KR100825196B1 - 연료 전지 - Google Patents

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Abstract

가스 확산층을 제조하는 작업 시간의 단축화를 도모할 수 있는 연료 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
고체 고분자형 연료 전지의 전지 성능을 유지 또는 향상시키면서, 가스 확산층을 제조하는 작업 시간의 단축화를 도모할 수 있는 연료 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
전해질층(12), 제1의 전극(14, 20) 및 제2의 전극(22, 28)을 구비하는 고체 고분자형 연료 전지(10)에 있어서, 제1의 전극은, 촉매 작용을 갖는 촉매층(14), 도전성을 갖는 기재(18), 및 도전성을 가짐과 동시에 촉매층과 기재 사이의 물의 이동을 관리하는 물 관리층(16)을 구비하는 것을 특징으로 한다.
도전성을 갖는 기재(18), 및 도전성 물질 및 발수성 물질로서 제1의 불소 수지와 결착성을 갖는 제1의 불소계 수지보다 평균 분자량이 큰 제2의 불소계 수지를 포함하는 물 관리층(16)을 구비하는 가스 확산층(20)에 있어서, 이 물 관리층(16)은 단위 면적당 소정의 중량이 되도록 기재(18)에 형성하고, 이 가스 확산층을 사용하여 연료 전지(10)을 제조한다.
연료 전지, 작업 시간 단축화, 불소계 수지, 전지 성능 향상

Description

연료 전지 {FUEL CELL}
도 1은 본 발명에 따른 단위 셀의 구성을 모식적으로 나타내는 셀 구성 모식도.
도 2는 본 발명의 실시예 1에 따른 가스 확산층의 제조 공정을 나타내는 플로우 챠트.
도 3은 본 발명의 실시예 2에 따른 가스 확산층의 제조 공정을 나타내는 플로우 챠트.
도 4는 본 발명의 가스 확산층을 사용한 단위 셀의 셀 전압을 나타내는 그래프.
<도면의 주요 부분에 대한 설명>
10: 셀(단위 셀)
12: 고체 고분자막
14: 캐소드측 촉매층
16: 캐소드측 물 관리층(캐소드측 가스 확산층 페이스트)
18: 캐소드측 기재
20: 캐소드측 가스 확산층
22: 애노드측 촉매층
24: 애노드측 물 관리층(애노드측 가스 확산층 페이스트)
26: 애노드측 기재
28: 애노드측 가스 확산층
<특허 문헌 1> 일본 특허 공개 제2004-185905호 공보
본 발명은 연료 전지에 관한 것이고, 상세하게는 고체 고분자형 연료 전지의 가스 확산층의 생산성을 향상시킬 수 있는 연료 전지에 관한 것이다.
또한, 본 발명은 연료 전지에 관한 것이고, 상세하게는 고체 고분자형 연료 전지의 전지 성능을 유지 또는 향상시키면서, 가스 확산층의 생산성을 향상시킬 수 있는 연료 전지에 관한 것이다.
IT나 바이오 등의 신기술이 세계 규모로 전개되는 시대가 되었지만, 이러한 상황에서도, 에너지 산업은 최대급의 기간 산업인 것에는 변함이 없다. 최근에는, 지구 온난화 방지를 비롯한 환경 의식의 침투에 따라서, 소위 새로운 에너지에 대한 기대가 높아지고 있다. 새로운 에너지는 환경성 외에 전력 수요가에 근접하여 분산형으로 생산할 수 있기 때문에, 송전 손실면과 전력 공급의 안정성의 면에서도 장점이 있다. 또한, 새로운 에너지의 개발로서 새로운 주변 산업을 창출하는 부차적 효과도 기대할 수 있다. 새로운 에너지에 대한 연구는 약 30년 전의 석유 위기 를 계기로 하여 본격화되어, 현재는 태양 광 발전 등의 재생 가능 에너지, 폐기물 발전 등의 리사이클 에너지, 연료 전지 등의 고효율 에너지, 및 크린 에너지 자동차를 대표로 하는 새로운 분야 에너지 등의 에너지가 각각 실용화를 향한 개발 단계에 있다.
그러한 중에서도, 연료 전지는 업계에서 가장 주목받는 에너지 중 하나이다. 연료 전지는, 천연 가스나 메탄올 등과 수증기를 반응시켜 만든 수소와, 대기 중의 산소를 화학 반응시켜 전기와 열을 동시에 생성하는 것이며, 발전에 의한 부산물이 물뿐이고, 낮은 출력 영역에서도 고효율이며, 또한 발전이 날씨에 영향받지 않아 안정적이다. 특히 고체 고분자형 연료 전지는, 주거용을 비롯한 정치형, 차량 탑재용 또는 휴대용 등의 용도에 있어서 차세대의 하나의 표준 전원으로 주목받고 있다.
