KR101249378B1 - 발광 소자 - Google Patents

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가부시키가이샤 한도오따이 에네루기 켄큐쇼
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Abstract

본 발명의 목적은 전극에 대하여 홀 주입 장벽이 실질적으로 없는 재료를 제공하는 것이다. 유기 화합물과 무기 화합물을 포함하는 복합 재료가 제조되는데, 각각 3.5eV ~ 5.5eV의 일함수를 가지는 한쌍의 전극 사이에 상기 복합 재료가 삽입되어 형성된 박막층의 측정된 전류-전압 특성이 하기의 식 (1)을 따른다.
Figure 112007053504592-pct00021
발광소자, 발광장치, 홀 주입 장벽, 복합 재료, 구동전압

Description

발광 소자{LIGHT EMITTING ELEMENT}
본 발명은 유기 화합물과 무기 화합물이 복합되고, 각종 전극과 양호한 콘택(contact)을 형성할 수 있는 복합 재료에 관한 것이다. 또한 본 발명은 상기 복합 재료가 전극과 접촉하여 제공되는 전류 여기형 발광소자에 관한 것이다.
최근, 발광성 유기 화합물을 사용한 발광소자의 연구 개발이 활발히 행해지고 있다. 이런 발광소자의 기본적인 구조는 발광성 유기 화합물을 포함하는 층(발광층)이 한쌍의 전극간에 삽입된다는 것이다. 이 소자에 전압을 인가함으로써, 전자 및 홀(hole)이 한 쌍의 전극으로부터 발광층으로 각각 수송되어, 전류가 흐른다. 그 다음에, 이런 캐리어(상기 전자 및 홀)의 재결합은 발광성 유기 화합물이 여기 상태를 형성하고, 상기 여기 상태가 기저 상태로 복귀할 때 발광하도록 한다. 이러한 메커니즘에 기인하여, 이런 발광소자는 전류 여기형 발광소자라고 불린다.
또한, 유기 화합물의 여기 상태는 일중항(singlet) 여기 상태와 삼중항(triplet) 여기 상태를 포함하고 있다. 상기 일중항 여기 상태로부터의 발광은 형광(fluorescence)이라고 불리고, 삼중항 여기상태로부터의 발광은 인 광(phosphorescence)이라고 불린다.
이러한 발광소자는 통상 서브미크론 정도의 박막으로 형성되기 때문에 발광소자가 얇고 초경량으로 제조될 수 있다는 것이 큰 장점이다. 부수적으로, 캐리어 주입과 광방출 사이의 시간이 마이크로초 혹은 그 이하이기 때문에, 극도로 빠른 응답 속도가 다른 장점이다. 이러한 특성은 평판 디스플레이 소자로서 적합하다고 여겨지고 있다.
이런 발광소자는 필름 형태로 형성된다. 따라서, 대면적의 소자를 형성함으로써 면 발광이 용이하게 얻어질 수 있다. 이런 특성은 백열전구 또는 LED로 대표되는 점광원, 또는 형광등으로 대표되는 선광원에서는 얻기 어렵다. 그러므로, 상기 기술된 발광소자는 광조명 등에 응용할 수 있는 면광원으로서의 이용 가치가 높다.
따라서, 발광성의 유기 화합물을 사용하는 전류 여기형 발광소자는 발광 장치, 조명 등에 응용이 기대된다. 그러나, 아직도 많은 문제점이 존재한다. 그 문제점의 하나로서, 소비 전력의 감소이다. 소비 전력을 감소시키기 위해서는 발광소자의 구동전압을 감소시키는 것이 중요한 과제이다. 전류 여기형 발광소자의 방출 세기는 흐르는 전류량에 의해서 결정되기 때문에, 구동전압을 감소시키기 위해서는 낮은 전압으로 다량의 전류를 전도시킬 필요가 있다.
지금까지, 구동전압을 감소시키기 위한 기술로서, 전극과 접하는 버퍼층을 제공하는 시도가 이루어져 왔었다. 구체적으로, 애노드와의 계면에 방향족 아민 화합물을 사용한 버퍼층을 제공함으로써 구동전압이 감소될 수 있다고 알려져 있다 (예를 들면, 참조문헌 1 : Y.Shirota 등, Applied Physics Letters, Vol.65, 807-809(1994)). 참조문헌 1에서 사용되고 있는 방향족 아민 화합물은 HOMO 레벨의 위치가 높고, 애노드를 형성하기 위한 전극 재료의 일함수에 가까운 값을 가진다. 그러므로, 홀의 주입 장벽(barrier)이 낮아질 수 있다. 그 결과, 대량의 전류가 비교적 낮은 전압으로 전도될 수 있다.
또한 전자 수용성(electron-accepting property)의 분자를 홀 수송성(hole-transporting property)의 고분자 재료에 첨가하고, 도전성을 높게 한 층을 애노드와의 계면에 사용된다고 하는 다른 방법이 보고되어 있다(예를 들면, 참조문헌 2 : Yamamori 등, Applied Physics Letters, Vol.72, 2147-2149(1998)). 또한 구동전압이 이러한 구조를 사용함으로써 감소될 수 있다.
그러나, 참조문헌 1에 기술된 바와 같이 홀 주입 장벽을 낮출 수 있는 유기 화합물은 한정적이며, 상기 재료의 내열성이 일반적으로 높지 않다는 문제가 있다. 참조문헌 2에 기술된 바와 같은 전자 수용성의 분자에 관해서도 동일한 문제가 있다.
통상적으로, 홀 주입 장벽을 낮출 수 있는 유기 화합물이 사용되더라도, 홀 주입 장벽이 실질적으로 소실되게 할 수 없으며, 발광소자의 전류-전압 특성은 주입(즉, 쇼트키 주입 메커니즘이 지배적인 전류-전압 특성)에 의해 제어된다. 그러므로, 구동전압의 추가적인 감소에는 한계가 있다.
더욱이, 애노드로서 높은 일함수를 가지지 않는 재료를 사용했을 경우, 그 홀 주입 장벽은 더욱 증가된다. 따라서, 발광소자의 구동전압의 증가를 방지하기 위해서는, 애노드를 형성하는 전극 재료로서 높은 일함수를 가지는 재료가 사용되어야 하는 제한도 따른다. 다시 말해서, 높은 일함수를 갖지 않는 알루미늄 등의 범용적인 금속은 애노드로서 사용될 수 없다는 문제에 이른다.
본 발명의 목적은 전극에 대하여 홀 주입 장벽이 실질적으로 없는 재료를 제공하는 것이다. 본 발명의 다른 목적은 각종 전극에 대하여 홀 주입 장벽이 실질적으로 없는 재료를 제공하는 것이다. 본 발명의 또다른 목적은 이러한 특성 및 높은 내열성을 가지는 재료를 제공하는 것이다.
부가적으로, 본 발명의 목적은 상기 재료를 사용함으로써 낮은 구동전압의 발광소자 및 발광 장치를 제공하는 것이다. 본 발명의 다른 목적은 상기 재료와 범용적인 금속을 조합하여 사용함으로써 저렴한 발광소자 및 발광 장치를 제공하는 것이다.
본 발명자는, 예민한 실험 결과로서, 유기 화합물이 무기 화합물과 복합된 복합 재료를 발광소자의 전극과 접촉하여 제공함으로써 상기한 목적이 달성될 수 있음을 발견하였다. 상기 복합 재료의 한가지 특징은 3.5eV 내지 5.5eV의 일함수를 가지는 전극을 사용해서 측정했을 때의 전류-전압 특성이 불순물 반도체와 같은 양상을 나타내는 전류(즉, 온도가 증가할 때 용이하게 흐르는 옴 전류)의 부가로 표현된다는 점이다.
이러한 전류-전압 특성을 나타내는 복합 재료는, 유기 화합물로만 이루어지는 종래의 재료와는 다르고, 3.5eV 내지 5.5eV의 일함수를 가지는 전극에 대하여 홀 주입 장벽이 실질적으로 존재하지 않는다는 것을 알았다. 부가적으로, 또한 무기 화합물이 복합되기 때문에, 상기 복합 재료는 높은 내열성을 가진다.
따라서, 본 발명의 제1 구성은, 유기 화합물과 무기 화합물을 포함하는 복합 재료로서, 상기 복합 재료가 각각 3.5eV 내지 5.5eV의 일함수를 가지는 제1 및 제2 전극 사이에 삽입되어 형성되는 박막층의 측정된 전류-전압 특성이 하기의 식(1)을 따른다.
Figure 112007053504592-pct00001
(J는 전류밀도; V는 전압; φa는 상기 복합 재료에서의 캐리어 발생을 위한 활성화 에너지; k은 볼츠만 상수; T는 온도; A와 B는 한 쌍의 전극 사이의 거리(d), 기본 전하량(q), 상기 복합 재료의 종류에 의해 결정되는 이동도(μ), 유전상수(ε), 단위 부피당 트랩의 수(Nt), 상기 복합 재료 내의 유기 화합물 부피당 LUMO 레벨의 수(NLUMO)에 의해 결정되는 파라미터; 및 n은 2 내지 10의 정수.)
이때, 상기 φa는 바람직하게 0.01eV 내지 0.5eV이다. 부가적으로, 상기 전류-전압 특성의 측정시 상기 박막층의 두께는 바람직하게 10㎚ 내지 500㎚이다.
바람직하게, 상기 무기 화합물은 상기 유기 화합물에 대하여 전자 수용성을 도시된다. 특히, 많은 천이 금속 산화물이 높은 전자 수용성을 나타내며, 그중에서 산화티탄, 산화지르코늄, 산화하프늄, 산화바나듐, 산화니오브, 산화탄탈, 산화크로늄, 산화몰리브덴, 산화텅스텐, 산화망간, 또는 산화레늄이 적합하다.
한편, 상기 유기 화합물은 바람직하게 홀 수송성을 가진다. 특히, 많은 방향족 아민 화합물이 적당한 높은 홀 수송성을 가진다. 부가적으로, 상기 방향족 아민 화합물은 상기 방향족 아민 화합물이 전자 수용성을 나타내는 유기 화합물에 용이하게 전자를 제공한다는 점에서 바람직하다.
이러한 본 발명의 복합 재료를 발광소자의 전극에 접촉하여 설치함으로써, 낮은 구동전압의 발광소자를 얻을 수 있다. 부가적으로, 앞서 언급된 바와 같이, 본 발명의 복합 재료는 3.5eV 내지 5.5eV의 전극에 대하여 홀 주입 장벽을 실질적으로 갖지 않는다. 그러므로, 이 범위에 있는 일함수를 갖는 범용적인 금속이 발광소자의 전극으로서 사용될 수 있다. 따라서, 저렴한 발광소자를 제공될 수 있다.
그러므로, 본 발명의 다른 구성은, 제1 전극과 제2 전극 사이에 발광 재료를 포함하는 제1층과 제2층을 구비하는 발광소자로서, 상기 제1층이 상기 제1 전극과 접촉하여 제공되고, 상기 제1층이 유기 화합물과 무기 화합물을 포함하는 복합 재료로 형성된다.
부가적으로, 본 발명의 발광소자의 다른 특징은 전극과 상기 전극과 접하는 층(예를들어 본 발명의 복합 재료를 사용하는 층)이 서로 오믹 콘택(ohmic contact)을 형성한다는 것이다. 다시 말해서, 본 발명의 다른 구성은, 제1 전극과 제2 전극 사이에 유기 화합물과 무기 화합물을 포함하는 제1층과, 발광 재료를 포함하는 제2 층을 가지고, 상기 제1층은 상기 제1 전극에 접촉하여 제공되며, 상기 제1 층에 대하여 상기 제1 전극이 오믹 콘택을 형성하는 발광소자다.
이때, 상기 무기 화합물은 상기 유기 화합물에 대하여 전자 수용성을 나타내는 것이 바람직하다. 특히, 많은 천이 금속 산화물이 전자 수용성을 나타내며, 그중에서도 산화티탄, 산화지르코늄, 산화하프늄, 산화바나듐, 산화니오브, 산화탄탈, 산화크로늄, 산화몰리브덴, 산화텅스텐, 산화망간, 산화레니움이 적합하다.
