KR101366183B1 - 3가 철-에틸렌디아민사아세트산을 이용하는 산화환원 연료전지 및 이를 이용한 일산화질소 분리방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 3가 철-에틸렌디아민사아세트산을 이용하는 산화환원 연료전지 및 이를 이용한 일산화질소 분리방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 3가 철-에틸렌디아민사아세트산의 추가 공급 없이 전기에너지를 생산할 뿐만 아니라, 배기가스로부터 일산화질소만을 분리하여 흡착 및 포집이 가능한 3가 철-에틸렌디아민사아세트산을 이용하는 산화환원 연료전지에 관한 것이다.
본 발명에 따른 산화환원 연료전지로 3가 철-에틸렌디아민사아세트산을 환원시켜 배기가스로부터 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산를 생성한 다음, 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산을 산화시킬 경우, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산과 일산화질소로 분리할 수 있고, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산의 추가 공급 없이 연료전지를 작동시킬 수 있는 효과가 있다.

Description

3가 철-에틸렌디아민사아세트산을 이용하는 산화환원 연료전지 및 이를 이용한 일산화질소 분리방법{Redox Fuel Cell Using by Ferric-EDTA(ehylenediaminetetraacetic acid) and Nitrogen Oxide(NO) Separation Using the Same}
본 발명은 3가 철-에틸렌디아민사아세트산을 이용하는 산화환원 연료전지 및 이를 이용한 일산화질소 분리방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 3가 철-에틸렌디아민사아세트산의 추가 공급 없이 전기에너지를 생산할 뿐만 아니라, 배기가스로부터 일산화질소만을 분리하여 흡착 및 포집이 가능한 3가 철-에틸렌디아민사아세트산을 이용하는 산화환원 연료전지에 관한 것이다.
발전시설, 산업용 보일러, 소각시설 등의 화석연료 사용시설과 자동차 엔진의 연소과정에서는 인체에 유해한 다량의 질소산화물(NOX)이 발생되고 있으며, 이러한 질소산화물(NOX)의 배출은 산성비, 오존층의 감소 및 광화학적 스모그를 생성하는 등 대기오염에도 큰 영향을 미친다.
현재 이를 제거하기 위한 공정으로는 촉매에 환원제(NH3등)를 분사하는 선택적 촉매환원법(SCR, Selective catalytic reduction)과 선택적 비촉매환원법(SNCR, Selective non-catalytic reduction), 전자빔을 이용한 공정, 그리고 펄스 코로나 방전공정 등이 연구 개발되어 왔다. 질소산화물 저감기술의 개발에 따라 최근 10년 동안 질소산화물의 배출량은 조금 감소하여 왔으나 여전히 미국에서만 매년 약 3000만톤의 질소산화물이 배출되고 있으며 이를 제거하기 위해 가장 널리 쓰이는 선택적 촉매 환원법 (Selective catalytic reductin, SCR)을 이용할 경우 약 240억달러라는 천문학적인 금액이 요구된다.
또한 최근에는 미생물을 이용하여 질소산화물(NOX)를 처리하는 바이오디녹스(BioDeNox) 공정이 새롭게 개발되어 각광받고 있는데, 바이오디녹스(BioDeNox)법은 가장 최근의 기술로써 다른 공정들과는 달리 미생물을 이용하여 상온에서도 질소산화물(NOX)의 처리가 가능하여 에너지 소비가 현저히 적다는 장점이 있다. 이 기술의 핵심은 2가 철-에틸렌디아민사아세트산의 일산화질소(NO)에 대한 탁월한 선택적 결합능 및 결합속도에 있는데, 반응 과정에서 배기가스에 포함되어 있는 산소에 의해 2가 철-에틸렌디아민사아세트산이 산화, 비활성 형태인 3가 철-에틸렌디아민사아세트산으로 되기 때문에 재생 과정이 반드시 포함되어야 한다. 바이오디녹스(BioDeNox)법은 이 재생과정에 3가 철이온을 환원할 수 있는 미생물을 이용하지만, 그 환원속도가 현저히 느리다는 치명적인 단점이 있고, 질소산화물(NOX)를 처리하는데 많은 에너지와 비용이 소모되므로, 현재 연구개발 중인 바이오디녹스(BioDeNox) 공정은 처리속도에 문제점이 있다.