이 고체 고분자형 연료 전지의 본격적인 보급에 이어, 전지 성능의 향상, 연료 전지의 장기 수명화, 연료 전지의 저비용화 등 각종 연구가 행해지고 있다. 특히 보급을 촉진시키기 위해서는, 사용자의 경제적 부담을 경감시킬 필요가 있고, 연료 전지의 저비용화는 중요한 과제이다. 그러나, 배경 기술로서 예시된 특허 문헌 1과 같은 가스 확산층은, 전지 성능은 좋지만, 제조에 시간이 걸려 생산성에 문제가 있었다.
본 발명은 상기 과제를 감안하여 이루어진 것이며, 가스 확산층의 생산성의 향상, 즉 가스 확산층을 제조하는 작업 시간의 단축화를 도모할 수 있는 연료 전지 를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 전지 성능의 유지 또는 향상을 도모함과 동시에, 가스 확산층의 생산성의 향상, 즉 가스 확산층을 제조하는 작업 시간의 단축화를 도모할 수 있는 연료 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위해서, 청구항 1에 기재된 가스 확산층 페이스트는, 도전성을 갖는 도전성 물질, 발수성을 갖는 발수성 물질 및 결착성을 갖는 결착성 물질을 포함하는 것을 특징으로 한다. 여기서 결착성이란, 끈기가 없는 것이나 부서지기 쉬운 것을 서로 연결시켜, 끈기가 있는 것(상태)로 만들 수 있는 성질을 말한다. 이에 의해, 소정의 발수성과, 작업에 적합한 점성을 갖는 가스 확산층 페이스트를 제조할 수 있다.
청구항 2에 기재된 발명은, 청구항 1에 기재된 가스 확산층 페이스트에 있어서, 상기 발수성 물질이 제1의 불소계 수지이고, 상기 결착성 물질이 상기 제1의 불소계 수지보다 평균 분자량이 큰 제2의 불소계 수지인 것을 특징으로 하며, 청구항 3에 기재된 발명은, 청구항 2에 기재된 가스 확산층 페이스트에 있어서, 상기 제1의 불소계 수지가 폴리테트라플루오로에틸렌인 것을 특징으로 한다. 이에 의해, 제1의 불소계 수지와 제1의 불소계 수지보다 평균 분자량이 큰 제2의 불소계 수지를 혼합하기 때문에, 소정의 발수성과 점성을, 그의 혼합비를 설정함으로써 용이하게 조정할 수 있다. 또한, 재료의 입수도 용이하다.
청구항 4에 기재된 가스 확산층은, 도전성을 갖는 기재, 및 상기 기재의 한 쪽 주요면에 형성되며, 도전성을 가짐과 동시에 물의 이동을 관리하는 물 관리층을 구비하는 것을 특징으로 하고, 청구항 5에 기재된 발명은, 청구항 4에 기재된 가스 확산층에서, 상기 물 관리층이 도전성을 갖는 도전성 물질 및 발수성을 갖는 발수성 물질을 포함하는 것을 특징으로 한다. 이에 의해, 가스 확산층의 물 막힘(플러딩)을 막을 수 있고, 특히 물 관리층에서, 반응 유체 등의 기체와 생성수 등의 액체가 체류되지 않고 유통시킬 수 있다.
청구항 6에 기재된 발명은, 청구항 4 또는 5에 기재된 가스 확산층에서, 상기 기재가 발수성과 고착성을 갖는 제3의 불소계 수지를 포함하는 것을 특징으로 한다. 여기서 고착성이란, 물질이 다른 것에 확실하게 달라붙는 성질을 말한다. 이에 의해, 기재 부분에서도 플러딩을 방지할 수 있고, 또한 물 관리층을 기재에 확실히 고정시킬 수 있다.
청구항 7에 기재된 가스 확산층은, 적어도 발수성을 갖는 상기 제1의 불소계 수지 및 결착성을 갖는 상기 제2의 불소계 수지를 포함하는 것을 특징으로 하고, 청구항 8에 기재된 발명은, 청구항 7에 기재된 가스 확산층에서, 발수성과 고착성을 갖는 상기 제3의 불소계 수지를 추가로 포함하는 것을 특징으로 한다. 이에 의해, 가스 확산층에서 플러딩을 막을 수 있을 뿐 아니라, 복수개 종류의 성질이 다른 불소계 수지를 사용함으로써, 작업성, 본 발명의 가스 확산층을 사용한 연료 전지의 초기 성능 또는 내구성을 향상시킬 수 있다.
청구항 9에 기재된 가스 확산층은, 도전성을 갖는 기재, 및 상기 기재의 한쪽 주요면에 형성되며, 도전성 물질 및 발수성 물질을 포함하는 물 관리층을 구비 하며, 상기 물 관리층은 1.92 mg/cm2 내지 2.24 mg/cm2가 되도록 상기 기재에 형성되는 것을 특징으로 한다. 이에 의해, 물 관리층에 있어서 물 막힘(플러딩)을 막을 수 있어, 본 발명의 가스 확산층을 사용한 연료 전지의 초기 성능 및 내구 성능을 향상시킬 수 있다.