한편, 상기 유기 화합물은 홀 수송성을 가지는 것이 바람직하다. 특히, 많은 방향족 아민 화합물이 적합한 높은 홀 수송성을 도시된다. 또한 방향족 아민 화합물은 전자 수용성을 나타내는 상기 무기 화합물에 용이하게 전자를 제공한다는 점에서 바람직하다.
상기 제1 전극은 애노드인 것이 바람직하다. 부가적으로, 상기 제1 전극은 3.5eV 내지 5.5eV의 일함수를 가지는 재료를 포함하는 것이 바람직하다.
전술한 본 발명의 발광소자는 구동전압을 감소시킬 수 있기 때문에, 본 발명의 발광소자를 가지는 발광 장치도 소비 전력을 감소시킬 수 있다. 부수적으로, 본 발명의 발광소자는 저렴하게 제조될 수 있으므로, 본 발명의 발광소자를 가지는 발광 장치도 저비용으로 제조될 수 있다. 따라서, 본 발명의 발광소자를 사용한 발광 장치도 본 발명에 포함되는 것으로 한다.
또한, 본 명세서에 있어서의 발광 장치는 발광소자를 사용한 화상 표시장치 또는 발광체를 가리킨다. 더욱이, 상기 발광장치는 다음의 모든 모듈: 발광소자에 커넥터, 예를 들어 이방성 도전성 필름((FPC : 가요성 인쇄회로), TAB(테이프 자동화 본딩) 테이프, 또는 TCP(테이프 캐리어 패키지))과 같은 커넥터를 구비한 발광소자를 가지는 모듈; 단부에 인쇄 배선판을 구비한 TAB 테이프 또는 TCP를 가지는 모듈; 및 COG(칩 온 글라스) 방식에 의해 발광소자에 직접 장착된 IC(집적회로)를 가지는 모듈을 포함한다.
본 발명에 따르면, 전극으로의 홀 주입 장벽이 실질적으로 없는 재료가 제공될 수 있다. 또한, 각종 전극에 대하여 홀 주입 장벽이 실질적으로 없는 재료가 제공될 수 있다. 더욱이, 이러한 특성 및 높은 내열성을 가지는 재료가 제공될 수 있다.
부가적으로, 상기 재료를 사용함으로써, 낮은 구동전압을 갖는 발광소자 및 발광 장치가 제공될 수 있다. 더욱이, 상기 재료와 범용적인 금속을 조합하여 사용함으로써 저렴한 발광소자 및 발광 장치가 제공될 수 있다.
도 1a와 도 1b는 본 발명의 복합 재료와 전극 사이의 콘택을 도시한 도면.
도 2는 종래의 유기 화합물과 전극 사이의 콘택을 도시한 도면.
도 3은 본 발명의 발광소자의 구성을 도시한 도면.
도 4는 본 발명의 발광소자의 구성을 도시한 도면.
도 5a 내지 도 5c는 본 발명의 발광장치의 구성을 도시한 도면.
도 6a 내지 도 6g는 본 발명의 발광 장치를 사용한 전기 기구를 도시한 도면.
도 7은 본 발명의 복합 재료의 흡수 스펙트럼을 도시한 도면.
도 8a와 도 8b는 비교 예의 전류-전압 특성을 도시한 도면.
도 9는 비교 예가 쇼트키 주입 메커니즘인 것을 가정할 경우의 아레니우스 플롯(arrhenius plot)을 도시한 도면.
도 10a와 도 10b는 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성을 도시한 도면.
도 11은 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성이 쇼트키 주입 메커니즘인 것을 가정할 경우의 아레니우스 플롯을 도시한 도면.
도 12는 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성이 식(1)에 일치되는 다이아그램.
도 13은 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성이 식(1)을 따르는 것을 가정할 경우의 아레니우스 플롯을 도시한 도면.
도 14는 본 발명의 복합 재료의 흡수 스펙트럼을 도시한 도면.
도 15a와 도 15b는 비교 예의 전류-전압 특성을 도시한 도면.
도 1６은 비교 예가 쇼트키 주입 메커니즘인 것을 가정할 경우의 아레니우스 플롯을 도시한 도면.
도 17a와 도 17b는 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성을 도시한 도면.
도 18은 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성이 쇼트키 주입 메커니즘인 것을 가정할 경우의 아레니우스 플롯을 도시한 도면.
도 19는 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성이 식(1)에 일치되는 다이아그램.
도 20은 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성이 식(1)을 따르는 것을 가정했을 경우의 아레니우스 플롯을 도시한 도면.
도 21은 본 발명의 복합 재료의 흡수 스펙트럼을 도시한 도면.
도 22a와 도 22b는 비교 예의 전류-전압 특성을 도시한 도면.
도 23은 비교 예가 쇼트키 주입 메커니즘인 것을 가정할 경우의 아레니우스 플롯을 도시한 도면.
도 24a와 도 24b는 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성을 도시한 도면.
도 25는 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성이 쇼트키 주입 메커니즘인 것을 가정할 경우의 아레니우스 플롯을 도시한 도면.
도 26은 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성이 식(1)에 일치되는 다이아그램.
도 27은 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성이 식(1)을 따르는 것을 가정할 경우의 아레니우스 플롯을 도시한 도면.
본 발명의 복합 재료의 특징에 대해 설명하기 이전에, 종래의 유기 화합물이 사용한 경우를 예로 들어 그 문제점을 설명한다.
도 2는 홀(230)이 전극(200)으로부터 유기 화합물(210)에 주입될 경우를 설명하기 위한 에너지 레벨의 개략도다. 도면에서, 참조번호 201은 상기 전극(200)의 페르미(Fermi) 레벨이고, 211은 유기 화합물(210)의 HOMO 레벨이고, 212는 유기 화합물(210)의 LUMO 레벨이다. 일반적으로, 홀은 HOMO 레벨에 주입되기 때문에, 도면 중의 참조번호 220이 홀(230)에 있어서의 쇼트키 장벽에 대응한다. 따라서, 쇼트키 장벽(220)을 작게 하기 위해서, 전극의 페르미 레벨(201)의 위치를 낮추거나(즉, 일함수를 크게), 또는 유기 화합물의 HOMO 레벨(211)의 위치를 상승시킬 필요가 있다. 그러나, 홀을 받아 수송할 수 있는 유기 화합물의 HOMO 레벨을 -5eV 이상으로 상승시키는 것은 상대적으로 어렵고, 5eV 보다 더 높은 일함수를 가지는 전극을 사용하지 않는 한, 쇼트키 장벽(220)을 실질적으로 없애는 것은 곤란하다.
이때, 홀이 전극(200)으로부터 유기 화합물(210)에 주입될 때의 전류량은 하기의 식(2)로 나타내는 쇼트키 주입 메커니즘의 전류밀도(Js)의 식으로 제어된다.즉, 상기 전극(200)이 유기 화합물(210)과 조합되는 장치는 벌크(bulk)의 도전성에 의해 제어되지 않고, 주입에 의해 제어된다.
Figure 112007053504592-pct00002
(T는 온도; φB은 쇼트키 장벽; q는 기본 전하량; V는 전압; εi는 유기 화합물의 유전율; d는 전극간 거리; k은 볼츠만 상수를 도시된다.)
그러므로, 종래의 유기 화합물에서는 흐르는 전류가 쇼트키 장벽(φB)에 크게 의존하기 때문에, 전극과 유기 화합물을 조합한 디바이스에 있어서는 전극이나 유기 화합물의 재료의 종류에 큰 제한이 있었다.
이러한 문제를 극복한 것이 본 발명의 복합 재료이다. 이후로, 본 발명의 복합 재료의 실시형태 1로서, 본 발명의 복합 재료의 일특징에 관하여 설명한다.
(실시형태 1)
본 발명의 복합 재료의 일특징은 유기 화합물과, 그 유기 화합물에 대하여 전자 수용성을 나타내는 무기 화합물을 포함한다는 구성이다. 이때, 상기 복합 재료는 전자 수용성을 나타내는 무기 화합물을 다량 혼합시킴으로써 높은 불순물 농도의 불순물 반도체(ｐ형) 성질을 가지게 된다. 즉, 전도 메커니즘은 밴드 전도(band conduction)이다.
높은 불순물 농도를 갖는 불순물 반도체(ｐ형) 성질을 가지는 경우에, 홀이 전극(100)으로부터 본 발명의 복합 재료(110)로 주입될 때의 에너지 레벨의 개략적 다이아그램은 도 1a와 도 1b에 도시된 바와 같다. 도 1a는 전극(100)과 본 발명의 복합 재료(110)가 접촉하기 이전의 상태를 개략적으로 도시한다. 참조번호 101은 전극(100)의 페르미 레벨이고, 111은 복합 재료(110)의 가전자대의 상단이고, 112는 복합 재료(110)의 전도대의 하단이고, 113은 복합 재료(110)의 페르미 레벨이다.
상기 전극(100)이 복합 재료(110)와 접촉하게 될 때, 페르미 레벨이 서로 일치하도록 전자가 이동한다. 그 결과, 도 1b에 도시된 바와 같이, 전자가 터널링 효과에 의해 장벽을 통과할 수 있게 되므로, 쇼트키 장벽(여기서, 홀 주입 장벽)은 실질적으로 소실한다.
한편, 쇼트키 장벽이 소실되어진 불순물 반도체에는 오믹 전류가 흐르고, 그 전류-전압 특성은 옴의 법칙을 따른다. 따라서, 그것의 전류 밀도(Joh)는 하기의 식 (3)로 나타낼 수 있다.
Figure 112007053504592-pct00003
(σ은 도전율, E는 전기장 강도, d는 전극간 거리, V는 전압을 의미한다.)
이때, 불순물 반도체의 도전율(σ)은, 하기의 식 (4)로 나타낸 바와 같이 아레니우스 플롯이 선형이 되는 온도 의존성을 가진다.
Figure 112007053504592-pct00004
(φa는 캐리어 발생을 위한 활성화 에너지, T는 온도, k은 볼츠만 상수, σ0은 재료 고유의 정수이다.)
따라서, 식 (3)과 식 (4)로부터, 쇼트키 장벽이 소실한 불순물 반도체의 전류 밀도(Joh)는 하기의 식 (5)로 나타낼 수 있다.
Figure 112007053504592-pct00005
본 발명의 복합 재료의 경우에, 쇼트키 장벽이 실질적으로 소실한 결과로서, 상기 식 (5)로 나타내는 밴드 전도 전류가 흐르게 된다. 이런 특성이 복합 재료 내의 유기 화합물의 HOMO 레벨의 위치에 대부분 의존하지 않고 얻어질 수 있기 때문에, 각종 유기 화합물이 본 발명의 복합 재료에 적용될 수 있다.
그리고, 그뿐 아니라, 본 발명자는 트랩-전하(trap-charge) 제한 전류의 항이 본 발명의 복합 재료에 흐르는 전류에 부가될 수 있다는 것을 알아냈다. 트랩- 전하 제한 전류는 공간-전하 제한 전류의 일종으로, 외부에서 주입된 캐리어를 도통시킬 때의 박막 특유의 전류이며, 유기 화합물의 분자간의 도약(hopping) 전도가 그것에 대응한다. 그것의 전류 밀도(Jt)는 하기의 식 (6)과 같이 전압의 멱승(exponentiation)에 의해 표현된다. 또한, B는 이동도, 유전상수, 트랩의 수, 전극간 거리 등에 영향을 미치며, 그러므로 B는 전극간 거리 또는 상기 복합 재료의 종류에 의해 결정되는 파라미터라고 말할 수 있다.
Figure 112007053504592-pct00006
(B은 전극간 거리와 복합 재료의 종류에 의해 결정되는 파라미터이고, n은 2 내지 10의 정수, V는 전압을 의미한다.)
다시 말해서, 본 발명의 복합 재료에 흐르는 전류의 전류 밀도(J=Joh+Jt)는 식 (5) 및 (6)에 따른 하기의 식 (1)로 도시된다(σ0/d=A로 한다).
Figure 112007053504592-pct00007
(J는 전류밀도, V는 전압, φa는 상기 복합 재료에서의 캐리어 발생을 위한 활성화 에너지, k은 볼츠만 상수, T는 온도, A와 B는 전극간 거리(d), 기본 전하량(q), 상기 복합 재료의 종류에 의해 결정되는 이동도(μ), 유전율(ε), 단위 체적당 트랩의 수(Nt), 및 복합 재료 내의 유기 화합물의 체적당 LUMO 레벨의 수(Ｎ LUMO)에 의해 결정되는 파라미터, n은 2 내지 10의 정수를 도시된다.)
