KR101388755B1 - 연료 전지 유닛 및 연료 전지 스택 - Google Patents

연료 전지 유닛 및 연료 전지 스택 Download PDF

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Abstract

애노드 가스 확산층에 접촉하도록 애노드 유로의 배출 유로측에 제공된 유속 제어 부재를 포함하고, 유속 제어 부재는 유속 제어 부재가 제공된부분으로부터 연료 유로의 상류측과 유속 제어 부재가 제공된 부분으로부터 연료 유로의 하류측 사이에 압력차를 발생시키는 연료 전지 유닛 및 연료 전지 스택이 제공된다. 연료 전지 유닛 및 연료 전지 스택은 연료를 균일하게 공급할 수 있고 불순물 가스를 포함하는 연료의 하류측으로부터의 역류를 방지할 수 있다.

Description

연료 전지 유닛 및 연료 전지 스택{FUEL CELL UNIT AND FUEL CELL STACK}
본 발명은 연료 전지 유닛 및 연료 전지 스택에 관한 것이다.
고분자 전해질 연료 전지 유닛은, 프로톤 도전성(proton conductivity)을 갖는 고분자 전해질막, 및 그 양면에 제공된 한 쌍의 전극을 포함한다.
전극은, 백금 또는 백금족 금속을 함유하는 촉매층 및 촉매층의 외면에 형성되고 가스를 공급하며 집전을 행하는 가스 확산층을 포함한다.
전극쌍과 고분자 전해질막을 일체화시킨 것을 막전극 접합체(membrane electrode assembly, MEA)라고 칭한다. 전극들 중 하나에 연료(수소)를 공급하고 전극들 중 다른 전극에 산화제(산소)를 공급함으로써 발전을 행한다.
연료 전지 유닛의 이론 전압은 약 1.23V이다. 실제의 동작에서는 약 0.7V의 출력 전압으로 연료 전지 유닛이 사용되는 것이 일반적이다.
그로 인해, 더 높은 기전압(electromotive voltage)이 필요할 때에는, 복수의 연료 전지 유닛을 서로 적층하고, 연료 전지 유닛들을 서로 전기적으로 직렬로 접속해서 사용한다. 이러한 구조는 연료 전지 스택(fuel cell stack)이라고 칭한다.
본 명세서에서 사용되는 연료 전지는, 연료 전지 유닛과 연료 전지 스택을 둘 다 칭한다.
연료 전지 스택이 효율적으로 발전하게 하기 위해서는, 연료 전지 스택을 형성하는 개개의 연료 전지 유닛이 효율적으로 발전하게 할 필요가 있다.
그리하여, 각각의 연료 전지 유닛의 온도 조건과 각각의 연료 전지 유닛에의 연료 및 산화제의 공급이 균일해지도록 설계 및 제어할 필요가 있다.
일반적으로, 연료 전지 스택의 연료 유로 및 산화제 유로는 각각의 연료 전지 유닛에 병렬로 형성되고, 연료 및 산화제가 각각의 연료 전지 유닛에 병렬로 분배된다. 일본공개특허 평08-213044호는, 그러한 연료 전지에 있어서, 3차원 망상 구조를 갖는 다공질체로 형성된 정류 부재가 연료 전지 스택의 가스구(gas port)에 제공되어, 각각의 연료 전지 유닛에의 연료 및 산화제의 공급을 균일하게 하는 기술을 개시한다.
한편, 연료 전지를 포함하는 시스템의 소형화 및 연료의 이용 효율 향상을 도모하기 위해서, 연료 전지 스택의 연료 유로 하류측에서 연료 유로를 폐쇄한, 소위 데드엔드(dead-end)형의 연료 전지가 알려져 있다.
데드엔드형의 연료 전지는, 시스템의 소형화 및 연료의 이용 효율 향상을 이룰 수 있지만, 질소나 수증기 등의 불순물 가스의 체류(accumulation)에 기인하여 연료 전지의 성능이 저하한다는 문제가 있다.
따라서, 각각의 연료 전지 유닛 내에 불순물 가스를 체류시키지 않기 위해서, 연료 전지 스택의 하류측으로부터 끊임없이 흐르는 불순물 가스를 함유하는 소량의 연료로 발전되는 구성이 제안되었다.
일본공개특허 제2002-008691호에는, 연료 전지 내의 수소의 소비량에 따라서 데드엔드형 연료 전지의 배기 밸브를 개폐함으로써, 불순물 가스와 함께 배출되는 미반응 수소량을 감소시키는 연료 전지 시스템이 개시되어 있다.
한편, 일본공개특허 제2007-227365호에는, 연료 전지 스택의 공급측 유로, 발전부에 대응하는 지류로, 및 연료 전지 스택의 배출측 유로의 유로 저항을 설계함으로써, 연료 가스의 균일한 공급 및 불순물 가스의 효율적인 배출을 실현하는 연료 전지 장치가 개시되어 있다.
일본공개특허 평08-213044호에 개시된 기술은 연료가 끊임없이 흐르게 되는 구성에서는 효과적이지만, 데드엔드형 연료 전지 및 연료의 유속이 연료 전지 스택의 연료 유로의 하류에서 엄격하게 제한되는 시스템에서는, 각각의 연료 전지 유닛에 대하여 연료를 균일하게 공급하는 것이 어렵다.
이것은, 각각의 연료 전지 유닛의 유로 저항이 각각의 연료 전지 유닛 내에서 불균일하고, 각각의 연료 전지 유닛 사이에서 다르다는 문제, 또한 발전부에 의한 연료의 소비에 기인하여 압력 손실이 발전부에 야기되는 문제 등에 기인하여, 하류측으로부터의 역류 및 체류가 야기되기 때문이다.
또한, 일본공개특허 제2002-008691호에 개시된 연료 전지 시스템은, 배기 밸브의 개폐에 의해, 불순물 가스의 체류에 기인하여 저하된 성능을 일시적으로 회복시키는 유닛이며, 불순물 가스의 체류 그 자체를 억제할 수는 없다.
또한, 상기한 바와 같이 각각의 연료 전지 유닛의 유로 저항이 불균일하기 때문에, 불순물 가스의 체류가 특정한 연료 전지 유닛에서 야기되고, 현저하게 성능이 저하된다는 문제를 일으킨다.
이것은, 연료 전지 스택의 배출 유로로부터의 불순물 가스를 함유하는 연료 가스의 역류가 특정한 연료 전지 유닛에 집중하기 때문이라고 생각된다.
그리하여, 배기 밸브를 빈번히 개폐해서 불순물 가스를 함유하는 연료 가스를 배출해야 하고, 수소의 이용 효율이 감소된다는 문제가 일어난다.
일본공개특허 제2007-227365호에 개시된 연료 전지 장치는, 연료 가스의 균일한 공급 및 불순물 가스의 효율적인 배출을 실현할 수 있지만, 제조 오차에 기인하여 각각의 연료 전지 유닛 사이의 유로 저항 편차가 큰 때나, 발전에 의해 발생하는 물에 의해 유로 저항이 변화할 때, 그에 대한 대책이 충분하지 않다고 하는 문제가 생긴다. 특히, 장시간 동안의 발전 때문에 연료 유로 내에서의 응축에 의해 발생된, 물방울에 기인한 유로의 폐색에 대한 대책이 충분하지 않다. 그리하여, 각각의 연료 전지 유닛 사이의 유로 저항 편차 및 장시간 동안의 발전에 의해 발생된 물에 기인한 유로의 폐색에 대한 대책이 요구되고 있다.
본 발명은, 각각의 연료 전지 유닛의 유로 저항이 다를 때에도, 연료 공급을 균일하게 할 수 있고, 불순물 가스를 함유하는 연료의 하류측으로부터의 역류를 효과적으로 방지할 수 있는 연료 전지 유닛 및 연료 전지 스택에 관한 것이다.
본 발명은 또한 장기간 동안의 발전에 의해 발생된 물에 기인한 유로의 폐색을 억제할 수 있는 연료 전지 유닛 및 연료 전지 스택에 관한 것이다.
