KR101191987B1 - 치과 도재소부용 금속 합금 및 치과 보철물 - Google Patents

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Abstract

치과 도재소부용 금속 합금 및 치과 보철물이 제공된다. 치과 도재소부용 금속 합금은, 0 초과 35 중량% 이하의 금(Au); 5 내지 35 중량%의 은(Ag); 6 내지 40 중량%의 인듐(In); 30 내지 70 중량%의 팔라듐(Pd); 및 합계 0 초과 5.0 중량% 이하이고, 붕소(B), 게르마늄(Ge), 지르코늄(Zr), 실리콘(Si) 및 철(Fe)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소를 포함한다.

Description

치과 도재소부용 금속 합금 및 치과 보철물{Dental porcelain fused metal alloy and dental prosthetic material}
본 발명은 금속 합금에 관한 것으로서, 특히 치과에서 보철용으로 사용되는 도재소부용 금속 합금 및 이를 이용한 치과 보철물에 관한 것이다.
도재소부용 금속 합금은 인체 내에서 온도, 산도, 압력 등의 다양한 환경 변화가 일어나는 구강 내에서 사용되기 때문에, 우수한 기계적 성질 뿐만 아니라 화학적 안정성과 심미성을 요한다. 예를 들어, 도재소부용 금속 합금은 구강 내에서 사용되기 때문에 부식이나 변색 등이 없어야 하며, 인체 유해성이 없어야 한다. 또한, 도재소부용 금속 합금은 음식을 씹는 압력에 견딜 수 있어야 하므로 높은 기계적 성질을 요한다.
이러한 점에서, 금 함량이 높은 금계 합금이 도재소부용으로 널리 사용되고 있다. 하지만, 금계 합금은 가격이 높기 때문에, 금계 합금과 제반 성질이 유사하면서도 경제성이 우수한 대체 합금이 개발되고 있다. 예를 들어, 금-팔라듐 합금, 은-팔라듐 합금, 니켈-크롬 합금 등이 연구되고 있다.
하지만, 이러한 대체 합금으로 도재소부용으로 적합한 물리적 성질, 화학적 성질 및 심미성을 얻기는 쉽지 않다. 예를 들어, 니켈-크롬 합금은 가격적인 면에서 유리하나 알레르기 반응을 유발하거나 체내 중금속 축적을 유발한다는 문제점을 갖는다. 다른 합금은 변색물을 발생시키거나, 세포 독성을 유발하거나, 도재와 결합력이 낮거나, 또는 주조성이 낮은 문제가 있다. 이에, 본 발명은 전술한 문제점을 해결하기 위해 안출된 것이다. 전술한 과제는 예시적으로 제시되었고, 본 발명의 범위가 이러한 과제에 의해서 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 일 형태에 따른 치과 도재소부용 금속 합금은, 0 초과 35 중량% 이하의 금(Au); 5 내지 35 중량%의 은(Ag); 6 내지 40 중량%의 인듐(In); 30 내지 70 중량%의 팔라듐(Pd); 및 합계 0 초과 5.0 중량% 이하이고, 붕소(B), 게르마늄(Ge), 지르코늄(Zr), 실리콘(Si) 및 철(Fe)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소를 포함한다.
상기 도재소부용 금속 합금의 일 측면에 따르면, 아연(Zn), 주석(Sn), 갈륨(Ga), 셀레늄(Se), 탄소(C), 안티몬(Sb) 및 구리(Cu)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소가 합계 0 초과 중량 10.0% 이하 더 포함될 수 있다.
상기 도재소부용 금속 합금의 다른 측면에 따르면, 이리듐(Ir), 레늄(Re), 로듐(Rh), 루테늄(Ru), 란탄(La), 오스뮴(Os) 및 비스무스(Bi)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소가 합계 0 초과 2 중량% 이하 더 포함될 수 있다.
상기 도재소부용 금속 합금의 또 다른 측면에 따르면, 크롬(Cr), 니오븀(Nb), 마그네슘(Mg), 티타늄(Ti), 코발트(Co), 알루미늄(Al), 바나듐(V), 탄탈륨(Ta), 몰리브덴(Mo) 및 텅스텐(W)으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소가 합계 0 초과 10.0 중량% 이하 더 포함될 수 있다.
