KR101668367B1 - 전고체 이온 전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 안정성 및 출력특성이 향상된 전고체 이온 전지를 위하여, 파우더 형태의 고체 전해질, 파우더 형태의 전극활물질, 상기 고체 전해질의 적어도 일부분에 코팅되며, 이온을 전달할 수 있는, 제 1 전도성 고분자 코팅막 및 상기 전극활물질의 적어도 일부분에 코팅되며, 이온과 전자를 전달할 수 있는, 제 2 전도성 고분자 코팅막을 포함하는, 전고체 이온 전지를 제공한다.

Description

전고체 이온 전지{All solid ion battery}
본 발명은 리튬이차전지 기술에 관한 것으로서, 더 상세하게는 전고체 이온 전지에 관한 것이다.
일반적으로 리튬이차전지의 기술은 최근 현저한 발전을 통하여 현재 다양한 분야에서 응용되고 있으나, 전지의 용량, 안전성, 출력, 대형화, 초소형화 등의 관점에서 현재 리튬이차전지의 한계를 극복할 수 있는 다양한 전지들이 연구되고 있다. 대표적으로 현재의 리튬이차전지에 비해 용량 측면에서 이론 용량이 매우 큰 금속-공기 전지 (metal-air battery), 안전성 측면에서 폭발 위험이 없는 전고체 전지 (all solid battery), 출력 측면에서 리튬이차전지에 비해 출력 특성이 우수한 슈퍼 캐퍼시터(supercapacitor), 대형화 측면에서는 NaS전지 혹은 RFB(redox flow battery), 초소형화 측면에서는 박막전지(thin film battery) 등이 학계 및 산업계에서 지속적인 연구가 진행되고 있다.
전고체 전지는 기존에 리튬이차전지에서 사용되는 액체전해질을 고체로 대체하며 전해액의 분해반응 등에 의한 발화, 폭발이 전혀 발생하지 않으므로 안전성을 대폭 개선할 수 있다. 또한, 음극 소재로 Li-metal 혹은 Li-alloy 를 사용할 수 있기 때문에 전지의 질량 및 부피에 대한 에너지 밀도를 획기적으로 향상시킬 수 있는 장점이 있다.
<선행기술 문헌>
1. 한국공개특허 제10-2014-0097064호 (2014.08.06)
2. 일본공개특허 제10-2013-0129131호 (2013.11.27)
그러나 이러한 종래의 고체 전해질을 사용할 경우 고체전해질의 이온전도성이 낮고, 액체 전해질을 사용할 때 보다 전극/전해질 계면 상태가 좋지 않기 때문에 전지의 성능이 저하되는 문제점이 있었다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 포함하여 여러 문제점들을 해결하기 위한 것으로서, 안정성 및 출력특성이 향상된 전고체 이온 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다. 그러나 이러한 과제는 예시적인 것으로, 이에 의해 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 일 관점에 따르면, 파우더 형태의 고체 전해질, 파우더 형태의 전극활물질, 상기 고체 전해질의 적어도 일부분에 코팅되며, 이온을 전달할 수 있는, 제 1 전도성 고분자 코팅막 및 상기 전극활물질의 적어도 일부분에 코팅되며, 이온과 전자를 전달할 수 있는, 제 2 전도성 고분자 코팅막을 포함하는, 전고체 이온 전지가 제공된다.
상기 전고체 이온 전지에 있어서, 상기 제 1 전도성 고분자 코팅막은 PEO(poly ethyleneoxide)를 포함할 수 있다.
상기 전고체 이온 전지에 있어서, 상기 제 2 전도성 고분자 코팅막은 PEO(polyethylene oxide)-PEDOT(poly(3,4-ethylenedioxythiophene) 블록 공중합체를 포함할 수 있다.
상기 전고체 이온 전지에 있어서, 상기 제 1 전도성 고분자 코팅막 및 제 2 전도성 고분자 코팅막은, 상기 전극활물질 보다 소프트(soft)할 수 있다.
상기 전고체 이온 전지에 있어서, 상기 고체 전해질은 Li1+x+yAlx(Ti,Ge)2-xSiyP3-yO12(0<x<1,0<y<3), xLi2S-(100-x)P2S5(65<x<85,mol%)계 유리 또는 유리 세라믹 전해질, LixMP2X12 (x=9,10 또는 11, A=Ge,Si,Sn,Al,P, X=O,S 또는 Se), Li3.25Ge0.25P0.75S4, Li6PS5X (x=F,Cl,Br,I), Li7P3S11 및 Li3.25P0.95S4 중 적어도 어느 하나를 포함하고, 상기 전극활물질은 Li1+xM1-x-yAlyO2 (0<x<1, M=Co,Ni,Mn,Fe), LiMPO4 (M=Co,Ni,Mn,Fe), Li4Ti5O12, Graphite 및 LixNa4-xM3(PO4)2(P2O7) (0<x<3, M=Co,Ni,Fe,Mn) 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
상기한 바와 같이 이루어진 본 발명의 일 실시예에 따르면, 안정성 및 출력특성이 향상된 전고체 이온 전지를 구현할 수 있다. 물론 이러한 효과에 의해 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.