이에, 본 발명자들은 상기 문제점을 해결하기 위하여 예의 노력한 결과, 전기에너지의 생산과 동시에 일산화질소를 선택적으로 포집할 수 있는 특성이 있는 3가 철-에틸렌디아민사아세트산을 제1 막전극 접합체에서 환원시켜 배기가스로부터 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산를 생성한 다음, 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산을 제2 막전극 접합체에서 산화시킬 경우, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산과 일산화질소로 분리될 수 있고, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산의 추가 공급 없이 연료전지를 작동시킬 수 있다는 것을 확인하고, 본 발명을 완성하게 되었다.
본 발명의 목적은 전기에너지의 생산과 동시에 일산화질소를 선택적으로 포집할 수 있는 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 이용하는 산화환원 연료전지를 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 이용하는 산화환원 연료전지 시스템을 이용하여 배기가스로부터 일산화질소를 분리하는 방법을 제공하는데 있다.
상기의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 연료공급부, 산화제 공급부, 제1 막전극 접합체 및 제2 막전극 접합체가 직렬로 순차적으로 연결되어 있는 연료전지 스택부를 포함하는 산화환원 연료전지에 있어서, 상기 제1 막전극 접합체는 배기가스 주입구, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA) 주입구, 배기가스 배출구, 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA+NO) 배출구, 캐소드 티타늄 집전체 및 캐소드 전극을 포함하는 캐소드셀을 포함하고, 상기 제2 막전극 접합체는 일산화질소 배출구, 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA+NO) 주입구, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA) 배출구, 애노드 티타늄 집전체 및 애노드 전극을 포함하는 애노드셀을 포함하는 것을 특징으로 하는 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 이용하는 산화환원 연료전지를 제공한다.
본 발명은 또한, 산화환원 연료전지와 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 이용하는 것을 특징으로 하는 배기가스로부터 일산화질소를 분리하는 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 산화환원 연료전지로 3가 철-에틸렌디아민사아세트산을 환원시켜 배기가스로부터 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산를 생성한 다음, 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산을 산화시킬 경우, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산과 일산화질소로 분리할 수 있고, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산의 추가 공급 없이 연료전지를 작동시킬 수 있는 효과가 있다.
도 1은 본 발명에 따른 3가 철-에틸렌디아민사아세트산을 이용하는 산화환원 연료전지의 연료전지 스텍부 도면이다.
도 2는 본 발명에 따른 연료전지의 제1 막전극 접합체 도면이다.
도 3은 본 발명에 따른 연료전지의 제2 막전극 접합체 도면이다.
다른 식으로 정의되지 않는 한, 본 명세서에서 사용된 모든 기술적 및 과학적 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 숙련된 전문가에 의해서 통상적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가진다. 일반적으로, 본 명세서에서 사용된 명명법은 본 기술분야에서 잘 알려져 있고 통상적으로 사용되는 것이다.
본원 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성 요소를 "포함"한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성 요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 발명은 일 관점에서, 연료공급부, 산화제 공급부, 제1 막전극 접합체 및 제2 막전극 접합체가 직렬로 순차적으로 연결되어 있는 연료전지 스택부를 포함하는 산화환원 연료전지에 있어서, 상기 제1 막전극 접합체는 배기가스 주입구, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA) 주입구, 배기가스 배출구, 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA+NO) 배출구, 캐소드 티타늄 집전체 및 캐소드 전극을 포함하는 캐소드셀을 포함하고, 상기 제2 막전극 접합체는 일산화질소 배출구, 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA+NO) 주입구, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA) 배출구, 애노드 티타늄 집전체 및 애노드 전극을 포함하는 애노드셀을 포함하는 것을 특징으로 하는 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 이용하는 산화환원 연료전지에 관한 것이다.
본 발명에 있어서, 상기 연료공급부는 통상적으로 연료전지에서 사용되는 형태로, 상기 연료전지 스택부로 연료를 공급하는 역할을 하며, 연료조성물을 저장하는 연료 탱크, 연료탱크에 연결 설치되는 연료 펌프를 구비할 수 있다.
