KR100962864B1 - 2차 전지 - Google Patents

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KR100962864B1
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Abstract

양극판(1) 및 음극판(2)의 적어도 한쪽의 일단에 설치한 집전체의 노출부가 다공질 절연층(3)으로부터 돌출하도록, 양극판(1)과 음극판(2)과 다공질 절연층(3)이 배치된 전극군(4), 양극판(1) 및 음극판(2)에 접속되는 집전 부재(10, 11), 및 집전체의 노출부의 위치에 설치한 집전체의 노출부의 폭보다 작은 휨 방지부를 적어도 갖는 2차 전지를 구성한다.

Description

2차 전지{SECONDARY BATTERY}
본 발명은, 고출력화를 도모한 2차 전지에 관한 것으로, 특히 저저항에서 대전류 충방전에 적합한 집전(集電) 구조에 관한 것이다.
최근, 각종 전기 기기의 소형·경량화에 수반하여, 그 구동 전원이 되는 2차 전지가 중요한 키 디바이스의 하나로서, 그 개발이 진행되고 있다. 그 중에서도, 니켈 수소 축전지나 리튬 이온 2차 전지 등의 2차 전지는, 경량, 소형이며 고에너지 밀도이기 때문에, 휴대 전화를 비롯하여 민생용 기기로부터 전기 자동차나 전동 공구의 구동용 전원 등 각종 용도로 전개되고 있다. 최근에는, 특히, 리튬 이온 2차 전지가 구동용 전원으로서 주목되어, 고용량화·고출력화를 위해, 개발이 활발화되고 있다.
구동용 전원으로서 이용되는 전지에는, 큰 출력 전류와 큰 전지 용량이 요구되어, 전지 구조, 특히 집전 구조에 연구를 가한 전지가 제안되고 있다.
예를 들면, 큰 출력 전류를 얻기 위해 전극 면적을 크게 할 수 있는, 양극 집전체에 양극 합제를 도포한 양극판과 음극 집전체에 음극 합제를 도포한 음극판을 세퍼레이터를 개재하여 대향시켜 권회한 전극군 구성이 이용된다. 그리고, 이 전극군을 한쪽의 전지 단자를 겸하는 원통 형상의 전지 용기에 수납하고, 전지 용 기의 개구부는 다른 쪽의 전지 단자를 겸하는 봉구판으로 봉구함으로써 2차 전지가 제작된다. 일반적으로, 음극 집전체는 전지 용기에, 양극 집전체는 봉구판에, 각각 직접 혹은 집전판, 집전탭이나 리드판 등의 집전 부재를 개재하여 가능한 한 접속 저항을 작게 하여 전기적으로 접속되어 있다.
또, 2차 전지를 고용량화하기 위해서는, 양극 합제 및 음극 합제의 양을 증가시키기 위해 각 집전체가 차지하는 용적은 가능한 한 작게 하는 것이 필요하다. 그 때문에, 각 집전체에, 두께가 십수 ㎛ 정도의 얇은 금속박이 이용되고 있다.
또한, 각 집전체와 전지 용기 혹은 봉구판과의 접속에는, 저저항이면서 양극판, 음극판의 전면(全面)에 걸쳐 균일하게 전류를 흘려보냄과 동시에, 전지 내에 차지하는 접속 부분의 용적을 가능한 한 작게 하는 집전 구조가 필요하다.
종래, 이러한 요구를 만족시키는 집전 구조로서, 도 10, 도 11A와 도 11B에 도시하는 바와 같은 탭레스(tab-less) 구조를 갖는 2차 전지가 개시되어 있다(예를 들면, 특허문헌 1 참조).
즉, 도 10에 도시하는 바와 같이 2차 전지는, 양극판(51)의 양극 합제 미(未)도공부(51a)에 양극 집전 부재(60)를 용접하고, 음극판(52)의 음극 합제 미도공부(52a)에 음극 집전 부재(61)를 용접하여 전지 용기(62)에 내장되어 있다. 그리고, 음극 집전 부재(61)를 전지 용기(62)의 내저부에, 양극 집전 부재(60)를 봉구판(63)에 접속한 탭레스 구조를 갖는 것이다.
그 때문에, 도 11A에 도시한 양극판(51)이나 도 11B에 도시한 음극판(52)에는, 폭 방향의 일단(一端)의 길이 방향으로 각각 양극 합제 미도공부(51a) 및 음극 합제 미도공부(52a)를 형성하고 있다. 그리고, 양극판(51)과 음극판(52)의 각 양극 합제 미도공부(51a), 음극 합제 미도공부(52a)는 반대 방향으로 배치하여, 예를 들면 상하 방향으로 이동시켜 세퍼레이터(53)를 개재하여 권회하고, 세퍼레이터(53)로부터 각 양극 합제 미도공부(51a), 음극 합제 미도공부(52a)는 돌출시켜 전극군을 구성하고 있다. 여기서, 양극 합제 미도공부란 양극판의 양극 집전체의 노출부이고, 음극 합제 미도공부란는 음극판의 음극 집전체의 노출부를 의미한다.
또한, 상기에서 구성된 전극군을 외주부로부터 권회 축심 측을 향하여 차례로 구부려 각 양극 집전 부재(60), 음극 집전 부재(61)와 접촉하는 면을 형성하고, 이 면에 각 양극 집전 부재(60), 음극 집전 부재(61)를 용접하는 구조이다.
이에 따라, 양극판(51) 및 음극판(52)에서의 전류 분포가 균일해지고, 충방전 특성이 향상된다고 하고 있다.
그렇지만, 고용량화를 실현하기 위해 집전체에 얇은 박을 이용한 경우에는, 충분한 기계적 강도를 얻을 수 없다. 그 때문에, 특허문헌 1에 개시되어 있는 각 집전체의 노출부단을 차례로 구부려 집전 부재와 용접하는 구조에서는, 집전체는 균일하게 구부려지지 않아, 합제 도공부에 발생하는 변형에 의해 합제의 집전체로부터의 박리나 파손이 발생한다는 과제가 있었다.
