KR20060136222A - 연료 전지용 전극 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 연료 전지용 전극 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것으로서, 상기 연료 전지용 전극은 도전성 기재로 이루어진 전극 지지체, 상기 전극 지지체에 형성되고, 비(卑)금속 촉매를 포함하는 제 1 촉매층 및 상기 제 1 촉매층에 형성되고, 귀금속 및 귀금속-전이금속의 합금을 포함하는 귀금속 촉매를 포함하는 제 2 촉매층을 포함한다.
본 발명의 연료 전지용 전극은 촉매를 과량 사용할 수 있어, 우수한 성능을 나타내는 연료 전지를 제공할 수 있다.
금속,연료전지,애노드전극,Ni,Co
Description
도 1은 본 발명의 연료 전지 시스템의 구성을 나타낸 개략도.
[산업상 이용 분야]
본 발명은 연료 전지용 전극 및 그를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 높은 촉매 활성을 나타내는 연료 전지용 전극 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것이다.
[종래 기술]
연료 전지(Fuel cell)는 메탄올, 에탄올, 천연기체와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다.
연료 전지 시스템의 대표적인 예로는 고분자 전해질형 연료 전지(PEMFC: Polymer Electrolyte Membrane Cell), 직접 산화형 연료 전지(Direct Oxidation Fuel Cell)를 들 수 있다. 상기 직접 산화형 연료 전지에서 연료로 메탄올을 사용 하는 경우는 직접 메탄올 연료 전지(DMFC: Direct Methanol Fuel Cell)라 한다.
상기 고분자 전해질형 연료 전지는 화석 에너지를 대체할 수 있는 청정 에너지원으로서, 출력 밀도 및 에너지 전환 효율이 높고, 상온에서 작동이 가능하며 소형화 및 밀폐화가 가능하므로 무공해 자동차, 가정용 발전 시스템, 이동통신 장비의 휴대용 전원, 군사용 장비 등의 분야에 폭넓게 사용이 가능하다.
상기 고분자 전해질형 연료 전지는 에너지 밀도가 크고, 출력이 높다는 장점을 가지고 있으나, 수소 가스의 취급에 주의를 요하고 연료가스인 수소를 생산하기 위하여 메탄이나 메탄올 및 천연 가스 등을 개질하기 위한 연료 개질 장치 등의 부대 설비를 필요로 하는 문제점이 있다.
이에 반해 직접 산화형 연료 전지는 고분자 전해질형 연료 전지에 비해 에너지 밀도가 낮고, 출력이 낮으며, 많은 양의 전극 촉매를 사용하여야 하나, 액체 상태인 연료의 취급이 용이하고 운전 온도가 낮으며 특히 연료 개질 장치를 필요하지 않는다는 장점이 있다.
본 발명의 목적은 높은 촉매 활성을 나타내는 연료 전지용 전극을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 전극을 포함하는 연료 전지 시스템을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 도전성 기재로 이루어진 전극 지지 체, 제 1 촉매층 및 제 2 촉매층을 포함한다. 이 제 1 촉매층은 상기 전극 지지체에 형성되고, 비(卑)금속 촉매를 포함하며, 상기 제 2 촉매층은 상기 제 1 촉매층에 형성되고, 귀금속 및 귀금속-전이금속의 합금을 포함하는 귀금속 촉매를 포한다. 본 명세서에서, 상기 비(卑)금속이란 공기 중에서 쉽게 산화되는 금속을 의미한다.
본 발명은 또한 상기 전극을 포함하는 하나 이상의 막-전극 어셈블리와 세퍼레이터를 포함하는 하나 이상의 전기 발생부, 연료 공급부 및 산화제 공급부를 포함하는 연료 전지 시스템을 의미한다. 상기 전기 발생부에서 전극은 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극이며, 이 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막이 위치한다. 상기 애노드 전극 및 캐소드 전극 중 적어도 하나는 본 발명의 전극인 것이 바람직하고, 애노드 전극이 본 발명의 전극인 것이 가장 바람직하다. 상기 연료 공급부는 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 하며, 상기 산화제 공급부는 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 한다.
