KR101338094B1 - 전지간 분리 구조체와 그것을 구비한 적층형 고체 이차전지 - Google Patents

전지간 분리 구조체와 그것을 구비한 적층형 고체 이차전지 Download PDF

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Abstract

적층형 고체 이차전지를 구성하는 복수의 단전지를 서로 전기적으로 접속할 수 있과 아울러, 서로 이웃하는 2개의 단전지에 있어서 정극층과 부극층을 이온 전도적으로 절연하는 것이 가능한 전지간 분리 구조체와 그것을 구비한 적층형 고체 이차전지를 제공한다. 전지간 분리 구조체는 적층형 고체 이차전지(10)에 있어서 각각이 순차적으로 적층된 정극층(1), 고체 전해질층(3) 및 부극층(2)으로 구성되는 복수의 단전지 사이에 배치되는 전지간 분리 구조체이다. 이 전지간 분리 구조체는 복수의 단전지를 서로 전기 전도적으로 또한 이온 전도적으로 절연하는 절연층(4)과, 절연층(4) 내에 형성되고, 또한, 복수의 단전지를 서로 전기적으로 접속하는 도전부(5)를 구비한다

Description

전지간 분리 구조체와 그것을 구비한 적층형 고체 이차전지{INTERCELLULAR SEPARATION STRUCTURE AND STACKED SOLID SECONDARY BATTERY COMPRISING SAME}
본 발명은 일반적으로는 전지간 분리 구조체와 그것을 구비한 적층형 고체 이차전지에 관한 것으로서, 특정적으로는 적층형 이차전지에 있어서 단전지를 직렬로 접속하기 위한 전지간 분리 구조체와 그것을 구비한 적층형 고체 이차전지에 관한 것이다.
최근 휴대전화, 휴대용 pc 등의 휴대용 전자기기의 전원으로서 전지, 특히 이차전지가 이용되고 있다. 이차전지의 일례로서 리튬이온 이차전지는 상대적으로 큰 에너지 밀도를 갖는 것이 알려져 있다. 이러한 이차전지에 있어서 이온을 이동시키기 위한 매체로서 유기용매 등의 액체의 전해질(전해액)이 종래부터 사용되고 있다. 그러나, 전해액을 사용한 이차전지에 있어서는 전해액의 누액 등의 문제가 있다. 그래서, 고체 전해질을 이용해서 모든 구성 요소를 고체로 구성한 적층형 고체 이차전지의 개발이 진행되고 있다.
이러한 적층형 고체 이차전지의 구조로서, 예를 들면 일본 특허 공개 제2004-158222호 공보(이하, 특허문헌 1이라고 함)에는 박막 고체 리튬이온 이차전지를 하나의 셀로 하여 그 전지 셀이 복수단 적층된 다층 적층 전지의 구조가 개시되어 있다.
특허문헌 1에서 개시된 하나의 구조에서는 정극층 고체 전해질층, 부극층, 집전층을 적층한 발전 요소를 복수 개 적층한 적층형 고체 이차전지에 있어서 집전층(금속막)의 이온 전도적으로 절연막이 되는 기능을 이용하고, 개개의 발전 요소간에 새로운 절연층을 사용하지 않고 하나의 기판 상에 각 층을 순차적으로 적층해서 구성하고 있다.
특허문헌 1에서 개시된 또 하나의 구조에서는 정극층, 고체 전해질층, 부극층, 집전층을 적층한 발전 요소를 전기 전도적 또한 이온 전도적으로 절연성의 절연층을 개재해서 복수개 적층한 적층형 고체 이차전지에 있어서 집전층의 외주 가장자리부에 설치한 인출 탭을 적층체 방향에 대하여 수직방향으로 또한 적층체의 외측으로 인출해서 배치하고, 이들 인출 탭에는 절연층을 관통한 접속용 비어 홀을 형성하고, 비어 홀은 금속전극을 매립해서 접속 가능하게 하고, 이들의 접속의 조합에 의해 직렬형, 병렬형, 직병렬형의 접속을 선택할 수 있게 되어 있다.
일본 특허 공개 제2004-158222호 공보
특허문헌 1에 개시된 하나의 적층형 고체 이차전지의 구조에서는 집전층의 한 면에 정극층을, 반대의 면에 부극층을 배치함으로써 집전층을 통해서 단전지를 전기적으로 직렬로 접속하고 있다. 그러나, 이 적층형 고체 이차전지에 있어서는 집전층을 통해서 정극층과 부극층이 이온 전도된 경우 이온 도통된 정극층과 부극층만이 방전되기 때문에 적층형 고체 이차전지의 전지 특성을 현저하게 저하시키게 된다. 또한, 집전층의 이온 전도성을 실질적으로 절연하기 위해서는 집전층을 포아가 없는 연속 막으로 하거나, 또는 집전층의 두께를 충분하게 확보하는 등의 연구가 필요하게 된다. 전자의 경우에는 집전층의 형성 방법으로서 일반적으로 사용되는 스퍼터링법이나 도전재료의 스크린인쇄 등의 공법을 적용하는 것이 곤란해진다. 후자의 경우에는 집전층을 구성하는 전기전도성 재료(금속 페이스트 등)의 사용량이 많아진다는 문제가 있다.
한편, 특허문헌 1에 개시된 또 하나의 적층형 고체 이차전지에서는 절연층에 의해 각 단전지를 전기 전도적으로 또한 이온 전도적으로 절연하고, 단전지의 외측에 배치한 인출 탭에 의해 각 단전지를 전기적으로 직렬 및/또는 병렬로 접속하고 있다. 각 단전지를 전기 전도적으로 또한 이온 전도적으로 절연하기 위해서 절연층을 이용하고 있기 때문에 집전층이 실질적으로 이온 전도성을 가지는 경우라도 집전층을 통해서 정극층과 부극층이 이온 전도적으로 도통할 일이 없다. 이에 따라, 적층형 고체 이차전지의 전지 특성이 저하되는 것을 방지하는 것이 가능하게 된다.
그러나, 단전지마다 배치한 인출 탭을 이용해서 단전지의 외측에서 단전지를 전기적으로 접속하기 위해서 단전지와 대략 동수의 인출 탭이 필요하다. 또한, 인출 탭을 배치하기 위한 용적을 적층형 고체 이차전지에 구비할 필요가 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 적층형 고체 이차전지를 구성하는 복수의 단전지를 서로 전기적으로 접속할 수 있음과 아울러, 서로 이웃하는 두 개의 단전지에 있어서 정극층과 부극층을 이온 전도적으로 절연하는 것이 가능한 전지간 분리 구조체와 그것을 구비한 적층형 고체 이차전지를 제공하는 것이다.
본 발명에 따른 전지간 분리 구조체는 적층형 고체 이차전지에 있어서 각각이 순차적으로 적층된 정극층, 고체 전해질층 및 부극층으로 구성되는 복수의 단전지 사이에 배치되는 전지간 분리 구조체이다. 이 전지간 분리 구조체는 복수의 단전지를 서로 전기 전도적 또한 이온 전도적으로 절연하는 절연부와, 이 절연부 내에 형성되어 복수의 단전지를 서로 전기적으로 접속하는 도전부를 구비한다.
