KR101205626B1 - 개선된 리포밍 촉매와 이를 제조 및 로딩하기 위한 방법 및장치 - Google Patents

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퓨얼 셀 에너지, 인크
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Abstract

리포밍 촉매부재는 외측면의 면적을 증가시켜 촉매 유용성을 강화하기 위해 그 외측면이 다수의 정점 및 계곡 영역을 갖는 신장된 본체를 포함한다.
아노드, 캐소드, 콜렉터, 주름부, 전해질, 압출기

Description

개선된 리포밍 촉매와 이를 제조 및 로딩하기 위한 방법 및 장치{IMPROVED REFORMING CATALYST AND METHOD AND APPARATUS FOR MAKING AND LOADING SAME}
본 발명은 연료 전지에 관한 것으로서, 특히 연료 전지에 사용하기 위한 리포밍 촉매에 관한 것이다.
연료 전지는 탄화수소 연료에 저장된 화학 에너지를 전기반응에 의해 전기 에너지로 직접 변환하는 장치이다. 일반적으로 연료 전지는 전해질에 의해 분리되는 아노드 및 캐소드를 포함하며, 상기 전해질은 전기적으로 하전된 이온을 도전시킨다. 유용한 파워 레벨을 얻기 위하여, 다수의 개별적인 연료 전지가 각각의 전지 사이에서 도전성 분리판과 직렬로 적층된다.
내부의 리포밍 연료 전지에 있어서, 리포밍 촉매는 메탄, 석탄 가스 등과 같은 탄화수소 연료의 직접적인 사용을 위하여 비싸고 복잡한 리포밍 설비를 필요로 하지 않고, 연료 전지 스택내에 배치된다. 리포밍 반응에 있어서, 물과 열을 발생하는 연료 전지는 리포밍 반응에 의해 사용되며, 연료는 연료 전지 사용을 위해 수소를 생성하도록 내부에서 리포밍된다. 따라서, 연료 전지 스택을 냉각하는데 도움을 주기 위하여 흡열 리포밍 반응이 양호하게 사용될 수 있다.
상이한 형태의 두개의 직접적인 연료 전지 조립체가 개발되었다. 첫번째 형 태의 리포밍은 간접적인 내부 리포밍으로서, 리포밍 촉매를 스택내의 격리된 챔버에 배치하고 이러한 챔버로부터 리포밍된 가스를 연료 전지의 아노드 설비로 지향시키므로써 달성된다. 두번째 형태의 리포밍은 리포밍 촉매를 활성 아노드 격벽내에 배치하여 아노드로의 직접적인 리포밍 반응에 의해 생성된 수소를 제공하므로써 달성된다. 특히 직접적인 내부 리포밍을 위한 리포밍 촉매는 전형적으로 아노드 격벽의 아노드 전류 콜렉터의 주름부에 배치된다. 상기 리포밍 촉매는 통상적으로 타블렛, 펠릿, 로드, 링 또는 구형 형태 등과 같은 컴팩트한 여러 고형 형태에 유용하다. 미국특허 제4.788.110호에는 주름잡힌 아노드 전류 콜렉터에 이러한 형태의 촉매를 연합시키는 전형적인 기법이 개시되어 있다. 그러나, 이러한 기법은 자동화가 어려우며 따라서 촉매 입자(particle)의 작은 크기로 인해 비용면에서 효과적이지 않다. 더구나 이러한 기법을 사용하여 아노드 전류 콜렉터에 배치된 촉매는 조립, 취급, 운송 및 작동시 이동되거나 엎질러지게 된다.
이러한 단점을 극복하기 위해, 본 발명의 양수인에게 양도된 미국 특허출원 공개 제2004/0157104호에는 압출에 의해 연속적인 코드로서 형성된 리포밍 촉매와; 이러한 촉매를 PC 제어기를 사용하여 본래 자동으로 실행되는 전류 콜렉터와, 노즐 또는 헤드와 X-Y 위치조정 테이블이 구비된 압출기에 로딩하는 방법이 개시되어 있다. 그러나, 상기 미국 특허출원 공개 제2004/0157104호를 사용하여 형성된 촉매 코드는 원하는 촉매 이용을 제공하는 활성 표면적을 갖지만, 이용을 강화하기 위해서는 상기 활성 표면적을 증가시키는 것이 바람직하다. 또한, 이러한 방법을 사용하여 준비된 압출물 촉매는 침착되어 있는 아노드 주름부에 느슨하게 고착되기도 한다. 이것은 주름부로부터 촉매의 컬링 및 낙하를 유발시킬 수 있다. 따라서, 촉매와 주름부 사이의 강한 접합을 제공하는 것이 바람직하다.
본 발명의 목적은 발산 및 촉매 활동성이 강화된 개선된 리포밍 촉매 압출물을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 물질의 비용이 감소될 수 있는 촉매 압출물을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 촉매와 아노드 전류 콜렉터 주름부 사이의 고착 특성을 개선시킬 수 있는 촉매 압출물 로딩 방법을 제공하는 것이다.
