KR101739637B1 - 전지 케이스용 포재 및 전지용 케이스 - Google Patents

Abstract

본 발명의 전지 케이스용 포재는, 외측 층으로서의 2축 연신 폴리아미드 필름 층(2)과, 내측 층으로서의 열가소성 수지 미연신 필름 층(3)과, 이들 양 필름 층 사이에 배치된 알루미늄박 층(4)을 포함하는 전지 케이스용 포재이며, 상기 2축 연신 폴리아미드 필름으로서 밀도가 1130 내지 1160㎏/㎥인 2축 연신 폴리아미드 필름을 사용하는 것을 특징으로 한다. 이 포재에서는 평활성 부여 성분을 코팅하지 않아도 우수한 성형성을 확보할 수 있는 동시에 충분한 체적 용적률을 얻을 수 있다.

Description

전지 케이스용 포재 및 전지용 케이스{PACKING MATERIAL FOR BATTERY CASE AND BATTERY CASE}

본 발명은, 예를 들어 리튬 이온 2차 전지 등의 전지의 케이스용 포재에 관한 것이다.

또한, 본 명세서에 있어서 「알루미늄」의 단어는 알루미늄 및 그 합금을 포함하는 의미로 사용한다.

리튬 이온 2차 전지는, 예를 들어 노트북 컴퓨터, 비디오 카메라, 휴대 전화, 전기 자동차 등의 전원으로서 널리 사용되고 있다. 이 리튬 이온 2차 전지로서는, 전지 본체의 주위를 케이스에 의해 포위한 구성의 것이 사용되고 있다. 이 케이스용 포재로서는, 예를 들어 연신 폴리아미드 필름으로 이루어지는 외측 층, 알루미늄박 층, 미연신 폴리프로필렌 필름으로 이루어지는 내측 층이 이 순서대로 접착 일체화된 구성의 것이 널리 알려져 있다(특허 문헌1 참조).

이와 같은 전지 케이스용 포재는, 임의의 전지 형상으로 성형되기 때문에 높은 딥드로잉 성형성을 갖는 것이 요구되고 있다. 높은 딥드로잉 성형성을 부여하기 위해, 종래에는 예를 들어 외측 층 필름의 표면에 지방산 아마이드계의 평활성 부여 성분을 코팅하여, 성형 시에 금형 내로 재료가 미끄러져 들어가는 것을 좋게 한 것(특허 문헌2 참조)이나, 알루미늄박 층의 두께에 대하여 외측 층 필름의 두께를 두껍게 한 구성의 것이 채용되고 있었다.

특허 문헌 1: 일본 공개 특허 제2001-6631호 공보

특허 문헌 2: 일본 공개 특허 제2002-216714호 공보

그러나, 외측 층 필름의 표면에 지방산 아마이드계의 평활성 부여 성분을 코팅한 구성에서는, 이 평활성 부여 성분을 코팅하는 공정을 마련해야 하므로, 생산성이 낮다고 하는 문제가 있었다. 또한, 전지의 진공 탈기 시나 시일 가공 시에 평활성 부여 성분이 증발하여, 이 증발 성분이 가공 설비에 부착되기 때문에 이들을 제거하는 청소 작업이 필요하게 된다는 점에서, 더욱 생산성이 저하한다는 문제가 있었다.

또한, 알루미늄박 층의 두께에 대하여 외측 층 필름의 두께를 두껍게 한 구성에서는, 포재의 전체 두께가 증대하므로 전지의 체적 용적률이 저하한다는 문제가 있었다.

본 발명은 이러한 기술적 배경을 감안하여 이루어진 것이며, 평활성 부여 성분을 코팅하지 않아도 우수한 성형성을 확보할 수 있는 동시에, 충분한 체적 용적률을 얻을 수 있는 전지 케이스용 포재 및 전지용 케이스를 제공하는 것을 목적으로 한다.

상기 목적을 달성하기 위해, 본 발명자는 예의 연구한 결과, 포재의 외측 층을 구성하는 연신 필름 층의 소재 및 그 밀도가 포재의 성형성에 영향을 미친다는 새로운 지식을 발견하여, 본 발명을 완성하기에 이르렀다. 즉, 본 발명은 이하의 수단을 제공한다.