본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성이 식(1)을 따르는 요인은 본 발명의 복합 재료가 높은 불순물 농도의 불순물 반도체의 성질(전극과 오믹 콘택을 형성하고, 게다가 옴의 법칙을 따르는)을 가지는 동시에, 사용된 유기 화합물의 성질(트랩 전하 제한 전류가 흐르는)도 가진다는 것이다. 즉, 식 (1)로 표현되는 전류-전압 특성을 나타내는 본 발명의 복합 재료의 특징은 유기 화합물에 전자 수용성 재료의 첨가에 의한 캐리어 발생(여기서, 홀 발생)을 이용한 밴드 전도와, 유기 화합물이 외부에서 주입된 캐리어를 수송할 때의 유기 화합물간의 도약 전도를 가지고, 다량의 전류를 전도시킬 수 있다는 것이다.
나아가, 전술한 바와 같은 전류-전압 특성은 3.5eV 내지 5.5eV의 일함수를 가지는 재료가 전극에 사용될 때 얻어질 수 있음을 알았다. 식 (1)은 오믹 콘택을 가정한 식이기 때문에, 본 발명의 복합 재료가 3.5eV 내지 5.5eV의 일함수를 가지는 재료와 오믹 콘택을 형성할 수 있다는 것을 지시한다.
이하에서는 본 실시형태 1에 있어서의 본 발명의 복합 재료를 형성하는데 적합한 재료가 열거되지만, 본 발명은 이것들에 한정되지는 않는다.
실시형태 1에서의 본 발명의 복합 재료는 유기 화합물과 무기 화합물을 포함하고, 무기 화합물은 유기 화합물에 대하여 전자 수용성을 도시된다. 또한 내열성의 향상과 같은 효과가 무기 화합물을 사용함으로써 얻어질 수 있다. 상기 무기 화합물은 특별하게 한정되지 않지만, 천이 금속 산화물이 바람직하다. 산화티탄, 산화지르코늄, 산화하프늄, 산화바나듐, 산화니오브, 산화탄탈, 산화크로늄, 산화몰리브덴, 산화텅스텐, 산화망간, 산화레늄이 적합하다.
여기서, 무기 화합물이 전자 수용성을 나타내기 때문에, 유기 화합물에는 홀이 발생된다. 그러므로, 유기 화합물로서는 홀 수송성의 유기 화합물이 바람직하다. 홀 수송성의 유기 화합물로서, 예를 들면 프탈로시아닌(약칭: H2Pc), 구리 프탈로시아닌(약칭: CuPc), 바나딜 프탈로시아닌(약칭: VOPc), 4,4',4''－트리스(N, N-디페닐 아미노)트리페닐아민(약칭: TDATA), 4,4',4''－트리스[N- (3-메틸 페닐)-N-페닐 아미노]트리페니라민(약칭: MTDATA), 1,3,5-트리스 [N, N-디(m-톨릴)아미노]벤젠(약칭: m-MTDAB), N, N’－디페닐-N, N’－비스(3-메틸 페닐)-1,1’－비페닐-4,4’－디아민(약칭: TPD), 4,4’－비스[N- (1-나프틸)-N-페닐 아미노]비페닐(약칭: NPB), 4,4’－비스[N-[4-디(m-톨릴)아미노]페닐-N-페닐아미노]비페닐(약칭: DNTPD), 4,4’－비스 [N-(4-비페닐일)-N-페닐아미노]비페닐(약칭: BBPB), 4,4’， 4’’－트리(N-칼바조릴)트리페닐아민(약칭: TCTA) 등이 사용될 수 있지만, 유기 화합물은 이것들에 한정되지 않는다. 전술한 화합물 중에서, TDATA, MTDATA, m-MTDAB, TPD, NPB, DNTPD, BBPB, TCTA 등에 의해 대표되는 방향족 아민 화합물이 홀을 발생하기 쉽고, 유기 화합물로서 적합한 화합물군이다.
본 발명의 복합 재료의 제조 방법으로서는, 예를 들면 동시 증발을 위하여 전술한 바와 같은 유기 화합물과 무기 화합물을 저항 가열에 의해 증발시키는 기술이 제시될 수 있다. 또한, 유기 화합물을 저항 가열에 의해 증발시키고 무기 화합 물을 전자 빔(EB)에 의해 증발시킴으로써 동시 증착할 수 있다. 이외에, 유기 화합물을 저항 가열에 의해 증발시키고 무기 화합물을 스퍼터링 함으로써 유기 화합물과 무기 화합물을 동시에 증착하는 기술이 제시될 수 있다. 그 외, 습식법에 의해 증착해도 좋다.
(실시형태 2)
실시형태 2에서는 실시형태 1에서 기술한 바와 같은 본 발명의 복합 재료를 사용한 전류 여기형 발광소자에 관하여 설명한다. 전형적인 소자구조는 도 3에 도시되어 있다. 본 발명의 발광소자는 제1 전극(301)과 제2 전극(302) 사이에, 실시형태 1에서 기술한 바와 같은 본 발명의 복합 재료로 이루어지는 제1 층(311)과, 발광 재료를 포함하는 제2 층(312)을 구비하고, 제1 층(311)은 제1 전극(301)에 접촉하여 제공된다.
실시형태 2는 제1 전극(301)의 전위가 제2 전극(302)의 전위 보다 높게 될 때 전류가 흐르고, 홀(321)과 전자(322)가 제2 층(312)에서 재결합하여 발광하는 소자를 예시한다. 따라서, 제1 전극(301)은 애노드로서 작용한다.
실시형태 1에서 기술한 바와 같이, 제1 전극(301)을 구성하는 재료의 일함수가 대략 3.5eV 내지 5.5eV가 될 때, 제1 층(311)은 제1 전극(301)과 오믹 콘택을 형성한다. 따라서, 구동전압이 낮은 발광소자가 제조될 수 있다.
부가적으로, 3.5eV 내지 5.5eV의 일함수를 가지는 재료가 제1 전극(301)으로 사용될 수 있다. 구체적으로, 인듐 주석 산화물(이하, ITO라고 함), 실리콘을 첨가한 인듐 주석 산화물(이하, ITSO라고 함) 등의 투명전극, 티타늄, 몰리브덴, 텅스 텐, 니켈, 금, 백금, 은, 알루미늄, 그것들의 합금 등이 사용될 수 있다. 특히, 티타늄, 몰리브덴, 알루미늄, 또는 그것들의 합금은 배선 등에도 자주 사용되는 범용적인 금속이며, 제1 전극(301)으로 사용될 때 저렴한 발광소자가 제공될 수 있다.알루미늄(4eV 정도의 일함수를 가지는)과 같이, 통상적으로 홀 주입이 곤란한 금속이 제1 전극(301)으로 사용될 수 있다는 것은 본 발명의 특징 중 하나이다.
제2 전극(302)은 제1 전극(301)과 같은 재료로 형성될 수 있다. 다만, 리튬, 마그네슘, 칼슘, 또는 바륨 또는 그것들의 합금과 같이 작은 일함수를 가지는 금속도 사용될 수 있다.
또한, 발광소자로부터 빛을 추출하기 위해서, 제1 전극(301) 및 제2 전극(302) 중 적어도 하나 또는 둘다가 투명전극이 될 수 있다. 부가적으로, 발광소자를 지지하기 위한 기판은 제1 전극(301) 측, 또는 제2 전극(302) 측 중 하나에 제공될 수 있다.
다음에, 제2 층(312)이 설명된다. 제2 층(312)은 발광 기능을 가지는 층이며, 적어도 발광성 유기 화합물을 포함할 수 있다. 부가적으로, 상기 제2 층(312)은 홀 수송성 재료, 전자 수송성 재료, 전자 주입 재료와 적당하게 조합될 수 있다. 상기 제2 층(312)은 발광성 유기 화합물을 포함하는 발광층 만의 단층이 될 수 있으며, 또는 홀 수송 층, 전자 수송 층, 전자 주입 층 등과 조합된 다층이 될 수 있다.
발광성 유기 화합물로서, 예를 들면 9,10-디(2-나프틸)안트라센(약칭: NDA), 2-테르트-부틸-9,10-디(2-나프틸)안트라센(약칭: t-BuDNA), 4,4’－비스(2,2-디페닐비닐)비페닐(약칭: DPVBi), 쿠머린30, 쿠머린6, 쿠머린545, 쿠머린545T, 페릴렌, 루부렌, 페리프란텐, 2,5,8,11-테트라(테르트-부틸)페릴렌(약칭: TBP), 9,10-디페닐 안티라센(약칭: DPA), 5,12-디페닐테토라센, 4- (디시아노메틸렌)-2-메틸-6- [p- (디메틸 아미노)스티릴]-4H-피란(약칭: DCM1), 4- (디시아노메틸렌)-2-메틸-6- [2- (줄로리딘-9-일)에테닐]-4H-피란(약칭: DCM2), 4- (디시아노메틸렌)-2,6-비스 [p- (디메틸아미노)스티릴]-4H-피란(약칭:BisDCM)등을 들 수 있다. 또한 비스[2- (4’，6’－디플루오로페닐)피리디나토-N,C2’］（피코리나토)이리듐(약칭:FIrpic), 비스{2- [3’，5’－비스(트리플루오로메틸)페닐]피리디나토-N, C2’｝（피코리나토)이리듐(약칭: Ir(CF3ppy) 2(pic)), 트리스 (2-페닐피리디나토-N, C2’）이리듐(약칭: Ir(ppy)3), (아세틸아세토나토) 비스 (2-페닐피리디나토-N, C2’）이리듐(약칭: Ir(ppy) 2(acac)), (아세틸아세토나토) 비스 [2- (2’－치에닐)피리디나토-N, C3’］이리듐(약칭: Ir(thp) 2(acac)), (아세틸아세토나토) 비스 (2-페닐키노리나토-N, C2’）이리듐(약칭: Ir(pq) 2(acac)), (아세틸아세토나토)비스[2-(2’－벤조 치에닐)피리디나토-N, C3’］이리듐(약칭: Ir(btp) 2(acac))등의 인광을 방출할 수 있는 화합물이 사용될 수 있다.
발광성 유기 화합물과 조합하여 사용될 수 있는 홀 수송성 재료로서, 예를 들면 이전에 기술한 TDATA, MTDATA, m-MTDAB, TPD, NPB, DNTPD, BBPB, TCTA 등이 제시될 수 있다. 또한 전자 수송성 재료로서, 예를 들면 트리스(8-키노리노라토)알루미늄(약칭: Alq3), 트리스(4-메틸-8-키노리노라토)알루미늄(약칭: Almq3), 비스(10-히드록시 벤조 [h]-키노리나토)베릴륨(약칭: BeBq2), 비스(2-메틸-8-키노리노라토) (4-페닐페노라토)알루미늄(약칭: BAlq), 비스 [2- (2’－히드록시 페닐) 벤조치아졸라토]아연(약칭: Zn(BOX)2), 비스 [2- (2’－히드록시(Hydroxy) 페닐) 벤조치아졸라토]아연(약칭: Zn(BTZ) 2), 바소페난트롤린(약칭: BPhen), 바소큐푸로인(약칭: BCP), 2- (4-비페니릴)-5- (4-테르트-부틸 페닐)-1,3,4-옥사 디아졸(약칭: PBD), 1,3-비스 [5- (4-ｔｅｒｔ-부틸 페닐)-1,3,4-옥사 diazole-2-일]벤젠(약칭: OXD-7), 2,2’， 2’’－（ 1,3,5-벤젠트리일)-트리스(1-페닐-1H-벤조이미다졸) (약칭: TPBI), 3- (4-비페니릴)-4-페닐-5- (4-ｔｅｒｔ-부틸 페닐)-1,2,4-트리아졸(약칭: TAZ), 3- (4-비페니릴)-4- (4-에틸 페닐)-5- (4-테르트-부틸 페닐)-1,2,4-트리아졸(약칭: p-EtTAZ) 등을 들 수 있지만, 이것들에 한정되지는 않는다. 또한 전자 주입 재료로서, 전술한 전자 수송성 재료 이외에, LiF, CsF 등의 알칼리 금속 할로겐화물, CaF2과 같은 알칼리토류 할로겐화물, Li2O 등의 알칼리 금속 산화물과 같은 절연체의 초박막이 자주 사용될 수 있다. 또한 리튬아세틸아세토네토(약칭: Li(acac)이나 8-키노리노라토-리튬(약칭: Liq)등의 알칼리 금속착염도 유효하다. 더욱이, 전술한 전자 수송성 재료가 Mg, Li, Cs 등의 작은 일함수를 갖는 금속과 동시 증발 등에 의해 혼합한 재료가 사용될 수도 있다.