상기 도재소부용 금속 합금의 또 다른 측면에 따르면, 상기 인듐(In)의 함량은 12.0 내지 35 중량%일 수 있다. 나아가, 상기 인듐(In)의 함량은 12.0 내지 26.0 중량%이고, 그 열팽창계수가 13.0 X 10-6내지 16.0 X 10-6 K-1일 수 있다. 선택적으로, 상기 인듐(In)의 함량은 20.3 내지 30.0 중량%이고, 그 열팽창계수가 15.5 X 10-6내지 17.5 X 10-6 K-1일 수 있다.
본 발명의 다른 형태에 따른 치과 도재소부용 금속 합금은, 0 초과 35 중량% 이하의 금(Au); 5 내지 35 중량%의 은(Ag); 12.0 내지 35.0 중량%의 인듐(In); 합계 0 초과 중량 10.0% 이하이고, 아연(Zn), 주석(Sn), 갈륨(Ga), 셀레늄(Se), 탄소(C), 안티몬(Sb) 및 구리(Cu)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소; 합계 0 초과 10.0 중량% 이하이고, 붕소(B), 게르마늄(Ge), 지르코늄(Zr), 실리콘(Si) 및 철(Fe)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소; 합계 0 초과 10.0 중량% 이하이고, 크롬(Cr), 니오븀(Nb), 마그네슘(Mg), 티타늄(Ti), 코발트(Co), 알루미늄(Al), 바나듐(V), 탄탈륨(Ta), 몰리브덴(Mo) 및 텅스텐(W)으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소; 합계 0 초과 2 중량% 이하이고, 이리듐(Ir), 레늄(Re), 로듐(Rh), 루테늄(Ru), 란탄(La), 오스뮴(Os) 및 비스무스(Bi)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소; 및 잔부의 팔라듐(Pd) 및 불가피 분순물로 이루어진다.
상기 도재소부용 금속 합금의 일 측면에 따르면, 상기 인듐(In)의 함량은 12.0 내지 26.0 중량%이고, 상기 금속 합금의 용융 온도는 1030 내지 1200℃일 수 있다.
상기 도재소부용 금속 합금의 다른 측면에 따르면, 상기 인듐(In)의 함량은 20.3 내지 30.0 중량%이고, 상기 금속 합금의 용융 온도는 920 내지 1040℃일 수 있다.
본 발명의 일 형태에 따른 치과 보철물은 전술한 치과 도재소부용 금속 합금들 중 적어도 하나를 이용하여 제조될 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따른 도재소부용 금속 합금은 고가의 금 및 백금 함량을 낮추고 대신 팔라듐 및 인듐 함량을 높여서 경제성을 높이고, 아울러 다른 추가 원소를 통해서 우수한 기계적 성질, 화학적 안정성 및 높은 체내 적합성을 확보할 수 있다.
이하, 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 설명함으로써 본 발명을 상세하게 설명한다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이다.
본 발명의 실시예들에서, 중량%(wt%)는 전체 합금의 중량에서 해당 성분이 차지하는 중량을 백분율로 표시한 것이다. 중량%에 대한 범위는 초과 또는 미만인 경우에는 그 경계값을 포함하지 않고, 단순히 범위로 지정되거나 이상 또는 이하로 지정된 경우에는 그 경계값을 포함하는 것으로 이해될 수 있다.
본 발명의 실시예들에서, 불가피 불순물은 금속 합금 또는 보철물의 제조 시에 의도하지 않게 유입될 수 있는 통상적인 불순물을 지칭할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 치과 도재소부용 금속 합금은 팔라듐(Pd)에, 금(Au), 은(Ag), 및 제 1 첨가 원소를 혼합하여 형성할 수 있다. 팔라듐은 주 원소로서 금 및 백금의 상당 부분을 대체하여 제공될 수 있고, 인체에 해가 없는 것으로 알려져 있다. 예를 들어, 팔라듐은 합금의 잔부를 이룰 수 있고, 30 내지 70 중량% 범위에서 함유될 수 있다. 팔라듐의 함량은 금, 은 및 첨가 원소의 함량에 따라서 달라질 수 있고, 이들과 함께 적절한 치아 도재소부용 합금 성능을 발휘하도록 선택될 수 있다. 이러한 도재소부용 금속 합금에는 각 원소 자체의 불순물로부터 기인하여 또는 합금 단계에서 의도하지 않게 함유되는 불가피 불순물이 포함될 수 있다.
