KR101645527B1 - 사행불량이 개선된 전극 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents

사행불량이 개선된 전극 및 이를 포함하는 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 젤리-롤형 전극조립체에 사용되는 전극집전체 선단부에 보강재를 적용시켜 전극 사행불량을 개선시킨 이차전지에 관한 것으로, 젤리-롤형 전극조립체의 제조시 전극 집전체의 선단부가 컬링되지 않으면서 정위치에 권취할 수 있으며, 그 결과, 사행 불량으로 인해 발생하였던 내부 쇼트(short-circuit) 문제점이 해결된다.

Description

사행불량이 개선된 전극 및 이를 포함하는 이차전지 {Cathode with improvement for biased movement and secondary battery comprising the same}
본 발명은 사행불량이 개선된 전극 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
최근, 충방전이 가능한 이차전지는 와이어리스 모바일 기기의 에너지원 또는 보조 전력장치 등으로 광범위하게 사용되고 있다. 또한, 이차전지는 화석 연료를 사용하는 기존의 가솔린 차량, 디젤 차량 등의 대기오염 등을 해결하기 위한 방안으로 제시되고 있는 전기자동차(EV), 하이브리드 전기자동차(HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-In HEV) 등의 동력원으로도 주목받고 있다. 이러한 이차전지는 전극조립체가 전해액과 함께 전지케이스에 내장되는 형태로 제조된다.
전극조립체는 제조 방법에 따라 스택형, 폴딩형, 스택-폴딩형 및 젤리-롤형 등으로 구분된다. 스택형 또는 스택-폴딩형 전극조립체의 경우, 단위 조립체가 양극과 음극이 분리막을 사이에 두고 순차적으로 적층되는 구조로 이루어져 있다.
이에 반해, 젤리-롤형 전극조립체는 활물질이 집전체에 도포된 시트형의 양극과 음극 사이에 분리막을 개재하여 권취하여 제조되는데, 양극과 음극을 먼저 제조하는 것이 필요하다. 양극과 음극 같은 단위 전극은 일련의 전극 집전체를 단위 전극 간격으로 노칭, 전극합제 도포, 코팅제 도포 등과 같은 소정의 공정을 거쳐서 제조되며, 이러한 전체적인 전지 생산 과정에서 전극 시트가 (리)와인딩되는 공정이 반복적으로 자주 사용된다. 본원 명세서에서 '시트'는 활물질이 도포되지 않은 집전체 또는 활물질이 도포된 집전체를 총칭하여 일컫는 것으로 이해한다. 이 때, 전극에서 (리)와인딩 롤로 투입되기 시작하는 부분은 전극 집전체의 선단부로서, 이는, 도 1을 참조할 때, 전극 활물질층이 형성되어 있지 않은 무지부(2a)에 해당하며, 보다 구체적으로는 무지부(2a) 중 폭방향(W) 단부 부분이 (리)와인딩 롤에 가장 먼저 투입되게 된다. 특히, 양극 집전체(2)는 일반적으로 알루미늄 호일로 제조되는데, 알루미늄 호일과 같이 장력이 약한 소재는 (리)와인딩 공정시에 선단부가 컬링(curling, 말림)되는 문제를 발생시킬 수 있다. 이와 같이 전극의 선단부가 컬링되면 사행불량을 일으키게 되고, 전극조립체는 정위치에서 라미네이션되지 못하게 되어 양극 무지부가 음극 활물질에 접촉하거나, 음극 무지부가 양극 활물질에 접촉하거나, 양극 무지부와 음극 무지부가 접촉하게 되는 등의 이유로 인해 내부 쇼트가 일어날 수 있다.
본 발명은 전술한 문제점에 착안하여 이루어진 것으로, 전극집전체의 선단부 컬링으로 인해 발생하였던 사행 불량의 문제점을 해소하고, 또한, 사행 불량으로 인한 내부 쇼트도 방지하고자 한다.
본 발명의 일 양태에 의하면, 전극 집전체 및 상기 전극 집전체의 적어도 일면에 활물질층을 포함하는 전극에 있어서, 전극 집전체의 선단부에 장력을 보강하기 위한 보강재가 적용되어 있는 전극이 제공된다.
