KR100846578B1 - 리튬 전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 양극활물질, 이온 전도성 폴리머의 중합체 및 도전제를 포함하는 양극; 음극활물질 및 이온 전도성 폴리머의 중합체를 포함하는 음극; 및 상기 양극과 음극 사이에 개재되어 있는 폴리머 전해질을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 전지를 제공한다.
본 발명에 따른 전지는 전극과 전해질 간의 계면에서의 급격한 성분의 변화에 의해 발생될 수 있는 계면저항의 차이를 최소화 시켜서 리튬 이온 폴리머 전지의 계면저항을 겔폴리머 전지의 계면저항 수준으로 감소시킬 수 있고, 전지의 장기 수명특성, 용량, 고율특성, 및 저온특성이 우수하다.

Description

리튬 전지{Lithium batteries}
도 1은 본 발명의 실시예 1에 따라 제조된 리튬 2차전지와 비교예에 따라 제조된 리튬 2차전지의 수명특성을 비교한 도면이다.
본 발명은 리튬 전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 이온 전도성 폴리머의 중합체를 활물질에 코팅하여 수명특성을 개선한 리튬 전지에 관한 것이다.
최근 첨단 전자기기의 발달로 전자 장비가 소형화 및 경량화됨에 따라 휴대용 전자기기의 사용이 점차 증대되고 있다. 따라서, 이러한 전자기기의 전원으로 사용되는 고에너지 밀도 특성을 갖는 전지의 필요성이 높아져 리튬 2차 전지에 대한 연구가 매우 활발하게 이루어지고 있다.
리튬 2차전지는 양극, 음극 및 이들 사이에 리튬 이온의 이동 경로를 제공하는 전해액과 세퍼레이터로 구성되는 전지로서, 리튬 이온이 상기 양극 및 음극에서 삽입/탈삽입될 때의 산화, 환원 반응에 의해 전기에너지를 생성한다. 이와 같은 리튬 2차전지는 세퍼레이터의 종류에 따라 액체 전해질을 사용하는 리튬 이온 전지와 고체 전해질을 사용하는 리튬 이온 폴리머 전지로 나눌 수 있다. 리튬 이온 전지의 경우 세퍼레이터로서 전해액을 거의 흡수할 수 없는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 또는 이들의 라미네이트된 구조를 사용하는 반면, 리튬 이온 폴리머 전지는 세퍼레이터로서 전해액을 합습할 수 있는 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리아크릴로니트릴, 폴리아크릴레이트, 폴리에틸렌옥사이드 등과 같은 고분자로 이루어진 전해액을 사용한다.
이들 중에서도 리튬 이온 폴리머 전지는 고체형 전해질을 사용하므로 전해액이 누출될 염려가 적고, 가공성이 우수하여 배터리팩으로 만들 수 있다. 그리고, 무게가 가볍고 부피가 작으며 자체 방전율도 아주 작다. 이와 같은 특성으로 말미암아, 리튬 이온 폴리머 전지는 리튬 이온 전지에 비하여 안전할 뿐만 아니라 각형 및 대형 전지로 제작하기가 용이하다.
그러나, 이러한 리튬 이온 폴리머 전지의 경우 고체형 전해질의 사용시 상온 및 저온에서의 성능열화의 문제가 있다. 또한 음극으로 금속을 사용함으로서 발생되는 덴드라이트(dendrite)의 발생과 고체 폴리머 전해질의 낮은 이온 전도성 등의 문제가 있어 현재까지 실용화에 이르지 못하고 있다.
따라서, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 전술한 덴드라이트의 형성과 고체 폴리머 전해질의 낮은 이온 전도성을 해결하여 전지의 수명특성, 용량, 고율특성 및 저온특성을 개선한 리튬 전지를 제공한다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여 본 발명은,
양극활물질, 이온 전도성 폴리머의 중합체 및 도전제를 포함하는 양극;
음극활물질 및 이온 전도성 폴리머의 중합체를 포함하는 음극; 및
상기 양극과 음극 사이에 개재되어 있는 폴리머 전해질을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 전지를 제공한다.
본 발명에 따른 리튬 전지에 있어서, 상기 이온 전도성 폴리머의 중합체는 특히 양극 및 음극 활물질의 표면에 코팅되어 있는 것이 바람직하다.