청구항 10에 기재된 발명은, 청구항 9에 기재된 가스 확산층에서, 상기 물 관리층이 상기 발수성 물질로서의 제1의 불소 수지, 및 결착성을 가지며 상기 불소계 수지보다 평균 분자량이 큰 제2의 불소계 수지를 포함하는 것을 특징으로 한다. 여기서, 결착성이란, 끈기가 없는 것이나 부서지기 쉬운 것을 서로 연결시켜, 끈기가 있는 것(상태)로 만들 수 있는 성질을 말한다. 이에 의해, 물 관리층에서의 플러딩을 방지하는 작용 외에, 물 관리층의 제조 공정에서는 작업에 적합한 점성으로 조정할 수 있고, 물 관리층으로서 필요한 발수성과 고착성(물 관리층이 기재에 확실히 고정되기 위한 성질)을 구비할 수 있다.
청구항 11에 기재된 발명은, 청구항 9 또는 10에 기재의 가스 확산층에서, 상기 기재가 발수성과 고착성을 갖는 제3의 불소계 수지를 포함하는 것을 특징으로 한다. 여기서 고착성이란, 물질이 다른 것에 확실하게 달라붙는 성질을 말한다. 이에 의해, 기재 부분에서도 플러딩을 방지할 수 있고, 또한 물 관리층을 기재에 확실히 고정시킬 수 있다.
본 발명의 청구항 12에 기재된 고체 고분자형 연료 전지는, 전해질층, 상기 전해질층의 한쪽면에 설치된 제1의 전극, 및 상기 전해질층의 다른쪽 면에 설치된 제2의 전극을 구비하며, 상기 제1의 전극은 촉매 작용을 갖는 촉매층, 도전성을 갖는 기재, 및 도전성을 가짐과 동시에 상기 촉매층과 상기 기재 사이의 물의 이동을 관리하는 물 관리층을 구비하는 것을 특징으로 한다. 이에 의해, 촉매층에의 반응 유체의 공급과 촉매층으로부터의 생성수의 배출이 체류되지 않고 유통시킬 수 있다.
본 발명의 청구항 13에 기재된 고체 고분자형 연료 전지는, 전해질층, 상기 전해질층의 한쪽면에 설치된 제1의 전극, 및 상기 전해질층의 다른쪽 면에 설치된 제2의 전극을 구비하며, 상기 제1의 전극이 촉매 작용을 갖는 촉매층, 및 청구항 4 내지 8 중 어느 한 항에 기재된 가스 확산층을 구비하는 것을 특징으로 한다. 이에 의해, 촉매층에의 반응 유체의 공급과 촉매층으로부터의 생성수의 배출이 체류되지 않고, 유통시킬 수 있을 뿐 아니라, 작업성이 양호한 가스 확산층을 사용함으로써, 고체 고분자형 연료 전지의 생산성을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 청구항 14에 기재된 고체 고분자형 연료 전지는, 전해질층, 상기 전해질층의 한쪽면에 설치된 제1의 전극, 및 상기 전해질층의 다른쪽 면에 설치된 제2의 전극을 구비하며, 상기 제1의 전극은 촉매 작용을 갖는 제1의 촉매층, 및 청구항 9 내지 11 중 어느 한 항에 기재된 가스 확산층을 사용한 제1의 가스 확산층을 구비하는 것을 특징으로 한다. 이에 의해, 전지 성능의 유지 또는 향상을 도모함과 동시에, 가스 확산층의 생산성의 향상을 도모할 수 있다.
청구항 15에 기재된 발명은, 청구항 14에 기재된 고체 고분자형 연료 전지에 있어서, 상기 제2의 전극이 촉매 작용을 갖는 제2의 촉매층, 및 상기 기재와 상기 물 관리층을 구비하는 제2의 가스 확산층을 구비하고, 상기 제1의 가스 확산층에 형성된 상기 물 관리층이 상기 제2의 가스 확산층에 형성된 상기 물 관리층보다 단위 면적당 중량이 큰 것을 특징으로 한다. 이에 의해, 제1의 가스 확산층에서는 제1의 촉매층에의 반응 유체의 공급과 제1의 촉매층으로부터의 생성수의 배출을, 제2의 가스 확산층에서는 제2의 촉매층에의 반응 유체나 가습수 등의 공급을 각각 양호한 균형으로 행할 수 있다.
청구항 16에 기재된 가스 확산층 페이스트의 제조 방법은, 입자상의 도전성 물질과 계면활성제와 용매를 혼합하여 도전성 물질 페이스트를 제조하는 도전성 물질 혼합 공정, 및 상기 도전성 물질 페이스트와 상기 제1의 불소계 수지와 상기 제2의 불소계 수지를 혼합하는 불소계 수지 혼합 공정을 포함하는 것을 특징으로 하고, 청구항 17에 기재된 발명은, 청구항 16에 기재된 가스 확산층 페이스트의 제조 방법에 있어서, 상기 불소계 수지 혼합 공정의 이전 단계에 설치되며, 상기 도전성 물질 페이스트를 냉각시키는 냉각 공정을 포함하는 것을 특징으로 한다. 이에 의해, 복수개 종류의 불소계 수지가 혼합된 가스 확산층 페이스트를 용이하게 제조할 수 있다.