본 발명의 전지간 분리 구조체를 적층형 고체 이차전지를 구성하는 복수의 단전지 사이에 배치하면 전기전도성을 갖는 도전부를 내부에 형성한 절연층을 통해서 복수의 단전지가 적층된다. 이에 따라, 집전층의 유무에 상관없이 도전부에 사용하는 소량의 도전 재료만으로 서로 이웃하는 2개의 단전지에 있어서 정극층과 부극층을 효율적으로 이온 전도적으로 절연할 수 있다. 또한, 절연층에 인접하는 2개의 단전지를 전기적으로 접속하는 것이 가능하게 된다. 따라서, 인출 탭 등의 외부 집전 부재를 극력 적게 하여 적층형 고체 이차전지를 구성하는 단전지를 전기적으로 접속하고, 또한, 집전층의 유무에 상관 없이 효율적으로 정극층과 부극층을 이온 전도적으로 절연할 수 있으므로 공간이용율과 코스트성이 우수한 전지간 분리 구조체를 적층형 고체 이차전지에 부여할 수 있다.
본 발명의 전지간 분리 구조체에 있어서 절연부와 전기 도전부가 공소결에 의해 형성되어 있는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명의 전지간 분리 구조체에 있어서 도전부는 절연부에 형성된 적어도 하나의 관통공에 충전된 도전재료를 포함하는 것이 바람직하다.
이와 같이 구성함으로써 도전부에 사용하는 전기 전도 재료의 사용량을 적게 하고, 또한, 도전부의 전기저항을 최소한도로 할 수 있다.
또한, 본 발명의 전지간 분리 구조체에 있어서 도전재료는 도전성 산화물 및 금속으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종을 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명의 전지간 분리 구조체에 있어서 절연부에 관통공이 형성될 경우 절연부에 제 1 관통공과 제 2 관통공이 형성되고, 제 1 관통공과 제 2 관통공 각각에 도전재료가 충전으로써 형성된 제 1 도전부와 제 2 도전부가 서로 전기적으로 접속되어 있는 것이 바람직하다.
이와 같이 동일한 절연부 내에 복수의 도전부를 배치함으로써 하나의 도전부를 흐르는 전류값을 감소시켜 절연층의 적층방향의 전기저항을 저감시키는 것이 가능하게 된다. 또한, 관통공에 도전재료가 충전됨으로써 형성된 복수의 도통부를 동일한 절연부 내에서 전기적으로 접속함으로써 각 도전부를 흐르는 전류값을 평균화할 수 있다. 그 결과, 절연층의 적층방향의 전기저항을 더욱 저감시키는 것이 가능하게 된다.
본 발명에 따른 적층형 고체 이차전지는 각각이 순차적으로 적층된 정극층, 고체 전해질층 및 부극층으로 구성된 복수의 단전지와, 이 복수의 단전지 사이에 배치되어 상기 중 어느 하나의 특징을 갖는 전지간 분리 구조체를 구비한다.
이와 같이 구성된 적층형 고체 이차전지에서는 전지간 분리 구조체가 복수의 단전지 사이에 배치되므로 전기전도성을 갖는 도전부를 내부에 형성한 절연층을 통해서 복수의 단전지가 적층된다. 이에 따라, 집전층의 유무에 상관없이 도전부에 사용하는 소량의 도전재료만으로 서로 이웃하는 두 개의 단전지에 있어서 정극층과 부극층을 효율적으로 이온 전도적으로 절연할 수 있다. 또한, 절연층에 인접하는 두 개의 단전지를 전기적으로 접속하는 것이 가능하게 된다. 따라서, 인출 탭 등의 외부 집전 부재를 극력 적게 하여 적층형 고체 이차전지를 구성하는 단전지를 전기적으로 접속하고, 또한, 집전층의 유무에 상관없이 효율적으로 정극층과 부극층을 이온 전도적으로 절연할 수 있으므로 공간이용율과 코스트성이 우수한 적층형 고체 이차전지를 얻을 수 있다.
본 발명의 적층형 고체 이차전지에 있어서 단전지는 전지간 분리 구조체측에 배치되는 정극층 또는 부극층 중 적어도 한쪽에 배치된 도전성을 갖는 집전층을 더 포함하는 것이 바람직하다.
이렇게 해서, 절연층에 인접하는 정극층(또는 부극층)에 전기전도성을 갖는 집전층을 배치함으로써 집전층 내를 통과하는 전류를 면방향(적층방향과 수직방향)으로 평균화하고, 단전지 내에서의 국소적인 전류 집중을 억제할 수 있다. 그 결과, 적층형 고체 이차전지의 전기저항을 저감하는 것이 가능하게 된다. 따라서, 집전층이 면방향(적층방향과 수직방향)으로 전기전도하는 것이 가능하면, 집전층의 두께에 상관없이 상기한 효과를 얻을 수 있으므로 집전층의 두께는 면방향(적층방향과 수직방향)으로 전기전도할 수 있는 범위에서 지극히 얇게 하는 것이 가능하게 된다. 또한, 집전층은 이온 전도적으로 절연성일 필요가 없기 때문에 집전층 중에 포아를 갖는 경우라도 면방향(적층방향과 수직방향)으로 전기전도할 수 있으면 상기한 효과를 얻을 수 있다.
본 발명의 적층형 고체 이차전지에 있어서 집전층을 형성하는 도전재료는 도전성 산화물 및 금속으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종을 포함하는 것이 바람직하다.
본 발명의 적층형 고체 이차전지는 복수의 단전지를 적층함으로써 형성된 적층체의 외측면 상에 배치된 외부 전극을 더 구비하는 것이 바람직하다.
적층형 고체 이차전지의 최상단과 최하단에 위치하는 단전지 각각의 끝면은 이온 전도적으로 절연될 필요가 없기 때문에 반드시 절연층을 배치할 필요는 없다. 따라서, 상기한 바와 같이, 적층형 고체 이차전지의 최상단과 최하단에 위치하는 단전지 각각의 끝면에 전기전도성을 갖는 외부 전극을 배치함으로써 적층형 고체 이차전지의 전기저항을 저감할 수 있다.
또한, 본 발명의 적층형 고체 이차전지는 제 1 적층체와, 제 2 적층체와, 제 1 외부 전극과, 제 2 외부 전극과, 제 3 외부 전극을 구비하는 것이 바람직하다. 제 1 적층체는 각각이 순차적으로 적층된 정극층, 고체 전해질층 및 부극층으로 구성되는 복수의 단전지를 이 복수의 단전지 사이에 상기 전지간 분리 구조체를 배치해서 적층함으로써 형성되어 있다. 제 2 적층체는 각각이 순차적으로 적층된 정극층, 고체 전해질층 및 부극층으로 구성되는 복수의 단전지를 이 복수의 단전지 사이에 상기 전지간 분리 구조체를 배치해서 적층함으로써 형성되어 있다. 제 1 외부 전극은 제 1 적층체의 일방측면에 위치 부여되는 정극층 또는 부극층 중 어느 일방 극층과, 상기 제 2 적층체의 일방측면에 위치 부여되는 상기 일방 극층 사이에 배치되어 있다. 제 2 외부 전극은 제 1 적층체의 타방측면에 위치 부여되는 상기 일방 극층과 반대의 타방 극층 상에 배치되어 있다. 제 3 외부 전극은 제 2 적층체의 타방측면에 위치 부여되는 상기 타방 극층 상에 배치되어 있다. 제 2 외부 전극과 제 3 외부 전극이 전기적으로 접속되어 있다.
