KR101247774B1 - 연료 전지용 막-전극 어셈블리 및 이를 포함하는 연료 전지시스템 - Google Patents

연료 전지용 막-전극 어셈블리 및 이를 포함하는 연료 전지시스템 Download PDF

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Abstract

본 발명은 연료 전지용 막-전극 어셈블리 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것으로서, 상기 연료 전지용 막-전극 어셈블리는 1 내지 100nm 크기를 갖는 촉매 입자를 포함하는 촉매층 및 이 촉매층을 지지하는 전극 기재를 포함하는 애노드 전극 및 캐소드 전극 및 상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함한다.
상기 연료 전지용 막-전극 어셈블리는 미세한 크기의 촉매 입자로 형성된 전극을 사용하여, 적은 촉매량을 사용하여도 높은 출력 밀도를 갖는 연료 전지 시스템을 제공할 수 있다.
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Description

연료 전지용 막-전극 어셈블리 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템{MEMBRANE-ELECTRODE ASSEMBLY FOR FUEL CELL AND FUEL CELL SYSTEM COMPRISING SAME}
도 1은 본 발명의 촉매층을 형성하는 공정을 개략적으로 나타낸 도면.
도 2는 본 발명의 연료 전지 시스템의 구조를 개략적으로 나타낸 도면.
도 3은 본 발명의 실시예 1에 따라 제조된 전극의 SEM 사진.
도 4는 본 발명의 실시예 2에 따라 제조된 전극의 SEM 사진.
도 5는 본 발명의 실시예 1 내지 2에 따라 제조된 전극의 전기활성 표면적과 전류 밀도를 나타낸 그래프.
[산업상 이용 분야]
본 발명은 연료 전지용 막-전극 어셈블리 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 고성능 전지를 제공할 수 있는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 및 그를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것이다.
[종래 기술]
연료 전지(Fuel cell)는 메탄올, 에탄올, 천연기체와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다. 이러한 연료 전지는 화석 에너지를 대체할 수 있는 청정 에너지원으로서, 단위 전지의 적층에 의한 스택 구성으로 다양한 범위의 출력을 낼 수 있는 장점을 갖고 있으며, 소형 리튬 전지에 비하여 4-10배의 에너지 밀도를 나타내기 때문에 소형 및 이동용 휴대전원으로 주목받고 있다.
연료 전지의 대표적인 예로는 고분자 전해질형 연료 전지(PEMFC: Polymer Electrolyte Membrane Cell), 직접 산화형 연료 전지(Direct Oxidation Fuel Cell)를 들 수 있다. 상기 직접 산화형 연료 전지에서 연료로 메탄올을 사용하는 경우는 직접 메탄올 연료 전지(DMFC: Direct Methanol Fuel Cell)라 한다.
상기 고분자 전해질형 연료 전지는 에너지 밀도가 크고, 출력이 높다는 장점을 가지고 있으나, 수소 가스의 취급에 주의를 요하고 연료가스인 수소를 생산하기 위하여 메탄이나 메탄올 및 천연 가스 등을 개질하기 위한 연료 개질 장치 등의 부대 설비를 필요로 하는 문제점이 있다.
이에 반해 직접 산화형 연료 전지는 반응속도가 느려서 고분자 전해질형 연료 전지에 비해 에너지 밀도가 낮고, 출력이 낮으며, 많은 양의 전극 촉매를 사용하여야 하나, 액체 상태인 연료의 취급이 용이하고 운전 온도가 낮으며 특히 연료 개질 장치를 필요하지 않는다는 장점이 있다.
이러한 연료 전지 시스템에 있어서, 전기를 실질적으로 발생시키는 스택은 막-전극 어셈브리(Membrane-Electrode Assembly: MEA)와 세퍼레이터(Separator)(또 는 바이폴라 플레이트(Bipolar Plate)로 이루어진 단위 셀이 수 개 내지 수 십개로 적층된 구조를 가진다. 상기 막-전극 어셈블리는 수소 이온 전도성 고분자를 포함하는 고분자 전해질 막을 사이에 두고 애노드 전극(일명, "연료극" 또는 "산화 전극"이라 한다)과 캐소드 전극(일명 "공기극" 또는 "환원 전극"이라고 한다)이 위치하는 구조를 가진다.
연료 전지에서 전기를 발생시키는 원리는 연료가 연료극인 애노드 전극으로 공급되어 애노드 전극의 촉매에 흡착되고, 산화 반응에 의하여 연료가 이온화되고또한 전자가 발생하며, 이때 발생된 전자는 외부 회로에 따라 산화극인 캐소드 전극에 도달하며, 수소 이온은 고분자 전해질 막을 통과하여 캐소드 전극으로 전달된다. 캐소드 전극으로 산화제가 공급되고, 이 산화제, 수소 이온 및 전자가 캐소드 전극의 촉매 상에서 반응하여 물을 생성하면서 전기를 발생시키게 된다.
본 발명의 목적은 미세 입자 촉매 입자를 포함하여, 촉매량을 감소시켜도 높은 전력 밀도를 나타낼 수 있는 연료 전지용 막-전극 어셈블리를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 막-전극 어셈블리를 포함하여 고성능을 나타낼 수 있는 연료 전지 시스템을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 1 내지 100nm 크기를 갖는 촉매 입자를 포함하는 촉매층 및 이 촉매층을 지지하는 전극 기재를 포함하는 애노드 전극 및 캐소드 전극을 포함하고, 상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극 사이에 위치하 는 고분자 전해질 막을 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리를 제공한다.