<발명을 실시하기 위한 최선의 형태>
본 발명의 연료 전지에 있어서, 가스 확산층은 카본 페이퍼, 카본의 직포 또는 부직포를 기재로 하여, 기재에 카본 블랙을 주로 하는 점성이 있는 카본 페이스트를 도포하여 제조한다. 도 1에 나타낸 바와 같이, 가스 확산층은 생산성을 고려하여 두 가스 확산층(20), (28)의 기재(18), (26)에 공통적인 카본 페이퍼를 사용 한다. 또한, 캐소드측은 촉매층(14)로부터 생성수를 배출하고, 애노드측은 가습수를 고체 고분자막(12)에 공급하거나, 또는 고체 고분자막(12)를 보습하는 기능을 갖게 하기 위해서, 기재(18), (26)에 도포하는 가스 확산층 페이스트(물 관리층)(16), (24)를 캐소드측과 애노드측에서 다른 것으로 사용한다. 즉, 기재(18)에 가스 확산층 페이스트를 도포ㆍ건조ㆍ열 처리하여 제조된 캐소드측 물 관리층(16)은, 생성수에 의해서 가스 공급 경로가 폐색되어 촉매층(14)에 반응 유체의 공급이 저해되는 것을 막기 위해서, 모세관 현상을 이용하여 촉매층(14)로부터 생성수를 방출하도록, 애노드측보다 발수성을 낮게 (불소 수지량을 적게) 한다. 한편, 기재(26)에 가스 확산층 페이스트를 도포ㆍ건조ㆍ열 처리하여 제조된 애노드측 물 관리층(24)는, 캐소드로부터 역확산되어 온 이동수를 막아 고체 고분자막(12)를 보습하기 때문에, 발수성을 높게 (불소 수지량을 많게) 한다.
그러나, 일반적인 불소 수지 (이하, 고분자 불소 수지)는 결착성을 갖기 때문에, 가스 확산층 페이스트 중에 많은 고분자 불소 수지를 투입하면, 혼합 작업이나 도포 작업에 의해 점성이 높아져서 경단 형상이 된다. 그 때문에, 도포 공정이 매우 곤란해진다. 따라서, 고분자 불소 수지보다 평균 분자량이 작고, 결착성이 매우 낮은 성질을 갖는 저분자 불소 수지를 사용하여, 저분자 불소 수지에 발수성을, 고분자 불소 수지에 결착성을 담당하게 함으로써, 각각의 가스 확산층 페이스트가, 양호한 균형으로 발수성과 결착성을 갖도록 하는 방법을 이하의 실시예에서 설명한다.
<실시예 1>
도 2에 나타낸 바와 같이, 가스 확산층의 기재가 되는 카본 페이퍼(도레이사 제조: TGPH060H)는, 중량비로 카본 페이퍼:FEP(테트라플루오로에틸렌-헥사플루오로프로필렌 공중합체)=95:5(캐소드용), 60:40(애노드용)이 되도록, FEP 분산액에 침지한 후, 60℃에서 1 시간 건조 후, 380℃에서 15 분간의 열 처리(FEP 발수 처리)를 행하였다(S10). 이에 의해, 카본 페이퍼는 거의 균일하게 발수 처리되었다.
카본 블랙(CABOT사 제조: Vulcan XC72R)과 용매로서 테르피네올(크시다 가가꾸사 제조)과 비이온성 계면 활성제인 트리톤(크시다 가가꾸사 제조)을, 중량비가 카본 블랙:테르피네올:트리톤=20:150:3이 되도록, 만능 혼합기(DALTON사 제조)로써 상온에서 60 분간 균일해지도록 혼합하여 카본 페이스트를 제조하였다(S11).
저분자 불소 수지(다이킨사 제조: 루블론 LDW40E)와 고분자 불소 수지(듀폰사 제조: PTFE30J)를, 분산액 중에 포함되는 불소 수지의 중량비가 저분자 불소 수지:고분자 불소 수지=20:3이 되도록 혼합하여 캐소드용 혼합 불소 수지를 제조하였다(Sc12). 하이브리드 믹서용 용기에 상기 카본 페이스트를 투입하고, 카본 페이스트가 10 내지 12℃가 될 때까지 냉각시켰다(Sc13). 냉각시킨 카본 페이스트에 상기 캐소드용 혼합 불소 수지를, 중량비가 카본 페이스트:캐소드용 혼합 불소 수지(분산액 중에 함유되는 불소 수지 성분)=31:1이 되도록 투입하고, 하이브리드 믹서(기엔스사 제조: EC500)의 혼합 모드로써 12 내지 18 분간 혼합하였다(Sc14). 혼합 정지의 타이밍은 페이스트의 온도가 50 내지 55℃가 될 때까지로 하고, 혼합 시간을 적절하게 조정하였다. 페이스트의 온도가 50 내지 55℃에 도달한 후, 하이브리드 믹서를 혼합 모드로부터 탈포 모드로 전환하여 1 내지 3 분간 탈포를 행하 였다(Sc15). 탈포를 끝낸 페이스트를 자연 냉각(Sc16)시켜 캐소드용 가스 확산층 페이스트를 완성시켰다.
