KR100717747B1 - 직접 산화형 연료 전지용 스택의 회복 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 직접 산화형 연료 전지용 스택의 회복 방법에 관한 것으로서, 이 회복 방법은 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극과 캐소드 전극 및 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함하는 막-전극 어셈블리를 적어도 하나 이상 포함하는 스택에서, 상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극에 질소, 수소, 산소, 이산화탄소, 헬륨, 증류수 및 공기로 이루어진 군에서 선택되는 물질을 주입하는 공정을 포함한다.
본 발명은 연료 전지 시스템을 사용도중에, 발생되는 성능 저하를 간단한 공정으로 다시 회복시킬 수 있어, 장시간 동안 사용이 가능하다.
패시브,수분,스택,연료전지,건조

Description

직접 산화형 연료 전지용 스택의 회복 방법{METHOD OF RECOVERING STACK FOR DIRECT OXIDATION FUEL CELL}
도 1은 본 발명의 직접 산화형 연료 전지 시스템의 구조를 개략적으로 나타낸 도면.
도 2는 본 발명의 실시예 1의 연료 전지 시스템의 회복 공정 전후의 출력 밀도를 나타낸 그래프.
[산업상 이용 분야]
본 발명은 직접 산화형 연료 전지용 스택의 회복 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 전지 작동 중 저하된 성능 및 내구성을 향상시킬 수 있는 직접 산화형 연료 전지용 스택의 회복 방법에 관한 것이다.
[종래 기술]
연료 전지(Fuel cell)는 메탄올, 에탄올, 천연기체와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다. 이러한 연료 전지는 화석 에너지를 대체할 수 있는 청정 에너지원으로서, 단위 전지의 적층에 의한 스택 구성으로 다양한 범위의 출력을 낼 수 있는 장점을 갖고 있으며, 소형 리튬 전지에 비하여 4-10배의 에너지 밀도를 나타내기 때문에 소형 및 이동용 휴대전원으로 주목받고 있다.
연료 전지의 대표적인 예로는 고분자 전해질형 연료 전지(PEMFC: Polymer Electrolyte Membrane Cell), 직접 산화형 연료 전지(Direct Oxidation Fuel Cell)를 들 수 있다. 상기 직접 산화형 연료 전지에서 연료로 메탄올을 사용하는 경우는 직접 메탄올 연료 전지(DMFC: Direct Methanol Fuel Cell)라 한다.
상기 고분자 전해질형 연료전지는 에너지 밀도가 크고, 출력이 높다는 장점을 가지고 있으나, 수소 가스의 취급에 주의를 요하고 연료가스인 수소를 생산하기 위하여 메탄이나 메탄올 및 천연 가스 등을 개질하기 위한 연료 개질 장치 등의 부대 설비를 필요로 하는 문제점이 있다.
이에 반해 직접 산화형 연료 전지는 고분자 전해질형 연료 전지에 비해 에너지 밀도는 낮으나 연료의 취급이 용이하고 운전 온도가 낮아, 상온에서 운전이 가능하며, 특히 연료 개질 장치를 필요하지 않는다는 장점이 있다.
이러한 연료 전지 시스템에 있어서, 전기를 실질적으로 발생시키는 스택은 막-전극 어셈블리(Membrane-Electrode Assembly: MEA)와 세퍼레이터(Separator)(또는 바이폴라 플레이트(Bipolar Plate)라고도 함)로 이루어진 단위 셀이 수 개 내지 수 십개로 적층된 구조를 가진다. 상기 막-전극 어셈블리는 수소 이온 전도성 고분자를 포함하는 고분자 전해질 막을 사이에 두고 애노드 전극(일명, "연료극" 또는 "산화 전극"이라 한다)과 캐소드 전극(일명 "공기극" 또는 "환원 전극"이라고 한다)이 위치하는 구조를 가진다.
