KR101609199B1

KR101609199B1 - 열 전도도의 향상을 위해 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스

Info

Publication number: KR101609199B1
Application number: KR1020147030650A
Authority: KR
Inventors: 수마나 로이 초두리; 패드마 프리야 수드할사나; 스리니바산 두레이스와미
Original assignee: 라이르드 테크놀로지스, 아이엔씨
Priority date: 2012-05-09
Filing date: 2013-04-01
Publication date: 2016-04-08
Also published as: KR20140139613A; US9260646B2; US20150014577A1; CN104284940A; EP2847274A4; WO2013169413A1; CN104284940B; EP2847274B1; EP2847274A1

Abstract

폴리머 매트릭스와 공유 결합되는 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스를 포함하는 열 도전성 복합재가 개시된다. 또한, 탄소함유 화학종을 관능화하는 단계와, 탄소함유 화학종이 커플링제를 통해 폴리머 매트릭스에 공유 결합되도록 관능화된 탄소함유 화학종을 폴리머에 합체시키는 단계를 일반적으로 포함하는 방법이 개시된다.

Description

열 전도도의 향상을 위해 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스{POLYMER MATRICES FUNCTIONALIZED WITH CARBON-CONTAINING SPECIES FOR ENHANCED THERMAL CONDUCTIVITY}

본 출원은 2012년 5월 9일 출원된 인도 특허출원 제1827/CHE/2012의 우선권을 주장한다. 상기 출원의 전체 개시내용은 본 출원에 원용된다.

본 개시는 열 전도도의 향상을 위해 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스에 관한 것이다.

본 절은 반드시 선행 기술은 아닌 것으로, 본 개시와 관련된 배경 정보를 제공한다.

반도체, 트랜지스터 등과 같은 전자 부품은 해당 전자 부품이 최적으로 작동하는 소정 온도를 갖는다. 이상적으로는 소정 온도는 주변 공기의 온도에 가깝다. 그러나, 전자 제품의 작동은 열을 발생시키며, 열이 제거되지 않는다면 전자 제품은 정상적이거나 바람직한 작동 온도보다 현저히 높은 온도에서 작동하게 된다. 이런 과도한 온도는 전자 부품의 작동 특성, 수명 및/또는 신뢰성과 관련 장치의 작동에 불리한 영향을 미칠 수 있다.

열의 발생으로 인한 불리한 작동 특성을 방지하거나 적어도 최소화하려면, 예컨대 작동 중인 전자 부품에서 나오는 열을 히트 싱크로 전도하여 열을 제거하여야 한다. 이어서 히트 싱크는 종래의 대류 및/또는 복사 기술에 의해 냉각될 수 있다. 전도 중에, 열은 전자 부품과 히트 싱크 사이의 직접적인 표면 접촉이나, 중간 매체 또는 열 전달 물질을 통한 전자 부품과 히트 싱크 표면 사이의 접촉에 의해 작동 중인 전자 부품으로부터 히트 싱크로 전달될 수 있다. 열 전달 물질은 비교적 열악한 열 전도사슬 공기로 열 전달면 사이의 간극이 충전되는 것에 비해 열 전달 효율을 높이기 위해 해당 간극을 충전하는 용도로 사용될 수 있다. 일부 장치에서는 전기 절연체가 전자 부품과 히트 싱크 사이에 배치될 수도 있는데, 다수의 경우 이것은 그 자체가 열 전달 물질이다.

열 전도도의 향상을 위해 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스에 관한 것이다.

본 절은 본 개시의 일반적인 요약을 제공하는 것으로, 그 전체 범위나 특징부 전체를 포괄하는 개시는 아니다.

다양한 양태에 따르면, 폴리머 매트릭스와 공유 결합되는 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스를 포함하는 열 도전성 복합재의 예시적인 실시예가 개시된다. 또한, 탄소함유 화학종을 관능화하는 단계와, 탄소함유 화학종이 커플링제를 통해 폴리머 매트릭스에 공유 결합되도록 관능화된 탄소함유 화학종을 폴리머에 합체시키는 단계를 일반적으로 포함하는 방법이 개시된다.

추가적인 적용 분야는 본 명세서에서 제시되는 설명을 통해 분명해질 것이다. 본 요약의 설명과 특정 예는 오직 예시의 목적으로만 의도된 것으로 본 개시의 범위를 제한하도록 의도되지는 않았다.

본 명세서에 기재된 도면은 가능한 구현예 전부가 아니라 선정된 실시예를 예시하기 위한 것으로, 본 개시의 범위를 제한하지 않도록 의도되어 있다.

도 1은 매트릭스 관능화의 예를 도시한다.
도 2는 관능화된 그래핀의 FTIR(푸리에 변환 적외선) 스펙트럼으로, 1384 cm^-1과 1015 cm^-1에서의 피크는 그래핀 나노판의 표면에 실리콘 사슬이 존재함을 나타낸다.
도 3은 관능화된 그래핀에 실리콘, 산소 및 탄소가 존재함을 보여주는, 관능화된 그래핀의 EDS(에너지 분산형) 스펙트럼이다.
도 4는 관능화된 탄소 나노튜브(CNT) 폴리머 복합재의 주사 전자현미경 사진이다.
도 5는 폴리머 매트릭스에 비관능화 다중벽 나노튜브를 포함하는 나노복합재의 주사 전자현미경 사진이다.
도 6은 본 기술의 예시적인 실시예에 따른 비닐 관능화된 다중벽 나노튜브를 폴리머 매트릭스에 포함하는 나노복합재의 주사 전자현미경 사진이다.
도 7은 본 기술의 예시적인 실시예에 따른 상이한 중량퍼센트의 비닐 관능화 다중벽 나노튜브를 폴리머 매트릭스에 포함하는 예시적인 나노복합재와, 비관능화 다중벽 나노튜브를 폴리머 매트릭스에 포함하는 나노복합재를 대상으로 한 열분해 비율 대 온도(섭씨)의 예시적인 선그래프이다.

이하, 첨부 도면을 참조하여 예시적인 실시예를 보다 충분히 설명한다.

본 발명자는 열 도전성 충전제를 매트릭스에 추가로 합체시키거나 그 사용량을 증가시킬 필요없이 기저 매트릭스의 열 전도도를 향상시킴으로써 열 전달 물질(예컨대, 간극 충전제 등)과 여타의 물질(예컨대, 열 도전성 및/또는 전기 도전성 플라스틱 등)의 열 전도도를 높일 수 있다는 것을 인식했다. 이에 따라, 본 발명자는 예컨대 열 전달 물질, 열 도전성 및/또는 전기 도전성 플라스틱 등과 함께 사용될 수 있는, 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스의 예시적인 실시예를 개발하였으며, 이를 본 명세서에 개시한다. 또한, 본 명세서에는, 폴리머 매트릭스의 열 전도도를 향상시키는 예시적인 방법으로서, 탄소함유 화학종을 관능화하는 단계와, 탄소함유 화학종이 커플링제를 통해 폴리머 매트릭스에 공유 결합되도록 관능화된 탄소함유 화학종을 폴리머에 합체시키는 단계를 포함하는 방법이 개시된다. 이런 관능화로 인해, 폴리머 매트릭스와 이런 폴리머 매트릭스로부터 형성되는 열 도전성 복합재의 열 전도도가 향상된다. 따라서, 본 개시의 양태는 매트릭스의 폴리머 내로 탄소함유 화학종을 관능화함으로써 매트릭스를 향상시키는 것에 관한 것이기도 하다. 관능화되어 열적으로 향상된 매트릭스는 예컨대 열 전달 물질, 열 도전성 플라스틱, 열 도전성 및/또는 전기 도전성 플라스틱 등에 사용될 수 있다.

