KR101776324B1 - 고분자 기반 방열성 복합소재 및 이의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 방열성능을 향상시킬 수 있는 고분자 기반 방열 복합소재 및 이의 제조방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 주성분으로 고분자 기반의 연속상 수지; 상기 연속상 수지와 화학적 결합이 가능하고, 연속상 수지 상에 혼합 분산되는 방열필러; 및 상기 방열필러와의 상용성이 없어 연속상 수지 및 방열필러와의 혼합시 방열필러와 상분리가 일어나며, 사출시 방열필러의 배열방향을 불규칙하게 하는 분산상 입자;를 포함하고, 방열필러의 랜덤 배향화를 통해 열전도도의 이방성 문제를 해결할 수 있는 것을 특징으로 한다.
Description
본 발명은 고분자 기반 방열성 복합소재 및 이의 제조방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 방열성능을 향상시킬 수 있는 고분자 기반 방열성 복합소재 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
리튬 이차 전지는 외장케이스의 종류에 따라 금속 캔을 용기로 하여 용접 밀봉시킨 형태로 사용되는 캔형 이차전지와, 필름으로 만든 파우치에 전극조립체(두 전극, 세퍼레이터 및 전해질로 구성됨)를 넣고 밀봉하여 사용하는 파우치형 이차전지로 구분할 수 있다.
최근 들어 리튬 이차 전지를 유연성을 지닌 파우치형으로 제조하여 차량용 배터리에 사용하고 있으며, 파우치형 이차 전지(이하, 파우치 셀로 약칭함)는 그 형상이 비교적 자유롭고 가벼워서 다수의 셀을 적층해야 하는 차량용 배터리에 유용하다.
파우치 타입의 배터리를 고정하는 배터리 케이스와, 배터리를 효과적으로 체결하고 내구성을 확보하는 상판 및 하판 커버(이하, 하우징으로 약칭함)의 소재로 PC+ABS, PA, PP 등의 플라스틱 기질에 난연 필러인 미네랄 필러가 20~30 중량%로 충진된 복합재가 사용되고 있다.
한편, 파우치 셀은 고속 충전시 파우치 셀 내부에서 열이 발생하기 때문에, 파우치 셀의 배터리 케이스 및 하우징의 소재로 방열 특성이 요구되고 있다.
그러나, 상기 복합재는 주로 난연성, 내화학성, 절연성 및 내구성 등의 성질을 가지지만, 방열 특성이 전혀 없는 문제점이 있다.
이를 개선하기 위해 종래에는 고분자 기반 방열성 복합소재를 개발하기에 이르렀고, 이 고분자 기반 방열성 복합소재는 고분자 기반의 수지에 방열성 판상입자를 고충진시킴으로써 이루어진다.
그러나, 고분자 기반 방열성 복합소재를 제조하기 위해 판상입자가 고충진된 수지를 사출성형에 의해 평판형태로 제작할 경우에 방열성 판상입자가 사출방향의 전단력에 의해 사출방향으로 일축으로 배향됨에 따라 방열성 판상입자의 배열방향으로는 열전도가 잘 이루어지지만(방열이 잘 됨), 다른 방향으로는 열전도가 잘 이루어지지 않아 열전도성의 이방성(방향에 따라 열전도도가 다름) 및 방열성능이 저하되는 문제를 초래한다.
아울러, 기존의 사출성형에 의해 제조되는 고충진 방열 복합소재의 경우에 수지의 높은 흐름성으로 인해 작업성이 저하되고, 충진되는 판상입자가 고가이며 중량이 무거운 문제점이 있다.