또한, 발광성 유기 화합물은, 전술한 홀 수송성 재료나 전자 수송성 재료, 4,4’－디(N-칼바조릴)비페닐(약칭: CBP) 등에 분산되어 사용해도 된다.
또한, 제1 층(311)이 본 발명의 복합 재료로 형성되기 때문에, 실시형태 1에서 기술한 바와 같은 기법으로 형성될 수 있다. 또한 제2 층(312)은 저항 가열에 의한 증착법이나, 스핀 코트, 잉크젯, 인쇄 등의 습식법으로 형성될 수 있다. 유사하게, 제1 전극(301) 및 제2 전극(302)도 저항 가열에 의한 증착법, EB 증착법, 스퍼터링, 습식법 등을 사용하여 형성될 수 있다.
(실시형태 3)
실시형태 3에서는 실시형태 1과는 다른 본 발명의 발광소자의 특징에 관하여 설명한다. 소자구조는 도 4에 도시되어 있다. 실시형태 3의 발광소자는 제1 전극(401)과 제2 전극(402) 사이에, 실시형태 1에서 기술한 바와 같은 본 발명의 복합 재료로 이루어지는 제1 층(411)과, 발광 재료를 포함하는 제2 층(412)을 가지고, 제1 층(411)은 제1 전극(401)에 접촉하여 설치된다. 또한 제1 층(411)과 제2 층(412) 사이에는 전자를 발생하는 제3 층(413)이 제공된다.
실시형태 3에서, 제1 전극(401)의 전위를 제2 전극(402) 보다 낮게 할 때 전류가 흐른다. 이때, 제3 층(413)로부터 제2 층(412)으로 주입된 전자(422)와 제2 전극(402)로부터 주입된 홀(423)은 제2 층(412)에서 재결합하여 발광한다. 한편, 본 발명의 복합 재료를 사용한 제1 층(411)은 제1 층(411)과 제3 층(413) 사이의 계면근방에서 발생한 홀(421)을 제1 전극(401)으로 수송한다.
실시형태 1에서 기술한 바와 같이, 제1 전극(401)을 구성하는 재료의 일함수가 3.5eV 내지 5.5eV 정도이면, 제1 층(411)은 제1 전극(401)과 오믹 콘택을 형성한다. 따라서, 구동전압이 낮은 발광소자가 제조될 수 있다.
부가적으로, 3.5eV 내지 5.5eV 범위의 일함수를 가지는 재료가 제1 전극(401)으로서 사용될 수 있다. 구체적으로는, 인듐 주석 산화물(ITO), 실리콘을 첨가한 인듐 주석 산화물(ITSO)등의 투명전극, 티타늄, 몰리브덴, 텅스텐, 니켈, 금, 백금, 은, 알루미늄, 그것들의 합금 등이 사용될 수 있다. 특히, 티타늄, 몰리브덴, 알루미늄, 또는 그것들의 합금은 배선 등에도 자주 사용될 수 있는 범용적인 금속이며, 제1 전극(401)에 대하여 사용될 때 저렴한 발광소자가 제공될 수 있다. 제2 전극(402)도 제1 전극(401)과 같은 재료로 형성될 수 있다.
또한, 발광소자로부터 빛을 추출하기 위해서, 제1 전극(401) 및 제2 전극(402) 중 적어도 하나 또는 둘다가 투명전극이 될 수 있다. 또한 발광소자를 지지하기 위한 기판은 제1 전극(401) 측, 제2 전극(402) 측 중 어느 한쪽에 제공될 수 있다.
제2 층(412)은 발광 기능을 가지는 층이며, 적어도 발광성 유기 화합물을 포함할 수 있다. 그것의 구조로서, 실시형태 2에서 기술한 제2 층과 유사한 구조가 적용될 수 있다.
제3 층은 전자를 발생할 수 있는 층이면 특별하게 한정되지 않지만, 구체적으로 전자 수송성 유기 화합물과, 그 유기 화합물에 대하여 전자 공여성을 나타내는 재료를 갖는 층을 포함할 수 있다. 전자 수송성 유기 화합물로서, 먼저 기술한 Alq3, Almq3, BeBq2, BAlq, Zn(BOX)2, Zn(BTZ)2, BPhen, BCP, PBD, OXD-7, TPBI, TAZ, p-EtTAZ 등이 사용될 수 있다.또한 전자 공여성을 나타내는 재료로서, 리튬, 마그네슘, 칼슘, 바륨 등의 알칼리 금속 또는 알칼리 토류금속, 또는 그것들의 합금을 들 수 있다. 또한 산화리튬, 산화발리움, 질화 리튬, 질화 마그네슘, 질화 칼슘 등의 알칼리 금속 화합물 또는 알칼리 토류 금속 화합물이 사용될 수도 있다.
또한, 홀 주입 층이 제2 층(412)과 제2 전극(402) 사이에 제공될 수 있다. 홀 주입 층에 사용될 수 있는 재료로서, 실시형태 1에서 기술한 바와 같은 본 발명의 복합 재료 뿐만 아니라 H2Pc, CuPc, VOPc가 사용될 수 있다.
또한, 제1 층(411)이 본 발명의 복합 재료로 형성되기 때문에, 실시형태 1에서 기술한 바와 같은 기법으로 형성될 수 있다. 부가적으로, 제2 층(412) 또는 제3 층(413)은 저항 가열에 의한 증착법이나, 스핀 코트, 잉크젯, 인쇄 등의 습식법에 의해 형성될 수 있다. 또한 제1 전극(401) 및 제2 전극(402)에 관해서도 마찬가지로, 저항 가열에 의한 증착법, EB증착법, 스퍼터링, 습식법등을 사용하여 형성될 수 있다.
(실시형태 4)
본 발명의 발광 장치의 구성에 대해서 도 5a 내지 도 5c를 참조하여 설명한다. 또한, 도 5a는 발광 장치를 나타내는 평면도이고, 도 5b는 도 5a에서 라인 A-A'을 따라 절단한 단면 상세도이고, 도 5c는 발광 장치의 단면 구조도이다. 도 5a에서, 소스측 구동회로(501), 화소부(502), 게이트측 구동회로(503)는 점선으로 표시된다. 또한 밀봉 기판(504)은 밀봉재(505)로 TFT 및 발광소자가 형성된 기판(510)에 고정되어 있다. 소스측 구동회로(501), 화소부(502), 게이트측 구동회로(503)는 기판(510)과 밀봉 기판(504) 사이에 밀봉된다. 밀봉재(506)에 의해 둘러싸여진 내부 영역은 충진재(506)로 충진된다. 상기 충진재(506)는 불활성 가스 또 는 수지와 같은 고체가 될 수 있다. 상기 밀봉재(505)와 충진재(506)로서, 수증기 투과율이 낮은 수지 재료를 사용하는 것이 바람직하다.
접속 배선(507)은 소스측 구동회로(501) 및 게이트측 구동회로(503)에 입력되는 신호를 수송하는 것이며, 기판(510)의 단부로 확장될 정도로 배열된다. 접속 배선(507)의 단부에는 외부회로와 접속하는 가요성 인쇄회로기판(FPC)(508)이 접속되어 있다. 상기 기판(510)에 대한 화소부(502)의 비율은 상기 접속부와 중첩되도록 상기 밀봉재(505)로 밀봉 패턴을 형성함으로써 증가될 수 있다. 다시 말해서, 구동회로 또는 FPC와 같은 접속 영역이 기판(510) 상에 형성되는 소위 프레임 영역의 폭은 감소될 수 있다.
도 5c는 발광 장치의 단면 구조도를 보이고 있다. 기판(510) 상의 소스측 구동회로, 화소부, 게이트측 구동회로 등의 소자 형성 영역(808)은 충진재(506)와 밀봉 기판(504)에 의해 밀봉된다. 가요성 인쇄회로기판(FPC)(508)은 기판(510) 또는 밀봉 기판(504) 측에 설치된 회로기판(807)과 접속하고 있다. 회로기판(807)에는 발광 장치를 제어하는 제어회로, 전원공급회로 등이 설치된다. 가요성 인쇄회로기판(FPC)(508)을 만곡시켜서 기판(510) 또는 밀봉기판(504) 측에 설치된 회로기판(807)과 접속시킴으로써 이 모듈의 소형화를 꾀할 수 있다. 이러한 모듈의 구성은 휴대전화 또는 전자수첩 등 소형의 전자기기에 적용할 경우에, 그것들의 기기의 소형화를 꾀할 수 있다.
다음에, 단면구조가 도 5b를 참고하여 설명된다. 구동회로부 및 화소부가 기판(510) 상에 형성되지만, 여기에서는 구동회로부인 소스측 구동회로(501)와, 화소 부(502)가 도시되어 있다.
또한, n채널형 TFT 523과 p채널형 TFT524을 조합한 CMOS 회로가 소스측 구동회로(501)로서 형성된다. 부가적으로, 구동회로를 형성하는 TFT는 공지된 CMOS회로, PMOS회로 혹은 NMOS회로로 형성될 수 있다. 본 실시형태에서, 기판 상에 구동회로를 형성한 드라이버 일체형이 도시되지만, 반드시 그럴 필요는 없고, 기판 상부에 형성되는 대신에 기판 외부에 형성될 수도 있다.
상기 화소부(502)는 스위칭용 TFT511과, 전류제어용 TFT512과, 전류제어용 TFT512의 드레인에 전기적으로 접속된 제1 전극(513)을 포함하는 복수의 화소에 의해 형성된다. 또한, 절연물(504)이 제1 전극(513)의 단부를 커버하도록 형성되어 있다. 여기서, 상기 절연물(504)은 포지티브형 감광성 아크릴 수지막을 사용함으로써 형성된다.
부가적으로, 커버리지(coverage)를 양호하도록 하기 위해서, 절연물(514)의 상단부 또는 하단부에 곡률을 가지는 곡면이 형성되도록 한다. 예를 들면 절연물(514)의 재료로서 포지티브형 감광성 아크릴이 사용될 경우, 절연물(514)의 상단부에만 곡률 반경(0.2μm 내지 3μm)을 가지는 곡면을 갖게 하는 것이 바람직하다. 더욱이, 절연물(514)로서, 감광성 빛에 의해 에칭제에 불용해성이 되는 네거티브형, 또는 빛에 의해 에칭제에 용해성이 되는 포지티브형 모두가 사용될 수 있다.
제1 전극(513) 상에는 층(515), 및 제2 전극(516)이 형성되어, 발광소자(517)의 일부를 구성하고 있다. 발광소자(517)는 실시형태 2 또는 실시형태 3에서 기술한 바와 같은 발광소자의 구성이 적용될 수 있다. 따라서, 층(515)은 실시 형태 2 또는 실시형태 3에서 기술한 제1 층 및 제2 층을 적어도 포함하고 있어, 제1 층이 제1 전극(513)에 접촉하여 설치된다. 또한 제1 전극(513), 제2 전극(516)의 구성도, 먼저 기술한 실시형태 2 또는 실시형태 3의 구성이 적용될 수 있다.
실시형태 4에서, 접속 배선(507)과 제1 전극(513)이 다른 재료로 각각 형성되고 있지만, 같은 재료로도 형성될 수 있다. 다시 말해서, 접속 배선(507)이 그대로 제1 전극(513)으로 사용될 수 있다. 그러므로, 공정 수가 감소될 수 있고, 비용 감소로 이어진다. 이것은 본 발명의 복합 재료를 포함하는 제1 층이 제1 전극(513)과 오믹 콘택을 형성할 수 있는 특성을 가진다는 사실로부터 초래되는 이점이다.