예시적인 실시예에서, 열 도전성 복합재의 전기 전도도는 관능화 수준에 기초하여 조정가능하다. 따라서, 열 도전성 복합재는 관능화의 차이에 따라 전기 절연성 복합재이거나 전기 도전성 복합재일 수 있다.

예시적인 실시예에서는, 하나 이상의 탄소함유 화학종이 폴리머 매트릭스에 공유 결합(예컨대 부착, 접합 등)되는데, 이는 결과물 복합재가 유전체 또는 전기 절연체가 되도록 전기 절연 특성을 유지하면서 열 전도도를 향상시킨다. 이런 예시적인 실시예에서는, 폴리디메틸실록산(PDMS) 사슬이 매트릭스의 일부인 커플링제(예컨대, MPTMS(3-메타크릴록시프로필트리메톡시실란) 등)를 통해 그래핀 나노판, 그래핀 또는 그래핀 산화물에 공유 부착된다. 폴리머 매트릭스 내의 관능화된 그래핀의 비율은 약 0.001 V%(체적 퍼센트) 내지 약 5 V%일 수 있다. 관능화 분자는 PDMS 및/또는 PDMS의 유도체일 수 있다. 예로서, 그래핀에 의한 실리콘 매트릭스의 관능화(예컨대 도 1 등 참조)는 약 20% 내지 약 40%만큼 실리콘 매트릭스의 열 전도도를 향상시킬 수 있다. 관능화된 매트릭스는 전기 절연 특성을 가질 수 있다.

도 1은 매트릭스 관능화의 예를 도시하는 것으로, 경화 중에 실리콘 매트릭스와 반응하는 비닐기도 나타내고 있다. 도 2는 투과 비율 대 파수(wave numbers)를 보여주는 관능화된 그래핀의 FTIR(푸리에 변환 적외선) 스펙트럼이다. 도 2에서 1384 cm^- ¹와 1015 cm^-1에서의 피크는 그래핀 나노판의 표면에 실리콘 사슬이 존재함을 나타낸다. 도 3은 계수(counts) 대 에너지 (단위: 킬로전자 볼트(keV))를 보여주는 관능화된 그래핀의 EDS(에너지 분산형) 스펙트럼이다. 도 3의 피크는 관능화된 그래핀에 실리콘, 산소 및 탄소가 존재함을 보여준다. 도 4는 관능화된 탄소 나노튜브(CNT) 폴리머 복합재의 주사 전자 현미경 사진이다.

예시적인 실시예에서는, 그래핀 나노판 표면에 이중 결합을 합체시키는 O-Si기의 공유 결합을 통한 그래핀 나노판의 가장자리의 수산기와 커플링제 3-메타크릴록시프로필트리메톡시실란(MPTMS) 사이의 반응에 의해 그래핀 나노판을 관능화했다.

이어서 그래핀 나노판의 표면 상의 이중 결합을, 150℃에서 백금계열(예컨대, 백금-디비닐테트라메틸실록산) 촉매의 존재 하에서 하이드로실화 반응을 통해 (예컨대, 미국 미시간주 미드랜드 소재 도우 코닝사(DOW Corning Corporation)에서 입수가능한 열경화형 실리콘 고무일 수 있는 2-부분 실리콘 매트릭스의 B 부분의 PDMS 사슬에 존재하는) PDMS(폴리디메틸실록산) 사슬 상의 Si-H기와 반응시켰다. 다른 예시적인 실시예에서는, 반응 온도가 상온(예컨대 약 20℃ 내지 25℃ 등) 내지 약 200℃의 범위 이내와 같이, 150℃보다 높거나 낮을 수 있다. (MPTMS로부터) 그래핀 표면 상의 이중 결합과 PDMS 사슬 상의 Si-H기 사이의 반응을 나타내는 바로 아래의 도면을 참조하기 바란다. 이 반응 후에, PDMS 사슬은 그래핀 소판 둘레에 감긴다.

PDMS 관능화된 그래핀 소판을 2-부분 실리콘 시스템(예컨대, 2-부분 실리콘 시스템의 비닐 말단 PDMS 사슬(A 부분)과 PDMS 사슬(B 부분))에 합체시켰다. 150℃에서 시스템을 경화시켜 실리콘 겔을 획득했다. 본 경화 반응 중에, 관능화된 그래핀 소판은 그래핀 표면 상의 이중 결합과 2-부분 실리콘 시스템의 B 부분의 PDMS 사슬의 Si-H기 사이의 반응으로 인해 실리콘 네트워크의 일부가 된다. 다른 예시적인 실시예에서, 경화는 상온에서 자외선을 사용하는 단계를 포함한다. PDMS 관능화된 그래핀과 함께, 2-부분 실리콘 시스템의 경화 반응을 나타내는 바로 아래의 도면을 참조하기 바란다.

그래핀 표면에 PDMS 사슬을 도입함으로써 그래핀 소판과 주변 실리콘 매트릭스 사이의 계면 상호작용이 향상된다. 이는 다음으로 폴리머 매트릭스의 전체 열 전도도를 향상시킨다.

비교를 위해 표에 기재된 하기 예를 참조하여 본 개시의 양태를 추가로 설명한다. (본 명세서에 제시된 모든 예와 마찬가지로) 이들 예는 단지 예시적인 것으로 본 개시를 특정한 제형(formulation)으로 제한하지 않는다.

하기 표에 기재된 그래핀 관능화된 폴리머의 충전제로서 질화붕소(BN)를 사용하여 다양한 복합재를 제조했다. 구체적으로, 하기 표에는 하기 시편 또는 시료의 열 전도도, 비저항 및 안정성이 기재되어 있다. 제1 시료 또는 시편은 그래핀으로 관능화되지 않고 열 도전성 충전제가 사용되지 않은 순수 실리콘 매트릭스를 포함했다. 제2 시료 또는 시편은 3 wt%의 팽창 그래핀 나노판(xGNP)을 갖는 관능화된 실리콘 매트릭스를 포함했다. 제3 시료 또는 시편은 47 wt%의 질화붕소를 갖는 실리콘 매트릭스를 포함했다. 제4 시료 또는 시편은 2 wt%의 팽창 그래핀 나노판과 47 wt%의 질화붕소를 갖는 실리콘 매트릭스를 포함했다. 제5 시료 또는 시편은 2 wt%의 팽창 그래핀 나노판과 47 wt%의 질화붕소를 갖는 관능화된 실리콘 매트릭스를 포함했다.

일반적으로, 이들 시험 결과는 열 전도도 값의 향상(예컨대 시료 3과 4의 2.8 W/m-K와 시료 5의 4 W/m-K 비교) 이외에도, 전체 복합재가 매트릭스에 3 wt%의 그래핀을 합체시켰음에도 여전히 전기 절연성이라는 것도 보여준다. 전기 절연성은 그래핀 나노판이 그 표면에 고정된 PDMS 사슬로 부분적으로 덮인 데 기인할 수 있다.