하기에 서술될 본 발명의 실시예에 따르면, 상술한 바와 같은 목적 및 기타 다른 목적은 외측 표면적을 증가시켜 촉매 유용성을 강화하기 위해 외측면이 다수의 정점 및 계곡 영역을 갖는 신장된 본체가 구비된 리포밍 촉매부재에 의해 실현될 수 있다. 서술된 실시예에서, 정점 및 계곡 영역은 본체의 전체 외주 주위에서 연속적으로 이어지며, 이들 각각은 둥근 정점을 가지며 본체의 길이 위로 연장된다. 또한 서술된 실시예에서, 신장된 본체는 원통형이며, 정점 및 계곡 영역의 연속은 별 형태의 단면을 갖는 원통형 본체로 나타난다.
또한, 압출 조립체와 리포밍 촉매부재를 형성하는 방법도 서술된다. 상기 압출 조립체는 원하는 촉매 부재를 실현하기 위해 상술한 바와 같은 단면을 갖는 노즐이 구비된 다이 헤드와 기계적 프레스를 사용한다. 상기 방법은 촉매 및 캐리어의 결합제를 사용하여 촉매 혼합물을 준비하는 단계와, 기계적 프레스 및 다이 헤드를 사용하여 촉매부재를 형성하기 위해 상기 촉매 혼합물을 압출하는 단계와, 촉매 부재를 아노드 전류 콜렉터의 미리 설정된 통로에 로딩하는 단계를 포함한다.
촉매부재를 로딩하는 단계는 기계적 프레스에 의해 촉매부재가 형성될 때 촉매부재가 미리 설정된 통로에 정렬되도록, 촉매부재를 압출하는 단계와 동시에 실행될 수 있다. 상기 로딩 단계는 서보 드라이브와 소프트웨어 제어되는 X-Y 테이블을 사용하여 실행될 수 있다.
촉매부재를 형성하는 방법과 촉매부재를 로딩하는 방법은 건조 단계 이전에 로딩 단계에 이어 롤러 프레스를 사용하여 아노드 전류 콜렉터를 프레스하는 단계와, 건조 단계에 이어 촉매 부재를 하소(calcine)하는 단계를 포함한다. 상기 하소 단계는 본래 연료 전지에서 실행된다.
본 발명의 또 다른 특징에 있어서, 촉매 부재의 건조는 로딩 단계 이전에 적외선을 사용하여 실행되며, 전류 콜렉터에 접착제를 인가하는 단계가 실행된다.
전류 콜렉터를 연합하는 직접적인 리포밍 연료 전지가 서술될 것이다.
본 발명의 기타 다른 목적과 특징 및 장점은 첨부된 도면을 참조한 하기의 상세한 설명에 의해 보다 명확하게 이해될 것이다.
도1은 본 발명의 원리에 따른 리포밍 촉매부재를 갖는 용융된 탄산염 연료 전지를 도시한 도면.
도2는 도1의 리포밍 촉매부재의 단면도를 도시한 도면.
도3은 도1 및 도2의 리포밍 촉매부재를 형성한 후 이를 전류 콜렉터의 채널 에 배치하기 위한 압출 조립체를 포함하는 시스템을 도시한 도면.
도4는 도3의 압출 조립체에 사용되는 압출 노즐을 도시한 도면.
도5는 도3의 시스템을 작동하는 방법과 최종적인 리포밍 촉매 로딩된 전류 콜렉터를 처리하는 방법에 대한 플로우챠트.
도6은 도5의 방법에 따라 도3의 시스템으로 형성된 전류 콜렉터를 처리하기 위한 설비를 도시한 도면.
도7은 도5의 방법에 따라 리포밍 촉매 로딩된 전류 콜렉터를 건조하기 위한 건조 조립체를 도시한 도면.
도8은 도5의 방법에 따라 형성된 리포밍 촉매부재의 세공 크기 분포에 대한 그래프를 도시한 도면.
도9는 도5의 방법에 따라 형성된 리포밍 촉매부재와 종래 리포밍 촉매 소자의 상대적 성능에 대한 그래프를 도시한 도면.
도1은 연료 전지 조립체(1)의 일부에 대한 단면도를 도시하고 있다. 도시된 바와 같이, 연료 전지 조립체(1)는 전해질 매트릭스(4)에 의해 분리되는 아노드 전극(2)과 캐소드 전극(3)을 갖는 연료 전지를 포함한다. 또한, 연료 전지는 연료 가스 및 옥시던트 가스를 위한 가스 통로(5a, 6a)를 각각 형성하는 아노드 전류 콜렉터(5)와 캐소드 전류 콜렉터(6)를 포함한다. 도1에 도시된 예시적인 실시예에서, 아노드 전류 콜렉터(5) 및 캐소드 전류 콜렉터(6)는 주름잡힌 전류 콜렉터이다. 또한, 연료 전지 조립체(1)는 조립체의 인접한 연료 전지들을 서로 분리시키 기 위하여 다수의 쌍극 분리판(10)을 포함한다. 도1에 있어서, 쌍극 분리판(10a)은 전지(1a)의 아노드측에 인접한 연료 전지로부터 연료 전지(1a)의 아노드(2) 및 아노드 전류 콜렉터(5)를 분리시키며, 쌍극 분리판(10b)은 전지(1a)의 캐소드측에 인접한 연료 전지로부터 전지(1a)의 캐소드(3) 및 캐소드 전류 콜렉터(6)를 분리시킨다.