본 발명에 따르면, 연료 가스가 도입되는 측의, 애노드 가스 확산층 및 애노드 유로와;
연료 가스가 도입되는 애노드 유로의 상류에 연료 가스의 공급구를 구비하며 접속되는 공급 유로와;
공급 유로 및 애노드 유로와 함께 연료 유로를 형성하며, 연료 가스가 도입되는 애노드 유로의 하류에 연료 가스의 배출구를 구비하며 접속되는 배출 유로; 및
연료 유로 내의 배출 유로측에 애노드 가스 확산층과 접촉하도록 제공되는 제1 유속 제어 부재를 포함하고,
제1 유속 제어 부재에 의해, 제1 유속 제어 부재가 제공되는 부분으로부터 연료 유로의 상류측과 제1 유속 제어 부재가 제공되는 부분으로부터 연료 유로의 하류측 사이에 압력차가 발생하는, 연료 전지 유닛이 제공된다.
또한, 본 발명에 따른 연료 전지 유닛에서, 제1 유속 제어 부재에 의해 제어되는 유속은, 애노드 유로에 들어가는 질소를 함유하는 불순물 가스의 유입 유속보다 크다.
또한, 본 발명에 따른 연료 전지 유닛에서, 전력이 발생되지 않을 때, 제1 유속 제어 부재에 의해 발생된 연료 가스의 압력차는, 애노드 유로에서 전력 발생에 의해 야기되는 압력 손실보다 크다.
또한, 본 발명에 따른 연료 전지 유닛에서, 제1 유속 제어 부재는 다공질체를 포함한다.
또한, 본 발명에 따른 연료 전지 유닛에서, 애노드 유로는 애노드 가스 확산층으로 충전된다.
또한, 본 발명에 따른 연료 전지 유닛은, 배출구로부터 배출된 연료 가스의 배출량을 억제하기 위해, 배출구의 하류에 제공된 제2 유속 제어 부재를 더 포함한다.
또한, 본 발명에 따른 연료 전지 유닛은, 배출구로부터 배출된 연료 가스를 소비하기 위해, 배출구의 하류에 제공된 연료 가스 소비 기구를 더 포함한다.
또한, 본 발명에 따른 연료 전지 유닛은, 배출구로부터 배출된 연료 가스의 배출량을 억제하기 위해, 배출구와 연료 가스 소비 기구 사이에 제공된 제2 유속 제어 부재를 더 포함한다.
본 발명에 따르면, 상술된 연료 전지 유닛이 복수개 서로 적층된 연료 전지 유닛들과;
연료 전지 유닛들 각각의 연료 가스가 도입되는 애노드 유로의 상류에 연료 가스의 공급구를 구비하며 접속되는 공급 유로; 및
공급 유로 및 애노드 유로와 함께 연료 유로를 형성하며, 연료 전지 유닛들 각각의 연료 가스가 도입되는 애노드 유로의 하류에 연료 가스의 배출구를 구비하며 접속되는 배출 유로를 포함하는, 연료 전지 스택이 제공된다.
또한, 본 발명에 따른 연료 전지 스택은, 배출구로부터 배출된 연료 가스의 배출량을 억제하기 위해, 배출구의 하류에 제공된 제2 유속 제어 부재를 더 포함한다.
또한, 본 발명에 따른 연료 전지 스택은, 배출구로부터 배출된 연료 가스를 소비하기 위해, 배출구의 하류에 제공된 연료 가스 소비 기구를 더 포함한다.
또한, 본 발명에 따른 연료 전지 스택은, 배출구로부터 배출된 연료 가스의 배출량을 억제하기 위해, 배출구와 연료 가스 소비 기구 사이에 제공된 제2 유속 제어 부재를 더 포함한다.
본 발명에 따르면, 연료 유로 내의 배출 유로측에 제공된 제1 유속 제어 부재에 의해, 제1 유속 제어 부재가 제공된 부분으로부터 연료 유로의 상류측과, 제1 유속 제어 부재가 제공된 부분으로부터 연료 유로의 하류측 사이에 큰 압력차가 발생될 수 있다.
이것은 공급 유로로부터 연료 전지의 발전부를 포함하는 애노드 유로까지 연료를 균일하게 공급할 수 있게 하고, 불순물 가스를 함유하는 연료 가스의 배출 유로로부터의 역류를 방지할 수 있게 한다.
또한, 애노드 가스 확산층과 접촉하도록 유속 제어 부재를 제공함으로써, 연료 전지의 발전 반응과 연관되어 발생되고 애노드 유로로 확산된 수분의 응축에 기인한 유로의 폐색을 방지할 수 있다.
애노드 유로와 유속 제어 부재 사이의 유로의 폐색은 애노드 유로로 들어오는 불순물 가스의 배출을 막기 때문에, 연료 전지의 성능을 저하시킨다.
애노드 가스 확산층과 접촉하도록 유속 제어 부재를 제공하는 것은 유속 제어 부재가 발전부의 온도 조건과 동등하거나 가까운 온도 조건 하에 놓이도록 하기 때문에, 응축이 방지될 수 있다. 그 결과, 연료 전지가 안정적으로 구동될 수 있다.
그러한 구성의 경우, 데드엔드형 연료 전지 및 연료의 유속이 연료 전지 스택의 연료 유로의 하류에서 엄격하게 제한되는 시스템에서도, 연료 전지 및 연료 전지 스택의 각각의 연료 전지 유닛에 연료가 균일하게 공급되고, 하류측으로부터의 불순물 가스의 역류 및 체류가 방지될 수 있다.
또한, 애노드 유로와 제1 유속 제어 부재 사이의 유로가 응축에 의해 폐색되지 않으므로, 연료 전지가 안정적으로 구동될 수 있다.
또한, 연료 전지 유닛 각각의 애노드 가스 확산층에 접촉하도록 제1 유속 제어 부재가 제공되는 연료 전지 스택은 배출 유로의 하류에 제2 유속 제어 부재로서 니들 밸브 등의 유속 조절 기구를 갖도록 구성될 수 있다.
그러한 구성의 유속 조절 기구로 유속을 제한함으로써, 연료의 이용 효율이 향상될 수 있다.
또한, 각 연료 전지 유닛의 애노드 가스 확산층과 접촉하도록 유속 제어 부재가 제공되는 연료 전지 스택의 배출 유로의 하류는 추가적인 유속 제어 부재를 갖지 않도록 구성될 수 있다. 연료 전지 유닛 각각에 대한 가스의 역류는 애노드 가스 확산층과 접촉하도록 제공된 유속 제어 부재에 의해 방지될 수 있기 때문에, 연료 전지 스택의 배출구가 대기에 개방되더라도, 예를 들어, 스택의 성능은 영향을 받지 않는다.
본 발명의 추가적인 특징은 첨부 도면을 참조하여 예시적인 실시예들의 하기의 상세한 설명으로부터 명백해질 것이다.
도 1은 본 발명의 제1 실시예에 따른 연료 전지 유닛의 예시적인 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
도 2는 본 발명의 제1 실시예에 따른 도 1에 나타낸 연료 전지 유닛의 유속 제어 부재의 주변의 확대 개략도이다.
도 3은 본 발명의 제1 실시예에 따른 연료 전지 스택의 예시적인 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
도 4는 본 발명의 제2 실시예에 따른 연료 전지 유닛의 예시적인 구성을 나타내는 유속 제어 부재의 주변의 확대 개략도이다.
도 5는 본 발명의 제3 실시예에 따른 연료 전지 유닛의 예시적인 구성을 나타내는 유속 제어 부재의 주변의 확대 개략 단면도이다.
도 6은 본 발명의 제4 실시예에 따른 연료 전지 스택의 예시적인 구성를 나타내는 개략 단면도이다.
도 7은 본 발명의 제5 실시예에 따른 연료 전지 스택의 예시적인 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
도 8은 본 발명의 예 1에 따른 애노드 집전체의 예시적인 구성을 나타내는 개략 사시도이다.
도 9는 비교예 1의 연료 전지 유닛의 예시적인 구성을 나타내는 개략도이다.