이와 같이 구성함으로써, 예를 들면 단전지를 n개 직렬로 접속함으로써 구성된 각 발전 요소를 m개의 발전 요소 사이에서 같은 극이 되는 일방 극층간에 제 1 외부 전극을 개재해서 적층하고, 타방 극층간을 제 2 외부전극과 제 3 외부 전극으로 전기적으로 접속함으로써 n개의 단전지를 직렬로 접속함으로써 구성된 발전 요소를 m개 병렬로 접속한 적층형 고체 이차전지를 구성할 수 있다. 따라서, 단전지를 n개 직렬로 접속함으로써 구성된 적층형 고체 이차전지에 비해서 m배의 용량이 발현되는 적층형 고체 이차전지를 용이하게 구성하는 것이 가능하게 된다.
본 발명의 적층형 고체 이차전지에 있어서 외부 전극을 형성하는 도전재료는 도전성 산화물 및 금속으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종을 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명의 적층형 고체 이차전지는 각각이 순차적으로 적층된 정극층, 고체 전해질층 및 부극층으로 구성되는 복수의 단전지(單電池)를 이 복수의 단전지 사이에 상기 전지간 분리 구조체를 배치하여 적층함으로써 형성된 적층체를 m개 준비하고, 이 ｍ개의 적층체 사이에 m-1개의 외부 전극을 배치해서 적층함으로써 형성된 적층형 고체 이차전지로서, 이하의 특징을 갖는다. 1개의 외부 전극에 인접하는 2개의 적층체를 외부 전극의 양면에 정극층측 또는 부극층측이 인접하도록 적층함과 아울러 전기적으로 접속한다. 1단째 및 m단째에 위치하는 적층체의 외부 전극에 인접하지 않는 면에도 외부 전극을 배치한다. 또한 같은 극이 되는 외부 전극간을 외부 집전 부재로 전기적으로 접속한다. 이렇게 함으로써 본 발명의 적층형 고체 이차전지는 적어도 2개의 적층체를 전기적으로 병렬로 접속한 구조를 포함한다.
본 발명의 적층형 고체 이차전지에 있어서 외부 전극을 형성하는 도전재료는 도전성 산화물 및 금속으로 이루어지는 군에서 선택된 적어도 1종을 포함하는 것이 바람직하다. 외부 전극을 형성하는 도전재료는 금속으로 이루어지는 것이 보다 바람직하다.
이상과 같이 본 발명에 의하면, 인출 탭 등의 외부 집전 부재를 극력 적게 하여 적층형 고체 이차전지를 구성하는 단전지를 전기적으로 접속하고, 또한, 집전층의 유무에 상관없이 효율적으로 정극층과 부극층을 이온 전도적으로 절연할 수 있으므로 공간이용율과 코스트성이 우수한 전지간 분리 구조체를 적층형 고체 이차전지에 부여할 수 있다.
도 1은 본 발명의 제 1 실시형태로서 적층형 고체 이차전지의 단면 구조를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 2는 본 발명의 제 2 실시형태로서 적층형 고체 이차전지의 단면 구조를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 3은 도 2에 나타난 적층형 고체 이차전지에 있어서의 절연부의 평면적인 구성을 나타내는 평면도(A)와 단면적인 구성을 나타내는 단면도(B)이다.
도 4는 본 발명의 제 3 실시형태로서 적층형 고체 이차전지의 단면 구조를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 5는 본 발명의 제 4 실시형태로서 적층형 고체 이차전지의 단면 구조를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 6은 본 발명의 제 5 실시형태로서 적층형 고체 이차전지의 단면 구조를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 7은 본 발명의 제 6 실시형태로서 적층형 고체 이차전지의 단면 구조를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 8은 본 발명의 제 7 실시형태로서 적층형 고체 이차전지의 단면 구조를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 9는 본 발명의 제 7 실시형태로서의 적층형 고체 이차전지에 있어서 제 1 발전 요소의 단면 구조를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 10은 본 발명의 제 7 실시형태로서 적층형 고체 이차전지에 있어서 제 2 발전 요소의 단면 구조를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 11은 본 발명의 제 8 실시형태로서 발전 요소가 짝수개일 때의 적층형 고체 이차전지의 단면 구조를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
도 12는 본 발명의 제 8 실시형태로서 발전 요소가 홀수개의 경우의 적층형 고체 이차전지의 단면 구조를 모식적으로 나타내는 단면도이다.
이하, 본 발명의 실시예를 도면에 의거해서 설명한다.
(제 1 실시형태)
우선, 본 발명의 제 1 실시형태로서 적층형 고체 이차전지의 제 1 기본 구조가 되는 적층체에 관하여 설명한다. 또한, 후술하는 본 발명의 각 실시형태에 있어서 적층체의 평면 형상은 한정되지 않지만, 예를 들면 일반적으로 직사각형상인 것으로 하여 설명한다.
도 1에 나타낸 바와 같이 적층형 고체 이차전지(10)에서는 2개의 단전지(1과 2)가 전지간 분리 구조체를 개재해서 적층되어 있다. 단전지(1과 2) 각각은 순차적으로 적층된 정극층(1), 고체 전해질층(3) 및 부극층(2)으로 구성된다.
전지간 분리 구조체는 절연부로서의 절연층(4)과, 절연층(4) 내에 형성된 복수의 도전부(5)로 구성된다. 절연층(4)은 2개의 단전지(1과 2)를 서로 전기 전도적으로 또한 이온 전도적으로 절연한다. 도전부(5)는 2개의 단전지(1과 2)를 서로 전기적으로 접속한다. 절연층(4)의 일방측면(상면)에 단전지(2)의 정극층(1)이 인접하고, 절연층(4)의 타방측면(하면)에 단전지(1)의 부극층(2)이 인접하도록 단전지(1, 2)와 절연층(4)이 적층되어 있다.
도전부(5)는 절연층(4)에 형성된 복수의 관통공에 충전된 도전재료를 포함한다. 관통공은 적층방향으로 절연층(4)을 관통하도록 형성되어 있다.
이상과 같이 구성된 적층형 고체 이차전지(10)에서는 절연층(4)에 배치한 도전부(5)가 절연층(4)에 인접하는 단전지(2)의 정극층(1)과 단전지(1)의 부극층(2)에 접촉함으로써 절연층(4)에 인접하는 2개의 단전지(1과 2)가 인출 탭 등의 외부 집전 부재를 사용하지 않고 전기적으로 직렬로 접속된다. 또한, 절연층(4)을 개재해서 2개의 단전지(1과 2)를 적층함으로써 단전지(2)의 정극층(1)과 단전지(1)의 부극층(2)이 이온 전도적으로 절연된다.