도 1은 본 발명의 실시예들에 따른 전고체 이온 전지를 개략적으로 도시하는 도면이다.
도 2는 본 발명의 비교예에 따른 전고체 이온 전지를 개략적으로 도시하는 도면이다.
이하, 첨부된 도면들을 참조하여 본 발명의 실시예를 상세히 설명하면 다음과 같다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있는 것으로, 이하의 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이다. 또한 설명의 편의를 위하여 도면에서는 구성 요소들이 그 크기가 과장 또는 축소될 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예들에 따른 전고체 이온 전지를 개략적으로 도시하는 도면이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 실시예들에 따른 전고체 이온 전지는, 고체 전해질, 전극활물질, 상기 고체 전해질의 적어도 일부분에 코팅되는 제 1 전도성 고분자 코팅막 및 상기 전극활물질의 적어도 일부분에 코팅되는 제 2 전도성 고분자 코팅막을 포함하여 구현될 수 있다.
예를 들어, 본 발명의 실시예들에 따른 전고체 이온 전지는, 방전할 시 리튬 이온을 저장하는 양극재를 구비하는 양극(10)을 포함할 수 있다. 또한, 충전할 시 리튬 이온을 저장하는 음극재를 구비하는 음극(20)을 포함할 수 있다.
양극(10)은 방전과정시 외부 도선으로부터 전자를 받아 양극재가 환원되는 전극으로, 전자를 모아서 외부도선으로 보내주는 집전체(current collector)(31), 리튬 이온의 삽입 및 탈리반응을 할 수 있는 구조를 가진 전극활물질(50), 고체 전해질(40) 및 탄소(60)를 포함할 수 있다. 집전체(31)는 알루미늄을 포함할 수 있다.
또한, 음극(20)은 방전과정시 음극재가 산화되면서 도선으로 전자를 방출하는 전극으로, 양극(10)과 같이 전자를 모아서 외부도선으로 보내주는 집전체(32), 리튬 이온의 삽입 및 탈리반응을 할 수 있는 구조를 가진 전극활물질(50), 고체 전해질(40) 및 탄소(60)를 포함할 수 있다. 집전체(32)는 구리를 포함할 수 있다.
이때, 양극(10)과 음극(20)에 포함되는 고체 전해질(40) 및 전극활물질(50)은 분말 또는 파우더(powder) 형태를 포함할 수 있다. 나아가, 고체 전해질(40)은 적어도 일부분에 코팅되며, 이온(1)을 전달할 수 있는 제 1 전도성 고분자 코팅막(70)을 포함할 수 있다. 또한, 전극활물질(50)은 적어도 일부분에 코팅되며, 이온(1)과 전자(2)를 전달할 수 있는 제 2 전도성 고분자 코팅막(80)을 포함할 수 있다.
고체 전해질(40)은 양극(10)의 환원 또는 음극(20)의 산화반응이 화학적 조화를 이루도록 물질이동(이온, 1)이 일어나는 매개체로써, 예컨대, Li1+x+yAlx (Ti,Ge)2-xSiyP3-yO12(0<x<1,0<y<3), xLi2S-(100-x)P2S5(65<x<85,mol%)계 유리 또는 유리 세라믹 전해질, Li3.25Ge0.25P0.75S4, Li3.25P0.95S4, LixMP2X12 (x=9,10 또는 11, A=Ge,Si,Sn,Al,P, X=O,S 또는 Se), Li7P3S11, Li6PS5X (x=F,Cl,Br,I) 등을 포함할 수 있다.
고체 전해질(40)의 적어도 일부분에 코팅되는 제 1 전도성 고분자 코팅막(70)은, 예를 들어, 이온전도도가 우수한 PEO(polyethylene oxide), Polyether, Polysaccharide, Poly(vinyl alcohol), Poly(vinyl pyrrolidone), Poly(p-phenylene), Poly(propylene oxide), Poly(styrene), Poly(methyl methacrylate), Polyphosphazene , Poly(acrylamide), Poly(acrylic acid) 등을 포함할 수 있다.
전극활물질(50)은, 예컨대, Li1+xM1-x-yAlyO2 (0<x<1,M=Co,Ni,Mn,Fe), LiMPO4 (M=Co,Ni,Mn,Fe), Li4Ti5O12, Graphite, LixNa4-xM3(PO4)2(P2O7) (0<x<3,M=Co,Ni,Fe,Mn) 등을 포함할 수 있다.