시료	열 전도도(W/m-K)	비저항(ohm-cm)	안정성
순수 실리콘 매트릭스	0.14	절연성	겔
xGNP(3wt%)를 갖는 f-실리콘 매트릭스	0.2	절연성	겔
실리콘 매트릭스+47 wt% BN	2.8	절연성	페이스트형
실리콘 매트릭스+2 wt% xGNP+47wt% BN	2.8	절연성(10⁸ ohm-cm 초과)	분말형
xGNP(3wt%)를 갖는 f-실리콘 매트릭스+47 wt% BN	4	절연성(10⁸ ohm-cm 초과)	성형가능

다른 예로서, 암모니오아세테이트(글리신), 트리메틸아민 산화물 등과 같은 쌍성이온 중간체 또는 내염을 사용하여 비닐기 관능화된 다중벽 나노튜브(MWNT)를 제조했다. 비닐-MWNT를 다양한 중량 퍼센트로 실리콘 매트릭스에 합체시켰다. 실리콘의 경화 작용 중에, 실리콘 네트워크가 MWNT의 표면에 형성되었다. 이런 관능화된 MWNT는 순수 MWNT에 비해 폴리머 복합재의 열적 특성(예컨대 열 전도도가 23%까지 향상됨)과 열적 안정성(예컨대 539℃까지)을 향상시키는 것으로 밝혀졌다. 이런 향상은 MWNT와 폴리머 매트릭스의 보다 양호한 상용화(compatibilization)에 기인하는 것으로 보인다. 이 예에서는, SEM(주사 전자 현미경) 기술을 사용하여 폴리머 매트릭스 내의 MWNT의 분산도를 분석하고 고찰했다. 열중량 분석기(TGA)와 (열 전도도 측정용) 핫 디스크 칼로리미터를 사용하여 열적 특성을 고찰했다.

이 예를 계속 참조하면, 호스트 매트릭스는 미국 미시간주 미드랜드 소재 도우 코닝사에서 입수가능한 열 경화형 실리콘 고무인 2-부분 실리콘 매트릭스였다. 호스트 매트릭스는 두 부분, 즉 비닐 말단 PDMS 사슬(A 부분)과 PDMS 사슬로 구성된다. 백금 계열 촉매(예컨대, 백금-디비닐테트라메틸실록산 등)의 존재 하에서 B 부분의 PDMS 사슬 상의 Si-H기와 A 부분의 PDMS 사슬 상의 말단 비닐기 사이의 하이드로실화 반응에 의해 최종 시료를 획득했다. CNT가 폴리머 매트릭스에 양호하게 분산되도록 하는 용액 처리 방법을 사용하여 CNT/실리콘 나노복합재를 획득했다. 분산도는 CNT와 폴리머 매트릭스 사이의 계면 접합을 향상시키는 CNT의 화학적 관능화에 의해 향상될 수 있다.

쌍성이온 중간체는 말단 비닐기가 CNT의 표면에 합체될 수 있도록 한다. 이들 관능화된 CNT는 용매 처리 방법을 사용하여 실리콘 매트릭스의 (Si-H기를 갖는 폴리머 사슬을 함유하는) B 부분의 PDMS 사슬과 혼합될 수 있다. 사용된 용매의 증발 후에, A 부분의 비닐 말단 PDMS 사슬이 본 시스템에 첨가된다. 경화 반응 중에는, 폴리머 매트릭스의 두 부분의 경화와 더불어, CNT의 표면에 합체된 이중 결합과 B 부분의 폴리머 사슬 상에 존재하는 Si-H기 사이의 하이드로실화 반응이 일어난다(바로 아래의 도면 참조). 이 예시적인 방법의 경우, CNT는 하이드로실화 반응을 통해 폴리머 사슬과 화학적으로 결합되어 가교형 폴리머 시스템과 일체화된 부분이 된다.

CNT와 폴리머 사슬 사이의 계면 상호작용이 향상되어 폴리머 매트릭스의 고유 열 전도도를 향상시키는 CNT/실리콘 나노복합재를 포함하는 예시적인 실시예가 본 명세서에 개시된다. 또한, 관능화된 CNT를 사용하는 보강에 의해서도 결과물 복합재의 열적 안정성을 향상시킬 수 있다. 본 발명자는 폴리머 매트릭스에 관능화된 CNT와 비관능화 CNT를 사용하여 제조된 복합재들의 열 전도도와 열적 안정성을 비교했다. 본 발명자는 CNT가 관능화되면 필시 호스트 매트릭스와의 보다 양호한 상용화에 기인하여 나노복합재의 특성을 향상시킨다는 것을 관찰했다.

관능화된 MWNT가 순수 MWNT에 비해 폴리머 복합재의 열적 특성과 열적 안정성을 얼마나 향상시켰는지에 대한 비교 연구를 수행하기 위해, 본 발명자는 다음의 예시적인 공정에 의해 실험 또는 시험 시편을 제조했다.

4시간 동안 60℃에서 37%의 염화수소(HCI)로 MWNT를 세척하여, 사용 전에 MWNT를 정제했다. 또한, MWNT를 원심분리기에서 원심분리하고, 초음파처리기에 의해 용매 내에서 초음파처리한 후 페이스트 믹서에서 혼합했다. DMAP(4-디메틸라미노 피리딘)와 DMAD(디메틸 아세틸렌 디카르복시레이트) 사이의 쌍성이온 복합체의 형성에 의해 개시된 반응에 의해 정제된 MWNT의 관능화를 수행했다. 쌍성이온 부분구조(moiety)를 MWNT의 표면에 존재하는 이중 결합 전체에 걸쳐 첨가하여 하전 중간체를 형성했다. 이어서 하전 중간체는 다양한 친핵체에 의해 포집될 수 있어서, 상이한 관능기가 MWNT의 표면에 합체된다. MWNT 0.014 밀리몰(mmol)을 톨루엔(40 mL)에 투입하고 5분 동안 초음파처리했다. 이어서 이 혼합물을 교반하면서 60℃의 온도까지 가열한 후, 톨루엔(6 mL) 내 DMAP 0.036 mmol과 DMAD 0.028 mmol을 동시에 첨가했다. MWNT 현탁액에 이 혼합물을 첨가하는 과정을 36시간의 기간에 걸쳐 수행했다. 과량(0.5 mL)의 2-메틸-3-부텐-2-올을 이 반응 혼합물에 첨가하고, 본 시스템을 60℃에서 다시 12시간 동안 교반했다. 이어서 최종 반응 혼합물을 상온까지 냉각하고 5분 동안 6000 rpm으로 원심 분리했다. 상청액을 버린 후에, 잔류물을 아세톤으로 수차례 세척했다. 하룻밤 동안 100℃에서 오븐 건조시킨 후에 최종 제품을 획득했다.

이중 결합 관능화된 비닐-MWNT(0.25 wt%, 0.5 wt%, 1 wt% 및 2 wt%)를 용매 내의 2-부분 실리콘 매트릭스의 B 부분의 PDMS 사슬과 혼합했다. 용매를 증발시키기 전에 시스템을 30분 동안 교반했다. 이어서, 실리콘 매트릭스의 (백금계열 촉매를 함유하는) A 부분을 반응 혼합물에 첨가하고, 시스템을 30분 동안 교반했다. 혼합물을 150℃에서 45분 동안 경화용 오븐 내에 유지했다. 또한, 비교 목적으로 제어 시료를 얻기 위해, 유사한 방법을 사용하여 실리콘 매트릭스 내의 비관능화 MWNT(1 wt%)로 나노복합재를 제조했다.