이에 따라, 인출 탭 등의 외부 집전 부재나 집전층을 사용하지 않고 효율적으로 단전지(2)의 정극층(1)과 단전지(1)의 부극층(2)을 이온 전도적으로 절연함과 아울러 절연층(4)에 인접하는 2개의 단전지(1과 2)를 전기적으로 접속하는 것이 가능하게 된다.
또, 도전재료의 종류는 특별히 한정되지 않지만 도전성 산화물, 금속, 도전성 산화물과 금속의 혼합물 등으로부터 선택할 수 있다. 도전부(5)를 형성하는 방법도 특별히 한정되지 않고, 예를 들면 페이스트상의 도전재료를 페이스트상으로 조제해서 관통공에 충전하거나, 또는 금속선을 관통공에 배치해서 도전부(5)를 구성하는 등의 방법도 좋다. 절연층(4)과 도전부(5)가 공소결(共燒結)에 의해 형성되는 재료로 구성되어도 좋다.
(제 2 실시형태)
이어서, 본 발명의 제 2 실시형태로서 적층형 고체 이차전지의 제 2 기본 구조가 되는 적층체에 관하여 설명한다.
도 2에 나타내는 바와 같이, 도 1과 마찬가지로 하여 적층형 고체 이차전지(20)에서는 2개의 단전지(1과 2)가 전지간 분리 구조체를 개재해서 적층되어 있다. 도 3에 나타내는 바와 같이, 절연층(4)에 제 1 관통공(7)과 제 2 관통공(8)이 형성되어 있다. 서로 이웃하는 복수의 제 1 관통공(7)이 서로 연통하도록 제 2 관통공(8)이 형성되어 있다. 제 1 관통공(7)은 적층방향으로 절연층(4)을 관통하고, 제 2 관통공(8)은 적층방향과 거의 직교하는 방향, 즉 평면 방향으로 연장되고 절연층(4)을 관통하도록 형성되어 있다. 제 2 관통공(8)은 절연층(4) 내에 중공 구조를 형성한다. 제 1 관통공(7)과 제 2 관통공(8) 각각에 도전재료가 충전됨으로써 제 1 도전부와 제 2 도전부로 이루어지는 도전부(5)가 형성되어 있다. 이렇게 하여, 도전부(5)는 제 1 관통공(7)과 제 2 관통공(8) 각각에 도전재료가 충전됨으로써 형성된 제 1 도전부와 제 2 도전부가 서로 전기적으로 접속되어 있다.
또, 적층형 고체 이차전지(20)의 다른 구성은 도 1에 나타내는 적층형 고체 이차전지(10)와 같다.
이상과 같이 구성된 적층형 고체 이차전지(20)에서는 2개의 단전지(1과 2)를 전기적으로 접속하기 위해서 제 1 관통공(7)을 절연층(4)의 적층방향으로 연장되도록 형성하고, 또한 제 2 관통공(8)을 절연층(4)의 적층방향과 거의 직교하는 방향, 즉 평면 방향으로 연장되도록 형성하고, 제 1 관통공(7)과 제 2 관통공(8)에 도전재료를 충전함으로써 절연층(4) 내에서 적층방향과 평면 방향으로 연장되는 도전부(5)를 형성한다. 이에 따라, 절연층(4) 내에서 도전부(5)를 적층방향과 평면 방향으로 전기적으로 접속함으로써 도전부(5)를 흐르는 전류값을 절연층(4)의 면방향으로 평균화할 수 있다. 그 결과, 절연층(4)의 적층방향의 전기저항을 저감시키는 것이 가능하게 된다.
또, 적층형 고체 이차전지(20)에서는 거의 원기둥 형상의 제 1 관통공(7)을 절연층(4) 내에 등간격으로 배치하고, 중공 구조로 절연층(4) 내에 형성된 제 2 관통공(8)으로 모든 제 1 관통공(7)을 접속하도록 설치한 예로서 설명하고 있다. 그러나, 제 1 관통공(7)과 제 2 관통공(8)의 형상, 배치, 및 수는 특별히 한정되지 않고 일부의 제 1 관통공(7)이 제 2 관통공(8)에 의해 접속되어 있어도 동일한 효과를 얻는 것이 가능하다.
또한, 적층형 고체 이차전지(20)에 있어서도 도 1에 나타낸 적층형 고체 이차전지(10)와 같은 작용 효과를 얻을 수 있다.
(제 3 실시형태)
이어서, 본 발명의 제 3 실시형태로서 적층형 고체 이차전지의 제 3 기본 구조가 되는 적층체에 관하여 설명한다.
도 4에 나타내는 바와 같이, 도 1과 마찬가지로 해서 적층형 고체 이차전지(30)에서는 2개의 단전지(1과 2)가 전지간 분리 구조체를 개재해서 적층되어 있다. 단전지(1)에서는 전지간 분리 구조체측에, 즉 절연층(4)측에 배치되는 부극층(2)의 표면 상에 도전성을 갖는 집전층(9)이 형성되어 있다. 단전지(2)에서는 전지간 분리 구조체측에, 즉 절연층(4)측에 배치되는 정극층(1)의 표면 상에 도전성을 갖는 집전층(9)이 형성되어 있다. 바꿔 말하면, 정극층(1) 및 부극층(2) 각각의 고체 전해질층(3)과 인접하지 않는 면 상에 도전성을 갖는 집전층(9)이 배치됨으로써 단전지(1과 2)가 구성되어 있다. 또, 집전층(9)은 절연층(4)측에 배치되는 정극층(1) 또는 부극층(2) 중 한쪽에 배치되어 있어도 된다.
또한, 적층형 고체 이차전지(30)의 다른 구성은 도 1에 나타내는 적층형 고체 이차전지(10)와 같다.
이상과 같이 구성된 적층형 고체 이차전지(30)에서는 정극층(1)[부극층(2)]과 절연층(4) 사이에 도전성을 갖는 집전층(9)을 배치함으로써 집전층 (9) 내를 통과하는 전류를 적층방향과 수직방향으로 평균화하고, 단전지(1) 또는 단전지(2) 내에서의 국소적인 전류 집중을 억제할 수 있다. 그 결과, 적층형 고체 이차전지(30)의 전기저항을 저감하는 것이 가능하게 된다.
또, 적층형 고체 이차전지(30)에서는 절연층(4)에 접촉하는 정극층(1)과 부극층(2)에 집전층(9)을 배치한 예를 설명하고 있다. 그러나, 정극층(1)에만 또는 부극층(2)에만 집전층(9)에 배치한 경우에도 상기의 작용 효과를 얻는 것이 가능하다.
또한, 집전층(9)의 적층방향과 거의 수직방향, 즉 평면 방향으로 전기전도하는 것이 가능하면 집전층(9)의 두께에 상관없이 상기한 작용 효과를 얻을 수 있다. 이 때문에, 집전층(9)의 두께는 평면 방향으로 전기전도할 수 있는 범위에서 지극히 얇게 하는 것이 가능하다.