금은 부식 저항, 변색 저항 및 연성 향상을 위해서 첨가될 수 있고, 그 함량은 0 초과 35 중량% 이하일 수 있다. 금의 함량이 이 이상이 되면 가격 경쟁력이 상실되므로, 금의 함량은 35중량% 이하로 제한되고 대체 원소의 함량이 높은 경우 25 중량% 이하로 제한될 수 있다. 아울러, 금의 일부분이 백금(Pt)으로 대체될 수도 있다. 이 경우, 금과 백금의 전체 함량은 35 중량 이하일 수 있다. 나아가, 백금은 값이 비싸고 용융 온도가 높아서 주조용 합금에서 20 중량% 이하로 제한 될 수 있다.
은(Ag)은 팔라듐과 함께, 변색물의 발생, 파절, 수소 취성, 주조성 저하 등의 문제를 해결하기 위해서 첨가될 수 있다. 은은 변색물 발생을 억제하고 연신율 향상을 위해서 최소 5 중량%는 첨가될 수 있고, 황변 현상을 고려하여 35 중량% 이하로 제한될 수 있다. 보다 엄격한 조건 하에서, 은의 함량은 13 내지 31 중량% 범위로 제한될 수 있다.
인듐(In)은 도재와의 결합력을 향상시키고 심미성을 유지하기 위해서 첨가될 수 있다. 도재와의 최소 결합력을 확보하기 위해서 인듐의 최소 함량은 3 중량%일 수 있다. 다만, 인듐의 함량이 최소 6 중량%이상인 경우, 합금의 색상이 황색을 띄게 되고 인듐의 함량이 높아질수록 황색이 뚜렷해진다. 한편, 인듐의 함량이 높아지면 합금의 용융온도가 낮아지고 그 열팽창계수가 저하되므로, 인듐 함량은 40% 이내로 제한되고 아울러 합금의 소성 온도에 따라서 적절하게 선택될 수 있다. 나아가, 경도의 과도한 상승을 억제하기 위해서, 인듐의 함량은 35 중량% 이내로 더 제한될 수 있다.
제 1 첨가 원소는 붕소(B), 게르마늄(Ge), 지르코늄(Zr), 실리콘(Si) 및 철(Fe)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소를 포함할 수 있다. 제 1 첨가 원소는 인듐 증가로 인한 합금의 용융 온도 저하 및 열팽창계수 상승을 상쇄시킬 수 있다. 제 1 첨가 원소의 함량은 과도한 합금의 용융 온도의 상승 및 열팽창계수 감소를 고려하여 합계 0.1 중량% 이상 최대 10.0 중량% 이내로 제한되고, 보다 엄격한 조건 하에서는 붕사와 같은 산화물 생성을 억제하기 위해서 최대 6.0 중량% 이하로 제한될 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 치과 도재소부용 금속 합금은 팔라듐(Pd)에, 금(Au), 은(Ag), 제 1 첨가 원소 및 제 2 첨가 원소를 혼합하여 형성할 수 있다. 전술한 바와 같이, 이러한 도재소부용 금속 합금에는 각 원소 자체의 불순물로부터 기인하여 또는 합금 단계에서 의도하지 않게 함유되는 불가피 불순물이 포함될 수 있다. 이 실시예에서, 팔라듐(Pd), 금(Au), 은(Ag) 및 제 1 첨가 원소에 대한 설명은 전술한 실시예를 참조할 수 있다.
제 2 첨가 원소는 크롬(Cr), 니오븀(Nb), 마그네슘(Mg), 티타늄(Ti), 코발트(Co), 알루미늄(Al), 바나듐(V), 탄탈륨(Ta), 몰리브덴(Mo) 및 텅스텐(W)으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소를 함유할 수 있다. 제 2 첨가 원소는 1차적으로 제 1 첨가 원소와 유사하게 인듐 증가로 인한 합금의 용융 온도 저하 및 열팽창계수 상승을 상쇄시킬 수 있다. 부가적으로, 제 2 첨가 원소는 세라믹 소성 시 인듐 증가로 인한 합금의 변형률 증가를 억제하기 위해서 0.l 중량% 이상 함유될 수 있다. 이러한 점에서 제 2 첨가 원소는 소성 온도가 높을수록 필요성이 더 증대될 수 있다. 제 2 첨가 원소의 함량은 과도한 합금의 용융 온도의 상승 및 열팽창계수 감소를 고려하여 합계로 10.0 중량% 이내로 제한될 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에 따른 치과 도재소부용 금속 합금은 팔라듐(Pd)에, 금(Au), 은(Ag), 제 1 첨가 원소 및 제 3 첨가 원소를 혼합하여 형성할 수 있다. 전술한 바와 같이, 이러한 도재소부용 금속 합금에는 각 원소 자체의 불순물로부터 기인하여 또는 합금 단계에서 의도하지 않게 함유되는 불가피 불순물이 포함될 수 있다. 이 실시예에서, 팔라듐(Pd), 금(Au), 은(Ag) 및 제 1 첨가 원소에 대한 설명은 전술한 실시예를 참조할 수 있다.