순수 MWNT와 비닐-MWNT의 혼합에 의해 획득되는 나노복합재의 열적 특성을 상세히 분석했다. 다양한 비율(0.25 wt%, 0.5 wt%, 1 wt% 및 2 wt%)의 비닐-MWNT를 사용하여 열 전도도 및 열적 안정성 값을 측정했다. 비교 목적으로 1 wt%의 비관능화 MWNT를 사용하여 나노복합재를 제조했다. 아래의 표에 도시된 바와 같이, 열 전도도 및 열 안정성 값은 비관능화 MWNT에 비해 비닐-MWNT의 존재 하에서 현저히 향상되었다.

도 5와 도 6의 비교에 의해 알 수 있는 바와 같이, 분산도가 향상된 비닐-MWNT(도 6)(매트릭스에 1 wt% 사용)가 폴리머 매트릭스에 존재하는데 반해, 1 wt%의 비관능화 MWNT(도 5)를 사용하여 제조된 나노복합재에서는 약간의 MWNT 다발을 관찰했다. 관능화된 MWNT의 향상된 분산도는 비닐-MWNT와 실리콘 매트릭스의 향상된 상용성에 기인하는 것으로 추정되었다. 이 상용성은 백금계열 촉매의 존재 하에서 실리콘 매트릭스의 두 부분(A 부분과 B 부분)의 경화로 인해 이루어지는 실록산 네트워크의 형성에 주로 기인한다. 비닐-MWNT 상에 존재하는 비닐기도 MWNT 표면 상에 실록산 네트워크의 형성을 초래하는 가교 반응에 관여한다.

시료	열 전도도(W/m-K)	증가 비율
실리콘	0.14	-
실리콘+순수 MWNT(1 wt%)	0.16	14.2%
실리콘+비닐-MWNT(0.25 wt%)	0.151	11%
실리콘+비닐-MWNT(0.5 wt%)	0.157	12.1%
실리콘+비닐MWNT(1 wt%)	0.172	23%

위의 표에 도시된 바와 같이, 나노복합재의 열 전도도는 시스템에 첨가되는 MWNT의 양이 증가함에 따라 증가한다. 예컨대, 1 wt%의 비닐-MWNT만으로도, 폴리머 매트릭스의 열 전도도는 1 wt%의 순수 MWNT가 폴리머 나노복합재에 사용되었을 때 관찰되는 14.2%과 비교하여, 순수 실리콘 매트릭스의 열 전도도 대비 23%의 향상도를 나타냈다. 이런 나노복합재의 열 전도도의 대폭 향상은 MWNT 표면 상에 실록산 네트워크가 형성됨으로 인해 실리콘 매트릭스 내의 비닐-MWNT의 상용성이 향상된 데 기인한 것일 수 있다.

열중량 분석기(TGA)를 사용하여, 제조된 나노복합재의 열적 안정성도 측정했다. 도 7은 폴리머 매트릭스 내 비닐-NWNT의 중량퍼센트 또는 사용량이 상이한 다양한 나노복합재를 대상으로 한 열분해 비율 대 온도(섭씨)의 예시적인 선그래프이다. 도 7은 폴리머 매트릭스에 비관능화 다중벽 나노튜브를 포함하는 나노복합재(도 7에 순수 Si로 표기)의 열분해 비율도 예시한다. 열적 안정성 값은 바로 밑의 표에 요약되어 있다. 폴리머 매트릭스 내의 비닐-MWNT의 양이 증가함에 따라 나노복합재의 열적 안정성이 연속적으로 증가하는 것을 관찰했다.

시료명	열적 안정성(℃)
실리콘	467.8
실리콘+비닐-MWNT(0.5 wt%)	469.5
실리콘+비닐-MWNT(1 wt%)	524.7
실리콘+순수 MWNT(1 wt%)	515.0
실리콘+비닐-MWNT(2 wt%)	539.4

이에 따라, 본 발명자는 MWNT의 표면에 비닐기를 도입하기 위해 쌍성이온 중간체를 사용하여 MWNT를 효과적으로 관능화한 예시적인 실시예를 개시하였다. 이는 실리콘 시스템의 A 부분의 비닐 말단 PDMS 사슬에 존재하는 하이드로실화 촉매의 존재 하에서 MWNT의 표면 상의 비닐기와 2-부분 실리콘 시스템의 B 부분의 PDMS 사슬에 존재하는 Si-H기 사이의 하이드로실화 반응에 기인하여 결과물 나노복합재의 특성을 향상시킨 것으로 관찰되었다. 방금 설명한 예에서, 이 하이드로실화 반응은 150℃에서 실리콘 매트릭스의 두 부분을 경화시키는 동안 동시에 일어났다. 폴리머 사슬에 MWNT를 화학적 결합시킴으로써 호스트 매트릭스 내의 MWNT의 분산도가 향상되었고, 따라서 결과물 나노복합재의 열 전도도와 열 안정성이 향상되었다. 이들 폴리머 매트릭스에 비관능화 MWNT를 사용하여 비교 관찰도 수행하였는데, 그 결과 비닐 관능화된 MWNT를 사용하는 경우가 표준 MWNT를 사용하는 경우에 비해 물성을 향상시킨 것으로 드러났다. 본 명세서에 개시된 바와 같이, MWNT의 표면에 실록산 네트워크의 형성됨으로써 매트릭스 내의 MWNT의 분산도가 향상되었고, 따라서 물성이 향상되었다. 결과물 복합재는 비닐 관능화된 MWNT의 사용량이 매우 낮은 수준일 때에도 향상된 열적 특성을 나타낸다.

예시적인 실시예에서, 탄소함유 화학종과 매트릭스는 광범위한 재료를 포함할 수 있다. 예로서, 탄소함유 화학종은 적절한 탄소함유 화학종 중에서도 그래핀, 그래핀 나노판, 팽창 그래핀 나노판(xGNP), 그래핀 산화물, 탄소 나노튜브(CNT), 다중벽 탄소 나노튜브(MWNT), 단일벽 탄소 나노튜브(SWT) 등을 포함할 수 있다. 역시 예로서, 매트릭스는 미국 미시간주 미드랜드 소재 도우 코닝사에서 입수가능한 폴리디메틸실록산(PDMS) 등을 포함하는 2-부분 실리콘 매트릭스를 포함할 수 있다. 다른 예로서, 매트릭스는 에폭사이드나 여타의 에폭시 화합물과 같은 에폭시를 포함할 수 있다. 본 명세서에서 사용되는 용어 "에폭시"는 일반적으로 산소 원자가 탄소 사슬 또는 고리 시스템의 두 개의 인접한 탄소 원자나 인접하지 않은 탄소 원자에 직접 부착되는 화합물, 즉 고리형 에테르를 지칭하고 포함한다. 용어 에폭사이드는 포화 5원 고리형 에테르를 함유하는 에폭시 화합물의 아종(subclass), 즉 옥시란 유도체, 예컨대 1,2-에폭시프로판 또는 2-메틸옥시란(에폭사이드)과, 9,10-에폭시-9,10-디하이드로안트라센(에폭시 화합물)을 나타낸다.

