JPH077099B2 - 凍結真空乾燥法による放射性ヨウ素の回収及び貯蔵方法 - Google Patents
凍結真空乾燥法による放射性ヨウ素の回収及び貯蔵方法Info
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- JPH077099B2 JPH077099B2 JP24006988A JP24006988A JPH077099B2 JP H077099 B2 JPH077099 B2 JP H077099B2 JP 24006988 A JP24006988 A JP 24006988A JP 24006988 A JP24006988 A JP 24006988A JP H077099 B2 JPH077099 B2 JP H077099B2
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、使用済み核燃料の再処理プロセスにおいて、
放射性ヨウ素を捕集したスクラブ液を凍結真空乾燥法に
より処理し、環境中に半減期の長い129Iの放射性ヨウ素
を放出させることなくヨウ素化合物として回収すると共
に、回収した放射性ヨウ素を含むヨウ素化合物を鉱物化
して貯蔵する方法に関するものである。
放射性ヨウ素を捕集したスクラブ液を凍結真空乾燥法に
より処理し、環境中に半減期の長い129Iの放射性ヨウ素
を放出させることなくヨウ素化合物として回収すると共
に、回収した放射性ヨウ素を含むヨウ素化合物を鉱物化
して貯蔵する方法に関するものである。
使用済核燃料の再処理プロセスでは、使用済核燃料せん
断、溶解工程等で発生する放射性ヨウ素の除去は、ヨウ
素の毒性が強く、核分裂生成物中のヨウ素含有率が高
く、また主要な２つの放射性ヨウ素核種の質量数におけ
る核分裂収率が半減期が長い（1.7×107年）129Iで１
％、半減期の短い（８日）131Iで2.09％と高いため重要
である。そして溶媒抽出への供給液中にヨウ素が残存す
ると溶媒と反応して除去が困難な化合物を作り、結果的
には再処理系全体を汚染することになり、そのためヨウ
素を溶媒と接触する前にできるだけ除去しておくことが
重要である。
断、溶解工程等で発生する放射性ヨウ素の除去は、ヨウ
素の毒性が強く、核分裂生成物中のヨウ素含有率が高
く、また主要な２つの放射性ヨウ素核種の質量数におけ
る核分裂収率が半減期が長い（1.7×107年）129Iで１
％、半減期の短い（８日）131Iで2.09％と高いため重要
である。そして溶媒抽出への供給液中にヨウ素が残存す
ると溶媒と反応して除去が困難な化合物を作り、結果的
には再処理系全体を汚染することになり、そのためヨウ
素を溶媒と接触する前にできるだけ除去しておくことが
重要である。
オフガス中、水相中、有機相中において、ヨウ素はI2、
HI、HIOまたは有機ヨウ素の形で現れ、また濃い硝酸溶
液中ではHIO3としても現れる。
HI、HIOまたは有機ヨウ素の形で現れ、また濃い硝酸溶
液中ではHIO3としても現れる。
従来、このようなヨウ素の除去方法としてNaOH、Na2CO3
等のアルカリ溶液に吸収させて除去することがことが行
われ、また、ゼオライト触媒に銀を含浸させた銀ゼオラ
イトを使用して除去すること等が行われている。
等のアルカリ溶液に吸収させて除去することがことが行
われ、また、ゼオライト触媒に銀を含浸させた銀ゼオラ
イトを使用して除去すること等が行われている。
しかしながらアルカリ溶液を使用する方法では有機ヨウ
素を除去することができず、またヨウ素を回収し、液中
に保持しつつ処理できる方法がなく、保持できない放射
性ヨウ素は大気中に放出されており、特に半減期の長い
129Iは蓄積が問題となる。さらに、放射性ヨウ素を捕集
するために高価な銀ゼオライト等の吸収剤を使用しなけ
ればならない。そのため、放射性ヨウ素を液中に保持し
つつ処理できるプロセスが望まれている。さらに、半減
期の長い129Iは長期間にわたる貯蔵をする必要があるこ
とから、回収した129I等の放射性ヨウ素を安定に貯蔵で
きるプロセスが望まれている。また、再処理プロセスで