그래서, 도 12A와 도 12B에 도시하는 바와 같이, 양극판(71)의 양극 합제 미도공부(71a) 및 음극판(72)의 음극 합제 미도공부(72a)를 폭 방향을 따라 접어 형성함으로써, 기계적인 강도를 향상시킨 구성의 집전 구조가 개시되어 있다(예를 들면, 특허문헌 2 참조).
그렇지만, 특허문헌 2에 개시되어 있는 양극 합제 미도공부 및 음극 합제 미도공부를 접은 집전 구조에서는, 접어서 두께를 증가시킨 부분의 기계적인 강도는 향상되지만, 합제 도공부와 합제 미도공부의 경계부의 두께는 변하지 않는다. 그 때문에, 경계부에서는, 여전히 하중에 대해 기계적인 강도가 약해, 합제 도공부와의 경계에서 휘어진다. 그 결과, 합제 도공부에 변형이 발생하고, 집전체로부터 박리되는 등의 과제가 있었다.
또한, 본 명세서 중에서는, 양극판과 음극판을 독립하여 나타낼 필요가 없는 경우에는, 간단히 극판, 합제 도공부, 합제 미도공부(노출부), 집전체, 집전 부재와 같이 기재하는 경우가 있다.
(특허문헌 1) 일본국 특개2000-323117호 공보
(특허문헌 2) 일본국 특개평4-324248호 공보
본 발명의 2차 전지는, 양극판 및 음극판 중 적어도 한쪽의 일단(一端)에 설치한 집전체의 노출부가 다공질 절연층으로부터 돌출하도록, 양극판과 음극판과 다공질 절연층이 배치된 전극군과, 양극판 및 음극판에 접속되는 집전 부재와, 집전체의 노출부의 위치에 설치한 집전체의 노출부의 폭보다 작은 휨 방지부를 적어도 갖는 구성으로 한 것이다.
이 구성에 의해, 전극군으로부터 돌출시킨 집전체의 노출부의 강도를 향상시킬 수 있고, 집전 부재의 접속 시에 발생하는 하중 등에 의한 불균일한 휨을 방지하여, 신뢰성 높은 탭레스 구조를 얻을 수 있다. 또, 집전체로부터의 합제의 박리를 방지함과 동시에, 신뢰성 높은 탭레스 구조를 실현함으로써 대전류에서의 충방전을 실현한 2차 전지를 얻을 수 있다.
도 1A는 본 발명의 실시 형태 1에 있어서의 2차 전지의 개략 단면도,
도 1B는 도 1A의 B부 확대도,
도 1C는 도 1A의 C부 확대도,
도 2A는 동 실시 형태에서 이용하는 양극판의 전개도,
도 2B는 동 실시 형태에서 이용하는 음극판의 전개도,
도 3A는 동 실시 형태에서 이용하는 스프링재의 일례를 나타낸 사시도,
도 3B는 동 실시 형태에서 이용하는 스프링재의 일례를 나타낸 사시도,
도 4A는 본 발명의 실시 형태 2에 있어서의 휨 방지부를 설치한 전극군 상태를 설명하는 단면도,
도 4B는 동 실시 형태에 이용하는 휨 방지부를 구비한 집전 부재를 도시한 단면도,
도 5A는 본 발명의 실시 형태 3에 있어서의 2차 전지의 전극군의 구성을 설명하는 사시도,
도 5B는 도 5A의 부분 확대 사시도,
도 6A는 본 발명의 실시 형태 4에 있어서의 2차 전지의 전극군의 구성을 설명하는 사시도,
도 6B는 도 6A의 부분 확대 사시도,
도 7A는 본 발명의 실시 형태 5에 있어서의 2차 전지의 전극군의 구성을 설명하는 사시도,
도 7B는 도 7A의 부분 확대 사시도,
도 8A는 본 발명의 실시 형태 6에 있어서의 2차 전지의 양극판의 전개도,
도 8B는 동 실시 형태에 있어서의 음극판의 전개도,
도 9는 동 실시 형태에 있어서의 2차 전지의 구성을 나타낸 단면도,
도 10은 종래의 탭레스 방식에 의한 2차 전지를 설명하는 도면,
도 11A는 도 10의 2차 전지의 양극판의 전개도,
도 11B는 도 10의 2차 전지의 음극판의 전개도,
도 12A는 종래의 2차 전지의 양극판의 집전 구조를 설명하는 사시도,
도 12B는 종래의 2차 전지의 음극판의 집전 구조를 설명하는 사시도이다.
〈도면의 주요부분에 대한 부호의 설명〉
1: 양극판 2: 음극판
3: 세퍼레이터(다공질 절연층) 4: 전극군
5a: 양극 합제 미도공부 5b: 양극 합제 도공부
6a: 음극 합제 미도공부 6b: 음극 합제 도공부
7: 내경 유지 부재 8: 링체
9: 스프링재 10: 양극 집전 부재
11: 음극 집전 부재 12: 전지 용기
13: 절연판 14: 봉구판
15: 개스킷 16: 리브
17: 수축 링체 18: 체결 부재
19: 푸시너트 형상 링체 20: 돌출부
21: 보강층
이하, 본 발명의 실시 형태에 대해, 도면을 참조하면서 설명한다. 또한, 2차 전지로서, 리튬 이온 전지 등의 비수 전해질 2차 전지를 예로 설명한다. 또, 본 발명은, 본 명세서에 기재된 기본적인 특징에 근거하는 한, 이하에 기재된 내용에 한정되는 것은 아니다.
(실시 형태 1)
도 1A는 본 발명의 실시 형태 1에 있어서의 2차 전지의 개략 단면도이고, 도 1B는 도 1A의 B부 확대도, 도 1C는 도 1A의 C부 확대도이다. 또, 도 2A는 동 실시 형태에서 이용하는 양극판의 전개도이고, 도 2B는 동 실시 형태에서 이용하는 음극판의 전개도이다.
도 1A로부터 도 1C에 있어서, 원통 형상의 비수 전해질 2차 전지(이하, 「전지」라고 기재한다)는, 예를 들면 알루미늄박으로 이루어진 양극 집전체에 양극 합제가 도공된 양극판(1)과, 예를 들면 구리박으로 이루어진 음극 집전체에 음극 합제가 도공된 음극판(2)과, 양극판(1)과 음극판(2) 간에, 예를 들면 두께 25㎛의 폴리프로필렌 수지제의 미다공 필름으로 이루어진 다공질 절연층(이하, 「세퍼레이터」라고 기재한다)(3)을 배치하여 소용돌이 형상으로 권회된 전극군(4)을 구비하고 있다.
