KR100830946B1 - 염료감응 태양전지 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 다공성 구조의 금속산화물 박막을 갖는 고효율 염료감응 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 특히 콜로이달 템플레이트(colloidal templates) 기술을 이용하여 2차원의 다공성 구조를 제조한다. 일 방법으로, PS나 PMMA 같은 마이크로 입자(microsphere)를 기판 위에 분산시키고, 상온에서 RF 스퍼터링 방법으로 산화티타늄 박막을 증착한 후, 고온에서의 열처리를 통해 마이크로 입자를 분해시키고 산화티타늄을 결정화시켜 다공성 구조의 박막을 얻는다. 이러한 산화티타늄의 다공성 구조는 반응 면적을 증대시키고, 또한 점도가 높은 고분자 또는 고체 전해질의 이동 경로를 제공해 줌으로써, 염료감응 태양전지의 전류밀도를 증대시키고 장기안정성을 향상시킨다.
마이크로 입자, 단층, 복층, 고주파 스퍼터링, 산화티타늄 전극, 고분자 또는 고체 전해질, 염료감응 태양전지

Description

염료감응 태양전지 및 그 제조방법{DYE SENSITIZED SOLAR CELL AND THE FABRICATION METHOD THEREOF}
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 구조를 개략적으로 도시한 단면도,
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법을 나타낸 순서도,
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 제조과정을 나타낸 개략도,
도 4는 본 발명에서 채택하는 마이크로 입자 템플레이트 기술을 이용하여 제조한 다공성 산화티타늄 전극의 표면(a) 및 단면(b)을 나타낸 주사전자현미경 사진,
도 5는 본 발명에 의해 얻어진 다층(multilayer) 구조의 다공성 산화티타늄 전극 단면을 배율을 달리하여 나타낸 주사전자현미경 사진들,
도 6은 본 발명에 의해 얻어진 다양한 크기를 가진 다층 구조의 다공성 산화티타늄 전극 단면을 나타낸 주사전자현미경 사진들,
도 7은 금속산화물 전극 형성 단계와 열처리 단계 사이에 사염화티탄(TiCl4) 처리를 한 경우 및 안 한 경우의 광전류-전압 특성 곡선을 도시한 그래프이다.
* 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명 *
101: 하부 투명전도성 기판 102: 차단층
103: 염료가 흡착된 다공성 반구형의 산화티타늄 전극
104: 전해질 105: 기공
106: 상대 전극 107: 상부 투명전도성 기판
108: 열가소성 고분자 109: 버스트 홀(burst hole)
본 발명은 다공성 구조의 금속산화물 박막을 갖는 고효율 염료감응 태양전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
염료감응 태양전지는 가시광선을 흡수하여 전자-홀 쌍을 생성할 수 있는 감광성 염료분자와 생성된 전자를 전달하는 전이금속 산화물, 전해질, 그리고 양쪽에 위치한 전극으로 이루어져 있다. 이렇게 구성되어 있는 염료감응 태양전지는 실리콘 태양전지에 비하여 전력당 제조원가가 저렴하며, 친환경적 공정을 가짐으로써 차세대 전원의 자가충전용으로 각광을 받고 있다.
일반적으로 염료감응 태양전지에 사용되는 전극은 밴드갭 에너지가 큰 반도체 나노결정(직경 15~20nm) 산화물의 콜로이드 용액을 이용하여 제조된다. 이러한 산화물의 입자 크기, 형상, 결정성, 표면상태 그리고 콜로이드 용액의 제조법, 분 산성 조절 등은 전극의 성능에 많은 영향을 미치는 것으로서, 기존에는 이들을 조절하여 많은 양의 전자-홀 쌍을 생성시키면서 전자전달 속도를 증가시켜 효율을 높이고자 하였다.
그렇지만, 산화물 입자의 낮은 용해도 및 뭉침 현상으로 인한 불규칙적인 구조는 전극 내 다공성 구조의 크기 및 분포를 조절하는데 많은 제한을 주었다. 또한, 충분한 에너지 변환 효율을 얻기 위한 전극의 높이도 15~20μm로 고정되어 다른 태양전지에 비해 매우 두꺼운 편이였다. 이러한 두꺼운 높이 및 다공성 구조의 불균일성은 전해질의 침투 및 효과적인 전자전달 통로 형성에 제한적 요소로 작용하여 왔다.