発生する放射性ヨウ素を含む廃液は放射性ヨウ素を気化
させないためにアルカリ性に管理する必要があるが、誤
って酸性廃液と混合した場合、放射性ヨウ素を放出して
しまう可能性があるため、放射性ヨウ素を含む液を単独
で他の工程廃液に混入させずに処理するプロセスが望ま
れている。
素を除去することができず、またヨウ素を回収し、液中
に保持しつつ処理できる方法がなく、保持できない放射
性ヨウ素は大気中に放出されており、特に半減期の長い
129Iは蓄積が問題となる。さらに、放射性ヨウ素を捕集
するために高価な銀ゼオライト等の吸収剤を使用しなけ
ればならない。そのため、放射性ヨウ素を液中に保持し
つつ処理できるプロセスが望まれている。さらに、半減
期の長い129Iは長期間にわたる貯蔵をする必要があるこ
とから、回収した129I等の放射性ヨウ素を安定に貯蔵で
きるプロセスが望まれている。また、再処理プロセスで
発生する放射性ヨウ素を含む廃液は放射性ヨウ素を気化
させないためにアルカリ性に管理する必要があるが、誤
って酸性廃液と混合した場合、放射性ヨウ素を放出して
しまう可能性があるため、放射性ヨウ素を含む液を単独
で他の工程廃液に混入させずに処理するプロセスが望ま
れている。
本発明の目的は放射性ヨウ素を含む液を凍結真空乾燥法
により濃縮し、ヨウ素化合物として固化回収することに
より、半減期の長い129Iの放射性ヨウ素の環境への放出
をなくすことである。
により濃縮し、ヨウ素化合物として固化回収することに
より、半減期の長い129Iの放射性ヨウ素の環境への放出
をなくすことである。
本発明の他の目的は回収した放射性ヨウ素を含むヨウ素
化合物を鉱物化することにより、長期間安定に放射性ヨ
ウ素を貯蔵することである。
化合物を鉱物化することにより、長期間安定に放射性ヨ
ウ素を貯蔵することである。
さらに本発明の他の目的は放射性ヨウ素を液中に保持し
ながら処理して銀ゼオライト等のヨウ素捕集剤の消費を
節約することである。
ながら処理して銀ゼオライト等のヨウ素捕集剤の消費を
節約することである。
さらに本発明の他の目的は放射性ヨウ素を含む液のみを
他の工程廃液と混合せず単独に処理することにより、誤
って放射性ヨウ素を放出させることを防ぐことである。
他の工程廃液と混合せず単独に処理することにより、誤
って放射性ヨウ素を放出させることを防ぐことである。
さらに本発明の他の目的は放射性ヨウ素を含む液に銀イ
オン、銅イオン等を添加し、添加剤と放射性ヨウ素の化
合物を沈澱させて、放射性ヨウ素を液中から分離するこ
とにより、溶液からの放射性ヨウ素の気化を防ぐことで
ある。
オン、銅イオン等を添加し、添加剤と放射性ヨウ素の化
合物を沈澱させて、放射性ヨウ素を液中から分離するこ
とにより、溶液からの放射性ヨウ素の気化を防ぐことで
ある。
そのために本発明は、使用済み核燃料の再処理プロセス
において発生したオフガスを洗浄後、洗浄済みスクラブ
液、または該スクラブ液に添加剤を添加して沈澱処理し
た沈澱物を含む液を凍結真空乾燥法により凍結乾燥処理
し、放射性ヨウ素をヨウ素化合物として回収するととも
に、回収した放射性ヨウ素を含むヨウ素化合物を天然に
存在する含ヨウ素鉱物の組成に組成に成分調整後、高圧
プレス等により固化して鉱物化することを特徴とする。
において発生したオフガスを洗浄後、洗浄済みスクラブ
液、または該スクラブ液に添加剤を添加して沈澱処理し
た沈澱物を含む液を凍結真空乾燥法により凍結乾燥処理
し、放射性ヨウ素をヨウ素化合物として回収するととも
に、回収した放射性ヨウ素を含むヨウ素化合物を天然に
存在する含ヨウ素鉱物の組成に組成に成分調整後、高圧
プレス等により固化して鉱物化することを特徴とする。
本発明は使用済み核燃料をせん断、溶解処理したときに
発生するオフガスを洗浄処理し、必要に応じて添加剤を
添加して沈澱処理した後、凍結真空乾燥法により放射性
ヨウ素を含む廃液を凍結乾燥処理し、放射性ヨウ素をヨ
ウ素化合物として回収することにより、放射性ヨウ素が
気化しないため、放射性ヨウ素の環境への放出をなくす
ことができると共に、気化した放射性ヨウ素を捕集する