상기 밀봉재(505)로 상기 밀봉 기판(504)을 상기 기판(510)에 부착함으로써, 상기 발광소자(517)가 상기 기판(510), 밀봉 기판(504), 및 밀봉재(505)에 의해 둘러싸여진 영역내에 제공되는 구조가 형성될 수 있다. 상기 기판(510), 밀봉 기판(504), 및 밀봉재(505)에 의해 둘러싸여진 영역은 밀봉재(505) 뿐만 아니라 충진재(506)로서 불활성 가스(질소, 아르곤 등)로 충진될 수 있다.
또한, 밀봉재(505)에는 에폭시계 수지를 사용하는 것이 바람직하다. 이런 재료는 가능한 수분이나 산소를 투과하지 않는 재료가 바람직하다. 유리 기판이나 석영 기판에 부가적으로, 밀봉기판(504)에 사용하는 재료로서, FRP(섬유강화 플라스틱), PVF(폴리비닐 플로라이드), 마일러, 폴리에스테르 또는 아크릴 등으로부터 선택되는 플라스틱 기판이 사용될 수 있다.
이상 기술된 바와 같이, 본 본 발명의 발광소자를 사용한 발광 장치가 얻어질 수 있다.
(실시형태 5)
본 실시형태에서는 본 발명의 발광소자를 사용한 발광 장치를 이용해서 완성되는 각종의 전기 기구에 관하여 설명한다.
본 발명의 발광소자를 가지는 발광 장치를 이용해서 제작된 전기 기구에는 비디오 카메라, 디지털 카메라, 고글형 디스플레이(헤드 장착형 디스플레이), 네비게이션 시스템, 음향 재생장치(카 오디오, 오디오 컴포넌트 시스템 등), 노트형 pc, 게임 기기, 휴대 정보단말(모바일 컴퓨터, 휴대전화, 휴대형 게임기 또는 전자서적 등), 기록 매체를 구비한 화상 재생장치(구체적으로, 디지털 비디오디스크(DVD) 등의 기록 매체를 재생하고, 그 화상을 표시할 수 있는 표시장치를 구비한 장치) 등이 있다. 이런 전기 기구의 구체적인 예는 도 6에 도시되어 있다.
도 6a는 표시장치이며, 케이싱(6101), 지지대(6102), 표시부(6103), 스피커부(6104), 비디오 입력 단자(6105) 등을 포함한다. 상기 표시장치는 본 발명의 발광소자를 가지는 발광 장치를 상기 표시부(6103)에 사용함으로써 제작된다. 또한, 상기 표시장치는 pc용, ＴＶ방송 수신용, 광고 표시용 등의 모든 정보표시용 장치를 포함한다.
도 6b는 노트북형 pc이며, 본체(6201), 케이싱(6202), 표시부(6203), 키보드(6204), 외부접속 포트(6205), 포인팅 마우스(6206) 등을 포함한다. 상기 노트북형 pc는 본 발명의 발광소자를 가지는 발광 장치를 상기 표시부(6203)에 사용함으로써 제작된다.
도 6c는 모바일 컴퓨터이며, 본체(6301), 표시부(6302), 스위치(6303), 조작 키(6304), 적외선 포트(6305) 등을 포함한다. 상기 모바일 컴퓨터는 본 발명의 발광소자를 가지는 발광 장치를 상기 표시부(6302)에 사용함으로써 제작된다.
도 6d는 기록 매체를 구비한 휴대형 화상 재생장치(구체적으로, DVD 재생장치)이며, 본체(6401), 케이싱(6402), 표시부(A6403), 표시부(B6404), 기록 매체(DVD 등) 판독부(6405), 조작 키(6406), 스피커부(6407) 등을 포함한다. 표시부(A6403)는 주로 화상정보를 표시하고, 표시부(B6404)은 주로 문자정보를 표시한다. 상기 휴대형 화상 재생장치는 본 발명의 발광소자를 가지는 발광 장치를 이러한 표시부(A6403, B6404)에 사용함으로써 제작된다. 또한, 기록 매체를 구비한 화상재생장치에는 가정용 게임 기기 등도 포함된다.
도 6e는 고글형 디스플레이(헤드 장착형 디스플레이)이며, 본체(6501), 표시부(6502), 아암부(6503)을 포함한다. 상기 고글형 디스플레이는 본 발명의 발광소자를 가지는 발광 장치를 상기 표시부(6502)에 사용함으로써 제작된다.
도 6f는 비디오 카메라이며, 본체(6601), 표시부(6602), 케이싱(6603), 외부접속 포트(6604), 리모트 컨트롤 수신부(6605), 수신부(6606), 배터리(6607), 음성입력부(6608), 조작 키(6609), 대안렌즈부(6610) 등을 포함한다. 상기 비디오 카메라는 본 발명의 발광소자를 가지는 발광 장치를 상기 표시부(6602)에 사용함으로써 제작된다.
도 6g는 휴대전화이며, 본체(6701), 케이싱(6702), 표시부(6703), 음성입력부(6704), 음성출력부(6705), 조작 키(6706), 외부접속 포트(6707), 안테나(6708) 등을 포함한다. 상기 휴대전화는 본 발명의 발광소자를 가지는 발광 장치를 상기 표시부(6703)에 사용함으로써 제작된다. 또한, 표시부(6703)는 흑색의 배경으로 백색의 문자를 표시함으로써 휴대전화의 소비 전력이 감소될 수 있다.
이상과 같이, 본 발명의 발광소자를 가지는 발광 장치의 적용 범위는 폭넓어서 이런 발광 장치는 모든 분야의 전기 기구에 적용하는 것이 가능하다.
(실시예 1)
실시예 1은 유기 화합물과, 유기 화합물에 대하여 전자 수용성을 나타내는 무기 화합물과 복합된 본 발명의 복합 재료를 예시한다. 유기 화합물로서는 홀 수송성을 가지는 BBPB가 사용되고, 무기 화합물로서는 산화몰리브덴이 사용되었다.
우선, 유리 기판을 진공증착 장치내의 기판 홀더에 고정한다. 그리고, BBP와 산화몰리브덴(VI)이 저항 가열식 증발원에 개별적으로 넣었고, BBP가 산화몰리브덴과 복합된 본 발명의 복합 재료가 동시 증발법에 의해 진공하에서 증착되었다. 이때, BBPB는 0.4nm/s의 증착율로 증발시켰고, BBP에 대하여 1/4의 양(중량비)의 산화몰리브덴이 증발되었다. 따라서, BBPB 대 산화몰리브덴의 몰비는 1:1이 되었다. 또한, 막두께는 50nm였다.
이런 방식으로 증착되어진 BBPB-산화몰리브덴 복합 재료의 흡수 스펙트럼을 측정한 결과는 도 7에서 A.로 도시하였다. 비교를 위하여, BBPB 단독의 막(도면 중 B.) 및 산화몰리브덴 단독의 막(도면 중 C.)의 흡수 스펙트럼도 맞춰서 도시했다.
도 7이 도시하는 바와 같이, A.의 복합 재료는 BBPB 또는 산화몰리브덴 각각의 단독의 막에서는 보여지지 않은 새로운 흡수가 500nm부근, 800nm부근 및 1500nm부근에서 보여졌다. 이것은 BBPB와 산화몰리브덴이 전자의 교환을 행하고 있기 때문이며, 산화몰리브덴이 BBPB로부터 전자를 수용하고, BBPB에 홀이 발생하고 있다고 생각된다. 따라서, 본 발명의 복합 재료는 고농도에 불순물이 첨가된 불순물 반도체와 같이 각종의 전극과 오믹 콘택을 형성할 수 있고, 또 밴드 전도 캐리어 수송을 행하는 것이 시사된다.
한편, BBPB 단독(B.)에도 보여지는 350nm부근의 흡수는 복합 재료(A.)에서도 관찰되고 있다. 이로부터, 본 발명의 복합 재료는 BBPB의 성질도 잔존하고 있어, 도약 전도(트랩 전하 제한 전류)에 의한 캐리어 수송도 수행할 수 있다는 것이 시사된다.
(실시예 2)
실시예 2에서는 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성에 대해서 예시한다.우선, 비교를 위하여, 전술한 BBPB 단독의 막의 전류-전압 특성이 예시된다.
(비교 예)
우선, 110nm의 막 두께에서 ITSO가 증착된 유리 기판이 준비된다. ITSO 표면의 일부가 2mm 크기의 정방형으로 노출되도록 ITSO 주변은 절연막으로 커버하였다.
다음에, 상기 유리 기판은 ITSO가 형성된 면이 하방으로 되도록 진공증착 장치내의 기판 홀더에 고정된다. 그리고, BBPB를 저항가열식 증발원에 넣어, 진공 상태에서 진공증착법에 의해 BBPB을 증착했다. 그것의 막 두께는 200nm였다. 부가적으로, 알루미늄(Al)이 200nm의 두께로 그 위에 증착되어진다.
기판 상에 ITSO, BBPB, Al의 순으로 적층된 적층구조에 관해서, -35℃, -20℃, -5℃, 10℃, 25℃, 40℃, 55℃, 70℃, 85℃, 및 100℃에서 전압-전류 특성을 조사한 결과가 도 8a에 도시되어 있다. 또한, ITSO의 전위가 Al보다도 높게 했을 경우가 순 바이어스로서 간주된다.
도 8a에 도시된 바와 같이, 순 바이어스에서 전류가 흐르기 때문에, ITSO로부터는 홀이 주입되는 것을 알았다. 또한 역 바이어스에서는 전류가 흐르지 않고 정류성이 나타나기 때문에, Al로부터 홀은 주입되지 않는다는 것이 시사되었다.
다음에, 도 8a에서 얻어진 전류-전압 특성은 비교 예에서 흐르고 있는 전류가 정말로 쇼트키 주입 메커니즘에 의해 실제로 제어되는지 아닌지(즉, 주입에 의해 제어되는지 아닌지)를 해석했다. 먼저 기술한 식 (2)에 있어서, V=0로 두었을 때의 JS(J0로서 참조되는)은 하기의 식 (7)로 도시된다.
Figure 112007053504592-pct00008
상기 식을 변형하면, 하기의 식 (8)이 얻어질 수 있다.
Figure 112007053504592-pct00009
따라서, 만약 쇼트키 주입 메커니즘이 지배적이면, J0/T2을 아레니우스 플롯 하면, 선형이 될 것으로 예측된다. 도 8b에 나타나 있는 바와 같이, 각 온도에 있어서의 J0은 도 8a에서 얻어진 전류-전압 특성의 가로축을 전압(V)의 평방근으로 대체하고, 세로축을 전류 밀도(J)의 대수로 대체하고, 각 온도에 있어서의 플롯을 외 부 삽입(도면 중의 실선) 함으로써 얻어질 수 있다. 얻어진 각 온도에 있어서의 J0의 값은 하기의 표 1에 도시된다.
Figure 112007053504592-pct00010
이렇게 하여 얻어진 J0의 값은 식 (8)에 따라서 아레니우스 플롯을 만드는데 사용되었고, 그 결과가 도 9에 도시되어 있다. 도 9에 도시된 바와 같이, 아레니우스 플롯은 선형성을 나타내기 때문에, ITSO에서 BBPB로의 홀 주입은 쇼트키 주입 메커니즘인 것이 시사되었다. 또한 그 쇼트키 주입이 전류량을 지배하고 있는 것을 알았다. 또한, 도 9의 플롯의 기울기로부터 쇼트키 장벽(φB)은 0.62eV임을 알았다.
(보기)
다음에, 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성에 대해서 예시한다. 우선, 110nm의 막 두께에서 ITSO가 증착된 유리 기판이 준비된다. ITSO 표면의 일부가 2mm 크기의 정방형으로 노출되도록 ITSO 주변은 절연막으로 커버하였다.
다음에, 상기 유리 기판은 ITSO가 형성된 면이 하방으로 되도록 진공증착 장치내의 기판 홀더에 고정된다. 그리고, BBPB, 산화몰리브덴(VI), 및 루부렌이 각각 저항가열식 증발원에 넣어, BBPB, 산화몰리브덴(VI), 및 루부렌으로부터 본 발명의 복합 재료가 증착되었다. 이때, BBPB는 0.2nm/s의 증착율로 증발시켜, BBPB:산화몰리브덴:루부렌이 2:0.75:0.02(질량비)이 되도록 조절했다. 막두께는 비교 예와 대응하도록 200nm로 했다. 더욱이, 알루미늄(Al)이 200nm의 두께로 그 위에 증착되었다. 또한, 루부렌은 막질의 안정화제로서 첨가한 것이며, 반드시 필요하지 않다.