이하 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명은 연료 전지용 전극에 관한 것으로서, 이 전극은 도전성 기재로 이루어진 전극 지지체, 상기 전극 지지체에 형성되고, 비(卑)금속 촉매를 포함하는 제 1 촉매층 및 상기 제 1 촉매층에 형성되고, 귀금속 및 귀금속-전이금속의 합금을 포함하는 귀금속 촉매를 포함하는 제 2 촉매층을 포함한다. 본 명세서에서, 상기 비(卑)금속이란 공기 중에서 쉽게 산화되는 금속을 의미한다.
현재 연료 전지용 캐소드 전극의 촉매로는 고분자 전해질 연료 전지 및 직접 산화 연료 전지에서는 주로 Pt 그리고 애노드 전극의 촉매로는 고분자 전해질 연료전지에서는 주로 Pt가 사용되고, 직접 산화 연료 전지에서는 Pt-Ru가 주로 사용되고 있으나, 이들은 모두 고가의 귀금속이므로 과량을 사용할 수 없어, 전지 성능 향상에 한계가 있다. 또한, 귀금속 대신에 사용가능한 물질로 저렴하여 많은 양을 사용할 수 있는 비(卑)금속 물질을 사용하는 것에 대한 시도가 있었으나, 비(卑)금속 물질은 고분자 전해질 막으로 주로 사용되는 폴리퍼플루오로설폰산과 같은 산 조건 하에서 불안정하여 사용하기가 어려웠다.
본 발명에서는 전극 지지체에 비(卑)금속 촉매를 포함하는 제 1 촉매층을 형성시키고, 상기 제 1 촉매층에 귀금속 촉매를 포함하는 제 2 촉매층을 형성시키는 구성으로, 즉 고분자 전해질 막과 직접 접촉하는 부분에 귀금속 촉매를 위치시켜, 상기 비(卑)금속 촉매는 고분자 전해질 막과 직접 접촉하는 것을 방지하여, 금속 촉매를 연료 전지용 전극에 사용할 수 있었다.
본 발명의 연료 전지용 전극에서, 상기 비(卑)금속 촉매로는 Ni, Co, Fe, 또는 Cu로 이루어진 군에서 선택되는 것이 바람직하다. 이때, 전극에서 상기 비(卑)금속 촉매의 로딩량은 5 내지 30mg/cm2이 바람직하고, 10 내지 15mg/cm2이 더욱 바람직하다. 로딩량이 5mg/cm2 미만인 경우에는 촉매의 성능이 부족하고, 30mg/cm2를 초과하는 경우에는 촉매층의 두께가 두꺼워져서 물질 전달 저항을 유발한다.
상기 귀금속 촉매로는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스 뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 및 백금-M 합금(M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이 금속)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 사용하는 것이 바람직하다. 상기 귀금속 촉매의 로딩량은 0.05mg/cm2 내지 0.5mg/cm2가 바람직하고, 0.05 내지 0.2mg/cm2가 더욱 바람직하다. 상기 귀금속의 로딩량이 0.05mg/cm2 보다 작으면 고분자 전해질 막과 비(卑)금속 촉매층을 적절히 차단하지 못하고, 0.5mg/cm2 보다 크면 귀금속이 고가이므로 경제적이지 않다.
상기 비(卑)금속 촉매 및/ 또는 상기 귀금속 촉매는 담체에 담지되거나, 또는 담체에 담지되지 않은 블랙(black) 형태로도 사용할 수 있으나, 담체에 담지된 형태를 사용하는 것이 더욱 바람직하다. 상기 담체로는 비(卑)금속 촉매 또는 귀금속 촉매 모두 아세틸렌 블랙, 흑연과 같은 탄소를 사용할 수도 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 전극 지지체는 상기 촉매층을 지지하는 역할을 하면서, 촉매층으로 연료 및 산화제를 확산시키는 역할을 하며, 그 대표적인 예로는 탄소 페이퍼나 탄소 천의 도전성 기재를 들 수 있다.