하이브리드 믹서용 용기에 상기 카본 페이스트와 상기 저분자 불소 수지를, 중량비가 카본 페이스트:저분자 불소 수지(이하, 애노드용 불소 수지로 함)(분산액 중에 포함되는 불소 수지 성분)=26:3이 되도록 투입하여, 하이브리드 믹서의 혼합 모드에서 15 분간 혼합하였다(Sa14). 혼합한 후, 하이브리드 믹서를 혼합 모드로부터 탈포 모드로 전환하여 4 분간 탈포를 행하였다(Sa15). 탈포를 끝낸 페이스트의 상부에 상등액이 저장된 경우에는 이 상등액을 폐기하고, 페이스트를 자연 냉각(Sa16)시켜 애노드용 가스 확산층 페이스트를 완성시켰다.
상온까지 냉각시킨 각 가스 확산층 페이스트를, FEP 발수 처리를 실시한 상기 카본 페이퍼의 표면에, 카본 페이퍼 면 내의 도포 상태가 균일해지도록 도포하고, 열풍 건조기(서멀사 제조)로써 60℃에서 60 분간 건조시켰다(S17). 마지막으로, 360℃에서 2 시간 열 처리를 행하여 가스 확산층을 완성시켰다(S19).
<실시예 2>
도 3에 나타낸 바와 같이, 가스 확산층의 기재가 되는 카본 페이퍼(도레이사 제조: TGPH060H)는 실시예 1과 동일한 FEP 발수 처리를 행하였다(S20).
실시예 1의 동일하게, 중량비가 카본 블랙:테르피네올:트리톤=20:150:3이 되도록, 만능 혼합기로써 상온에서 60 분간 혼합하여 카본 페이스트를 제조하였다(S21).
캐소드용 가스 확산층 페이스트와 애노드용 가스 확산층 페이스트는, 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
상온까지 냉각시킨 각 가스 확산층 페이스트를, FEP 발수 처리를 실시한 상기 카본 페이퍼의 표면에, 카본 페이퍼 면 내의 도포 상태가 균일해지도록 도포하고, 열풍 건조기로써 60℃에서 60 분간 건조시켰다(S27). 캐소드측 가스 확산층은, 열풍 건조기에서 건조시킨 후, 캐소드용 가스 확산층 페이스트를 재차 도포하여 열풍 건조기로써 60℃에서 60 분간 건조시켰다(Sc28). 마지막으로, 360℃에서 2 시간 열 처리를 행하여 가스 확산층을 완성시켰다(S29).
[비교예 1]
가스 확산층의 기재가 되는 카본 페이퍼(도레이사 제조: TGPH060H)는, 실시예 1과 동일한 FEP 발수 처리를 행하였다. 카본 페이스트도 또한 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
하이브리드 믹서용 용기에 상기 카본 페이스트와 저분자 불소 수지 분산액(다이킨사 제조: 루블론 LDW40E)을 투입하여, 중량비가 카본 페이스트:저분자 불소 수지(분산액 중에 포함되는 불소 수지 성분)=20:1이 되도록 투입하여, 하이브리드 믹서의 혼합 모드로써 15 분간 혼합하였다. 혼합한 후, 하이브리드 믹서를 혼합 모드로부터 탈포 모드로 전환하여 1 내지 3 분간 탈포를 행하였다. 탈포를 끝낸 페이스트를 자연 냉각시켜 캐소드용 가스 확산층 페이스트를 완성시켰다.
애노드용 가스 확산층 페이스트는 실시예 1 및 2와 동일하게 제조하였다.
가스 확산층 페이스트를, FEP 발수 처리를 실시한 상기 카본 페이퍼의 표면에, 카본 페이퍼 면 내의 도포 상태가 균일해지도록 도포하여 열풍 건조기로써 60 ℃에서 60 분간 건조시켰다. 캐소드측 가스 확산층은, 열풍 건조기로써 건조시킨 후, 캐소드용 가스 확산층 페이스트를 재차 도포하여, 열풍 건조기로써 60℃에서 60 분간 건조시켰다. 마지막으로, 360℃에서 2 시간 열 처리를 행하여 가스 확산층을 완성시켰다.
[비교예 2]
가스 확산층의 기재가 되는 카본 페이퍼(도레이사 제조: TGPH060H)는 실시예 1과 동일한 FEP 발수 처리를 행하였다. 카본 페이스트도 또한 실시예 1과 동일하게 제조하였다.
비이커에 상기 카본 페이스트를 투입하고, 카본 페이스트가 10 내지 12℃가 될 때까지 냉각시켰다. 냉각시킨 카본 페이스트에 냉각시킨 상기 고분자 불소 수지(듀폰 제조: PTFE30J)를, 중량비가 카본 페이스트:고분자 불소 수지(분산액 중에 포함되는 불소 수지 성분)=173:5가 되도록 투입하여, 경단 형상이 되지 않도록 냉각시키면서, 유리제 교반 막대로써 3 분간 혼합하여 가스 확산층 페이스트를 완성시켰다.