연료 전지에서 전기를 발생시키는 원리는 연료가 연료극인 애노드 전극으로 공급되어 애노드 전극의 촉매에 흡착되고, 산화 반응에 의하여 연료가 이온화되고또한 전자가 발생하며, 이때 발생된 전자는 외부 회로에 따라 산화극인 캐소드 전극에 도달하며, 수소 이온은 고분자 전해질 막을 통과하여 캐소드 전극으로 전달된다. 캐소드 전극으로 산화제가 공급되고, 이 산화제, 수소 이온 및 전자가 캐소드 전극의 촉매 상에서 반응하여 물을 생성하면서 전기를 발생시키게 된다.
본 발명의 목적은 전지 작동 중 발생되는 성능 저하를 회복시킬 수 있고, 내구성을 향상시킬 수 있는 직접 산화형 연료 전지용 스택의 회복 방법을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극과 상기 애노드 전극 및 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함하는 하나 이상의 막-전극 어셈블리를 포함하고, 세퍼레이터를 포함하는 스택의 회복 방법으로서, 상기 애노드 전극 및 캐소드 전극에 질소, 수소, 산소, 이산화탄소, 헬륨, 증류수 및 공기로 이루어진 군에서 선택되는 물질을 주입하는 공정을 포함하는 직접 산화형 연료 전지용 스택의 회복 방법을 제공한다.
이하 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
연료 전지 시스템에서 전기를 발생시키는 주요 구성 요소인 스택은 운전 중, 작동 시간이 지남에 따라 스택을 구성하는 막-전극 어셈블리의 열화 현상으로 인하여 성능 저하가 발생된다. 특히, 직접 산화형 연료 전지의 경우, 막-전극 어셈블리의 성능 저하가 심하고, 이는 스택의 출력 저하로 이어져 제품의 내구성에 문제를 일으킨다.
본 발명은 이와 같이 연료 전지 시스템을 사용하던 중, 성능 저하가 심해지면, 성능을 다시 회복할 수 있는 연료 전지용 스택의 회복 방법에 관한 것이다.
본 발명의 회복 방법은 스택을 구성하는 막-전극 어셈블리의 애노드 전극 및 캐소드 전극에 질소, 수소, 산소, 이산화탄소, 헬륨, 증류수 및 공기로 이루어진 첨가제를 주입하는 방법으로 구성된다. 이와 같은 첨가제를 애노드 전극 및 캐소드 전극에 첨가하면 연료 전지 중 발생되는 오염 물질, 촉매의 CO 피독 현상 등을 제거할 수 있어서, 애노드 전극의 촉매가 다시 전지 촉매 반응에 참여할 수 있으므로 성능이 다시 회복될 수 있다.
본 발명의 회복 공정은 초기성능 대비 5 내지 40% 성능 저하가 일어났을 때 실시하는 것이 적당하다.
특히, 상기 애노드 전극에는 수소, 질소, 헬륨 및 증류수로 이루어진 군에서 선택되는 물질을 주입하는 것이 바람직하며, 상기 캐소드 전극에는 수소, 질소, 헬륨, 증류수, 공기 및 산소로 이루어진 군에서 선택되는 물질을 주입하는 것이 바람직하다. 또한 더욱 바람직하게는 애노드 전극에는 수소, 캐소드 전극에는 공기를 주입하는 것이며, 이와 같이 애노드 전극에 수소를 주입하면 막-전극 어셈블리의 열화의 원인 중 하나인 애노드 전극 촉매에 CO가 결합된 CO 피독 현상을 화학적으 로 가장 효과적으로 제거할 수 있어 가장 바람직한 것이다.
화학적으로 CO 피독을 벗겨내는 것을 좀더 자세히 설명하면, 주입된 수소가 촉매에 결합된 CO와 결합되어, 촉매에 결합된 CO를 제거할 수 있으므로, 애노드 전극의 촉매가 다시 전지 촉매 반응에 참여할 수 있어, 성능이 다시 회복될 수 있다. 또한, 이러한 효과는 캐소드 전극에 공기가 주입되어도 동일하게 얻을 수 있다.