도시된 경우에 있어서, 조립체(1)는 주름잡힌 아노드 전류 콜렉터(5)로부터 아노드 전극(2)을 분리시키는 아노드 지지부재(12)를 포함한다. 도시된 바와 같이, 주름잡힌 아노드 전류 콜렉터(5)는 전류 콜렉터(5)와 쌍극판(10a) 사이에서 전류 콜렉터(5)의 주름부에 의해 형성되는 공간 또는 통로(5a)에, 직접 리포밍 촉매를 다수의 리포밍 촉매부재(14)의 형태로 수용한다.
도1에서, 리포밍 촉매부재(14)는 증가된 표면적을 제공하여 촉매의 효율 및 유용성을 강화시키는 형태를 취한다. 특히 이러한 실시예에서, 각각의 리포밍 촉매부재(14)는 다수의 정점 및 계곡 영역을 갖는 외측면(14B)이 구비된 신장된 본체(14A)를 포함한다. 도시된 경우에 있어서, 본체(14A)는 실질적으로 원통형이다.
도2는 본체 부재(14A)의 길이를 횡단하여 취한 각각의 리포밍 촉매부재(14)의 단면도를 도시하고 있다. 인식할 수 있는 바와 같이, 본체(14A)의 외측면(14B)은 본체의 외주 주위에 정점 및 계곡 영역(15, 16)의 연속부를 갖는다. 각각의 영역은 정점에서 둥글고, 영역의 연속부는 본체(14A)에 위해 별 형태로 나타난다. 도시된 특별한 경우에서는 6지점의 별 형태의 단면으로 나타나는 6개의 계곡 영역(16)과 6개의 정점 영역(15)이 제공된다. 그러나, 정점 및 계곡 영역의 갯수는 본체의 단면 크기나 두께 및 제조 편의 등과 같은 다양한 요소에 따라 변화된다.
인식할 수 있는 바와 같이, 정점 및 계곡 영역(15, 16)을 갖는 본체(14A)의 형태는 촉매부재(14)의 기하학적 표면적을 증가시킨다. 이것은 연료 전지(11)의 아노드 전류 콜렉터의 통로(5a)를 통과하는 연료 가스를 증가된 표면적에 노출시키므로써, 더 많은 연료 가스가 리포밍되게 한다. 그 결과, 연료 리포밍을 위해서는 소량(대략 10% 감소)의 촉매가 필요하게 되며, 이에 따라 연료 전지 조립체의 제조 및 작동에 대한 물질 비용을 감소시킨다.
도3은 리포밍 촉매부재(14)를 제조하고 이렇게 형성된 리포밍 촉매부재를 아노드 전류 콜렉터(5)의 통로 또는 채널(5a)에 로딩하는 압출 조립체(21A)가 구비된 시스템(21)을 도시하고 있다. 조립체(21A)는 PC 제어기(22)와, 노즐 또는 헤드(25)를 갖는 압출기(24)와, X-Y 위치 테이블(26)을 포함한다. 도4에 도시된 바와 같이, 노즐(25)은 신장된 원통형 중앙 보어(25a)를 포함하며, 이러한 보어의 형태는 도2에 도시된 촉매부재(14a)의 별 형태의 단면에 대응한다. 그 결과, 하기에 상세히 서술되는 바와 같이, 촉매 혼합물이 노즐(25)의 보어(25a)를 통해 압출될 때, 최종적인 촉매부재(14)는 도2에 도시된 바와 같은 단면 형태를 갖는 신장된 원통형 본체(14A)를 가질 것이다.
도3의 조립체의 동작에 있어서, 전류 콜렉터판(5)은 먼저 X-Y 테이블(26)에 배치되며, 그 주름부 또는 레그는 압출기 노즐(25)을 향해 대면하는 통로(5a)를 형성한다. 그후, PC 제어기(22)는 도우 형태(50A)와 X-Y 테이블(26)에 촉매 로딩 물질을 함유한 압출기(24)의 동작을 조정한다. 특히, X-Y 테이블(26)이 설정된 속도 및 패턴으로 이동하여 압출된 부재(14)를 판(5)의 원하는 통로(5a)에 안내함에 따라, 압출기(24)는 노즐(25)을 통해 로딩 물질로부터 촉매부재(14)를 압출하게 된다. 압출된 부재(14)는 ≥12" 의 길이를 갖는 것이 바람직하다.
X-Y 테이블(26)의 이동 속도는 본체(14A)의 원하는 직경과 압출 속도에 따라 결정된다. X-Y 테이블(26)의 이동 패턴은 원하는 로딩 패턴에 따라 설계된다. 인식할 수 있는 바와 같이, 로딩 처리의 최적화를 위해 다양한 컴퓨터 소프트웨어를 통해 다양한 로딩 패턴이 발생될 수 있다.