본 발명은 또한 상기 막-전극 어셈블리 및 세퍼레이터를 포함하며, 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응을 통하여 전기를 생성시키는 적어도 하나의 전기 발생부; 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부 및 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부를 포함하는 연료 전지 시스템을 제공한다.
이하 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명은 연료 전지용 막-전극 어셈블리에 관한 것으로서, 전지의 성능을 향상시킬 수 있는 막-전극 어셈블리에 관한 것이다.
연료 전지에서 막-전극 어셈블리는 고분자 전해질 막과 이 고분자 전해질 막 양면에 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극으로 구성되며, 이 애노드 전극과 캐소드 전극은 촉매층과 이 촉매층을 지지하는 전극 기재로 구성된다.
상기 촉매층은 일반적으로 촉매 입자를 용매에 분산시킨 촉매 조성물을 고분자 전해질 막 또는 전극 기재에 코팅하여 형성된다. 그러나 이 공정에 따라 제조되는 촉매층은 두꺼운 촉매층이 고르게 분산되어 있는 구조를 가지므로 고분자 전해질 막과 촉매층의 계면에 존재하는 촉매량이 낮은 문제가 있었다. 이 낮은 촉매량은 결과적으로 촉매 활성이 가장 높게 나타나는 고분자 전해질 막과 촉매층의 계면에 존재하는 촉매량이 낮은 것이므로, 전지의 출력 밀도를 향상시키기 어려웠다.
본 발명에서는 촉매층을 미세한 입자가 쌓여있도록 형성하여 상술한 문제점을 해결할 수 있었다.
본 발명의 막-전극 어셈블리에서 애노드 전극 및 캐소드 전극은 1 내지 100nm의 촉매 입자를 포함하는 촉매층 및 이 촉매층을 지지하는 전극 기재를 포함한다. 상기 촉매 입자 크기는 2 내지 10nm가 보다 바람직하다. 촉매 입자 크기가 1nm보다 작은 경우 촉매의 활성이 급격히 감소하며, 100nm를 초과하는 경우에는 단위 무게당 촉매의 표면적이 감소하여 성능이 감소한다.
이와 같이 미세한 촉매 입자로 형성된 촉매층은 수소 이온 전달이 용이하므로, 높은 촉매 활용률을 가져 낮은 촉매량에서도 우수한 성능을 구현할 수 있어 바람직하다. 즉, 본 발명에 있어서, 상기 촉매층의 로딩량(loading level)은 0.01 내지 0.2mg/cm2으로, 적은 양을 사용하여도 원하는 전력 밀도를 나타낼 수 있다. 따라서, 고가의 촉매를 소량 사용할 수 있으므로 경제적이다.
또한, 상기 촉매층의 전기활성 표면적(electroactive surface: EAS)은 5 내지 100m2/g이 바람직하다. 촉매층의 전기활성 표면적이 5m2/g 미만인 경우에는 출력 밀도가 저하되어 바람직하지 않고, 100m2/g을 초과하도록 제조하는 것은 기술적으로 거의 불가능하므로 실질적으로 가능하지 않다.
이러한 물성을 갖는 촉매층은 레이저 어블레이션 공정으로 제조되는 것이 바람직하다. 레이저 어블레이션 공정을 도 1을 참조하여 설명하기로 한다. 먼저, 촉매 타겟(1)에 레저를 가하여 기판(5)에 입자 상으로 쌓이도록 한다. 상기 공정은 레이저 어블레이션 공정이 스퍼터링 공정보다 보다 미세한, 즉 10nm 이하의 촉매 입자를 형성시킬 수 있어 바람직하다.
상기 촉매 타겟으로는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스 뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 및 백금-M 합금(M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이 금속)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 촉매 금속을 사용할 수 있다. 또한, 상기 기판으로는 고분자 전해질 막 또는 전극 기재일 수 있다.
상기 고분자 전해질 막은 애노드 전극의 촉매층에서 생성된 수소 이온을 캐소드 전극의 촉매층으로 이동시키는 이온 교환의 기능을 가지는 것으로서, 수소 이온 전도성이 우수한 고분자를 사용할 수 있다.
그 대표적인 예로는 측쇄에 설폰산기, 카르복실산기, 인산기, 포스포닌산기 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 양이온 교환기를 갖고 있는 고분자 수지를 들 수 있다.
상기 고분자 수지의 대표적인 예로는 플루오르계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 폴리이미드계 고분자, 폴리에테르이미드계 고분자, 폴리페닐렌설파이드계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 폴리에테르술폰계 고분자, 폴리에테르케톤계 고분자, 폴리에테르-에테르케톤계 고분자 또는 폴리페닐퀴녹살린계 고분자 중에서 선택되는 1종 이상의 수소 이온 전도성 고분자를 포함할 수 있고, 더 바람직하게는 폴리(퍼플루오로술폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리(2,2'-m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸(poly(2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole) 또는 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 중에서 선택되는 1종 이상의 수소 이온 전도성 고분자를 포함하는 것을 사용할 수 있다. 일반적으로 상기 고분자 전 해질 막은 10 내지 200㎛의 두께를 갖는다.