제 3 첨가 원소는 아연(Zn), 주석(Sn), 갈륨(Ga), 셀레늄(Se), 탄소(C), 안티몬(Sb) 및 구리(Cu)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소를 포함할 수 있다. 제 3 첨가 원소는 주조성을 향상시키고, 합금의 강도를 향상시키거나 및/또는 탈산제 역할을 하여 산소의 함량을 감소시켜 합금의 산화방지 기능을 수행할 수 있다. 제 3 첨가 원소의 함량은 세포 독성 증가, 용융 온도 저하, 부식 저항성 저하 등을 고려하여 10.0% 이하로 제한될 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에 따른 치과 도재소부용 금속 합금은 팔라듐(Pd)에, 금(Au), 은(Ag), 제 1 첨가 원소 및 제 4 첨가 원소를 혼합하여 형성할 수 있다. 전술한 바와 같이, 이러한 도재소부용 금속 합금에는 각 원소 자체의 불순물로부터 기인하여 또는 합금 단계에서 의도하지 않게 함유되는 불가피 불순물이 포함될 수 있다. 이 실시예에서, 팔라듐(Pd), 금(Au), 은(Ag) 및 제 1 첨가 원소에 대한 설명은 전술한 실시예를 참조할 수 있다.
제 4 첨가 원소는 이리듐(Ir), 레늄(Re), 로듐(Rh), 루테늄(Ru), 란탄(La), 오스뮴(Os) 및 비스무스(Bi)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소를 0 초과 2 중량% 이하 함유할 수 있다. 제 4 첨가 원소는 주조성을 향상시키거나 또는 합금의 결정립을 미세화하여 그 강도를 향상시킬 수 있고, 이러한 점에서 그 함량이 제어될 수 있다. 예를 들어, 제 4 첨가 원소는 그 함량이 2 중량%를 넘게 되면 결정립 미세화 효과가 약해지므로, 그 함량을 2 중량% 이내로 제한할 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에 따른 치과 도재소부용 금속 합금은 팔라듐(Pd)에, 금(Au), 은(Ag) 및 제 1 첨가 원소를 첨가하고, 부가적으로 제 2 내지 제 4 첨가 원소들 가운데 둘 이상을 혼합하여 형성할 수 있다. 전술한 바와 같이, 이러한 도재소부용 금속 합금에는 각 원소 자체의 불순물로부터 기인하여 또는 합금 단계에서 의도하지 않게 함유되는 불가피 불순물이 포함될 수 있다. 각 원소들의 기능은 전술한 실시예들의 설명을 참조할 수 있다.
전술한 본 발명의 실시예들에 따른 도재소부용 금속 합금은 고가의 금 및 백금 함량을 낮추고 대신 팔라듐 및 인듐 함량을 높여서 경제성을 높이고, 아울러 다른 추가 원소를 통해서 우수한 기계적 성질, 화학적 안정성 및 높은 체내 적합성을 확보할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 치과 보철물은 전술한 도재소부용 금속 합금을 이용하여 제조될 수 있다. 예를 들어, 치과 보철물은 전술한 금속 합금 상에 세라믹 크라운(ceramic crown)을 접합하여 형성될 수 있다. 이러한 치과 보철물은 금속 합금의 우수한 기계적/화학적 성질과 세라믹 크라운의 심미성을 융합하여 높은 상품성을 가질 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위해서 비교예 및 실험예들을 제공한다. 다만, 하기의 비교예들 및 실험예들은 본 발명의 이해를 돕기 위한 것일 뿐, 본 발명이 아래의 비교예들 및 실험예들에 의해서 한정되는 것은 아니다.