상기 첨가제의 주입량은 부족하지 않게 주입하면 되는데, 25cm2 막-전극 어셈블리 한 장에 대하여 애노드 전극에는 분당 50 내지 1L, 캐소드 전극에는 분당 50 내지 1L가 바람직하다.
또한, 애노드 전극에 수소를 주입하고, 캐소드 전극에 공기를 주입하는 경우에는, 연료 전지의 산화 및 환원 반응이 발생하여 전류가 발생되며, 이 발생된 전류를 얻어내면서 실시하는 것이 바람직하다. 이때, 수소 주입량은 얻어내는 전류량에 비례하나, 분당 150 내지 200cc가 바람직하고, 상기 공기 주입량은 분당 500 내지 1000cc가 바람직하다. 수소 및 공기 주입량이 상기 범위보다 낮으면, 반응에 필요한 연료 및 산화제의 양이 적어 재생의 효율성이 낮아지며, 높으면 촉매층의 구조를 파괴시킬 수 있어, 바람직하지 않다.
본 발명의 스택에서, 막-전극 어셈블리를 구성하는 상기 캐소드 전극 및 상기 애노드 전극은 촉매층과 전극 기재를 포함한다. 상기 촉매층은 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 또는 백금-M 합금(M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이 금속) 중에서 선택되는 1종 이상의 촉매를 포함하는 것이 바람직하다.
또한 이러한 금속 촉매는 금속 촉매 자체(black)로 사용할 수도 있고, 담체에 담지시켜 사용할 수도 있다. 이 담체로는 아세틸렌 블랙, 덴카 블랙, 활성 탄소, 케첸 블랙, 흑연과 같은 탄소를 사용할 수도 있고, 또는 알루미나, 실리카, 티타니아, 지르코니아 등의 무기물 미립자를 사용할 수도 있으나, 일반적으로 탄소가 널리 사용되고 있다.
상기 전극 기재는 전극을 지지하는 역할을 하면서 촉매층으로 연료 및 산화제를 확산시켜 촉매층으로 연료 및 산화제가 쉽게 접근할 수 있는 역할을 한다. 상기 전극 기재로는 도전성 기재를 사용하며 그 대표적인 예로 탄소 페이퍼(carbon paper), 탄소 천(carbon cloth), 탄소 펠트(carbon felt) 또는 금속천((섬유 상태의 금속천으로 구성된 다공성의 필름 또는 고분자 섬유로 형성된 천의 표면에 금속 필름이 형성된 것(metalized polymer fiber)을 말함)이 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한 상기 전극 기재는 불소 계열 수지로 발수 처리한 것을 사용하는 것이 연료 전지의 구동시 발생되는 물에 의하여 기체 확산 효율이 저하되는 것을 방지할 수 있어 바람직하다. 상기 불소 계열 수지로는 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리테트라플루오로에틸렌, 플루오리네이티드 에틸렌 프로필렌(Fluorinated ethylene propylene), 폴리클로로트리플루오로에틸렌(polychlorotrifluoroethylene), 플루오로에틸렌 폴리머 등이 사용될 수 있다.
또한, 기체 확산 효과를 증진시키기 위하여, 전극 기재 상에 미세 기공층(microporous layer)을 더욱 포함할 수도 있다. 이 미세 기공층은 일반적으로 입경이 작은 도전성 분말, 예를 들어 탄소 분말, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 활성 탄소, 카본 파이버, 플러렌(fullerene) 또는 카본 나노 튜브를 포함할 수 있다. 상기 미세 기공층은 도전성 분말, 바인더 수지 및 용매를 포함하는 조성물을 상기 기체 확산층에 코팅하여 제조된다. 상기 바인더 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리비닐알코올, 셀룰로오스아세테이트 등이 바람직하게 사용될 수 있고, 상기 용매로는 에탄올, 이소프로필알코올, n-프로필알코올, 부틸알코올 등과 같은 알코올, 물, 디메틸아세트아마이드, 디메틸설폭사이드, N-메틸피롤리돈 등이 바람직하게 사용될 수 있다. 코팅 공정은 조성물의 점성에 따라 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법 또는 닥터 블레이드를 이용한 코팅법 등이 사용될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 막-전극 어셈블리에서, 고분자 전해질 막은 일반적으로 연료 전지에서 고분자 전해질 막으로 사용되며, 수소 이온 전도성을 갖는 고분자 수지로 제조된 것은 어떠한 것도 사용할 수 있다. 그 대표적인 예로는 측쇄에 설폰산기, 카르복실산기, 인산기, 포스포닌산기 및 이들의 유도체로 이루어진 군에서 선택되는 양이온 교환기를 갖고 있는 고분자 수지를 들 수 있다.