또한, 집전층(9)은 이온 전도적으로 절연성을 가질 필요가 없기 때문에 집전층(9) 중에 포아가 존재할 경우이여도 평면 방향으로 전기전도할 수 있으면 상기한 효과를 얻을 수 있다. 따라서, 집전층(9)의 형성 방법도 특별히 한정되지 않고, 예를 들면 도전성을 갖는 재료를 페이스트로 조제하고, 그 페이스트를 스크린인쇄함으로써 집전층(9)을 구성해도 좋다.
집전층(9)을 형성하는 도전재료는 전기전도성을 갖는 재료이면 그 종류는 특별히 한정되지 않지만 도전성 산화물, 금속, 및 도전성 산화물과 금속의 혼합물 등이다.
적층형 고체 이차전지(30)에 있어서도 도 1에 나타내는 적층형 고체 이차전지(10)와 같은 작용 효과를 얻을 수 있다.
(제 4 실시형태)
이어서, 본 발명의 제 4 실시형태로서 도 1에 나타내는 적층형 고체 이차전지(10)를 기본 구조로 하는 적층형 고체 이차전지에 관하여 설명한다.
도 5에 나타내는 바와 같이, 도 1과 마찬가지로 하여 적층형 고체 이차전지(100)에서는 n개의 단전지 1∼n이 전지간 분리 구조체를 개재해서 적층되어 있다. 적층방향에 대하여 각 단전지 1∼n의 정극층(1)[부극층(2)]이 동일한 측에 배치되도록 n개의 단전지 1∼n을 n-1개의 절연층(4)을 개재해서 적층한다. n개의 단전지를 적층함으로써 형성된 적층체의 외측면 상에는 외부 전극(6a와 6b)이 배치되어 있다. 구체적으로는 적층체의 한쪽 단부인 최하단에 위치하는 단전지(1)에 있어서 정극층(1)의 고체 전해질층(3)에 인접하지 않는 면 상에 전기전도성을 갖는 외부 전극(6a)이 배치되어 있다. 적층체의 다른쪽 단부인 최상단에 위치하는 단전지 n에 있어서 부극층(2)의 고체 전해질층(3)에 인접하지 않는 면 상에 전기전도성을 갖는 외부 전극(6b)이 배치되어 있다. 외부 전극(6a)을 정극 단자에 접속하고, 외부 전극(6b)을 부극 단자에 접속함으로써 충전과 방전이 행하여진다.
이상과 같이 구성된 적층형 고체 이차전지(100)에서는 절연층(4)에 배치한 도전부(5)와 절연층(4)에 인접하는 정극층(1)과 부극층(2)에 접촉함으로써 절연층(4)에 인접하는 2개의 단전지가 인출 탭 등의 외부 집전 부재를 사용하지 않고 전기적으로 직렬로 접속된다. 또한 절연층(4)을 개재해서 서로 이웃하는 2개의 단전지를 적층함으로써 서로 이웃하는 단전지의 정극층(1)과 단전지의 부극층(2)이 이온 전도적으로 절연된다.
이에 따라, 인출 탭 등의 외부 집전 부재나 집전층을 사용하지 않고 n개의 단전지가 전기적으로 직렬로 접속된 적층형 고체 이차전지(100)가 구성된다.
또한, 본 실시형태의 적층형 고체 이차전지(100)를 구성하는 방법은 특별히 한정되지 않고, 예를 들면 우선 단전지 1∼n과 절연층(4)을 구성하고, 이들을 1세트의 외부 전극(6a와 6b)으로 끼워 넣도록 순차적으로 적층해서 적층형 고체 이차전지(100)로 하는 방법, 또는 외부 전극(6a) 상에 정극층(1), 고체 전해질층(3), 부극층(2)을 순차적으로 적층하고, 마지막으로 외부 전극(6b)을 적층해서 적층형 고체 이차전지(100)로 하는 방법 등도 좋다.
또한, 도전재료의 종류는 특별히 한정되지 않지만 도전성 산화물, 금속, 도전성 산화물과 금속의 혼합물 등으로부터 선택할 수 있다. 도전부(5)를 형성하는 방법도 특별히 한정되지 않고, 예를 들면 페이스트상의 도전재료를 페이스트상으로 조제해서 관통공에 충전하거나 또는 금속선을 관통공에 배치해서 도전부(5)를 구성하는 방법 등도 좋다.
또한, 외부 전극(6a와 6b)을 구성하는 재료는 도전성을 갖는 재료이면 그 종류는 특별히 한정되지 않지만 도전성 산화물, 금속, 도전성 산화물과 금속의 혼합물 등으로부터 선택할 수 있다. 외부 전극(6a와 6b)의 형성 방법도 특별히 한정되지 않고, 예를 들면 도전성을 갖는 재료를 페이스트로 조제하고, 이 페이스트를 스크린인쇄함으로써 외부 전극(6a와 6b)을 구성해도 좋다.
또한, 외부 전극(6a와 6b) 대신에 절연층을 배치하고, 절연층 내에 배치한 도전부를 정극 단자 및 부극 단자와 접속해도 좋다.
(제 5 실시형태)
이어서, 본 발명의 제 5 실시형태로서 도 2에 나타내는 적층형 고체 이차전지(20)를 기본 구조로 하는 적층형 고체 이차전지에 관하여 설명한다.
도 6에 나타내는 바와 같이, 도 2와 마찬가지로 하여 적층형 고체 이차전지(200)에서는 n개의 단전지 1∼n이 전지간 분리 구조체를 개재해서 적층되어 있다. 절연층(4)에 제 1 관통공(7)과 제 2 관통공(8)이 형성되어 있다. 서로 이웃하는 복수의 제 1 관통공(7)이 서로 연통하도록 제 2 관통공(8)이 형성되어 있다. 제 1 관통공(7)은 적층 방향으로 절연층(4)을 관통하고, 제 2 관통공(8)은 적층 방향과 거의 직교하는 방향, 즉 평면 방향으로 연장되며 절연층(4)을 관통하도록 형성되어 있다. 제 2 관통공(8)은 절연층(4) 내에 중공 구조를 형성한다. 제 1 관통공(7)과 제 2 관통공(8) 각각에 도전재료가 충전됨으로써 제 1 도전부와 제 2 도전부로 이루어지는 도전부(5)가 형성되어 있다. 이렇게 하여, 도전부(5)는 제 1 관통공(7)과 제 2 관통공(8) 각각에 도전재료가 충전됨으로써 형성된 제 1 도전부와 제 2 도전부가 서로 전기적으로 접속되어 있다.
또한, 적층형 고체 이차전지(200)의 다른 구성은 도 5에 나타내는 적층형 고체 이차전지(100)와 같다.
이상과 같이 구성된 적층형 고체 이차전지(200)에서는 서로 이웃하는 2개의 단전지를 전기적으로 접속하기 위해서 제 1 관통공(7)을 절연층(4)의 적층방향으로 연장되도록 형성하고, 또한, 제 2 관통공(8)을 절연층(4)의 적층방향과 거의 직교하는 방향, 즉 평면 방향으로 연장되도록 형성하고, 제 1 관통공(7)과 제 2 관통공(8)에 도전재료를 충전함으로써 절연층(4) 내에서 적층방향과 평면 방향으로 연장하는 도전부(5)를 형성한다. 이에 따라, 절연층(4) 내에서 도전부(5)를 적층방향과 평면 방향으로 전기적으로 접속함으로써 도전부(5)를 흐르는 전류값을 절연층(4)의 면방향으로 평균화할 수 있다. 그 결과, 절연층(4)의 적층방향의 전기저항을 저감시키는 것이 가능하게 된다.