가스 확산층 페이스트를, FEP 발수 처리를 실시한 상기 카본 페이퍼의 표면에, 카본 페이퍼 면 내의 도포 상태가 균일해지도록 도포하고, 열풍 건조기로써 60℃에서 60 분간 건조시켰다. 캐소드측 가스 확산층은 열풍 건조기로써 건조시킨 후, 캐소드용 가스 확산층 페이스트를 재차 도포하고, 열풍 건조기로써 60℃에서 60 분간 건조시켰다. 마지막으로, 360℃에서 2 시간 열 처리를 행하여 가스 확산층을 완성시켰다. 도포에 의해, 상기 가스 확산층 페이스트의 경단화가 진행되어 도포 곤란한 상태가 된 경우, 또는 카본 페이퍼 면 내의 도포 상태가 균일해지는 도포를 할 수 없게 된 경우에는, 도포 장치의 청소, 가스 확산층 페이스트의 교환을 행하고, 작업을 계속하였다.
<페이스트량 측정>
이상의 실시예 1, 실시예 2, 비교예 1 및 비교예 2의 가스 확산층을 사용하여, 각 가스 확산층에 도포한 가스 확산층 페이스트의 중량을 측정하고, 가스 확산층 단위 면적당 도포한 가스 확산층 페이스트량을 비교하였다. 가스 확산층 페이스트의 도포량 D는 수학식 1과 같이 규정한다.
Figure 112006021312010-pat00001
여기서, WA는 가스 확산층 페이스트를 도포ㆍ건조ㆍ열 처리한 후의 가스 확산층 전체의 중량, Wc는 가스 확산층 페이스트를 도포하기 전의 카본 페이퍼의 중량, S는 카본 페이퍼 주요면의 면적이다. 이 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
Figure 112006021312010-pat00002
본 실시예에 있어서, 카본 페이퍼에의 가스 확산층 페이스트의 도포에는 스파츌러(spatula)를 사용하였기 때문에, 캐소드측 가스 확산층의 제조 공정에서, 가스 확산층 페이스트의 도포를 1 공정으로 한 실시예 1에서는, 도포량이 1.44 mg/cm2로 적어졌지만, 스크린 인쇄법 등의 도포 방법을 사용하면, 1 공정으로 실시예 2와 동등한 가스 확산층 페이스트를 도포하는 것도 가능하다고 생각된다.
<작업성 비교>
다음에, 각 가스 확산층 페이스트를 기재에 도포하는 작업성을 비교하기 위해서, 실시예 2, 비교예 1 및 2의 가스 확산층에 대하여 실온 20℃, 습도 35 내지 50％의 환경하에서 40매의 기재에 가스 확산층 페이스트를 도포하는 데 소요된 시간을 측정하였다. 이 결과를 하기 표 2에 나타내었다. 또한, 동일하게, 40매의 기재에 가스 확산층 페이스트를 도포하는 데 준비하는(소요되는) 가스 확산층 페이스트의 양을 측정하였다. 이 결과를 하기 표 3에 나타내었다.
표 2 및 3은, 비교예 2의 가스 확산층 페이스트를 도포하는 데 소요된 시간 및 가스 확산층 페이스트를 도포하는 데 소요되는 양을 기준(100％)으로 하여, 실시예 2 및 비교예 1의 가스 확산층 페이스트를 도포하는 데 소요된 시간 및 가스 확산층 페이스트를 도포하는 데 소요되는 양을 각각％로 나타내었다.
Figure 112006021312010-pat00003
Figure 112006021312010-pat00004
비교예 1의 가스 확산층 페이스트는, 저분자 불소계 수지만을 사용하고 있기 때문에, 기재에 가스 확산층 페이스트를 도포할 때, 결착성이 매우 낮고, 신도(伸度)가 양호하였다. 따라서, 도포에 소요되는 시간도 적고, 가스 확산층 페이스트를 도포하는 사이에 가스 확산층 페이스트가 굳어버리는 일도 없기 때문에, 40매분을 도중에 청소 작업을 사이에 두지 않고 도포할 수 있었다. 실시예 2의 캐소드용 가스 확산층 페이스트는, 결착재로서 고분자 불소 수지를 혼합하였기 때문에, 비교예 1보다 점성이 높고, 도포에 약간 시간을 필요로 하였지만, 40매 정도에서는, 도중에 청소 작업을 사이에 두지 않고 도포할 수 있었기 때문에, 비교예 2에 비해 도포에 대한 시간을 대폭 단축할 수 있었다 (작업성을 향상시킬 수 있음).
한편, 애노드측의 가스 확산층 페이스트는 저분자 불소계 수지만이지만, 캐소드측 가스 확산층 페이스트에 비해 불소계 수지량이 많기 때문에, 또는 기재인 카본 페이퍼에 실시된 발수 처리제인 FEP의 양이 캐소드측에 비해 많기 때문에, 비교예 1의 캐소드측 가스 확산층 페이스트보다 도포에 시간이 걸리고, 실시예 2의 캐소드측 가스 확산층 페이스트보다 단시간에 도포할 수 있었다.