특히, 점성이 높은 고분자 및 고체 전해질을 사용하여 태양전지의 장기 안정성을 높이려는 기존의 연구 예(M. S. Kang, J. H. Kim, Y. J. Kim, J. G. Won, N. G. Park, Y. S. Kang, Chem. Commun., 2005, 889~891)에서 액체 전해질에 비해 매우 낮은 에너지 변환 효율을 보이는 것은 전해질의 침투가 제대로 이루어지지 않았음에 기인하는 것으로 여겨진다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 다양한 크기의 콜로이달 템플레이트(colloidal template)를 희생층(sacrificial layer)으로 이용하여 다공성 산화티타늄 전극의 기공 크기를 구조적으로 조절함으로써, 광원의 산란효과를 증가시켜 더 많은 전자-홀 쌍을 생성시키고, 효과적인 전자전달 통로가 형성된 염료감응 태양전지 및 그 제조방법을 제공하는 데 그 목적이 있다.
또한, 본 발명의 다른 목적은, 점성이 높은 고분자 및 고체 전해질의 효율적 침투를 이용하여 염료감응 태양전지의 장기 안정성을 향상시키는 데에 있다.
또한, 본 발명의 또 다른 목적은, 비정질 상태의 차단층 위에 금속산화물 전극을 형성하여 희생층의 분산도를 개선하고 다공성 TiO2 전극과의 계면 특성을 향상시키며, 이후 금속산화물 전극을 열처리하는 과정에서 금속산화물 전극과 차단층을 함께 결정화시키는 데에 있다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일 측면에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법은,
투명전도성 기판 위에 희생입자를 분산시켜 희생입자층을 형성하는 단계; 상기 희생입자층 위에 금속산화물 전극을 형성하는 단계; 및 상기 금속산화물 전극을 열처리하여 상기 희생입자층을 제거함으로써 다공성 금속산화물 전극을 얻는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
여기서, 상기 희생입자층은 단층 또는 복층으로 형성할 수 있다.
또한, 상기 금속산화물 전극은 RF 스퍼터링법을 이용하여 증착하는 것이 바람직하다.
또한, 상기 희생입자층의 형성, 상기 금속산화물 전극의 형성 및 상기 열처리 공정을 반복하여 다층 구조의 다공성 금속산화물 전극을 얻을 수도 있다.
또한, 상기 다공성 금속산화물 전극을 사염화티탄(TiCl4) 수용액에 24 ∼ 72 시간 동안 함침시키는 단계를 더 포함할 수도 있다.
한편, 상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 다른 측면에 따른 염료감응 태양전지의 제조방법은,
투명전도성 기판 위에 제 1 금속산화물층을 형성하는 단계; 상기 제 1 금속산화물층 위에 희생입자를 분산시켜 희생입자층을 형성하는 단계; 상기 희생입자층 위에 제 2 금속산화물층을 형성하는 단계; 및 상기 제 2 금속산화물층을 열처리하여 상기 희생입자층을 제거함으로써 다공성 제 2 금속산화물층을 얻는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
여기서, 상기 다공성 제 2 금속산화물층은 스캐터링(scattering) 층으로서 다공성 산화티타늄으로 이루어질 수도 있다.
한편, 상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 또 다른 측면에 따른 염료감응 태양전지는,
상기한 방법으로 제조된 염료감응 태양전지로서, 투명전도성 기판 위에 형성된 다공성 금속산화물 전극은 중공형의 반구체(hollow hemisphere)가 규칙적으로 배열된 미세 구조를 갖는 것을 특징으로 한다.
여기서, 상기 중공형의 반구체는 내부에 평균 직경이 100㎚ ∼ 10㎛인 반구형 기공을 포함할 수 있다.
또한, 상기 중공형의 반구체을 이루는 막에 50∼400㎚ 크기의 버스트 홀(burst hole)이 형성될 수 있다. 이 버스트 홀로 인해 염료 분자 및 전해질이 금속산화물 전극과 투명전도성 기판 사이의 경계까지 잘 전달될 수 있다.
