KR101558920B1 - 요오드 핵종을 함유하는 방사성 폐수의 생물학적 정화 장치 - Google Patents

요오드 핵종을 함유하는 방사성 폐수의 생물학적 정화 장치 Download PDF

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Abstract

본 발명에 따른 방사성 폐수 정화 장치는 방사성 요오드를 함유하는 폐수를 정화하는 장치로, 방사성 요오드를 함유하는 폐수가 유입되는 무산소조; 및 무산소조와 연통되어 혐기상태의 폐수가 유입되며, 금속환원박테리아 공급원(source), 전자공여체 및 구리 이온 공급원(source)이 공급되는 미생물정화조;를 포함하며, 미생물정화조에서 금속환원박테리아에 의해 방사성 요오드와 구리 이온이 요오드화구리로 결합 및 침전되어, 폐수내 방사성 요오드가 슬러지로 제거된다.

Description

요오드 핵종을 함유하는 방사성 폐수의 생물학적 정화 장치{Biological Purification Apparatus for Radioactive―iodide containing Wastewater}
본 발명은 요오드 핵종을 함유하는 방사성 폐수를 생물학적으로 정화하는 방사성 폐수 정화 장치에 관한 것이다.
수용액 중에 존재하는 요오드는 제거하기가 용이하지 않음에 따라, 원자력 발전소, 방사성 동위원소 이용 기관 등에서 발생하는 방사성 폐수로부터 요오드를 제거하는 것이 큰 문제가 되고 있다.
상대적으로 반감기가 짧은 요오드-131, 요오드-132, 요오드 133등의 경우 일정기간 방치함으로써 방사능을 감쇄시킬 수 있으나, 요오드 핵종을 함유하는 방사능 폐수 발생량이 너무 많아, 방사능 폐수 그 자체를 집수조에 장기간 보관함으로써 방사성 폐수를 정화하는 방법은 현실적으로 불가능하다. 또한, 방사능을 감쇄 요오드-129는 반감기가 극히 길어 방치만으로는 감쇄가 거의 불가능할 뿐만 아니라, 인체에 섭취될 경우 인체 내에서 농축되어 지속적으로 방사선을 방출하기 때문에 큰 해독을 끼치게 된다.
요오드 핵종을 함유하는 방사성 폐수를 정화하기 위해, 대한민국 공개특허 제2010-0030250호와 같이 활성탄을 이용하거나 이온교환수지 등을 이용하여 방사성 요오드를 응집 제거하고 있으나, 활성탄이나 이온교환수지 등을 사용하더라도, 이들을 수시로 교체해야 하기 때문에 이로 인한 2차 방사성 폐기물이 다량 발생하고 고 비용이 소요된다. 또한 폐수가 고농도의 방사성 요오드를 함유하는 경우 활성탄을 이용한 흡착이나 이온교환 방법으로는 요오드를 제거하는데 한계가 있다.
대한민국 공개특허 제2010-0030250호
본 발명은 요오드 핵종을 함유하는 방사성 폐수 정화 장치를 제공하는 것이며, 상세하게, 경제적이면서도 신속히 방사성 폐수를 정화할 수 있으며, 고준위 방사성 폐수 처리가 가능하고, 폐수 정화시 생성되는 방사성 폐기물의 양이 현저하게 감소되고, 극히 안정적으로 요오드 핵종의 제거가 가능한 방사성 폐수 정화 장치에 관한 것이다.
본 발명에 따른 방사성 폐수 정화 장치는 방사성 요오드를 함유하는 폐수를 정화하는 장치로, 방사성 요오드를 함유하는 폐수가 유입되는 무산소조; 및 무산소조와 연통되어 혐기상태의 폐수가 유입되며, 금속환원박테리아 공급원(source), 전자공여체 및 구리 이온 공급원(source)이 공급되는 미생물정화조;를 포함하며, 미생물정화조에서 금속환원박테리아에 의해 방사성 요오드와 구리 이온이 요오드화구리로 결합 및 침전되어, 폐수내 방사성 요오드가 슬러지로 제거된다.
본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치는 무산소조와 미생물정화조를 개폐 가능하도록 연통시키는 제1이송관; 제1이송관과 연결되어 무산소조의 폐수를 미생물 정화조로 이송시키는 제1이송펌프; 미생물 정화조 하부와 연통되어 개폐 가능하도록 설치되는 슬러지 배출관; 및 슬러지 배출관과 연결되어 미생물 정화조의 슬러지를 배출시키는 슬러지 배출펌프;를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치는 미생물정화조와 각각 연결된 금속환원박테리아 공급원 보관조, 전자공여체 보관조 및 구리 이온 공급원 보관조를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치는 제어부를 더 포함하며, 제어부는 100 ppm 이하의 단백질량 금속환원박테리아가 투입되도록, 금속환원박테리아 공급원을 투입할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치에 있어, 제어부는 폐수에 함유된 방사성 요오드 1몰을 기준으로, 1몰 내지 1.5몰의 구리 이온이 생성되도록 구리이온 공급원을 투입할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치에 있어, 금속환원박테리아는 슈도모나스(Pseudomonas), 쉐와넬라(Shewanella), 클로스트리디움(Chlostridium), 데설포비브리오(Desulfovibrio), 데설포스포로시너스(Desulfosporosinus), 데설포토마큘럼(Desulfotomaculum), 언에어로믹소박터(Anaeromyxobacter) 및 지오박터(Geobacter) 속으로부터 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치에 있어, 금속환원박테리아 공급원은 금속환원박테리아 분말 또는 금속환원박테리아를 함유하는 배양액일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치에 있어, 전자공여체는 카복시기 함유 유기산, 술폰산기 함유 유기산 및 수소 가스에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 물질일 수 있다.