상기 산화제 공급부는 통상적으로 연료전지에서 사용되는 형태로, 상기 연료전지 스택부로 산화제를 공급하며, 소정의 펌핑력으로 산화제를 흡입하는 적어도 하나의 산화제 펌프를 구비할 수 있다.
이하, 본 발명을 도면을 참조하여 상세히 설명한다.
도 1은 본 발명에 따른 3가 철-에틸렌디아민사아세트산을 이용하는 산화환원 연료전지 시스템의 연료전지 스텍부 도면이고, 도 2는 본 발명에 따른 연료전지 스텍부의 제1 막전극 접합체 도면이며, 도 3은 본 발명에 따른 연료전지 스텍부의 제2 막전극 접합체 도면이다.
구체적으로, 도 1에 나타난 바와 같이, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산 (Fe(III)EDTA)을 이용하는 산화환원 연료전지 시스템의 연료전지 스택부는 직렬로 순차적으로 연결되어 있는 제1 막전극 접합체 및 제2 막전극 접합체를 포함하며, 상기 제1 막전극 접합체와 제2 막전극 접합체는 배관(미도시) 및 소정의 펌핑력에 의해 상기 제1 막전극 접합체의 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA+NO)을 제2 막전극 접합체에 공급하는 펌프(미도시)와 상기 제2 막전극 접합체의 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 제1 막전극 접합체에 공급하는 펌프(미도시)를 구비할 수 있다.
또한, 도 2 및 3에 나타난 바와 같이, 상기 제1 막전극 접합체는 연료 주입구(90), CO2 배출구(100), 애노드 티타늄 집전체(30) 및 애노드 전극(40)을 포함하는 애노드셀(10); 배기가스 배출구(70), 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA+NO) 배출구(110), 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA) 주입구(120), 배기가스 주입구(80), 캐소드 티타늄 집전체(50) 및 캐소드 전극(60)을 포함하는 캐소드셀(20); 및 상기 애노드셀(10)과 캐소드셀(20) 사이에 위치하는 고분자 전해질막(solid electrolyte)(180)을 포함하고, 상기 제2 막전극 접합체는 일산화질소 배출구(130), 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA+NO) 주입구(140), 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA) 배출구(150), 애노드 티타늄 집전체(30') 및 애노드 전극(40')을 포함하는 애노드셀(10'); 물 배출구(160), 공기 주입구(170), 캐소드 티타늄 집전체(50') 및 캐소드 전극(60')을 포함하는 캐소드셀(20'); 및 상기 애노드셀(10')과 캐소드셀(20') 사이에 위치하는 고분자 전해질막(solid electrolyte)(180')을 포함한다.
본 발명에 있어서, 제 1 막전극 접합체와 2 막전극 접합체에서 일어나는 산화/환원 반응은 다음과 같다.
CH3OH + H2O --> CO2 (g) + 6H+ + 6e- [Equ. 1]
6Fe(III)EDTA (aq) + 6e- --> 6Fe(II)EDTA (aq) [Equ. 2]
6Fe(II)EDTA (aq) + 6NO (g)--> 6Fe(II)EDTA-NO (aq) [Equ. 3]
6Fe(II)EDTA-NO (aq) --> 6Fe(III)EDTA (aq)+ 6e- + 6NO (g) [Equ. 4]
6H3O+ + 6e- + 3O2 (g) --> 6H2O [Equ. 5]
본 발명에 있어서, 상기 제1 막전극 접합체의 연료 주입구(90)를 통해 공급되는 메탄올연료는 애노드 전극(40)에서 산화하여 이산화탄소, 수소이온 및 전자를 생성하고 (Equ. 1), 생성된 전자는 고분자 전해질막(solid electrolyte)(180)을 통하여 캐소드 전극(60)으로 이동한다. 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA) 주입구(120)를 통해 공급된 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)는 에노드 전극(40)에서 이동한 전자를 얻어 캐소드 전극(60)에서 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA)로 환원되며(Equ. 2),이때 상기 배기가스 주입구(80)로 배기가스를 공급하여 주면 순수한 일산화질소를 흡착하여 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산 (Fe(II)EDTA-NO)를 생성한다(Equ.3). 상기 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA-NO)는 배출구(110)를 통하여 상기 제2 막전극 접합체로 이동하고, 반응 후의 일산화질소가 제거된 배기가스는 배출구(70)로 배출된다.