로딩 물질 도우(50A)는 촉매 분말과 폴리머 결합제로 구성된 촉매 물질(50)로 형성된다. 이러한 물질은 혼합기(28)에서 뒤섞이거나 혼합되어, 촉매 로딩 물질 도우(50A)로서 균일한 압출가능한 혼합물을 형성한다. 상기 혼합기(28)는 유성형 혼합기 또는 시그마 혼합기 등과 같은 고전단 블레이드-혼합기일 수도 있다. 압출가능한 혼합물에 대해서는 하기에 상세히 서술될 것이다.
로딩 물질 도우(50A)가 혼합 처리과정에 의해 형성된 후, 상기 도우는 압출을 위하여 압출기(24)로 이송된다. 상술한 바와 같이, 촉매부재(14)는 도우가 압출기(24)의 동작에 의해 압출기 노즐(25)을 통해 압출될 때 형성되며, 상기 압출기는 피스톤 형태 압출기 또는 나사 형태 압출기일 수도 있다. 상술한 바와 같이, 압출물은 X-Y 테이블(26)의 이동을 통해 전류 콜렉터판(5)의 통로(5a)내로 안내된다.
각각의 압출물 본체(14A)의 정점-정점 직경은 전류 콜렉터 형상에 의존하며, 노즐 크기와 압출 속도 및 도우 점도를 통해 제어될 수 있다. 직경은 본체가 전류 콜렉터(5)의 통로(5a)를 형성하는 인접한 레그 또는 주름부 사이에 포획될 수 있도록 선택되는 것이 바람직하다.
도5의 시스템은 연료 전지 설정 영역에서 냉각을 달성하기 위해, 아노드 전류 콜렉터의 영역에 따라 리포밍 촉매부재(14)가 상이한 밀도로 아노드 전류 콜렉터(5)에 로딩되는 등급형 촉매 로딩을 실현하도록 작동될 수 있다. 이러한 등급형 촉매 로딩의 실시예는 함께 양도된 미국 특허출원 제10/269.481호에 개시되어 있으며, 이러한 미국 특허출원은 본 발명에 참조인용되었다. 등급형 촉매 로딩은 예를 들어 통로(5a)의 선택적 로딩에 의해 실현될 수 있다. 특히, 촉매는 상이한 밀도의 로딩을 실현하기 위해 콜렉터의 상이한 영역에서 하나씩 걸른 통로 또는 두개씩 걸른 통로에 로딩될 수 있다.
상술한 바는 시스템(21)을 이용하여 일반적으로 리포밍 촉매부재(14)의 형성에 대해 서술하였다. 시스템(21)의 작동 방법과 최종적인 리포밍 촉매로딩된 전류 콜렉터의 부가의 처리과정이 서술될 것이다. 도5는 이러한 방법의 흐름도를 도시하고 있다.
제1단계(S1)에 있어서, 촉매 로딩 물질 또는 도우 혼합물(50A)은 수송체를 포함하는 설정량의 결합제 및 설정량의 촉매를 사용하여 준비된다. 전형적인 촉매 분말은 니켈, 알루미나 또는 지르코니아에 지지된 니켈 산화물 또는 이러한 분말들의 조합, 또는 세라믹 캐리어의 혼합물을 포함한다. 촉매는 두개 이상의 촉매 분말을 가지며, 이러한 촉매 분말이 적어도 3분동안 먼저 혼합되어 균일하게 건조혼합된 촉매 분말을 형성하게 된다. 상기 결합제는 수송체로서 2.96 중량%의 PVA 523, 5.90 중량%의 PVA 203, 8.78 중량%의 글리세린, 0.13 중량%의 방부제, 및 82.2 중량%의 물을 갖는 Camger 132-04 물질을 포함한다. 촉매 혼합물에서 결합제에 대한 촉매 분말의 중량비는 약 1.45:1 또는 이 이상이다. 또한, 촉매 혼합물을 준비하기 위해서는 아세트산 등과 같은 설정량의 솔벤트가 사용된다.
이러한 예시적인 실시예에서, 촉매 혼합물은 혼합기(28)를 사용하여 1000 그램의 촉매 분말(한정된 입자 크기 분포를 갖는), 689 그램의 결합제, 10 그램의 아세트산을 혼합하므로써 준비된다. 특히, 먼저 촉매 분말이 혼합기의 혼합 보울에 배치되고, 계량 펌프 또는 분배기 병을 사용하여 혼하 보울내의 촉매 분말에 아세트산이 첨가된다. 혼합기는 20Hz 속도로 약 30초간 작동되어, 촉매 분말과 아세트산을 혼합한다. 그후, 혼합기가 정지되고, 혼합 보울내의 촉매 및 아세트산의 혼합물에 결합제가 첨가된다. 그후, 결합제는 먼저 혼합기를 약 30초간 20Hz로 작동시킨 후 혼합기 속도를 4분 또는 240초 동안 100Hz로 증가시키므로써 촉매 및 아세트산의 혼합물과 혼합된다. 혼합 처리과정중, 혼합기는 혼합기(18)와 일체로 형성된 혼합기 냉각장치(18A)를 사용하여 50 내지 65℉ 의 온도로 유지된다. 결합제가 촉매 및 아세트산의 혼합물과 혼합되었을 때, 최종적인 촉매 제제는 약 300,000 cp 의 점도를 갖는 도우 형태(50A)가 된다.
