JP3058855B2 - 放射性廃液の処理方法 - Google Patents

放射性廃液の処理方法

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JP3058855B2
JP3058855B2 JP10034441A JP3444198A JP3058855B2 JP 3058855 B2 JP3058855 B2 JP 3058855B2 JP 10034441 A JP10034441 A JP 10034441A JP 3444198 A JP3444198 A JP 3444198A JP 3058855 B2 JP3058855 B2 JP 3058855B2
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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、放射性廃液の処理
方法に係り、特に放射性物質取り扱い施設である原子力
発電所から発生する放射性廃液を長期にわたり安定にか
つ簡易に最終処分するのに好適な放射性廃液の処理方法
に関する。
【0002】
【従来の技術】原子力発電所から発生する液状又はスラ
ッジ状の放射性廃棄物は減容処理されてドラム缶等の容
器にセメント等の固形化材料により固定化され、埋設処
分施設に長期に安定に保管することが考えられている。
【0003】ところで、原子炉中では炉水中のO−17
等が中性子により放射化されて、C−14(放射性の炭
素)が発生することは良く知られている。また、発生し
たC−14は、水中では安定なCO3 -2 (炭酸イオン)な
いしはCmn(炭化水素)として存在するものと考えら
れており、そのほとんどが排ガス系へ排出されてしまう
ものと考えられている。このため、C−14の除去分離
に関する技術として、原子力発電所の排ガス系において
C−14を監視ないしは除去する技術が提案されている
(例えば特開昭58−71493号公報,特開昭57−12398号公
報,特開昭60−91296号公報,特開昭61−61098号公報,
特開昭55−65200号公報等)。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】上述のように、従来
は、原子炉内で発生したC−14が全てCO2(炭酸ガ
ス)ないしはCmn(炭化水素)として排ガス系へ排出
されるものと考えられている。このため、排ガス系のモ
ニタリング技術、排ガス系におけるC−14の除去技術
が提案されてきた。
【0005】しかし、C−14については排ガス系へ放
出されるのは、発生量の80〜90%程度であり、残り
の10〜20%は次プロセス(復水系)以降へ持込まれ
ることが確認された。
【0006】即ち、原子炉で発生したC−14は、ほと
んどがCO2 ,Cmnという形態を取り、そのほとんど
はCO2 の形で原子炉から蒸気系(タービン)へ移行す
る。蒸気系へ移行したCO2は、復水に溶解し水中では
下記の様に、CO3 2-(炭酸イオン)およびHCO
3 -(炭酸水素イオン)として存在するものと考えられ
る。
【0007】
【化1】CO2+H2O→H2CO3 (炭酸)
【0008】
【化2】H2CO3→H++HCO3 -
【0009】
【化3】HCO3 -→H++CO3 2- このため、C−14の一部は、復水浄化系まで移行しイ
オン交換樹脂に捕捉される。この結果、復水浄化系で使
用されるイオン交換樹脂は、復水中にCO3 2-(炭酸イ
オン)ないしはHCO3 -(炭酸水素イオン)として存在
するC−14を捕捉して濃縮することとなる。沸騰水型
原子力プラント(BWRプラント)の場合、復水浄化系
は、通常復水中の固形状不純物のろ過を目的とした粉状
樹脂塔(復水ろ過器)とイオン成分不純物の除去を目的
とした粒状樹脂塔(復水脱塩器)より構成されている。
復水浄化系で除去されたC−14は、これら粒状イオン
交換樹脂,粉状イオン交換樹脂に濃縮されることとな
る。
【0010】また、粒状イオン交換樹脂は交換能力が低
下すると再生して再利用するため、この濃縮されたC−
14は、イオン交換樹脂の再生時に、再生液(再生廃
液)側へ移行する。この再生廃液は他の廃液と合わせ
て、濃縮器で濃縮されて濃縮廃液となる。この際にC−
14の一部は、濃縮器の蒸気側へ移行するが、濃縮廃液