엘라스토머, 천연 고무, 합성 고무, 에틸렌-프로필렌 디엔 모노머(EPDM) 고무, 플루오로실리콘, 이소프렌, 니트릴, 클로로설포네이티드 폴리에틸렌, 네오프렌, 플루오로엘라스토머, 우레탄, 열가소성 엘라스토머(TPE), 폴리아미드 TPE와 열가소성 폴리우레탄(TPU), 아크릴로니트릴 부타디엔 스티렌(ABS)(화학식: (C₈H₈·C₄H₆·C₃H₃N)_n), 폴리카보네이트/아크릴로니트릴 부타디엔 스티렌 합금(PC-ABS), 폴리부틸렌 테레프탈레이트, 폴리페닐렌 산화물, 폴리프탈아미드폴리페닐렌 설파이드(PPS), 폴리페닐렌 에테르, 변성 폴리페닐렌 에테르 함유 폴리스티렌, 액정 폴리머, 폴리스티렌, 스티렌-아크릴로니트릴 코폴리머, 고무보강 폴리스티렌, 폴리에테르에테르케톤(PEEK), 아크릴 수지, 아크릴산 및 메타크릴산 스티렌-메틸 메타크릴레이트 코폴리머의 알킬 에스테르의 폴리머 및 코폴리머, 스티렌-메틸 메타크릴레이트-부타디엔 코폴리머, 폴리메틸 메타크릴레이트, 메틸-메타크릴레이트-스티렌 코폴리머, 폴리비닐 아세테이트, 폴리설폰, 폴리에테르 설폰, 폴리에테르 이미드, 폴리아릴레이트, 폴리아미드이미드, 폴리비닐 클로라이드, 비닐 클로라이드-에틸렌 코폴리머, 비닐 클로라이드-비닐 아세테이트 코폴리머, 폴리이미드, 폴리아미드, 폴리올레핀, 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌, 고밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌, 폴리에틸렌 나트탈레이트, 폴리에틸렌 테레프탈레이트, 폴리프로필렌, 염소화 폴리에틸렌, 에틸렌 아크릴산 코폴리머, 나일론, 나일론 6, 나일론 6,6, 페닐렌 산화물 수지, 페닐렌 설파이드 수지, 폴리옥시메틸렌, 폴리에스테르, 폴리비닐 클로라이드, 비닐리덴 클로라이드/비닐 클로라이드 수지, 비닐 아로마틱 수지, 폴리스티렌, 폴리(비닐나프탈렌), 폴리(비닐톨루엔), 폴리아릴에테르에테르케톤, 폴리프탈아미드, 폴리아릴에테르케톤, 폴리카보네이트, 폴리페닐렌 또는 이들의 조합과 같은 여타의 적절한 폴리머계 오르가노실리콘 화합물과 폴리머가 매트릭스에 사용될 수도 있다.

본 명세서에 개시된 열 도전성 폴리머 복합재는 열 전달 물질과 같은 광범위한 용례에 사용될 수 있다. 예컨대, 열 전달 물질은 적절한 탄소함유 화학종 중에서도 그래핀, 그래핀 나노판, 그래핀 산화물, 탄소 나노튜브(CNT), 다중벽 탄소 나노튜브(MWNT), 단일벽 탄소 나노튜브(SWT)와 같은 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스를 포함할 수 있다. 이 관능화로 인해 매트릭스의 열 전도도와, 매트릭스를 포함하는 열 전달 물질의 열 전도도가 증가하거나 향상된다. 또한, 열 전달 물질은 탄소함유 화학종에도 불구하고 유전성 또는 전기 절연성일 수도 있다. 이런 실시예에서, 열 전달 물질은 열 도전성 유전체 또는 열 도전성 전기 절연체로 지칭될 수도 있다.

몇몇 바람직한 실시예에서, 매트릭스 재료는 결과 열 전달 물질이 열 전달 장치(예컨대 히트 싱크 등)와 전자 부품(예컨대 PCB-장착형 전자 부품 등)의 대향하는 양면과 같은 하나 이상의 표면에 대해 정합성을 갖도록 선택된다. 이런 실시예에서, 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스를 포함하는 정합성 또는 유연성 열 전달 물질은 예컨대 전자 부품의 정상 작동 압력 및 온도 하에서 표면에 정합할 정도로 충분히 낮은(예컨대 ASTM D5934-02에 의해 측정시 10⁶ 파스칼보다 낮은) 탄성 모듈러스를 가질 수 있다. 이런 열 전달 물질의 정합성은 열 전달 물질이 대향하는 양면 사이에 있을 때 공기 간극 또는 틈새를 제거하거나, 최소화하거나, 적어도 저감하는 데 도움이 된다. 열 전달 물질이 공기로 충전된 간극보다 우수한 열 도체이기 때문에, 이는 다음으로 열 전달 효율을 증대시킨다. 예로서, 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스를 포함하는 열 전달 물질의 예시적인 실시예는 티플렉스(등록상표)(Tflex™), 티플라이(등록상표)(Tpli™), 티퍼티(등록상표)(Tputty™) 간극 충전제 제품 등과 같은, 레어드 테크놀로지사(Laird Technologies, Inc.)에서 입수가능한 열 전달 물질과 유사하거나 동일한 특성 또는 물성을 가질 수 있다. 다른 예로서, 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스를 포함하는 열 전달 물질은 제곱인치당 50파운드의 압력에서 원래 두께의 소정 비율(예컨대 약 25% 내지 약 50%의 범위 이내)까지 편향되도록 구성될 수 있다. 이 고도의 유연성으로 인해 열 전달 물질이 표면을 뒤덮거나 피복할 수 있어서 열 전달이 향상된다. 열 전달 물질은 여러 번의 재사용을 가능하게 하는 매우 낮은 영구 압축률을 가질 수 있고/있거나 낮은 압력 하에서 압축 후에 원래 두께의 90%까지 복원될 수 있고/있거나 ASTM D2240에 의해 측정시 70, 50, 45, 40, 35, 25 또는 20 쇼어 00 경도를 가질 수 있다.

예시적인 실시예에서는, 열 전도도를 더욱 증가시키거나 향상시키기 위해 하나 이상의 열 도전성 충전제가 폴리머 매트릭스에 첨가될 수 있다. 열 도전성 충전제의 예로는 금속 입자, 세라믹 입자, 유연성 또는 정합성 탄소함유 화학종(예컨대 흑연, 그래핀, 탄소 나노튜브 등) 섬유, 질화붕소, 알루미늄, 산화알루미늄, 알루미늄 삼수화물, 산화아연, 이들의 조합 등이 있다. 몇몇 바람직한 실시예에서, 열 도전성 충전제는 수백 W/mK까지의 열 전도도를 갖는 구리 충전제 등과 같이, 적어도 1 W/m-K의 열 전도도를 가진다. 또한, 열 전달 물질의 예시적인 실시예는 상이한 등급의(예컨대, 상이한 크기, 상이한 순도, 상이한 형상의) 동일한(또는 상이한) 열 도전성 충전제를 포함할 수도 있다. 예컨대, 열 전달 물질은 크기가 다른 2종의 질화붕소를 포함할 수 있다. 열 도전성 충전제의 유형과 등급을 변경함으로써, 열 전달 물질의 최종 특성(예컨대, 열 전도도, 비용, 경도 등)을 필요에 따라 변경할 수 있다.

열 도전성 충전제가 첨가될 수 있긴 하지만, 대안적인 실시예는 열 도전성 충전제가 없는 열 도전성 복합재와 열 전달 물질을 포함할 수 있기 때문에 이는 모든 실시예에 요구되는 것은 아니다. 몇몇 실시예에서, 충전제는 서로 접촉하는 방식으로 열 전달 물질에 분포될 수 있는데, 이는 예컨대 Z축 방향으로 열을 전도하는 열 전달 물질의 성능을 향상시킬 수 있다.