본 발명에 따른 방사성 폐수 정화 장치는 무산소조에서 방사성 폐수가 혐기화된 후, 미생물 반응조에서 금속환원박테리아 공급원, 전자공여체 및 구리 이온 공급원와 혐기화된 폐수가 혼합되는 극히 단순한 구성에 의해, 금속환원박테리아에 의해 1가로 환원된 구리 이온이 요오드 핵종과 강하게 결합하여 요오드화 구리의 결정 광물로 침전 제거됨에 따라, 간단한 장치로 경제적이면서도 신속하게 방사성 폐수를 정화할 수 있는 장점이 있으며, 매우 우수한 효율과 선택성으로 요오드 핵종을 제거할 수 있는 장점이 있다. 또한, 폐수의 정화 과정에서 발생하는 2차 방사성 폐기물의 처분 부피를 크게 줄일 수 있으며, 2차 방사성 폐기물의 안정성이 높은 장점이 있다. 또한, 고준위 방사성 폐수의 처리가 가능하고 방사성 핵종이 제거된 폐수를 방출하기 위해 후처리 장치가 불필요하며, 방사성 폐수의 처리 과정에서 방사능의 노출을 최소화할 수 있으며, 자동화 운전 가능한 장점이 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치의 일 구성도를 도시한 도면이며,
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치의 다른 일 구성도를 도시한 도면이며,
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따라 요오드 음이온 함유 수용액에서 요오드의 제거율을 측정 도시한 도면이며,
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 생광물화 기작에 의해 생성된 요오드화구리 결정광물을 관찰한 전자현미경 사진 및 원소분석 결과를 도시한 도면이다.
*부호의 설명*
110 : 무산소조 120 : 미생물반응조
111 : 환원제 보관조 121 : 금속환원박테리아 공급원 보관조
122 : 전자공여체 보관조 123 : 구리 이온 공급원 보관조
10 : 제1이송관 20 : 제1펌프
30 : 슬러지 배출관 40 : 슬러지 배출 펌프
50 : 정화수 배출관 60 : 정화수 배출 펌프
70 : 방사성 폐수 유입관 200 : 제어부
이하 첨부한 도면들을 참조하여 본 발명의 방사성 폐수 정화 장치를 상세히 설명한다. 다음에 소개되는 도면들은 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 예로서 제공되는 것이다. 따라서, 본 발명은 이하 제시되는 도면들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있으며, 이하 제시되는 도면들은 본 발명의 사상을 명확히 하기 위해 과장되어 도시될 수 있다. 이때, 사용되는 기술 용어 및 과학 용어에 있어서 다른 정의가 없다면, 이 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 통상적으로 이해하고 있는 의미를 가지며, 하기의 설명 및 첨부 도면에서 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있는 공지 기능 및 구성에 대한 설명은 생략한다.
본 발명에 따른 방사성 폐수 정화 장치는 방사성 요오드를 함유하는 폐수를 정화하는 장치로, 방사성 요오드를 함유하는 폐수가 유입되는 무산소조; 및 무산소조와 연통되어 혐기상태의 폐수가 유입되며, 금속환원박테리아 공급원(source), 전자공여체 및 구리 이온 공급원(source)이 공급되는 미생물정화조;를 포함하며, 미생물정화조에서 금속환원박테리아에 의해 방사성 요오드와 구리 이온이 요오드화구리로 결합 및 침전되어, 폐수내 방사성 요오드가 슬러지로 제거된다.
본 발명에 따른 방사성 폐수 정화 장치는 바이오 생광물화에 의해 폐수에 함유되는 방사성 요오드 제거할 수 있다. 상세하게, 본 발명에 따른 방사성 폐수 정화 장치는 구리 이온 공급원에 의해 폐수에 생성되는 구리 이온이 금속환원박테리아에 의해 1가 이온으로 환원되고, 환원된 구리 이온이 선택적으로 방사성 요오드와 매우 강하게 결합하여 안정적인 결정광물을 형성하여 폐수에 함유된 방사성 요오드를 제거할 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 방사성 폐수 정화 장치는 무산소조와 미생물정화조라는 극히 간단한 장치로 경제적이면서도 신속하게 방사성 폐수를 정화할 수 있는 장점이 있으며, 폐수에 다른 음이온들(Cl-, CO3 2-, SO4 2- 등)이 존재하더라도 요오드 음이온이 선택적으로 제거되어 매우 우수한 효율과 선택성을 갖는 장점이 있다. 또한, 폐수에 함유된 요오드 핵종을 요오드화구리라는 매우 안정한 결정광물로 제거함에 따라, 폐수의 정화 과정에서 발생하는 2차 방사성 폐기물의 처분 부피를 크게 줄일 수 있으며, 이와 동시에 2차 방사성 폐기물의 장기간 처분안정성을 높일 수 있는 장점이 있다. 또한, 바이오 생광물화에 의해 방사성 요오드를 고상으로 제거함에 따라 고농도의 방사성 요오드를 함유하는 고준위 방사성 폐수의 처리가 가능하고 높은 처리 효율을 갖는 장점이 있다. 또한, 정화과정에서 폐수의 pH가 거의 중성을 유지함에 따라 방사성 핵종이 제거된 폐수를 방출하기 위해 pH를 조절하는 pH 조절 공정이 불필요한 장점이 있으며, 폐수를 혐기화하고 바이오 생광물화를 이용하여 결정광물로 방사성 요오드의 제거하는 극히 간단한 구성에 의해 방사성 폐수가 정화 가능하여 방사능의 노출을 최소화할 수 있으며, 자동화 운전 가능한 장점이 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치에 있어, 처리 대상인 방사성 폐수는 1 mM에 이르는 방사성 요오드(요오드 핵종)을 함유할 수 있으며, 방사선량 기준 1,000 Bq/mL에 이르는 요오드 핵종을 함유할 수 있다. 이때, 방사성 요오드(요오드 핵종)는 요오드 이온(I-), 요오드산 이온 (IO3 -) 및 요오드(I2)에서 하나 또는 둘 이상 선택되는 물질을 포함할 수 있다.