도 10은 본 발명의 예 1에 따른 연료 전지 유닛의 성능을 도시하는 그래프이다.
도 11은 비교예 1의 연료 전지 유닛의 성능을 도시하는 그래프이다.
도 12는 본 발명의 예 2에 따른 연료 전지 유닛의 성능을 도시하는 그래프이다.
도 13은 본 발명의 예 3에 따른 연료 전지 스택의 예시적인 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
도 14는 본 발명의 예 4에 따른 연료 전지 스택의 예시적인 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
도 15는 비교예 2의 연료 전지 스택의 예시적인 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
도 16은 본 발명의 예 3에 따른 연료 전지 스택의 성능을 도시하는 그래프이다.
도 17은 본 발명의 예 4에 따른 연료 전지 스택의 성능을 도시하는 그래프이다.
도 18은 비교예 2의 연료 전지 스택의 성능을 도시하는 그래프이다.
도 19는 비교예 2의 연료의 흐름을 나타내는 개략도이다.
도 20은 본 발명의 예 4에 따른 연료의 흐름을 나타내는 개략도이다.
이제, 본 발명에 따른 연료 전지 유닛 및 연료 전지 스택의 실시예들이 도면을 참조하여 하기에서 더욱 상세하게 설명될 것이다. 연료 전지 유닛 및 연료 전지 스택에서, 애노드 가스 확산층 및 애노드 유로가 연료 가스가 도입되는 측에 제공된다. 연료 가스가 도입되는 애노드 유로의 상류측은 연료 가스의 공급 유로에 접속되고, 애노드 유로의 하류측은 연료 가스의 배출 유로에 접속된다. 연료 전지 유닛 및 연료 전지 스택은 공급 유로, 애노드 유로, 및 배출 유로로 형성되는 연료 유로를 갖는다.
(제1 실시예)
본 실시예에서는, 연료 전지의 연료 유로의 애노드 가스 확산층의 측면에 인접하여 유속 제어 부재를 제공하는 예시적인 구성에 대해서 설명한다.
도 1은, 본 실시예에 따른 연료 전지 유닛의 예시적인 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
도 2는 도 1의 유속 제어 부재의 주변의 확대도이며, 도 3은 본 실시예에 따른 복수개의 연료 전지 유닛이 서로 적층되는 연료 전지 스택의 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
도 1 내지 도 3에서, 연료 전지 유닛 및 연료 전지 스택은 연료 전지 유닛(1), 막전극 접합체(2), 애노드 가스 확산층(3), 캐소드 가스 확산층(4), 및 산화제 공급층(5)을 포함한다.
연료 전지 유닛 및 연료 전지 스택은 애노드 집전체(6), 캐소드 집전체(7), 절연판(8), 엔드 플레이트(9), 공급 유로(10), 애노드 유로(11), 배출 유로(12), 제1 유속 제어 부재(13), 공급구(14), 및 배출구(15)를 포함한다. 도 3은 연료 전지 스택(16)을 나타낸다. 하기의 도면에서, 유사한 참조 부호들은 유사하거나 동일한 구성 요소들을 표시하기 위해 사용된다는 것에 유의해야 한다.
도 1에 도시된 바와 같이, 제1 실시예의 연료 전지 유닛(1)은 애노드 유로(11) 내의 애노드 가스 확산층(3)의 측면에 인접해서 제공된 제1 유속 제어 부재(13)를 포함한다. 연료 전지 유닛(1)의 중간에는 막전극 접합체(2)가 제공되고, 그의 한면에 애노드 가스 확산층(3)이 제공되고 그의 다른 면에 캐소드 가스 확산층(4)이 제공된다.
공지된 바와 같이, 막전극 접합체(2)는 고분자 전해질막의 각 표면에 형성된 촉매층을 포함하는 전극을 구비하는 고분자 전해질막이다.
고분자 전해질막으로서는, 일반적으로 퍼플루오로술폰산계의 프로톤 교환 수지막 등이 사용되지만, 본 발명은 고분자 전해질막의 종류에 관계없이 실시될 수 있다.
고분자 전해질막의 양면에 형성되는 촉매층은, 통상, 연료 전지의 반응을 촉진하는 촉매와 프로톤 도전성을 갖는 전해질로 형성되고, 필요에 따라 촉매 담체, 소수제(hydrophobic agent), 친수제(hydrophilic agent) 등을 추가로 포함한다.
일반적으로 사용되는 촉매로서는, 백금이나 백금합금의 미립자, 백금 담지 카본 등이 알려져 있지만, 본 발명은 이러한 촉매들의 종류와 관계없이 실시될 수 있다.
애노드 가스 확산층(3) 및 캐소드 가스 확산층(4)은, 가스가 투과할 수 있고 전기 전도성을 갖는 층이다.
구체적으로, 애노드 가스 확산층(3) 및 캐소드 가스 확산층(4)은 전극 반응을 효율적으로 행하게 하기 위해서 연료 및 산화제를 촉매의 반응 영역에 균일하고 충분하게 공급하고, 전극 반응에 의해 발생된 전하를 전지 외부로 취출하는 기능을 갖는다.
일반적으로, 가스 확산층으로서 다공질 카본 재료가 사용되고, 본 발명에 있어서도 그러한 일반적으로 사용되는 재료를 사용할 수 있다.
산화제 공급층(5)은, 캐소드 가스 확산층(4)의 외부에 제공되고, 캐소드 가스 확산층(4) 표면에 공기 또는 산소 등의 산화제를 공급하는 기능과, 캐소드 집전체(7)와 캐소드 가스 확산층(4)을 전기적으로 접속하는 기능을 갖는다.
산화제 공급층(5)을 위한 예시적인 재료들은, 발포 금속, 다공질 카본 구조체, 금속 메쉬, 및 산화제 공급용의 홈을 갖는 도전판을 포함한다.
도 1에서, 산화제 공급층(5)이 캐소드측에만 제공되는 연료 전지를 나타내지만, 연료 전지는 애노드 가스 확산층(3) 외측에 유사한 기능을 갖는 연료 공급층이 제공되도록 구성될 수도 있다.
본 실시예에서는, 애노드 가스 확산층(3)이 가스 확산층으로서의 기능과 연료 공급층으로서의 기능을 둘 다 하고 있다.
애노드 집전체(6) 및 캐소드 집전체(7)는, 금속 또는 카본 등의 도전성 재료로 형성된 판 형상의 부재이며, 연료 전지 반응에 의해 발생된 전자를 외부로 취출하는 기능을 갖는다.
그리하여, 애노드 집전체(6) 및 캐소드 집전체(7)는, 각각 애노드 가스 확산층(3) 및 산화제 공급층(5)에 접촉하도록 제공된, 외부에 출력을 취출하기 위한 단자들을 갖는다.
절연판(8)은, 애노드 집전체(6)와 캐소드 집전체(7) 중 하나와 엔드 플레이트(9)를 전기적으로 절연하는 기능을 갖는다.
절연판(8)은, 예를 들어 수지로 형성될 수 있다. 엔드 플레이트(9)는, 연료 전지 및 연료 전지 스택에 균일하게 체결압(clamping pressure)을 전달하는 기능을 갖는다. 엔드 플레이트(9)는, SUS(steel use stainless) 등의 강성 재료로 형성할 수 있다.
본 실시예에서, 한쌍의 엔드 플레이트(9) 중 한쪽의 안쪽에 연료 가스의 공급구(14) 및 배출구(15)가 형성된 예시적인 구성이 예시되지만, 본 발명은 이러한 구성으로 한정되지 않는다.
본 실시예에서, 제1 유속 제어 부재(13)가, 공급 유로(10), 애노드 유로(11) 및 배출 유로(12)에 의해 형성되는 연료 유로에서, 애노드 유로(11)의 배출 유로(12)측의 애노드 가스 확산층(3)의 측면에 접촉하도록 제공된다.
유속 제어 부재(13)는 연료 흐름에 가스 유로 저항을 부여하는 기능을 갖는다.
그리하여, 공급 유로(10)로부터 공급된 연료가 애노드 유로(11)에 장기간 동안 남아있어, 애노드 유로(11)에 연료를 균일하게 공급하는 것이 가능해진다.