또한, 상기 다공성 금속산화물 전극의 두께는 10㎚ ∼ 20㎛의 범위 내에 있을 수 있다.
또한, 상기 다공성 금속산화물 전극은 다층 구조를 가질 수도 있다.
이하에서는 첨부된 도면을 참조하면서 본 발명에 따른 염료감응 태양전지 및 그 제조방법에 관한 실시예를 상세하게 설명하기로 한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지는, 서로 대향하는 상·하부 투명전도성 기판, 하부 투명전도성 기판의 내측 표면에 형성된 차단층, 차단층 위에 형성되며 표면에 염료가 흡착된 중공형 반구체가 규칙 배열된 미세 구조를 갖는 다공성 산화물 반도체 음극, 상부 투명기판의 내측 표면에 박막 형태로 형성되며 상기 음극에 대응하는 양극(상대 전극), 상기 음극과 양극 사이에 충전된 전해질을 포함한다.
여기서, 상기 산화물 반도체 음극은 본 발명의 고유한 마이크로 입자 템플레이트(microsphere template) 공정에 의하여 중공형의 반구체가 규칙적으로 배열된 미세 구조를 갖는 점에 그 특징이 있다. 상기 템플레이트로 이용되는 마이크로 입자(이하, "희생입자"와 혼용되어 사용됨)의 크기(직경 100nm ~ 10μm) 조절을 통해 금속산화물 전극의 다공성을 구조적으로 조절함으로써, 광원의 산란효과를 증가시켜 더 많은 전자-홀 쌍을 생성시키고, 나아가 RF 스퍼터링 방법을 통한 다공성 금속산화물 전극의 두께 조절을 통해 효과적인 전자전달 통로를 형성시킴으로써, 염료감응 태양전지의 에너지 변환 효율을 향상시킬 수 있다. 또한, 다공성 전극 구조 의 특성상 점도가 높은 고분자 또는 고체 전해질이 쉽게 침투함으로써 염료감응 태양전지의 장기 안정성을 향상시킬 수도 있다.
제 1 실시예
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 다공성 산화티타늄 전극을 이용한 염료감응 태양전지의 구조를 개략적으로 보여주는 단면도이다.
도 1을 참조하면, 본 실시예에 따른 희생입자층을 이용한 염료감응 태양전지는 일반적인 염료감응 태양전지의 구성을 기본적으로 포함하며, 투명한 유리나 플라스틱으로 이루어진 기판에 FTO(F doped SnO2) 또는 ITO(In doped SnO2) 등의 투명전극이 형성된 하부 투명전도성 기판(101), 하부 투명기판(101)의 내측(도면상으로는 상부) 표면에 형성된 차단층(102), 차단층(102) 위에(도면상으로는 상부) 형성되며 표면에 염료가 흡착된 다공성 반구형의 산화티타늄 전극(103), 하부 투명전도성 기판에 대향하는 상부 투명전도성 기판(107)의 내측(도면상으로는 하부) 표면에 박막형태로 형성되며 상기 산화티타늄 전극(103)에 대응하는 상대 전극(106), 상기 산화티타늄 전극(103)과 상대 전극(106) 사이에 충전된 액체 또는 고체 전해질(104)을 구비한다. 도면에서, 열가소성 고분자(108)는 전해질 용액이 새어나지 않도록 밀봉하는 역할을 한다.
본 실시예에서는 음극으로서 산화티타늄 전극(103)을 사용하였으나, 본 발명의 내용은 이에 한정되지 않고, 산화티타늄 외의 다른 금속산화물 전극을 사용할 수 있으며, 특히 밴드갭이 2.8∼4.0 사이의 값을 가지는 금속산화물 전극(SnO2, ZnO, In2O3, WO3 등)이 바람직하다. 또한, 본 실시예의 염료감응 태양전지는 차단층을 포함하고 있으나, 차단층을 생략할 수도 있다.