側へもC−14は濃縮されて残存する。
【0011】また、復水浄化系で使用されたイオン交換
樹脂(粒状,粉状)は、所定の性能を発揮できなくなる
と、廃棄されタンクに貯蔵されることとなるが、このイ
オン交換樹脂の廃棄時には再生操作を実施しないため、
イオン交換樹脂はC−14を捕捉して濃縮している。
【0012】加圧水型原子力プラント(PWRプラン
ト)でも原子炉においてC−14が発生する。そのほと
んどは、原子炉水の脱ガス操作により排ガス処理系へ排
出される。しかし、原子炉余剰水や機器ドレン等とし
て、C−14を含有した廃液が発生する。これらの廃液
はC−14を含有したままBWRプラントと同様に濃縮
処理される。
【0013】また、BWRおよびPWRプラントにおい
ては原子炉炉水を浄化するために、浄化設備が設けられ
ている。従来は、炉内で発生したC−14はガス系へ移
行し炉水浄化系のイオン交換樹脂には捕捉されないもの
と考えられていたが、現実には、BWRプラントの復水
浄化系と同様に、炉水浄化系のイオン交換樹脂に捕捉さ
れ濃縮される。
【0014】以上のように、原子炉炉心で発生したC−
14は、かなりの部分が排ガス系より排出されるものの
プラント内の各浄化系に濃縮されることが分かった。
【0015】また、C−14は、他のCo−60,Cs
−137等のγ線核種に比べると濃度はかなり低くプラ
ント内での作業者のひばくの観点からは、ほとんど影響
がなく、従来はプラント内においてほとんど問題視され
ていなかった。しかし、C−14の半減期は5730年
と非常に長いため、放射性廃棄物の埋設処分時の評価上
重要な核種として近年注目を集めるようになった。
【0016】埋設処分施設へ埋設された放射性廃棄物
は、廃棄物固形化材,埋設充填材,コンクリートピット
等の人工バリアと土壌等の天然バリアにより人間環境よ
り隔離される。これらのバリアは、廃棄物中の放射性物
質が人間環境へ戻ってくるまでの時間を長くする機能を
要求されている。これにより放射性物質(核種)は、各
バリアを通過して人間環境へ戻るまでにほとんどが減衰
してしまい人間環境へ影響を与えない。しかし、半減期
の非常に長い放射性物質(核種)は減衰効果があまり期
待できないため、放射性廃棄物の埋設処分時に評価上重
要な核種となる。このため、C−14のように半減期の
特に長い核種については、より保持効果の大きいバリア
機能を付与する必要がある。このように半減期が非常に
長く評価上重要となる核種としては、C−14が支配的
であることが分かった。
【0017】C−14は上述のように、水中ではCO3
2-,HCO3 - の様に負電荷のイオンとして存在する。
埋設処分後、C−14は地下水等にふれた場合も負電荷
のイオンとして存在するが、自然界には、負電荷の物質
を強力に吸着する物質が少なく、Co−60,Cs−1
37等の正電荷イオンに比べ、C−14に対しては人
工,天然バリアの作用効果が弱いため、現在は充分な人
工バリアを設ける処分施設の設計となっている。
【0018】本発明の目的は、放射性物質取り扱い施設
から発生する放射性廃液を長期にわたり安定にかつ簡易
に処分することができる放射性廃液の処理方法を提供す
ることにある。
【0019】
【課題を解決するための手段】上記目的は、放射性物質
取り扱い施設より発生する放射性廃液中の有機物を炭酸
ガスと水とに分解する操作を行い、さらに放射性廃液の
pHを酸性側に調整してC−14の分離操作を行い、該
C−14が分離された放射性廃液を減容して容器内で固
化することにより達成される。
【0020】放射性廃液中の有機物を炭酸ガスと水とに
分解する操作を行い、さらに放射性廃液のpHを酸性側
に調整してC−14の分離操作を行うので、放射性廃液
に含まれているC−14は著しく減少する。従って、
の炭酸ガスが除去された放射性廃液を減容して得られた
固化体は、放射性廃液は半減期の長いC−14がほとん
ど含んでいないので、その固化体を安定にかつ簡易に埋
設施設内に保管することができる。この結果、埋設施設
(人工バリア)の負荷の軽減も図ることができる。
【0021】好ましくは、C−14の分離操作を行う際
に、前記放射性廃液を覆う雰囲気中の炭酸ガスの分圧を
下げることある。
【0022】放射性物質取り扱い施設より発生する放射
性廃液中の有機物を炭酸ガスと水とに分解する操作を行