본 발명자들은 고가의 금 및 백금을 대체할 수 있는 후보로 팔라듐-인듐계 합금에 주목하였다. 이에, 우선 팔라듐-인듐계 합금의 조성비에 따른 물리적 성질을 조사하였다. 표 1은 비교예에 따른 팔라듐-인듐계 합금의 조성 및 물리적 성질을 나타낸다. 표 1의 시편은 합금 성분들을 용해한 후 흑연 주형에 주입하여 주조체를 형성한 후, 압연기를 이용하여 주조체를 늘린 후 이를 각인 및 절단하여 만든 것이다.
비교예 합금 원소
(중량%)		 물리적 특성
Pd Au Ag In 열팽창계수
(10-6K-1)		 용융 온도
(℃)		 색상
1 50 50 18.41 803 황색
2 55 45 17.75 867 황색
3 60 40 17.20 932 황색
4 62 38 16.82 958 황색
5 64 36 16.44 984 황색
6 66 34 16.06 1010 황색
7 68 32 15.68 1036 황색
8 70 30 15.36 1062 황색
9 35 3 35 27 18.02 918 황색
10 39 6 35 20 17.17 998 황색
11 41 9 35 15 16.58 1051 황색
12 41 12 35 12 16.26 1079 황색
13 41 15 35 9 15.93 1107 옅은 황색
14 39 20 35 6 15.65 1127 옅은 황색
표 1을 참조하면, 인듐의 함량이 높아질수록 합금의 용융 온도가 낮아지는 것을 알 수 있다. 이는 인듐의 용융 온도가 금 및 은에 비해서 훨씬 낮기 때문이다. 치과 보철물 제조 시 소성 온도를 고려하면, 도재소부용 금속 합금의 용융 온도는 920℃ 이상은 되어야 하고, 따라서 인듐의 함량은 40 중량% 이내로 제한될 수 있다. 한편, 도재소부용 합금의 색상을 황색으로 유지하기 위해서는, 인듐의 함량은 최소 6 중량% 이상 될 수 있고 특히 황색을 보다 짙게 하기 위해서는 12 중량% 이상으로 유지할 수 있다. 이러한 결과로부터, 이 후 실험예들에서 인듐의 함량은 12 내지 40 중량% 범위에서 첨가되었다.
표 2는 본 발명에 따른 실험예들의 합금 조성(중량%)을 나타낸다.
실
험
예		 1군 2군 3군 4군 5군 6군 7군 8군
Pd Au Ag In Zn Ga B Ge Zr Si Fe Cr Nb Mg Ti Co Al Ta Mo Ir Ru
1 잔부 2 31 21.5 　 　 0.5 　 　 　 0.1 　 　 　 　 　 　 　 　 0.1 　
2 잔부 2 31 20.5 　 　 　 1.4 0.1 0.1 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　
3 잔부 2 31 20.9 　 　 　 　 1.1 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　 0.1
4 잔부 2 31 20.5 　 　 1.2 　 0.4 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　
5 잔부 2 31 20.5 　 　 1 　 0.5 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　 0.1
6 잔부 2 25 29.5 2.3 　 1 　 　 　 0.1 　 　 　 　 　 　 　 　 0.1 　
7 잔부 2 26 29.1 2.5 　 0.2 　 0.5 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　 　
8 잔부 5 21 23.4 2 　 　 0.1 3 　 　 　 　 0.5 3.9 0.1 1 　 　 　 　
9 잔부 5 18 24.8 2 3　 1.8 　 0.1 　 0.1 3.4 　 　 1.5 　 　 　 0.2 0.1 　
10 잔부 10 20 26.0 2 　 　 　 1.5 　 　 　 　 　 　 　 　 0.4 　 0.1 　
11 잔부 10 24 15.2 2 2　 1.5 　 0.7 　 　 　 　 　 3.9 0.1 1.5 　 　 0.1 　
12 잔부 5 30 17.3 2 　 　 1 1 0.1 　 2.5 　 　 　 　 2 　 　 0.1 　
13 잔부 3 29 19 2 　 0.5 　 1 　 　 2.0 　 0.1 　 0.5 0.8 　 　 0.1 　
14 잔부 20 18 14 　 　 1.5 　 　 0.1 　 0.5 　 　 　4 0.8 　 　 　 0.1 　
15 잔부 20 18 13.8 　 1 0.2 　 0.8 　 0.1 0.5 　 　 3.5 1 　 　 　 0.1
16 잔부 12 16 16.8 1 4　 　 1 　 　 0.2 　 　 　 4.0 2.0 1.8 　 0.1 0.1 　
17 잔부 10 16 15 2 5 1.5 　 1 　 　 3.9 0.1 　 　 0.4 　 　 　 0.1 　
표 2의 시편들은 합금 성분들을 용해한 후 흑연 주형에 주입하여 주조체를 형성한 후, 압연기를 이용하여 주조체를 늘린 후 이를 각인 및 절단하여 만든 것이다. 합금 성분들의 용해는 적절한 반응로, 예컨대 유도로를 이용하여 수행될 수 있고, 산화 방지를 위해서 진공 분위기, 불활성 기체를 주입하면서 수행될 수 있다. 예를 들어, 반응로 내의 압력은 10-4 ~ 10-3 torr로 펌핑되고, 이 상태에서 아르곤, 질소 등의 기체가 주입될 수 있다.