방사성 요오드는 요오드 이온의 형태(화학종)뿐만 아니라, 요오드산 이온 (IO3 -) 및 요오드(I2)의 형태(화학종)로 폐수에 존재할 수 있다. 종래와 같이 활성탄이나 이온교환수지를 사용하여 폐수 내 방사성 요오드를 제거하는 경우, 폐수 내 요오드 핵종의 존재 형태에 따라 그 제거 효율이 현저하게 달라져 다양한 종류의 방사성 요오드를 제거하는 데에는 한계가 있었다. 그러나, 본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화장치는 미생물 반응조 전단에 무산소조를 구비함으로써, 장치에 유입되는 폐수에 함유된 다양한 방사성 요오드의 화학종을 모두 제거 가능한 장점이 있다.
이하, 도면을 참고로 본 발명을 구체적으로 상술한다. 도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치를 도시한 일 장치도이다. 도 1에 도시한 바와 같이, 방사성 폐수 정화 장치(100)는 무산소조(110); 및 무산소조(110)와 연통되는 미생물정화조(120)를 포함할 수 있다. 상세하게, 방사성 폐수의 흐름을 기준으로, 무산소조(110)는 미생물정화조(120) 전단에 구비될 수 있다.
무산소조(110)에 유입되는 폐수는 방사성 요오드를 함유하는 폐수일 수 있으며, 요오드 이온(I-), 요오드산 이온 (IO3 -) 및 요오드(I2)에서 하나 또는 둘 이상 선택되는 방사성 요오드를 함유하는 폐수일 수 있다. 바이오 생광물화에 의해 결정광물로 요오드를 제거하는 본 발명의 사상에 따라, 폐수 내 방사성 요오드의 농도는 특별히 제한되지 않으나, 무산소조(110)에 유입되는 방사성 폐수는 10 mM에 이르는 고농도의 방사성 요오드(요오드 핵종)을 함유할 수 있다.
무산소조(110)는 외부로부터 방사성 폐수가 유입되는 폐수 유입관(70)이 구비될 수 있으며, 폐수 유입관은 밸브에 의해 개폐 가능 관일 수 있다. 무산소조(110)는 정화하고자 하는 방사성 폐수를 공급받아, 방사성 폐수를 혐기상태로 변화시키는 역할을 수행할 수 있으며, 무산소조(110)에서 방사성 폐수가 혐기화됨에 따라, 방사성 폐수에 함유된 다양한 요오드 화학종((IO3 -, I2)은 요오드 이온(I-)의 단일한 화학종으로 변환될 수 있다. 이때, 혐기상태는 폐수내 용존산소(DO; dissolved oxygen)가 제거된 상태를 의미할 수 있다. 이러한 측면에서 무산소조(110)는 혐기조(110)로 통칭될 수도 있음은 물론이다.
혐기상태의 폐수, 즉, 방사성 요오드로 요오드 이온(I-)의 단일한 화학종을 함유하는 폐수를 형성하기 위해, 무산소조(110)에는 환원제가 공급될 수 있다. 상세하게, 무산소조(110)와 연결되는 환원제 보관조에 의해, 환원제가 공급될 수 있다. 이때, 무산소조(110)에는 환원제에 의해 용존 산소를 효과적으로 제거하기 위해 통상의 교반 장치가 구비될 수 있음은 물론이며, 방사능의 외부 유출을 방지할 수 있는 밀폐형 반응조일 수 있다. 환원제는 통상의 수처리 분야에서 혐기화를 위해 사용되는 환원제이면 사용 가능하다. 구체적이며 비 한정적인 일 예로, 환원제는 옥살산, 포름산, 아황산나트륨 및 아황산수소나트륨 군에서 하나 또는 둘 이상 선택되는 물질일 수 있다.
환원제에 의해 혐기화된 폐수는 미생물정화조(120)로 유입될 수 있다. 미생물정화조(120)에는 금속환원박테리아 공급원(source), 전자공여체 및 구리 이온 공급원(source)이 공급될 수 있으며, 미생물정화조(120)에서 금속환원박테리아 공급원(source), 전자공여체 및 구리 이온 공급원(source)과 혐기화된 폐수가 혼합될 수 있다.
폐수 내 방사성 요오드 핵종은 미생물정화조(120)에서 생광물화 기작에 의해 슬러지로 침전되며 폐수의 정화가 이루어짐에 따라, 도 1에 도시한 일 예와 같이, 미생물정화조(120)는 침전된 슬러지와 방사성 요오드 핵종이 제거된 정화수와의 효과적인 분리를 위해, 그 하부가 점점 좁아지도록 테이퍼된 형상을 가질 수 있다. 이때, 미생물정화조(120)의 테이퍼된 하부 형상은 콘 형상을 포함할 수 있다. 또한, 미생물정화조(120)에는 생광물화 기작에 의해 폐수내 요오드 핵종이 보다 신속하게 제거될 수 있도록 블레이드를 포함하는 교반수단이 구비될 수 있음은 물론이다.
구리 이온 공급원은 폐수에 구리 이온(Cu2+)을 제공하며, 금속환원박테리아 공급원은 폐수에 금속환원박테리아를 제공할 수 있다. 금속환원박테리아는 구리 이온 공급원에 의해 제공되는 구리 이온을 환원시켜 구리 1가 이온(Cu1+)을 생성하고, 구리 1가 이온은 요오드 음이온과 강하게 결합하여 요오드화구리(CuI)의 결정광물을 형성할 수 있다. 이때, 전자공여체는 금속환원박테리아를 활성화시키고 구리 이온의 환원시 필요한 전자를 공급하는 역할을 수행할 수 있다.
구리 이온 공급원은 요오드화구리의 결정광물을 형성하기 위한 구리 이온을 공급하는 원(source)임에 따라, 폐수에 구리 이온을 제공하며 물에 용이하게 용해 가능한 어떠한 구리염도 사용될 수 있다. 구체적이며 비한정적인 일 예로, 구리 이온 공급원으로 사용되는 구리염은 황산 구리, 아세트산 구리, 염화 구리, 브롬화 구리, 염소산 구리, 과염소산 구리, 아질산 구리 및 질산 구리로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상의 물질일 수 있다.