ための銀ゼオライト等の捕集剤の消費を節約することが
できる。また回収した放射性ヨウ素を含むヨウ素化合物
は天然に存在する安定な鉱物と同じ組成にして高圧プレ
ス等により固化し、鉱物化することにより、放射性ヨウ
素と長期間安定な鉱物に封じ込め、半減期が長い129Iの
放射性ヨウ素を長期間安全に貯蔵することができる。
発生するオフガスを洗浄処理し、必要に応じて添加剤を
添加して沈澱処理した後、凍結真空乾燥法により放射性
ヨウ素を含む廃液を凍結乾燥処理し、放射性ヨウ素をヨ
ウ素化合物として回収することにより、放射性ヨウ素が
気化しないため、放射性ヨウ素の環境への放出をなくす
ことができると共に、気化した放射性ヨウ素を捕集する
ための銀ゼオライト等の捕集剤の消費を節約することが
できる。また回収した放射性ヨウ素を含むヨウ素化合物
は天然に存在する安定な鉱物と同じ組成にして高圧プレ
ス等により固化し、鉱物化することにより、放射性ヨウ
素と長期間安定な鉱物に封じ込め、半減期が長い129Iの
放射性ヨウ素を長期間安全に貯蔵することができる。
以下、実施例を図面を参照して説明する。
図は使用済核燃料の再処理プロセスに本発明によるヨウ
素回収・貯蔵方法を適用した場合の一例のフローを示す
図である。図中、は剪断工程、は溶解工程、はオ
フガス、は水酸化ナトリウム溶液等のスクラブ液、
はオフガス洗浄処理工程、はオフガス洗浄済みスクラ
ブ液、は添加剤、は沈澱処理工程、は凍結真空乾
燥処理工程、はヨウ素化合物回収工程、は保管工
程、は成分調製工程、は鉱物化処理工程、は貯蔵
工程、は水・硝酸処理工程、は再利用工程、は放
出工程、は洗浄済みオフガス、は放射性捕集処理工
程、は放出工程である。
素回収・貯蔵方法を適用した場合の一例のフローを示す
図である。図中、は剪断工程、は溶解工程、はオ
フガス、は水酸化ナトリウム溶液等のスクラブ液、
はオフガス洗浄処理工程、はオフガス洗浄済みスクラ
ブ液、は添加剤、は沈澱処理工程、は凍結真空乾
燥処理工程、はヨウ素化合物回収工程、は保管工
程、は成分調製工程、は鉱物化処理工程、は貯蔵
工程、は水・硝酸処理工程、は再利用工程、は放
出工程、は洗浄済みオフガス、は放射性捕集処理工
程、は放出工程である。
図において、再処理工場で使用済核燃料を工程でせん
断すると共に、工程で溶解した時に発生する半減期が
長い129Iや半減期の短い131Iの放射性ヨウ素を含むオフ
ガスは、水酸化ナトリウム溶液等のスクラブ液によ
りオフガス洗浄工程で洗浄され、放射性ヨウ素はNa
l、NaIO3等の生成によりオフガス洗浄済スクラブ液中
に回収される。一方、オフガス等洗浄済スクラブ液に
回収されない放射性ヨウ素を含む洗浄済オフガスは、
銀ゼオライト等の放射性ヨウ素捕集剤を通してヨウ素
を除去した後、放出工程で環境中に放出される。
断すると共に、工程で溶解した時に発生する半減期が
長い129Iや半減期の短い131Iの放射性ヨウ素を含むオフ
ガスは、水酸化ナトリウム溶液等のスクラブ液によ
りオフガス洗浄工程で洗浄され、放射性ヨウ素はNa
l、NaIO3等の生成によりオフガス洗浄済スクラブ液中
に回収される。一方、オフガス等洗浄済スクラブ液に
回収されない放射性ヨウ素を含む洗浄済オフガスは、
銀ゼオライト等の放射性ヨウ素捕集剤を通してヨウ素
を除去した後、放出工程で環境中に放出される。
なお、溶解工程における溶液等は溶媒抽出工程におい
て処理される。
て処理される。
放射性ヨウ素を含むオフガス洗浄済スクラブ液は、必
要に応じて銅イオン、銀イオン等の添加剤を加えるこ
とによりスクラブ液の沈澱処理を行い、ヨウ化銅、ヨ
ウ化銀等の沈澱物を生成させて放射性ヨウ素を液中から
分離させる。なお、この処理はNaとヨウ素との化合物
が、以下の低温処理により殆ど分解を生じないので省略
することもできる。
要に応じて銅イオン、銀イオン等の添加剤を加えるこ
とによりスクラブ液の沈澱処理を行い、ヨウ化銅、ヨ
ウ化銀等の沈澱物を生成させて放射性ヨウ素を液中から
分離させる。なお、この処理はNaとヨウ素との化合物
が、以下の低温処理により殆ど分解を生じないので省略
することもできる。