[1] 외측 층으로서의 2축 연신 폴리아미드 필름 층과, 내측 층으로서의 열가소성 수지 미연신 필름 층과, 이들 양 필름 층 사이에 배치된 알루미늄박 층을 포함하는 전지 케이스용 포재이며,

상기 2축 연신 폴리아미드 필름으로서 밀도가 1130 내지 1160㎏/㎥인 2축 연신 폴리아미드 필름을 사용하는 것을 특징으로 하는 전지 케이스용 포재.

[2] 상기 2축 연신 폴리아미드 필름의 밀도가 1142 내지 1146㎏/㎥인 전항 1에 기재된 전지 케이스용 포재.

[3] 상기 2축 연신 폴리아미드 필름 층의 두께가 12 내지 50㎛이며, 상기 열가소성 수지 미연신 필름 층의 두께가 20 내지 80㎛이며, 상기 알루미늄박 층의 두께가 5 내지 50㎛인 전항 1 또는 2에 기재된 전지 케이스용 포재.

[4] 상기 2축 연신 폴리아미드 필름 층과 상기 알루미늄박 층이 우레탄계 접착제 층을 개재하여 적층 일체화되어 있는 전항 1 내지 3 중 어느 1항에 기재된 전지 케이스용 포재.

[5] 전항 1 내지 4 중 어느 1항에 기재된 전지 케이스용 포재를 딥드로잉 성형 또는 신장 성형하여 이루어지는 전지용 케이스.

[1]의 발명에서는, 외측 층을 구성하는 수지 연신 필름으로서, 밀도가 1130 내지 1160㎏/㎥인 2축 연신 폴리아미드 필름이 사용되고 있기 때문에, 딥드로잉 성형이나 신장 성형 등의 성형성이 우수하고, 샤프하면서 성형 높이가 깊은 형상의 성형이 가능해진다. 이렇게 평활성 부여 성분을 코팅하지 않아도 우수한 성형성을 확보할 수 있으므로, 종래 기술과 같이 평활성 부여 성분을 코팅하는 공정을 마련할 필요가 없어 생산성이 우수하다. 또한, 종래 기술과 같이 알루미늄박 층의 두께에 대하여 외측 층 필름의 두께를 특별히 두껍게 할 필요도 없기 때문에, 충분한 체적 용적률을 얻을 수 있다.

[2]의 발명에서는 2축 연신 폴리아미드 필름의 밀도가 1142 내지 1146㎏/㎥이기 때문에, 딥드로잉 성형이나 신장 성형 등의 성형성이 더욱 향상하여, 성형 높이가 더욱 깊은 형상의 성형이 가능해진다.

[3]의 발명에서는 핀 홀의 발생을 충분히 방지할 수 있는 동시에 비용 저감을 도모할 수 있다.

[4]의 발명에서는 2축 연신 폴리아미드 필름 층과 알루미늄박 층이 우레탄계 접착제 층으로 접착되어 있으므로, 더욱 샤프한 성형을 행할 수 있다.

[5]의 발명에서는 샤프하면서 성형 높이가 깊은 형상의 전지용 케이스의 제공이 가능해진다.

도 1은 본 발명의 전지 케이스용 포재의 일 실시 형태를 도시하는 단면도이다.
도 2는 본 발명의 전지 케이스용 포재의 제조 방법의 일례를 도시하는 도면이다.

본 발명에 관한 전지 케이스용 포재(1)의 일 실시 형태를 도 1에 도시한다. 이 포재는 리튬 이온 2차 전지 케이스용 포재로서 사용되는 것이다. 상기 전지 케이스용 포재(1)는 알루미늄박 층(4)의 상면에 제1 접착제 층(5)을 개재하여 2축 연신 폴리아미드 필름 층(외측 층)(2)이 적층 일체화되는 동시에, 상기 알루미늄박 층(4)의 하면에 제2 접착제 층(6)을 개재하여 열가소성 수지 미연신 필름 층(내측 층)(3)이 적층 일체화된 구성으로 이루어진다.