본 발명은 상기한 문제점을 해결하기 위해 발명한 것으로서, 고분자 기반의 연속상 수지에 상용성이 없는 두 고분자를 혼합할 때 압출기의 고속 전단에 의해 두 고분자 사이에 상분리가 일어나고, 분산상 입자를 구형으로 형성함으로써, 사출시 연속상 수지에 분산되어 있는 판상의 방열필러가 사출방향으로 배향되어 진행될 때 상분리되어 분산된 구형의 분산상 수지에 의해 방열필러가 랜덤하게 배열되는 방식으로 기존의 방열 이방성 문제를 해결할 수 있는 고분자 기반 방열성 복합소재 및 이의 제조방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
또한, 본 발명은 방열필러가 충진된 연속상 수지에 상용성이 없는 분산상 입자를 추가로 첨가하고, 분산상 입자에 의해 방열필러의 랜덤 배향화와 필러간 고밀도화를 유도함으로써 저충진으로도 기존 기술 대비 방열성능을 향상시킬 수 있을 뿐만 아니라 재료의 경량화 및 작업성을 개선할 수 있는 고분자 기반 방열성 복합소재 및 이의 제조방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상기한 목적을 달성하기 위해 본 발명에 따른 고분자 기반 방열 복합소재는 주성분으로 고분자 기반의 연속상 수지; 상기 연속상 수지와 화학적 결합이 가능하고, 연속상 수지 상에 혼합 분산되는 방열필러; 및 상기 방열필러와의 상용성이 없어 연속상 수지 및 방열필러와의 혼합시 방열필러와 상분리가 일어나며, 사출시 방열필러의 배열방향을 불규칙하게 하는 분산상 입자;를 포함하고, 방열필러의 랜덤 배향화를 통해 열전도도의 이방성 문제를 해결할 수 있는 것을 특징으로 한다.
상기 방열필러는 판상으로 이루어지고, 방열필러에 하이드록실기 또는 아민기를 붙여 기능화함으로써, 연속상 수지와의 친화력을 증대시킬 수 있도록 된 것을 특징으로 한다.
상기 분산상 입자는 비극성 고분자이며, 상기 방열필러가 연속상 수지에만 분산되는 것을 특징으로 한다.
상기 분산상 입자는 압출기에 의해 연속상 수지 및 방열필러와의 혼합시 구형으로 형성되어, 방열필러의 랜덤 배향화와 필러간의 고밀도화를 유도할 수 있는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에 따른 고분자 기반 방열성 복합소재의 제조방법은 소니케이션(Sonication) 처리로 방열필러에 하이드록실기 또는 아민기를 붙여 방열필러를 기능화시키는 단계; 상기 단계에서 기능화된 방열필러와 연속상 수지를 이축 압출기를 통해 270~300℃에서 압출하여 기능화된 방열필러가 충진된 연속상 수지 마스터배치를 제조하는 단계; 및 상기 단계에서 제조된 방열필러가 충진된 연속상 수지 마스터배치와 연속상 수지를 압출기에 의해 혼합 압출하여 3성분계의 판상 방열필러/연속상 수지/분산상 수지 마스터배치를 제조하는 단계;로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 고분자 기반 방열성 복합소재의 장점을 설명하면 다음과 같다.
첫째로, 압출시스템을 통해 판상 방열필러가 충진된 연속상 수지에 방열필러와 상용성이 없는 분산상 입자를 혼합하여, 판상 방열필러와 분산상 입자 사이에 상분리가 이루어지고, 분산상 입자가 구형으로 형성됨으로써, 사출시 판상 방열필러가 구형 분산상 입자에 의해 불규칙하게 배열되어 열전도성의 이방성 문제를 해결할 수 있다.
둘째로, 방열필러의 낮은 충진율(30 중량%이하)로도 사출방향 및 두께 방향 모두에서 동일한 열전도도를 나타냄으로써, 기존의 방열필러가 고충진된 복합재 대비 방열 성능을 더욱 향상시킬 수 있다.
세째로, 고중량 및 고가의 방열필러 사용량을 줄여 재료의 경량화 및 원가를 절감할 수 있고, 수지의 흐름성을 저감하여 작업성을 개선할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 고분자 기반 방열 복합소재의 내부 구성을 보여주는 개략도
도 2는 도 1에서 판상 방열필러의 랜덤배향화를 설명하기 위한 개략도
도 3은 PP/PA6 블렌딩 시편의 단면 SEM 이미지
도 4는 PA6/BN 고충진 컴파짓 시편의 단면 SEM 이미지(a)와 PA6/BN/PP 3상 컴파짓 시편의 단면 SEM 이미지(b)
도 2는 도 1에서 판상 방열필러의 랜덤배향화를 설명하기 위한 개략도
도 3은 PP/PA6 블렌딩 시편의 단면 SEM 이미지
도 4는 PA6/BN 고충진 컴파짓 시편의 단면 SEM 이미지(a)와 PA6/BN/PP 3상 컴파짓 시편의 단면 SEM 이미지(b)
이하, 첨부도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세하게 설명하기로 한다.
