KR100814145B1 - 금속기판상에 구현되어 구부러짐이 가능한 박막전지 - Google Patents

금속기판상에 구현되어 구부러짐이 가능한 박막전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 금속기판상에 박막전지를 구현함에 있어 리튬코발트산화물, 리튬망간산화물 및 리튬니켈산화물등 별도의 열처리 공정을 수행하여 양극활물질의 결정화를 구현해야 하는 경우, 금속기판물질이 고온 열처리 공정 시 확산하여 양극활물질과의 혼합상을 형성함으로서 전지용량감소가 발생하는 것을 방지하기 위하여, 전극단자로 사용될 수 있는 도전성 금속기판과, 상기 금속기판상에 증착되는 도전성 확산방지막과, 상기 확산방지막 위에 증착되는 집전체 박막과, 상기 집전체 박막 위에 증착되는, 리튬코발트산화물, 리튬망간산화물 및 리튬니켈산화물로 구성되는 군으로부터 선택되는 어느 하나의 양극활물질 박막과, 상기 양극활물질 박막 위에 차례로 증착되는 고체전해질 박막, 음극 박막으로 이루어지는 금속기판상에 구현되어 구부러짐이 가능한 박막전지.

Description

금속기판상에 구현되어 구부러짐이 가능한 박막전지 {FLEXIBLE THIN FILM BATTERY FABRICATED ONTO METAL SUBSTRATE}
도 1은 일반적인 리튬 박막전지의 단면도이다.
도 2 및 3는 확산방지막으로서 Ti/TiO2, Cr/CrN, ITO를 각각 사용한 전극의 증착직후(도 2a 내지 2c) 및 열처리후(도 3a 내지 3c)의 오제이(Auger) 분석 결과이다.
도 4은 확산방지막으로서 Ti/TiO2, Cr/CrN, ITO를 사용한 전극의 방전용량 결과이다.
도 5는 ITO 두께에 따른 방전용량 결과이다.
도 6는 ITO 확산방지막을 증착하여 금속기판상에 패터닝된 박막전지를 구현하는 개념도이다.
본 발명은 전 고상(all solid state) 리튬 박막전지의 제작에 있어서 금속박막을 출발 기판으로 사용하는 것에 관한 것이다.
도 1에 일반적인 리튬 박막전지의 개념을 나타내었다. 박막전지는 다층의 박막을 코팅할 수 있는 기판(substrate) 상에 양극 및 음극을 연결하기 위해 전도도가 우수한 금속의 전류집전체(current collector)를 코팅하고, 전류집전체 위의 일정 영역에 리튬코발트산화물, 리튬망간산화물 및 리튬니켈산화물과 같은 양극활물질 박막을 코팅하고, 높은 리튬 이온전도도 및 비저항을 갖는 고체전해질을 양극과 음극의 쇼트를 방지하기 위해 전극 면적보다 큰 면적으로 코팅하고, 음극활물질로서 리튬 금속박막을 양극의 면적과 대응되도록 코팅하여 완성된 전지를 구성한다.
이러한 구성을 갖는 박막전지는 일반적으로 기판의 종류에 관계없이 전지를 구현하는 것으로 알려져 있으나, RFID, 스마트 카드(smart card) 및 기타 유연성을 요구하는 디바이스용 전원의 경우 전지 자체가 구부러짐이 자유로워야 실제적인 탑재가 가능하다. RFID, 스마트 카드 등 카드 형태의 제품들은 각각의 플라스틱 필름을 100℃ 이상의 온도 및 200 N/cm2 정도의 높은 압력 하에서 라미네이션 공정에 의해 제조되어 지며, 이러한 디바이스에 삽입되는 전지의 경우 고온에서 견딜 수 있어야 하며, 구부러짐이 가능하여야 한다. 이러한 요구에 적합한 기판으로 폴리이미 드 필름과 같은 200℃ 이상의 고온에서 견디는 고분자 필름이 후보군으로 유력하다.
그러나, 도 1과 관련하여 설명한 바와 같이 양극활물질로 리튬코발트산화물, 리튬망간산화물 및 리튬니켈산화물 등과 같이 박막 증착 후 열처리 공정을 거쳐 결정성을 가져야만 전지의 성능을 나타내는 재료를 사용하는 경우, 600 ℃이상의 고온 열처리가 요구되므로 위와 같은 고분자 필름을 기판으로 사용하는 것이 불가능하다. 그리고, 이렇게 고온 열처리가 요구되기 때문에, 비교적 열처리 시 결정성장이 양호하고 고온에서 산화가 잘 되지 않는 귀금속류, 즉 Pt 혹은 Au를 기판 상에 전류 집전체로 증착하게 되는데, 실제 귀금속류를 기판으로 적용하기에는 경제적인 측면에서 바람직하지 않으므로, 이를 박막형태로 증착하여야 하며 또한, 두께를 최소화 하여야 한다. 그러나, 전류집전체로서의 역할을 수행하기 위해서는 Pt 나 Au를 최소 250 nm 이상으로 증착하여야 한다.