상기 2축 연신 폴리아미드 필름 층(외측 층)(2)은, 포재로서 양호한 성형성을 확보하는 역할을 주로 담당하는 부재인, 즉 성형 시의 알루미늄박의 네킹에 의한 파단을 방지하는 역할을 담당하는 것이다. 본 발명에 있어서, 상기 2축 연신 폴리아미드 필름 층(2)으로서는 밀도가 1130 내지 1160㎏/㎥인 2축 연신 폴리아미드 필름을 사용할 필요가 있다. 밀도가 1130㎏/㎥ 미만에서는 성형 후에 2축 연신 폴리아미드 필름 층(2)과 알루미늄박 층(4) 사이에서 박리가 발생한다. 한편, 밀도가 1160㎏/㎥을 초과하면 딥드로잉 성형이나 신장 성형 등의 성형을 행했을 때에 포재에 파단이나 균열이 발생한다. 그 중에서도 밀도가 1142 내지 1146㎏/㎥인 2축 연신 폴리아미드 필름을 사용하는 것이 바람직하다.

또한, 상기 「밀도」란, JIS K7112-1999 D법(밀도 구배관법)에 준거하여 밀도계를 사용하여 측정된 밀도이다. 즉, 상기 「밀도」란, 2축 연신 폴리아미드 필름의 시험편(3㎜×3㎜)을 밀도 구배관에 투입하고, 이 시험편을 투입하고나서 24 시간 경과 후의 표준 플로트의 무게 중심의 높이의 위치를 판독함으로써 구해진 밀도이다.

상기 2축 연신 폴리아미드 필름의 밀도는, 예를 들어 연신 가공 시의 열 고정 온도를 조정함으로써 제어할 수 있다. 또한, 연신 방법(종방향과 횡방향을 동시에 연신하는 동시 2축 연신법, 종방향과 횡방향을 순차적으로 연신하는 순차 2축 연신법 등)을 선택하는 것에 의해 수지의 결정의 배향을 바꿈으로써도 제어할 수 있다.

상기 2축 연신 폴리아미드 필름 층(2)의 두께는 12 내지 50㎛로 설정되는 것이 바람직하다.

상기 열가소성 수지 미연신 필름 층(내측 층)(3)은 리튬 이온 이차 전지 등에서 사용되는 부식성이 강한 전해액 등에 대해서도 우수한 내약품성을 구비시키는 동시에, 포재에 히트 시일성을 부여하는 역할을 담당하는 것이다.

상기 열가소성 수지 미연신 필름 층(3)은, 특별히 한정되는 것은 아니나, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 올레핀계 공중합체, 이들의 산 변성물 및 아이오노머로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종의 열가소성 수지로 이루어지는 미연신 필름에 의해 구성되는 것이 바람직하다.

상기 열가소성 수지 미연신 필름 층(3)의 두께는 20 내지 80㎛로 설정되는 것이 바람직하다. 20㎛ 이상으로 함으로써 핀 홀의 발생을 충분히 방지할 수 있는 동시에, 80㎛ 이하로 설정함으로써 수지 사용량을 저감할 수 있어 비용 저감을 도모할 수 있다. 그 중에서도 상기 열가소성 수지 미연신 필름 층(3)의 두께는 30 내지 50㎛로 설정되는 것이 특히 바람직하다.

또한, 상기 2축 연신 폴리아미드 필름 층(2), 상기 열가소성 수지 미연신 필름 층(3)은 모두 단층이어도 되고, 복층이어도 된다.

상기 알루미늄박 층(4)은, 포재에 산소나 수분의 침입을 저지하는 가스 배리어성을 부여하는 역할을 담당하는 것이다. 상기 알루미늄박(4)으로서는, 순Al 또는 Al-Fe계 합금으로 이루어지는 두께 5 내지 50㎛의 박이 적절하게 사용된다.

상기 제1 접착제 층(5)으로서는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 예를 들어 우레탄계 접착제 층, 아크릴계 접착제 층 등을 들 수 있다. 그 중에서도 상기 제1 접착제 층(5)은, 우레탄계 2액 반응형 접착제에 의해 형성된 우레탄계 접착제 층인 것이 바람직하고, 이에 의해 더욱 샤프한 성형을 행하는 것이 가능해진다.