상기 이온 전도성 폴리머가 폴리에틸렌글리콜 아크릴레이트, 폴리우레탄, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리실리콘, 폴리아크릴로니트릴로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상이며, 이의 함량이 전극 활물질 100 중량부당 3 내지 20 중량부인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 리튬 전지에 있어서, 상기 폴리머 전해질에 에테르구조나 에스테르구조가 포함된 골결을 이루고 있는 폴리머 구조가 바람직 하다.
상기 폴리머 전해질이 양극 및 음극의 산화 및 환원 전위에 대응되게 2종류로 이원화시킨 것을 사용하는 것이 더욱 바람직하다.
상기 양극에 인접된 폴리머 전해질이 에스테르 골격의 전해질이고, 상기 음극에 인접된 폴리머 전해질은 에테르 골격의 전해질인 것이 더욱 더 바람직하다.
본 발명에 따른 리튬 전지에 있어서, 상기 양극활물질은 LiNi1-xCoxMyO2(x=0∼0.2이고, M=Mg, Ca, Sr, Ba 또는 La이며, y=0.001∼0.02임), LiCoO2, 및 LiMnxO2x(x=1 또는 2임)로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상의 리튬 금 속 산화물 또는 리튬 금속 복합 산화물인 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 리튬 전지에 있어서, 상기 음극활물질은 결정질 또는 비정질의 카본, 그래파이트, 및 리튬 금속으로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상인 것이 바람직하다.
본 발명의 리튬 전지는 전극 결합제로서 겔화 가능한 이온 전도성 폴리머의 중합체를 사용하거나 전극 활물질 표면상에 상술한 중합체를 코팅하고, 이와 동시에 전해질로서 폴리머 전해질을 사용한데 그 특징이 있다.
이하 본 발명에 따른 리튬 전지 및 이의 제조 방법을 보다 상세히 설명한다.
본 발명의 리튬 전지는 전극 제조방법에 따라 2가지 방법으로 나눌 수 있다. 첫 번째 방법은 전극 제조용 결합제로서 겔화가능한 이온 전도성 폴리머의 중합체를 사용하는 것이고, 두 번째 방법은 전극 활물질의 표면에 상술한 이온 전도성 폴리머의 중합체를 코팅하는 것이다.
첫 번째 방법을 살펴보면, 양극 활물질, 이온 전도성 폴리머, 도전제, 중합개시제, 및 용매를 균일하게 혼합하여 양극 활물질 슬러리를 제조한다. 이 활물질 슬러리를 알루미늄 집전체 상에 코팅하고, 이를 건조 및 열처리한다. 이때 열처리 온도는 50 내지 100℃의 범위로서, 이 온도 범위일 때 상기 이온 전도성 폴리머의 중합반응이 개시되어 결합제로서 겔상태의 이온 전도성 폴리머의 중합제를 함유하는 양극이 형성된다. 이를 소정 치수로 절단하여 양극 극판을 제조한다.
상기 이온 전도성 폴리머로는 폴리에틸렌글리콜 아크릴레이트, 폴리우레탄, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리실리콘, 폴리아크릴로니트릴 등을 사용할 수 있으 며, 이의 함량이 전극 활물질 100 중량부당 3 내지 20 중량부인 것이 바람직하다. 이때, 이온 전도성 폴리머의 함량이 상기 범위를 벗어나면 전지로서의 안전성에 심각한 문제를 유발시키거나 전지로서의 성능구현이 어렵게 된다는 문제점이 있다.
상기 양극 활물질 슬러리 제조시, 양극 활물질은 리튬 함유 금속 산화물 또는 리튬 금속 복합 산화물로서, LiNi1-xCoxMyO2(x=0∼0.2이고, M=Mg, Ca, Sr, Ba 또는 La이며, y=0.001∼0.02임), LiCoO2, 및 LiMnxO2x(x=1 또는 2임) 등을 사용하고, 도전제로는 아세틸렌 블랙, 카본 블랙 등을 사용하며, 용매로는 N-메틸피롤리돈, 아세톤 등을 사용할 수 있다.
이와 별도로 구리 집전체를 사용하여, 상기 양극 극판의 제조시 도전제를 첨가한 것을 제외하고는 동일한 방법으로 음극 극판을 제조한다. 이때 음극활물질로는 결정질 또는 비정질의 카본, 그래파이트, 및 리튬 금속을 사용한다. 경우에 따라서는 음극 활물질 슬러리 제조시에 도전제의 부가도 가능하다.