실험예1 내지 실험예17에 따른 도재소부용 금속 합금은 제 1 내지 제 8 군 원소들의 일부 또는 전부로 구성될 수 있다. 위 실험예들에서, 제 1 군 원소로 위에 제시된 금 외에 백금이 더 첨가될 수도 있다. 위 실험예들에서 제 5 군 원소로 위에 제시된 원소들 외에, 주석(Sn), 셀레늄(Se), 탄소(C), 안티몬(Sb) 또는 구리(Cu)가 유사한 기능으로 부가될 수 있다. 제 7 군 원소로는 위에 제시된 원소들 외에 바나듐(V) 또는 텅스텐(W)이 유사한 기능으로 부가될 수도 있다. 제 8 군 원소로는 위에 제시된 원소들 외에 레늄(Re), 로듐(Rh), 란탄(La), 오스뮴(Os) 또는 비스무스(Bi)가 유사한 기능을 위해서 부가될 수 있다.
전술한 실시예들에서, 제 1 첨가 원소는 제 6 군 원소로부터 선택되고, 제 2 첨가 원소는 제 7 군 원소로부터 선택되고, 제 3 첨가 원소는 제 5 군 원소로부터 선택되고, 제 4 첨가 원소는 제 8 군 원소로부터 선택될 수 있다.
이하에서는 표 2의 실험예들에 따른 합금들의 물리적/기계적 성질, 생체적합성 및 접합력에 대한 결과를 설명한다.
물리적/기계적 성질 평가
표 3은 표 2의 실험예들에 대한 기계적/물리적 성질을 나타낸다. 이러한 결과는 표 2의 실험예들에 따라 제조된 합금을 기공소에서 사용하는 전기로 또는 산소-프로판가스 토치를 이용하여 용해한 후, ISO9693호 규격에 의거하여 시험을 행하여 얻어졌다.
실험예 물리적 특성
열팽창계수
(10-6K-1)		 용융 온도(℃) 색상
1 17.2 1013 황색
2 16.3 1021 황색
3 16.5 1026 황색
4 16.2 1030 황색
5 15.9 1035 황색
6 16.4 950 황색
7 16.8 945 황색
8 15.6 965 황색
9 16.2 951 황색
10 15.8 1037 황색
11 14.7 1037 황색
12 14.1 1033 황색
13 15.2 1047 황색
14 13.5 1129 황색
15 14.2 1124 황색
16 12.1 1140 황색
17 13.1 1098 황색
표 2 및 표 3을 같이 참조하면, 실험예1 내지 17에서 합금의 색상은 모두 황색이었다. 아울러, 합금의 용융 온도는 945 내지 1047℃ 범위이고 그 열팽창계수는 12.1 내지 17.2 10-6K-1 범위로, 이들 합금들은 저온 또는 고온 소성에 적합한 범위를 나타냈다. 실험예1 내지 17에서 팔라듐(Pd)의 함량은 예시적으로 39 ~ 45 중량% 첨가되었다. 하지만, 팔라듐의 함량은 금(Au) 및 은(Ag)의 함량을 줄이는 경우 증가될 수 있다.