도포에 소요되는 시간과 동일하게, 기재에 가스 확산층 페이스트를 도포하는 데 소요되는 가스 확산층 페이스트의 양도, 고분자 불소계 수지만을 사용한 비교예 2에 비해 실시예 2는, 준비하는 페이스트량을 대폭으로 삭감할 수 있다. 특히, 캐소드측은 2회 도포하는 방법을 사용하고 있기 때문에, 애노드측에 의해서도 삭감된 비율이 커져 있다.
본 실시예 및 비교예에서는 스파츌러에 의한 도포 방법을 사용하였지만, 도포 방법은 이것으로 한정되지 않는다. 어느 도포 방법으로도, 비교예 2에 비해 실시예는, 가스 확산층 페이스트가 도포에 적합한 점성 또는 고착성을 갖기 때문에, 도포 시간 및 도포하는 데 소요되는 가스 확산층 페이스트의 양은 삭감되고, 작업성은 향상되는 것으로 생각된다.
<성능 시험>
실시예 1, 2, 비교예 1 및 2의 가스 확산층을 사용하여, 도 1에 나타낸 바와 같은 단위 셀(10)을 제조하고, 셀 전압의 경시적 변화를 측정하였다. 단위 셀(10)은, 실시예 1, 2, 비교예 1 및 2의 각 가스 확산층(20), (28)의, 가스 확산층 페이스트를 도포하여 물 관리층(16), (24)를 형성한 면에 촉매층(14), (22)를 형성하고, 고체 고분자막(나피온(Nafion)112)(12)를 협지(挾持)하여 제조하였다. 캐소드측의 촉매층(14)는, Pt 담지 카본과 전해질 용액(20％ 나피온 용액)을 Pt 담지 카본:전해질 용액=3:8의 비율로 혼합하고, 애노드측의 촉매층(22)는, Pt-Ru 담지 카본과 전해질 용액(20％ 나피온 용액)을 Pt-Ru 담지 카본:전해질 용액=1:2의 비율로 혼합하여 제조하였다.
단위 셀(10)의 운전 조건은, 산소 이용률: 40％, 수소 이용률: 70％로 하였다. 실시예 1, 2, 비교예 1 및 2의 각 가스 확산층을 사용한 단위 셀에서의 셀 전압의 경시 변화를 도 4에 나타내었다.
도 4로부터, 실시예 1의 가스 확산층을 사용한 단위 셀에서는, 초기 성능이 비교예와 비교하여도 열악한 것을 알 수 있다. 운전 초기시에 성능을 내기 위해서는, 캐소드측 가스 확산층 페이스트의 도포량은, 애노드측 가스 확산층 페이스트의 도포량보다 많이 도포할 필요가 있는 것으로 생각되고, 이 외의 실험에 의해, 캐소드측에서 1.92 내지 2.24 mg/cm2, 애노드측에서 1.28 내지 1.80 mg/cm2 정도의 범위 내에서 가스 확산층 페이스트를 도포하는 것이 바람직한 것을 알 수 있었다. 또한 비교예 1은, 운전 시간이 1000 시간을 초과하면, 셀 전압이 대폭 저하되어, 1800 시간에 운전을 정지하였다. 비교예 1의 가스 확산층 페이스트, 특히 캐소드측 가스 확산층 페이스트는 저분자 불소계 수지만이기 때문에, 결착성이 낮을 뿐 아니라, 캐소드측은 기재인 카본 페이퍼에 실시한 발수 처리제의 FEP도 애노드측에 비해 적기 때문에, 시간의 경과에 따라, 기재로부터 물 관리층이 박리되어, 캐소드측 가스 확산층에 필요한 산화제의 공급과 생성수의 배출이 기능하지 않게 되기 때문이라고 생각된다. 실시예 1은, 초기 성능이야말로 4 종류 중에서 가장 낮지만, 그 후에는 안정한 성능을 나타내고, 4000 시간에서의 셀 전압은 값으로서는 낮지만, 단위 시간당 전압 저하율은 비교예 2보다 높았다(실시예 1의 전압 저하율은 5 mV/1000 h, 비교예 2는 7.5 mV/1000 h).
이상의 점을 작업성, 초기 성능과 내구성, 또한 실용화(본격 보급)에 대한 종합 평가라는 관점에서 통합하면, 하기 표 4와 같아진다.
Figure 112006021312010-pat00005
<그 밖의 사항>
본 실시 형태에서는, 스파츌러를 사용하여 기재에 페이스트를 도포하는 방법을 사용하였지만, 도포 방법은 이것으로 한정되지 않고, 스크린 인쇄 등의 도포 방법이라도, 소정량의 가스 확산층 페이스트를 기재에 도포할 수 있는 방법이면 된다. 또한, 실시예 1 및 2에서는, 저분자 불소계 수지로서 다이킨사 제조의 루블론 LDW40E, 고분자 불소 수지로서 듀폰사 제조의 PTFE30J를 사용하였지만, 저분자 불소 수지로서는 발수성을 가지며 결착성을 갖지 않는 (결착성이 낮은) 물질, 고분자 불소계 수지로서는 결착성을 갖는 물질이면 되고, 고분자 불소계 수지 대신에 FEP를 사용할 수도 있다. 단, FEP는 열 처리를 함으로써 결착성을 발휘하기 때문에, FEP를 사용한 경우에는, 가스 확산층 페이스트를 기재에 도포한 후에 열 처리 공정을 행할 필요가 있다. 또한, 기재인 카본 페이퍼에 발수 처리를 실시할 때, FEP를 사용하였지만, 이것을 고분자 불소계 수지(PTFE)로 대체하는 것도 가능하다.