기판상에 ITSO, BBPB와 산화몰리브덴과 루부렌과의 혼합 막, Al의 순으로 적층된 적층구조에 관해서, -35도, -20도, -5도, 10도, 25도, 40도, 55도, 70도, 85도, 및 100도에서 전압-전류 특성을 조사한 결과가 도 10a에 도시된다. 또한, ITSO의 전위를 Al보다도 높게 했을 경우를 순 바이어스로서 간주한다.
우선, 이전의 비교 예(도 8a)와 달리, 순 바이어스와 역 바이어스 둘다에서 거의 동등의 전류가 흐르기 때문에, ITSO와 Al로부터 동등한 양의 홀이 주입되어지는 것을 알았다. 또한 이전의 비교 예와 비교하여, 낮은 전압으로 다량의 전류가 흐르는 것을 알았다.
다음에, 도 10a에서 얻어진 전류-전압 특성으로부터, 본 실시형태에 있어서 흐르고 있는 전류가 쇼트키 주입 메커니즘에 제어되는지 아닌지(즉, 주입에 의해 제어되는지 아닌지) 해석했다. 우선은, 순 바이어스(즉, ITSO로부터의 홀 주입시)에 있어서, 이전의 비교 예와 같이 도 10a에서 얻어진 전류-전압 특성의 가로축을 전압(V)의 평방근으로 대체하고, 세로축을 전류밀도(J)의 대수로 대체하여(도 10b 참조), 각 온도에 있어서의 플롯을 외부 삽입(도면 중의 실선)함으로써 J0을 요구했다. 이어서, 식 (8)에 따라서 아레니우스 플롯이 만들어졌다. 그 결과가 도 11에 도시되어 있다.
도 11 에 도시된 바와 같이, 본 발명의 복합 재료의 경우에, J0/T2의 아레니우스 플롯이 선형적이지 않음을 알았다. 이것은 ITSO로부터 본 발명의 복합 재료로의 홀 주입에 대해서 쇼트키 주입 메커니즘이 지배적이지 않다는 것을 시사하고 있다.
그러므로, 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성이 이전의 실시예 1에서 기술한 식 (1)을 따르는지 아닌지 해석했다. 식 (1)에 있어서, Ａｅｘｐ(-φa/ (2ｋＴ))=A’일 때, 식 (1)은 하기의 식 (9)와 같이 표현될 수 있다.
Figure 112007053504592-pct00011
그러나, A'는 하기의 식 (10)으로 표현된다.
Figure 112007053504592-pct00012
도 10a에서의 순 바이어스의 플롯을 식 (9)로 맞춰본 결과가 도 12에 도시되어 있다. 도면 중의 파선은, 식 (9)에 있어서 n=5이라고 했을 경우의 맞춤이다. 도 12가 도시하는 대로, 상기 맞춤은 대단히 정밀도 있게 수행되었음을 알 수 있다. 각 온도에 있어서의 이런 맞춤에 의해 발견된 A'의 값은 하기의 표 2로 도시된다.
Figure 112007053504592-pct00013
여기에서, 식 (10)으로부터 하기의 식 (11)이 얻어질 수 있기 때문에, A'를 아레니우스 플롯하면 선형적이 될 것이다. 그 결과는 도 13으로 도시된다.
Figure 112007053504592-pct00014
도 13에 도시된 바와 같이, 아레니우스 플롯이 선형성을 나타내기 때문에, ITSO로부터 본 발명의 복합 재료로의 홀 주입에 대하여 오믹 콘택이 형성되고, 그것의 전류량은 식 (1)을 따른다는 것을 알았다. 이때의 활성화 에너지(φa)는 0.26eV였다.
또한 역 바이어스에 있어서도 순 바이어스와 거의 동일한 전류량이 흐르기 때문에, Al로부터 본 발명의 복합 재료로의 홀 주입에 대하여 오믹 콘택이 형성되고, 그것의 전류량이 식 (1)을 따른다는 것을 알았다.
또한, ITSO의 일함수는 4.89eV, Al의 일함수는 대략 4eV이다(각각 광전자 분광장치 AC-2(리켄 계기(주)에 의해 제조된)을 사용하여 측정했다). 전술에 따르면, 각각 3.5eV 내지 5.5eV의 일함수를 가지는 전극 사이에 본 발명의 복합 재료를 삽입하여 측정한 전류-전압 특성이 식(1)을 따른다는 것을 알았다.
부가적으로, 식 (1)을 따른다는 것은 본 발명의 복합 재료가 전극과 오믹 콘택을 형성하여 대량의 전류를 전도시킬 수 있도록 한다. 그러므로, 본 발명의 복합 재료가 전극에 접촉하여 제공된 발광소자는 구동전압을 감소시킬 수 있다. 또한 알루미늄과 같은 범용적인 금속이 애노드로 사용될 수도 있다.
실시예 3
실시예 3은 유기 화합물과, 유기 화합물에 대하여 전자 수용성을 나타내는 무기 화합물이 복합된 본 발명의 복합 재료를 예시한다. 유기 화합물로서는 홀 수송성을 가지는 NPB을, 무기 화합물로서는 산화몰리브덴을 사용했다.
우선, 실시예 1과 마찬가지로, NPB와 산화몰리브덴을 복합된 본 발명의 복합 재료가 동시 증착법에 의해 증착된다. 이때, NPB는 0.4nm/s의 증착율로 증발시키고, 산화몰리브덴은 NPB에 대하여 1/4의 양(중량비)을 증발시켰다. 따라서, 몰비에서는 NPB:산화몰리브덴=1:1이 되었다. 또한, 막 두께는 50nm였다.
이런 방식으로 증착된 NPB와 산화몰리브덴의 복합 재료의 흡수 스펙트럼을 측정한 결과가 도 14에서의 A.로 도시된다. 비교를 위하여, NPB 단독의 막(도면 중B.)의 흡수 스펙트럼도 맞춰서 도시했다. 산화몰리브덴 단독의 막에 관해서는 실시 예 1의 도 7에서 도시했으므로 여기에서는 생략한다.
도 14에 도시된 바와 같이, A.의 복합 재료는 NPB 혹은 산화몰리브덴 각각의 단독의 막에서는 보여지지 않는 새로운 흡수가 500nm부근, 800nm부근 및 1400nm부근에 보여졌다. 이것은 NPB와 산화몰리브덴이 전자를 교환하기 때문에, 산화몰리브덴이 NPB로부터 전자를 수용하고, NPB에 홀이 발생된다고 생각된다. 따라서, 본 발명의 복합 재료는 고농도의 불순물이 첨가된 불순물 반도체와 같이 각종 전극과 오믹 콘택을 형성할 수 있고, 밴드 전도와 같은 캐리어 수송을 수행할 수 있다는 것이 시사된다.
한편, NPB 단독(B.)에도 보여지는 350nm부근의 흡수는 복합 재료(A.)에서도 관찰되었다. 이것은 본 발명의 복합 재료가 여전히 NPB의 성질도 가지며, 도약 전도(트랩 전하 제한 전류)에 의한 캐리어 수송도 수행할 수 있다는 것을 시사하고 있다.
(실시예4)
실시예 4에서는 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성에 대해서 예시한다.우선, 비교를 위하여, 전술한 NPB 단독의 막에 대한 전류-전압 특성에 대해서 예시한다.
(비교 예)
우선, ITSO가 110nm의 두께로 증착된 유리 기판이 준비된다. ITSO 주변은 ITSO 표면의 일부가 2mm 정방형 크기로 노출되도록 절연막으로 커버하였다.
다음에, 상기 유리 기판은 ITSO가 형성된 면이 하방으로 되도록 진공 증착 장치내의 기판 홀더에 고정된다. 그리고, NPB는 저항가열식의 증발원에 넣어지고, 진공 상태에서 진공증착법에 의해 NPB가 증착된다. 막 두께는 200nm였다. 부가적으로, 알루미늄(Al)이 200nm의 두께로 그 위에 증착되었다.
기판 상에 ITSO, NPB, Al 순으로 적층된 적층구조에 관해서, -35℃, -20℃, -5℃, 10℃, 25℃, 40℃, 55℃, 70℃, 및 85℃에서 전류-전압 특성을 조사한 결과가 도 15a에 도시된다(NPB의 유리 전이점이 100℃ 보다 약간 낮기 때문에, 100℃의 데이터는 취득하지 않았다). 또한, ITSO의 전위가 Al보다도 높게 했을 경우는 순 바이어스로 간주하고 있다.
도 15a에 도시된 바와 같이, 전류가 순 바이어스에서 흐르기 때문에, 홀이 ITSO로부터 주입됨을 알았다. 또한 전류가 역 바이어스에서 흐르지 않고, 정류성을 나타내기 때문에, Al로부터 홀은 주입되지 않는다는 것이 시사되었다.
다음에, 도 15a에서 얻어진 전류-전압 특성은 비교 예에 있어서 흐르고 있는 전류가 실제 쇼트키 주입 메커니즘에 의해 제어되는지 아닌지(즉, 주입에 의해 제어되는지 아닌지)를 해석했다. 해석 방법은 실시예 2에서 기술한 기법과 동일하다. 각 온도에서의 y절편(J0)은 도 15a에서 얻어진 전류-전압 특성의 가로축을 전압(V)의 평방근으로 대체하고, 세로축을 전류밀도(J)의 대수로 대체하며(도 15b 참조), 각 온도에 있어서의 플롯을 외부 삽입(도면 중의 실선)함으로써 얻어질 수 있다. 각 온도에서의 J0가 식 (8)을 따르는지를 확인했다.
각 온도에 있어서의 얻어진 J0의 값은 하기의 표 3에 도시된다. 이와 같이 얻어진 J0의 값은 식 (8)에 따른 아레니우스 플롯을 행하는데 사용되었고, 그 결과가 도 16에 도시된다.
Figure 112007053504592-pct00015
도 16에 도시된 바와 같이, 아레니우스 플롯이 선형성을 나타내기 때문에, ITSO에서 NPB로의 홀 주입은 쇼트키 주입 메커니즘인 것이 시사되었다. 또한, 상기 쇼트키 주입이 전류량을 제어한다는 것을 알았다. 또한, 쇼트키 장벽(φB)은 도 16의 기울기로부터 0.49eV임을 알았다.
(보기)
다음에, 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성에 대해서 예시한다. 우선, ITSO가 110nm의 두께로 증착된 유리 기판이 준비된다. ITSO 주변은 ITSO 표면의 일부가 2mm 정방형 크기로 노출되도록 절연막으로 커버하였다.
다음에, 상기 유리 기판은 ITSO가 형성된 면이 하방으로 되도록 진공증착 장치내의 기판 홀더에 고정했다. 그리고, NPB, 산화몰리브덴(VI), 루부렌이 서로 다른 저항가열식 증발원에 각각 넣어지고, 진공상태에서 동시 증착법에 의해 NPB, 산화몰리브덴, 루부렌으로 형성된 본 발명의 복합 재료가 증착되었다. 이때, NPB는 0.2nm/s의 증착율로 증발시키고, NPB:산화몰리브덴:루부렌=2:0.75:0.04(질량비)이 되도록 조절했다. 막 두께는 비교 예와 대응하도록 200nm로 했다. 더욱이, 알루미늄(Al)이 200nm 두께로 그 위에 증착되었다. 또한, 루부렌은 막질의 안정화제로서 첨가한 것이며, 반드시 필요하지는 않다.
기판 상에 ITSO, NPB:산화몰리브덴:루부렌 혼합 막, Al의 순으로 적층된 적층구조에 관해서, -35도, -20도, -5도, 10도, 25도, 40도, 55도, 70도, 및 85도에서 전류-전압 특성을 조사한 결과가 도 17a로 도시된다. 또한, ITSO의 전위가 Al 보다 높게 했을 경우는 순 바이어스라고 간주한다.
이전의 비교 예(도 15a)와 다르게, 순 바이어스·역 바이어스에서 거의 동등의 전류가 흐르고 있기 때문에, ITSO와 Al 둘다로부터 동등한 양의 홀이 주입됨을 알았다. 또한 이전의 비교 예와 비교하여, 낮은 전압으로 다량인 전류가 흐른다는 는 것을 알았다.