도면을 참조하면, 상기 산화티타늄 전극(103)은 기공(105)을 갖는 다공성 반구형 구조체의 단층막으로 이루어져 있다. 다만, 본 발명의 내용은 이에 한정되지 않고 다공성 반구형 구조체의 다층막으로 이루어질 수도 있다(도 5의 (a), (b) 참조). 도시되지는 않았지만, 이 다공성 반구형 구조체의 표면에 염료분자가 화학적으로 흡착되어 있다.
여기서, 산화티타늄 전극은 일반적인 그라첼셀 방법에 의해 제조될 수도 있지만, 본 실시예에서는 RF 스퍼터링 방법을 이용하였다. 하부 투명전도성 기판(101)(혹은 기판 위에 차단층이 형성된 경우에는 차단층(102)) 위에 폴리스타이렌(PS)이나 폴리메틸메싸크릴레이트(PMMA)와 같은 희생입자를 분산시켜 형성된 희생입자층 위에 RF 스퍼터링 방법을 이용하여 산화티타늄을 증착하였다. 이때, 스퍼터링 시간과 RF 파워(W)를 조절함으로써 산화티타늄 전극의 두께 및 표면 형상(morphology)를 조절할 수 있다.
PS와 PMMA는 유리전이온도 및 녹는점(melting temperature)이 낮기 때문에, 산화티타늄 박막 증착 후 450℃ 고온열처리를 통하여 희생입자를 제거할 수 있다. 이러한 희생입자의 열분해 과정에서 산화티타늄 박막 내에 전해질이 침투할 수 있는 충분한 공간(burst hole)(버스트 홀)이 형성된다. 여기서, 희생입자로는 폴리스 타이렌(PS), 폴리메틸메싸크릴레이트(PMMA), 폴리염화비닐(PVC), 폴리스타이렌-코-아크릴로나이트릴(poly(strene-co-acrylonitrile)(SAN)), 폴리염화비닐리덴-코-염화비닐(poly(vinylidene chloride-co-vinyl chloride)), 라텍스(latex), 폴리부타디엔(poly(butadiene)), 폴리불화비닐리덴(poly(vinylidene fluoride)(PVDF)) 등의 유기고분자뿐만 아니라, 실리카 등의 무기입자도 사용될 수 있다.
제 2 실시예
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따라 다공성 산화티타늄 전극을 제조하는 방법과 이를 이용한 염료감응 태양전지를 제조하는 방법을 도시한 흐름도이며, 도 3은 상기 제조방법의 일부를 개략적으로 나타낸 모식도이다.
도 2 및 도 3을 참조하면, 먼저 단계 200에서 하부 투명전도성 기판을 에탄올에 담그고 초음파 세척기를 이용하여 20분간 세척한다.
그 다음, 단계 201에서는 1.5 × 1.5 cm2의 크기로 자른 하부 투명전도성 기판 위에, 2인치(in) 크기의 산화티타늄 타겟을 이용하여 RF 스퍼터링 방법으로 상온에서 산화티타늄을 증착함으로써 10~500㎚ 두께의 차단층(blocking layer)을 형성한다. 증착과정을 살펴보면, 10 mTorr의 공정압력(Ar, 5sccm flow), 50~100W 전력으로 1~20분간 코팅한 후, 공기분위기나 산소분위기에서 분당 2~5℃로 승온시키고, 450~550℃에서 10분~2시간 동안 열처리한 후 자연냉각시킨다. 또는, 상온에서 증착된 차단층은 이 단계에서 열처리 과정 없이 후속공정인 희생입자층 분산 및 산 화티타늄 전극 증착 공정 후 산화티타늄 전극을 열처리하는 단계에서 함께 열처리됨으로써, 차단층과 산화티타늄 전극이 함께 결정화될 수도 있다. 즉, 비정질의 차단층 위에 산화티타늄 전극을 증착하여 희생입자층의 분산도를 개선하고, 다공성 TiO2 전극과의 계면 특성을 향상시키며, 이후 산화티타늄 전극의 열처리 과정에서 산화티타늄 전극과 비정질의 차단층을 함께 결정화시키는 것이다. 단계 201은 경우에 따라서는 생략될 수도 있다.