제2단계(S2)에 있어서, 촉매 혼합물은 압출기(24)를 사용하여 압출되며, 이 경우에는 촉매 부재를 형성하기 위해 기계적 프레스 압출기가 사용된다. 25000 Lb 이상의 범위를 갖는 기계적 프레스 압출기는 촉매 혼합물을 압출하기에 적합하다. 특히, 촉매 혼합물이 먼저 반죽되어 내부의 에어 포켓을 제거한 후, 압출기의 압출 실린더에 배치된다. 상기 실린더는 기계적 프레스 압출기에 설치되고, 실린더의 힘을 15,000 Lb 까지 증가시켜 촉매 혼합물을 상술한 바와 같이 도4에 도시된 구조를 갖는 노즐(25)을 통과시키므로써 압출이 실행된다.
제3단계(S3)에 있어서, 촉매부재(14)가 제2단계에 형성될 때는 PC제어된 X-Y 테이블(26)을 통해 콜렉터의 통로(5a)에 촉매부재(14)를 배치하므로써 아노드 전류 콜렉터(5)에 동시에 로딩될 수 있다. 이러한 예시적인 경우에서 자동화된 처리를 위해서는 제미니 서보 드라이브(Gemini serve) 및 Delta-Tau® PmacV 2.36 소프트웨어가 적합하다.
지금까지, 도4의 방법은 시스템 조립체(21)의 작동에 대해 서술한 단계를 설명하였다. 하기의 설명은 리포밍 촉매로딩된 전류 콜렉터(5)를 처리하는 부가적인 단계 뿐만 아니라, 단계(S3)의 변형을 포함한다.
특히, 압출된 촉매의 침착 이전에 또는 침착과 동시에 전류 콜렉터(5)의 통로(5a)에 접착제가 인가된다. 도5의 시스템에서, 리포밍 촉매를 수용하는 통로(5a)의 바로 전방의 통로(5a)에 접착제를 인가하기 위해, 접착제 공급부(31)가 배치된다. 이러한 방식으로, 촉매 압출물을 수용하기 위해 다음 통로를 이동시키도록 X-Y 테이블(26)이 이동하며, 상기 통로는 이미 공급되었거나 접착제로 코팅되었다. 접착제는 최종 촉매부재(14)를 전류 콜렉터 채널에 더욱 양호하게 고착하도록 작용한다.
공급부(31)를 위한 접착제로 사용하기에는 Camger Inc. 132-01 물질로 구성된 아교가 적합하다. Camger Inc. 132-01 아교는 5중량% PVA 523, 11중량% PVA 203, 16.3중량% 글리세린, 0.21중량% 방부제, 및 67.49중량% 물을 포함한다.
리포밍 촉매부재가 아노드 전류 콜렉터(5)에 의해 형성된 설정의 통로에 로딩된 후, 아노드 전류 콜렉터(5)는 제4단계(S4)에서 롤러 프레스를 사용하여 가압된다. 이것은 도6에 도시되어 있으며, 도6은 촉매로딩된 전류 콜렉터(5)가 별 형태 단면의 촉매를 변형시키지 않고 롤러 프레스에 의해 가압되는 것을 도시하고 있다. 도6에서는 롤러 프레스의 롤러(61, 62)만 도시되었다. 특히, 롤러(61, 62)는 전류 콜렉터 통로(5a)의 표면에 대해, 촉매 부재(14)의 필요한 압축을 제공하기 위해 그 사이에 전류 콜렉터(5)와 수평 병진운동을 실행한다. 이러한 처리과정중 콜렉터를 보호하기 위해 콜렉터(5) 위에 인가되는 플라스틱 외피(63)도 도시되어 있다. 인식할 수 있는 바와 같이, 이러한 형태로 전류 콜렉터(5)의 가압은 촉매부재(14)가 통로에서 접착제에 가압되게 하므로, 상기 부재는 접착제에 더욱 양호하게 고착되고 통로에 의해 지지될 수 있다.
다음 단계(S5)에 있어서, 촉매로딩된 전류 콜렉터(5)는 촉매부재(14)를 건조하기 위해 열처리 과정에 노출된다. 이것은 가열 및 건조 조립체(71)에 의한 도7에 도시되어 있다. 도시된 바와 같이, 조립체(71)는 선반(73)을 갖는 랙(72)을 포함한다. 랙의 또 다른 선반은 촉매로딩된 전류 콜렉터(5) 및 이격된 적외선(IR) 가열 유니트(74)의 조립체에 배치된다. 상기 가열 유니트에는 전원 공급부(75)로부터의 전류가 공급된다. 이에 의해, 유니트는 IR 에너지를 방출하며, 이러한 에너지는 전류 콜렉터(5)의 리포밍 촉매부재를 가열하여 촉매부재를 건조시킨다.
전형적으로, 가열시간은 약 12분이다. 또한, 가열 유니트는 컬러 온도 적외 선 가열기이다. 특히, Fostoria FHK 1600도 컬러 온도 적외선 가열기가 적합하다.