い、さらに放射性廃液に炭酸イオンと不溶解性の塩を生
成する物質を添加し、生成された不溶解性の塩を放射性
廃液から分離し、該不溶解性の塩が分離された放射性廃
液を減容して容器内で固化することが望ましい。
【0023】また、好ましくは、放射性物質取り扱い施
設より発生する放射性廃液中の有機物を炭酸ガスと水と
に分解する操作を行い、さらに放射性廃液に非放射性の
炭酸ガスを供給し、その後、放射性廃液を減容して容器
内で固化することにある。
【0024】
【発明の実施の形態】C−14の放射性廃棄物処理系へ
の移行経路は、復水ろ過器,復水脱塩器中のイオン交換
樹脂に吸着濃縮されて移行するケースと、復水脱塩器の
イオン交換樹脂に吸着濃縮した後にイオン交換樹脂の再
生操作により再生廃液側へ移り、濃縮廃液へと移行して
いくケースがある。両ケースともC−14は、そのほと
んどが炭酸イオン,炭酸水素イオンとして存在してい
る。
【0025】先ず、イオン交換樹脂の再生廃液の処理に
ついて説明する。
【0026】イオン交換樹脂は、通常アニオンイオン交
換樹脂とカチオンイオン交換樹脂とを混ぜて使用してい
る。一方、イオン交換樹脂の再生操作は、イオン交換樹
脂をアニオンイオン交換樹脂とカチオンイオン交換樹脂
とに分離した後に、アニオンイオン交換樹脂にはNaO
H溶液を、カチオンイオン交換樹脂にはH2SO4溶液を
用いて再生操作を行う。アニオンイオン交換樹脂の再生
操作は5〜10%程度のNaOH溶液をアニオンイオン
交換樹脂1m3当り1〜5m3程度用いて行う。通常はこ
のような再生操作によりイオン交換樹脂を再利用する。
【0027】炭酸イオン等はアニオンイオン交換樹脂に
捕捉されているので、イオン交換樹脂に炭酸水素イオン
ないしは炭酸イオンとして付着していたC−14のほと
んどはこの再生操作により再生廃液側へ移行する。つま
りアニオンイオン交換樹脂を再生したNaOHを主成分
とする再生廃液中には樹脂から分離されたC−14が炭
酸イオン,炭酸水素イオンの形で含有されている。従
来、再生廃液はアニオンイオン交換樹脂を再生したNa
OHを主成分とする再生廃液とカチオンイオン交換樹脂
を再生したH2SO4を主成分とする再生廃液とを混ぜて
互いに中和してNa2SO4を主成分とする廃液としてこ
の後濃縮処理している。濃縮器の腐食を防いで健全性を
保ちながら濃縮処理を施すために廃液は弱アルカリ性
(pH8〜10程度)に調整されている。このため、炭
酸ガスはアルカリ性の溶液に良く溶解するので、C−1
4は廃液中にずっと存在することとなる。
【0028】これに対しアニオンイオン交換樹脂を再生
した後のNaOHを主成分とする廃液のpHを酸性側、
即ち、pH7以下に調整することにより、炭酸イオン,
炭酸水素イオンは溶液中に溶解しにくくなるので、炭酸
ガスとして廃液中より追い出すことができ、その結果、
廃液中よりC−14を除去することができる。
【0029】図1により具体的プロセスを示す。
【0030】再生廃液受タンク15にはアニオンイオン
交換樹脂を再生した再生廃液等が受け入れられている。
この再生廃液はNaOHを主成分とする廃液である。再
生廃液受タンク15にはH2SO4貯蔵タンク16からH
2SO4が、NaOH貯蔵タンク17からNaOHが供給
され、再生廃液受タンク15内の廃液のpHを調整でき
るようになっている。また、カチオンイオン交換樹脂を
再生したH2SO4を主成分とする再生廃液が再生廃液受
タンク18に収容されており、この再生廃液受タンク1
8からH2SO4を主成分とする再生廃液が再生廃液受タ
ンク15へ供給できるようになっている。
【0031】アニオンイオン交換樹脂の再生廃液はアル
カリ性であるので、その再生廃液中には炭酸イオン,炭
酸水素イオンが良く溶解している。そこで、再生廃液受
タンク15へH2SO4貯蔵タンク16からH2SO4を供
給して再生廃液受タンク15内の廃液を酸性側、即ちp
Hを7以下に調整し、タンク15内を撹拌ないしはその
状態で保持する。なお、pHの調整は再生廃液受タンク
18からH2SO4を主成分とする再生廃液の供給と合わ
せて行うようにしても良い。
【0032】図2に炭酸ガス(CO2 )の溶解度のpH
依存性を示す。炭酸ガスは溶液中では、炭酸イオン(C
3 2- ),炭酸水素イオン(HCO3 -)等のイオンの形
で存在する。溶液がアルカリ側では、この溶解量がpH