상기 구성을 갖는 본 발명의 전극은 연료 전지에서 캐소드 전극과 애노드 전극으로 사용될 수 있으며, 애노드 전극으로 사용되는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명의 연료 전지용 전극을 애노드 전극으로만 사용하는 경우, 캐소드 전극으로는 종래 통상적으로 사용되던 백금계 촉매 캐소드 전극을 사용할 수 있다. 상기 백금계 촉매로는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 또는 백금-M 합금(M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이 금속) 중에서 선택되는 1종 이상의 촉매를 사용할 수 있다.
이러한 구성을 갖는 본 발명의 전극을 제조하는 공정은 촉매, 바인더 및 용매를 포함하는 촉매 조성물을 스프레이 코팅, 닥터 블레이드 등 통상의 방법으로 전극 기재에 촉매층을 형성하는 공정으로 실시할 수 있다. 이러한 전극 제조 공정은 당해 분야에 널리 알려진 내용이므로, 본 명세서에서 자세한 설명은 생략하기로 한다.
본 발명의 전극을 포함하는 본 발명의 연료 전지 시스템은 적어도 하나의 전기 발생부, 연료 공급부 및 산화제 공급부를 포함한다.
상기 전기 발생부는 고분자 전해질 막과 이 고분자 전해질 막 양면에 존재하는 본 발명의 전극을 포함하는 막-전극 어셈블리를 포함하고, 이 막-전극 어셈블리의 양면에 위치하는 세퍼레이터(바이폴라 플레이트)를 포함한다. 상기 전기 발생부는 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응을 통하여 전기를 발생시키는 역할을 한다.
상기 고분자 전해질 막으로는 수소 이온 전도성이 우수한 고분자를 포함하며, 바람직하게는 플루오르계 고분자, 폴리아미드계 고분자, 폴리에테르계 고분자, 벤즈이미다졸계 고분자, 폴리이미드계 고분자, 폴리에테르이미드계 고분자, 폴리페닐렌설파이드계 고분자, 폴리술폰계 고분자, 폴리에테르술폰계 고분자, 폴리에테르 케톤계 고분자, 폴리에테르-에테르케톤계 고분자 또는 폴리페닐퀴녹살린계 고분자 중에서 선택되는 1종 이상의 수소 이온 전도성 고분자를 포함할 수 있고, 더 바람직하게는 폴리(퍼플루오로술폰산), 폴리(퍼플루오로카르복실산), 술폰산기를 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르의 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤, 폴리(2,2'-m-페닐렌)-5,5'-바이벤즈이미다졸(poly(2,2'-(m-phenylene)-5,5'-bibenzimidazole) 또는 폴리(2,5-벤즈이미다졸) 중에서 선택되는 1종 이상의 수소 이온 전도성 고분자를 포함하는 것을 사용할 수 있다. 일반적으로 상기 고분자 막은 10 내지 200㎛의 두께를 갖는다.
상기 연료 공급부는 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 하며, 상기 산화제 공급부는 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 한다. 상기 연료로는 기체 또는 액체 상태의 수소 또는 탄화수소 연료를 의미하며, 대표적인 탄화수소 연료로는 메탄올, 에탄올, 프로판올, 부탄올 또는 천연 가스를 들 수 있다.
본 발명의 연료 전지 시스템의 개략적인 구조를 도 1에 나타내었으며, 이를 참조로 보다 상세하게 설명하면 다음과 같다. 도 1에 나타낸 구조는 연료 및 산화제를 펌프를 사용하여 전기 발생부로 공급하는 시스템을 나타내었으나, 본 발명의 연료 전지 시스템이 이러한 구조에 한정되는 것은 아니며, 펌프를 사용하지 않고 삼투압 방식을 이용하는 연료 전지 시스템 구조에 사용할 수도 있음은 당연한 일이다.