상기 과정에 따라 제조된 양극 및 음극 극판을 배치하고 그 사이에 폴리머 전해질을 개재한 다음 전지 케이스 내에 수납하고, 유기 전해액을 주입하여 리튬 전지를 완성한다. 상기 유기 전해액은 통상적으로 사용되는 리튬염 즉 LiPF6, LiBF4, LiAsF6, LiClO4, CF3SO3Li, LiC(CF3 SO2)3, LiN(C2F5SO2)2 및 LiN(CF 3SO2)2과, 통상적으로 사용되는 유기용매 즉 에틸렌 카보네이트, 디메틸카보네이트 및 디에틸카보네이트를 혼합하여 제조된다.
또한, 양극과 음극 사이에 개재되는 상기 폴리머 전해질은 에테르계 또는 에 스테르계의 구조가 폴리머의 구조에 포함된 것을 사용할 수 있다.
다음으로 두 번째 방법에 대하여 살펴보면, 양극 활물질, 이온 전도성 폴리머, 중합 개시제, 및 용매를 혼합하여 양극 활물질 조성물을 준비한다. 이를 50 내지 100℃에서 열풍 건조하여 이온 전도성 폴리머의 중합체가 표면 코팅된 양극 활물질을 얻는다.
상기 과정에서 양극 활물질 대신 음극 활물질을 사용한 것을 제외하고는 동일한 과정을 반복하여 이온 전도성 폴리머의 중합체가 표면 코팅된 음극 활물질을 얻었다.
상기 과정에 따라 얻어진 양극 활물질 및 음극 활물질을 첫 번째 제조방법과 동일한 과정에 따라 양극 및 음극을 제조한다.
한편, 상술한 제조방법에서, 상기 양극과 음극을 절연시키는 역할을 하는 폴리머 전해질은 고체형 전해질로서, 이를 양극과 음극의 산화 환원 전위에 맞도록 2종류로 이원화 시킬 수 있다. 즉 상기 양극의 표면에는 산화 환원 전위가 높은 (3.5V이상) 폴리에틸렌글리콜 아크릴레이트, 폴리우레탄, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리실리콘, 폴리아크릴로니트릴등의 폴리머 골격이 에스테르계로 이루어 진 전해질을 적층하고, 상기 음극의 표면에는 상기 폴리에스테르계 화합물보다 산화환원 전위가 낮은(3.5V이하) 폴리에틸렌글리콜 아크릴레이트, 폴리우레탄, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리실리콘, 폴리아크릴로니트릴등의 폴리머 골격이 에테르계로 이루어 진 전해질을 적층한다. 이렇게 양극 및 음극에 인접된 폴리머 전해질을 이원화시키면 양음극의 산화 환원 전위에 맞는 고분자 전해질을 이용할 수 있는 이점 이 있다. 본 발명에 있어서, 상기 양극에 인접된 폴리머 전해질은 폴리에스테르 전해질이고, 상기 음극에 인접된 폴리머 전해질은 폴리에테르 전해질인 것이 더욱 더 바람직하다.
본 발명의 리튬 전지는 전극과 전해질 간의 계면에서의 급격한 성분의 변화에 의해 발생될 수 있는 계면저항의 차이를 최소화 시켜서 리튬 이온 폴리머 전지의 계면저항을 겔폴리머 전지의 계면저항 수준으로 떨어뜨릴 수 있다.
이하 실시예를 통하여 본 발명을 설명하되, 이는 본 발명의 범위를 한정하지 않는다.
<실시예 1>
양극 활물질인 LiCoO2 10 중량부, 도전제인 카본 블랙(슈퍼-P)(MMM사) 0.2 중량부및 용매인 N-메틸피롤리돈(NMP) 100 중량부를 균일하게 혼합하여 양극 활물질 슬러리를 얻었다.
이와 별도로, 음극 활물질인 결정성 흑연(메조카아본파이버: Petoca사) 10중량부, 및 NMP 100 중량부를 균일하게 혼합하여 음극 활물질 슬러리를 얻었다.
상기 양극 활물질 슬러리를 알루미늄 포일에 적층하고 건조 및 열처리를 100℃에서 실시하였다. 이어서 상기 결과물 상부에 폴리에스테르계 고체 폴리머 전해질인 이온 전도성 폴리머인 에스테르 골격의 PEGDA를 10micronmeter로 적층하고 압연한 뒤 소정치수로 절단하였다.
이어서, 상기 과정에 따라 얻은 음극 활물질 슬러리를 구리 포일에 적층하고 건조 및 100℃에서 열처리하고, 그 상부에 폴리에테르계 고체 폴리머 전해질인 이 온 전도성 폴리머인 에테르 골격의 PEGDA를 10micronmeter로를 적층하고 압연한 뒤 소정 치수로 절단하였다.