상기 전극 기재는 전극을 지지하는 역할을 하면서 촉매층으로 연료 및 산화제를 확산시켜 촉매층으로 연료 및 산화제가 쉽게 접근할 수 있는 역할을 한다. 상기 전극 기재로는 도전성 기재를 사용하며 그 대표적인 예로 탄소 페이퍼(carbon paper), 탄소 천(carbon cloth), 탄소 펠트(carbon felt) 또는 금속천(섬유 상태의 금속천으로 구성된 다공성의 필름 또는 고분자 섬유로 형성된 천의 표면에 금속 필름이 형성된 것(metalized polymer fiber)을 말함)이 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 상기 전극 기재에서의 기체 확산 효과를 증진시키기 위한 미세 기공층(microporous layer)을 더욱 포함할 수도 있다. 이 미세 기공층은 일반적으로 입경이 작은 도전성 분말, 예를 들어 탄소 분말, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 활성 탄소, 카본 파이버, 플러렌(fullerene) 또는 카본 나노 튜브를 포함할 수 있다. 상기 미세 기공층은 도전성 분말, 바인더 수지 및 용매를 포함하는 조성물을 상기 기체 확산층에 코팅하여 제조된다. 상기 바인더 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리비닐알콜, 셀룰로오스아세테이트 등이 바람직하게 사용될 수 있고, 상기 용매로는 에탄올, 이소프로필알콜, n-프로필알콜, 부틸알콜 등과 같은 알콜, 물, 디메틸아세트아마이드, 디메틸설폭사이드, N-메틸피롤리돈 등이 바람직하게 사용될 수 있다. 코팅 공정은 조성물의 점성에 따라 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법 또는 닥터 블레이드를 이용한 코팅법 등이 사용될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
상술한 구성을 갖는 본 발명의 연료 전지 시스템은 본 발명의 막-전극 어셈블리 및 세퍼레이터를 포함하는 전기 발생부, 연료 공급부 및 산화제 공급부를 포함한다.
상기 전기 발생부는 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응을 통하여 전기를 발생시키는 역할을 하며, 상기 연료 공급부는 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 하며, 상기 산화제 공급부는 산소 또는 공기와 같은 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 한다. 본 발명에서 연료로는 기체 또는 액체 상태의 수소 또는 탄화수소 연료를 포함할 수 있다. 상기 탄화수소 연료의 대표적인 예로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 또는 천연 가스를 들 수 있다.
본 발명의 연료 전지 시스템의 개략적인 구조를 도 2에 나타내었으며, 이를 참조로 보다 상세하게 설명하면 다음과 같다. 도 2에 나타낸 구조는 연료 및 산화제를 펌프를 사용하여 전기 발생부로 공급하는 시스템을 나타내었으나, 본 발명의 연료 전지 시스템이 이러한 구조에 한정되는 것은 아니며, 펌프를 사용하지 않는 확산 방식을 이용하는 연료 전지 시스템 구조에 사용할 수도 있음은 당연한 일이다.
본 발명의 연료 전지 시스템(100)은 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응을 통해 전기 에너지를 발생시키는 적어도 하나의 전기 발생부(19)와, 상기한 연료를 공급하는 연료 공급부(1)와, 산화제를 상기 전기 발생부(19)로 공급하는 산화제 공급원(5)을 포함하여 구성된다.
또한 상기 연료를 공급하는 연료 공급부(1)는 연료를 저장하는 연료 탱크(9) 와, 연료 탱크(9)에 연결 설치되는 연료 펌프(11)를 구비한다. 상기한 연료 펌프(11)는 소정의 펌핑력에 의해 연료 탱크(9)에 저장된 연료를 배출시키는 기능을 하게 된다.
상기 전기 발생부(19)로 산화제를 공급하는 산화제 공급부(5)는 소정의 펌핑력으로 공기를 흡입하는 적어도 하나의 공기 펌프(13)를 구비한다.
상기 전기 발생부(19)는 연료를 산화 반응시키고, 산화제를 환원 반응시키는 막-전극 어셈블리(21)와 이 막-전극 어셈블리의 양측에 연료와 산화제를 공급하기 위한 바이폴라 플레이트(23,25)로 구성된다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
Pt 타겟에 레이저를 가하여 형성되는 1 내지 10nm의 촉매 입자를 카본 블랙 미세 기공층이 형성된 카본지 전극 기재에 쌓이게 하여, 촉매층을 형성하여, 연료 전지용 전극을 제조하였다.
형성된 촉매층의 Pt 로딩량은 0.02mg/cm2이었고, 전기활성 표면적은 18m2/g이었다.
(실시예 2)
카본 나노 튜브 미세 기공층이 형성된 카본지를 사용한 것을 제외하고는 상 기 실시예 1과 동일하게 실시하여 0.02mg/cm2의 Pt 로딩량을 갖고, 21m2/g의 전기활성 표면적을 갖는 촉매층이 형성된 전극을 제조하였다.
상기 실시예 1 및 2에 따라 제조된 전극의 SEM 사진을 도 3 및 도 4에 나타내었다. 도 3 및 도 4에 나타낸 것과 같이 미세한 촉매 입자가 카본 블랙 입자 및 카본 나노 튜브 표면에 촘촘하게 위치함을 알 수 있다.
또한, 상기 실시예 1 내지 2에 따라 제조된 전극의 0.4V 및 0.6V 전류 밀도를 측정하여 그 결과를 도 5에 나타내었다. 도 5에 나타낸 것과 같이, 촉매층의 전기활성 표면적이 증가할수록 전류 밀도가 증가하므로, 출력 밀도가 증가할 것을 예측할 수 있다.
본 발명의 연료 전지용 막-전극 어셈블리는 미세한 크기의 촉매 입자로 형성된 전극을 사용하여, 적은 촉매량을 사용하여도 높은 출력 밀도를 갖는 연료 전지 시스템을 제공할 수 있다.