그 다음, 단계 202에서는 산화티타늄 전극(도 1의 참조번호 103)의 다공성 구조를 형성하기 위한 희생입자층을 형성할 고분자 입자 분산액을 제조한다. 본 실시예에서는 희생입자로 1.76 μm 크기를 가지는 폴리스타이렌 입자, 희생입자의 분산을 도와주는 계면활성제로서 Polyethylene glycol tert-octylphenyl ether t-Octylphenoxypolyethoxyethanol(Triton X-100)을 이용하며, 폴리스타이렌 : Triton X-100 : 에탄올은 무게비로 0.05~0.1 : 0.001~0.001 : 1이 되도록 혼합하고 희생입자를 분산시킨다. 그리고, 상기 고분자 입자 분산액을 2000 rpm에서 15분간 원심분리하고, 상층액을 제거한 후 에탄올 입자 분산액(21 wt%)을 제조한다.
그 다음, 단계 203에서는 단계 201에서 얻은 산화티타늄 차단층 위에(혹은 단계 201이 생략된 경우에는 단계 200에서 얻은 하부 투명도전성 기판 위에) 단계 202에서 얻은 희생입자 분산액을 2000 rpm ~ 4000 rpm, 20 s ~ 40 s 조건에서 단층으로 스핀코팅한다. 다만, 본 발명의 내용은 이에 한정되지 않으며, 희생입자층이 복층이 되도록 스핀코팅할 수도 있다. 또한, 스핀코팅 방법뿐만 아니라, 스포이드 를 이용한 희생입자들의 복층 분산도 가능하다.
그 다음, 단계 204에서는 스핀코팅된 희생입자층에 RF 스퍼터링 방법을 이용하여 산화티타늄 전극을 상온에서 증착한다, 증착은 10 mTorr의 공정압력(Ar, 5sccm flow), 50~100W 전력, 30분~10시간 조건에서 이루어지고, 단계 201과 동일한 온도 조건에서 열처리한다. 이 열처리에 의해 상기 희생입자는 열분해되어 제거되고, 희생입자가 있던 위치에 기공(도 3의 참조번호 105)이 형성된다. 또한, 희생입자의 열분해 과정에서 중공형 반구체를 이루는 막에 버스트 홀(burst hole)(도 3의 참조번호 109)이 형성된다. 희생입자는 고르게 분산되어 있으므로, 기공 또한 규칙적으로 배열되게 된다. 이러한 다공성 산화티타늄 전극의 두께는 10㎚ ~ 20㎛로 형성될 수 있다.
그 다음, 단계 205에서는 사염화티탄(TiCl4) 수용액(0.2 M)에 산화티타늄 전극을 24~72시간 동안 함침하고, 세척한 후 단계 201과 동일한 온도 조건에서 열처리한다. 단계 205는 경우에 따라 생략될 수도 있다.
그 다음, 단계 206에서는 상기 산화티타늄 전극을 루테늄(Ru)계 염료분자가 용해되어 있는 용액(0.01~0.1 mM)에 24시간 이상 함침하여 염료분자를 흡착시킴으로써 염료분자가 흡착된 산화티타늄 전극을 형성한다.
그 다음, 단계 207에서는 상부 투명전도성 기판에 전해질이 들어갈 수 있는 구멍을 뚫고 세척한 뒤, 백금 수용액(0.05 M)을 스핀코팅하여 상대 전극을 제조하고, 단계 201과 동일한 소결 조건에서 열처리한다.
그 다음, 단계 208에서는 이전 단계에서 얻은 하부 투명전도성 기판과 상부 투명전도성 기판을 마주보게 놓고, 두 기판 사이의 가장자리에 30~50 μm 두께의 열가소성 고분자(surlyn, 도 1의 참조번호 108)를 놓은 다음, 온도와 압력을 가하여 밀봉한다.
그 다음, 단계 209에서는 상부 투명전도성 기판에 뚫어져 있는 구멍을 통하여 전해질(도 1의 참조번호 104)을 주입한다. 그리고, 다공성 산화티타늄 전극의 안쪽 부분에 전해질이 침투할 수 있도록 약한 진공 조건을 이용한다. 전해질로는 0.1~1.0 M의 1,2-디메틸-3-헥실-이미다졸륨 아이오다이드 (1-hexyl-2,3-dimethyl-imidazolium iodide)와 0.01~0.1 M의 아이오딘(I2), 0.1 M의 리튬 아이오다이드(LiI), 그리고 0.1~1.0 M의 TBP(4-tertbutylpyridine)를 메톡시 아세토나이트릴(3-methoxyacetonitrile)에 용해시킨 것을 사용할 수도 있다. 전해질을 채운 후 뚫어져 있는 구멍은 열가소성 고분자 재료와 커버글래스를 차례로 덮고, 열과 압력을 가하여 밀봉한다.