상기 보강재는 전극 집전체 선단부의 폭방향 단부에 적용될 수 있다.
상기 보강재는 전극 집전체 선단부의 길이방향 양 단부에 적용될 수 있다.
상기 보강재는 전극 집전체 선단부의 폭방향 단부와 길이방향 양 단부에 적용될 수 있다.
상기 보강재는 전극 집전체 선단부로부터 활물질층이 시작되는 부분에까지 연장되어 적용될 수 있다.
상기 보강재는 전극 집전체 선단부의 양면에 적용될 수 있다.
상기 보강재는 10 내지 100 ㎛의 두께를 가질 수 있다.
상기 보강재는 활물질층보다 얇은 두께를 가질 수 있다.
상기 보강재는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)，테트라플루오로에틸렌 헥사플루오로프로필렌 공중합체(FEP)，테트라플루오로에틸렌-에틸렌 공중합체(ETFE)，테트라플루오로에틸렌-퍼플루오로알킬비닐에테르 공중합체(PFA)，폴리불화 비닐리덴(PVDF)，폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT)，폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌(PE)，폴리염화비닐(PVC)，아세테이트 수지, 폴리이미드, 아세테이트, glass cloth 테이프, 폴리에스테르, 폴리페닐렌설파이드(Polyphenylenesulfide, PPS), 폴리프로필렌(polypropylene) 수지 및 SUS (steel use stainless)로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합체로부터 형성될 수 있다.
상기 전극 집전체는 알루미늄으로부터 형성될 수 있다.
전극 집전체 선단부의 폭방향 단부, 길이방향 양 단부 또는 이들 둘다를 보강재 1매가 둘러싸고 있을 수 있다.
본 발명의 다른 양태에 따르면, 전술한 전극을 포함하는 젤리-롤형 전극조립체가 제공된다.
또한, 본 발명의 다른 양태에 따르면, 상기 젤리-롤형 전극조립체가 전지케이스의 내부에 밀봉되어 있는 이차전지가 제공된다.
본 발명의 다른 양태에 따르면, 상기 이차전지를 단위전지로서 둘 또는 그 이상 포함하는 것을 특징으로 하는 전지팩이 제공된다.
상기 전지팩은 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 또는 전력 저장장치의 전원으로 사용될 수 있다.
또한, 본 발명의 또 다른 양태에 따르면, 양극, 분리막 및 음극으로 이루어진 젤리-롤형 전극조립체를 포함하는 이차전지의 제조 방법에 있어서, 전극 집전체 선단부의 폭방향 단부와 전극 집전체 후단부의 폭방향 단부가 형성될 곳에 걸쳐 보강재를 적용하는 단계, 및 상기 전극 집전체를 단위 전지 간격으로 절단하는 단계를 포함하고, 이로써 하나의 전극 집전체의 선단부 폭방향 단부 및 다른 전극 집전체의 후단부 폭방향 단부에 보강재가 적용되도록 하는 이차전지의 제조방법이 제공된다.
본 발명에 의하면 젤리-롤형 전극조립체의 제조시 전극 시트의 컬링없이 전극이 정위치에 권취될 수 있으며, 그 결과, 전극 시트의 사행 불량으로 인해 발생하였던 내부 쇼트(short-circuit) 문제점이 해결된다.
도 1은 종래 기술에 따른 전극의 권취전 양태를 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 일 양태에 따른 전극의 권취전 양태를 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 다른 양태에 따른 전극의 권취전 양태를 나타낸 것이다.
도 4는 본 발명의 다른 양태에 따른 전극의 권취전 양태를 나타낸 것이다.
도 5는 본 발명의 다른 양태에 따른 전극의 권취전 양태를 나타낸 것이다.
도 6은 본 발명의 일 양태에 따라 1매(sheet)의 보강재가 전극 집전체 선단부의 일면에 도 2에 도시된 바와 같이 적용된 양태를 측면에서 나타낸 것이다.
도 7은 본 발명의 다른 양태에 따라 2매의 보강재가 전극 집전체의 양면에 도 2에 도시된 바와 같이 적용된 양태를 측면에서 나타낸 것이다.