바람직하게, 구리 이온 공급원은 황산 구리일 수 있다. 황산 구리는 우수한 수용성을 가질 뿐만 아니라, 금속환원박테리아에 의한 요오드의 제거 효율을 향상시킬 수 있다. 상세하게, 금속환원박테리아에 의해 황산염이 황으로 환원됨과 동시에 2가의 구리 이온이 1가의 구리로 환원 및 안정화되면서 CuI의 결정화 광물이 침전되며 요오드의 제거 효율이 향상될 수 있다.
금속환원박테리아 공급원은 분말상의 금속환원박테리아 자체 또는 금속환원박테리아를 함유하는 배양액일 수 있다. 이때, 금속환원박테리아의 분말은 금속환원박테리아를 함유하는 액이 동결 건조되어 형성된 분말일 수 있다. 금속환원박테리아는 슈도모나스(Pseudomonas), 쉐와넬라(Shewanella), 클로스트리디움(Chlostridium), 데설포비브리오(Desulfovibrio), 데설포스포로시너스(Desulfosporosinus), 데설포토마큘럼(Desulfotomaculum), 언에어로믹소박터(Anaeromyxobacter) 및 지오박터(Geobacter)속으로부터 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상일 수 있다.
전자공여체는 금속환원박테리아를 활성화시키는 역할을 수행함과 동시에, 금속환원박테리아에 의한 환원반응에 필요한 전자를 제공하는 역할을 수행할 수 있다. 이를 위해, 전자공여체는 유기산 및 수소 가스에서 하나 이상 선택된 것이 바람직하며, 유기산은 카복시기 함유 유기산, 술폰산기 함유 유기산 또는 이들의 혼합산일 수 있다. 카복시기 함유 유기산은 구연산, 숙신산, 주석산, 개미산, 옥살산, 사과산 말론산, 안식향산, 말레인산, 글루콘산, 글리콜산 및 젖산 중에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상일 수 있다. 술폰산기 함유 유기산은 메탄술폰산, 에탄술폰산, 프로판술폰산, 아미노메탄술폰산, 벤젠술폰산, 톨루엔 술폰산(4-메틸벤젠술폰산), 톨루엔술폰산나트륨, 페놀술폰산, 피리딘술폰산, 도데실벤젠 술폰산, 2-메틸페놀술폰산) 및 메틸페놀술폰산 중에서 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상일 수 있다. 전자공여체가 유기산인 경우, 유기산은 젖산, 주석산 및 구연산과 같은 옥시카복시산(oxycarboxylic acid)인 것이 바람직하다.
전자공여체가 수소 가스인 경우, 전자공여체는 순수한 수소 가스 또는 수소 가스와 불활성 가스가 혼합된 혼합가스일 수 있으며, 혼합가스는 수소 가스를 0.5 내지 5부피% 함유할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치는 미생물반응조(120)에서 정화된 정화수가 후처리 없이 바로 방류될 수 있는 장점이 있는데, 이는, 무산소조(110)를 통해 폐수내 다양한 방사성 요오드 화학종을 단일한 요오드 음이온으로 전환시키고, 금속환원박테리아를 이용하여 구리 이온과 요오드 음이온을 화학적으로 결합시켜 결정광물로 제거함에 따라 얻을 수 있는 효과이다. 상세하게, 금속환원박테리아, 바람직하게 슈도모나스(Pseudomonas), 쉐와넬라(Shewanella), 클로스트리디움(Chlostridium), 데설포비브리오(Desulfovibrio), 데설포스포로시너스(Desulfosporosinus), 데설포토마큘럼(Desulfotomaculum), 언에어로믹소박터(Anaeromyxobacter) 및 지오박터(Geobacter)속으로부터 선택되는 어느 하나 또는 둘 이상인 금속환원박테리아에 의해, 구리 이온과 요오드 음이온은 극히 우수한 선택성을 가지며 서로 결합함에 따라, 폐수 내 함유된 방사성 요오드와 동량의 구리 이온이 형성되도록 구리 이온 공급원을 투입하는 것으로 방사성 폐수의 정화가 이루어질 수 있다. 또한, 전자공여체가 옥시카복시산(oxycarboxylic acid)인 경우 극미량의 전자공여체로도 금속환원박테리아의 활성화가 촉진되고 금속환원박테리아에 의한 구리 2가 이온 환원이 원활히 이루어질 수 있다. 상술한 바와 같이, 폐수 내 방사성 요오드와 거의 동량의 구리이온공급원으로도 방사성 요오드가 효과적으로 제거될 수 있고 극미량의 전자공여체로도 활성화 및 전자의 공급이 원활히 이루어진다. 이에 따라 방사성 요오드를 제거하는 과정 자체에 의한 오염을 방지할 수 있어 미생물반응조(120)에서 정화된 정화수가 후처리 없이 바로 방류 또는 재활용될 수 있다.
상술한 바와 같이, 폐수내 방사성 요오드의 화학종을 요오드 음이온으로 단일화 시키고, 생광물화 기작에 의해 요오드 음이온을 요오드화구리의 결정광물로 제거하기 위해, 본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치는 무산소조(110)와 연결된 환원제 보관조(111)를 포함할 수 있으며, 미생물정화조(120)와 각각 연결된 금속환원박테리아 공급원 보관조(121), 전자공여체 보관조(122) 및 구리 이온 공급원 보관조(123)를 포함할 수 있다.
환원제 보관조(111)는 무산소조(110)와 개폐 가능한 관으로 연결되어 상술한 환원제 자체 또는 환원제의 수용액을 보관 및 공급할 수 있다. 이때, 환원제 보관조(111)와 무산소조(110) 사이를 연결하는 관은 환원제의 이송 및 정량 공급을 위한 펌프와 연결될 수 있음은 물론이다.
금속환원박테리아 공급원 보관조(121)는 미생물정화조(120)와 개폐 가능한 관(밸브가 구비된 관)으로 연결되어 상술한 금속환원박테리아 공급원 자체 또는 금속환원박테리아 공급원의 수 슬러리 또는 수 분산액을 보관 및 공급할 수 있다. 이때, 금속환원박테리아 공급원 보관조(121)와 미생물정화조(120) 사이를 연결하는 관은 금속환원박테리아 공급원의 이송 및 정량 공급을 위한 펌프와 연결될 수 있음은 물론이다.