상기 고분자 수지의 대표적인 예로는 플루오르계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 폴리이미드계 고분자, 폴리에테르이미드계 고분자, 폴리페닐렌설파이드계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 폴리에테르술폰계 고분자, 폴리에테르케톤계 고분자, 폴 리에테르-에테르케톤계 고분자 또는 폴리페닐퀴녹살린계 고분자 중에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있고, 더 바람직하게는 폴리(퍼플루오로술폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리(2,2'-m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸(poly(2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole) 또는 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 중에서 선택되는 1종 이상을 들 수 있다.
또한, 본 발명의 연료 전지 시스템에서, 전기 발생부는 막-전극 어셈블리와 세퍼레이터(바이폴라 플레이트라고도 함)를 포함한다. 상기 막-전극 어셈블리는 고분자 전해질 막과 이 고분자 전해질 막 양면에 존재하는 캐소드 및 애노드 전극을 포함한다. 상기 전기 발생부는 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응 반응을 통하여 전기를 발생시키는 역할을 한다.
상기 연료 공급부는 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 하며, 상기 산화제 공급부는 산소 또는 공기와 같은 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 한다.
본 발명에서 연료로는 기체 또는 액체 상태의 탄화수소 연료를 포함할 수 있다. 상기 탄화수소 연료의 대표적인 예로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 또는 천연 가스를 들 수 있다.
본 발명의 연료 전지 시스템의 개략적인 구조를 도 1에 나타내었으며, 이를 참조로 보다 상세하게 설명하면 다음과 같다. 도 1에 나타낸 구조는 산화제를 펌프를 사용하여 전기 발생부로 공급하는 시스템을 나타내었으나, 본 발명의 연료 전 지 시스템이 이러한 구조에 한정되는 것은 아니며, 펌프를 사용하지 않는 확산 방식을 이용하는 연료전지 시스템 구조에 사용할 수도 있음은 당연한 일이다.
본 발명의 연료 전지 시스템(100)은 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응을 통해 전기 에너지를 발생시키는 적어도 하나의 전기 발생부(19)와, 상기한 연료를 공급하는 연료 공급부(1)와, 산화제를 상기전기 발생부(19)로 공급하는 산화제 공급부(5)를 포함하여 구성된다.
또한 상기 연료를 공급하는 연료 공급부(1)는 연료를 저장하는 연료 탱크(9), 연료 탱크(9)에 연결 설치되는 연료 펌프(15)를 구비할 수 있다. 상기한 연료 펌프(15)는 소정의 펌핑력에 의해 연료 탱크(9)에 저장된 연료를 배출시키는 기능을 하게 된다.
상기 전기 발생부(19)로 산화제를 공급하는 산화제 공급부(5)는 소정의 펌핑력으로 산화제를 흡입하는 적어도 하나의 산화제 펌프(13)를 구비한다.