도 8은 본 발명의 다른 양태에 따라 1매의 보강재가 전극 집전체의 양면에 도 2에 도시된 바와 같이 적용된 양태를 측면에서 나타낸 것이다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 도면에 기재된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
도 1은 종래 전극의 권취전 양태를 나타낸 것이고, 도 2 내지 4는 본 발명의 일 양태에 따른 전극의 권취전 양태를 예시한 것이다.
도 1 내지 도 5를 참조하면, 집전체(2)의 중심에 활물질층(3)이 형성되어 있다. 또한, 활물질층(3)의 양측에 무지부가 형성되어 있을 수 있다(도 1 내지 4 참조). 본원 명세서에서, '무지부'라 함은 전극 집전체 중 활물질층이 형성되어 있지 않은 영역을 지칭하는 것으로 이해한다.
본 발명에서 사용가능한 집전체(2)는 당업계에서 일반적으로 사용되는 집전체일 수 있다. 즉, 집전체는 당업계에서 통상적으로 사용되는 재질로 형성될 수 있으며, 당업계에서 가해지는 가공이 이루어지는 경우도 포함될 수 있다. 예컨대, 다공질 집전체가 사용될 수 있다. 집전체의 소재 및/또는 두께로 인해 컬링 방지가 더 요구되는 경우에 본 발명의 효과가 더욱 현저해질 수 있다. 예컨대, 알루미늄 집전체가 사용되는 전극에 본 발명이 바람직하게 적용될 수 있다.
활물질층(3)은 당업계에서 통상적으로 사용되는 활물질, 도전재 및 바인더를 포함하는 전극 합제를 코팅, 건조하여 형성할 수 있으며, 활물질층을 구성하는 성분 및 조성비는 본 발명에서 특별히 제한되지 않는다.
도 1을 참조하면, 종래의 전극(1)은 집전체(2)의 장력을 보강하기 위한 물질이나 수단을 포함하고 있지 않다. 따라서, 알루미늄과 같이 장력이 약한 소재를 집전체로 사용하여 제조된 전극(1)이 권취 장치로 투입될 때에 전극 집전체(2)의 선단부가 컬링되는(curled) 현상이 발생하였다. 본원 명세서에서 '선단부'라 함은 전극이 코어 방향으로 투입되는 전극 권취 시작부를 의미한다. 예컨대, 도 1에서 선단부라 함은 '2a' 부분을 의미한다.
본 발명에서는 전극의 소정의 위치에, 전극 선단부 장력을 보강하기 위한 보강재가 적용되어, 선단부의 컬링 현상 및 이로 인한 사행불량을 개선하는 특징을 갖는다.
본원 명세서에서 '보강재'라 함은 전극의 소정의 위치에 적용되어, 전극 시트의 컬링 현상을 억제 혹은 방지할 수 있는 임의의 구성요소를 지칭하는 것으로 이해한다.
본원 명세서에서 '전극의 소정의 위치'라 함은 보강재가 적용되어 선단부의 컬링 현상 및 이로 인한 사행불량을 개선시킬 수 있는 전극의 임의의 위치를 의미하는 것으로 이해한다.
예컨대, 본 발명의 일 양태를 나타내는 도 2를 참조하면, 전극 집전체(2)의 선단부(2a)의 폭방향 단부(W)에 보강재(5a)가 부착될 수 있다. 보강재(5a)는 전극 활물질의 작용 효과를 방해하지 않도록 그 폭을 결정하여 전극 집전체(2)의 선단부(2a)에 적용될 수 있다. 보강재(5a)가 적용되는 폭을 활물질 층(3)이 시작되는 부분까지 혹은 활물질 층(3)과 일부 중복되도록 연장할 경우, 도 5에 제시된 양태가 된다.
또는, 본 발명의 다른 양태를 살펴보면, 보강재(5a)는 전극 집전체(2)의 선단부(2a)의 길이방향 단부(L)에 적용되거나(도 3 참조), 또는 전극 집전체(2)의 선단부(2a)의 길이방향 단부(L) 및 폭방향 단부(W)에 걸쳐 적용될 수 있다(도 4 참조).