관능화된 탄소함유 화학종을 갖는 폴리머 매트릭스의 보다 높은 열 전도도에 의해, 폴리머 매트릭스를 포함하는 열 전달 물질은 보다 적은 열 도전성 충전제 사용량으로 보다 높은 열 전도도를 가질 수 있다. 단지 예로서, 폴리머 매트릭스에 열 도전성 충전제와 관능화된 그래핀을 포함하는 열 전달 물질은 8 W/m-K 이상의 열 전도도를 가질 수 있다. 열 전달 물질의 대안적인 실시예는 열 전달 물질을 제조하기 위해 사용되는 특정 재료와, 해당되는 경우 열 도전성 충전제의 사용 비율에 따라 8 W/m-K보다 높거나 낮은(예컨대 1 W/m-K, 1.1 W/m-K, 1.2 W/m-K, 2.8 W/m-K, 3 W/m-K, 4 W/m-K, 5 W/m-K, 6 W/m-K 등의) 열 전도도를 가질 수 있다.

다양한 충전제 및/또는 첨가제가 다양한 소기의 성과를 달성하기 위해 첨가될 수 있다. 첨가될 수 있는 다른 충전제의 예로는 안료, 가소제, 가공 보조제, 내염제, 연장제, 전자기 간섭(EMI) 또는 마이크로파 흡수제, 전기 도전성 충전제, 자성 입자 등이 있다. 예컨대 점착성 부여제 등이 열 전달 물질 등의 점착성을 증가시키기 위해 첨가될 수 있다. 다른 예로서, 열 전달 물질이 전자기 간섭(EMI) 및/또는 무선주파수 간섭(RFI) 차폐 물질로서도 작동가능하거나 사용가능하도록 EMI 또는 마이크로파 흡수제, 전도 도전성 충전제 및/또는 자성 입자가 첨가될 수 있다. 카르보닐 철, 규화철, 철 입자, 철-크롬 화합물, 금속성 은, 카르보닐 철 분말, SENDUST(85%의 철, 9.5%의 실리콘 및 5.5%의 알루미늄을 함유하는 합금), 퍼말로이(약 20%의 철과 80%의 니켈을 함유하는 합금), 페라이트, 자성 합금, 자성 분말, 자성 박편, 자성 입자, 니켈계 합금 및 분말, 크롬 합금 및 이들의 임의의 조합과 같은 다양한 재료가 열 전달 물질에 첨가될 수 있다. 다른 실시예는 상기 재료 중 하나 이상으로부터 형성되는 하나 이상의 EMI 흡수제를 포함할 수 있으며, 해당 EMI 흡수제는 과립, 구상체, 미소구체, 타원체, 불규칙 구상체, 가닥, 박편, 분말 및/또는 이들 형상 중 일부 또는 전부의 조합을 포함할 수 있다.

유리하게는, 본 명세서에 개시된 열 도전성 폴리머 복합재는 높은 열 전도도, 우수한 편향 특성 및 우수한 전기 절연 특성을 가질 수 있다. 본 명세서에 개시된 열 도전성 폴리머 복합재는 보다 적은 열 도전성 충전제 사용량으로 보다 높은 열 전도도를 가질 수 있는 동시에, 소기의 편향 특성 및 전기 절연 특성을 유지할 수 있다. 예시적인 실시예에서, 이는 3 wt%의 PDMS-관능화된 그래핀으로 폴리머 매트릭스를 관능화함으로써 달성된다. 이 예에서는, PDMS 사슬이 그래핀의 표면에 고정됨으로써 전기 도전성 그래핀의 존재에도 불구하고 폴리머 매트릭스가 전기 절연성을 갖게 된다.

예시적인 실시예는 본 개시를 완전하게 하고 기술분야의 당업자에게 본 개시의 범위를 완전히 전달하도록 제공된다. 본 개시의 실시예를 철저히 이해할 수 있도록 특정 구성요소, 장치 및 방법과 같은 다수의 특정 세부사항이 개진된다. 기술분야의 당업자라면 특정한 세부사항은 사용될 필요가 없으며, 예시적인 실시예는 다양한 형태로 실시될 수 있으며(예컨대 다양한 재료가 사용될 수 있으며), 세부사항 및 실시예는 개시의 범위를 한정하는 것으로 해석되어서는 안 된다는 것을 분명히 알 것이다. 몇몇 예시적인 실시예에서, 널리 공지된 공정, 널리 공지된 장치 구조 및 널리 공지된 기술은 상세히 설명되지 않는다. 또한 본 명세서에 개시된 예시적인 실시예가 위에서 언급한 장점 및 개선 사항의 전부 제공하거나 전혀 제공하지 못하더라도 여전히 본 개시의 범위에 속하는 것처럼, 본 개시의 하나 이상의 예시적인 실시예에 의해 달성할 수 있는 장점 및 개선 사항은 단지 예시의 목적으로만 제시되며 본 개시의 범위를 제한하지 않는다.

본 명세서에 기재된 특정한 치수, 특정한 재료 및/또는 특정한 형상은 예에 불과한 것으로, 본 개시의 범위를 제한하지 않는다. 주어진 매개변수에 대한 특정한 값과 특정한 값의 범위에 대한 본 명세서의 개시는 본 명세서에 개시된 예 중 하나 이상에 유용할 수 있는 다른 값과 값의 범위를 배제하지 않는다. 또한 본 명세서에 제시된 특정 매개변수에 대한 어떤 두 개의 특정 값은 주어진 매개변수에 적절할 수 있는 값의 범위의 종점을 정할 수 있도록 되어 있다(주어진 매개변수에 대한 제1 값과 제2 값의 개시는 제1 값과 제2 값 사이의 어떤 값도 주어진 매개변수를 위해 채택될 수 있음을 개시하는 것으로 해석될 수 있다). 마찬가지로 매개변수에 대한 두 가지 이상의 값의 범위에 대한 개시는 (이런 범위가 포개지는지, 중첩되는지, 뚜렷이 구분되는지와는 상관없이) 개시된 범위의 종점을 사용하여 주장될 수 있는 일체의 가능한 값의 범위의 조합을 포괄하도록 되어 있다.

본 명세서에 사용되는 용어는 오직 특정한 예시적인 실시예만을 설명하기 위한 것으로 제한적인 의도는 없다. 본 명세서에 사용되는 단수 형태(a, an, the)는 문맥에서 다른 의미임이 뚜렷이 드러나지 않는 한 복수 형태 역시 포함하도록 의도되어 있다. 용어 "포함하다", "포함하는", "내포하는", "구비하는"은 포괄적인 의미이며, 따라서 언급된 특징부, 정수, 단계, 작업, 요소 및/또는 부품의 존재를 명시하지만 하나 이상의 다른 특징부, 정수, 단계, 작업, 요소, 부품 및/또는 이들의 조합의 존재를 배제하지는 않는다. 본 명세서에서 설명되는 방법의 단계, 과정, 및 작업은 수행 순서임이 구체적으로 확인되지 않는 한, 반드시 검토되거나 예시된 특정한 순서로 수행되어야 하는 것으로 해석되어서는 안 된다. 또한 당연히 추가적 또는 대안적 단계가 채택될 수도 있다.