다음에, 도 17a에서 얻어진 전류-전압 특성은 본 실시예에 있어서 흐르고 있는 전류가 쇼트키 주입 메커니즘에 의해 제어되는지 아닌지(즉, 주입에 의해 제어되는지 아닌지)를 해석했다. 먼저, 순 바이어스에서(즉, ITSO로부터의 홀 주입시), 이전의 비교 예와 같이 도 17a에서 얻어진 전류-전압 특성의 가로축을 전압(V)의 평방근으로 대체하고, 세로축을 전류밀도(J)의 대수로 대체하고(도 17b 참조), 각 온도에 있어서의 플롯을 외부 삽입(도면 중의 실선)함으로써 J0가 얻어졌다. 이어서, 식 (8)에 따라서 아레니우스 플롯을 행했다. 그 결과는 도 18로 도시된다.
도 18에 도시된 바와 같이, 본 발명의 복합 재료의 경우에는, J0/T2의 아레니우스 플롯이 선형적이지 않음을 알았다. 이것은 ITSO로부터 본 발명의 복합 재료로의 홀 주입은 쇼트키 주입 메커니즘이 지배적이지 않다는 것을 시사하고 있다.
그러므로, 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성이 이전의 실시예 1에서 기술한 식 (1)을 따르는지를 해석했다. 해석 기법은 실시예 2와 동일하다. 도 17a에 있어서의 순 바이어스 시의 플롯은 각 온도에서의 A'를 찾기 위해 식 (9)에 의해 맞춤되고, A'가 식 (11)을 따르는지를 확인했다.
도 17a에 있어서의 순 바이어스에서의 플롯을 식 (9)로 맞춤한 결과가 도 19로 도시된다. 도면 중의 파선은, 식 (9)에 있어서 n=5이라고 했을 경우의 맞춤이다. 도 19에 도시된 바와 같이, 상기 맞춤은 대단히 정밀도 있게 수행됨을 알 수 있다. 각 온도에서 상기 맞춤에 의해 찾아진 A'의 값은 하기의 표 4로 도시된다.
Figure 112007053504592-pct00016
A'의 아레니우스 플롯한 결과는 도 20에 도시된다. 도 20에 도시된 바와 같이, 아레니우스 플롯은 선형성을 나타내기 때문에, ITSO로부터 본 발명의 복합 재료로에의 홀 주입에 대해 오믹 콘택이 형성되고, 그것의 전류량이 식 (1)을 따FMS다는 것을 알았다. 이때의 활성화 에너지(φa)는 0.31eV이었다.
또한 역 바이어스에 있어서도 순 바이어스와 거의 같은 전류량이 흐르기 때문에, Al로부터 본 발명의 복합 재료로의 홀 주입도 오믹 접촉을 형성하고, 그 전류량이 식 (1)을 따른다 것을 알았다.
또한, ITSO의 일함수는 4.89eV이고, Al의 일함수는 약 4eV이다(각각은 광전자 분광장치 AC-2(리켄 계기(주)에 의해 제조된)을 사용해서 측정했다). 전술에 따르면, 본 발명의 복합 재료가 3.5eV 내지 5.5eV의 일함수를 가지는 전극 사이에 삽입되어 측정한 전류-전압 특성은 식 (1)을 따른다는 것을 알았다.
부가적으로, 식 (1)을 따른다는 것은 본 발명의 복합 재료가 전극과 오믹 콘택을 가지고 대량의 전류가 전도되도록 한다. 그러므로, 본 발명의 복합 재료가 전극에 접촉하여 제공된 발광소자는 구동전압을 감소시킬 수 있다. 또한, 높지않은 일함수를 가지지 않는 알루미늄과 같은 범용적인 금속이 애노드로 사용될 수도 있다.
(실시예 5)
실시예 5에서는 유기 화합물과, 유기 화합물에 대하여 전자 수용성을 나타내는 무기 화합물과 복합된 본 발명의 복합 재료를 예시한다. 유기 화합물로서는 홀 수송성을 가지는 DNTPD를, 무기 화합물로서는 산화몰리브덴을 사용했다.
우선, 실시예 1과 마찬가지로, 동시 증착법에 의해 DNTPD가 산화몰리브덴과 복합된 본 발명의 복합 재료가 증착되었다. 이때, DNTPD는 0.4nm/s의 증착율로 증발시키고, 산화몰리브덴은 DNTPD에 대하여 1/4의 양(중량비)을 증발시켰다. 따라서, 몰비에서는 DNTPD:산화몰리브덴=1:1.5이 되었다. 또한, 두께는 50nm였다.
이렇게 증착된 DNTPD-산화몰리브덴 복합 재료의 흡수 스펙트럼을 측정한 결과가 도 21의 A.로 도시된다. 비교를 위하여, DNTPD 단독의 막(도면 중B.)의 흡수 스펙트럼도 맞춰서 도시했다. 산화몰리브덴 단독의 막에 관해서는 실시예 1의 도 7에서 도시했으므로 여기에서는 생략한다.
도 21에 도시된 바와 같이, A.의 복합 재료는 DNTPD 혹은 산화몰리브덴 각각의 단독의 막에서는 보여지지 않은 새로운 흡수가 900nm부근에 보여졌다. 이것은 DNTPD와 산화몰리브덴이 전자의 교환을 행하고 있기 때문이며, 산화몰리브덴이 DNTPD로부터 전자를 수용하고, DNTPD에서 홀이 발생된다고 생각된다. 따라서, 본 발명의 복합 재료는 고농도의 불순물이 첨가된 불순물 반도체와 같이 각종 전극과 오믹 콘택을 형성할 수 있고, 또 밴드 전도와 같은 캐리어 수송을 수행할 수 있다는 것이 시사된다.
한편, DNTPD 단독(B.)에도 보여지는 350nm부근의 흡수는, 복합 재료(A.)에도 관찰되어 있다. 이것은 본 발명의 복합 재료가 여전히 DNTPD의 성질도 가지고, 도약 전도(트랩 전하 제한 전류)에 의한 캐리어 수송도 수행할 수 있다는 것이 시사된다.
(실시예 6)
실시예 6에서는 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성에 대해서 예시한다.우선, 비교를 위해, 전술한 DNTPD 단독의 막의 전류-전압 특성에 대해서 예시한다.
(비교 예)
우선, ITSO가 110nm의 두께로 증착된 유리 기판이 준비된다. ITSO 주변은 ITSO 표면이 2mm 정방형 크기로 노출되도록 절연막으로 커버하였다.
다음에, 상기 유리 기판은 ITSO가 형성된 면이 하방으로 되도록 진공증착 장치내의 기판 홀더에 고정된다. 그리고, DNTPD는 저항가열식의 증발원에 넣어지고, 진공 상태에서 진공증착법에 의해 DNTPD가 증착되었다. 그것의 두께는 200nm였다.더욱이, 알루미늄(Al)이 200nm 두께로 그 위에 증착되었다.
기판 상에 ITSO, DNTPD, Al의 순으로 적층된 적층구조에 관해서, -35℃, -20℃, -5℃, 10℃, 25℃, 40℃, 55℃, 70℃, 및 85℃에서 전류-전압 특성을 조사한 결과가 도 22a로 도시된다(DNTPD의 유리 전이점은 100℃ 보다 약간 낮기 때문에, 100℃의 데이터는 취득하지 않았다). 또한, ITSO의 전위가 Al 보다도 높게 했을 경우는 순 바이어스라고 간주한다.
도 22a에 도시된 바와 같이, 순 바이어스에서 전류가 흐르기 때문에, ITSO로부터 홀이 주입됨을 알았다. 또한 역 바이어스에서는 전류가 흐르지 않고, 정류성을 나타내기 때문에, Al로부터 홀은 주입되지 않는 것이 시사되었다.
다음에, 도 22a에서 얻어진 전류-전압 특성은 비교 예에 있어서 흐르고 있는 전류가 실제 쇼트키 주입 메커니즘에 의해 제어되는지 아닌지(즉, 주입에 의해 제어되는지 아닌지)를 해석했다. 해석 방법은, 실시예 2에서 기술한 수법과 동일하다. 도 22a의 전류-전압 특성의 가로축을 전압(V)의 평방근으로 대체하고, 세로축을 전류밀도(J)의 대수로 대체하고(도 22b 참조), 각 온도에 있어서의 플롯을 외부 삽입(도면 중의 실선)함으로써 y-절편(J0)이 얻어졌다. 각 온도에 있어서의 J0이 식 (8)을 따르는지 확인했다.
각 온도에 있어서의 얻어진 J0 값이 하기의 표 5에 도시된다. 이렇게 얻어진 J0 값은 식 (8)에 따른 아레니우스 플롯을 행하는데 사용되며, 그 결과가 도 23에 도시된다.
Figure 112007053504592-pct00017
도 23에 도시된 바와 같이, 아레니우스 플롯은 선형성을 나타내기 때문에, ITSO에서 DNTPD로의 홀 주입은 쇼트키 주입 메커니즘인 것이 시사되었다. 또한 상기 쇼트키 주입이 전류량을 제어한다는 것을 알았다. 또한, 도 23의 기울기로부터 쇼트키 장벽(φB)은 0.20eV이었다.
(보기)
다음에, 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성에 대해서 예시한다. 우선, ITSO가 110nm의 두께로 증착된 유리 기판이 준비된다. ITSO 주변은 ITSO 표면이 2mm 정방형 크기로 노출되도록 절연막으로 커버하였다.
다음에, 상기 유리 기판은 ITSO가 형성된 면이 하방으로 되도록 진공증착 장치내의 기판 홀더에 고정된다. 그리고, DNTPD와 산화몰리브덴(VI)이 각각 개별의 저항가열식 증발원에 넣어지고, 진공 상태에서 동시 증착법에 의해 DNTPD와 산화몰리브덴으로 형성된 본 발명의 복합 재료가 증착된다. 이때, DNTPD는 0.2nm/s의 증착율로 증발시키고, DNTPD:산화몰리브덴=2:1(질량비)이 되도록 조절했다. 그 두께는 비교 예와 대응하도록 200nm로 했다. 더욱이, 알루미늄(Al)이 200nm 두께로 그 위에 증착되었다.
기판 상에 ITSO, DNTPD와 산화몰리브덴의 혼합 막, Al의 순으로 적층된 적층구조에 관해서, -35℃, -20℃, -5℃, 10℃, 25℃, 40℃, 55℃, 70℃,및 85℃에서 전류-전압 특성을 조사한 결과가 도 24a에 도시된다. 또한, ITSO의 전위가 Al 보다도 높게 했을 경우는 순 바이어스라고 간주한다.
이전의 비교 예(도 22a)와는 다르게, 순 바이어스와 역 바이어스에서 거의 동등한 전류가 흐르고 있기 때문에, ITSO와 Al 둘다로부터 동등한 양의 홀이 주입됨을 알았다. 또한 이전의 비교 예와 비교할 때, 낮은 전압으로 다량의 전류가 흐른다는 것을 알았다.
다음에, 도 24a에서 얻어진 전류-전압 특성은 본 실시예에서 흐르고 있는 전류가 쇼트키 주입 메커니즘에 의해 제어되는지 아닌지(즉, 주입에 의해 제어되는지 아닌지) 알아보기 위해 분석되었다. 우선, 순 바이어스(즉, ITSO로부터의 홀 주입시)에 있어서, 이전의 비교 예와 같이 도 24a에서 얻어진 전류-전압 특성의 가로축을 전압(V)의 평방근으로 대체하고, 세로축을 전류밀도(J)의 대수로 대체하고(도 24b 참조), 각 온도에 있어서의 플롯을 외부 삽입(도면 중의 실선)함으로써 J0가 얻어졌다. 이어서, 식 (8)에 따라서 아레니우스 플롯을 수행했다. 그 결과가 도 25에 도시된다.
도 25에 도시된 바와 같이, 본 발명의 복합 재료의 경우에는, J0/T2의 아레니우스 플롯이 선형적이지 않다는 것을 알았다. 이것은 ITSO로부터 본 발명의 복합 재료로의 홀 주입은 쇼트키 주입 메커니즘이 지배적이지 않다는 것을 시사하고 있다.
다음에 본 발명의 복합 재료의 전류-전압 특성이 이전의 실시예 1에 기술한 식 (1)을 따르는지 여부를 해석했다. 해석 방법은 실시예 2와 동일하다. 각 온도에 있어서의 A'를 찾기 위해서 도 24a에서 순 바이어스에서의 플롯을 식 (9)에 맞추고, A'이 식 (11)을 따르는지 여부를 확인했다.