여기서, 양극판(1)은, 도 2A에 도시하는 바와 같이 양극 집전체의 폭 방향의 일단으로부터 길이 방향으로 띠 형상으로 설치된 양극 합제 미도공부(5a)와 양극 합제 도공부(5b)가 설치되어 있다.
또, 음극판(2)은, 도 2B에 도시하는 바와 같이 음극 집전체의 폭 방향의 일단으로부터 길이 방향으로 띠 형상으로 설치된 음극 합제 미도공부(6a)와 음극 합제 도공부(6b)가 설치되어 있다. 또한, 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)는, 양극 집전체 및 음극 집전체가 노출된, 각 집전체의 노출부를 나타낸 것으로, 이해를 돕기 위해 다른 표현으로 나타내고 있다.
이때, 전극군(4)은, 적어도 양극판(1)의 양극 합제 도공부(5b)와 음극판(2)의 음극 합제 도공부(6b)의 사이에 개재하는 세퍼레이터(3)를 통해, 그 폭 방향에 있어서 양극 합제 미도공부(5a)와 음극 합제 미도공부(6a)가 서로 반대 방향으로 세퍼레이터(3)의 단 테두리로부터 돌출된 상태로 권회되어 있다.
그리고, 전극군(4)의 권회 축심의 중심부에는, 예를 들면 수지제의 내경 유지 부재(7)를 갖고, 권회된 전극군(4)의 외주에는, 세퍼레이터(3)로부터 돌출된 양극 합제 미도공부(5a)와 음극 합제 미도공부(6a)의 위치를 규제하는 링체(8)가 끼워 넣어져 있다. 또한, 내경 유지 부재(7)와 링체(8) 사이에서 권회된 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)의 중간부에는, 적어도 후술하는 양극 집전 부재 및 음극 집전 부재의 하면(下面) 위치에 배치한, 예를 들면 도 3A와 도 3B에 나타낸 U자나 V자 등의 쐐기 형상의 스프링재(9)를 구비하고 있다.
여기서, 스프링재(9)로서는, 탄성력과 내약품성이 우수한 폴리카보네이트 수지 등의 수지제의 스프링재가 바람직하다. 또, 금속제의 스프링재(9)를 이용하는 경우에는, 양극판의 집전체가 노출된 양극 합제 미도공부에는 알루미늄제의 스프링재가, 음극판의 집전체가 노출된 음극 합제 미도공부에는 구리, 니켈제의 스프링재가, 양극판 및 음극판과의 반응성이 낮고, 또한 높은 도전성을 지니고 있으므로 바람직하다.
또한, 내경 유지 부재(7), 링체(8)와 스프링재(9)의 높이는, 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)의 폭보다 작은 것이 중요하다. 이 이유는, 높이가 높으면 각 집전 부재와 접속할 수 없기 때문이다.
그리고, 전극군(4)의 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)의 적어도 스프링재(9)가 배치된 위치에 양극 집전 부재(10) 및 음극 집전 부재(11)를 용접하여 전기적으로 접속한다. 여기서, 집전체와 집전 부재의 용접에는, 예를 들면 아크 용접(TIG(Tungsten Inert Gas) 용접법), 레이저 용접법 또는 전자빔 용접법을 이용할 수 있다. 또한, 양극 집전 부재(10) 및 음극 집전 부재(11)를 구비한 전극군(4)을 전지 용기(12)에 내장하고, 음극 집전 부재(11)를 전지 용기의 저부에, 양극 집전 부재(10)를 절연판(13)의 사이에 설치하여 봉구판(14)과 접속한다. 그리고, 전지 용기(12)에 비수 전해질을 주입하고, 개스킷(15)을 개재하여 봉구판(14)을 밀폐한다.
상기 구성에 의해, 양극 합제 미도공부 및 음극 합제 미도공부가 각각, 내경 유지 부재(7), 링체(8) 및 스프링재(9)로 위치나 높이를 규제하면서 위치가 집합되 어, 기계적인 강도를 향상시킨 2차 전지가 얻어진다.
본 발명의 실시 형태 1에 의하면, 양극 합제 미도공부에서 나타낸 양극 집전체 및 음극 합제 미도공부에서 나타낸 음극 집전체와, 양극 집전 부재 및 음극 집전 부재와의 접속 시에 발생하는 휨을 방지하여, 균일한 접속을 얻을 수 있다. 또, 내경 유지 부재, 링체 및 스프링재에 의해 전극군의 높이를 일정하게 할 수 있기 때문에, 균일한 전지 특성을 갖는 2차 전지를 생산성 좋게 실현할 수 있다.
여기서, 양극 집전체는, 금속제의 얇은 박으로 이루어진 알루미늄의 박이나 천공체 등을 이용할 수 있다. 또, 양극 집전 부재는, 알루미늄 등이 이용된다.
그리고, 양극 합제는, 양극 활물질, 도전제나 결착제로 이루어진다. 구체적으로는, 양극 활물질로서는, 코발트산 리튬, 니켈산 리튬, 망간산 리튬 등의 복합 산화물이나 이들의 변성체 등을 이용할 수 있다. 변성체로서, 알루미늄, 마그네슘 등의 원소를 함유시킬 수 있다. 또, 코발트, 니켈 및 망간 원소를 혼합하여 함유시킬 수도 있다. 도전제로서는, 양극 전위 하에서 안정한 흑연·카본 블랙·금속 분말 등이 이용된다. 또한, 결착제로서는, 양극 전위 하에서 안정한 폴리불화비닐리덴(PVDF)·폴리테트라플루오르에틸렌(PTFE) 등이 이용된다.
한편, 음극 집전체는, 금속제의 얇은 박으로 이루어진 구리박이나 구리 천공체 등을 이용할 수 있다. 또, 음극 집전 부재는, 니켈, 구리나 구리/니켈 도금 등이 이용된다.