<산업상의 사용가능성>
본 발명은, 정치형 연료 전지 시스템이나 차량 탑재용, 휴대용 연료 전지 시스템 등의 고분자 전해질을 연료 전지의 전해질층에 사용하는 타입의 연료 전지라면, 적용 가능하다고 생각된다.
본 발명에 의해, 연료 전지의 전지 성능에 있어서는, 종래와 동등하거나 또는 그 이상의 성능을 확보하면서 가스 확산층을 제조하는 작업 시간의 단축화를 도모할 수 있다.

Claims (17)

  1. 도전성을 갖는 도전성 물질, 발수성을 갖는 발수성 물질 및 결착성을 갖는 결착성 물질을 포함하며, 상기 발수성 물질이 제1의 불소계 수지이고, 상기 결착성 물질이 상기 제1의 불소계 수지보다 평균 분자량이 큰 제2의 불소계 수지인 것을 특징으로 하는 가스 확산층 페이스트.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서, 상기 제1의 불소계 수지가 폴리테트라플루오로에틸렌인 것을 특징으로 하는 가스 확산층 페이스트.
  4. 도전성을 갖는 기재, 및
    상기 기재의 한쪽 주요면에 형성되며, 도전성을 가짐과 동시에 물의 이동을 관리하는 물 관리층
    을 구비하며, 상기 물 관리층이 도전성을 갖는 도전성 물질 및 발수성을 갖는 발수성 물질을 포함하고, 상기 기재가 발수성과 고착성을 갖는 제3의 불소계 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 가스 확산층.
  5. 삭제
  6. 삭제
  7. 적어도 발수성을 갖는 상기 제1의 불소계 수지, 결착성을 갖는 상기 제2의 불소계 수지 및 발수성과 고착성을 갖는 상기 제3의 불소계 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 가스 확산층.
  8. 삭제
  9. 도전성을 갖는 기재, 및
    상기 기재의 한쪽 주요면에 형성되며, 도전성 물질 및 발수성 물질을 포함하는 물 관리층
    을 구비하며, 상기 물 관리층은 1.92 mg/cm2 내지 2.24 mg/cm2가 되도록 상기 기재에 형성되는 것을 특징으로 하는 가스 확산층.
  10. 제9항에 있어서, 상기 물 관리층이 상기 발수성 물질로서의 제1의 불소 수지, 및 결착성을 가지며, 상기 제1의 불소계 수지보다 평균 분자량이 큰 제2의 불소계 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 가스 확산층.
  11. 제9항 또는 제10항에 있어서, 상기 기재가 발수성과 고착성을 갖는 제3의 불소계 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 가스 확산층.
  12. 삭제
  13. 전해질층, 상기 전해질층의 한쪽면에 설치된 제1의 전극, 및 상기 전해질층의 다른쪽 면에 설치된 제2의 전극을 구비하며,
    상기 제1의 전극은 촉매 작용을 갖는 촉매층, 및 제4항 또는 제7항에 기재된 가스 확산층을 구비하는 것을 특징으로 하는 고체 고분자형 연료 전지.
  14. 전해질층, 상기 전해질층의 한쪽면에 설치된 제1의 전극, 및 상기 전해질층의 다른쪽 면에 설치된 제2의 전극을 구비하며,
    상기 제1의 전극은 촉매 작용을 갖는 제1의 촉매층, 및 제9항 또는 제10항에 기재된 가스 확산층을 사용한 제1의 가스 확산층을 구비하는 것을 특징으로 하는 고체 고분자형 연료 전지.
  15. 제14항에 있어서, 상기 제2의 전극이 촉매 작용을 갖는 제2의 촉매층, 및 상기 기재와 상기 물 관리층을 구비하는 제2의 가스 확산층을 구비하며, 상기 제1의 가스 확산층에 형성된 상기 물 관리층이 상기 제2의 가스 확산층에 형성된 상기 물 관리층보다 단위 면적당 중량이 큰 것을 특징으로 하는 고체 고분자형 연료 전지.
  16. 입자상의 도전성 물질과 계면활성제와 용매를 혼합하여 도전성 물질 페이스트를 제조하는 도전성 물질 혼합 공정, 및
    상기 도전성 물질 페이스트와 상기 제1의 불소계 수지와 상기 제2의 불소계 수지를 혼합하는 불소계 수지 혼합 공정
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 가스 확산층 페이스트의 제조 방법.
  17. 제16항에 있어서, 상기 불소계 수지 혼합 공정의 이전 단계에 설치되고, 상기 도전성 물질 페이스트를 냉각시키는 냉각 공정을 포함하는 것을 특징으로 하는 가스 확산층 페이스트의 제조 방법.
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