상기 제1 막전극 접합체반응의 최종생산물로 생성되는 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산 (Fe(II)EDTA-NO)은 배출구(110)를 통해 제 2막전극 접합체의 에노드셀의 연료주입부 (140)로 이동하며 이곳에서 캐소드셀에 연료주입부(170)에 공급된 산소기체와 전기화학적 반응을 통하여 에노드 전극(40')에서 3가 철-에틸렌디아민사아세트산 (Fe(III)EDTA)으로 산화되고 흡착된 일산화질소의 분리가 일어나며, 일산화질소를 배출구(130)을 통하여 순수하게 포집할 수 있다. 이와 동시에 캐소드전극(40')에서는 산소기체가 전자를 얻어서 물에 해리된 수소이온(H3O+)과 반응하여 물로 환원되게 되며[Equ. 5], 배출구(160)을 통하여 배출된다. 한편, 제 2 막전극 접합체의 에노드셀에 남아있는 3가 철-에틸렌디아민사아세트산 (Fe(III)EDTA)은 배출구(150)을 통하여 1 막전극 접합체의 캐소드부로 다시 이동하여 재이용된다.
또한, 상기 제2 막전극 접합체의 애노드 전극(40')에서 생성된 전자 및 수소이온은 고분자 전해질막(solid electrolyte)(180')을 통과하여 캐소드 전극(60')으로 이동한 다음, 산소와 반응하여 물을 생성하고 전기에너지를 발생시킨다.
상기 연료는 연료전지에서 사용할 수 있는 한 특별한 제한없이 이용될 수 있으나, 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올, 글리세롤 및 수소로 이루어진 군에서 선택되고 바람직하게는 에탄올을 사용할 수 있다. 이때, 제 1막전극 접합체의 에노드 연료주입부(90)에 공급되는 연료의 농도는 1M ~ 5M이고, 바람직하게는 1M을 사용할 수 있다. 연료의 농도가 1M미만일 경우, 낮은 농도로 인한 물질 이동(Mass transfer) 효과가 저하되어 전기화학적 활성이 떨어질 수 있다는 문제점이 있고, 연료의 농도가 5M을 초과할 경우 메탄올이 고분자막을 통과하여 캐소드로 넘어 갈 수 있는 문제점이 있다.
또한, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)는 산화제공급부를 통해 제1 막전극 접합체의 캐소드 전극(60)에 10mM ~ 0.5M을 주입할 수 있고, 바람직하게는 0.5M을 사용할 수 있다. 연료의 농도가 10mM미만일 경우, 일산화질소의 흡착량이 10mM로 한정되기 때문에 단위 전극면적당 일산화질소의 분리 및 포집량이 저하될 것이며, 0.5M이상일 경우, 철 이온의 용해도를 초과하여 물속에 녹아 있지 못하고 침전이 일어나는 문제가 있다. 따라서, 철이온이 결합된 에틸렌디아민사아세트산(FeEDTA)이 최대치로 물속에 용해되어 있는 0.5M이 가장 적합한 농도일 것으로 사료되며, 초기 공급 후 추가적인 공급이 필요 없이 연료전지 시스템의 작동이 가능하다.
상기 제1 막전극 접합체 또는 제2 막전극 접합체의 애노드 전극(40, 40') 및 캐소드 전극(60, 60')은 전극 기재와 촉매를 포함하며, 상기 촉매는 백금, 루테늄, 오스뮴, 팔라듐, 이리듐, 탄소, 전이금속 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되고, 바람직하게는 상기 애노드 전극(40, 40')의 촉매는 Pt/Ru/C, 캐소드 전극(60, 60')의 촉매는 Pt/C를 사용할 수 있다.
본 발명은 다른 관점에서, 산화환원 연료전지와 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 이용하는 것을 특징으로 하는 배기가스로부터 일산화질소를 분리하는 방법에 관한 것이다.