도 3에 나타낸 바와 같이, 각각이 상술된 유속 제어 부재(13)를 포함하는 복수개의 연료 전지 유닛을 적층하여 형성된 연료 전지 스택(16)에서는, 각각의 연료 전지 유닛의 유로 저항이 연료 전지 유닛 간에 다르더라도, 연료를 각각의 연료 전지 유닛에 균일하게 공급할 수 있다.
또한, 유속 제어 부재(13)는, 연료 전지 유닛 및 연료 전지 스택의 배출 유로(12) 내에 존재하는 불순물 가스를 함유하는 연료 가스(배출구(15)로부터 역류하는 대기중의 공기를 함유하는 연료 가스)의, 애노드 유로(11)로의 역류를 방지하는 기능을 갖는다.
역류는 연료 전지에 의해 발전이 시작한 직후에 일어날 가능성이 가장 높다.
발전이 시작할 때, 애노드 유로(11)에 충전되어 있는 연료 가스가 소비되어, 애노드 유로(11)의 연료 가스 압력이 강하되고 배출 유로(12)를 포함하는 애노드 유로(11)의 하류로부터 연료 가스가 역류한다.
역류하는 연료 가스에 함유된 불순물 가스의 농도가 높을수록, 연료 전지의 성능에 대한 영향이 커진다.
애노드 유로(11) 내의 압력 강하의 양은 소비된 연료 가스의 양에 의존하고, 발전을 더 행할수록 압력이 더 강하한다.
불순물 가스를 함유하는 연료 가스의 상술된 역류를 방지하기 위해서 연료 유로의 배출 유로측에 유속 제어 부재를 제공함으로써, 애노드 유로(11)로의 역류가 방지될 수 있다.
애노드 유로(11)로의 역류를 방지하기 위한 유속 제어 부재의 유로 저항의 하한값은 발전에 의해 야기되는 애노드 유로(11)에서의 압력 손실의 크기에 의해 결정된다. 발전을 행하지 않을 때 유속 제어 부재에 의해 발생되는 연료 가스의 압력차는, 적어도 애노드 유로에서 발전에 의해 야기된 압력 손실보다 크다는 것이 특징이다.
여기서 연료 전지에 의해 발생될 수 있는 최고 전류량이 발생된다는 가정에 기초하여 설계를 행하는 것이 바람직하다.
이러한 방식으로 유속 제어 부재에 의해 발생되는 압력차를 설계함으로써, 역류가 가장 발생할 가능성이 높을 때인 연료 전지에 의해 발전이 시작한 직후에도, 애노드 유로(11)로의 역류가 방지될 수 있다.
또한, 유속 제어 부재(13)는, 도 3에 나타내어진 연료 전지 스택(16)이 형성될 때, 특정한 연료 전지 유닛의 배출 유로(12)로부터 애노드 유로(11)로의, 불순물 가스를 함유하는 연료 가스의 역류를 방지하는 기능을 갖는다.
한편, 유속 제어 부재(13)는 애노드 유로(11)로 들어가는 질소, 이산화탄소, 또는 수증기 등의 불순물 가스를 배출 유로(12)로 배출하는 기능도 갖는다.
애노드 유로(11)로 들어가는 불순물 가스는 주로 막전극 접합체(2)를 통과하여 애노드 유로(11)에 들어간다.
막전극 접합체(2)를 통과하는 불순물 가스의 속력은 고분자 전해질막의 종류, 온도, 습도, 부분압 등에 따라 현저하게 변하지만, 애노드 유로(11)에 들어가는 불순물 가스는 연료 전지의 성능에 영향을 미치기 때문에, 불순물 가스는 배출 유로(12)로 즉시 배출될 필요가 있다.
그러므로, 유속 제어 부재(13)인 제1 유속 제어 부재에 의해 제어되는 유속은 적어도 애노드 유로(11)에 들어가는 질소를 포함하는 불순물 가스의 유속보다 높게 설정되는 것이 바람직하다.
더 구체적으로, 유속 제어 부재에 의한 유로 저항의 상한값은 들어가는 불순물 가스의 유속에 의해 결정된다. 이러한 방식으로 설계함으로써, 연료 전지 유닛(1)은 애노드 유로(11)의 불순물 가스의 대류 없이 안정적으로 발전을 행할 수 있다.
유속 제어 부재(13)는 도 2에서, 배출 유로(12)에 대하여 전체 영역에 걸쳐 형성되었지만, 상술된 기능을 수행하는 한, 유속 제어 부재(13)는 배출 유로(12)에 대하여 일부 영역에만 형성될 수 있다.
유속 제어 부재(13)는, 애노드 가스 확산층(3)의 측면과 인접해서 제공되기 때문에, 연료 전지 유닛(1)에 의한 전기 발전의 안정성을 향상시킬 수 있다.
유속 제어 부재(13)가 애노드 가스 확산층(3)과 이격되어 제공되면, 유속 제어 부재(13)의 상류에서 물의 응축에 의해 유로가 폐색될 위험이 있다.
그 결과, 애노드 유로(11)로부터의 불순물 가스의 배출이 인터럽트 되어, 연료 전지의 성능이 저하된다.
애노드 가스 확산층(3)의 측면에 인접해서 유속 제어 부재(13)를 제공함으로써, 유속 제어 부재(13)의 온도 조건이 연료 전지의 발전부의 온도 조건과 실질적으로 동일해지기 때문에, 응축이 일어날 가능성이 줄어든다.
동시에, 유속 제어 부재(13)가 애노드 가스 확산층(3)의 측면에 인접하기 때문에, 유로가 완전히 폐색되지 않고, 그리하여 유속 제어 부재(13)를 통과하는 흐름을 유지할 수 있다.
본 실시예에서, 유속 제어 부재(13)는 예를 들어, 다공질체로 형성될 수 있다.
다공질체는 유로 저항(유속 제어)이 상술된 범위에서 실현될 수 있는 한, 임의의 종류의 다공질체일 수 있다.
유속 제어 부재(13)의 크기, 개구율 및 유속 제어 부재(13)를 형성하는 부재의 개구 직경 등의 유로 저항을 규정하는 파라미터들은 상술된 범위에서 요구되는 유로 저항에 따라 설정되어야 한다.
유속 제어 부재(13)로서 사용되는 다공질체로서, 화학적 및 기계적으로 높은 안정성 등 때문에, 다공질 PTFE 필터 등이 사용될 수 있다.
또한, 다공질체는 혼합 미립자들 및 결합제에 의해 형성될 수도 있다. 혼합 미립자들 및 결합제에 의해 형성된 다공질체의 세공 직경, 세공 분포 등은 미립자의 크기, 분산 농도 등에 의해 제어될 수 있으므로, 원하는 유로 저항이 실현될 수 있다.
예시적인 결합제들은, 화학적으로 높은 안정성 때문에 PTFE 분산액을 포함한다. 미립자들로서, 탄소, 백금 담지 탄소, 및 백금 블랙 등의 화학적으로 매우 안정한 미립자들, 또는 수소 저장재와 같은 기능성 미립자들이 사용될 수 있다.
예를 들어, 미립자들로서 백금 담지 탄소 또는 백금 블랙을 사용함으로써, 유속 제어 부재(13)는 촉매로서 기능하도록 만들어지고, 유속 제어 부재로서의 기능 외에도, 외기로 연료를 안전하게 토출하기 위한 연소 장치로서의 기능이 유속 제어 부재(13)에 부여될 수 있다.
대안적으로, 수소 저장재 등의 기능성 미립자를 사용함으로써, 수소와 접촉할 때 또는 수분과 접촉할 때 가스의 체적 변화를 이용하면서 유속 제어 부재의 유로 저항이 제어될 수 있다.
(제2 실시예)
제2 실시예에서는, 유속 제어 부재(13)를, 애노드 가스 확산층(3)의 측면과 인접해서 배치하는 제1 실시예의 구성과 달리, 유속 제어 부재(13)가 애노드 가스 확산층(3)의 배면과 접촉하도록 제공되는 예시적인 구성에 대해서 설명한다.