상기 과정에 따라 얻은 양극 극판 및 음극 극판을 폴리에스테르 고체 폴리머 전해질과 폴리에테르 고체 폴리머 전해질이 인접되도록 배치하고 이를 전지 케이스에 수납하였다.
상기 결과물에 에틸렌카보네이트:디에틸카보네이트를 3:7의 부피비율로 혼합하여 이 용액에 1.3 몰/리터의 LiPF6 용액을 양음극에 도포된 폴리머 전해질의 중량비 대비10%를 가하여 얻은 전해액을 주입하여 밀봉하였다.
<비교예 1>
실시예 1의 전지 시스템에 에틸렌카보네이트:디에틸카보네이트를 3:7의 부피비율로 혼합하여 이 용액에 1.3 몰/리터의 LiPF6 용액을 양음극에 도포된 폴리머 전해질의 중량비 대비10%를 가하여 얻은 전해액을 주입하여 밀봉하였다.
<비교예 2>
실시예 1의 전지의 양음극 극판에 폴리머를 코팅하지 않은 리튬이온 계의 전지 시스템에 에틸렌카보네이트:디에틸카보네이트를 3:7의 부피비율로 혼합한 1.3 몰/리터의 LiPF6 전해액을 10% 주입하여 밀봉하였다.
표준용량 2.0C 방전특성 0.2C방전(-20oC) 수명특성(1C충방전)
실시예 1 96 75 55 85
비교예 1 98 80 60 90
비교예 2 100 100 100 100
상기 표 1에서 볼 수 있는 바와 같이, 실시예 1에 따라 제조된 전지의 용량, 고율특성, 저온특성 및 수명특성에서 리튬이온시스템에 비해 크게 뒤떨어 지지 않고 있음을 알 수 있다.
본 발명에 따른 전지는 전극과 전해질간의 계면에서의 급격한 성분의 변화에 의해 발생될 수 있는 계면저항의 차이를 최소화 시켜서 리튬 이온 폴리머 전지의 계면저항을 겔폴리머 전지의 계면저항 수준으로 떨어뜨릴 수 있고, 전지의 장기 수명특성, 용량, 고율특성 및 저온특성이 개선된다.

Claims (8)

  1. 양극활물질, 이온 전도성 폴리머의 중합체 및 도전제를 포함하는 양극;
    음극활물질 및 이온 전도성 폴리머의 중합체를 포함하는 음극; 및
    상기 양극과 음극 사이에 개재되어 있는 폴리머 전해질을 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 전지로서,
    상기 폴리머 전해질이 양극 및 음극의 산화 및 환원 전위에 대응되게 2종류로 이원화시킨 것을 사용하는 것을 특징으로 하는 리튬 전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 이온 전도성 폴리머의 중합체가 양극 및 음극 활물질의 표면에 코팅되어 있는 것을 특징으로 하는 리튬 전지.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 이온 전도성 폴리머가 에테르 또는 에스테르 구조로 이루어 진 폴리에틸렌글리콜 아크릴레이트,폴리우레탄, 폴리실리콘, 폴 리아크릴로니트릴로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상이며, 이의 함량이 전극 활물질 100 중량부당 3 내지 20 중량부인 것을 특징으로 하는 리튬 전지.
  4. 제1항에 있어서, 상기 폴리머 전해질은 폴리에테르계 전해질 및 폴리에스테르계 전해질로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 리튬 전지.
  5. 삭제
  6. 제5항에 있어서, 상기 양극에 인접된 폴리머 전해질이 폴리에스테르 전해질이고, 상기 음극에 인접된 폴리머 전해질이 폴리에테르 전해질인 것을 특징으로 하는 리튬 전지.
  7. 제1항에 있어서, 상기 양극활물질은 LiNi1-xCoxMyO2(x=0∼0.2이고, M=Mg, Ca, Sr, Ba 또는 La이며, y=0.001∼0.02임), LiCoO2, 및 LiMnxO2x(x=1 또는 2임)로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상의 리튬 금속 산화물 또는 리튬 금속 복합 산화물인 것을 특징으로 하는 리튬 전지.
  8. 제1항에 있어서, 상기 음극활물질은 결정질 또는 비정질의 카본, 그래파이트, 및 리튬 금속으로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상인 것을 특징으로 하는 리튬 전지.
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