に比例して増加する。この増加の程度は、溶媒の種類に
よって異なる。一方、酸性側では炭酸ガスは空気中の炭
酸ガスの分圧分しか溶解せず溶解量は大幅に少なくな
る。即ち、炭酸イオン,炭酸水素イオンはアルカリには
溶けやすいが、酸には溶けにくい性質を有している。従
って、pHを7以下とすれば、ほとんどの炭酸イオン,
炭酸水素イオンを除去できるので、pHを酸性側に調整
することによって、炭酸イオン,炭酸水素イオンとして
再生廃液中に存在していたC−14を再生廃液から炭酸
ガスとして除去できる。C−14が除去されたかどうか
は再生廃液受タンク15内の廃液をサンプリングして分
析装置41によりチェックする。分析装置41では液体
シンチレーションカウンタによりC−14の濃度を検出
するようになっている。
【0033】上述のような前処理が施されて炭酸イオ
ン,炭酸水素イオンの殆どが除去された再生廃液は、N
aOH貯蔵タンク17よりNaOHが供給され、pHが
弱アルカリ(pH8〜10)に再調整された後に、廃液
濃縮設備21へ移送される。このpH調整は、廃液濃縮
設備21等の腐食を防止するために行われる。なお、こ
のpH調整は、廃液濃縮設備21において、図に破線で
示したように、カチオンイオン交換樹脂の再生廃液と混
合して、NaOH,H2SO4により廃液のpHを8〜1
0に調整するようにしても良い。pHが調整された再生
廃液は廃液濃縮設備21において濃縮され減容される。
濃縮処理された再生廃液は、必要に応じて粉体化,ペレ
ット化され、さらに減容される。濃縮処理された放射性
廃棄物は、廃液固化設備22にて、プラスチック,セメ
ント,アスファルト等の固形化材料でドラム缶等の容器
内に固定化処理され、固化体が製作される。このように
して製作された固化体中には、C−14はほとんど存在
せず、C−14に対する人工バリア機能を軽減した合理
的な埋設処分施設の適用が可能となる。
【0034】一方、再生廃液受タンク15において廃液
中から除去されたC−14(炭酸ガス)は、排ガス処理
系19へ導かれ、C−14の除去処理を施した後排気ス
タック20より、大気中へ放出される。排ガス処理系1
9は、タービン系からの排ガスを処理する排ガス処理設
備(オフガス処理設備)を共用することができる。即
ち、オフガス処理設備では、タービン系からのC−14
も集収されて処理されるので、再生廃液から分離したC
−14をこのオフガス処理設備で処理することができ
る。この排ガス処理系19の詳細な構成を図3の(a)
に示す。
【0035】オフガス処理設備は、放射線等によって分
解された、H2 とO2 を再結合させる機能と、希ガス
(クリプトン,キセノン等)を減衰させる機能をもって
いるが、この機能に排ガス中の炭酸ガスを吸着分離する
機能を追加する必要がある。本実施例における排ガス処
理系19では、オフガス中の水素と酸素を再結合器23
で結合させた後に、排ガス復水器24でガス中の蒸気を
水に戻し、除湿冷却器25で10℃以下に冷却してガス
中の水分を除去する。さらに、脱湿塔26で水分をほぼ
完全に除去した後に、活性炭塔27へ導いてガス中の希
ガスをトラップさせ放射能を減衰させる。次いで、ガス
中の炭酸ガスを除去するため、ソーダライム等の炭酸ガ
ス吸収材が充填された脱炭酸ガス塔28を通してC−1
4をCO2として捕捉吸着する。
【0036】また、排ガス処理系をオフガス処理設備と
共用しない場合には、放射性廃棄物から分離されたC−
14を含有するガスは、図3の(b)に示すように、脱
炭酸ガス塔28を通してCO2 を除去した後換気空調系
等へ排出することもできる。排ガス処理系19で炭酸ガ
スを吸着除去する方法としては、ソーダーライム等のC
2 吸収材による乾式吸収処理の他に、炭酸イオン,炭
酸水素イオンと反応して不溶解性塩を生成するCa(O
H)2,Ba(OH)2溶液のスクラバー等による湿式処理
方式がある。これらの炭酸ガス処理手段では、CO2
スは、不溶性のCaCO3 (炭酸カルシウム)等として
取り出されるので、セメント等の固形化材料で容器等に
安定な形態で固定化できる。
【0037】図2に示すようにpHを7以下に調整すれ
ば溶解する炭酸ガスを大気中の炭酸ガス分圧分まで減ら
すことができる。このことは、再生廃液受タンク15内
の雰囲気中の炭酸ガス分圧が下がれば、さらに炭酸ガス
を溶液中から除去できることを意味する。従って、再生