상기 제2 접착제 층(6)으로서는, 특별히 한정되는 것은 아니나, 예를 들어 무수 말레산 변성 폴리에틸렌, 무수 말레산 변성 폴리프로필렌 등의 산 변성 폴리올레핀 외에, 우레탄계 수지, 아크릴계 수지, 열가소성 엘라스토머를 함유하여 이루어지는 수지 등에 의해 형성된 접착제 층을 들 수 있다. 이들 제2 접착제 층(6)은, 예를 들어 상기 열가소성 수지 미연신 필름 층(3)의 편면에 접착 수지 필름(예를 들어 산 변성 폴리올레핀 필름 등)이 라미네이트되어 형성된다.

또한, 상기 실시 형태에서는, 제1 접착제 층(5)과 제2 접착제 층(6)을 형성한 구성을 채용하고 있지만, 이들 양 층(5)(6)은, 모두 필수적인 구성 층이 아니고, 이들을 형성하지 않는 구성을 채용할 수도 있다.

본 발명의 전지 케이스용 포재(1)는 높은 체적 에너지 밀도가 요구되는 리튬 이온 2차 전지 케이스용 포재로서 적절하게 사용되지만, 특별히 이러한 용도에 한정되는 것은 아니다.

본 발명의 전지 케이스용 포재(1)를 성형(딥드로잉 성형, 신장 성형 등)함으로써, 전지용 케이스를 얻을 수 있다.

실시예

다음에, 본 발명의 구체적 실시예에 대하여 설명하지만, 본 발명은 이들 실시예의 것에 특별히 한정되는 것은 아니다.

<제1 비교예>

도 2에 도시된 바와 같이 두께 3㎛의 무수 말레산 변성 폴리프로필렌 층(21) 및 두께 12㎛의 미변성 폴리프로필렌 층(22)을 공압출하는 한편, 도면 좌측으로부터 두께 40㎛의 알루미늄박(AA8079-O재)(4)을 공급하면서, 도면 우측으로부터 폴리프로필렌으로 이루어지는 두께 30㎛의 미연신 필름(3)을 공급하여, 이들 (3)(4) 사이에 공압출된 무수 말레산 변성 폴리프로필렌 층(21) 및 미변성 폴리프로필렌 층(22)을 한 쌍의 가열 가압 롤 사이에 끼워 넣어 히트 라미네이트했다.

다음에, 얻어진 적층 필름의 알루미늄박(4)의 표면에 우레탄계 수지 접착제(5)를 그라비아 롤에 의해 도포하고, 가열에 의해 어느 정도 건조시킨 후, 그 접착제면에 나일론으로 이루어지는 두께 25㎛, 밀도 1152㎏/㎥의 2축 연신 필름(2)을 라미네이트하여 전지 케이스용 포재를 얻었다.

또한, 상기 밀도 1152㎏/㎥의 2축 연신 나일론 필름(2)은, 동시 2축 연신법을 사용하여 연신 가공하고, 상기 연신 가공 시의 열 고정 온도를 210℃로 설정함으로써 얻어진 것이다.

<제2 비교예>

나일론으로 이루어지는 두께 25㎛, 밀도 1152㎏/㎥의 2축 연신 필름 대신에, 나일론으로 이루어지는 두께 20㎛, 밀도 1158㎏/㎥의 2축 연신 필름을 사용한 것 이외는, 제1 비교예와 마찬가지로 하여 전지 케이스용 포재를 얻었다.

또한, 상기 밀도 1158㎏/㎥의 2축 연신 나일론 필름은, 동시 2축 연신법을 사용하여 연신 가공하고, 상기 연신 가공 시의 열 고정 온도를 220℃로 설정함으로써 얻어진 것이다.

<제1 실시예>

나일론으로 이루어지는 두께 25㎛, 밀도 1152㎏/㎥의 2축 연신 필름 대신에, 나일론으로 이루어지는 두께 15㎛, 밀도 1142㎏/㎥의 2축 연신 필름을 사용한 것 이외는, 제1 비교예와 마찬가지로 하여 전지 케이스용 포재를 얻었다.

또한, 상기 밀도 1142㎏/㎥의 2축 연신 나일론 필름은, 동시 2축 연신법을 사용하여 연신 가공하고, 상기 연신 가공 시의 열 고정 온도를 200℃로 설정함으로써 얻어진 것이다.

<제2 실시예>

나일론으로 이루어지는 두께 25㎛, 밀도 1152㎏/㎥의 2축 연신 필름 대신에, 나일론으로 이루어지는 두께 20㎛, 밀도 1144㎏/㎥의 2축 연신 필름을 사용한 것 이외는, 제1 비교예와 마찬가지로 하여 전지 케이스용 포재를 얻었다.