전극활물질(50)의 적어도 일부분에 코팅되는 제 2 전도성 고분자 코팅막(80)은, 이온전도도가 우수한 이온전도성 고분자(80a) 및 전자전도도가 우수한 전자전도성 고분자(80b)를 포함할 수 있다. 예를 들어, 이온전도도 및 전자전도도가 우수한 PEO(poly ethylene oxide)-PEDOT(poly(3,4-ethylenedioxythiophene) 블록 공중합체를 포함 할 수 있다.
또한, 상기 PEO-PEDOT 블록 공중합체로 코팅된 전극활물질(50)은 이온(1) 및 전자(2)의 이동 통로 역할을 할 수 있다. 구체적인 예를 들어, 전극활물질(50)의 PEO로 코팅된 부분은 이온(1)을 전달하는 통로 역할을, PEDOT로 코팅된 부분은 전자(2)를 전달하는 통로 역할을 할 수 있다.
또한, 이온전도성 고분자(80a)는, 구체적인 예를 들어, 이온전도도가 우수한 PEO(polyethylene oxide), Polyether, Polysaccharide, Poly(vinyl alcohol), Poly(vinyl pyrrolidone), Poly(p-phenylene), Poly(propylene oxide), Poly(styrene), Poly(methyl methacrylate), Polyphosphazene , Poly(acrylamide), Poly(acrylic acid) 등을 포함할 수 있다.
또한, 전자전도성 고분자(80b)는, 구체적인 예를 들어, PA(polyacetylene), PPP(poly(p-phenylene)), PANI(polyaniline), PTh(polythiophene), PPS(poly(p-phenylene sulfide)), PPy(polypyrrole), PPV(poly(p-phenylene vinylene)), PMT(poly(3-methylthiophene)), PTT(poly(thienothiophene)), P3HT(poly(3-hexylthiophene)), PFI(polyfluorene), PCz(poly(Carbazole)), PITN(polyisothianaphthene), PQ(polyquinoline), PTP(poly(triphenylene)), PNap(polynaphthalene), PTV(poly(thienylene vinylene)), PAS(polyacenes), PDTT(poly(dithienothiophene)), PEDOT(poly(3,4-ethylenedioxythiophene)), PFu(polyfuran) 등을 포함할 수 있다.
상술한 제 1 전도성 고분자 코팅막(70) 및 제 2 전도성 고분자 코팅막(80)은 각각 고체 전해질(40) 및 전극활물질(50)의 적어도 일부분에 코팅됨으로써, 고체 전해질(40)과 전극활물질(50)간의, 즉, 고체-고체 간의 면접촉을 구현하여, 접촉 면적을 증가시킬 수 있다. 또한, 접촉 면적이 증가됨으로써, 전고체 이온 전지의 출력을 높일 수 있고, 수명특성을 증가시킬 수도 있다.
또한, 제 1 전도성 고분자 코팅막(70) 및 제 2 전도성 고분자 코팅막(80)은, 전극활물질(50) 보다 소프트(soft) 할 수 있다. 전극활물질(50) 보다 소프트한 제 1 전도성 고분자 코팅막(70) 및 제 2 전도성 고분자 코팅막(80)은, 전고체 이온 전지의 충·방전 시 발생하는 상기 전극활물질의 부피변화를 흡수함으로써, 상기 전고체 이온 전지의 출력을 높일 수 있다. 또한, 상기 전고체 이온 전지의 수명특성을 증가시킬 수 있다.
일반적으로 이차 전지(secondary battery)는 충전이 불가능한 일차 전지와는 달리, 충·방전이 가능한 전지를 말하는 것으로서, 휴대폰, 노트북 컴퓨터, 캠코더 등의 첨단 전자기기 분야에서 널리 사용되고 있다. 특히 리튬 이차 전지는 작동 전압이 3.6 V로서, 전자장비 전원으로 많이 사용되고 있는 니켈-카드뮴 전지나 니켈-수소 전지보다 3배나 높고, 단위 중량당 에너지 밀도가 높다는 측면에서 급속도로 신장되고 있는 추세이다.
리튬 이온 이차 전지는 전극조립체, 전극조립체를 수용하는 케이스, 케이스에 결합되는 캡조립체를 포함하고, 전극조립체는 양극판, 음극판, 그 사이에 개재되는 세퍼레이터를 포함한다. 양극판과 음극판은 각각 집전체에 전극 활물질을 코팅하여 제조된다. 그런데, 종래의 리튬 이온 이차 전지는 액체 또는 폴리머 형태의 전해질을 사용함으로써, 반복되는 충·방전 반응에 의해 리튬 이온 전지가 팽창을 하고, 폭발할 위험을 내재하고 있다.