전술한 바와 같이 보강재(5a)가 전극 집전체(2)의 선단부(2a)에 적용됨으로써 전극 집전체(2)의 장력이 보강된다. 그 결과, 전극(1)이 권취 장치로 투입될 때에도 컬링 현상없이 권취가 가능하게 된다. 상기 보강재(5a)는 전극 집전체(2)의 선단부(2)가 쉽게 컬링되지 않을 정도의 장력보강을 제공하는 동시에 양극 집전체에서 유의한 단차를 형성하지 않아야 한다.
보강재는 10 내지 100 ㎛의 두께를 가질 수 있으며, 특히, 활물질층과 같거나 이보다 얇은 두께를 갖는 것이 바람직하다.
본 발명에서 사용될 수 있는 보강재는 전해액이나 리튬 이온에 대하여 높은 안정성을 나타내고 전기적 절연성이 높고 열 안정성이 있는 물질로서 집전체의 장력을 보강할 수 있는 물질로 형성된 것이라면 특별히 제한되지 않는다.
보강재의 비제한적인 예로는 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE)，테트라플루오로에틸렌 헥사플루오로프로필렌 공중합체(FEP)，테트라플루오로에틸렌-에틸렌 공중합체(ETFE)，테트라플루오로에틸렌-퍼플루오로알킬비닐에테르 공중합체(PFA)，폴리불화 비닐리덴(PVDF) 등의 불소 수지，폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT)，폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌(PE)，폴리염화비닐(PVC)，아세테이트 수지 폴리이미드, 아세테이트, glass cloth 테이프, 폴리에스테르, 폴리페닐렌설파이드(Polyphenylenesulfide, PPS) 수지, 및 폴리프로필렌(polypropylene) 수지로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상으로 이루어질 수 있으며, 이들은 절연 테이프 형태로 전극 집전체의 소정의 위치에 적용될 수 있다. 보강재의 또 다른 비제한적인 예로는 장력을 보다 보강시키기 위해 SUS(steel use stainless)와 같은 금속을 필름 형태로 전극 집전체의 소정의 위치에 적용시키는 양태를 들 수 있다.
상기 보강재는 보강재 일면에 적용되어 있는 접착제에 의해 전극 집전체에 부착될 수 있다. 혹은, 경우에 따라서는, 열융착 방법에 의해 전극 집전체에 부착될 수 있다.
상기 보강재는 전극 집전체(2)의 선단부에만 존재할 수도 있으나, 경우에 따라서는 전극 집전체(2)의 후단부에도 존재할 수 있다. 일례로, 전극 집전체 선단부의 폭방향 단부와 전극 집전체 후단부의 폭방향 단부를 형성할 곳에 걸쳐 보강재를 적용하는 단계, 및 상기 전극 집전체를 단위 전지 간격으로 절단하는 단계를 포함하는 공정에 의해, 하나의 전극 집전체의 선단부 폭방향 단부 및 다른 전극 집전체의 후단부 폭방향 단부에 보강재가 적용되도록 할 수 있다.
이러한 일 양태가 도 2에 예시되어 있는데, 도 2를 참조하면, 전극 집전체의 선단부에 보강재(5a)가 존재할 뿐 아니라, 후단부에도 보강재(5b)가 존재한다.
도 5를 참조하여 본 발명의 다른 양태를 살펴보면, 양극 선단부로부터, 양극 무지부와 활물질층의 경계부까지 보강재(5a)가 연장되어 전기절연성을 확보하고 안전성을 향상시킬 수 있다. 이 경우, 상기 보강재는 전극 집전체(2)와 활물질 층(3)의 경계면을 피복하도록 연장될 수 있어서, 전극 집전체와 활물질 층의 경계면에 별도로 절연 테이프를 부착시킬 필요가 없어지게 된다. 이 때, 상기 보강재(5a)가 연장되는 길이는 활물질층의 작용 효과에 악영향을 주지 않도록 결정한다.