어떤 요소나 층이 다른 요소나 층에 "접촉", "체결" "연결", "결합"되는 것으로 언급되는 경우, 그것은 다른 요소나 층에 직접적으로 접촉, 체결, 연결, 결합될 수 있거나, 개재 요소나 층이 존재할 수도 있다. 이에 반해, 어떤 요소가 다른 요소나 층에 "직접적으로 접촉", "직접적으로 체결", "직접적으로 연결", "직접적으로 결합"되는 것으로 언급되는 경우에는 개재 요소나 층이 존재할 수 없다. 요소 간의 관계를 설명하기 위해 사용되는 다른 용어도 비슷한 방식으로(예컨대, "그 사이에" 대 "직접적으로 그 사이에", "인접하는" 대 "바로 인접하는" 등으로) 해석되어야 한다. 본 명세서에 사용되는 것으로, 용어 "및/또는"은 관련 열거 항목 중 하나 이상의 임의의 조합 또는 그 전부의 조합을 포함한다.

용어 "약"은 값에 사용될 때는 해당 계산 또한 측정이 (정확한 값의 근사치, 즉 해당 값에 대략 또는 상당히 가깝거나 거의 동일한 값이더라도) 어느 정도는 약간 부정확한 값을 허용한다는 것을 의미한다. 그렇지 않고 만약 어떤 이유로 "약"에 의해 제공되는 부정확성이 이 보통의 의미로 기술분야에서 이해되지 않는다면, 본 명세서에 사용되는 "약"은 보통의 측정 방법이나 이런 매개변수의 사용 방법에서 기인할 수 있는 최소한의 편차를 가리킨다. 예컨대 용어 "일반적으로", "약" 및 "실질적으로"는 제조 공차 이내를 의미하는 것으로 본 명세서에 사용될 수 있다. 또는, 예컨대, 본 발명의 성분 또는 반응물의 양을 수정할 때 본 명세서에 사용되는 용어 "약"은 예컨대 현실 세계에서 농축물이나 용액을 제조할 때 사용되는 측정 및 취급 절차를 통해, 즉 제조, 공급원, 또는 조성물을 제조하거나 방법을 수행하기 위해 사용되는 성분의 순도의 차이 등을 통해 발생할 수 있는 수량의 편차를 가리킨다. 또한 용어 "약"은 특정한 초기 혼합물에서 초래되는 조성물의 상이한 평형 조건으로 인해 차이가 나는 양을 포함한다. 용어 "약"에 의한 보정 여부와는 상관없이, 특허청구범위는 해당 양에 대한 등량을 포함한다.

용어 제1, 제2, 제3 등이 다양한 요소, 부품, 구역, 층 및/또는 부분을 설명하기 위해 본 명세서에 사용될 수 있긴 하지만, 이들 요소, 부품, 구역, 층 및/또는 부분은 이들 용어에 의해 제한되어서는 안 된다. 이들 용어는 어떤 요소, 부품, 구역, 층 또는 부분을 다른 구역, 층 또는 부분과 구분하기 위한 목적으로만 사용될 수 있다. 본 명세서에 사용되는 "제1" "제2" 및 기타 숫자와 관련된 용어는 문맥에 의해 명확히 드러나지 않는 한, 절차 또는 순서를 의미하지는 않는다. 따라서 이하 검토되는 제1 요소, 부품, 구역, 층 또는 부분은 예시적인 실시예에 대한 설시의 범위를 벗어나지 않고 제2 요소, 부품, 구역, 층 또는 부분으로 지칭될 수 있다.

"내측", "외측", "밑에", "아래에", "하부", "위에", "상부" 등과 같은 공간적 상대어가 도면에 도시된 바와 같은 한 요소 또는 특징부의 다른 요소(들) 또는 특징부(들)에 대한 관계를 쉽게 설명하기 위해 본 명세서에 사용될 수 있다. 공간적 상대어는 도면에 묘사된 배향에 추가하여, 사용 또는 작동 중인 장치의 각기 다른 배향을 포괄하도록 의도될 수 있다. 예컨대 도면의 장치가 뒤집힌다면, 다른 요소나 특징부의 "아래에" 또는 "밑에" 있는 것으로 설명되는 요소가 다른 요소나 특징부의 "위에" 배향될 것이다. 따라서 예시적인 용어 "밑에"는 위아래의 배향을 둘 다 포함할 수 있다. 장치는 다른 방식으로(90도 회전되거나 다른 배향으로) 배향될 수 있으며, 본 명세서에 사용되는 공간적 상대어는 이에 맞춰 해석될 수 있다.

실시예에 대한 앞의 설명은 예시와 설명의 목적으로 제공되었다. 그것은 모든 것을 빠짐없이 망라하거나 본 발명을 제한하도록 의도되지 않았다. 특정 실시예의 개개의 요소나 특징부는 대체로 특정 실시예에 국한되지 않으며, 명시적으로 도시되고 설명되어 있지 않더라도 해당되는 경우 서로 교환 가능하며 선택된 실시예에 사용될 수 있다. 또한 이들은 다양한 방식으로 변형될 수도 있다. 이런 변형은 본 발명을 벗어나는 것으로 간주되어서는 안 되며, 이런 변경은 본 발명의 범위 내에 포함되도록 의도되어 있다.