실질적으로 에어가 적외선을 투과하기 때문에, 조립체(71)에 의해 제공된 적외선은 촉매부재의 표면에 도달하기 전에 분산되거나 흡수되지 않는다. 그 결과, 모든 적외선은 촉매부재에 의해 흡수되어 열로 변환된다. 이것은 촉매부재를 건조시켜, 전류 콜렉터(5)의 표면에 대한 촉매부재의 고착을 촉진시킨다. 이것은 전류 콜렉터로부터 촉매부재의 컬링 또는 제거를 방지하므로, 연료 전지 조립체의 작동시간에 대한 리포밍 촉매부재의 성능을 연장시킨다.
최종 단계(S6)에 있어서, 상술한 바와 같이 형성되어 아노드 전류 콜렉터(5)에 로딩되어 건조되고 연료 전지(1a)에 연합된 리포밍 촉매부재는 그 작동중 연료 전지 조립체(1)에서 하소된다. 이러한 처리로 인해, 촉매부재에 존재하는 유기 결합제가 제거되며, 이에 따라 원하는 세공 크기 및 표면적을 갖는 리포밍 촉매부재가 제공된다. 상술한 바와 같은 방법을 사용하여 준비된 리포밍 촉매부재와 종래의 리포밍 촉매의 물리적 특성이 표1에 도시되어 있다.
표1
Figure 112008042777773-pct00001
또한 도5의 방법을 사용하여 형성되고 아노드 전류 콜렉터 통로에 로딩된 후 연료 전지 조립체에서 하소된 리포밍 촉매부재의 세공 크기 분포가 측정되었다. 세공 크기 분포는 Camger, Inc 132-04 결합제를 사용하여 상당히 개선되므로, 확산성이 높고 시간에 대한 촉매의 불활성화가 잔은 더욱 작은 세공을 제공할 수 있다. 압출된 그리고 소손(燒損)된 촉매의 세공 크기 분포가 도8에 도시되어 있다. 도8은 이러한 분포의 그래프를 도시한다. 도8에서, X축은 세공 크기 직경을 ㎛ 로 나타내고, Y축은 로그 미분 관입(log differential intrusion)을 mL/g 로 나타내고 있다. 도8에 도시된 바와 같이, 평균 세공직경은 0.1㎛ 이하이며, 정점 세공 크기는 0.05 내지 0.005㎛ 사이에 속한다. 이러한 세공 크기 분포는 촉매부재의 한정된 세공 크기 구조 및 안정된 리포밍 활동성으로 귀결된다.
본 발명의 리포밍 촉매부재(14)의 성능과 종래 리포밍 촉매의 성능이 비교되었다. 도9는 종래 리포밍 촉매의 상대적 성능과 비교된, 도5의 방법을 사용하여 준비된 리포밍 촉매의 상대적 성능에 대한 그래프를 도시하고 있다. 도9에서, Y축은 촉매의 상대적 성능에 직접적으로 연관된 상대적인 촉매 안정성을 나타내고 있다. 인식할 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따라 준비된 리포밍 촉매부재의 상대적 안정성은 종래 촉매의 안정성 보다 약 4-5배 크다. 본 발명의 리포밍 촉매의 안정성의 증가 및 이에 따른 성능 개선은 상술한 바와 같이 촉매부재의 개선된 구조 및 처리의 결과물이다.
본 발명은 양호한 실시예를 참조로 서술되었기에 이에 한정되지 않으며, 본 기술분야의 숙련자라면 첨부된 청구범위로부터의 일탈없이 본 발명에 다양한 변형과 수정이 가해질 수 있음을 인식해야 한다. 예를 들어, 촉매부재(14)의 정점 및 계곡 영역은 별 형태 이외의 단면 형태를 제공하기 위해 변화될 수도 있으며, 정점 및 계곡에 의해 제공된 표면적의 증가로 인해 강화된 성능을 실현할 수 있다. 또한, 별 형태의 단면과 환형 공극을 갖는 촉매부재는 또 다른 성능 강화를 제공할 수 있다.

Claims (58)

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  9. 본체의 외측면의 면적을 증가시켜 촉매 유용성을 강화하기 위해, 외측면이 다수의 정점 및 계곡 영역을 갖는 가늘고 긴 본체를 포함하는 리포밍 촉매부재와,
    리포밍 촉매부재가 배치된 연료 전지 전류 콜렉터를 포함하며,
    상기 리포밍 촉매 부재는 접착제를 사용하여 상기 전류 콜렉터에 부착되고, 상기 촉매 부재가 상기 전류 콜렉터안에 유지되면서 적외선을 사용하여 건조되는 것을 특징으로 하는 조립체.
  10. 제9항에 있어서, 상기 연료 전지 전류 콜렉터는 하나이상의 주름부를 가지며, 상기 촉매부재는 상기 하나이상의 주름부에 배치되는 것을 특징으로 하는 조립체.
  11. 제10항에 있어서, 상기 정점 및 계곡 영역은 본체의 외주 주위에 연속적으로 형성되고, 이들 각각은 본체 길이를 따라 연장되거나, 상기 본체는 원통형이고 정점 및 계곡 영역은 본체가 별 형태의 단면을 갖도록 둥글게 형성되는 것을 특징으로 하는 조립체.