또한, 본 발명의 일 양태에서, 선단부의 일면에 보강재 1매(5a)가 적용될 수 있을 뿐만 아니라(도 6 참조), 전극 집전체의 양면에 보강재가 적용될 수 있다. 이 경우, 2매의 보강재(5a, 5a')가 전극 집전체의 양면에 라미네이션 접착되도록 형성되거나(도 7 참조) 혹은 1매의 보강재(5a)가 전극 집전체 양면의 선단부를 감싸도록 적용될 수 있다(도 8 참조). 즉, 보강재 1매가 전극 집전체 선단부 양면의 폭방향 단부, 길이방향 단부 또는 이들 둘다를 둘러쌀 수 있다. 1매의 보강재가 전극 집전체의 선단부를 감싸도록 적용되는 경우에는 보강재와 전극 집전체간의 탈라미네이션(delamination)이 발생하지 않는 이점을 가질 수 있다.
이러한 보강재의 적용 양태는 도 2에 제시된 양태뿐만 아니라, 도 3 내지 5에 제시된 양태에도 적용될 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 전극조립체가 전해액과 함께 전지케이스의 내부에 밀봉되어 있는 이차전지를 제공한다.
상기 이차전지는 바람직하게는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 및 출력 안정성의 리튬 이차전지일 수 있다. 본 발명에 따른 리튬 이차전지의 기타 구성 요소들에 대하여 이하에서 상세히 설명한다.
일반적으로 리튬 이차전지는 양극, 음극, 분리막, 리튬염 함유 비수 전해액 등으로 구성되어 있다.
양극은, 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 충진제를 더 첨가하기도 한다. 음극은 또한 음극 집전체 상에 음극 재료를 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 성분들이 더 포함될 수도 있다.
상기 분리막은 음극과 양극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다.
리튬염 함유 비수계 전해액은, 비수 전해액과 리튬염으로 이루어져 있으며, 비수 전해액으로는 액상 비수 전해액, 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 집전체, 전극 활물질, 도전재, 바인더, 충진제, 분리막, 전해액, 리튬염 등은 당업계에 공지되어 있으므로, 그에 대한 자세한 설명은 본 명세서에서 생략한다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지는 당업계에 공지되어 있는 통상적인 방법에 의해 제조될 수 있다. 즉, 양극과 음극 사이에 다공성 분리막을 삽입하고 거기에 전해액을 주입하여 제조할 수 있다.
양극은, 예를 들어, 앞서 설명한 리튬 전이 금속 산화물 활물질과 도전재 및 결합제를 함유한 슬러리를 집전체위에 도포한 후 건조하여 제조할 수 있다. 마찬가지로 음극은, 예를 들어, 앞서 설명한 탄소 활물질과 도전재 및 결합제를 함유한 슬러리를 얇은 집전체 위에 도포한 후 건조하여 제조할 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 이차전지를 단위전지로서 둘 또는 그 이상 포함하는 전지팩을 제공한다.
본 발명에 따른 전지팩은 장착 효율성, 구조적 안정성 등을 고려할 때, 한정된 장착공간을 가지며 잦은 진동과 강한 충격 등에 노출되는 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 또는 전력 저장장치의 전원으로 바람직하게 사용될 수 있다.
1: 전극
2: 전극 집전체
2a: 전극 집전체의 선단부
2b: 전극 집전체의 후단부
3: 전극 활물질층
5a, 5b: 절연 테이프

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  16. 양극, 분리막 및 음극으로 이루어진 젤리-롤형 전극조립체의 제조 방법에 있어서,
    전극 집전체 선단부의 폭방향 단부와 전극 집전체 후단부의 폭방향 단부가 형성될 곳에 걸쳐 보강재를 부착하는 단계, 및
    상기 전극 집전체를 단위 전지 간격으로 절단하는 단계를 포함하고,
    이로써 하나의 전극 집전체의 선단부 폭방향 단부 및 다른 전극 집전체의 후단부 폭방향 단부에 보강재가 부착되되, 상기 보강재가 전극집전체의 선단부 폭방향 단부 및 후단부 폭방향 단부 각각의 단면을 감싸고 있지 않은 젤리-롤형 전극조립체의 제조방법.
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