그리고, 음극 합제는, 음극 활물질, 도전제나 결착제로 이루어진다. 구체적으로는, 음극 활물질로서는, 천연 흑연, 인조 흑연, 알루미늄이나 그것을 주체로 하는 여러 가지 합금, 산화주석 등의 금속 산화물이나 금속 질화물을 이용할 수 있다. 또, 도전제로서는, 음극 전위 하에서 안정한 흑연·카본블랙·금속 분말 등이 이용된다. 또한, 결착제로서는, 음극 전위 하에서 안정한 스틸렌-부타디엔 공중합체 고무(SBR)·카르복시메틸셀룰로오스(CMC) 등이 이용된다.
또, 비수 전해질로서는, 비수 전해액이나 폴리머 재료에 비수 전해액을 포함시킨 겔 전해질을 이용된다. 그리고, 비수 전해액은 비수용매, 용질이나 첨가제로 이루어진다. 용질로서 6불화 인산 리튬(LiPF6), 4불화 붕산 리튬(LiBF4) 등의 리튬염이 이용된다. 비수용매로서는, 에틸렌카보네이트, 프로필렌카보네이트 등의 환상(環狀) 카보네이트류나, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트 및 에틸메틸카보네이트 등의 쇄상(鎖狀) 카보네이트류 등을 이용하는 것이 바람직하지만, 이들에 한정되는 것은 아니다. 또한, 비수용매는, 1종을 단독으로 이용해도 되지만, 2종 이상을 조합해도 된다. 첨가제로서는, 비닐렌카보네이트, 시클로헥실벤젠, 디페닐에테르 등이 이용된다.
이하, 본 발명의 실시 형태 1에 있어서의 2차 전지의 제작 방법에 대해 설명한다.
우선, 예를 들면 양극 활물질로서 코발트산 리튬을, 도전제로서 흑연 및 결착제로서 폴리불화비닐리덴(PVDF)을 이용하여 이들을 혼련하여 양극 합제를 제작하고, 알루미늄박 등의 양극 집전체에 도공한다. 이때, 양극 집전체의 폭 방향의 일단에서 길이 방향으로 양극 합제 미도공부(5a)를 형성하여 양극판(1)을 제작한다.
다음에, 예를 들면 음극 활물질로서 천연 흑연을, 도전제로서 흑연 및 결착 제로서 스틸렌-부타디엔 공중합체 고무(SBR)를 이용하여 이들을 혼련하여 음극 합제를 제작하고, 구리박 등의 음극 집전체에 도공한다. 이때, 음극 집전체의 폭 방향의 일단에서 길이 방향으로 음극 합제 미도공부(6a)를 형성하여 음극판(2)을 제작한다.
다음에, 양극판(1)과 음극판(2)을, 예를 들면 폴리올레핀 등의 미다공막(微多孔膜)으로 이루어진 세퍼레이터를 개재하여 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)가 서로 반대 방향에서 폭 방향으로 돌출시켜 권회하고, 전극군(4)을 형성한다.
다음에, 이하에서 나타낸 구성으로 이루어진 휨 방지부를 형성한다. 즉, 전극군(4)으로부터 서로 반대 방향으로 돌출된 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)의 권회 축심의 중심부에, 예를 들면 수지제의 내경 유지 부재(7)를 삽입한다. 그리고, 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)의 외주부에 링체(8)를 끼워넣는다. 또한, 내경 유지 부재(7)와 링체(8) 사이의 중간부에서, 적어도 양극 집전 부재(10) 및 음극 집전 부재(11)가 배치된 하면에 스프링재(9)를 삽입한다. 내경 유지 부재(7), 링체(8) 및 스프링재(9)로 구성된 휨 방지부에 의해, 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)에서 나타나는 양극 집전체 및 음극 집전체가 집합하여 집전체가 보강됨과 동시에, 높이 등이 교정된다.
다음에, 집합한 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)의 휨 방지부에서, 알루미늄판 등의 양극 집전 부재 및 구리판 등의 음극 집전 부재와, 예 를 들면 TIG 용접에 의해 용접하여 전기적으로 접속한다.
다음에, 예를 들면 철, 니켈이나 스테인레스 등으로 이루어진 전지 용기(12)에 각 집전 부재를 구비한 전극군(4)을 삽입하고, 전지 용기(12)의 저부에 음극 집전 부재를, 예를 들면 저항 용접에 의해 용접하여 전기적으로 접속한다. 마찬가지로, 양극 단자를 겸한 봉구판(14)과 양극 집전 부재를, 예를 들면 레이저 용접에 의해 용접하여 전기적으로 접속한다.
다음에, 에틸렌카보네이트 등의 비수용매와 6불화 인산 리튬(LiPF6) 등의 용질로 이루어진 비수 전해질을 감압 하에서 전지 용기(12) 내에 주입한다.
다음에, 양극 단자를 겸한 봉구판(14)을 전지 용기(12)에 삽입하고, 예를 들면 수지제의 개스킷(15)을 개재하여 봉구판(14)과 전지 용기(12)의 둘레 가장자리를 밀폐하여 봉구함으로써, 2차 전지를 제작할 수 있다.
(실시 형태 2)
도 4A는 본 발명의 실시 형태 2에 있어서의 휨 방지부를 설치한 전극군의 상태를 설명하는 단면도이고, 도 4B는 동 실시 형태에 이용하는 휨 방지부를 구비한 집전 부재를 도시한 단면도이다. 여기서, 실시 형태 2는 실시 형태 1과 휨 방지부를 집전 부재와 겸용한 점에서 구성이 상이한 것으로, 다른 구성은 동일하다.