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  16. 삭제
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  18. 제9항에 있어서, 상기 본체는 적외선에 의해 건조된 것과 상기 적외선을 사용하여 건조된 촉매 압출물중 하나인 것을 특징으로 하는 조립체.
  19. 연료를 리포밍하기 위한 리포밍 촉매 물질을 제공하는 단계와,
    제9항 내지 제11항 및 제18항중 어느 한 항에 따른 리포밍 촉매부재에 상기 촉매 물질을 형성하는 단계;
    상기 리포밍 촉매 부재를 연료 전지 전류 콜렉터에 로딩하는 단계;
    상기 리포밍 촉매 부재를 상기 전류 콜렉터안에 유지하면서 적외선을 사용하여 건조되는 단계를 포함하며,
    상기 로딩하는 단계는 상기 리포밍 촉매 부재가 접착제를 사용하여 상기 전류 콜렉터에 부착되는 것을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  20. 제19항에 있어서, 상기 제공 단계는 수송체를 갖는 결합제와 촉매를 사용하여 촉매 혼합물을 준비하는 단계를 포함하며, 상기 형성 단계는 촉매부재를 형성하기 위해 그 내측면이 본체의 외측면과 일치하는 보어를 갖는 다이 헤드가 구비된 압출기를 사용하여 상기 촉매 혼합물을 압출하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  21. 제19항에 있어서, 상기 제공 단계는 수송체를 갖는 결합제와 촉매를 사용하여 촉매 혼합물을 준비하는 단계를 포함하며, 상기 형성 단계는 적외선을 사용하여 상기 촉매부재를 건조하는 단계를 부가로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  22. 제19항에 있어서, 상기 제공 단계는 수송체를 갖는 결합제와 촉매를 사용하여 촉매 혼합물을 준비하는 단계를 포함하며, 상기 형성 단계는 상기 촉매부재를 건조하는 단계 이전에 상기 촉매부재를 연료 전지 전류 콜렉터에 로딩하는 단계를 부가로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  23. 제19항에 있어서, 상기 제공 단계는 수송체를 갖는 결합제와 촉매를 사용하여 촉매 혼합물을 준비하는 단계를 포함하며, 상기 형성 단계는 로딩 단계시 또는 로딩 단계 이전에, 상기 촉매부재가 로딩될 또는 로딩되어 있는 영역에서 연료 전지 전류 콜렉터에 접착제를 인가하는 단계를 부가로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  24. 제19항에 있어서, 상기 제공 단계는 수송체를 갖는 결합제와 촉매를 사용하여 촉매 혼합물을 준비하는 단계를 포함하며, 상기 형성 단계는 로딩 단계후 연료 전지 전류 콜렉터를 압축하는 단계를 부가로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  25. 제19항에 있어서, 상기 제공 단계는 수송체를 갖는 결합제와 촉매를 사용하여 촉매 혼합물을 준비하는 단계를 포함하며, 상기 형성 단계는 연료 전지 전류 콜렉터를 압축한 후 상기 촉매부재를 하소하는 단계를 부가로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  26. 제20항에 있어서, 상기 수송체는 물을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  27. 제22항에 있어서, 상기 로딩 단계는 컴퓨터 제어되는 X-Y 테이블상에서 연료 전지 전류 콜렉터를 이동시키는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  28. 제27항에 있어서, 전해질 매트릭스가 아노드와 캐소드 전극 사이에 있도록 아노드 전극과 전해질 매트릭스 및 캐소드 전극을 조립하고, 상기 연료 전지 전류 콜렉터를 아노드 전극에 인접하게 배치하고, 연료 전지를 형성하기 위해 부가의 성분을 첨가하는 단계와; 상기 연료 전지를 작동시키는 단계를 부가로 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  29. 삭제
  30. 리포밍 연료를 위해 리포밍 촉매 물질을 제공하는 단계;
    리포밍 촉매부재에 촉매 물질을 형성하는 단계,
    상기 리포밍 촉매 부재를 연료 전지 전류 콜렉터에 로딩하는 단계;
    상기 리포밍 촉매 부재를 상기 전류 콜렉터안에 유지하면서 적외선을 사용하여 건조되는 단계를 포함하며,
    상기 로딩하는 단계는 상기 리포밍 촉매 부재가 접착제를 사용하여 상기 전류 콜렉터에 부착되는 것을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  31. 제30항에 있어서, 상기 제공 단계는 수송체를 갖는 결합제와 촉매를 혼합하므로써 촉매 물질을 준비하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  32. 제31항에 있어서, 상기 수송체는 물을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  33. 리포밍 연료를 위해 리포밍 촉매 물질을 제공하는 공급부와,
    신장된 본체가 구비된 리포밍 촉매부재에 상기 촉매 물질을 형성하는 유니트를 포함하며,
    상기 본체의 외측면은 본체의 외측면의 영역을 증가시켜 촉매 유용성을 강화하도록 다수의 정점 및 계곡 영역을 갖고,
    상기 유니트는 상기 리포밍 촉매 부재를 연료 전지 전류 콜렉터에 로딩하고 상기 리포밍 촉매 부재가 접착제를 사용하여 상기 전류 콜렉터에 부착하기 위한 로딩 조립체와 상기 리포밍 촉매 부재를 상기 전류 콜렉터안에 유지하면서 적외선을 사용하여 건조하는 건조 조립체를 포함하는 것을 특징으로 하는 시스템.