Claims

폴리머 매트릭스와 공유 결합되는 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스를 포함하고, 상기 탄소함유 화학종은 상기 폴리머 매트릭스의 일부인 커플링제를 통해 상기 폴리머 매트릭스에 공유 결합되며,
상기 폴리머 매트릭스는 3-메타크릴록시프로필트리메톡시실란(MPTMS)과 폴리디메틸실록산(PDMS)을 포함하고,
상기 탄소함유 화학종은 그래핀, 그래핀 나노판, 박리 그래핀 나노판, 그래핀 산화물, 탄소 나노튜브, 다중벽 탄소 나노튜브 및 단일벽 탄소 나노튜브 중 하나 이상을 포함하는 재료.
제1항에 있어서, 상기 탄소함유 화학종은 100나노미터보다 작은 적어도 하나의 길이를 가지는 재료.
제1항에 있어서, 상기 폴리머 매트릭스는 커플링제로서 작동가능한 제1 부분과 관능화 분자로서 작동가능한 제2 부분을 포함하는 2-부분 실리콘 매트릭스를 포함하는 재료.
삭제
제1항에 있어서, 상기 탄소함유 화학종은 MPTMS를 통해 상기 폴리머 매트릭스에 공유 결합되거나, 상기 PDMS는 관능화 분자로서 작동가능한 재료.
제1항에 있어서, PDMS 사슬이 상기 탄소함유 화학종에 공유 부착되는 재료.
제3항에 있어서, 상기 관능화 분자는 폴리디메틸실록산(PDMS) 또는 그의 유도체를 포함하거나, 폴리디메틸실록산(PDMS) 사슬은 상기 탄소함유 화학종에 공유부착되는 재료.
삭제
제1항에 있어서, 관능화된 탄소함유 화학종에 의한 폴리머 매트릭스의 관능화는 상기 관능화된 폴리머 매트릭스가 열 도전성 및 유전성을 갖도록 전기 절연 특성을 유지하면서 상기 폴리머 매트릭스의 열 전도도를 향상시키거나,
관능화된 탄소함유 화학종에 의한 폴리머 매트릭스의 관능화는 상기 폴리머 매트릭스 내의 열 도전성 충전제의 사용량을 증가시키지 않고서도 열 전도도를 향상시키는 재료.
폴리머 매트릭스와 공유 결합되는 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스를 포함하고, 상기 탄소함유 화학종은 상기 폴리머 매트릭스의 일부인 커플링제를 통해 상기 폴리머 매트릭스에 공유 결합되며,
상기 탄소 함유 화학종은 그래핀을 포함하고,
상기 폴리머 매트릭스는 3 wt%의 PDMS관능화된 그래핀으로 관능화되며, 이에 의해 상기 PDMS 사슬이 그래핀의 표면에 고정됨으로써 상기 관능화된 폴리머 매트릭스의 유전성 및 전기 절연 특성이 유지되는 재료.
폴리머 매트릭스와 공유 결합되는 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스를 포함하고, 상기 탄소함유 화학종은 상기 폴리머 매트릭스의 일부인 커플링제를 통해 상기 폴리머 매트릭스에 공유 결합되며,
상기 탄소함유 화학종은 박리 그래핀 나노판을 포함하고, 상기 폴리머 매트릭스는 박리 그래핀 나노판으로 관능화되고 적어도 하나의 열 도전성 충전제를 포함하는 실리콘 매트릭스를 포함하는 재료.
제11항에 있어서, 상기 관능화된 실리콘 매트릭스는 2 wt%의 박리 그래핀 나노판과 47 wt%의 질화붕소를 포함하는 재료.
제1항에 있어서, 상기 재료는 0.001 체적 퍼센트(V%) 내지 5 V%의 관능화된 그래핀을 상기 폴리머 매트릭스 내에 포함하거나,
상기 폴리머 매트릭스의 관능화는 20% 내지 40%만큼 상기 폴리머 매트릭스의 열 전도도를 향상시키거나,
상기 재료는 4 W/m-K 이상의 열 전도도를 가지거나,
상기 재료는 상기 관능화된 폴리머 매트릭스 내에 적어도 하나의 열 도전성 충전제를 추가로 포함함으로써, 열 전도도를 향상시키는 재료.
삭제
제1항 내지 제3항, 제5항 내지 제7항 및 제9항 내지 제13항 중 어느 한 항에 따른 재료를 포함하는 열 전달 물질.
제1항 내지 제3항, 제5항 내지 제7항 및 제9항 내지 제13항 중 어느 한 항에 따른 재료를 포함하는 열 도전성 복합재.
폴리머 매트릭스와 공유 결합되는 탄소함유 화학종으로 관능화된 폴리머 매트릭스를 포함하고, 상기 탄소함유 화학종은 상기 폴리머 매트릭스의 일부인 커플링제를 통해 상기 폴리머 매트릭스에 공유 결합되며, 상기 탄소함유 화학종은 그래핀, 그래핀 나노판, 박리 그래핀 나노판, 그래핀 산화물, 탄소 나노튜브, 다중벽 탄소 나노튜브 및 단일벽 탄소 나노튜브 중 하나 이상을 포함하는 정합성 열 전달 물질로서, 적어도 두 개의 표면 간에 열을 전달하기 위해 적어도 두 개의 표면 사이의 간극을 충전하는 데 사용하기에 적절한 정합성 열 전달 물질.
폴리머 매트릭스의 열 전도도를 향상시키는 방법으로서,
탄소함유 화학종을 관능화하는 단계와, 탄소함유 화학종이 상기 폴리머 매트릭스의 일부인 커플링제를 통해 상기 폴리머 매트릭스에 공유 결합되도록 상기 관능화된 탄소함유 화학종을 상기 폴리머 매트릭스에 합체시키는 단계를 포함하되,
상기 폴리머 매트릭스는 3-메타크릴록시프로필트리메톡시실란(MPTMS)과 폴리디메틸실록산(PDMS)을 포함하고,
상기 탄소함유 화학종은 그래핀, 그래핀 나노판, 박리 그래핀 나노판, 그래핀 산화물, 탄소 나노튜브, 다중벽 탄소 나노튜브 및 단일벽 탄소 나노튜브 중 하나 이상을 포함하는 방법.
제18항에 있어서, 상기 폴리머 매트릭스는 커플링제로서 작동가능한 제1 부분과 관능화 분자로서 작동가능한 제2 부분을 포함하는 2-부분 실리콘을 포함하는 방법.
폴리머 매트릭스의 열 전도도를 향상시키는 방법으로서,
탄소함유 화학종을 관능화하는 단계와, 탄소함유 화학종이 커플링제를 통해 상기 폴리머 매트릭스에 공유 결합되도록 상기 관능화된 탄소함유 화학종을 상기 폴리머 매트릭스에 합체시키는 단계를 포함하고,
상기 탄소함유 화학종은 그래핀 나노판을 포함하고,
상기 그래핀 나노판의 표면에 이중 결합을 합체시키는 공유 결합을 통한 상기 그래핀 나노판의 가장자리의 수산기와 상기 커플링제 사이의 반응에 의해 상기 그래핀 나노판을 관능화하는 단계와,
상기 그래핀 나노판 표면 상의 상기 이중 결합을 반응시키는 단계를 포함하는 방법.
제20항에 있어서, 상기 폴리머 매트릭스에 상기 관능화된 그래핀 나노판을 합체시키고, 상기 폴리머 매트릭스와 상기 관능화된 그래핀 나노판을 경화시키는 단계를 포함하는 방법.
제20항에 있어서, 상기 그래핀 나노판의 표면에 이중 결합을 합체시키는 O-Si기의 공유 결합을 통한 상기 그래핀 나노판의 가장자리의 수산기와 상기 커플링제 사이의 반응에 의해 상기 그래핀 나노판을 관능화하는 단계와,
상기 그래핀 나노판 표면 상의 이중 결합을 관능화 분자 상의 Si-H기와 반응시키는 단계를 포함하는 방법.
제20항에 있어서, 상기 폴리머 매트릭스는 3-메타크릴록시프로필트리메톡시실란(MPTMS)과 폴리디메틸실록산(PDMS)을 포함하며,
상기 그래핀 나노판의 표면에 이중 결합을 합체시키는 O-Si기의 공유 결합을 통한 상기 그래핀 나노판의 가장자리의 수산기와 MPTMS 사이의 반응에 의해 상기 그래핀 나노판을 관능화하는 단계와,
백금계열 촉매의 존재 하에서 하이드로실화 반응을 통해 상기 그래핀 나노판 표면 상의 이중 결합을 PDMS 사슬 상의 Si-H기와 반응시킴으로써 상기 PDMS 사슬이 상기 그래핀 나노판 주위에 감기도록 하는 단계를 포함하는 방법.
제23항에 있어서, 상기 폴리머 매트릭스에 상기 PDMS 관능화된 그래핀 나노판을 합체시키고, 상기 폴리머 매트릭스와 상기 PDMS 관능화된 그래핀 나노판을 경화시켜 겔을 획득하는 단계를 포함하는 방법.
제24항에 있어서, 경화 중에, 상기 PDMS 관능화된 그래핀 나노판은 상기 그래핀 표면 상의 이중 결합과 상기 폴리머 매트릭스의 폴리디메틸실록산(PDMS)의 Si-H기 사이의 반응으로 인해 실록산 네트워크의 일부가 되는 방법.
제24항에 있어서, 하이드로실화 반응은 150℃의 온도에서 일어나거나, 경화는 150℃의 온도에서 일어나는 방법.
제20항, 제22항, 또는 제23항 중 어느 한 항에 있어서, 반응은 상온 내지 200℃ 범위의 온도에서 일어나는 방법.
제21항, 제24항, 제25항 또는 제26항 중 어느 한 항에 있어서, 경화는 상온에서 자외선을 사용하는 단계를 포함하는 방법.
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