또한, 상기 밀도 1144㎏/㎥의 2축 연신 나일론 필름은, 동시 2축 연신법을 사용하여 연신 가공하고, 상기 연신 가공 시의 열 고정 온도를 203℃로 설정함으로써 얻어진 것이다.

<제3 실시예>

나일론으로 이루어지는 두께 25㎛, 밀도 1152㎏/㎥의 2축 연신 필름 대신에, 나일론으로 이루어지는 두께 15㎛, 밀도 1146㎏/㎥의 2축 연신 필름을 사용한 것 이외는, 제1 비교예와 마찬가지로 하여 전지 케이스용 포재를 얻었다.

또한, 상기 밀도 1146㎏/㎥의 2축 연신 나일론 필름은, 동시 2축 연신법을 사용하여 연신 가공하고, 상기 연신 가공 시의 열 고정 온도를 205℃로 설정함으로써 얻어진 것이다.

<제3 비교예>

나일론으로 이루어지는 두께 25㎛, 밀도 1152㎏/㎥의 2축 연신 필름 대신에, 나일론으로 이루어지는 두께 15㎛, 밀도 1138㎏/㎥의 2축 연신 필름을 사용한 것 이외는, 제1 비교예와 마찬가지로 하여 전지 케이스용 포재를 얻었다.

또한, 상기 밀도 1138㎏/㎥의 2축 연신 나일론 필름은, 동시 2축 연신법을 사용하여 연신 가공하고, 상기 연신 가공 시의 열 고정 온도를 198℃로 설정함으로써 얻어진 것이다.

<제4 비교예>

나일론으로 이루어지는 두께 25㎛, 밀도 1152㎏/㎥의 2축 연신 필름 대신에, 나일론으로 이루어지는 두께 15㎛, 밀도 1132㎏/㎥의 2축 연신 필름을 사용한 것 이외는, 제1 비교예와 마찬가지로 하여 전지 케이스용 포재를 얻었다.

또한, 상기 밀도 1132㎏/㎥의 2축 연신 나일론 필름은 동시 2축 연신법을 사용하여 연신 가공하고, 상기 연신 가공 시의 열 고정 온도를 195℃로 설정함으로써 얻어진 것이다.

<제5 비교예>

나일론으로 이루어지는 두께 25㎛, 밀도 1152㎏/㎥의 2축 연신 필름 대신에, 나일론으로 이루어지는 두께 20㎛, 밀도 1128㎏/㎥의 2축 연신 필름을 사용한 것 이외는, 제1 비교예와 마찬가지로 하여 전지 케이스용 포재를 얻었다.

또한, 상기 밀도 1128㎏/㎥의 2축 연신 나일론 필름은 순차 2축 연신법을 사용하여 연신 가공하고, 상기 연신 가공 시의 열 고정 온도를 190℃로 설정함으로써 얻어진 것이다.

<제6 비교예>

나일론으로 이루어지는 두께 25㎛, 밀도 1152㎏/㎥의 2축 연신 필름 대신에, 나일론으로 이루어지는 두께 25㎛, 밀도 1165㎏/㎥의 2축 연신 필름을 사용한 것 이외는 제1 비교예와 마찬가지로 하여 전지 케이스용 포재를 얻었다.

또한, 상기 밀도 1165㎏/㎥의 2축 연신 나일론 필름은, 순차 2축 연신법을 사용하여 연신 가공하고, 상기 연신 가공 시의 열 고정 온도를 230℃로 설정함으로써 얻어진 것이다.

	외측층(2축 연신 필름)의 구성			성형성 (6mm 가공)	박리의 유무
	수지종	두께(㎛)	밀도(㎏/㎥)
제1 비교예	나일론	25	1152	○	없음
제2 비교예	나일론	20	1158	○	없음
제1 실시예	나일론	15	1142	◎	없음
제2 실시예	나일론	20	1144	◎	없음
제3 실시예	나일론	15	1146	◎	없음
제3 비교예	나일론	15	1138	○	없음
제4 비교예	나일론	15	1132	○	없음
제5 비교예	나일론	20	1128	○	있음
제6 비교예	나일론	25	1165	×	없음

상기와 같이 하여 얻어진 각 전지 케이스용 포재에 대하여 하기 평가법에 기초하여 성능 평가를 행했다.