도 4는 제 2 실시예에 따라 희생입자 단층막을 이용하여 제조된 산화티타늄 전극 표면(a)과 단면(b)의 주사전자현미경(SEM) 사진이다. (a)의 표면 이미지에서는, 투명전도성 기판 위에 형성된 산화티타늄 전극의 구조체가 육각형(hexagonal) 모양으로 밀집되어 있는 구조를 가지고 있음을 확인할 수 있다. (b)의 단면 이미지에서는, 반구형 구조의 산화티타늄 전극의 전체 높이(두께)가 약 1μm이며, 반구형 구조체와 투명전도성 기판 사이의 접촉 부분에 희생입자가 고온에서 산화되면서 빠져나가는 구멍(버스트 홀)이 약 50~400nm 크기로 생성되었음을 확인할 수 있다. 이렇게 제조된 산화티타늄 전극은 아나타제(anatase) 형의 결정성을 가지게 된다. 그리고, 반구형 구조체 안팎으로 전해질이 채워짐으로써 산화티타늄과 전해질의 굴절률 차이에 의해서 광원의 산란효과가 생기며, 따라서 전자-홀 쌍의 생성이 증가된다. 또한, 본 발명에 의해 제조된 반구형 구조체는 마이크로 단위의 다공성 구조를 제공함으로써, 점도가 높은 고분자 및 고체 전해질이 용이하게 침투하여 장기안정성을 가지는 염료감응 태양전지를 제조할 수 있게 된다.
도 5는 제 2 실시예에서 PS 대신에 PMMA(800 nm)를 이용해서 얻어진 다층 구조의 다공성 산화티타늄 전극의 단면을 보여주는 주사전자현미경(SEM) 사진이다. 희생입자(PMMA)의 분산, 산화티타늄 전극의 증착, 후열처리 공정을 반복함으로써, 2층 이상의 다공성 산화티타늄 전극을 형성하는 것이 가능하다. 이러한 다층 다공성 구조의 두께 조절을 통해 보다 높은 효율의 염료감응 태양전지를 제조할 수 있다.
도 6은 제 2 실시예에서 다양한 크기(0.39~5 μm)의 PMMA 마이크로 입자 템플레이트를 이용하여 얻어진 다양한 크기의 다공성 산화티타늄 전극의 단면 주사전자현미경(SEM) 사진이다. 0.39~5 μm의 크기를 가진 PMMA의 분산, 산화티타늄 박막의 증착, 후열처리 공정의 반복 과정을 통해서, 다양한 크기의 기공을 갖는 2층 이 상의 다공성 산화티타늄 전극을 형성하는 것이 가능하다. 이를 통해 광원의 산란효과에 따른 염료감응 태양전지 효율 증대를 기대할 수 있다.
제 1 실험예
상기 제 2 실시예의 방법에서 단계 205를 생략하여 사염화티탄 처리를 하지 않은 산화티타늄 전극을 사용한 태양전지를 제조한 후 광전류-전압 특성을 측정하였다. 본 실험예에서는 1.76 μm 크기를 가지는 폴리스타이렌 입자 단층막을 이용하여 제조된 산화티타늄 전극을 구비한 염료감응 태양전지를 AM 1.5, 100 mW/Cm2의 조건에서 측정한 광전류-전압 특성을 도 7에 나타내었으며, 도 7로부터 계산된 광전기적 특성 결과는 아래 표 1에 나타낸다.
<표 1>
개방 전압 (Voc) 단락 전류 (Jsc, mW/㎠) 충진 계수 에너지 변환 효율 (%)
0.85 1.56 47.95 0.63
도 7과 표 1에 의하면, 본 실험예에서 얻어진 에너지 변환 효율은 그다지 높지 않으나, 전극의 높이(두께)가 기존의 산화물 전극에 비하여 1/15 ~ 1/20 이하로 작다는 것을 감안한다면, 그 광전기적 성능은 매우 향상되었다고 판단된다.