실험예1 내지 17에서, 금(Au)의 함량은 약 2 ~ 20 중량% 범위이고, 은(Ag)의 함량은 약 13 ~ 31 중량%일 수 있다. 이러한 금 및 은의 함량 범위 내에서, 합금의 물리적 및 기계적 성질은 치아용 도부소재용으로 적합하였다. 하지만, 금 및 은의 함량은 전술한 바와 같이, 더 확장될 수 있다.
합금의 용융 온도와 열팽창계수는 1차적으로 인듐(In)의 함량에 크게 의존한다. 이러한 인듐의 1차적인 영향은 다른 합금 원소들에 의해서 약화 또는 강화될 수 있다. 저온 소성용 도재소부용 합금의 경우, 열팽창계수가 비교적 크더라도 용융 온도가 비교적 낮을 것이 요구된다. 반면, 고온 소성용 도재소부용 합금의 경우, 용융 온도가 비교적 높더라도 열팽창계수가 비교적 낮을 것이 요구된다.
예를 들어, 저온 소성용 합금은 그 용융 온도가 920 내지 1040℃ 범위이고, 그 열팽창계수가 15.5 x 10-6 ~ 17.5 x 10-6 K-1 범위일 수 있다. 이러한 점에서, 실험예1 내지 9에 따른 합금이 저온 소성용으로 이용될 수 있다. 이 경우 인듐의 함량은 약 20.3 내지 30.0 중량%, 구체적으로 20.5 ~ 29.5 중량%일 수 있다.
나아가, 용융 온도를 1000℃ 이하로 제한한 경우, 실험예6 내지 9와 같이 인듐의 함량은 약 23.0 내지 30.0 중량%일 수 있다. 더 나아가, 용융 온도를 1000℃ 이하로 제한하고 열팽창계수를 16.0 x 10-6 ~ 17.2 x 10-6 K-1 범위로 엄격하게 제한하는 경우, 실험예6, 7 및 9와 같이 인듐의 함량은 약 24 ~ 30 중량%일 수 있다.
실험예8 및 9는 실험예1 ~ 7에 비해서 제 7 군 원소(제 2 첨가 원소)를 더 포함하고 있고, 이에 따라 인듐 함량이 비교적 낮음에도 실험예1 ~ 7에 비해서 그 용융 온도가 비교적 낮다는 것을 알 수 있다. 이러한 점에서, 제 7 군 원소는 저온 소성용 합금에서 인듐의 함유 범위를 넓히면서, 합금의 용융 온도를 낮추는 데 기여함을 알 수 있다.
고온 소성용 합금은 그 용융 온도가 넓게는 1030 ~ 1200 ℃ 범위, 좁게는 1030 ~ 1050 ℃ 범위이고, 그 열팽창계수가 넓게는 12.0 x 10-6 ~ 16.0 x 10-6 K-1 범위, 좁게는 13.0 x 10-6 ~ 15.5 x 10-6 K-1 범위일 수 있다. 이러한 점에서, 실험예10 내지 17에 따른 합금은 고온 소성용으로 이용될 수 있고, 이 경우 인듐의 함량은 약 12.0 내지 26 중량%일 수 있다. 한편, 이런 고온 소성 합금에서, 인듐의 함량은 다른 첨가 원소들, 예컨대 금, 백금 또는 제 7 군 원소(제 2 첨가 원소)를 늘림으로써 확대될 수 있다. 금, 은 또는 백금은 합금의 용융 온도를 높이는 데 기여할 수 있다. 제 7 군 원소는 합금의 용융 온도 감소와 인듐 증가에 따른 합금 변형을 축소하는 데 기여할 수 있다.
제 3 첨가 원소(제 5 군 원소)는 전술한 바와 같이, 합금의 강도, 부식방지 특성 등을 고려하여 10중량% 이하, 구체적으로 7 중량% 이하로 첨가되었다.
제 4 첨가 원소(제 8 군 원소)는 전술한 바와 같이, 합금의 결정립 미세화 정도를 고려하여, 2 중량% 이하, 특히 0.5 중량% 이하로 첨가되었다.
생체적합성 평가
표 2의 실험예1 내지 17에 따라서 제조된 시편의 생체적합성 실험은 ISO/TR 7455-1984의 규격에 의거하여 수행되었다.
<1> 급성독성시험
시편을 분말화한 후, 수용성 메틸셀룰로오스에 다양한 농도로 현탁시킨 후, 흰쥐(Albino rat)의 경구에 투여한 후, 2주간 매일 독성효과를 기록하였다. 그 결과, LD50은 8 g/kg으로서 생체안전성이 높은 것으로 나타났다.