도 4는, 본 실시예의 연료 전지 유닛에 있어서의 예시적인 구성을 나타내는 유속 제어 부재의 주변의 확대 개략 단면도이다.
도 4에 나타낸 바와 같이, 연료 전지 유닛의 구성은 유속 제어 부재(13)의 위치를 제외하고는 제1 실시예와 동일하다.
유속 제어 부재(13)의 적어도 일부가 애노드 유로(11) 내의 애노드 가스 확산층(3)에 접촉하여 유지되고 배출 유로(12) 측에 제공되면 충분하다.
본 실시예에서는, 도 4에 나타낸 바와 같이, 유속 제어 부재(13)가 애노드 가스 확산층(3)의 배면에 제공되도록 구성된다.
이것은, 유속 제어 부재(13)로서 시트 형상이나 필름 형상의 재료를 사용하는 것을 가능하게 해주기 때문에, 유속 제어 부재(13)로서 사용되는 재료의 선택이 넓어진다.
예를 들어, PTFE 필터, 친수성 PTFE 필터, 또는 셀룰로오스 혼합 에스테르 필터가 사용될 수 있다.
또한, 전지 형상이나 유로 형상의 유연도(degree of flexibility)가 높아질수록, 연료 전지의 소형화 및 제조 공정의 간이화가 가능해진다.
(제3 실시예)
제3 실시예에서는, 제1 실시예의 유속 제어 부재(13)를 애노드 가스 확산층(3)의 애노드 유로 하류측의 일부를 변경함으로써 형성한 예시적인 구성에 대해서 설명한다.
도 5는, 본 실시예에 따른 연료 전지 유닛의 예시적인 구성을 나타내는 유속 제어 부재의 주변의 확대 개략 단면도이다.
상술한 바와 같이, 본 실시예의 연료 전지 유닛의 구성은 애노드 가스 확산층(3)의 일부가 변경된 것을 제외하고는 제1 실시예에 나타내어진 것과 동일하다.
제1 실시예 및 제2 실시예에서는, 유속 제어 부재(13)는 애노드 가스 확산층(3)과는 별도로 제공된 부재로 형성되지만, 본 실시예는 애노드 가스 확산층(3)의 일부가 유속 제어 부재(13)를 형성하도록 구성되는 점이 특징이다.
가스 투과성이 높은 애노드 가스 확산층(3)에 있어서의 연료 유로 하류측의 가스 투과성을 저하시킴으로써, 상기의 구성을 달성할 수 있다.
애노드 가스 확산층(3)의 가스 투과성을 저하시키는 예시적인 수단은, 예를 들어, 가스 확산층을 압축하는 수단, 가스 확산층을 충전제 등으로 충전하는 수단, 및 상기 충전 수단과 상기 압축 수단을 병용하는 수단을 포함한다.
(제4 실시예)
제4 실시예에서는, 제1 실시예 내지 제3 실시예에 나타낸 유속 제어 부재(13)를 포함하는 복수의 연료 전지 유닛이 적층되어진 연료 전지 스택의 예시적인 구성에 대해서 설명한다.
도 6은, 본 실시예에 따른 연료 전지 스택의 예시적인 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
본 실시예에서는, 유속 제어 부재(13)를 갖는 연료 전지 스택(16)의 배출구(15)의 하류에, 추가적인 유속 제어 수단이 제공되지 않아도 좋다.
각각의 애노드 유로(11)에 제공된 유속 제어 부재(13)는 배출 유로(12)로부터의 역류를 방지할 수 있기 때문에, 예를 들어 배출구(15)는 대기에 개방될 수 있다.
공급되는 연료의 이용 효율 및 안전성의 관점으로부터, 유속 제어 부재(13)가 연료의 유속을 상당히 제한하는 구성이 채택되는 것이 바람직하다.
전자 기기에의 조립에 있어서 위치 유연도를 높이기 위해서, 배출구의 하류에 연료 희석기 또는 백금 등의 촉매를 제공할 수 있고, 배출 가스에 포함되는 연료와 대기중의 산소를 서서히 반응시키는 연소기 등의 부재를 사용해서 연료를 소비하는 기구가 제공될 수 있다.
(제5 실시예)
제5 실시예에서는, 제1 실시예 내지 제3 실시예에 나타낸 유속 제어 부재(13)를 포함하는 복수의 연료 전지 유닛을 적층하여 이루어지는 연료 전지 스택(16)의 배출구(15)의 하류에 제공되는 제2 유속 제어 부재인 유속 조절 기구가 설치된 예시적인 구성에 대해서 설명한다.
도 7은 본 실시예에 따른 연료 전지 스택의 예시적인 구성을 나타내는 개략 단면도이다.
유속 제어 부재들(13)을 갖는 연료 전지 스택(16)의 배출구(15)의 하류에 제2 유속 제어 부재로서 니들 밸브 등의 유속 조절 기구(17)가 제공된다.
유속 조절 기구(17)는, 연료 전지 스택(16)으로부터 배출되는 불순물 가스를 포함하는 연료 가스의 배출량을 억제하는 기능을 갖는다.
이러한 유속 조절 기구(17)는, 예를 들어, 불순물 가스를 포함하는 연료 가스의 배출량을 제어하는 제어 밸브로서 형성된다.
유속 조절 기구(17)를 통과하는 가스의 유속은, 막전극 접합체(2)를 투과해서 애노드 유로(11)에 들어가는 불순물 가스의 양에 따라 결정된다.
이러한 구성은, 연료 전지 스택(16)에 공급되는 연료의 이용 효율을 증가시킬 수 있으면서, 불순물 가스의 축적을 방지할 수 있게 한다.
또한, 유속 조절 기구(17)의 하류에는, 상기한 연료 희석기 및 연소기 등의 기구를 사용해서 연료 가스를 소비하는 기구를 제공할 수 있다.
배출구(15)와 연료 가스 소비 기구의 사이에 유속 조절 기구(17)를 제공함으로써, 연료 가스 소비 기구의 처리 능력에 따라서 연료의 유속을 제어한다.
상술한 본 발명의 실시예들에 따르면, 전술된 상기 제1 유속 제어 부재에 의해, 제1 유속 제어 부재가 제공된 부분으로부터 연료 유로의 상류측과 제1 유속 제어 부재가 제공된 부분으로부터 연료 유로의 하류측 사이에 큰 압력차를 발생시킬 수 있다.
이것은 공급 유로로부터 연료 전지의 발전부를 포함하는 애노드 유로까지 연료를 균일하게 공급할 수 있게 해주고, 배출 유로로부터의 불순물 가스를 함유하는 연료 가스의 역류를 방지할 수 있게 한다.
또한, 애노드 가스 확산층과 접촉하도록 유속 제어 부재를 제공함으로써, 연료 전지의 발전 반응과 연관되어 발생되고 애노드 유로에 확산된 수분의 응축에 기인한 유로의 폐색을 방지할 수 있다.
애노드 유로와 유속 제어 부재 사이의 유로의 폐색은 애노드 유로에 들어가는 불순물 가스의 배출을 막기 때문에, 연료 전지의 성능을 저하시킨다.
애노드 가스 확산층과 접촉하도록 유속 제어 부재를 제공하는 것은, 유속 제어 부재가 발전부의 온도 조건과 동등하거나 그와 가까운 온도 조건 하에 놓이도록 해주기 때문에, 응축이 방지될 수 있다. 그 결과, 연료 전지가 안정적으로 구동될 수 있다.
그러한 구성의 경우, 데드엔드형 연료 전지, 및 연료의 유속이 연료 전지 스택의 연료 유로의 하류에서 엄격하게 제한되는 시스템에서도, 연료 전지 및 연료 전지 스택의 각각의 연료 전지 유닛에 연료가 균일하게 공급되고, 하류측으로부터의 불순물 가스의 역류 및 체류가 방지될 수 있다.
또한, 애노드 유로와 제1 유속 제어 부재 사이의 유로가 응축에 의해 폐색되지 않으므로, 연료 전지가 안정적으로 구동될 수 있다.