그러므로, 인출 탭 등의 외부 집전 부재나 집전층을 사용하지 않고 적층형 고체 이차전지(100)에 비해서 전기저항을 저감시킨 적층형 고체 이차전지(200)가 구성된다.
또, 적층형 고체 이차전지(200)에서는 거의 원기둥 형상의 제 1 관통공(7)을 절연층(4) 내에 등간격으로 배치하고, 중공 구조로 절연층(4) 내에 형성된 제 2 관통공(8)으로 모든 제 1 관통공(7)을 접속하도록 설치한 예로서 설명하고 있다. 그러나, 제 1 관통공(7)과 제 2 관통공(8)의 형상, 배치, 수는 특별히 한정되지 않고 일부의 제 1 관통공(7)이 제 2 관통공(8)에 의해 접속되어 있어도 동일한 효과를 얻는 것이 가능하다.
또한, 적층형 고체 이차전지(200)에 있어서도 도 5에 나타내는 적층형 고체 이차전지(100)와 같은 작용 효과를 얻을 수 있다.
(제 6 실시형태)
이어서, 본 발명의 제 6 실시형태로서 도 4에 나타내는 적층형 고체 이차전지(30)를 기본 구조로 하는 적층형 고체 이차전지에 관하여 설명한다.
도 7에 나타내는 바와 같이, 도 4와 마찬가지로 하여 적층형 고체 이차전지(300)에서는 n개의 단전지 1∼n이 전지간 분리 구조체를 개재해서 적층되어 있다. 각 단전지에서는, 예를 들면 단전지(2)에서는 전지간 분리 구조체측에, 즉 절연층(4)측에 배치되는 부극층(2)의 표면 상에 도전성을 갖는 집전층(9)이 형성되어 있다. 또한, 각 단전지에서는, 예를 들면 단전지(2)에서는 전지간 분리 구조체측에, 즉 절연층(4)측에 배치되는 정극층(1)의 표면 상에도 도전성을 갖는 집전층(9)이 형성되어 있다. 바꿔 말하면, 정극층(1) 및 부극층(2) 각각의 고체 전해질층(3)과 인접하지 않는 면 상에 도전성을 갖는 집전층(9)이 배치됨으로써 각 단전지가 구성되어 있다. 또한, 집전층(9)은 절연층(4)측에 배치되는 정극층(1) 또는 부극층(2) 중 한쪽에 배치되어 있어도 된다.
또한, 적층형 고체 이차전지(300)의 다른 구성은 도 5에 나타내는 적층형 고체 이차전지(100)와 같다.
이상과 같이 구성된 적층형 고체 이차전지(300)에서는 정극층(1)[(부극층(2)]과 절연층(4) 사이에 도전성을 갖는 집전층(9)을 배치함으로써 집전층(9) 내를 통과하는 전류를 적층방향과 수직방향으로 평균화하고, 각 단전지 내에서의 국소적인 전류 집중을 억제할 수 있다. 그 결과, 적층형 고체 이차전지(300)의 전기저항을 저감하는 것이 가능하게 된다.
그러므로, 인출 탭 등의 외부 집전 부재나 집전층을 사용하지 않고 적층형 고체 이차전지(100)에 비해서 전기저항을 저감시킨 적층형 고체 이차전지(300)가 구성된다.
또, 적층형 고체 이차전지(300)에서는 외부 전극에 인접하지 않는 모든 정극층(1)과 부극층(2)에 집전층(9)을 배치한 예를 설명하고 있다. 그러나, 정극층(1)에만 또는 부극층(2)에만 집전층(9)에 배치한 경우에도 상기의 작용 효과를 얻는 것이 가능하다.
또한, 집전층(9)이 적층방향과 거의 수직방향, 즉 평면 방향으로 전기전도하는 것이 가능하면 집전층(9)의 두께에 상관없이 상기한 작용 효과를 얻을 수 있다. 이 때문에, 집전층(9)의 두께는 평면 방향으로 전기전도할 수 있는 범위에서 지극히 얇게 하는 것이 가능하다.
또한, 집전층(9)은 이온 전도적으로 절연성을 가질 필요가 없기 때문에 집전층(9) 중에 포아가 존재할 경우이어도 평면 방향으로 전기전도할 수 있으면 상기한 효과를 얻을 수 있다. 따라서, 집전층(9)의 형성 방법도 특별히 한정되지 않고, 예를 들면 도전성을 갖는 재료를 페이스트로 조제하고, 그 페이스트를 스크린인쇄함으로써 집전층(9)을 구성해도 좋다.
집전층(9)을 형성하는 도전재료는 전기전도성을 갖는 재료이면 그 종류는 특별히 한정되지 않지만, 도전성 산화물, 금속, 도전성 산화물과 금속의 혼합물 등이다.
적층형 고체 이차전지(300)에 있어서도 도 5에 나타내는 적층형 고체 이차전지(100)와 같은 작용 효과를 얻을 수 있다.
(제 7 실시형태)
이어서, 본 발명의 제 7 실시형태로서 도 5에 나타내는 적층형 고체 이차전지(100)를 응용한 적층형 고체 이차전지의 구조에 관하여 설명한다.
도 8에 나타내는 바와 같이 단전지를 n개 직렬로 접속해서 구성한 2개의 발전 요소(10A와 10B)를 외부 전극(6a)을 개재해서 적층하여 전기적으로 병렬로 접속함으로써 적층형 고체 이차전지가 구성되어 있다. 도 9와 도 10에 나타내는 바와 같이, 2개의 발전 요소(10A와 10B)는 각각 n개의 단전지 1∼n을 n-1개의 절연층(4)을 개재해서 적층함으로써 구성되어 있다. 즉, 발전 요소(10A와 10B) 각각에서는 도 5에 나타내는 적층형 고체 이차전지(100)와 마찬가지로 하여 n개의 단전지가 전기적으로 직렬로 접속되어 있다.
도 8~도 10에 나타내는 바와 같이, n개의 단전지를 적층함으로써 제 1 적층체로서 발전 요소(10A)가 형성되고, n개의 단전지를 적층함으로써 제 2 적층체로서 발전 요소(10B)가 형성되어 있다. 발전 요소(10A)의 일방측면에 위치 부여되는 정극층(1)과, 발전 요소(10B)의 일방측면에 위치 부여되는 정극층(1) 사이에 제 1 외부 전극으로서 외부 전극(6a)이 배치되어 있다. 즉, 2개의 발전 요소(10A와 10B) 사이에 개재되는 외부 전극(6a)의 양면에는 각각 정극층(1)이 인접하고 있다. 발전 요소(10A)의 타방측면에 위치 부여되는 부극층(2) 상에는 제 2 외부 전극으로서 외부 전극(6b)이 배치되어 있다. 발전 요소(10B)의 타방측면에 위치 부여되는 부극층(2) 상에는 제 3 외부 전극으로서 외부 전극(6b)이 배치되어 있다. 이렇게, 도 8에 나타내어지는 적층체의 단부인 최상단과 최하단에 위치하는 면 상에도 외부 전극(6b)이 배치되어 있다. 그리고, 2개의 외부 전극(6a와 6b)이 외부 집전 부재(11)를 통해서 전기적으로 접속되어 있다. 따라서, 2개의 발전 요소(10A와 10B)는 외부 전극(6a와 6b)을 통해서 전기적으로 병렬로 접속되어 있다. 외부 전극(6a)을 정극 단자에 접속하고, 외부 전극(6b)을 부극 단자에 접속함으로써 충전과 방전이 행하여진다.