본 발명에 따른 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 이용하는 산화환원 연료전지 시스템 및 이를 이용한 일산화질소 분리 방법은 NOX를 단순히 제거하는데 그치지 않고 이를 재활용하여 암모니아비료나 질산 등의 고부가가치의 물질을 만들어 경제성을 확보할 수 있을 것이며, 암모니아성 비료는 질산과 암모니아를 혼합하여 제조할 수 있고 질산의 경우는 NO를 물속에 녹여 산화시켜 생산할 수 있다. 현재 상용화된 질산제조공정인 Ostwald 공정의 경우, 암모니아(NH3)를 개질 하여 얻어낸 순수한 NO를 사용하는데, 배기가스로부터 NO만을 선택적으로 분리해 낼 수 있다면 NO의 제조공정에 드는 비용을 없앨 수 있기 때문에 질산의 제조단가를 현저하게 낮출 수 있을 것이다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고다 한다. 이들 실시예는 오로지 본 발명을 예시하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되는 것으로 해석되지 않는 것은 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 자명할 것이다.
실시예 1 : 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 이용하는 산화환원 연료전지 시스템의 막전극 접합체의 제조
막전극 접합체는 카본천(carbon cloth, ) 위에 촉매가 도포된 애노드와 캐소드, 그리고 고분자전해질로 구성이 되어 있으며 두 전극 사이에 고분자 전해질을 끼우고 고온 (130°C), 고압 (100kg/cm2)의 조건에서 2분동안 hot-pressing을 시켜 제조된다. 촉매는 스프레이법을 이용하여 전극위에 도포되었으며, 스프레이 장치에 들어가는 용액은 나노사이즈의 촉매(20%w.t.Pt/C, Pt/Ru(1:1) powder), Nafion ionomer, Iso-prophenol을 포함하며, 장치에 유입되기전에 한시간동안 초음파를 걸어주어 용액을 고르게 분산시킬수 있도록 하며, 이때 촉매, Nafion solution, Iso-propenol의 비율은 질량비로 1:3:10임을 명시한다. 촉매의 도포량은 5mg/cm2이다.
실험예 1 : 제1 막전극 접합체를 전극으로 이용하는 연료전지 실험
도 4는 실시예 1에 의하여 제조된 제 1막전극 접합체를 전극으로 이용하는 연료전지를 운전한 결과이며, 도 2에서 메탄올연료 주입부(90)에 1M의 메탄올을 200mL를, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산 (Fe(III)EDTA) 주입부(120)에 10mM의 3가 철-에틸렌디아민사아세트산 (Fe(III)EDTA) 200mL를 각각 넣어주고 6시간 동안 운전한 결과이다. 제 1막전극 접합체에서 생산된 전압은 초기 0.33V에서 점차 감소하였으며, 최대전력생산량(Maximum power density)는 초기에 최대치인 785mV/m2을 보였다. 또한 캐소드의 최종 전자수여체로 주입된 3가 철-에틸렌디아민사아세트산 (Fe(III)EDTA)은 운전시간이 경과함에 따라 2가 철-에틸렌디아민사아세트산 (Fe(II)EDTA-NO)로 환원되었음을 알 수 있다.
실험예 2 : 제2 막전극 접합체를 전극으로 이용하는 연료전지 실험
도 5는 실시예 1에 의하여 제조된 제 2막전극 접합체를 전극으로 사용한 연료전지를 운전한 결과이며, 도 3에서 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA-NO) 주입부(140)에 제 1막전극 접합체를 전극으로 사용한 연료전지의 최종생산물인 10mM 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA) 200mL에 일산화질소를 포함하는 배기가스를 공급하여 선택적으로 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA)를 펌프를 이용하여 직접 공급하였고, 산소연료 주입부(170)에 산소를 공급하였다. 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA-NO)이 거의 산화하여 3가 철-에틸렌디아민사아세트산 (Fe(III)EDTA)로 산화되기까지 약 2시간의 운전시간이 소요되었으며, 제 1막전극접합체를 이용한 연료전지와 비교하여 상대적으로 높은 0.56V의 초기전압, 1820mV/m2의 최대전력밀도를 보였다.