Claims (10)

1 내지 100nm 크기를 갖는 촉매 입자를 포함하는 촉매층 및 이 촉매층을 지지하는 전극 기재를 포함하는 애노드 전극 및 캐소드 전극 및
상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함하고,
상기 촉매층의 전기활성 표면적(electroactive surface)이 5 내지 100m2/g이고,
상기 촉매층의 로딩량이 0.01 내지 0.2mg/cm2인
연료 전지용 막-전극 어셈블리.
제 1 항에 있어서, 상기 촉매층의 촉매 입자 크기가 2 내지 10nm인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
삭제
삭제
제 1 항에 있어서, 상기 촉매층은 레이저 어블레이션 공정으로 형성된 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
애노드 전극 및 캐소드 전극 및 상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함하는 막-전극 어셈블리 및 세퍼레이터를 포함하며, 연료와 산화제의 전기화학적 반응을 통하여 전기를 생성시키는 적어도 하나의 전기 발생부;
연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부; 및
산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부
를 포함하며,
상기 애노드 전극과 캐소드 전극은 1 내지 100nm 크기를 갖는 촉매 입자를 포함하는 촉매층 및 이 촉매층을 지지하는 전극 기재를 포함하고, 상기 촉매층의 전기활성 표면적(electroactive surface)이 5 내지 100m2/g이고, 상기 촉매층의 로딩량이 0.01 내지 0.2mg/cm2인
연료 전지 시스템.
제 6 항에 있어서, 상기 촉매층의 촉매 입자 크기가 2 내지 10nm인 연료 전지 시스템.
삭제
삭제
제 6 항에 있어서, 상기 촉매층은 레이저 어블레이션 공정으로 형성된 것인 연료 전지 시스템.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20040197638A1 (en) * 2002-10-31 2004-10-07 Mcelrath Kenneth O Fuel cell electrode comprising carbon nanotubes
JP2005087864A (ja) 2003-09-17 2005-04-07 Matsushita Electric Ind Co Ltd 電極触媒の製造方法
JP2005183263A (ja) 2003-12-22 2005-07-07 Nissan Motor Co Ltd 多孔質構造体
KR100550998B1 (ko) 2004-10-28 2006-02-13 삼성에스디아이 주식회사 연료 전지용 전극 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템

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