도 24a에서의 순 바이어스의 플롯을 식 (9)에 맞춘 결과가 도 26에 도시된다. 도면 중의 파선은, 식(9)에 있어서 n=5이라고 했을 경우의 맞춤이다. 도 26에 도시된 바와 같이, 상기 맞춤은 대단히 정밀도 있게 수행됨을 알 수 있다. 각 온도에서 상기 맞춤에 의해 찾아진 A'의 값은 하기의 표 6으로 도시된다.
Figure 112007053504592-pct00018
A'의 아레니우스 플롯한 결과가 도 27에 도시된다. 도 27에 도시된 바와 같이, 아레니우스 플롯은 선형성을 나타내기 때문에, ITSO로부터 본 발명의 복합 재료로의 홀 주입에 대해 오믹 콘택이 형성되고, 그 전류량이 식 (1)을 따르는 것을 알았다. 이때의 활성화 에너지(φa)는 0.37eV이었다.
또한 역 바이어스에 있어서도 순 바이어스와 거의 같은 전류량을 흘려보내고 있기 때문에, Al로부터 본 발명의 복합 재료로의 홀 주입도 오믹 콘택을 형성하고, 그 전류량이 식 (1)을 따른다는 것을 알았다.
ITSO의 일함수는 4.89eV이고, Al의 일함수는 약 4eV이다(각각은 광전자 분광장치 AC-2(리켄 계기(주)에 의해 제조된)을 사용하여 측정했다). 전술에 따르면, 본 발명의 복합 재료가 각각 3.5eV 내지 5.5eV의 일함수를 가지는 전극 사이에 삽입되어 측정한 전류-전압 특성이 식 (1)을 따른다는 것을 알았다.
본 발명의 복합 재료가 전극과 오믹 콘택을 가지고 대량의 전류가 전도되도록 한다. 그러므로, 본 발명의 복합 재료가 전극에 접촉하여 제공된 발광소자는 구동전압을 감소시킬 수 있다. 부가적으로, 알루미늄과 같은 범용적인 금속이 애노드로 사용될 수 있다.
(참조부호의 설명)
110: 전극 101: 전극 100의 페르미 준위 110: 복합재료 111: 복합재료(110)의 가전자대의 상단 112: 복합재료(100)의 전도대의 하단 113: 복합재료(110)의 페르미 준위 110, 200: 전극 201: 전극(200)의 페르미 준위 210: 유기화합물 211: 유기화합물(210)의 HOMO 준위 212: 유기화합물(210)의 LUMO 준위 220: 쇼트키 장벽 230: 홀 301: 제 1 전극 302: 제 2 전극 311: 제 1 층 312: 제 2 층 321: 홀 322: 전자 401: 제 1 전극 402: 제 2 전극 411: 제 1 층 412: 제 2 층 413: 제 3 층 421: 홀 422: 전자 423: 홀 501: 소스측 구동회로 502: 화소부 503: 게이트측 구동회로 504: 봉지기판 505: 실재 506: 필러 507: 접속배선 508: 플렉시블 프린트 배선기판(FPC) 510: 기판 511: 스위칭용 TFT 512: 전류제어용 TFT 513: 제 1 전극 514: 절연물 515: 층 516: 제 2 전극 517: 발광소자 523: N채널형 TFT 524: P채널형 TFT 807: 회로기판 808: 소자 형성영역 6101: 하우징 6102: 지지대 6103: 표시부 6104: 스피커부 6105: 비디오 입력단자 6201: 본체 6202: 하우징 6203: 표시부 6204: 키보드 6205: 외부 접속 포트 6206: 포인팅 마우스 6301: 본체 6302: 표시부 6303: 스위치 6304: 조작키 6305: 적외선 포트 6401: 본체 6402: 하우징 6403: 표시부 A 6404: 표시부 B 6405: 기억매체 판독부 6406: 조작 키 6407: 스피커부 6501: 본체 6502: 표시부 6503: 아암부 6601: 본체 6602: 표시부 6603: 하우징 6604: 외부 접속 포트 6605: 리모콘 수신부 6606: 화상 수신부 6607: 배터리 6608: 음성 입력부 6609: 조작 키 6610: 접안부 6701: 본체 6702: 하우징 6703: 표시부 6704: 음성 입력부 6705: 음성 출력부 6706: 조작 키 6707: 외부 접속포트 6708: 안테나

Claims (23)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 삭제
  9. 제1 전극과 제2 전극 사이에 제1층, 제3층 및 발광 재료를 포함하는 제2층을 구비한 발광소자로서, 상기 제1층은 상기 제1 전극과 접촉하여 설치되고, 유기 화합물과 무기 화합물을 포함하는 복합 재료로 형성되며,
    상기 제 1 전극은 상기 제 1 층과 오믹 콘택을 형성하고,
    상기 복합 재료는 상기 유기 화합물이 외부에서 주입된 캐리어를 수송할 때, 상기 유기 화합물에 대한 전자 수용성 재료의 첨가에 의한 캐리어 생성을 이용하는 밴드 전도와 유기 화합물들 사이의 도약 전도 양쪽을 갖고,
    상기 제 3 층은 상기 제 1 층과 상기 제 2 층 사이에 있고,
    상기 유기 화합물은 방향족 아민 화합물 및 루부렌이고,
    상기 무기 화합물은 몰리브덴 산화물이고,
    상기 제 1 전극은 실리콘이 첨가된 인듐 주석 산화물층인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 제1 전극은 애노드인 것을 특징으로 하는 발광소자.
  11. 제9항에 있어서,
    상기 제1 전극은 3.5eV 내지 5.5eV의 일함수를 가지는 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 발광소자.
  12. 제9항에 따른 발광소자를 포함하는 발광장치.
  13. 제9항에 있어서,
    상기 유기 화합물은 홀 수송성을 갖는 것을 특징으로 하는 발광소자.
  14. 제9항에 있어서,
    상기 제3 층은 전자 수송성 유기 화합물 및 상기 유기 화합물에 전자 공여성을 나타내는 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 발광소자.
  15. 제9항에 있어서,
    박막층의 측정된 전류-전압 특성이 하기의 식(1)을 따르는 복합 재료로 형성되는 것을 특징으로 하는 발광소자.
    Figure 112012068627882-pct00049
    (J는 전류밀도; V는 전압; φa는 상기 복합 재료에서의 캐리어 발생을 위한 활성화 에너지; k은 볼츠만 상수; T는 온도; A와 B은 한쌍의 전극 사이의 거리(d), 기본 전하량(q), 상기 복합 재료의 종류에 의해 결정되는 이동도(μ), 유전상수(ε), 단위 부피당 트랩의 수(Nt), 상기 복합 재료 내의 유기 화합물 부피당 LUMO 레벨의 수(NLUMO)에 의해 결정되는 파라미터; 및 n은 2 내지 10의 정수.)
  16. 제9항에 있어서,
    상기 방향족 아민 화합물은 4,4',4''－트리스(N,N-디페닐아미노)트리페닐아민, 4,4',4''－트리스[N-(3-메틸페닐)-N-페닐 아미노]트리페닐아민, 1,3,5-트리스 [N,N-디(m-톨릴)아미노]벤젠, N,N’－디페닐-N,N’’－비스(3-메틸페닐)-1,1’－ 비페닐-4,4’－디아민, 4,4’－비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]비페닐, 4,4’－비스 {N-[4-디(m-톨릴)아미노]페닐-N-페닐아미노}비페닐, 4,4’－비스[N-(4-비페닐일)-N-페닐아미노]비페닐, 4,4’，4’’－트리(N-칼바조릴)트리페닐아민으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 발광소자.
  17. 제9항에 있어서,
    상기 발광 재료는 9,10-디(2-나프틸)안트라센, 2-테르트-부틸-9,10-디(2-나프틸)안트라센, 4,4’－비스(2,2-디페닐비닐)비페닐, 쿠머린30, 쿠머린6, 쿠머린545, 쿠머린545T, 페릴렌, 루부렌, 페리프란텐, 2,5,8,11-테트라(테르트-부틸)페릴렌, 9,10-디페닐 안티라센, 5,12-디페닐테트라센, 4-(디시아노메틸렌)-2-메틸-6-[p- (디메틸아미노)스티릴]-4H-피란, 4-(디시아노메틸렌)-2-메틸-6-[2-(줄로리딘-9-일)에테닐]-4H-피란, 4- (디시아노메틸렌)-2,6-비스[p-(디메틸 아미노)스티릴] -4H-피란으로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 발광소자.
  18. 제9항에 있어서,
    상기 제 2 전극은 3.5eV 내지 5.5eV의 일 함수를 갖는 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 발광소자.
  19. 제9항에 있어서,
    상기 제3 층은 트리스(8-키노리노라토)알루미늄, 트리스(4-메틸-8-키노리노 라토)알루미늄, 비스(10-히드록시벤조[h]-키노리나토)베릴륨, 비스(2-메틸-8-키노리노라토)(4-페닐페노라토)알루미늄, 비스[2-(2’－히드록시페닐)벤조치아졸라토]아연, 비스[2-(2’－히드록시페닐)벤조치아졸라토]아연, 바소페난트롤린, 바소큐푸로인, 2-(4-비페닐일)-5-(4-테르트-부틸페닐)-1,3,4-옥사디아졸, 1,3-비스 [5-(4-테르트-부틸페닐)-1,3,4-옥사디아졸-2-일]벤젠, 2,2’，2’’－(1,3,5-벤젠 트리일)-트리스(1-페닐-1H-벤조이미다졸), 3-(4-비페닐일)-4-페닐-5-(4-테르트-부틸페닐)-1,2,4-트리아졸, 3-(4-비페닐일)-4-(4-에틸 페닐)-5-(4-테르트-부틸 페닐)-1,2,4-트리아졸로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 발광소자.
  20. 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 제 1 층, 제 3 층 및 발광 재료를 포함하는 제 2 층을 구비한 발광 소자로서, 상기 제 1 층은 상기 제 1 전극과 접촉하여 설치되고, 유기 화합물과 무기 화합물을 포함하는 복합 재료로 형성되며,
    상기 복합 재료는 상기 유기 화합물이 외부에서 주입된 캐리어를 수송할 때, 상기 유기 화합물에 대한 전자 수용성 재료의 첨가에 의한 캐리어 생성을 이용하는 밴드 전도와 유기 화합물들 사이의 도약 전도 양쪽을 갖고,
    상기 제 3 층은 상기 제 1 층과 제 2 층 사이에 있고,
    상기 유기 화합물은 4,4’－비스[N-(1-나프틸)-N-페닐아미노]비페닐 및 루부렌이고,
    상기 무기 화합물은 몰리브덴 산화물이고,
    상기 제 1 전극은 3.5eV 내지 5.5eV의 일 함수를 갖는 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 발광소자.
  21. 제20항에 있어서,
    상기 제 2 전극은 3.5eV 내지 5.5eV의 일 함수를 갖는 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 발광소자.
  22. 제 1 전극과 제 2 전극 사이에 제 1 층, 제 3 층 및 발광 재료를 포함하는 제 2 층을 구비한 발광 소자로서, 상기 제 1 층은 상기 제 1 전극과 접촉하여 설치되고, 유기 화합물과 무기 화합물을 포함하는 복합 재료로 형성되며,
    상기 복합 재료는 상기 유기 화합물이 외부에서 주입된 캐리어를 수송할 때, 상기 유기 화합물에 대한 전자 수용성 재료의 첨가에 의한 캐리어 생성을 이용하는 밴드 전도와 유기 화합물들 사이의 도약 전도 양쪽을 갖고,
    상기 제 3 층은 상기 제 1 층과 제 2 층 사이에 있고,
    상기 유기 화합물은 4,4’－비스[N-(1-비페닐일)-N-페닐 아미노]비페닐 및 루부렌이고,
    상기 무기 화합물은 몰리브덴 산화물이고,
    상기 제 1 전극은 3.5eV 내지 5.5eV의 일 함수를 갖는 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 발광소자.
  23. 제22항에 있어서,
    상기 제 2 전극은 3.5eV 내지 5.5eV의 일 함수를 갖는 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 발광소자.
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