또한, 연료 전지 유닛 각각의 애노드 가스 확산층에 접촉하도록 제1 유속 제어 부재가 제공되는 연료 전지 스택은 제5 실시예에서와 같이 배출 유로의 하류에 제2 유속 제어 부재로서 니들 밸브 등의 유속 조절 기구를 갖도록 구성될 수 있다.
그러한 구성의 유속 조절 기구로 유속을 제한함으로써, 연료의 이용 효율이 향상될 수 있다.
또한, 각 연료 전지 유닛의 애노드 가스 확산층과 접촉하도록 유속 제어 부재가 제공되는 연료 전지 스택의 배출 유로의 하류는 추가적인 유속 제어 부재를 갖지 않도록 구성될 수 있다. 애노드 가스 확산층과 접촉하도록 유속 제어 부재를 제공함으로써 각 연료 전지 유닛으로의 가스의 역류가 억제될 수 있기 때문에, 예를 들어, 연료 전지 스택의 배출구가 대기에 개방되더라도, 스택 성능에 미치는 영향은 작게 될 수 있다.
이하에, 본 발명의 예들에 대해서 설명한다.
(예 1)
예 1에서는, 도 1에 나타낸 유속 제어 부재(13)로서 사용되는 PTFE 필터가 애노드 가스 확산층에 접촉하도록 제공되는 연료 전지의 예시적인 구성에 대해서 설명한다.
본 예에서는, 다음과 같이 준비한 막전극 접합체를 사용했다.
고분자 전해질막으로서, 나피온(등록 상표)막(듀퐁사제, NRE-212CS)을 사용했다.
촉매층으로서, 백금 산화물로 형성되는 수지상 구조체를 적절하게 환원 처리하여 얻어지는 백금 수지상 구조체를 포함하는 촉매층을 사용했다.
백금 산화물로 형성된 수지상 구조체를 형성하는 기재로서, PTFE 시트(닛또덴꼬사제, 니토프론(등록 상표))를 사용하였고, 반응성 스퍼터링법에 의해, 촉매 전구체인 백금 산화물로 형성된 수지상 구조체를 2μm의 두께로 형성했다.
이 경우의 Pt 담지량은 0.68mg/cm2이었다.
Pt 담지량은 형광 X선 분광 분석법(X-ray fluorescence spectrometry)에 의해 검출되었다는 것에 유의한다. 반응성 스퍼터링은, 전압이 4Pa이고, 산소 유속비 (QO2/(QAr+QO2))가 70%이고, 기판 온도가 25℃이고, 인가 전력이 4.9W/cm2인 조건에서 행해졌다.
백금 산화물로 형성되어 얻어진 수지상 구조체에 적절한 소수화 처리를 행한 후에, 프로톤 도전성 전해질을 그 위에 도포했다.
프로톤 도전성 전해질은 5중량% 나피온(등록 상표)(와코 퓨어 케미칼 인더스트리사제) 용액을 이소프로필 알콜(시약, 와코 퓨어 케미칼 인더스트리사제)로 5배 희석한 것이었다. 10μl/cm2의 속도로 프로톤 도전성 전해질을 도포한 후, 촉매층을 형성하기 위해 용제를 휘발시켰다.
얻어진 촉매층은 절단되었고, 고분자 전해질막의 양쪽 표면 상에 제공된 촉매층과 (4MPa로 150℃에서 30분 동안) 핫 프레스를 행하여 막전극 접합체를 얻었다.
고분자 전해질 막의 유효 면적은 2cm2가 되도록 구성되었다는 것에 유의한다.
애노드 가스 확산층 및 캐소드 가스 확산층으로서 카본 클로스(E-TEK사제, 애노드는 LT2500-W이고 캐소드는 LT1200-W)가 사용되었고, 산화제 공급층으로서 발포 금속(스미토모 일렉트릭 인더스트리사제, 셀멧#5)이 사용되었다.
가공한 SUS판이 애노드 및 캐소드 집전체로서 사용되었다. 표면에 접촉 저항을 저감시키기 위해 금 도금을 실시하여 가공한 SUS판을 사용했다.
도 8은, 본 예에 따른 애노드 집전체의 구성을 나타내는 사시도이다.
애노드 가스 확산층(3)의 두께에 대응하는 깊이의 오목부(18)가 애노드 집전체(6)에 파졌다. 애노드 유로(11)는 애노드 가스 확산층(3)으로 충전되도록 구성되었다.
이 구성에서는, 애노드 가스 확산층이 애노드 유로로서 기능한다. 애노드 가스 확산층(3)으로 충전된 애노드 유로(11)의 수소 유속은, 수소를 0.1MPa의 압력(게이지 압력, 이하 동일하게 적용)으로 공급했을 때에 0.5ml/sec이었다. 유속 제어 부재(13)로서, 다공질 PTFE 시트(도날드슨사제 MD5843, 세공 크기는 0.35μm)를 사용했다.
도 1에 나타낸 바와 같이, 애노드 가스 확산층(3)의 하류측의 측면에 인접하여 다공질 PTFE 시트인 유속 제어 부재(13)가 제공되었고, 수소를 0.1MPa의 압력으로 공급했을 때 수소의 유속이 0.1ml/sec로 되도록 조절되었다.
이 경우에, 상술된 조절 후에, 양면을 축축하게 했을 때(90% R.H.), 40℃에서 2cm2의 유효 면적을 갖는 고분자 전해질막(NRE-212CS)을 통과하는 N2의 유속은 2.3×10-5ml/sec·atm이었다.
이상으로부터, 애노드 유로(11)에 들어가는 불순물 가스를 배출하기에 충분한 유속이 확보되었음을 알 수 있다.
또한, 압력 손실과의 관계도 검토되었다. 350mA/cm2의 정전류에서 발전이 행해졌을 때, 연료의 소비에 기인한 압력 손실은 11kPa였다.
한편, 다공성 PTFE 시트인 유속 제어 부재(13)에 기인한 압력 손실은 21kPa였다. 유속 제어 부재(13)에 의해 생성된 연료 가스의 압력차가 발전에 의해 야기된 압력 손실보다 큰 것을 확인하였다.
상술된 부재들이 도 1에 나타내어진 연료 전지를 제조하는 데 사용되었고, 연료 전지 특성이 평가되었다.
캐소드에 고정량의 공기 흐름이 공급되면서 애노드에 가습되지 않은 순수 수소가 0.1MPa의 압력으로 공급되었을 때 상대 습도가 50%이고 25℃의 온도에서 350mA/cm2의 정전류로 평가를 행했다.
본 예의 연료 전지 특성의 평가의 결과를 도 10에 나타낸다. 결과는 하기와 같이 비교예 1의 결과와 비교되었다.
(비교예 1)
비교예 1에서는, 예 1에서와 같이 유속 제어 부재(13)를 애노드 가스 확산층(3)과 접촉하도록 제공한 연료 전지 유닛과 비교하기 위하여, 애노드 가스 확산층(3)이 유속 제어 부재(13)와 이격된 연료 전지 유닛이 제조되었다.
더 구체적으로, 본 비교예에서는, 도 9에 나타낸 바와 같이, 애노드 가스 확산층(3)의 측면과 유속 제어 부재가 접촉하지 않게, 그들 사이에 공간(19)이 존재하도록 유속 제어 부재(13)가 제공되었다.
이 경우에, 유속 제어 부재(13)의 위치를 제외하고는, 예 1의 구성과 동일한 구성으로 했다.
예 1의 조건과 같은 조건 하에서 연료 전지 특성의 평가를 행했다.
본 비교예의 연료 전지 특성 평가의 결과를, 도 11에 나타낸다.
비교예 1의 연료 전지에 관해서는, 도 11에 나타낸 바와 같이, 캐소드 유속이 낮을 때 전지 성능이 불안정한 것이 관찰되었다.
캐소드 유속이 높을 때, 캐소드 흐름에 의해 연료 전지 반응에 의해 발생한 물이 제거되기 때문에, 막전극 접합체를 통해 애노드 챔버로 역확산된 물의 양이 적었다.