廃液受タンク15に炭酸ガスを含まない気体を供給する
装置(図示省略)を設けて、炭酸ガスを含まない気体を
供給して再生廃液受タンク15内の雰囲気中の炭酸ガス
の分圧を下げるようにすれば、炭酸イオン等として存在
するC−14をさらに廃液から除去することができる。
【0038】また、再生廃液中に純粋な(非放射性の)
炭酸ガスを供給すれば、同位体効果作用により、炭酸イ
オン等として廃液中に溶解しているC−14は廃液中か
ら追い出されることになる。純粋な炭酸ガスの再生廃液
への供給は、例えば、純粋な炭酸ガスをバブリングさせ
る装置(図示省略)を再生廃液受タンク15に設けるこ
とによって行われる。これにより、pHの調整に合わせ
て廃液中からさらにC−14を除去することが可能とな
る。
【0039】pH調整に追加して行われるこれらのC−
14の除去操作は分析装置41における液体シンチレー
ションカウンタの検出限界値以下となるまで行うことが
望ましい。
【0040】上述の実施例では、pH調整に追加して純
粋な炭素ガス等を供給するものであるが、pH調整を実
施せず、純粋な炭酸ガスを再生廃液受タンク15内にバ
ブリングすることにより、廃液中に溶解しているC−1
4を同位体効果により雰囲気中へ放出させることもでき
る。ただし、この場合にはpH調整を実施しておらず、
また、C−14の溶解量も多いため、C−14を除去す
るのに要する時間が増加する。しかし、設備的には簡易
な方法であるというメリットがある。なお、適用するプ
ロセスは濃縮前であっても濃縮後であっても構わない。
また、バブリングさせる気体としては空気を用いても良
い。即ち、空気中には炭酸ガスが含まれているので、こ
れを利用するものである。また、分離除去されたC−1
4は前述の方法により処理される。
【0041】上述の実施例では、廃液中からC−14を
炭酸ガスとして追い出すようにしてるが、炭酸イオン等
として存在するC−14は廃液中から追い出さなくても
Ca等と反応させて不溶解性の炭酸塩(Ca塩等)とし
て廃液から分離し固定化することもできる。この実施例
を図4に基づき説明する。
【0042】沈降分離槽30には再生廃液が受け入れら
れる。この再生廃液はアニオンイオン交換樹脂の再生廃
液単独であっても、カチオンイオン交換樹脂の再生廃液
と混合したものであっても良い。炭酸イオン,炭酸水素
イオンと反応して不溶性沈殿物を生成する沈降材、例え
ばCa(OH)2,Ba(OH)2等の水溶液を沈降分離剤供
給タンク31より沈降分離槽30へ供給する。図2に示
すように対象廃液のpHにより炭酸ガスの溶解量が異な
るため、処理対象廃液のpHおよび廃液量より算出され
る最大量の沈降材を沈降分離槽30へ供給して廃液中に
溶解している炭酸イオン,炭酸水素イオンを全て沈降さ
せる。C−14は主に、炭酸イオン,炭酸水素イオンと
して存在するため、これらのイオン成分を沈降除去する
ことによりC−14を廃液中より分離できる。また、本
実施例では、NaOH貯蔵タンク17,H2SO4貯蔵タ
ンク16からNaOH又はH2SO4を供給してpHを7
以下に調整している。つまり、図2に示すように酸性側
(pH7以下)では炭酸ガスの溶解量は空気中の炭酸ガ
スの分圧分しか溶解しないので、pHを酸性側に調整す
れば、Ca(OH)2,Ba(OH)2等の添加量を低減でき
ることになる。また、Ca(OH)2,Ba(OH)2等の沈
降材を廃液に供給すると、pHがアルカリ側に変化する
ことになり、そして、アルカリ側に大きく変化すると空
気中の炭酸ガスも廃液に多く溶解し、C−14の除去効
率が悪くなる可能性があるので、廃液のpHが大きく変
化しないように廃液のpHを調整することが望ましい。
なお、アルカリ側へpH調整したことにより発生する炭
酸ガスは上述の実施例と同様に排ガス処理系19で処理
する。
【0043】不溶性の炭酸塩として沈降した沈降分は、
沈降分受タンク32へ抜き出す。C−14の炭酸イオ
ン,炭酸水素イオンを除去した上ずみ側は、廃液濃縮設
備21へ移送される。廃液濃縮設備21では、C−14
を分離した廃液を濃縮処理して減容する。必要に応じて
粉体化,ペレット化してさらに減容するようにしても良
い。濃縮処理された放射性廃棄物は廃液固化設備22へ
移送され、プラスチック,セメント,アスファルト等の
固形化材料でドラム缶等の容器に固定化処理する。一