이상과 같이 구성된 적층형 고체 이차전지에서는 n개의 단전지 1∼n을 전기적으로 직렬로 접속한 발전 요소(10A와 10B)를 전기적으로 2병렬로 접속함으로써 도 5에 나타내는 적층형 고체 이차전지(100)와 동일 전압으로 2배의 용량을 발현하는 것이 가능하게 된다.
또, 본 실시형태에서는 2개의 발전 요소(10A와 10B) 사이에 개재된 외부 전극(6a)의 양면에는 각각 정극층(1)이 인접하도록 구성한 적층형 고체 이차전지에 관하여 설명했지만 부극층(2)이 인접하도록 2개의 발전 요소(10A와 10B)를 배치해도 좋다.
도 8에 나타내는 적층형 고체 이차전지에 있어서도 도 5에 나타내는 적층형 고체 이차전지(100)와 같은 작용 효과를 얻을 수 있다.
(제 8 실시형태)
마지막으로, 본 발명의 제 8 실시형태로서 도 5에 나타내는 적층형 고체 이차전지(100)를 응용한 적층형 고체 이차전지의 구조이며, 제 7 실시형태의 변형예에 관하여 설명한다.
도 9∼도 12에 나타내는 바와 같이 단전지를 n개 직렬로 접속해서 구성한 복수의 발전 요소(10A와 10B)를 서로 이웃하는 2개의 발전 요소(10A와 10B) 사이에 외부 전극(6a) 또는 외부 전극(6b)을 개재해서 적층하여 전기적으로 병렬로 접속함으로써 적층형 고체 이차전지가 구성되어 있다. 도 11에서는 발전 요소가 짝수개일 때의 적층형 고체 이차전지의 단면 구조가 나타내어져 있다. 도 12에서는 발전 요소가 홀수개인 경우의 적층형 고체 이차전지의 단면 구조가 나타내어져 있다. 2개의 발전 요소(10A와 10B)는 각각 n개의 단전지 1∼n을 n-1개의 절연층(4)을 개재해서 적층함으로써 구성되어 있다. 즉, 발전 요소(10A와 10B) 각각에서는 도 5에 나타내는 적층형 고체 이차전지(100)와 마찬가지로 하여 n개의 단전지가 전기적으로 직렬로 접속되어 있다.
발전 요소(10A)의 일방측면에 위치 부여되는 정극층(1)과, 발전 요소(10B)의 일방측면에 위치 부여되는 정극층(1) 사이에 제 1 외부 전극으로서 외부 전극(6a)이 배치되어 있다. 또한, 발전 요소(10A)의 일방측면에 위치 부여되는 부극층(2)과, 발전 요소(10B)의 일방측면에 위치 부여되는 부극층(2) 사이에 제 1 외부 전극으로서 외부 전극(6b)이 배치되어 있다. 즉, 2개의 발전 요소(10A와 10B) 사이에 개재된 외부 전극(6a)의 양면에는 각각 정극층(1)이 인접하고 있다. 2개의 발전 요소(10A와 10B) 사이에 개재된 외부 전극(6b)의 양면에는 각각 부극층(1)이 인접하고 있다.
또한, 도 11과 도 12에 나타내어지는 적층체의 단부인 최상단과 최하단에 위치하는 면 상에도 외부 전극(6a) 또는 외부 전극(6b)이 배치되어 있다. 그리고, 복수의 외부 전극(6a와 6a)과, 복수의 외부 전극(6b와 6b)이 전기적으로 접속되어 있다. 따라서, 복수의 발전 요소(10A와 10B)는 외부 전극(6a와 6b)을 통해서 전기적으로 병렬로 접속되어 있다. 외부 전극(6a)을 정극 단자에 접속하고, 외부 전극(6b)을 부극 단자에 접속함으로써 충전과 방전이 행하여진다.
이상과 같이 구성된 적층형 고체 이차전지에서는 n개의 단전지 1∼n을 전기적으로 직렬로 접속한 발전 요소(10A와 10B)를 전기적으로 짝수개 또는 홀수개 병렬로 접속함으로써 도 5에 나타내는 적층형 고체 이차전지(100)와 동일 전압으로 복수개배 또는 홀수개배의 용량이 발현되는 것이 가능하게 된다.
도 11과 도 12에 나타내는 적층형 고체 이차전지에 있어서도 도 5에 나타내는 적층형 고체 이차전지(100)와 같은 작용 효과를 얻을 수 있다.
또한, 제 1~제 8 실시형태의 각 적층형 고체 이차전지에 있어서 각 구성 요소는 이하에 나타내어지는 재료를 이용해서 실현될 수 있다.
고체 전해질층(3)은 고체 전해질을 주재료로서 포함하고, 고체 전해질로서는 Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3, Li1 .2Al0 .3Ti1 .7(PO4)3 등의 NASICON형 고체 전해질을 사용할 수 있지만 특별히 한정되지 않는다.
정극층(1)은 정극 활물질과 고체 전해질의 혼합물(예를 들면, 질량비 1:1)을 주재료로서 포함하고, 정극 활물질로서는 Li3V2(PO4)3 등의 NASICON형 활물질, LiFePO4 등의 감람석형 활물질 등을 사용할 수 있지만 특별히 한정되지 않는다. 또한, 정극층(1)은 전자전도재로서 소량의 탄소 등을 함유해도 좋다.
부극층(2)은 부극 활물질과 고체 전해질의 혼합물(예를 들면, 질량비 1:1)을 주재료로서 포함하고, 부극 활물질로서는 Li3V2(PO4)3 등의 NASICON형 활물질, LiCuPO4 등의 감람석형 활물질, Li4Ti5O12 등을 사용할 수 있지만 특별히 한정되지 않는다. 또한, 부극층(2)은 전자전도재로서 소량의 탄소 등을 함유해도 좋다.
절연층(4)은 Al2O3 분말과 붕규산염계 유리를 주재료로서 포함하거나 또는 Al2O3 분말 등의 절연성 세라믹스를 붕규산염계 등의 글래스 프릿(glass frit)에서 융착해서 구성해도 좋다. 절연성 세라믹스와 글래스 프릿의 재질은 특별히 한정되지 않는다. 절연성 세라믹스를 유리 프릿을 사용하지 않고 소결해서 구성해도 좋다.