제 2 실험예
상기 제 2 실시예의 방법에 따라 사염화티탄 처리한 이산화티탄 전극을 사용하여 태양전지를 제조한 후 광전류-전압 특성을 측정하였다. 제 1 실험예와 같은 측정조건이며, 광전기적 특성 결과는 아래 표 2에 나타낸다.
<표 2>
개방 전압 (Voc) 단락 전류 (Jsc, mW/㎠) 충진 계수 에너지 변환 효율 (%)
0.74 6.26 57.4 2.65
도 7과 표 2에 의하면, 사염화티탄 처리에 의해 단락 전류와 충진 계수가 크게 향상된 값을 나타내었으며, 그 결과 처리하지 않은 제 1 실험예에 비해 420% 이상 증가하였다.
한편, 본 발명의 다른 측면에 의하면, 금속산화물 전극 위에 형성되는 스캐터링(scattering) 층으로서 희생입자를 이용한 다공성 산화티타늄층을 형성할 수도 있다.
이를 위해, 본 발명의 염료감응 태양전지의 제조방법은, 투명전도성 기판 위에 제 1 금속산화물층을 형성하는 단계와, 상기 제 1 금속산화물층 위에 희생입자를 분산시켜 희생입자층을 형성하는 단계와, 상기 희생입자층 위에 제 2 금속산화물층을 형성하는 단계와, 상기 제 2 금속산화물층을 열처리하여 상기 희생입자층을 제거함으로써 다공성 제 2 금속산화물층을 얻는 단계를 포함하여 이루어진다. 여기서, 상기 다공성 제 2 금속산화물층이 스캐터링(scattering) 층으로도 쓰일 수 있다.
본 발명에 의하면, 첫째, 마이크로 사이즈의 반구형 구조체 내에서 일어나는 전후방 산란 효과(forth and back scattering)를 이용하여 광원이 구조체 내에 오 래 머물게 되면서 더 많은 양의 전자-홀 쌍을 생성시키게 되고, 따라서 전류밀도가 증가하게 된다.
둘째, RF 스퍼터링 방법에 의해 만들어진 산화티타늄 전극은, 고온법에 의해 합성된 나노입자에 비하여, 조밀한 결정 구조를 가지고 있다. 따라서, 산화티타늄 전극 내에서의 전자전달이 신속히 이루어지게 되고, 따라서 태양전지의 효율 증가를 기대할 수 있다.
셋째, 마이크로 사이즈의 반구형 구조체를 가지고 있기 때문에, 표면적이 증대되고, 점도가 높은 고분자 및 고체 전해질이 쉽게 침투할 수 있게 되고, 이는 염료감응 태양전지의 장기 안정성을 향상시킬 수 있다.
넷째, 본 발명의 실시예에서 보인 마이크로 입자의 단층막 구조를 반복하여 적층하거나 다층막 마이크로 입자(희생입자) 구조체를 이용함으로써, 염료분자의 흡착량을 증가시킬 수 있다. 또한, 이렇게 주기적으로 반복된 구조는 광결정 구조의 특징을 보임으로써 보다 더 많은 산란광 효과를 가질 수 있다. 이러한 효과는 광효율의 증가에 크게 기여할 것으로 기대된다.
본 발명은 도시된 실시예를 중심으로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 본 발명이 본 발명의 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 할 수 있는 다양한 변형 및 균등한 타 실시예를 포괄할 수 있음을 이해할 것이다.