方、沈降分受タンク32へ抜き出した沈降分は、沈降分
固化設備33にて、同様に、プラスチック,セメント,
アスファルト等の固形化材料でドラム缶等の容器に固定
化処理する。
【0044】再生廃液の状態で沈降分離処理する場合に
は、対象廃液を再生廃液のみに限定できるが、沈降材と
してCa(OH)2 を添加したことに基づいて廃液中に余
剰なCaイオンが存在し、濃縮操作時に廃液濃縮設備2
1における濃縮器内面にスケール等が発生しやすくなる
という問題がある。この問題は、図5のように沈降分離
操作を濃縮操作後実施することによって避けられる。こ
の場合、濃縮廃液は、再生廃液,床ドレン等の濃縮物の
混合廃液であるので、処理範囲が拡大してしまうが、処
理対象となる廃液量が濃縮してあるので少なくてすむと
いう利点がある。しかし、これらの問題は、本質的なも
のではなく運用等により対処できるので、実状に適した
方式を選べばよい。
【0045】次に使用済イオン交換樹の処理へ本発明を
適用した場合について図6に基づき説明する。使用済イ
オン交換樹脂(使用済樹脂)は廃棄時には再生操作を実施
せずに廃棄するため、使用済樹脂はC−14をイオン交
換により濃縮した状態で廃棄されている。本実施例で
は、使用済樹脂から予め炭酸イオン等を除去して使用済
樹脂を焼却処理又は固定化処理しようとするものであ
る。このため、使用済樹脂を使用済樹脂貯蔵タンク34
より抜き出し分離タンク35へ導く。ここでC−14の
炭酸イオン,炭酸水素イオンを吸着しているのはアニオ
ンイオン交換樹脂であるので、カチオンイオン交換樹脂
を分離してアニオンイオン交換樹脂のみを分離して分離
タンク35へ供給しても良い。次いで、分離タンク35
へNaOH貯蔵タンク17から分離液であるNaOH溶
液(アルカリ性溶液)を供給し、使用済樹脂から炭酸イ
オン,炭酸水素イオン(C−14)等を分離する。分離
終了後、使用済樹脂は使用済樹脂処理設備36へ移送
し、焼却処理ないしはセメント,プラスチック等の固形
化材料でドラム缶等の容器に固定化処理を施す。固定化
処理の前に使用済樹脂を粉体化,ペレット化しても良
い。また、焼却処理したものを固定化処理するようにし
ても良い。これにより、C−14をほとんど含有しない
固化体を製作することができる。なお、焼却処理を施す
場合には、多量の燃焼ガス(排ガス)が発生するため、
後述の実施例のように前処理をしないで焼却処理を行う
と、この排ガス中よりC−14等を除去するために大規
模な排ガス処理設備が必要となる。本実施例のように焼
却処理に先立って、使用済樹脂よりC−14を分離除去
しておけば排ガス処理設備を小型にできるというメリッ
トがある。
【0046】一方、炭酸イオン,炭酸水素イオン等のイ
オンを含有する分離液は、再生廃液受タンク15へ移送
し、以下、上述の実施例と同様にpH調整処理を施す。
勿論、上述の他の実施例と同様に沈降分離処理を施すこ
とも可能である。
【0047】プラントの型式によっては、C−14の形
態が炭酸イオン,炭酸水素イオン等の無機形態ではな
く、一部有機形態(Cmn)で存在する場合が報告され
ている。有機物の場合には、その形態を特定することは
難しく、廃液中に含有される有機物を全て除去する必要
がある。C−14が有機形態である場合の廃液中からの
C−14の分離回収方法について図7に基づき説明す
る。
【0048】廃液を分解槽38に受けた後、廃液中へオ
ゾン発生器37より発生したオゾンをバブリングさせ
て、分解槽38内を撹拌する。オゾンは強力な酸化作用
を有しており、廃液中に存在する有機物をCO2 とH2
O に分解する。このため、C−14よりなる有機物も
分解される。オゾンによる有機物の分解の達成度は全有
機炭素量(TOC)として測定評価することができる。
即ち、このTOCを分析装置42により検出し、この検
出値が所定値以下となるまでオゾンによる分解操作を行
う。また、予め廃液のTOCを測定し、所定値よりも大
きい場合に、上述のオゾンによる有機物の分解操作を行
うようにしても良い。
【0049】有機物をこのようにオゾンによりCO2
2O に分解すると、C−14は、CO2 となるが、C
2 はその一部がその廃液の性状での溶解度分だけ炭酸
イオン,炭酸水素イオン等の形で残存するためC−14
も廃液中に残存する。このため、有機物を分解しただけ
では不十分な場合がある。そこで、C−14の除去率を