次に、放射性ヨウ素を含むオフガス洗浄済スクラブ液
またはスクラブ液沈澱後の沈澱物を含む液を凍結真空乾
燥工程で凍結乾燥処理すると水、硝酸は昇華して分離
され、残渣として放射性ヨウ素がヨウ素化合物（Na
I、NaIO3、CuI、AgI等）として回収される。この状態で
は凍結は解除されているがヨウ素化合物として回収され
るため気化を生じることはない。そして回収された放射
性ヨウ素を含むヨウ素化合物は、直接または保管工程
で一時保管したのち、必要があれば、例えば天然の安定
な含ヨウ素鉱物（チリ硝石、Dictzeit、Jodyrite、Mier
tite等）に適宜化合物を加えて同じ組成となようにす
る。このように工程で成分調整した後、或いは成分調
整しないまま、鉱物化工程で高圧プレス等による鉱物
化を行って鉱物として工程で貯蔵する。こうして安定
な鉱物の状態で貯蔵することができる。
またはスクラブ液沈澱後の沈澱物を含む液を凍結真空乾
燥工程で凍結乾燥処理すると水、硝酸は昇華して分離
され、残渣として放射性ヨウ素がヨウ素化合物（Na
I、NaIO3、CuI、AgI等）として回収される。この状態で
は凍結は解除されているがヨウ素化合物として回収され
るため気化を生じることはない。そして回収された放射
性ヨウ素を含むヨウ素化合物は、直接または保管工程
で一時保管したのち、必要があれば、例えば天然の安定
な含ヨウ素鉱物（チリ硝石、Dictzeit、Jodyrite、Mier
tite等）に適宜化合物を加えて同じ組成となようにす
る。このように工程で成分調整した後、或いは成分調
整しないまま、鉱物化工程で高圧プレス等による鉱物
化を行って鉱物として工程で貯蔵する。こうして安定
な鉱物の状態で貯蔵することができる。
一方、凍結真空乾燥工程で昇華し、水・硝酸処理工程
でトラップされて回収した放射性ヨウ素を殆ど含まな
い水、硝酸な工程で再利用されるか、又は工程で放
出される。
でトラップされて回収した放射性ヨウ素を殆ど含まな
い水、硝酸な工程で再利用されるか、又は工程で放
出される。
以上のように本発明によれば、以下のような効果が達成
される。
される。
（ｉ）凍結真空乾燥法により放射性ヨウ素を含む液を処
理する際に、放射性ヨウ素が気化しないため、また半減
期が長いため環境に放出された場合問題となる129Iの放
射性ヨウ素の環境への放出をなくすことができる。
理する際に、放射性ヨウ素が気化しないため、また半減
期が長いため環境に放出された場合問題となる129Iの放
射性ヨウ素の環境への放出をなくすことができる。
（ii）凍結真空乾燥法により放射性ヨウ素を含む液を処
理する際に、放射性ヨウ素が気化しないため、気化した
放射性ヨウ素を捕集するための銀ゼオライト等の捕集剤
の消費を節約することができる。
理する際に、放射性ヨウ素が気化しないため、気化した
放射性ヨウ素を捕集するための銀ゼオライト等の捕集剤
の消費を節約することができる。
（iii）放射性ヨウ素を含む液は、再処理工程で発生す
る放射性ヨウ素を含まない廃液と混合することなく単独
で処理することにより、アルカリ性を常に保つことがで
きるため、誤って放射性ヨウ素を気化させることがな
い。
る放射性ヨウ素を含まない廃液と混合することなく単独
で処理することにより、アルカリ性を常に保つことがで
きるため、誤って放射性ヨウ素を気化させることがな
い。
（iv）回収した放射性ヨウ素を長時間安定な鉱物に封じ
込めることにより、半減期が長い129Iの放射性ヨウ素を
長時間安全に貯蔵できる。
込めることにより、半減期が長い129Iの放射性ヨウ素を
長時間安全に貯蔵できる。
（ｖ）放射性ヨウ素を含む液に銀イオン、銅イオン等を
添加し、添加剤と放射性ヨウ素の化合物を沈澱させて放
射性ヨウ素を液中から分離することにより、放射性ヨウ
素の気化を防止するとともに、放射性ヨウ素を回収する
ことができる。
添加し、添加剤と放射性ヨウ素の化合物を沈澱させて放
射性ヨウ素を液中から分離することにより、放射性ヨウ
素の気化を防止するとともに、放射性ヨウ素を回収する
ことができる。
図は本発明の凍結真空乾燥法による放射性ヨウ素の回収