즉, 도 4B에 도시하는 바와 같이, 양극 집전 부재(10) 및 음극 집전 부재(11)는, 전극군(4)의 단면의 위치에 설치되고, 전극군(4)의 노출부에 끼워 넣어지는 전극군(4)의 외주부 및 내주부의 위치에 리브(16)를 구비하고 있다. 이때, 리브(16)가 휨 방지부로서 기능하는 것이다. 그리고, 리브(16)를 전극군(4)의 집 전체의 노출부의 위치에서 끼워맞춤 시키고, 전극군(4)의 양극 합제 미도공부(5a)와 양극 집전 부재(10) 및 음극 합제와 도공부(6a)와 음극 집전 부재(11)를, 예를 들면 TIG 용접에 의해 용접하여 전기적으로 접속한다. 즉, 양극 집전체의 노출부 및 음극 집전체의 노출부를, 리브(16)에 의해 위치 결정할 수 있기 때문에 휨을 방지할 수 있다. 또한, 양극 집전 부재(10) 및 음극 집전 부재(11)의 리브(16)는, 전극군(4)의 권회 방향의 원주를 따라 형성되어 있어도, 방사 형상으로 형성되어 있어도 된다. 상기에 의해, 실시 형태 1과 마찬가지로 2차 전지를 제작할 수 있다.
또한, 리브(16)의 높이는, 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)와 양극 집전 부재(10) 및 음극 집전 부재(11)의 균일한 접속을 실현하기 위해, 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)의 폭보다 작게 하는 것이 중요하다. 즉, 리브(16)에 의해 전극군(4)의 높이를 규제하여, 균일한 형상의 전극군(4)을 얻을 수 있다
또, 도 4A에서는, 전극군(4)의 내주부 및 외주부에 끼워맞춤 되는 위치에 리브(16)를 형성한 예에서 설명하였지만, 이에 한정되지 않고, 집전체의 노출부의 휨을 방지할 수 있는 위치이면 임의의 위치에 리브(16)를 설치해도 된다.
또, 실시 형태 2의 경우에는, 내경 유지 부재를 설치해도 설치하지 않아도 된다.
본 발명의 실시 형태 2에 의하면, 양극 합제 미도공부(5a)에서 나타낸 양극 집전체 및 음극 합제 미도공부(6a)에서 나타낸 음극 집전체와, 양극 집전 부재(10) 및 음극 집전 부재(11)와의 접속 시에 발생하는 휨을 리브(16)에 의해 방지하여, 균일한 접속을 얻을 수 있다. 또, 리브(16)에 의해 전극군(4)의 높이를 규제할 수 있기 때문에, 균일한 형상의 전극군(4)에 의한 전지 특성이 안정된 2차 전지를 생산성 좋게 실현할 수 있다.
(실시 형태 3)
도 5A는 본 발명의 실시 형태 3에 있어서의 2차 전지의 전극군의 구성을 설명하는 사시도이고, 도 5B는 도 5A의 부분 확대 사시도이다. 여기서, 실시 형태 3은 실시 형태 1과 휨 방지부의 구성이 상이한 것으로, 다른 구성은 동일하다.
즉, 도 5A에 도시하는 바와 같이, 전극군(4)에서 돌출된 양극 합제 미도공부(도시 생략) 및 음극 합제 미도공부(도시 생략)의 외주에, 예를 들면 수지제의 수축 링체(17)를 장착한다. 그리고, 수축 링체(17)를 가열하여 수축시켜, 도 4A에 도시한 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)를 집합시켜 휨 방지부로 하는 것이다.
여기서, 수축 링체(17)로서는, 특별히 한정되지 않지만, 예를 들면 불소 수지, PFA, FEP, 폴리올레핀이나 폴리염화비닐 등을 이용할 수 있다.
또한, 이 경우, 내경 유지 부재(7)로서는, 가열에 의해 수축되지 않는 것이 바람직하고, 반대로 팽창하는 재료이면 더 바람직하다.
본 발명의 실시 형태 3에 의하면, 양극 합제 미도공부에서 나타낸 양극 집전체 및 음극 합제 미도공부에서 나타낸 음극 집전체를 수축 링체(17)의 수축에 의해 집합시켜 기계적인 강도를 향상시킨다. 이 결과, 양극 집전 부재 및 음극 집전 부 재와의 접속 시에 발생하는 휨이 방지되어, 균일한 접속을 실현할 수 있다. 또, 수축 링체(17)에 의해 전극군(4)의 높이를 규제할 수 있기 때문에, 균일한 형상의 전극군에 의한 전지 특성이 안정된 2차 전지를 생산성 좋게 실현할 수 있다.
(실시 형태 4)
도 6A는 본 발명의 실시 형태 4에 있어서의 2차 전지의 전극군(4)의 구성을 설명하는 사시도이고, 도 6B는 도 6A의 부분 확대 사시도이다. 여기서, 실시 형태 4는 실시 형태 1과 휨 방지부의 구성이 상이한 것으로, 다른 구성은 동일하다.
즉, 도 6A에 도시하는 바와 같이, 전극군(4)에서 돌출된 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)의 외주에, 예를 들면 수지제의 체결 밴드 등으로 이루어진 체결 부재(18)를 장착한다. 그리고, 체결 부재(18)를 체결함으로써, 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)를 집합시켜 휨 방지부로 하는 것이다.
또한, 체결 부재(18)로서, 체결 밴드 외에, 실이나 끈 등을 띠 형상으로 감아도 된다.
본 발명의 실시 형태 4에 의하면, 양극 합제 미도공부에서 나타낸 양극 집전체 및 음극 합제 미도공부에서 나타낸 음극 집전체를, 체결 부재(18)의 체결에 의해 집합시켜 기계적인 강도를 향상시킨다. 이 결과, 양극 집전 부재 및 음극 집전 부재와의 접속 시에 발생하는 휨이 방지되어, 균일한 접속을 실현한다. 또, 체결 부재(18)와 내경 유지 부재(7)에 의해 전극군(4)의 높이를 규제할 수 있기 때문에, 균일한 형상의 전극군(4)에 의한 전지 특성이 안정된 2차 전지를 생산성 좋게 실현 할 수 있다.
(실시 형태 5)
도 7A는 본 발명의 실시 형태 5에 있어서의 2차 전지의 전극군의 구성을 설명하는 사시도이고, 도 7B는 도 7A의 부분 확대 사시도이다. 여기서, 실시 형태 5는 실시 형태 1과 휨 방지부의 구성이 다른 것으로, 다른 구성은 동일하다.