상기 전기 발생부(19)는 연료와 산화제를 산화 및 환원 반응시키는 막-전극 어셈블리(21)와 이 막-전극 어셈블리의 양측에 연료와 산화제를 공급하기 위한 바이폴라 플레이트(23,25)로 구성되며, 이러한 전기 발생부(19)가 적어도 하나 모여 스택(7)을 구성한다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐 본 발명이 하기한 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)? 내용
Pt-Ru 블랙(Johnson Matthey) 및 Pt 블랙(Johnson Matthey) 촉매 88 중량%와 바인더로 5 wt% 농도의 나피온/H2O/2-프로판올(Solution Technology Inc.) 12 중량%를 사용하여 애노드 전극용 촉매 조성물 및 캐소드 전극용 촉매 조성물을 각각 제조하였다. 상기 애노드 전극용 촉매 조성물을 0.2mg/cm2의 탄소 함량을 갖는 탄소지 전극 기재에 도포하여 애노드 전극을 제조하고, 상기 캐소드 전극용 촉매 조성물을 1.3mg/cm2의 탄소 함량을 갖는 탄소지 전극 기재에 도포하여 캐소드 전극을 제조하였다. 이때, 애노드 전극 및 캐소드 전극에서 촉매 로딩량은 8mg/cm2로 하였다.
제조된 애노드 전극 및 캐소드 전극과 상업용 Nafion 115(퍼플루오로설폰산) 고분자 전해질 막을 이용하여 막-전극 어셈블리를 제조하였다.
상기 제조된 막-전극 어셈블리를 폴리테트라플루오로에틸렌이 코팅된 유리 섬유(glass fiber) 가스켓(gasket) 사이에 삽입한후, 일정 형상의 기체 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 세퍼레이터에 삽입한 후, 구리 엔드(end) 플레이트 사이에서 압착하여 단위 전지, 즉 스택을 제조하였다.
상기 스택을 이용하여 통상의 방법으로 연료 전지 시스템을 제조하였다.
제조된 연료 전지 시스템을 원하는 출력 밀도를 얻도록 2회 작동시킨 후, 성능이 초기 성능 대비 20%로 열화되었을 때(도 2에서 회복 공정 전, 도 2의 실험 결과는 2회 실시한 것임), 상기 애노드 전극에는 25cm2의 막-전극 어셈블리에 대하여 수소를 분당 100cc, 상기 캐소드 전극에는 공기를 분당 900cc 공급하였다. 이 공급 공정을 전체 2시간 동안 실시하였다.
공급 공정이 완료된 후, 성능을 측정한 결과, 도 2에 나타낸 것과 같이 성능이 회복되었음을 알 수 있다(도 2에서 회복 공정 후).
본 발명은 연료 전지 시스템을 사용 도중에, 발생되는 성능저하를 간단한 공정으로 다시 회복시킬 수 있어, 장시간 동안 사용이 가능하다.

Claims (5)

  1. 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극과 캐소드 전극 및 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함하는 막-전극 어셈블리를 적어도 하나 이상 포함하는 직접 산화형 연료 전지용 스택의 회복 방법으로서,
    상기 애노드 전극과 상기 캐소드 전극에 질소, 수소, 산소, 이산화탄소, 헬륨, 증류수 및 공기로 이루어진 군에서 선택되는 첨가제를 주입하는 공정을 포함하고,
    상기 첨가제의 주입량은 25cm2 막-전극 어셈블리에 대하여 애노드 전극에는 분당 50 내지 1L이고, 캐소드 전극에는 분당 50 내지 1L인 것인 직접 산화형 연료 전지용 스택의 회복 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 애노드 전극에는 질소 또는 수소를 주입하고, 상기 캐소드 전극에는 헬륨 또는 공기를 주입하는 것인 직접 산화형 연료 전지용 스택의 회복 방법.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 애노드 전극에는 수소를 주입하고, 상기 캐소드 전극에는 공기를 주입하는 것인 직접 산화형 연료 전지용 스택의 회복 방법.
  4. 삭제
  5. 제 3 항에 있어서,
    상기 수소 주입량은 분당 100 내지 200cc이고, 상기 공기 주입량은 분당 500 내지 1000cc인 직접 산화형 연료 전지용 스택의 회복 방법.
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