<성형성 평가법>

포재를 110×180㎜의 블랭크 형상으로 하고, 성형 높이 6㎜의 스트레이트 금형으로 딥드로잉 1단 성형을 행하고, 성형성을 평가했다. 균열이 전혀 발생하지 않은 것을 「◎」, 균열이 극히 일부에 발생하기는 했지만 거의 없었던 것을 「○」, 균열이 상당 부분에 발생한 것을 「△」, 균열이 거의 전체 면에 발생한 것을 「×」로 했다. 또한, 사용한 금형의 펀치 형상은 장변 60㎜, 단변 45㎜, 코너R : 1 내지 2㎜, 펀치 어깨R : 1 내지 2㎜, 다이스 어깨R : 0.5㎜이었다.

<외면의 박리의 유무의 평가>

상기 딥드로잉 1단 성형에 의해 얻어진 성형품을 건조기 내에서 80℃에서 3 시간 방치한 후, 외면 층에 디라미네이션(박리)이 발생하지 않는지 육안으로 관찰하였다.

표로부터 명백히 알 수 있는 바와 같이, 본 발명의 제1 실시예 내지 제3 실시예와 제1 비교예 내지 제4 비교예의 전지 케이스용 포재는, 성형성이 우수하고, 더욱 샤프하면서 성형 높이가 깊은 형상의 성형을 행할 수 있는 동시에, 외면 층의 박리도 발생하지 않았다. 특히 제1 실시예 내지 제3 실시예의 전지 케이스용 포재는 특히 성형성이 우수한 것이었다.

이에 대해, 외측 층의 연신 폴리아미드 필름의 밀도가 1130㎏/㎥ 미만인 제1 비교예에서는 외면 층의 박리가 발생했다. 또한, 외측 층의 연신 폴리아미드 필름의 밀도가 1160㎏/㎥을 초과하는 제2 비교예에서는 성형성이 불충분했다.

이 출원은, 2007년 5월 21일자로 출원된 일본 특허 출원 제2007-133670호의 우선권 주장을 수반하는 것이며, 그 개시 내용은 그대로 본원의 일부를 구성하는 것이다.

여기서 사용된 용어 및 설명은 본 발명에 관한 실시 형태를 설명하기 위하여 사용된 것이며, 본 발명은 이것에 한정되는 것은 아니다. 본 발명은 청구범위 내이면, 그 정신을 일탈하는 것이 아니라면 어떠한 설계적 변경도 허용하는 것이다.

본 발명의 전지 케이스용 포재는, 예를 들어 리튬 이온 2차 전지 등의 전지의 케이스용 포재로서 사용된다.

1 : 전지 케이스용 포재
2 : 외측 층(2축 연신 폴리아미드 필름 층)
3 : 내측 층(열가소성 수지 미연신 필름 층)
4 : 알루미늄박 층

Claims (5)

1. 외측 층으로서의 2축 연신 폴리아미드 필름 층과, 내측 층으로서의 열가소성 수지 미연신 필름 층과, 이들 양 필름 층 사이에 배치된 알루미늄박 층을 포함하는 전지 케이스용 포재이며,
   상기 2축 연신 폴리아미드 필름으로서, 밀도가 1142 내지 1146㎏/㎥인 2축 연신 폴리아미드 필름을 사용하는 것을 특징으로 하는, 전지 케이스용 포재.
2. 삭제
3. 제1항에 있어서, 상기 2축 연신 폴리아미드 필름 층의 두께가 12 내지 50㎛이며, 상기 열가소성 수지 미연신 필름 층의 두께가 20 내지 80㎛이며, 상기 알루미늄박 층의 두께가 5 내지 50㎛인, 전지 케이스용 포재.
4. 제1항에 있어서, 상기 2축 연신 폴리아미드 필름 층과 상기 알루미늄박 층이 우레탄계 접착제 층을 개재하여 적층 일체화되어 있는, 전지 케이스용 포재.
5. 제1항, 제3항 및 제4항 중 어느 한 항에 기재된 전지 케이스용 포재를 딥드로잉 성형 또는 신장 성형하여 이루어지는, 전지용 케이스.

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