<2> 한천중층실험
흰쥐의 섬유아세포 L-929세포를 Eagle MEM 배양액(10% FBS)에 1 mL당 5ㅧ105의 세포농도로 접종한 후 37℃에서 24시간 배양하였다. 배양 후 배양 접시의 액체 성분을 흡입 제거 후 Eagle 배양액에 한천을 1.0% w/v 넣은 것을 약 12 mL씩 배양접시에 중층 하였다. 상기 한천 평판 위에 0.02% w/v 뉴트럴레드?인산완충생리식염주사액 3 mL를 넣은 다음 5% 탄산가스장치를 사용하여 37℃에서 2~3 시간 배양하였다. 배양 후 과량의 염색액을 제거하고 다시 5% 탄산가스 배양장치를 사용하여 37℃에서 4시간 배양하였다. 배양 후 세포가 충분히 색소를 흡수한 평판을 6개씩 사용하여 평판 위에 상기 실시예 1 내지 5에서 제조한 시편 10ㅧ10ㅧ0.1 mm의 박편으로 제조한 후, 한천 평판 위에 올려놓았다. 평판 하나는 음성대조군으로 사용하였다. 이후, 상기 평판을 5% 탄산가스 배양장치를 이용하여 37℃에서 24시간 배양하였다. 배양세포의 반응은 배양 접시를 백색의 배경에서 관찰할 때 적색으로 염색된 세포가 검체의 밑 부분 및 주변에서 염색성이 저하되어 있는가에 의하여 판정하였다. 판정 결과, 세포 사멸 정도가 음성대조군과 큰 차이가 없어, 매우 우수한 생체적합성을 가짐을 알 수 있었다.
도재와의 결합력 평가
표 2의 실험예1 내지 17에 따라서 제조된 시편과 도재와의 결합력에 대한 검사는 ISO 9693 규격에 의거하여 수행하였다. 검사 결과, 검체 모두가 중앙 1/3에 도재가 50% 넘게 유지되어 있어, 매우 우수한 결합력을 나타내었다.
발명의 특정 실시예들에 대한 이상의 설명은 예시 및 설명을 목적으로 제공되었다. 따라서, 본 발명은 상기 실시예들에 한정되지 않으며, 본 발명의 기술적 사상 내에서 해당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 상기 실시예들을 조합하여 실시하는 등 여러 가지 많은 수정 및 변경이 가능함은 명백하다.

Claims (12)

  1. 2 내지 20 중량%의 금(Au);
    5 내지 35 중량%의 은(Ag);
    12.0 내지 26.0 중량%의 인듐(In);
    30 내지 70 중량%의 팔라듐(Pd);
    합계 0 초과 5.0 중량% 이하이고, 붕소(B), 게르마늄(Ge), 지르코늄(Zr), 실리콘(Si) 및 철(Fe)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소;
    합계 0 초과 10.0 중량% 이하이고, 아연(Zn) 및 갈륨(Ga)으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소; 및
    합계 0 초과 10.0 중량% 이하이고, 크롬(Cr), 니오븀(Nb), 마그네슘(Mg), 티타늄(Ti), 코발트(Co), 알루미늄(Al), 바나듐(V), 탄탈륨(Ta), 몰리브덴(Mo) 및 텅스텐(W)으로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소를 포함하고,
    그 열팽창계수가 13.0 X 10-6내지 15.2 X 10-6 K-1 범위인, 치과 도재소부용 금속 합금.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제 1 항에 있어서, 합계 0 초과 2 중량% 이하이고, 이리듐(Ir), 레늄(Re), 로듐(Rh), 루테늄(Ru), 란탄(La), 오스뮴(Os) 및 비스무스(Bi)로 이루어진 군에서 선택된 적어도 하나의 원소를 더 포함하는, 치과 도재소부용 금속 합금.
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 삭제
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 은(Ag)의 함량은 13 내지 31 중량%인, 치과 도재소부용 금속 합금.
  9. 삭제
  10. 삭제
  11. 삭제
  12. 제 1 항, 제 4 항 및 제 8 항 중 어느 한 항에 따른 치과 도재소부용 금속 합금을 이용하여 제조된 치과 보철물.
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