실험예 3 : 제 1막전극 접합체와 제 2막전극 접합체를 사용한 연료전지에서 연료의 색변화 실험
도 6은 제 1막전극 접합체와 제 2막전극 접합체를 사용한 연료전지에서 연료전지 운전 후 연료의 색변화를 나타낸 것이다. 제 1막전극 접합체의 캐소드 전극(60)에서 황색의 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)은 환원됨에 따라 연한 연두색을 띄는 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA)로 전환되었으며, 일산화질소의 선택적인 흡착에 따라 짙은 검정색으로 바뀌었다. 또한 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA-NO)가 다시 제 2막전극 접합체의 에노드 전극(40')에서 산화되어 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)로 전환되고 흡착된 일산화질소가 분리 됨에 따라 연료용액의 색이 초기의 황색으로 다시 돌아온 것을 볼 수 있다.
이상으로 본 발명 내용의 특정한 부분을 상세히 기술하였는바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실시 양태일 뿐이며, 이에 의해 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백할 것이다. 따라서, 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 청구항들과 그것들의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.
10, 10' : 애노드셀 20, 20' : 캐소드셀
30, 30' : 애노드 티타늄 집전체 40, 40' : 애노드 전극
50, 50' : 캐소드 티타늄 집전체 60, 60' : 캐소드 전극
70 : 배기가스 배출구 80 : 배기가스 주입구
90 : 메탄올 주입구 100 : CO2 배출구
110 : 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA+NO) 배출구
120 : 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA) 주입구
130 : 일산화질소 배출구
140 : 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA+NO) 주입구
150 : 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA) 배출구
160 : 물 배출구
170 : 공기 주입구
180, 180' : 고분자 전해질막

Claims (7)

  1. 연료공급부, 산화제 공급부, 제1 막전극 접합체 및 제2 막전극 접합체가 직렬로 순차적으로 연결되어 있는 연료전지 스택부를 포함하는 산화환원 연료전지에 있어서,
    상기 제1 막전극 접합체는 배기가스 주입구, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA) 주입구, 배기가스 배출구, 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA+NO) 배출구, 캐소드 티타늄 집전체 및 캐소드 전극을 포함하는 캐소드셀을 포함하고,
    상기 제2 막전극 접합체는 일산화질소 배출구, 일산화질소가 흡착된 2가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(II)EDTA+NO) 주입구, 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA) 배출구, 애노드 티타늄 집전체 및 애노드 전극을 포함하는 애노드셀을 포함하는 것을 특징으로 하는 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 이용하는 산화환원 연료전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 제1 막전극 접합체는 추가로
    연료 주입구, CO2 배출구, 애노드 티타늄 집전체 및 애노드 전극을 포함하는 애노드셀; 및
    상기 애노드셀과 캐소드셀 사이에 위치하는 고분자 전해질막(Solid electrolyte)을 포함하는 것을 특징으로 하는 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 이용하는 산화환원 연료전지.
  3. 제1항에 있어서, 상기 제2 막전극 접합체는
    공기 주입구, 물 배출구, 캐소드 티타늄 집전체 및 캐소드 전극을 포함하는 캐소드셀; 및
    상기 애노드셀과 캐소드셀 사이에 위치하는 고분자 전해질막(Solid electrolyte)을 포함하는 것을 특징으로 하는 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 이용하는 산화환원 연료전지.
  4. 제1항에 있어서, 상기 제1 막전극 접합체 또는 제2 막전극 접합체의 애노드 전극 및 캐소드 전극은 전극 기재와 촉매를 포함하는 것을 특징으로 하는 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 이용하는 산화환원 연료전지.
  5. 제4항에 있어서, 상기 촉매는 백금, 루테늄, 오스뮴, 팔라듐, 이리듐, 탄소, 전이금속 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 이용하는 산화환원 연료전지.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항의 산화환원 연료전지와 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)을 이용하는 것을 특징으로 하는 배기가스로부터 일산화질소를 분리하는 방법.
  7. 제6항에 있어서, 상기 3가 철-에틸렌디아민사아세트산(Fe(III)EDTA)의 농도는 10mM ~ 0.5M인 것을 특징으로 하는 배기가스로부터 일산화질소를 분리하는 방법.
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