즉, 도 7A에 도시하는 바와 같이, 전극군(4)에서 돌출된 양극 합제 미도공부(도시 생략) 및 음극 합제 미도공부(도시 생략)의 외주에, 예를 들면 수지제의 푸시너트 형상 링체(19)를 장착한다. 그리고, 푸시너트 형상 링체(19)의 내주에 설치한 돌출부(20)에 의해, 도 4A에 나타낸 양극 합제 미도공부(5a) 및 음극 합제 미도공부(6a)를 집합시켜 휨 방지부로 하는 것이다.
본 발명의 실시 형태 5에 의하면, 양극 합제 미도공부에서 나타낸 양극 집전체 및 음극 합제 미도공부에서 나타낸 음극 집전체를, 푸시너트 형상 링체(19)의 내주의 돌출부(20)에 의해 집합시켜 기계적인 강도를 향상시킨다. 이 결과, 양극 집전 부재 및 음극 집전 부재와의 접속 시에 발생하는 휨이 방지되어, 균일한 접속을 실현할 수 있다. 또, 푸시너트 형상 링체(19)와 내경 유지 부재(7)에 의해 전극군(4)의 휨에 의한 높이의 오차를 교정할 수 있기 때문에, 균일한 형상의 전극군에 의한 전지 특성이 안정된 2차 전지를 생산성 좋게 실현할 수 있다.
(실시 형태 6)
도 8A는 본 발명의 실시 형태 6에 있어서의 2차 전지의 양극판의 전개도이고, 도 8B는 음극판의 전개도이다. 도 9는 동 실시 형태에 있어서의 2차 전지의 구성을 나타낸 단면도이다. 여기서, 실시 형태 6은 실시 형태 1과 양극판 및 음극판의 구성이 상이한 것으로, 다른 구성은 동일하다.
즉, 도 8A에 도시하는 바와 같이, 양극판(1) 중 양극 합제 도공부(5b)와 양극 합제 미도공부(5a) 사이의 적어도 경계 근방에 보강층(21)이 설치되어 있다. 마찬가지로, 도 8B에 도시하는 바와 같이, 음극판(2) 중 음극 합제 도공부(6b)와 음극 합제 미도공부(6a) 사이의 적어도 경계 근방에 보강층(21)이 설치되어 있다.
여기서, 보강층(21)의 작성 방법을 설명한다. 우선, 예를 들면 알루미나 등의 무기산화물 필러와 결착제와 적당량의 N-메틸-2-피롤리돈(N-Methyl-2-Pyrrolidone, 이하에서는 「NMP」라고 기재한다)을 혼련하여 슬러리를 제작한다. 그리고, 그 슬러리를 양극 합제 도공부(5b)와 양극 합제 미도공부(5a)와의 경계 및 음극 합제 도공부(6b)와 음극 합제 미도공부(6a)와의 경계에 도포하여 건조시키고, 보강층(21)을 형성한다. 이때, 보강층(21)의 두께는, 양극 합제 도공부(5b) 및 음극 합제 도공부(6b)의 두께 이하로 형성하는 것이 바람직하다.
본 실시 형태 6에 의하면, 보강층(21)을 설치함으로써, 집전체의 노출부의 기계적 강도의 저하를 억제할 수 있다. 또, 접합 시에 있어서의 각 양극 합제 미도공부(5a), 음극 합제 미도공부(6a)가 휨을 방지할 수 있기 땜문에, 2차 전지의 제조 수율을 더욱 향상시킬 수 있다.
이하에, 본 발명의 각 실시 형태에 있어서의 구체적인 실시예에 대해 설명한다.
(실시예 1)
실시예 1은, 상기 실시 형태 1을 구체화한 일례이다.
처음에, 리튬 이온을 흡장·방출 가능한 양극판을, 이하의 방법으로 제작하였다.
우선, 양극 합제로서, 코발트산 리튬 분말을 85중량부, 도전제로서 탄소 분말을 10중량부, 및 결착제로서 폴리불화비닐리덴(이하, 「PVDF」라고 기재한다)의 NMP 용액(PVDF가 5중량부 상당)을 혼합한다.
다음에, 얻어진 혼합물을 두께 15㎛이고 폭 56㎜의 알루미늄박의 양극 집전체의 양면에 닥터블레이드법을 이용하여 폭 50㎜의 양극 합제 도공부에 도포하고, 건조한 후, 압연하여 두께가 150㎛이고, 폭 6㎜의 양극 합제 미도공부를 설치한 양극판을 제작하였다.
또한, 리튬 이온을 흡장·방출 가능한 음극판을, 이하의 방법으로 제작하였다.
우선, 음극 합제로서, 인조 흑연 분말을 95중량부, 및 결착제로서 PVDF의 NMP 용액(PVDF가 5중량부 상당)을 혼합하였다.
다음에, 얻어진 혼합물을 두께 10㎛, 폭 57㎜의 구리박의 음극 집전체의 양면에 닥터블레이드법을 이용하여 폭 52㎜의 음극 합제 도공부에 도포하고, 건조한 후, 음극 합제 도공부를 압연하여 두께가 140㎛이고, 폭 5㎜인 음극 합제 미도공부를 설치한 음극판을 제작하였다.
상기와 같이 하여 제작한 양극판과 음극판을, 두께 25㎛의 폴리프로필렌 수지제 미다공 필름으로 이루어진 세퍼레이터를 배치하여 소용돌이 형상으로 권회하 고, 원통 형상의 전극군을 제작한다.
그리고, 권회된 전극군의 양단으로부터 돌출된 양극 합제 미도공부의 양극 집전체와 음극 합제 미도공부의 음극 집전체의 권회 축심 Φ 5㎜의 중심부에 내경 유지 부재로서, 외경 4.8㎜, 내경 4.4㎜, 높이 3㎜의 통을, 외주에 외경 25.5㎜, 내경 24㎜, 높이 3㎜의 링체를 장착하였다. 또, 전극군의 내주와 외주와의 중간부에서, 적어도 양극 집전 부재 및 음극 집전 부재와 접속하는 위치에 두께 0.2㎜, 높이가 3㎜인 쐐기 형상의 스프링재를 장착하였다. 또한, 상기에서 얻어진 전극군에 장착한 스프링재의 위치에서 외경 25.5㎜, 두께 0.5㎜의 원반 형상의 알루미늄 판으로 이루어진 양극 집전 부재를 TIG 용접하고, 외경 25.5㎜, 두께 0.3㎜인 원반 형상의 구리판으로 이루어진 음극 집전 부재를 TIG 용접하였다. 이때, TIG 용접의 용접 조건으로서는, 양극에서는 전류값을 100A, 시간을 100msec, 음극에서는 전류값을 130A, 시간을 50msec로 행하였다.