전자공여체 보관조(122)는 미생물정화조(120)와 개폐 가능한 관(밸브가 구비된 관)으로 연결되어 상술한 전자공여체 자체 또는 전자공여체의 수용액을 보관 및 공급할 수 있다. 이때, 전자공여체가 유기산인 경우, 전자공여체 보관조(122)와 미생물정화조(120) 사이를 연결하는 관은 전자공여체의 이송 및 정량 공급을 위한 펌프와 연결될 수 있음은 물론이다. 이때, 전자공여체가 수소 가스인 경우 전자공여체 보관조(122)와 미생물정화조(120) 사이를 연결하는 관은 정량 공급을 위해 MFC(Mass flow control)와 같은 통상의 가스 유량 제어수단과 연결될 수 있음은 물론이다. 또한, 가스가 미생물정화조(120) 내 폐수에 효과적으로 공급될 수 있도록, 보관조(122)와 미생물정화조(120) 사이를 연결하는 관의 미생물정화조(120)측 일 단은 폐수에 장입되도록 미생물정화조(120) 내부에 위치할 수 있으며, 그 일 단에 산기관이 구비될 수 있다.
구리 이온 공급원 보관조(123)는 미생물정화조(120)와 개폐 가능한 관(밸브가 구비된 관)으로 연결되어 상술한 구리 이온 공급원 자체 또는 구리 이온 공급원의 수용액을 보관 및 공급할 수 있다. 이때, 구리 이온 공급원 보관조(123)와 미생물정화조(120) 사이를 연결하는 관은 구리 이온 공급원의 이송 및 정량 공급을 위한 펌프와 연결될 수 있음은 물론이다.
도 1에 도시한 바와 같이, 방사성 폐수 정화 장치는 개폐 가능한 이송관인 제1이송관(10), 슬러지 배출관(30)과 폐수 또는 슬러지를 이동시키는 펌프(20 또는 40) 및 요오드 핵종이 제거된 정화수가 배출되는 정화수 배출관(50) 및 정화수를 배출시키는 펌프(60)를 더 포함할 수 있다.
상세하게, 방사성 폐수 정화 장치는 무산소조(110)와 미생물정화조(120)를 개폐 가능하도록 연통시키는 제1이송관(10); 제1이송관(10)과 연결되어 무산소조(110)의 폐수를 미생물 정화조(120)로 이송시키는 제1이송펌프(20); 미생물 정화조(120) 하부와 연통되어 개폐 가능하도록 설치되는 슬러지 배출관(30); 및 슬러지 배출관(30)과 연결되어 미생물 정화조(120)의 슬러지를 배출시키는 슬러지 배출펌프(40);를 더 포함할 수 있다. 또한, 방사성 폐수 정화 장치는 미생물 정화조(120)와 연통되어 개폐 가능하도록 설치되는 정화수 배출관(50); 및 정화수 배출관(50)과 연결되어 요오드 핵종이 제거된 정화수를 배출시키는 정화수 배출펌프(60);를 더 포함할 수 있다.
제1이송관(10)은 일 단이 무산소조(110)와 결합되고, 다른 일 단이 미생물정화조(120)와 결합되어, 무산소조(110)로부터 미생물정화조(120)로 혐기상태의 폐수가 이송되는 통로를 제공한다. 제1이송관(10)은 방사성 폐수가 무산소조(110)에 유입되어 일정 수위를 유지한 상태로 혐기화되는 동안 미생물정화조(120)로 폐수가 이동하는 것을 방지하고, 혐기화가 완료된 혐기 상태의 폐수가 미생물정화조(120)로 이동할 수 있도록 관의 개폐를 조절하는 밸브가 구비된 이송관일 수 있다. 제1이송펌프(20)는 제1이송관(10)과 연결되어, 제1이송관(10)을 통해 혐기상태의 폐수를 무산소조(110)로부터 미생물정화조(120)로 이동시킬 수 있다.
미생물정화조(120)에서, 방사성 폐수 내 음이온성 요오드 핵종(I-)은 요오드화구리의 결정광물로 제거될 수 있다. 이에 따라, 방사성 요오드 핵종은 미생물정화조(120) 하부로 침전하여 슬러지를 형성하게 되는데, 요오드화구리의 결정광물을 포함하는 슬러지는 미생물정화조(120)의 하부와 연통되어 개폐 가능하도록 설치되는 슬러지 배출관(30)을 통해 배출 및 제거될 수 있다. 상세하게, 슬러지 배출관(30)은 관의 개폐를 조절하는 밸브를 포함할 수 있으며, 일 단이 미생물정화조(120)의 하부와 연결되고 다른 일 단이 배출되는 슬러지를 보관하는 슬러지 보관조와 연결될 수 있다. 슬러지 배출펌프(40)는 슬러지 배출관(30)과 연결되어, 슬러지 배출관(30)을 통해 미생물정화조(120) 하부에 침전된 슬러지를 슬러지 보관조(124)로 이동시킬 수 있다. 이때, 슬러지 보관조(124) 전단에는 슬러지 배출관을 통해 배출되는 슬러지를 탈수하는 탈수조가 더 구비될 수 있으며, 탈수조에 의해 탈수된 슬러지가 슬러지 보관조(124)로 유입 및 보관될 수 있다. 이때, 탈수된 슬러지는 고상의 방사성 폐기물로 최종 폐기 처리될 수 있다.
폐수 내 방사성 요오드 핵종이 요오드화구리로 생광물화되어, 미생물정화조(120) 하부에는 슬러지가 생성되고, 슬러지 상부에는 방사성 요오드 핵종이 제거된 정화수가 생성되는데, 미생물정화조(120)와 연결된 개폐 가능한 정화수 배출관(50) 및 정화수 배출관(50)을 통해 정화수를 배출될 수 있다. 배출되는 정화수는 요오드 핵종의 제거시 폐수의 pH가 거의 중성을 유지할 수 있고 요오드 핵종을 제거하기 위해 미생물정화조(120)에 투입되는 물질들에 의한 수질 저하가 방지되어 후처리 없이 바로 방류 또는 재활용 가능하다.