이에 안전성 측면에서 폭발 위험이 없는 전고체 이온 전지는 기존에 리튬이차전지에서 사용되는 액체전해질을 고체로 대체하며 전해액의 분해반응 등에 의한 발화, 폭발이 전혀 발생하지 않으므로 안전성을 대폭 개선할 수 있다. 또한, 음극 소재로 Li-metal 혹은 Li-alloy 를 사용할 수 있기 때문에 전지의 질량 및 부피에 대한 에너지 밀도를 획기적으로 향상시킬 수 있다. 또한, 높은 출력밀도를 가질 수 있다.
그러나 고체 전해질을 사용할 경우 고체전해질의 이온전도성이 낮고, 액체 전해질을 이용할 때 보다 전극/전해질 계면 상태가 좋지 않기 때문에 전지의 성능이 저하되는 등의 문제점이 있었다.
상술한 문제점들은 본 발명의 실시예들에 따른 전고체 이온 전지의 상기 제 1 전도성 고분자 코팅막이 형성된 고체 전해질 및 상기 제 2 전도성 고분자 코팅막이 형성된 전극활물질에 의하여 해결할 수 있다.
도 2는 본 발명의 비교예에 따른 전고체 이온 전지로, 제 1 전도성 고분자 코팅막 및 제 2 전도성 고분자 코팅막을 포함하지 않는 고체 전해질(40) 및 전극활물질(50), 탄소(60)로 구성되어 있다. 도 2를 참조하면, 고체 전해질(40) 및 전극활물질(50)이 서로 떨어져 있거나, 접촉 면적이 좁은 점접촉으로 이루어진 것을 알 수 있다. 이로 인하여, 고체 전해질(40) 및 전극활물질(50) 간의 이온(1)의 전달이 원활하지 않은 것을 확인 할 수 있다.
그러나, 본 발명의 실시예들에 따른 전고체 이온 전지는, 상기 제 1 전도성 고분자 코팅막이 적어도 일부분에 코팅된 상기 고체 전해질 및 상기 제 2 전도성 고분자 코팅막이 적어도 일부분에 코팅된 상기 전극활물질간의, 즉, 고체-고체간의 점접촉을 면접촉으로 구현하여 입자간 접촉 면적을 넓혀줄 수 있다.
또한, 충·방전 과정 중 일어나는 전극활물질의 부피변화를 상기 제 1 전도성 고분자 코팅막 및 상기 제 2 전도성 고분자 코팅막이 흡수함으로써, 전고체 이온 전지의 출력을 높이고 수명을 증가시킬 수 있다.
본 발명은 도면에 도시된 실시예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 다른 실시예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야 할 것이다.
10: 양극
20: 음극
31, 32: 집전체
40: 고체 전해질
50: 전극활물질
60: 탄소
70: 제 1 전도성 고분자 코팅막
80: 제 2 전도성 고분자 코팅막
80a: 이온전도성 고분자
80b: 전자전도성 고분자

Claims (5)

  1. 파우더 형태의 고체 전해질;
    파우더 형태의 전극활물질;
    상기 고체 전해질의 적어도 일부분에 코팅되며, 이온을 전달할 수 있는, 제 1 전도성 고분자 코팅막; 및
    상기 전극활물질의 적어도 일부분에 코팅되며, 이온과 전자를 전달할 수 있는, 제 2 전도성 고분자 코팅막;
    을 포함하고,
    상기 제 1 전도성 고분자 코팅막은 PEO(폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide))를 포함하고,
    상기 제 2 전도성 고분자 코팅막은 PEO(폴리에틸렌옥사이드(poly ethyleneoxide))-PEDOT(폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)(poly(3,4-ethylenedioxythiophene))) 블록 공중합체를 포함하는, 전고체 이온 전지.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 전도성 고분자 코팅막 및 제 2 전도성 고분자 코팅막은, 상기 전극활물질 보다 소프트(soft)한, 전고체 이온 전지.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 고체 전해질은 Li1+x+yAlx(Ti,Ge)2-xSiyP3-yO12(0<x<1,0<y<3), xLi2S-(100-x)P2S5(65<x<85)계 유리 또는 유리 세라믹 전해질, LixMP2X12 (x=9,10 또는 11, A=Ge,Si,Sn,Al,P, X=O,S 또는 Se), Li3.25Ge0.25P0.75S4, Li6PS5X (x=F,Cl,Br,I), Li7P3S11 및 Li3.25P0.95S4 중 적어도 어느 하나를 포함하고, 상기 전극활물질은 Li1+xM1-x-yAlyO2 (0<x<1, M=Co,Ni,Mn,Fe), LiMPO4 (M=Co,Ni,Mn,Fe), Li4Ti5O12, Graphite 및 LixNa4-xM3(PO4)2(P2O7) (0<x<3, M=Co,Ni,Fe,Mn) 중 적어도 어느 하나를 포함하는, 전고체 이온 전지.
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