  34. 제33항에 있어서, 상기 공급부는 촉매 물질을 형성하기 위해 수송체를 갖는 결합제와 촉매를 혼합하기 위한 혼합기를 포함하며; 상기 유니트는 그 내측면이 본체의 외측면과 일치하는 보어가 구비된 다이 헤드를 압출기를 포함하며, 상기 압출기는 촉매 물질을 수용하고, 상기 촉매부재를 형성하기 위해 다이 헤드의 보어를 통해 상기 촉매 물질을 압출하는 것을 특징으로 하는 시스템.
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  40. 제34항에 있어서, 상기 로딩 조립체는 전류 콜렉터가 배치되는 컴퓨터 제어되는 X-Y 테이블을 포함하는 것을 특징으로 하는 시스템.
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  42. 연료를 리포밍하기 위한 리포밍 촉매 물질을 제공하는 공급부와,
    촉매 물질을 리포밍 촉매부재로 형성하는 유니트와,
    상기 유니트는 상기 리포밍 촉매 부재를 연료 전지 전류 콜렉터에 로딩하고 상기 리포밍 촉매 부재가 접착제를 사용하여 상기 전류 콜렉터에 부착하기 위한 로딩 조립체와 상기 리포밍 촉매 부재를 상기 전류 콜렉터안에 유지하면서 적외선을 사용하여 건조하는 건조 조립체를 포함하는 것을 특징으로 하는 시스템.
  43. 제42항에 있어서, 상기 촉매부재는 수송체를 갖는 결합제와 촉매의 혼합물인 것을 특징으로 하는 시스템.
  44. 제34항 또는 제43항에 있어서, 상기 수송체는 물을 포함하는 것을 특징으로 하는 시스템.
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  47. 제10항에 있어서, 아노드와, 캐소드와, 상기 아노드와 캐소드 사이에 배치되는 전해질 매트릭스와, 상기 촉매부재를 전류 콜렉터에 고착시키는 접착제중 적어도 하나를 부가로 포함하며; 상기 연료 전지 전류 콜렉터는 아노드 전류 콜렉터이고, 상기 아노드에 인접하게 배치되며; 상기 연료 전지 전류 콜렉터의 주름부는 연료 가스를 통과시키기 위한 다수의 통로를 형성하는 것을 특징으로 하는 조립체.
  48. 제11항에 있어서, 상기 본체는 적외선에 의해 건조된 것과 상기 적외선을 사용하여 건조된 촉매 압출물중 하나이고; 상기 촉매 압출물은 수송체를 포함하는 결합제와 촉매 분말을 포함하는 도우로부터 형성되는 것을 특징으로 하는 조립체.
  49. 제11항에 있어서, 상기 본체는 수송체를 포함하는 결합제와 촉매 분말을 포함하는 도우로부터 형성되며; 상기 촉매 분말은 니켈, 니켈 산화물, 알루미나, 지르코니아중 하나이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 조립체.
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  55. 제33항에 있어서, 상기 공급부는 촉매 물질을 형성하기 위해 수송체를 갖는 결합제와 촉매를 혼합하기 위한 혼합기를 포함하며, 상기 유니트는 적외선을 사용하여 상기 촉매부재를 건조시키는 적외선 건조 조립체를 부가로 포함하는 것을 특징으로 하는 시스템.
  56. 제33항에 있어서, 상기 공급부는 촉매 물질을 형성하기 위해 수송체를 갖는 결합제와 촉매를 혼합하기 위한 혼합기를 포함하며, 상기 유니트는 촉매부재가 압출기에 의해 형성되었을 때, 상기 촉매부재가 건조 조립체에 의해 건조되기 이전에, 연료 전지 전류 콜렉터가 촉매 부재를 수용하도록, 연료 전지 전류 콜렉터를 지지하는 로딩 조립체를 부가로 포함하는 것을 특징으로 하는 시스템.
  57. 제33항에 있어서, 상기 공급부는 촉매 물질을 형성하기 위해 수송체를 갖는 결합제와 촉매를 혼합하기 위한 혼합기를 포함하며, 상기 유니트는 촉매부재가 로딩될 또는 로딩되어 있는 영역에서 연료 전지 전류 콜렉터에 접착제를 공급하는 접착제 공급부를 부가로 포함하는 것을 특징으로 하는 시스템.
  58. 제33항에 있어서, 상기 공급부는 촉매 물질을 형성하기 위해 수송체를 갖는 결합제와 촉매를 혼합하기 위한 혼합기를 포함하며; 상기 유니트는 연료 전지 전류 콜렉터를 로딩한 후 연료 전지 전류 콜렉터를 압축하기 위한 압축 조립체를 부가로 포함하는 것을 특징으로 하는 시스템.
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