방사능의 유출을 방지하고 안전하게 방사성 핵종을 제거하기 위해서는 자동화에 의해 폐수의 정화가 수행되는 것이 바람직하다. 본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치는 방사성 폐수 내 존재하는 산소를 제거한 후, 황산염환원박테리아의 생광물화 기작을 이용하여 폐수내 요오드 핵종을 광물결정으로 제거함에 따라, 장치의 자동화가 극히 용이하다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 방사성 폐수 정화 장치의 장치도를 도시한 또 다른 구성도로, 도 2에 도시한 일 예와 같이, 본 발명에 따른 방사성 폐수 정화 장치는 방사성 폐수의 이송, 방사성 폐수의 정화에 사용되는 각 물질의 투입, 슬러지 및 정화수의 배출을 제어하는 제어부(200)를 더 포함할 수 있다.
구체적으로, 제어부(200)는 밀폐조인 무산소조(110)에 연결된 개폐 가능한 방사성 폐수 유입관을 제어하여, 방사성 폐수의 유입 여부 및 무산소조(110) 내 방사성 폐수의 양을 조절할 수 있으며, 제1이송관(10) 및 제1이송펌프(20)를 제어하여, 무산소조(110)로부터 밀폐조인 미생물정화조(120)로의 폐수 이송 여부을 제어할 수 있다. 제어부(200)에 의해 일정량의 방사성 폐수가 무산소조(110)로 유입된 후, 제어부(200)는 환원제 보관조(111)로부터 무산소조(110)로 일정량의 환원제가 투입되도록 환원제 보관조(111)의 이송관 및 펌프를 제어할 수 있다. 제어부(200)에 의해 투입되는 환원제의 양은 무산소조(111)에서 처리되는 방사성 폐수의 양을 고려하여 적절히 조절될 수 있으며, 폐수 내 용존 산소를 제거하며 산화 요오드(예: IO3 -, I2)를 환원 요오드(I-)로 전환시킬 수 있는 정도의 환원제 양이면 족하다. 구체적으로 폐수에 투입되는 환원제의 양은 폐수 내 산화 요오드의 농도 및 용존 산소 농도를 합한 농도를 기준 농도로 하여, 기준 농도 이상의 농도(환원제 농도)가 되도록 투입되면 족하다. 구체적이며 비한정적인 일 예로, 환원제는 0.01mM 내지 100mM의 농도가 되도록 투입될 수 있다.
무산소조(110)에서 방사성 폐수의 혐기화가 이루어진 후, 제어부(200)는 제1이송관(10) 및 제1이송펌프(20)를 제어하여 무산소조(110)에서 미생물정화조(120)로 혐기화된 폐수를 이동시킬 수 있다. 이후, 제어부(200)는 금속환원박테리아 공급원 보관조(121), 전자공여체 보관조(122) 및 구리 이온 공급원 보관조(123)로부터 미생물정화조(120)로 일정량의 금속환원박테리아 공급원, 전자공여체 및 구리 이온이 투입되도록 각 보관조(121, 122 및 123)의 이송관의 개폐 및 펌프의 작동을 제어할 수 있다.
제어부(200)는 박테리아의 활성화 및 금속 환원시 전자를 공급해주는 전자공여체, 금속환원박테리아 공급원 및 구리 이온 공급원이 순차적으로 투입되도록 각 보관조(121, 122 및 123)의 이송관의 개폐 및 펌프의 작동을 제어할 수 있다.
제어부(200)에 의한 전자공여체의 투입량은 금속환원박테리아를 활성화시킬 수 있으며, 금속환원박테리아에 의한 환원반응시 필요한 전자를 원활히 공급할 수 있는 양이면 족하다. 구체적인 일 예로, 전자공여체가 수소 가스인 경우, 제어부는 폐수에 용존 수소가 10ppm(몰 기준 ppm) 이하, 구체적으로 0.1 내지 10 ppm, 보다 구체적으로 0.1 내지 2 ppm의 농도로 형성되도록 가스를 불어넣을 수 있다. 구체적인 일 예로, 전자공여체가 유기산인 경우, 폐수에 투입된 구리이온 공급원에 의한 구리 이온 1몰을 기준으로, 1몰 내지 20몰의 유기산이 공급될 수 있다. 유기산이 1 몰 미만으로 투입되는 경우 금속환원박테리아의 활성화 및 1가 구리 이온의 생성이 원활히 이루어지지 않을 수 있으며, 20몰을 초과하는 전자공여체가 공급되는 경우 구리 이온 생성 효율 향상은 미미한 반면 과도한 전자공여체에 의해 정화수가 오염될 위험 및 금속환원박테이아의 과도하게 빠른 증식에 의해 요오드화구리의 결정광물이 미립화될 수 있다.
바람직하게, 제어부(200)는 극미량의 금속환원박테리아를 미생물정화조(120)에 공급할 수 있다. 이러한 극미량의 금속환원박테리아는 정화 초기 요오드화구리가 다량으로 핵생성되는 것을 방지하고, 미생물정화조(120) 내에서 금속환원박테리아가 증식함에 따라 요오드화구리의 핵이 조대한 결정으로 성장하게 할 수 있다. 이에 따라, 조대한 크기를 갖는 요오드화구리의 결정광물이 형성되어 매우 효과적으로 슬러지로 배출될 수 있을 뿐만 아니라, 요오드화구리라는 2차 방사성 폐기물의 안정성을 현저하게 높일 수 있다.
구체적으로, 제어부(200)는 폐수에 100 ppm(질량 기준 ppm) 이하, 좋게는 100ppm 내지 0.005ppm, 보다 좋게는 10ppm 내지 0.005ppm, 보다 더 좋게는 1ppm 내지 0.005ppm 단백질량 금속환원박테리아가 투입되도록, 금속환원박테리아 공급원을 공급할 수 있다. 10 ppm 이하, 좋게는 1 ppm 이하의 극미량의 금속환원박테리아에 의해 정화 초기 금속환원박테리아에 의한 요오드화구리 핵이 다량 생성되는 것을 방지할 수 있으며, 미생물정화조(120) 내에서 금속환원박테리아의 자체증식에 의해 초기 형성된 요오드화구리 핵의 성장이 촉진되어, 결정광물을 마이크로미터 오더로 조대화시킬 수 있다.