도전부(5), 집전층(8), 또는, 외부 전극(6a, 6b)을 구성하는 도전재료는 도전성 산화물로서는 란탄 크로마이트 등을 사용할 수 있고, 금속으로서는 Ni, Cu, Ag 등을 사용할 수 있다. 금속은 페이스트상의 것을 이용해도 좋고, 벌크체의 금속을 사용해도 좋다.
이번 개시된 실시형태는 모든 점에서 예시이며 제한적인 것이 아닌 것으로 고려되어야 한다. 본 발명의 범위는 이상의 실시형태가 아니라 청구범위에 의해 나타내지며, 청구범위와 균등한 의미 및 범위 내에서의 모든 수정이나 변형을 포함하는 것이 의도된다.
본 발명의 전지간 분리 구조체에 의하면, 인출 탭 등의 외부 집전 부재를 극력 적게 하여 적층형 고체 이차전지를 구성하는 단전지를 전기적으로 접속하고, 또한, 집전층의 유무에 상관없이 효율적으로 정극층과 부극층을 이온 전도적으로 절연할 수 있으므로 공간 이용율과 코스트성이 우수한 적층형 이차전지를 얻을 수 있다.
1:정극층 2:부극층
3:고체 전해질층 4:절연층
5:도전부 10,20,30,100,200,300:적층형 고체 이차전지.

Claims (18)

  1. 적층형 고체 이차전지에 있어서 각각이 순차적으로 적층된 정극층, 고체 전해질층 및 부극층으로 구성되는 복수의 단전지 사이에 배치되는 전지간 분리 구조체로서:
    상기 복수의 단전지를 서로 전기 전도적으로 또한 이온 전도적으로 절연하는 절연부와,
    상기 절연부 내에 형성되고, 또한 상기 복수의 단전지를 서로 전기적으로 접속하는 도전부를 구비하고,
    상기 절연부와 상기 전기 도전부가 공소결에 의해 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 전지간 분리 구조체.
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 도전부는 상기 절연부에 형성된 적어도 하나의 관통공에 충전된 도전재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 전지간 분리 구조체.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 도전재료는 도전성 산화물 및 금속으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종을 포함하는 것을 특징으로 하는 전지간 분리 구조체.
  5. 제 3 항에 있어서,
    상기 절연부에 제 1 관통공과 제 2 관통공이 형성되고, 상기 제 1 관통공과 제 2 관통공 각각에 도전재료가 충전됨으로써 형성된 제 1 도전부와 제 2 도전부가 서로 전기적으로 접속되어 있는 것을 특징으로 하는 전지간 분리 구조체.
  6. 각각이 순차적으로 적층된 정극층, 고체 전해질층 및 부극층으로 구성되는 복수의 단전지와,
    상기 복수의 단전지 사이에 배치되는 제 1 항에 기재된 전지간 분리 구조체를 구비하는 것을 특징으로 하는 적층형 고체 이차전지.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 단전지는 상기 전지간 분리 구조체측에 배치되는 상기 정극층 또는 상기 부극층 중 적어도 한쪽에 배치된 도전성을 갖는 집전층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 고체 이차전지.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 집전층을 형성하는 도전재료는 도전성 산화물 및 금속으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 고체 이차전지.
  9. 제 6 항에 있어서,
    상기 복수의 단전지를 적층함으로써 형성된 적층체의 외측면 상에 배치된 외부 전극을 더 구비하는 것을 특징으로 하는 적층형 고체 이차전지.
  10. 제 9 항에 있어서,
    각각이 순차적으로 적층된 정극층, 고체 전해질층 및 부극층으로 구성되는 복수의 단전지를 이 복수의 단전지 사이에 상기 전지간 분리 구조체를 배치해서 적층함으로써 형성된 제 1 적층체와,
    각각이 순차적으로 적층된 정극층, 고체 전해질층 및 부극층으로 구성되는 복수의 단전지를 이 복수의 단전지 사이에 상기 전지간 분리 구조체를 배치해서 적층함으로써 형성된 제 2 적층체와,
    상기 제 1 적층체의 일방측면에 위치 부여되는 정극층 또는 부극층 중 어느 일방 극층과 상기 제 2 적층체의 일방측면에 위치 부여되는 상기 일방 극층 사이에 배치된 제 1 외부 전극과,
    상기 제 1 적층체의 타방측면에 위치 부여되는 상기 일방 극층과 반대의 타방 극층 상에 배치된 제 2 외부 전극과,
    상기 제 2 적층체의 타방측면에 위치 부여되는 상기 타방 극층 상에 배치된 제 3 외부 전극을 구비하고,
    상기 제 2 외부 전극과 상기 제 3 외부 전극이 전기적으로 접속되어 있는 것을 특징으로 하는 적층형 고체 이차전지.
  11. 제 9 항에 있어서,
    상기 외부 전극을 형성하는 도전재료는 도전성 산화물 및 금속으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 고체 이차전지.
  12. 제 9 항에 있어서,
    각각이 순차적으로 적층된 정극층, 고체 전해질층 및 부극층으로 구성되는 복수의 단전지를 이 복수의 단전지 사이에 상기 전지간 분리 구조체를 배치해서 적층함으로써 형성된 적층체를 m개 준비하고, 이 m개의 적층체 사이에 m-1개의 외부 전극을 배치해서 적층함으로써 형성된 적층형 고체 이차전지로서:
    1개의 외부 전극에 인접하는 2개의 적층체를 외부 전극의 양면에 정극층측 또는 부극층측이 인접하도록 적층함과 아울러 전기적으로 접속하고,
    1단째 및 m단째에 위치하는 적층체의 외부 전극에 인접하지 않는 면에도 외부 전극을 배치하고,
    또한 동일 극이 되는 외부 전극간을 외부 집전 부재로 전기적으로 접속함으로써 적어도 2개의 적층체를 전기적으로 병렬로 접속한 구조를 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 고체 이차전지.
  13. 제 12 항에 있어서,
    상기 외부 전극을 형성하는 도전재료는 도전성 산화물 및 금속으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 고체 이차전지.
  14. 제 12 항에 있어서,
    상기 외부 전극을 형성하는 도전재료는 금속으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 적층형 고체 이차전지.
  15. 각각이 순차적으로 적층된 정극층, 고체 전해질층 및 부극층으로 구성되는 복수의 단전지와,
    상기 복수의 단전지 사이에 배치되는 제 3 항에 기재된 전지간 분리 구조체를 구비하는 것을 특징으로 하는 적층형 고체 이차전지.
  16. 각각이 순차적으로 적층된 정극층, 고체 전해질층 및 부극층으로 구성되는 복수의 단전지와,
    상기 복수의 단전지 사이에 배치되는 제 5 항에 기재된 전지간 분리 구조체를 구비하는 것을 특징으로 하는 적층형 고체 이차전지.
  17. 제 7 항에 있어서,
    상기 복수의 단전지를 적층함으로써 형성된 적층체의 외측면 상에 배치된 외부 전극을 더 구비하는 것을 특징으로 하는 적층형 고체 이차전지.
  18. 제 10 항에 있어서,
    상기 외부 전극을 형성하는 도전재료는 도전성 산화물 및 금속으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 1종을 포함하는 것을 특징으로 하는 적층형 고체 이차전지.
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