及び貯蔵方法の処理フローを説明するための図である。 ……剪断工程、……溶解工程、……オフガス、
……水酸化ナトリウム溶液等のスクラブ液、……オフ
ガス洗浄処理工程、……オフガス洗浄済みスクラブ
液、……添加剤、……沈澱処理工程、……凍結真
空乾燥処理工程、……ヨウ素化合物回収工程、……
保管工程、……成分調製工程、……鉱物化処理工
程、……貯蔵工程、……水・硝酸処理工程、……
再利用工程、……放出工程、……洗浄済みオフガ
ス、……放射性ヨウ素捕集処理工程、……放出工
程。
及び貯蔵方法の処理フローを説明するための図である。 ……剪断工程、……溶解工程、……オフガス、
……水酸化ナトリウム溶液等のスクラブ液、……オフ
ガス洗浄処理工程、……オフガス洗浄済みスクラブ
液、……添加剤、……沈澱処理工程、……凍結真
空乾燥処理工程、……ヨウ素化合物回収工程、……
保管工程、……成分調製工程、……鉱物化処理工
程、……貯蔵工程、……水・硝酸処理工程、……
再利用工程、……放出工程、……洗浄済みオフガ
ス、……放射性ヨウ素捕集処理工程、……放出工
程。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭63−106598（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−119499（ＪＰ，Ａ) 特開 昭51−33768（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】使用済み核燃料の再処理プロセスにおいて
発生したオフガスを洗浄後、洗浄済みスクラブ液、また
は該スクラブ液に添加剤を添加して沈澱処理した沈澱物
を含む液を凍結真空乾燥法により凍結乾燥処理し、放射
性ヨウ素をヨウ素化合物として回収するとともに、回収
した放射性ヨウ素を含むヨウ素化合物を天然に存在する
含ヨウ素鉱物の組成に成分調整後、高圧プレス等により
固化して鉱物化することを特徴とする凍結真空乾燥法に
よる放射性ヨウ素の回収貯蔵方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24006988A JPH077099B2 (ja) | 1988-09-26 | 1988-09-26 | 凍結真空乾燥法による放射性ヨウ素の回収及び貯蔵方法 |
| DE1989611817 DE68911817T2 (de) | 1988-09-26 | 1989-09-20 | Verfahren zum Wiedergewinnen von Radiojod beim Wiederaufbereitungsverfahren für verbrauchten Kernbrennstoff. |
| EP89309567A EP0361773B1 (en) | 1988-09-26 | 1989-09-20 | Method of recovering radioactive iodine in a spent nuclear fuel retreatment process |
| US07/746,818 US5252258A (en) | 1988-09-26 | 1991-08-15 | Method of recovering and storing radioactive iodine by freeze vacuum drying process |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24006988A JPH077099B2 (ja) | 1988-09-26 | 1988-09-26 | 凍結真空乾燥法による放射性ヨウ素の回収及び貯蔵方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0287099A JPH0287099A (ja) | 1990-03-27 |
| JPH077099B2 true JPH077099B2 (ja) | 1995-01-30 |
Family
ID=17054028