상술한 바와 같이, 제어부(200)에 의해 극미량의 금속환원박테리아가 미생물정화조(120)에 투입되고, 정화가 이루어지는 중 미생물정화조(120) 내에서 자체 증식하여, 정화초기 및 정화중기의 바이오생광물화의 속도를 제어함으로써, 조대한 결정광물의 형태로 요오드 핵종을 제거할 수 있다. 이를 위해서는 정화중 금속환원박테리아의 너무 빠르거나 너무 느리지 않는 적절한 증식이 바람직한데, 이를 위해, 전자공여체로 옥시카복시산(oxycarboxylic acid)의 유기산이 투입되는 것이 바람직하다.
바람직하게, 제어부(200)는 방사성 폐수에 함유된 요오드 핵종과 거의 동량의 구리이온이 형성되도록 구리이온공급원을 미생물정화조(120)에 투입할 수 있다. 즉, 상술한 바와 같이, 폐수 내에 요오드 핵종과 함께 존재할 수 있는 다른 음이온에 의한 영향을 배제할 수 있음에 따라, 제어부(200)는 방사성 폐수에 함유된 요오드 핵종 1몰을 기준으로, 1몰 내지 1.5몰의 구리 이온이 폐수에 형성되도록 구리이온 공급원을 미생물정화조(120)에 공급할 수 있다. 구리 이온 이 1몰 미만으로 형성되도록 구리이온 공급원이 투입되는 경우 요오드 핵종과 1:1로 결합할 수 있는 구리 이온이 부족하여 폐수내 요오드 핵종이 완전히 제거되지 않을 위험이 있으며, 1.5몰 초과하는 구리 이온이 형성되도록 구리이온 공급원이 투입되는 경우, 요오드 핵종의 제거 효율 향상은 미미한 반면 과도한 구리 이온 공급원에 의해 정화수가 오염될 위험이 있다.
미생물정화조(120)에서 금속환원박테리아에 의한 생광물화 기작에 의해 방사성 요오드 핵종이 슬러지로 침전되고 폐수의 정화가 완료된 후, 제어부(200)는 슬러지 배출관(30) 및 슬러지 배출펌프(40)를 제어하여 미생물정화조(120) 하부에 침전된 슬러지를 분리 배출한 후, 정화수 배출관(50) 및 정화수 배출펌프(60)를 제어하여 방사성 핵종이 제거된 정화수를 배출할 수 있다.
상술한 바와 같이, 제어부(200)는 무산소조(110)에 방사성 폐수를 유입시키고, 무산소조(110)에 환원제를 투입하여 방사성 폐수를 혐기화한 후, 혐기화된 방사성 폐수를 미생물정화조(120)에 이송시키고, 미생물정화조(120)에 전자공여체, 금속환원박테리아 공급원 및 구리 이온 공급원을 순차적으로 투입(공급)하여 요오드 핵종을 바이오 생광물화 기작에 의해 슬러지로 침전시킨 후, 미생물정화조(120)에 구비되는 각 배출구를 통해, 슬러지와 요오드 핵종이 제거된 정화수를 각각 분리 배출시킬 수 있다.
이때, 무산소조(110) 및 미생물정화조(120) 각각에 교반 수단이 구비된 경우, 제어부(200)는 무산소조(110)에서 폐수의 혐기화가 수행되는 동안 및 미생물정화조(120)에서 혐기화된 폐수의 생광물화 기작에 의한 정화가 수행되는 동안 교반이 이루어지도록 각 교반 수단을 제어하고, 생광물화 기작에 의한 방사성 요오드 핵종의 제거가 이루어진 후, 침전이 이루어질 수 있도록 교반 수단의 작동을 멈춰 일정시간 정치상태를 유지할 수 있음은 물론이다.
방사성 폐수 내 요오드 핵종의 함량, 처리되는 방사성 폐수의 양(처리 부피, 즉 무산소조나 미생물정화조의 크기)등을 고려하여, 혐기화 시간, 생광물화 기작이 수행되는 시간 및 슬러지로의 침전을 위해 정치하는 시간등이 결정될 수 있다. 구체적이며 비 한정적인 일 예로, 방사성 요오드 1mM 농도의 폐수 및 1톤의 폐수 처리 부피를 기준으로, 제어부(200)는 무산소조(110)에 환원제를 공급한 후, 1시간 내지 5시간 동안 혐기화를 수행할 수 있으며, 미생물반응조(120)에 전자공여체, 금속환원박테리아 공급원 및 구리 이온 공급원을 공급한 후 1일 내지 10일 동안 교반을 수행하며 요오드 핵종의 결정광물화를 수행한 후, 2 내지 12시간동안 정치하여 미생물반응조(120) 하부에 슬러지가 침전되도록 무산소조(110)와 미생물정화조(120)를 제어할 수 있음은 물론이다.
또한, 제어부(200)는 연속적으로 폐수의 정화가 가능하도록, 혐기화된 폐수가 무산소조(110)로부터 미생물정화조(120)로 이동된 후, 미생물정화조(120)에서 생광물화 기작에 의한 정화가 수행되는 동안 무산소조(110)에 방사성 폐수가 혐기화되도록, 무산소조(110)와 미생물정화조(120)를 각각 제어할 수 있음은 물론이다.