본 발명의 연료 전지 시스템(100)은 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응을 통해 전기 에너지를 발생시키는 적어도 하나의 전기 발생부(19)를 갖는 스택(7) 과, 상기한 연료를 공급하는 연료 공급부(1)와, 산화제를 전기 발생부(19)로 공급하는 산화제 공급부(5)을 포함하여 구성된다.
또한 상기 연료를 공급하는 연료 공급부(1)는 연료를 저장하는 연료 탱크(9)와, 연료 탱크(9)에 연결 설치되는 연료 펌프(11)를 구비한다. 상기한 연료 펌프(11)는 소정의 펌핑력에 의해 연료 탱크(9)에 저장된 연료를 배출시키는 기능을 하게 된다.
상기 스택(7)의 전기 발생부(19)로 산화제를 공급하는 산화제 공급부(5)는 소정의 펌핑력으로 공기를 흡입하는 적어도 하나의 공기 펌프(13)를 구비한다.
상기 전기 발생부(19)는 연료와 산화제를 산화/환원 반응시키는 막/전극 어셈블리(21)와 이 막/전극 어셈블리의 양측에 연료와 산화제를 공급하기 위한 세퍼레이터(바이폴라 플레이트)(23,25)로 구성된다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
카본 담체에 담지된 Ni 촉매, 폴리테트라플루오로에틸렌 고분자 및 이소프로필 알콜과 물의 혼합 용매를 혼합하여 제 1 촉매 슬러리를 제조하였다. 상기 제 1 촉매 슬러리를 탄소 페이퍼 전극 지지체에 도포하여, 제 1 촉매층을 형성하였다.
이어서, 탄소 담체에 담지된 Pt 촉매(담지량: 0.1mg/cm2), 폴리테트라플루오 로에틸렌 고분자 및 이소프로필알콜과 물의 혼합 용매를 혼합하여 제조된 제 2 촉매 슬러리를 상기 제 1 촉매층에 도포하여, 제 2 촉매층을 형성하여, 연료 전지용 애노드 전극을 제조하였다.
5중량% 나피온/H2O/2-프로판올 용액, 디프로필렌 글리콜 및 탈이온수 및 Pt 블랙(Johnson Matthey, HiSpec 1000) 입자를 혼합하여 캐소드 촉매 슬러리를 제조한 후 테플론 필름 상에 스크린 프린팅하여 건조하여 연료 전지용 캐소드 전극을 제조하였다.
상기 연료 전지용 애노드 전극과 캐소드 전극을 나피온(퍼플루오로설폰산) 고분자 전해질막 상에 각각 위치시킨 후, 200℃에서 200 kgf/㎠의 압력으로 3분간 열압착하여 고분자전해질 막 상에 각각 4 mg/㎠ 로딩량이 되도록 캐소드 및 애노드 전극을 형성하였다.
이어서, 상기 고분자 전해질 막이 가운데 위치하는 캐소드 전극 및 애노드 전극에 E-Tek사의 ELAT 전극 기재(기체 확산층: Gas diffusion layer)를 위치시키고, 결착하여 막-전극 어셈블리를 제조하였다.
상기 제조된 막/전극 어셈블리를 폴리테트라플루오로에틸렌이 코팅된 유리 섬유(glass fiber) 가스켓(gasket) 사이에 삽입한후, 일정 형상의 기체 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 바이폴라 플레이트에 삽입한 후, 구리 엔드(end) 플레이트 사이에서 압착하여 단위 전지를 제조하였다.