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP24006988A Expired - Fee Related JPH077099B2 (ja) | 1988-09-26 | 1988-09-26 | 凍結真空乾燥法による放射性ヨウ素の回収及び貯蔵方法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0361773B1 (ja) |
| JP (1) | JPH077099B2 (ja) |
| DE (1) | DE68911817T2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2954881B2 (ja) * | 1996-08-20 | 1999-09-27 | 核燃料サイクル開発機構 | 放射性ヨウ素含有廃棄物の固化方法 |
| KR101558920B1 (ko) * | 2013-09-13 | 2015-10-08 | 한국원자력연구원 | 요오드 핵종을 함유하는 방사성 폐수의 생물학적 정화 장치 |
| US20220219980A1 (en) * | 2021-01-14 | 2022-07-14 | Honeywell International Inc. | Methods for recovering iodine (i2) |
Family Cites Families (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2277415A1 (fr) * | 1974-07-03 | 1976-01-30 | Commissariat Energie Atomique | Procede d'extraction, de piegeage et de stockage de l'iode radioactif contenu dans les combustibles nucleaires irradies |
| JPS5133768A (en) * | 1974-09-17 | 1976-03-23 | Shimadzu Corp | Haieki no shorihoho |
| JPH0631849B2 (ja) * | 1983-11-30 | 1994-04-27 | 株式会社日立製作所 | 含ヨウ素アルカリ性廃液の固化処理方法 |
| JPS6380831A (ja) * | 1986-09-25 | 1988-04-11 | Kagaku Gijutsucho Genshiryoku Kyokucho | 気体中のヨウ素除去法 |
| JPS63106598A (ja) * | 1986-10-22 | 1988-05-11 | バブコツク日立株式会社 | 使用済原子燃料再処理設備用オフガス処理装置 |
-
1988
- 1988-09-26 JP JP24006988A patent/JPH077099B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
1989
- 1989-09-20 EP EP89309567A patent/EP0361773B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1989-09-20 DE DE1989611817 patent/DE68911817T2/de not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| EP0361773B1 (en) | 1993-12-29 |
| EP0361773A1 (en) | 1990-04-04 |
| DE68911817T2 (de) | 1994-04-14 |
| DE68911817D1 (de) | 1994-02-10 |
| JPH0287099A (ja) | 1990-03-27 |
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