그리고, 얻어진 전극군을 편측(片側)만 개구된 원통 형상의 전지 용기(재질:철／Ni도금, 직경 26㎜, 높이 65㎜)에 삽입하고, 전지 용기와 전극군의 사이에 절연판을 배치하여 음극 집전 부재와 전지 용기를 저항 용접한 후, 양극 집전 부재와 봉구판을 레이저 용접하여 전지 용기를 제작하였다.
다음에, 비수용매로서 에틸렌카보네이트와 에틸메틸카보네이트를 체적비 1:1로 혼합하고, 이것에 용질로서, 6불화 인산 리튬(LiPF6)이 1mol／L가 되도록 용해시켜 조제하여 비수 전해질을 제작하였다.
다음에, 얻어진 전지 용기를 진공 중에서 60℃로 가열하여 건조한 후, 조정 한 비수 전해질을 주입하였다.
그리고, 봉구판을 개스킷을 통해 전지 용기로 밀폐하여 밀봉하고, 직경 26㎜, 높이 65㎜이고 설계 용량 2600㎃h인 원통 형상의 2차 전지를 제작하였다. 이것을, 샘플 1로 한다.
(실시예 2)
실시예 2는, 상기 실시 형태 2를 구체화한 일례이다.
우선, 외경 25.5㎜, 두께 0.5㎜, 중심부에 직경 5㎜의 광통 구멍을 설치한 원반 형상의 알루미늄판으로 이루어진 양극 집전 부재와, 외경 25.5㎜, 두께 0.3㎜, 중심부에 직경 5㎜의 광통 구멍을 설치한 원반 형상의 구리판으로 이루어진 음극 집전 부재의 외주부와 내주부에, 높이 1㎜의 리브를 전극군의 권회 방향의 원주를 따라 설치하였다.
그리고, 실시예 1과 동일한 방법으로 제작한 전극군의 양단에서, 전극군의 외주부와 내주부에, 양극 집전 부재와 음극 집전체의 리브를 개재하여 끼워넣고, 양극 집전 부재와 양극 합제 미도공부 및 음극 집전 부재와 음극 합제 미도공부를, TIG 용접한 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로 하여 2차 전지를 제작하였다. 이것을, 샘플 2로 한다.
(실시예 3)
실시예 3은 상기 실시 형태 3을 구체화한 일례이다.
실시예 1과 동일한 방법으로 제작한 전극군의 양단에 양극 합제 미도공부 및 음극 합제 미도공부의 외주에 폴리올레핀으로 이루어진 외경 25.5㎜, 두께 0.1㎜의 수축 링체를 장착하고, 150℃에서 가열하여 휨 방지부를 형성한 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로 2차 전지를 제작하였다. 이것을, 샘플 3으로 한다.
(실시예 4)
실시예 4는, 상기 실시 형태 4를 구체화한 일례이다.
실시예 1과 동일한 방법으로 제작한 전극군의 양단에 양극 합제 미도공부 및 음극 합제 미도공부의 외주에 폴리프로필렌으로 이루어진 폭 3㎜, 길이 80㎜의 체결 부재를 장착하고, 체결하여 휨 방지부를 형성한 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로 2차 전지를 제작하였다. 이것을, 샘플 4로 한다.
(실시예 5)
실시예 5는, 상기 실시 형태 5를 구체화한 일례이다.
실시예 1과 동일한 방법으로 제작한 전극군의 양단에 양극 합제 미도공부 및 음극 합제 미도공부의 외주에 폴리프로필렌으로 이루어진 외경 25.5㎜의 푸시너트 형상 링체를 장착하고, 내주의 돌출부에서 휨 방지부를 형성한 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로 2차 전지를 제작하였다. 이것을, 샘플 5로 한다.
(실시예 6)
실시예 6은, 상기 실시 형태 6을 구체화한 일례이다.
우선, 무기산화물 필러인 알루미나와 폴리아크릴로니트릴 변성 고무 결착제와 NMP 용액을 혼련하여, 보강층용의 슬러리를 제작하였다.
다음에, 양극 합제 도공부에 접하는 양극 합제 미도공부의 일부분에, 보강층용의 슬러리를 폭 4㎜, 편면측당 두께 67.5㎛로 도포한 후, 그 슬러리를 건조시켜 보강층을 형성하였다. 이때, 보강층의 두께는, 양극 합제 도공부의 두께와 거의 같았다. 동일한 방법으로, 음극판에도, 폭 4㎜, 편면측당 두께 62㎛의 보강층을 형성하였다.
또, 이상의 방법으로 제작한 양극판 및 음극판을 이용하여 실시예 1과 동일한 방법으로 2차 전지를 제작하였다. 이것을, 샘플 6으로 한다.
(비교예 1)
비교예 1은, 특허 문헌 2를 구체화한 일례이다. 즉, 권회한 양극 합제 미도공부 및 음극 합제 미도공부를 폭 방향을 따라 접어 양극 집전체 및 음극 집전체를 형성한 이외에는 실시예 1과 동일한 방법으로 2차 전지를 제작하였다. 이것을, 샘플 C1로 한다.
이상과 같이 제작한 각 샘플의 2차 전지, 각 50개를 이용하여, 이하에 나타낸 평가를 행하였다. 그리고, 샘플 1∼샘플 6과 샘플 C1의 평가 결과를 (표 1)에 나타낸다.
Figure 112007082419005-pct00001
우선, 제작한 2차 전지의 전지 용기로부터 전극군을 취출하여, 극판의 휨 상태를 육안으로 관찰하였다. 측정 결과를 (표 1)의 「극판의 상태」의 란에 나타낸다.