한편, 캐소드 유속이 낮을 때에는, 캐소드측에 남아있는 발생된 물의 양이 많기 때문에, 애노드 챔버로 역확산된 물의 양이 많았다.
애노드 챔버로의 역확산된 물의 양이 많았을 때, 애노드 가스 확산층(3)과 유속 제어 부재(13) 사이의 공간(19)에 응축이 발생하여, 연료 유로가 폐색된다.
그 결과, 불순물 가스가 점차 축적되어 애노드 챔버 내의 수소 분압이 강하하여, 전지 성능에 영향을 주었을 가능성이 있다.
한편, 유속 제어 부재(13)가 애노드 가스 확산층(3)과 인접해서 배치된 예 1에서, 도 10에 나타낸 바와 같이, 전지 성능이 안정적인 것으로 관찰되었다.
이것은, 예 1에서는, 애노드 챔버로의 역확산된 물의 양이 많을 때에도, 애노드 가스 확산층과 유속 제어 부재 사이의 응축에 기인한 유로의 폐색이 억제되었기 때문일 것이라고 생각된다.
그 결과, 예 1에서는, 애노드 유로 내의 불순물 가스의 체류가 억제될 수 있어, 더욱 안정적으로 연료 전지를 구동할 수 있다.
(예 2)
예 2에서는, 예 1에서와 같이 유속 제어 부재(13)로서 PTFE 필터가 사용된 연료 전지 유닛과 비교하기 위해서, 미립자와 결합제로 형성된 다공질체가 유속 제어 부재(13)로서 사용된 연료 전지 유닛의 예시적인 구성에 대해서 설명한다.
더 구체적으로, 본 예에서는, 도 2에서 유속 제어 부재(13)로서 표시된 위치가, 하기에 기술된 바와 같이 제조된 다공질체로 채워졌다. 이 경우에, 유속 제어 부재(13)를 제외하고는, 예 1의 구성과 구성이 동일하다.
미립자로서, 직경이 75μm가 되도록 균일하게 만들어진 LaNi5 분말이 사용되었고, 결합제로서, PTFE 분산액(다이킨 인더스트리사제 D-1E)이 사용되었다.
LaNi5에 대한 PTFE의 중량 비율이 10중량%로 되도록 PTFE 분산액이 조절된 후에, LaNi5 분말이 마노 유발에 넣어졌고 유봉으로 혼합하면서 PTFE 분산액을 첨가하였다.
이 경우에, 용이하게 혼합하기 위해, 대량의 에탄올이 첨가되었다. 껌 같은 재료를 얻기 위해 반죽을 행하였다. 그 후 재료는 에탄올을 증발시키기 위해 공기로 건조되었다. 얻어진 페이스트는 전극판의 유로에 유속 제어 부재(13)가 제공될 위치에 넣어졌다.
수소가 0.1MPa의 압력으로 공급되었을 때, 수소의 유속은 약 3.3×10-3ml/sec였다.
유속 제어 부재(13)로서 미립자들과 결합제로 형성된 다공질체가 사용된 것 외에는 예 1의 조건과 동일한 조건 하에서 연료 전지 유닛이 제조되었다.
가습되지 않은 순수 수소가 0.1MPa의 압력으로 애노드에 공급되고 배출구(15)가 대기에 개방되었을 때 상대 습도가 50%인 상태에서 25℃의 온도에서 평가를 행했다.
자연흡기(natural aspiration)에 의해 캐소드에 공기가 공급되는 에어 브리딩 시스템이 구성되었고, 350mA/cm2의 정전류에서 측정을 행하였다. 본 예의 연료 전지 특성의 평가의 결과를 도 12에 나타내었다.
예 1의 경우와 유사하게, 유속 제어 부재(13)가 애노드 가스 확산층(3)과 접촉하도록 제공되기 때문에, 장기간 동안 발전이 행해질 때에도, 전압값이 안정하다는 것을 알 수 있다. 공기가 자연흡기에 의해 공급될 때, 생성된 물이 캐소드측에 남고, 애노드측으로 역확산되는 물의 양이 많을 가능성이 매우 크지만, 애노드 유로의 폐색없이 연료가 안정적으로 공급되었다는 것을 알 수 있다.
또한, 배출구(15)가 대기에 개방되었을 때에도, 공기가 애노드 유로로 역류하지 않아 성능에 악영향을 미치지 않는다.
미립자들과 바인더로 형성된 다공질체의 경우에도, 원하는 양으로 유속을 제어할 수 있고, 예 1의 경우와 유사하게, 장기간 동안의 구동에서 안정성이 실현될 수 있다.
(예 3)
예 3에서, 예 1의 연료 전지 4개가 적층된 연료 전지 스택의 예시적인 구성에 대하여 설명한다.
각 연료 전지 유닛의 구성은 예 1에 도시된 것과 동일하였다.
4개의 연료 전지가 적층되었을 때, 연료 전지 유닛들 사이의 전기 접속은, 애노드 집전체와 캐소드 집전체가 일체화된 분리판(bipolar plate, 24)을 개재하여 이루어졌다.
각각의 연료 전지 유닛의 공급 유로(10)로부터 애노드 유로들(11)까지 연료가 병렬로 제공되도록 연료 유로가 구성되었고, 배출 유로(12)에 접속되었다.
유속 제어 부재(13)는, 수소가 0.1MPa의 압력으로 공급되었을 때, 스택 전체에서 수소의 유속이 0.1ml/sec로 되도록 조절되었다.
도 13은 본 예의 연료 전지 스택의 구성을 나타낸다. 배출구(15)는 대기에 개방되었고, 예 1의 경우와 유사하게, 연료 전지 스택의 특성이 평가되었다. 도면 전체에 걸쳐, 참조 번호들(20, 21, 22, 및 23)은 전지들(1, 2, 3, 및 4)을 각각 지시한다는 것에 유의한다. 이러한 사항은 후속 도면들에서도 적용된다.
연료 전지 스택 특성의 평가 결과를 도 16에 나타내었다. 그 결과는 하기에서 비교예 2의 평가 결과와 비교되었다.
(예 4)
예 4에서는, 제2 유속 제어 부재인 유속 조절 기구(17)로서 니들 밸브가 예 3의 연료 전지 스택의 연료 유로의 하류측에 제공된 연료 전지 스택의 예시적인 구성이 설명된다.
도 14는 본 예에 따른 연료 전지 스택의 예시적인 구성을 나타내는 개략 단면도이다. 예 3의 스택과 유사한 스택이 제조되었고, 또한 배출구(15)의 하류에 니들 밸브가 제공되었다. 수소가 0.1MPa의 압력으로 공급되었을 때, 스택 전체에서 수소의 유속이 0.05ml/sec로 되도록 조절되었다.
예 1의 경우와 유사하게, 연료 전지 스택의 특성이 평가되었다.
연료 전지 스택의 특성의 평가 결과를 도 17에 나타내었다. 그 결과는 하기에서 비교예 2의 평가 결과와 비교되었다.
(비교예 2)
예 4의 연료 전지 스택에서는 유속 제어 부재(13)를 제공하고 있지만, 본 비교예에서는, 연료 전지 유닛들 각각의 애노드 유로들에 유속 제어 부재들(13)이 제공되지 않은 연료 전지 스택을 제조했다.
도 15는, 본 비교예의 연료 전지 스택을 나타낸다.
연료 전지 스택의 구성은, 유속 제어 부재들(13)이 제공되지 않은 것을 제외하고는, 예 4에 나타낸 구성과 동일하였다.
제2 유속 제어 부재인 유속 조절 기구(17)로서 니들 밸브를 제공하였고, 수소를 0.1MPa의 압력으로 공급했을 때, 수소의 유속이 스택 전체에서 0.05ml/sec로 되도록 조절했다. 예 1의 경우와 유사하게 연료 전지 스택의 특성을 평가하였다.
본 비교예의 연료 전지 스택의 특성의 평가 결과를, 도 18에 나타내었다.