첨부한 도 1은 본 발명에 따른 고분자 기반 방열 복합소재의 내부 구성을 보여주는 개략도이고, 도 2는 도 1에서 판상 방열필러의 랜덤배향화를 설명하기 위한 개략도이다.
본 발명은 판상 방열필러(10)가 충진된 수지를 사출성형에 의해 평판 형태로 제작하는 경우에 방열필러(10)와 상용성(상호작용성의 약칭임)이 없는 구형의 분산상 입자(11)(domain)를 판상 방열필러(10)가 충진된 수지에 추가로 첨가함으로써, 사출시 연속상 수지(12)에 분산되어 있는 판상 방열필러(10)를 분산상 입자(11)에 의해 불규칙한(random) 방향으로 배열시켜 열전도성의 이방성 문제를 해결할 수 있는 고분자 기반 방열성 복합소재에 관한 것이다.
다시 말해서, 본 발명은 상용성이 없는 두 고분자, 즉 판상 방열필러(10)와 분산상 입자(11)를 압출시스템을 통해 혼합(blending)할 때 두 고분자 사이에서 상분리 현상이 일어나고, 분산상 입자(11)가 구형으로 형성됨으로써, 사출 시 판상 방열필러(10)가 사출압력에 의해 전단력을 받아 사출방향(13)으로 배향되어 진행될 때 상분리된 분산상 입자(11)에 의해 간섭되어(방해를 받음) 불규칙한(random) 방향배열되어 기존의 방열필러(10)가 사출방향(13)으로 일축 배열됨에 따른 문제점을 해소할 수 있다.
상기 고분자 기반 방열성 복합소재는 주성분으로 연속상 수지(12)와, 방열 성능을 담당하는 판상 방열필러(10)와, 판상 방열필러(10)를 랜덤하게 배열시키는 구형 분산상 입자(11), 즉 3성분으로 구성된다.
상기 주성분인 연속상 수지(12)는 예를 들면 재료로 극성을 띠는 폴리아마이드(PA6)를 재료로 사용할 수 있고, 연속상 수지(12)에 첨가되는 방열필러(10)(방열필러(10))와 연속상 수지(12)가 화학적으로 결합(예, 수소결합)될 수 있어야 한다.
판상 방열필러(10)는 예를 들면 재료로 보론 나이트라이드(BN)를 사용할 수 있고, 주성분인 연속상 수지(12)의 용액 상에 분산되고, 1000rpm 이상의 고전단을 이용하여 비극성 고분자인 분산상 입자(11)와 함께 혼합되며, 분산상 입자(11)와 상용성이 없어 고전단에 의해 혼합시 분산상 입자(11)와 상분리 되는 현상이 발생된다.
또한 판상 방열필러(10)는 기능화를 통하여 하이드록실기 또는 아민기를 붙여 연속상 수지(12)와의 친화력을 증대시킬 수 있다.
분산상 입자(11)는 비극성 고분자, 예를 들면 폴리올레핀 계열을 재료로 사용함으로써, 방열필러(10)와의 친화력이 없어서 연속상 수지(12)에 충진된 방열필러(10)가 분산상 입자(11)로 침투하지 않고 연속상 수지(12)에만 분산된다.
상기 분산상 입자(11)는 압출기에 의해 판상 방열필러(10)와 혼합 시 방열필러(10)와 상분리 되어 연속상 수지(12)에 분산되며 구형으로 형성됨으로써, 사출시 판상 방열필러(10)가 사출압력에 의해 배향될 때 연속상 수지(12)의 제한된 공간내에서 판상 방열필러(10)의 일축 배열을 방해하는 작용을 한다.
상기 분산상 입자(11)는 한정된 샘플의 3차원 공간 내에서 판상 방열필러(10)와 상분리되어 분산됨으로써 판상 방열필러(10)의 배향성을 조절하고(방열필러(10)의 랜덤 배향화), 충진된 판상 방열필러(10) 간의 밀도화(필러간 계면 저항 최소화)를 유도하여 방열필러(10)를 저충진 시켜도 방열 이방성 문제를 해결할 수 있고, 효율적인 방열 효과를 얻을 수 있다.