(표 1)에 나타내는 바와 같이, 샘플 1∼샘플 6 중 어느 2차 전지도 합제부에 변형이 발생할 정도의 휨은 거의 관찰되지 않았다. 이때, 극판에 약간 휘어져 있는 부분이 관찰되었지만, 이 휨은 용접 시에 집전 부재를 전극군의 단면에 접촉시킨 것에 기인하는 것이라고 생각된다. 그러므로, 샘플 6에는 보강층이 설치되어 있기 때문에, 극판의 휨은 전혀 없었다. 한편, 샘플 C1에서는, 합제 도공부와 미도공부의 경계에서 휨이 발생하여, 합제의 박리나 파손 등이 다수 관찰되었다
또, 각 샘플로부터 5개씩 취출되어, JIS Z2241에 근거하여 용접부에 있어서의 인장 강도를 측정하였다. 구체적으로는, 인장 시험기의 한쪽에 전극군을 유지하고, 인장 시험기의 다른 쪽에 집전 부재를 유지한다. 이 상태에서, 일정한 속도로 인장 시험기의 축 방향으로 전극군과 집전 부재를 끌어당긴다. 그리고, 용접부가 파괴되었을 때의 하중을, 인장 강도로 하였다. 측정 결과를 (표 1)의 「인장 강도」의 란에 나타낸다.
(표 1)에 도시하는 바와 같이, 샘플 1∼샘플 6 중 어느 것에 있어서도, 인장 강도는 50N 이상이었다. 한편, 샘플 C1은, 5개 중 3개의 인장 강도는 10N 이하이며, 그 용접부가 떨어져 있었다.
또한, 샘플 1∼샘플 6과 샘플 C1에 대해, 내부 저항을 측정하였다. 구체적으로는, 우선, 각 샘플에 대해, 1250㎃의 정전류로 4.2V까지 충전한 후, 1250㎃의 정전류로 3.0V까지 방전하는 충방전 사이클을 3회 반복하였다. 그리고, 1kHz의 교류를 각 샘플에 인가하여 2차 전지의 내부 저항을 측정하고, 접속 상태를 평가하였다. 측정 결과를 (표 1)의 「내부 저항」의 란에 나타낸다.
(표 1)에 나타내는 바와 같이, 샘플 1과 샘플 2에서는, 내부 저항의 평균값은 5mΩ이며, 그 오차는 10％정도였다. 또, 샘플 3∼샘플 6에서는, 내부 저항의 평균값은 5.8mΩ이며, 그 오차는 5％정도였다.
한편, 샘플 C1에서는, 내부 저항의 평균값은 11mΩ이며, 그 오차는 20％였다.
또, 각 샘플의 내부 저항 측정값(R)으로부터 평균 출력 전류(I)를 계산하였다. 구체적으로는, 전지를 4.2V까지 충전한 후, 1.5V까지 방전한 경우에는, I=(4.2－1.5)/R로부터 계산된다. 그 결과를 (표1)의 「출력 전류」의 란에 나타낸다.
(표 1)에 나타내는 바와 같이, 샘플 1∼샘플 6을 이용하면, 대전류 방전을 행하는 것이 가능하다는 것을 알 수 있었다.
또한, 각 실시예의 2차 전지에서는, 전극군의 권회 축심의 중심부에 내경 유지 부재를 삽입한 예로 설명하였지만, 내경 유지 부재를 제외하더라도 특별히 문제는 없어 동일한 효과를 얻을 수 있었다.
그러나, 상기 각 실시예에서 설명한 휨 방지부로서 내경 유지 부재만으로 구성한 2차 전지에서는, 본 발명의 효과는 얻을 수 없으며, 집전체의 휨이나 합제 도공부에서의 박리가 발생해 있었다.
이상, 상기 실시예에서는, 원통 형상의 전지에 대해 설명하였지만, 이에 한정되지 않는다. 예를 들면, 각형(角型)의 전지나 니켈 수소 축전지 및 니켈 카드뮴 축전지 등의 2차 전지에 대해서도 본 발명의 효과를 동일하게 얻을 수 있다.
본 발명은, 휨 방지부에 의해, 각 집전 부재와 각 합제 미도공부에서 나타낸 각 집전체를 균일하고 신뢰성 있게 접속함과 동시에, 각 집전체로부터 각 합제의 박리를 미연에 방지할 수 있다. 그에 따라, 저저항의 접속에 의해 대전류에서의 충방전을 실현하여, 향후, 큰 수요가 기대되는 고출력을 필요로 하는 전동 공구나 전기 자동차 등의 구동용 전지로서 유용하다.

Claims (8)

  1. 양극판 및 음극판 중 적어도 한쪽의 일단(一端)에 설치한 집전체의 노출부가 다공질 절연층으로부터 돌출하도록, 상기 양극판과 상기 음극판과 상기 다공질 절연층이 권회된 전극군,
    상기 양극판 및 상기 음극판에 접속되는 집전 부재, 및
    적어도 상기 집전체의 노출부의 외주부에 설치된 상기 집전체의 노출부의 폭보다 작은 휨 방지부
    를 적어도 가지고,
    상기 휨 방지부로서,
    상기 전극군의 외주에 끼워 넣어지는 링체와 권회되어 있는 상기 집전체의 노출부의 중간부에 삽입되는 쐐기 형상의 스프링재를 이용한 것을 특징으로 하는 2차 전지.
  2. 양극판 및 음극판 중 적어도 한쪽의 일단(一端)에 설치한 집전체의 노출부가 다공질 절연층으로부터 돌출하도록, 상기 양극판과 상기 음극판과 상기 다공질 절연층이 권회된 전극군,
    상기 양극판 및 상기 음극판에 접속되는 집전 부재, 및
    적어도 상기 집전체의 노출부의 외주부에 설치된 상기 집전체의 노출부의 폭보다 작은 휨 방지부
    를 적어도 가지고,
    상기 휨 방지부로서,
    상기 전극군의 상기 집전체의 노출부의 외주부 및 내주부에 끼워 넣어지는 리브를 설치한 상기 집전 부재로 구성된 것을 특징으로 하는 2차 전지.
  3. 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서,
    상기 휨 방지부로서,
    상기 전극군에 내경 유지 부재를 설치한 것을 특징으로 하는 2차 전지.
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