다음에, 본 비교예의 평가 결과를 나타내는 도 18과, 상술된 예 3 및 예 4의 평가 결과를 나타내는 도 16 및 도 17을 참조하여, 이들 간에 비교를 행했다.
이 도면들에서, 각각의 연료 전지 스택 중의 연료 전지 유닛들을, 위에서부터 아래까지 전지 1 내지 전지 4라고 칭했다.
도 16, 도 17 및 도 18은, 연료 전지 스택들의 연료 전지 유닛들 각각의 전압 거동을 나타낸다.
비교예 2의 연료 전지 스택의 평가 결과(도 18)에서, 특정한 연료 전지 유닛(전지 4)의 성능이 저하되는 것이 관찰되었다.
캐소드측의 플러딩(flooding)이나 고분자 전해질막의 건조가 성능 저하의 원인이 아니라는 것이 임피던스 측정 결과로부터 확인되었다.
연속 구동 시간이 120분이 되기 전에, 니들 밸브를 일시적으로 개방해서 애노드 유로들 내의 가스를 퍼지(purge)하였다. 전지 4 및 전지 1에 대하여 성능의 회복이 관찰되었다.
이 결과로부터, 비교예 2의 연료 전지 스택의 특정한 연료 전지 유닛의 성능 저하는, 애노드 유로들 내의 불순물 가스의 체류에 기인한 성능 저하일 것이라고 생각된다.
전지 2 및 전지 3에 있어서 성능의 열화는 관찰되지 않았기 때문에, 각각의 연료 전지 유닛의 불순물 가스를 포함하는 연료 가스의 일부가 니들 밸브를 통해서 외부로 배출되지 않고 특정한 연료 전지 유닛(전지 4)으로 역류하여 체류했다고 생각된다.
도 19는 비교예 2의 연료 전지 스택에서의 연료 흐름을 나타내는 개략도이다.
니들 밸브의 일시적인 개방의 결과로 성능 회복이 관찰되었기 때문에, 도 19에 나타낸 것과 같은 불균일한 연료 흐름이 발생했다고 추측된다. 이러한 불균일한 연료 흐름의 원인 중의 하나는, 적층된 각각의 연료 전지 유닛의 애노드 유로들 사이의 유로 저항의 편차이다.
한편, 연료 전지 유닛들 각각의 애노드 유로들에 유속 제어 부재들(13)을 갖는 연료 전지 스택들인 예 3 및 예 4에서는, 도 16 및 도 17에 나타낸 바와 같이, 애노드 유로들 내의 불순물 가스의 체류에 기인한 성능 저하는 관찰되지 않았다.
이는, 유속 제어 부재들(13)이 제공되어, 연료 전지 스택들의 연료 전지 유닛들 각각에 연료가 균일하게 공급되어, 배출 유로(12)로부터의 불순물 가스를 포함하는 연료 가스 및 대기의 역류가 억제되었기 때문이라고 생각된다.
도 20은 예 4의 연료 전지 스택에서의 연료 흐름을 나타내는 개략도이다.
예 3 및 예 4에서의 유속 제어 부재들(13)은 매우 큰 압력차를 발생할 수 있도록 구성될 수 있기 때문에, 유속 제어 부재들의 상류의 연료 전지 유닛들 각각에 연료가 균일하게 공급될 수 있다.
동시에, 배출 유로(12)로부터의 역류를 억제할 수 있고, 연료 전지 스택 내의 특정한 연료 전지 유닛의 성능이 저하하거나 불안정해지는 것을 방지할 수 있다.
또한, 유속 제어 부재(13)가 애노드 가스 확산층(3)과 접촉되도록 제공되므로, 응축된 물의 성능에의 악영향을 억제할 수 있다.
본 발명이 예시적인 실시예들을 참조하여 기술되었지만, 본 발명은 개시된 예시적인 실시예들로 한정되지 않는다는 것을 이해해야 한다. 하기의 청구항들의 범위는 변형과, 동등한 구조 및 기능을 모두 포괄하도록 최광의의 해석을 따라야 한다.
본 출원은 2008년 1월 28일자로 출원된 일본특허출원 제2008-016455호의 우선권을 주장하며, 그 전체 내용은 본 명세서에 참조로서 포함된다.

Claims (14)

  1. 연료 전지 유닛이며,
    연료 가스가 도입되는 측의, 애노드 가스 확산층으로 채워진 애노드 유로와;
    연료 가스의 공급구를 구비하며, 연료 가스가 도입되는 상기 애노드 유로의 상류에 접속되는 공급 유로와;
    연료 가스의 배출구를 구비하고, 연료 가스가 도입되는 상기 애노드 유로의 하류에 접속되며, 상기 공급 유로 및 상기 애노드 유로와 함께 연료 유로를 형성하는 배출 유로; 및
    상기 연료 유로 내의 상기 배출 유로측에 상기 애노드 가스 확산층과 접촉하도록 제공되는 제1 유속 제어 부재를 포함하고,
    상기 제1 유속 제어 부재에 의해, 상기 제1 유속 제어 부재가 제공되는 부분으로부터 상기 연료 유로의 상류측과 상기 제1 유속 제어 부재가 제공되는 부분으로부터 상기 연료 유로의 하류측 사이에 압력차가 발생하는, 연료 전지 유닛.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제1 유속 제어 부재에 의해 제어되는 유속은, 상기 애노드 유로에 들어가는 질소를 함유하는 불순물 가스의 유입 유속보다 큰, 연료 전지 유닛.
  3. 제1항에 있어서,
    전력이 발생되지 않을 때, 상기 제1 유속 제어 부재에 의해 발생된 연료 가스의 상기 압력차는, 상기 애노드 유로에서 전력 발생에 의해 야기되는 압력 손실보다 큰, 연료 전지 유닛.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 제1 유속 제어 부재는 상기 애노드 가스 확산층의 일부로 형성되는, 연료 전지 유닛.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제1 유속 제어 부재는 다공질체를 포함하는, 연료 전지 유닛.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 제1 유속 제어 부재의 가스 저항이, 애노드 가스 확산층으로 충전되어 있는 상기 애노드 유로의 가스 저항의 5배 이상인, 연료 전지 유닛.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 배출구로부터 배출된 연료 가스의 배출량을 억제하기 위해, 상기 배출구의 하류에 제공된 제2 유속 제어 부재를 더 포함하는, 연료 전지 유닛.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 배출구로부터 배출된 연료 가스를 소비하기 위해, 상기 배출구의 하류에 제공된 연료 가스 소비 기구를 더 포함하는, 연료 전지 유닛.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 배출구로부터 배출된 연료 가스의 배출량을 억제하기 위해, 상기 배출구와 상기 연료 가스 소비 기구 사이에 제공된 제2 유속 제어 부재를 더 포함하는, 연료 전지 유닛.
  10. 연료 전지 스택이며,
    제1항의 연료 전지 유닛이 복수개 서로 적층된 연료 전지 유닛들과;
    연료 가스의 공급구를 구비하며, 상기 연료 전지 유닛들 각각의 연료 가스가 도입되는 애노드 유로의 상류에 접속되는 공급 유로; 및
    연료 가스의 배출구를 구비하고, 상기 연료 전지 유닛들 각각의 연료 가스가 도입되는 상기 애노드 유로의 하류에 접속되며, 상기 공급 유로 및 상기 애노드 유로와 함께 연료 유로를 형성하는 배출 유로를 포함하는, 연료 전지 스택.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 배출구로부터 배출된 연료 가스의 배출량을 억제하기 위해, 상기 배출구의 하류에 제공된 제2 유속 제어 부재를 더 포함하는, 연료 전지 스택.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 배출구로부터 배출된 연료 가스를 소비하기 위해, 상기 배출구의 하류에 제공된 연료 가스 소비 기구를 더 포함하는, 연료 전지 스택.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 배출구로부터 배출된 연료 가스의 배출량을 억제하기 위해, 상기 배출구와 상기 연료 가스 소비 기구 사이에 제공된 제2 유속 제어 부재를 더 포함하는, 연료 전지 스택.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 애노드 가스 확산층은 다공질 카본 재료로 형성되는, 연료 전지 유닛.
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