CO3 2-, Cl-와 같이 폐수에 흔히 존재하는 음이온에 의한 영향을 같이 살피기 위해, NaHCO3 3mM, NaCl 1mM, Na2SO4 1mM 및 요오드 음이온 제공원으로 NaI 1mM의 농도를 갖는 수용액을 제조하였다. 제조된 수용액에 구리이온공급원으로 Cu(NO3)2·3H2O, 전자공여체로 소듐-락테이트(Na-lactate), 금속환원박테리아로 데설포스포로시너스(Desulfosporosinus auripigmenti)를 사용하였다. 구리이온공급원의 몰농도는1mM이었으며, 소듐-락테이트의 농도는 10mM이었으며, 금속환원박테리아는 수용액(100ml)에 1 ppm(질량 ppm)의 단백질량 데설포스포로시너스가 투입되도록 데설포스포로시너스 배양액 1 ml를 주입하였다.
도 3은 구리이온공급원, 전자공여체 및 금속환원박테리아 투입 후, 시간에 따라 수용액 내 잔류하는 요오드 이온의 양(도 3에서 'CO3+Cl+SiO4+Cu+Bacteria')을 측정 도시한 것이다. 도 3에서 'CO3+Cl+SiO4+ Bacteria'는 수용액에 구리이온공급원을 투입하지 않은 것을 제외하고 동일한 조건으로 실험한 결과이며, 도 3에서 'CO3+Cl+SiO4'는 구리이온공급원, 전자공여체 및 박테리아를 투입하지 않은 것을 제외하고 동일한 조건으로 실험한 결과이다.
도 3에서 알 수 있듯이, CO3 2-, Cl-, SO4 2-와 같은 음이온들이 공존함에도 불구하고 선택적으로 요오드이온(I-)이 대부분 제거됨을 확인할 수 있었다. 또한 구리 이온이 공급되는 경우에만 요오드 제거 효과가 나타났으며, 구리가 없는 경우에는 금속환원박테리아가 있음에도 불구하고 요오드 제거 효과가 거의 나타나지 않음을 알 수 있다. 또한 구리이온공급원에 의한 구리 이온의 농도와 요오드이온(I-)의 농도가 동일함에도, 요오드 이온이 효과적으로 제거됨을 확인할 수 있다. 즉, 2가 구리 이온이 금속환원박테리아에 의해 1가 구리이온이 되고 요오드 이온과 1:1의 결합을 이뤄 CuI 결정광물(도 4 참고) 형태로 대부분 제거됨을 알 수 있다. 이때, CO3 2-, Cl-, SO4 2-와 같은 나머지 음이온들은 대부분 수용액상에 용존 형태로 남아있었다.
도 4는 9일 반응 시점에서 수용액 하부에 침전된 슬러리를 회수하여 전자현미경으로 관찰한 사진이다. 도 4를 통해 알 수 있듯이, 요오드화구리(CuI) 광물의 결정이 매우 잘 발달되었고 μm 크기 이상의 매우 조대한 광물결정이 형성됨을 확인하였다. 회수된 슬러리를 화학적으로 분석한 결과, 요오드와 구리 외에 다른 음이온들은 거의 검출되지 않았고 약간의 탄산(CO3)이 함유되어 있었다. 또한 요오드화구리의 결정광물은 침전이 용이하게 발생하였으며, 공기 중에서 거의 산화되지 않고 안정화된 결정 광물형태를 유지하였다.
이상과 같이 본 발명에서는 특정된 사항들과 한정된 실시예 및 도면에 의해 설명되었으나 이는 본 발명의 보다 전반적인 이해를 돕기 위해서 제공된 것일 뿐, 본 발명은 상기의 실시예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이러한 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다.
따라서, 본 발명의 사상은 설명된 실시예에 국한되어 정해져서는 아니되며, 후술하는 특허청구범위뿐 아니라 이 특허청구범위와 균등하거나 등가적 변형이 있는 모든 것들은 본 발명 사상의 범주에 속한다고 할 것이다.

Claims (8)

  1. 방사성 요오드를 함유하는 폐수가 유입되는 무산소조; 및
    상기 무산소조와 연통되어 혐기상태의 폐수가 유입되며, 금속환원박테리아 공급원(source), 전자공여체 및 구리 이온 공급원(source)이 공급되는 미생물정화조;를 포함하며,
    상기 미생물정화조에서 금속환원박테리아에 의해 방사성 요오드와 구리 이온이 요오드화구리로 결합 및 침전되어, 상기 폐수의 방사성 요오드가 슬러지로 제거되고,
    상기 금속환원박테리아는 데설포비브리오(Desulfovibrio), 데설포스포로시너스(Desulfosporosinus) 및 데설포토마큘럼(Desulfotomaculum)에서 선택되는 하나 또는 둘 이상인 방사성 폐수 정화 장치.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 방사성 폐수 정화 장치는
    상기 무산소조와 상기 미생물정화조를 개폐 가능하도록 연통시키는 제1이송관;
    상기 제1이송관과 연결되어 무산소조의 폐수를 미생물 정화조로 이송시키는 제1이송펌프;
    상기 미생물 정화조 하부와 연통되어 개폐 가능하도록 설치되는 슬러지 배출관; 및
    상기 슬러지 배출관과 연결되어 상기 미생물 정화조의 슬러지를 배출시키는 슬러지 배출펌프;
    를 포함하는 방사성 폐수 정화 장치.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 방사성 폐수 정화 장치는
    상기 미생물정화조와 각각 연결된 금속환원박테리아 공급원 보관조, 전자공여체 보관조 및 구리 이온 공급원 보관조를 포함하는 방사성 폐수 정화 장치.
  4. 삭제
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 방사성 폐수 정화 장치는 제어부를 더 포함하며,
    상기 제어부는 폐수에 함유된 방사성 요오드 1몰을 기준으로, 1몰 내지 1.5몰의 구리 이온이 생성되도록 구리이온 공급원을 투입하는 방사성 폐수 정화 장치.
  6. 삭제
  7. 제 1항에 있어서,
    상기 금속환원박테리아 공급원은 금속환원박테리아 분말 또는 금속환원박테리아를 함유하는 배양액인 방사성 폐수 정화 장치.
  8. 제 1항에 있어서,
    상기 전자공여체는 카복시기 함유 유기산, 술폰산기 함유 유기산 및 수소 가스에서 선택되는 하나 또는 둘 이상인 방사성 폐수 정화 장치.
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