이때, 분산상 입자(11)는 압출기의 고전단에 의해 연속상 수지(12) 및 방열필러(10)와 혼합될 때 방열필러(10)와 상용성이 없어 상분리가 일어나고, BN 입자(방열필러(10)) 크기(예, 5~20㎛) 수준의 구형으로 형성된다.
이와 같이 분산상 입자(11)에 의한 판상 방열필러(10)의 일축 배열을 방해함으로써 방열필러(10)의 랜덤 배향화 및 필러간의 고밀도화를 유도할 수 있고, 판상필러를 저충진 시켜도 기존의 기술 대비 방열 성능이상으로 유지하여 방열 효과를 극대화시킬 수 있다.
이하, 본 발명을 다음 실시예에 의거하여 더욱 상세하게 설명하겠는바, 본 발명이 다음 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
실시예
먼저, 방열필러(10)를 기능화 시켜 방열필러(10)와 연속상 수지(12) 사이의 친화력을 증대시킨다.
상기 방열필러(10)의 기능화를 위해 방열필러(10)인 보론 나이트라이드(BN)를 볼밀을 이용하여 디펙트 사이트를 만들고 24~48시간 동안 초음파 분해(sonication) 처리하여 방열필러(10)에 하이드록실기를 붙인다.
하이드록실기로 기능화된 BN 판상 방열필러(10)(F-BN;Functionalized BN)와 연속상 수지(12)인 폴리아마이드(PA6)를 이축 압출기를 통해 270~300℃에서 압출하여 방열필러(10)가 50 중량% 정도로 충진된 F-BN/PA6 마스터배치(Master Batch)를 제조한다.
일반적으로 플라스틱원료(LDPE, EVA, PP, PET, PC, PVC 등)를 사용하여 압출이나 사출 등의 방법으로 가공 성형함에 있어서 만들고자하는 플라스틱 제품에 색상이나 어떠한 특수한 기능을 부여하고자 할 때 원하는 기능을 가지고 있는 첨가제를 기본 플라스틱 원료에 투입하여야만 원하는 색깔이나 특수한 기능을 가진 플라스틱 제품을 만들 수 있다.
그런데, 이러한 기능을 가지고 있는 첨가제들은 일반적으로 대부분이 가루 상태이거나, 액체 상태이므로 직접 플라스틱 원료와 섞어서 사용하기가 어려울 뿐만 아니라, 기본 플라스틱 원료와의 혼련성이 나빠져서 첨가제의 분산 불량으로 원하는 색상이나, 특수한 기능을 가진 플라스틱 제품을 만들 수 없게 된다.
"마스터배치"란 이러한 문제를 해결하기 위하여, 기본 플라스틱 원료와 투입하고자하는 첨가제를 고농도로 농축하여 분산시켜 놓은 펠렛(PELLET) 모양의 원료를 뜻하며, 플라스틱 원료와 "마스터배치"를 함께 섞어서 가공성형함으로써 원하는 색깔이나 특수한 기능을 가진 플라스틱제픔을 만들 수 있다.
그 다음, 1000rpm 이상의 고전단 압출을 통해 270~300℃에서 폴리프로필렌(PP)과 F-BN/PA6 마스터배치를 혼합 압출하여 3성분계 F-BN/PA6/PP 마스터배치를 제조한다.
이때, PA6와 PP의 비율은 8:2~7:3 정도로 하고, 전체성분을 100으로 하였을 때 필러의 함량을 40~50 중량%로 하였다.
상기와 같이 제조된 3성분계 마스터배치를 아래의 사출조건표를 참조하여 사출성형을 통해 배터리 케이스 형상으로 제조할 수 있다.
기존의 PA6 베이스에 BN/MgO 하이브리드 입자를 50중량%로 고충진시키고 열전도도를 측정한 경우 사출방향(13)(In-plane)으로 1~1.5W/mk, 두께 방향(through-plane)으로 0.4~0.7 W/mK 정도의 값을 보여 열전도도의 이방성이 두드러지게 나타나지만, 본 발명에 따른 3상(연속상/분산상/방열필러(10)) 컴파짓(COMPOSITE) 시편의 경우 30중량% 이하의 낮은 충진율로 사출방향(13)과 두께 방향 모두에서 3.5~4W/mK 급 정도의 열전도 특성을 얻을 수 있다.