(비교예 1)
탄소 페이퍼 전극 지지체에 탄소 담체에 담지된 Pt 촉매(담지량: 0.2mg/cm2), 폴리테트라플루오로에틸렌 고분자 및 이소프로필알콜과 물의 혼합 용매를 혼합하여 제조된 촉매 슬러리를 도포하여 제조된 애노드전극 및 캐소드 전극을사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하여 단위 전지를 제조하였다.
본 발명의 연료 전지용 전극은 촉매를 과량 사용할 수 있어, 우수한 성능을 나타내는 연료 전지를 제공할 수 있다.
Claims (14)
- 도전성 기재로 이루어진 전극 지지체;상기 전극 지지체에 형성되고, 비(卑)금속 촉매를 포함하는 제 1 촉매층; 및상기 제 1 촉매층에 형성되고, 귀금속 및 귀금속-전이금속의 합금을 포함하는 귀금속 촉매를 포함하는 제 2 촉매층을 포함하는 연료 전지용 전극.
- 제 1 항에 있어서, 상기 비(卑)금속 촉매는 Ni, Co, Fe, 및 Cu로 이루어진 군에서 선택되는 것인 연료 전지용 전극.
- 제 1 항에 있어서, 상기 비(卑)금속 촉매의 로딩량은 5 내지 30mg/cm2인 연료 전지용 전극.
- 제 3 항에 있어서, 상기 비(卑)금속 촉매의 로딩량은 10 내지 15mg/cm2인 연료 전지용 전극.
- 제 1 항에 있어서, 상기 귀금속 촉매는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 및 백금-M 합금(M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이 금속)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 연료 전지용 전극.
- 제 1 항에 있어서, 상기 비(卑)금속 촉매 및/ 또는 상기 귀금속 촉매는 담체에 담지된 것인 연료 전지용 전극.
- 제 1 항에 있어서, 상기 전극은 애노드 전극인 연료 전지용 전극.
- 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극, 및 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함하는 적어도 하나 이상의 막-전극 어셈블리; 및 세퍼레이터를 포함하는 적어도 하나의 전기 발생부;연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부; 및산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부를 포함하고,상기 애노드 전극 및 캐소드 전극 중 적어도 하나는도전성 기재로 이루어진 전극 지지체;상기 전극 지지체에 형성되고, 비(卑)금속 촉매를 포함하는 제 1 촉매층; 및상기 제 1 촉매층에 형성되고, 귀금속 및 귀금속-전이금속의 합금을 포함하는 귀금속 촉매를 포함하는 제 2 촉매층을 포함하는 것인연료 전지 시스템.
- 제 8 항에 있어서, 상기 비(卑)금속 촉매는 Ni, Co, Fe 및 Cu로 이루어진 군에서 선택되는 것인 연료 전지 시스템.
- 제 8 항에 있어서, 상기 비(卑)금속 촉매의 로딩량은 5 내지 30mg/cm2인 연료 전지 시스템.
- 제 8 항에 있어서, 상기 귀금속 촉매의 로딩량은 0.05 내지 0.5mg/cm2인 연료 전지 시스템.
- 제 8 항에 있어서, 상기 귀금속 촉매는 백금, 루테늄, 오스뮴, 백금-루테늄 합금, 백금-오스뮴 합금, 백금-팔라듐 합금 및 백금-M 합금(M은 Ga, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu 및 Zn으로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 전이 금속)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인 연료 전지 시스템.
- 제 8 항에 있어서, 상기 비(卑)금속 촉매 및/ 또는 상기 귀금속 촉매는 담체에 담지된 것인 연료 전지 시스템.
- 제 8 항에 있어서, 상기 애노드 전극이도전성 기재로 이루어진 전극 지지체;상기 전극 지지체에 형성되고, 비(卑)금속 촉매를 포함하는 제 1 촉매층; 및상기 제 1 촉매층에 형성되고, 귀금속 및 귀금속-전이금속의 합금을 포함하는 귀금속 촉매를 포함하는 제 2 촉매층을 포함하는 것인연료 전지 시스템.
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