上げるため、次いで、脱炭酸ガス設備39で脱炭酸ガス
処理を行う。この脱炭酸ガス設備39における処理は、
廃液中からの炭酸イオン,炭酸水素イオンを除去する方
法である。上述の実施例と同様な処理、例えば、pHを
調整してCO2として廃液中から追い出す処理、炭酸イ
オン,炭酸水素イオンと不溶解性塩を生成する物質を添
加して沈降分離する処理又は純粋な炭酸ガスを供給して
同位体効果によりC−14のCO2 を廃液から追い出す
処理を廃液に対し施せば良い。
【0050】このようにして、C−14の炭酸イオン,
炭酸水素イオンが除去された廃液は、廃液濃縮設備21
で廃液の濃縮を行い、廃液固化設備22でアスファル
ト,セメント,プラスチック等の固形化材料でドラム缶
等の容器に固定化処理を施す。固定化処理の前に濃縮廃
液を粉体化,ペレット化しても良い。これにより、C−
14をほとんど含有しない放射性廃液物固化体を製作す
ることができる。
【0051】また、オゾンによる有機物の分解及びC−
14除去効果向上のために行われるpH調整の結果、C
2 として発生したガスは、廃ガス処理系19にて前述
の処理と同様の処理が行われる。C−14は廃ガス処理
系19において例えば炭酸カルシウムとして排気ガスか
ら除去される。この炭酸カルシウムは、セメント等の固
化材によって容器内で固化される。
【0052】次に使用済イオン交換樹脂を処理する場合
の他の実施例について図8を用いて説明する。この実施
例では使用済樹脂貯蔵タンク34からの使用済イオン交
換樹脂を焼却炉43で焼却処理している。焼却処理する
ことによって使用済イオン交換樹脂に吸着しているC−
14は排ガスとして分離されるので、焼却灰にはC−1
4が含まれず、安定に処理することが可能となる。ただ
し、排ガス中にはC−14が含まれているので、焼却炉
43から発生する排ガスを、セラミックフィルタ44に
より処理した後、脱炭素ガス塔28へ通過させC−14
の除去をするようにする。脱炭素ガス塔28で捕捉され
たC−14は上述の実施例と同様に固定化処理される。
【0053】上述の実施例では原子力発電所から発生し
た放射性廃棄物からC−14の除去操作をするものであ
る。しかし、放射性廃棄物にC−14が混入していなけ
ればこれらの操作は必要ない。放射性廃棄物にC−14
を混入させないようにした実施例について図9を用いて
説明する。
【0054】図9はBWRプラントを示し、図中、1は
原子炉、2は原子炉1で発生した蒸気により駆動される
タービン、3はタービン系からのオフガスを処理する排
ガス系、4はタービンにより駆動される発電機、5はタ
ービン2からの蒸気を凝縮させる復水器、6,7は復水
器5からの復水を浄化する復水ろ過器,復水脱塩器、8
は脱塩器7を再生するときに発生する再生廃液を受ける
再生廃液受タンク、9は浄化設備6,7等に使用される
イオン交換樹脂の使用済樹脂を貯蔵する使用済樹脂貯蔵
タンク、10は再生廃液等を濃縮器に供給するための濃
縮器供給タンク、11は再生廃液等を濃縮する濃縮器、
12は濃縮廃液を受け他の減容機器へ廃液を供給するた
めの濃縮廃液供給タンク、13は原子炉1へ浄化された
復水を供給する給水系、14は炉水を浄化する原子炉水
ろ過器である。このような構成のBWRプラントにおい
て復水器5内の復水に純粋な(非放射性の)炭酸ガスを
供給する炭酸ガス供給装置40が設けられている。
【0055】前述したように、C−14は、原子炉で発
生後その80〜90%が排ガス系から放出され、残り1
0〜20%が復水系へ持込まれる。復水系へ持込まれる
C−14は炭酸イオン,炭酸水素イオンとして復水に溶
解する。従って、上記構成のように外部より純粋な(非
放射性の)炭酸ガスを供給すれば、C−14が復水に溶
解することを防止することができる。即ち、同位体効果
を利用してC−14よりなる炭酸ガスが炭酸イオンとし
て復水に溶け込む割合を低減することが可能である。従
って、再生廃液や使用済イオン交換樹脂にC−14が含
まれることを防止できる。なお、供給する気体としては
炭酸ガスが含まれている通常の空気であっても効果が期
待できる。
【0056】
【発明の効果】本発明によれば、放射性廃液は半減期の
長いC−14をほとんど含んでいないので、放射性廃液
を安定にかつ簡易に埋設施設内に保管することができ
る。この結果、埋設施設(人工バリア)の負荷の軽減も
図ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明をイオン交換樹脂の再生廃液の処理に適
用した処理系統図である。
【図2】溶液に対する炭酸ガス溶解量のpH依存性を示
す図である。
【図3】図1に示す排ガス処理系の詳細な処理系統図
で、(a)はタービン系からの排ガスを処理するオフガ
ス処理設備を利用する場合の処理系統図、(b)は専用
の排ガス処理設備を設置する場合の処理系統図である。
【図4】本発明をイオン交換樹脂の再生廃液の処理に適
用した処理系統図である。
【図5】本発明をイオン交換樹脂の再生廃液を含む放射
性廃液の処理に適用した処理系統図である。
【図6】本発明を使用済イオン交換樹脂の処理に適用し
た処理系統図である。
【図7】本発明を有機物としてC−14を含む放射性廃
液の処理に適用した処理系統図である。
【図8】本発明を使用済イオン交換樹脂の処理に適用し
た処理系統図である。
【図9】本発明を沸騰水型原子力発電所に適用した場合
の系統図である。
【符号の説明】
15…アニオンイオン交換樹脂再生廃液受タンク、16
…H2SO4貯蔵タンク、17…NaOH貯蔵タンク、1
8…カチオンイオン交換樹脂再生廃液受タンク、19…
排ガス処理系、28…脱炭酸ガス塔、30…沈降分離
槽、31…沈降分離剤供給タンク、32…沈降分受タン
ク、34…使用済樹脂貯蔵タンク、35…分離タンク、
37…オゾン発生器、38…分解槽、39…脱炭酸ガス
設備、40…炭酸ガス供給装置、41…C−14分析装
置、42…全有機炭素量分析装置。
フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI G21F 9/30 571 G21F 9/30 571B (72)発明者 長山 位 茨城県日立市幸町三丁目2番2号 株式 会社 日立エンジニアリングサービス内 (72)発明者 玉田 愼 茨城県日立市幸町三丁目1番1号 株式 会社 日立製作所 日立工場内 (72)発明者 大浦 正人 茨城県日立市幸町三丁目1番1号 株式 会社 日立製作所 日立工場内 (56)参考文献 特開 平3−158799(JP,A) 特開 平4−93798(JP,A) 特開 平4−93799(JP,A) 特開 平4−115198(JP,A) 特開 平4−186200(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) G21F 9/08 G21F 9/10 G21F 9/30

Claims (4)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 放射性物質取り扱い施設より発生する放射
    性廃液中の有機物を炭酸ガスと水とに分解する操作を行
    い、 さらに前記放射性廃液のpHを酸性側に調整してC−1
    4の分離操作を行い、 該C−14が分離された放射性廃液を減容して容器内で
    固化する放射性廃液の処理方法。
  2. 【請求項2】 前記C−14の分離操作を行う際に、前記
    放射性廃液を覆う雰囲気中の炭酸ガスの分圧を下げる請
    求項1の放射性廃液の処理方法。
  3. 【請求項3】 放射性物質取り扱い施設より発生する放射
    性廃液中の有機物を炭酸ガスと水とに分解する操作を行
    い、 さらに前記放射性廃液に炭酸イオンと不溶解性の塩を生
    成する物質を添加し、生成された不溶解性の塩を前記放
    射性廃液から分離し、 該不溶解性の塩が分離された放射性廃液を減容して容器
    内で固化する放射性廃液の処理方法。
  4. 【請求項4】 放射性物質取り扱い施設より発生する放射
    性廃液中の有機物を炭酸ガスと水とに分解する操作を行
    い、 さらに前記放射性廃液に非放射性の炭酸ガスを供給し、 その後、前記放射性廃液を減容して容器内で固化する放
    射性廃液の処理方法。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
TWI699784B (zh) * 2019-10-29 2020-07-21 行政院原子能委員會核能研究所 放射性有機廢液處理方法以及放射性有機廢液處理系統

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