Claims (25)

  1. 투명전도성 기판 위에 희생입자를 분산시켜 희생입자층을 단층 또는 복층으로 형성하는 단계;
    상기 희생입자층 위에 금속산화물 전극을 형성하는 단계; 및
    상기 금속산화물 전극을 열처리하여 상기 희생입자층을 제거함으로써 다공성 금속산화물 전극을 얻는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 희생입자층은 상기 투명전도성 기판 위에 형성된 차단층 위에 형성하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 희생입자의 평균 크기는 100㎚ ∼ 10㎛의 범위 내에 있는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  4. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 희생입자는 고분자 유기입자 또는 무기입자인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 고분자 유기입자는 폴리스타이렌(PS), 폴리메틸메싸크릴레이트(PMMA), 폴리염화비닐(PVC), 폴리스타이렌-코-아크릴로나이트릴(poly(strene-co-acrylonitrile)(SAN)), 폴리염화비닐리덴-코-염화비닐(poly(vinylidene chloride-co-vinyl chloride)), 라텍스(latex), 폴리부타디엔(poly(butadiene)), 폴리불화비닐리덴(poly(vinylidene fluoride)(PVDF)) 중 선택된 어느 하나인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  6. 제 4 항에 있어서,
    상기 무기입자는 실리카인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  7. 삭제
  8. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 금속산화물 전극은 RF 스퍼터링법을 이용하여 증착하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  9. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 열처리 후에 얻어지는 다공성 금속산화물 전극의 두께는 10㎚ ∼ 20㎛의 범위 내에 있는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  10. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 희생입자층의 형성, 상기 금속산화물 전극의 형성 및 상기 열처리 공정을 반복하여 다층 구조의 다공성 금속산화물 전극을 얻는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  11. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 열처리는 450 ∼ 550℃에서 10분 ∼ 2시간 동안 이루어지는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  12. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 다공성 금속산화물 전극을 사염화티탄(TiCl4) 수용액에 24 ∼ 72시간 동안 함침시키는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  13. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 금속산화물 전극은 산화티타늄 전극인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  14. 제 2 항에 있어서,
    상기 차단층은 산화티타늄 타겟을 이용하여 RF 스퍼터링법으로 증착하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  15. 제 2 항에 있어서,
    상기 차단층의 두께는 10 ∼ 500㎚의 범위 내에 있는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  16. 제 2 항에 있어서,
    상기 차단층 위에 상기 희생입자층을 형성하고, 상기 희생입자층 위에 상기 금속산화물 전극을 형성한 다음, 상기 금속산화물 전극을 열처리하여 상기 차단층과 상기 금속산화물 전극을 함께 결정화시키는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  17. 투명전도성 기판 위에 제 1 금속산화물층을 형성하는 단계;
    상기 제 1 금속산화물층 위에 희생입자를 분산시켜 희생입자층을 형성하는 단계;
    상기 희생입자층 위에 제 2 금속산화물층을 형성하는 단계; 및
    상기 제 2 금속산화물층을 열처리하여 상기 희생입자층을 제거함으로써 다공성 제 2 금속산화물층을 얻는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  18. 제 17 항에 있어서,
    상기 다공성 제 2 금속산화물층은 스캐터링(scattering) 층으로서 다공성 산화티타늄으로 이루어진 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
  19. 투명전도성 기판과;
    상기 투명전도성 기판 위에 형성된 다공성 금속산화물 전극과;
    상기 금속산화물 전극과 대응하는 상대 전극과;
    상기 금속산화물 전극과 상기 상대 전극 사이에 충전된 전해질을 포함하며,
    상기 다공성 금속산화물 전극은 중공형의 반구체가 규칙적으로 배열된 미세 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  20. 제 19 항에 있어서,
    상기 투명전도성 기판과 상기 다공성 금속산화물 전극 사이에 차단층이 개재된 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  21. 제 19 항 또는 제 20 항에 있어서,
    상기 중공형의 반구체는 내부에 평균 직경이 100㎚ ∼ 10㎛인 반구형 기공을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  22. 제 19 항 또는 제 20 항에 있어서,
    상기 중공형의 반구체을 이루는 막에 50∼400㎚ 크기의 버스트 홀(burst hole)이 형성된 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  23. 제 19 항 또는 제 20 항에 있어서,
    상기 다공성 금속산화물 전극의 두께는 10㎚ ∼ 20㎛의 범위 내에 있는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  24. 제 19 항 또는 제 20 항에 있어서,
    상기 다공성 금속산화물 전극은 다층 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  25. 제 19 항 또는 제 20 항에 있어서,
    상기 다공성 금속산화물 전극은 아나타제(anatase) 형의 결정성을 갖는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
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