첨부한 도 3은 PP/PA6 블렌딩 시편의 단면 SEM 이미지이고, 도 4는 PA6/BN 고충진 컴파짓 시편의 단면 SEM 이미지(a)와 PA6/BN/PP 3상 컴파짓 시편의 단면 SEM 이미지(b)이다.
도 4의 (a)는 기존의 고분자 기반 방열 복합소재이며, 방열필러가 사출방향으로 배향된 모습을 보여주고, 도 4의 (b)는 본 발명에 따른 고분자 기반 방열 복합소재이며 방열필러가 랜덤하게 배향된 모습을 보여준다.
따라서, 본 발명에 의하면 압출시스템을 통해 판상 방열필러(10)가 충진된 연속상 수지(12)에 방열필러(10)와 상용성이 없는 분산상 입자(11)를 혼합하여, 판상 방열필러(10)와 분산상 입자(11) 사이에 상분리가 이루어지고, 분산상 입자(11)가 구형으로 형성됨으로써, 사출시 판상 방열필러(10)가 구형 분산상 입자(11)에 의해 불규칙하게 배열되어 열전도성의 이방성 문제를 해결할 수 있다.
또한, 방열필러(10)의 낮은 충진율(30 중량%이하)로도 사출방향(13) 및 두께 방향 모두에서 동일한 열전도도를 나타냄으로써, 기존의 방열필러(10)가 고충진된 복합재 대비 방열 성능을 더욱 향상시킬 수 있다.
아울러, 고중량 및 고가의 방열필러(10) 사용량을 줄여 재료의 경량화 및 원가를 절감할 수 있고, 수지의 흐름성을 저감하여 작업성을 개선할 수 있다.
10 : 판상 방열필러
11 : 분산상 입자
12 : 연속상 수지
13 : 사출방향
11 : 분산상 입자
12 : 연속상 수지
13 : 사출방향
Claims (5)
- 고분자 기반 방열성 복합소재에 있어서,
고분자 기반의 연속상 수지(12);
상기 연속상 수지(12)와 화학적 결합이 가능하고, 연속상 수지(12) 상에 혼합 분산되는 방열필러(10); 및
상기 방열필러(10)와의 상용성이 없어 연속상 수지(12) 및 방열필러(10)와의 혼합시 방열필러(10)와 상분리가 일어나며, 사출시 방열필러(10)의 배열방향을 불규칙하게 하는 분산상 입자(11);를 포함하며,
상기 방열필러(10)는 판상으로 이루어지고, 초음파 분해 처리하여 방열필러(10)에 하이드록실기 또는 아민기를 붙여 기능화함으로써, 연속상 수지(12)와의 친화력을 증대시킬 수 있도록 된 것을 특징으로 하는 고분자 기반 방열성 복합소재.
- 삭제
- 청구항 1에 있어서,
상기 분산상 입자(11)는 비극성 고분자이며, 상기 방열필러(10)가 연속상 수지(12)에만 분산되는 것을 특징으로 하는 고분자 기반 방열성 복합소재.
- 청구항 1에 있어서,
상기 분산상 입자(11)는 압출기에 의해 연속상 수지(12) 및 방열필러(10)와의 혼합시 구형으로 형성되는 것을 특징으로 하는 고분자 기반 방열성 복합소재.
- 고분자 기반 방열성 복합소재의 제조방법에 있어서,
연속상 수지(12)와의 친화력을 증대시킬 수 있도록 초음파 분해 처리로 방열필러(10)에 하이드록실기 또는 아민기를 붙여 방열필러(10)를 기능화시키는 단계;
상기 단계에서 기능화된 방열필러(10)와 연속상 수지(12)를 이축 압출기를 통해 270~300℃에서 압출하여 기능화된 방열필러(10)가 충진된 연속상 수지(12) 마스터배치를 제조하는 단계; 및
상기 단계에서 제조된 방열필러(10)가 충진된 연속상 수지(12) 마스터배치와 연속상 수지(12)를 압출기에 의해 혼합 압출하여 3성분계의 판상 방열필러(10)/연속상 수지(12)/분산상 수지 마스터배치를 제조하는 단계;로 이루어지는 것을 특징으로 하는 고분자 기반 방열성 복합소재의 제조방법.
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