그런데, 박막전지의 출발기판으로 금속기판을 사용하는 경우, 금속기판은 수급이 매우 용이할 뿐 아니라 고온 열처리 시에도 기판의 변형을 야기하지 않으면서 구부러짐이 가능하기 때문에 구부러짐이 가능한 디바이스의 전극 단자용으로 많은 장점이 있다. 그럼에도 불구하고 금속기판을 출발기판으로 사용하는 경우, 양극 활물질을 결정화시키기 위해 박막 전지 디바이스를 위에서와 같이 고온에서 열처리하면, 하부 금속기판 재질이 최소 250 nm 이상의 두께로 증착된 Pt 나 Au 박막의 입계(grain boundary)를 통해 확산함으로서 양극 활물질과의 혼합상(mixed phase)을 형성하여 전지 자체의 용량감소를 크게 감소시킬 뿐만 아니라 심지어는 전지로서의 역할을 수행하지 못하게 한다.
이에, 본 발명은 박막전지의 출발기판으로 금속기판을 사용할 수 있는 박막전지의 구조를 제공하는 것을 목적으로 한다.
아울러, 본 발명은 출발기판으로 사용되는 금속기판을 본 발명에 따른 박막전지의 단자 중의 하나로 사용할 수 있는 박막전지 구조를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은, 전극단자로 사용될 수 있는 도전성 금속기판과, 상기 금속기판상에 증착되는 도전성 확산방지막과, 상기 확산방지막 위에 증착되는 집전체 박막과, 상기 집전체 박막 위에 증착되는, 리튬코발트산화물, 리튬망간산화물 및 리튬니켈산화물로 구성되는 군으로부터 선택되는 어느 하나의 양극활물질 박막과, 상기 양극활물질 박막 위에 차례로 증착되는 고체전해질 박막, 음극 박막으로 이루어지는 금속기판상에 구현되어 구부러짐이 가능한 박막전지를 제공한다.
여기서, 상기 고체전해질 박막 위에 음극 전류집전체 박막이 증착되고, 상기 음극 전류집전체와 접촉하도록 음극 박막이 증착되는 것이 좋다. 아울러, 상기 고체전해질 박막 위에 음극 전류집전체 박막이 증착되고, 상기 음극 전류집전체와 접촉하도록 음극 박막이 증착되는 것이 바람직하다. 또한, 상기 금속기판의 일부 영 역과 상기 음극 전류집전체의 일부 영역이 상기 박막전지의 단자로 작용하는 것이 좋다.
그리고, 더욱 바람직하게는 상기 확산방지막이 도전성 ITO 박막일 수 있다.
본 발명의 핵심은 금속기판상에 전 고상 박막전지를 제조할 때, 고온 열처리시 금속기판물질의 양극활물질로의 확산을 방지하기 위한 확산방지막을 제공함과 아울러, 금속기판을 전극 단자로 이용할 수 있는 박막전지 구조를 제공하는데 있다. 즉, 도전성 금속기판과 귀금속류의 박막이 증착된 전류집전체 사이에 확산을 방지시키기 위한 도전성 확산 방지막을 삽입하는 것을 특징으로 한다.
도 2 및 3은 니켈금속기판과 리튬코발트산화물이 증착된 백금 전류 집전체(250nm)사이에 확산방지막으로서 TiO2(25nm), CrN(100nm), ITO(100nm)층이 삽입된 전극의 오제이(Auger) 분석결과이다. 이때, 금속기판과의 접착력을 증대시키기 위해 TiO2 확산방지층의 경우 Ti(30nm)를, CrN 확산방지층의 경우 Cr(150nm)층을 추가로 삽입하였다. TiO2층의 경우 막 자체가 부도체 성질을 나타내므로 막의 두께를 최소화하였다. ITO의 경우에는 별도의 접착성막을 삽입하지 않았다.
도 2a, 2b 및 2c에 각각 보인 바와 같이 증착 직후의 전극들은 리튬코발트산화물, 백금, 확산방지막, 니켈금속기판등의 계면이 명확히 관찰됨을 알 수 있지만, 이를 650℃에서 열처리하여 리튬코발트산화물을 결정화시킬 경우 도 3a, 3b 및 3c와 같이 계면이 크게 변함을 알 수 있다. 이중에서도 특히 Ti/TiO2 확산방지막의 경 우에는 금속기판물질인 Ni이 Ti/TiO2층과 Pt층을 확산하여 리튬코발트산화물내부로 침투해 있음을 알 수 있다. Cr/CrN 확산방지막의 경우에는 금속기판인 Ni의 확산은 방지할 수 있었으나 Cr이 양극활물질 내로 확산되어 혼합상을 형성하고 있음을 알 수 있다. 그러나, 본 발명의 바람직한 일실시예인 ITO 확산방지막의 경우에는 비교적 각 물질간의 계면이 뚜렷이 형성되어 있어서 확산이 크게 일어나지 않았음을 간접적으로 증명해 주고 있다. 단지 ITO를 이루고 있는 재료 중 In 층이 Pt 층을 넘어 계면에서 일부 확산했으나, 다른 확산방지층에 비해서는 우수한 확산방지막 특성을 보여주고 있다.
상기에 기술한 확산방지막을 사용하여 실제 전 고상 전지를 제조하여 방전특성을 보인 결과를 도 4에 나타내었다. 이때 전지구조는 LiCoO2(2㎛)/LiPON(1.6㎛)/Li(2㎛)로 각각의 확산방지막층에 대해 동일한 물질 및 두께를 가졌다. 동일한 양극활물질 두께에서의 방전용량은 ITO ＞ Cr/CrN ＞ Ti/TiO2 확산방지막 순으로 나타남을 알 수 있으며, 이는 도 2 및 3의 결과와도 관련이 있음을 알 수 있다.
도 5는 ITO 확산방지막 두께에 따른 방전용량을 나타낸 결과로서 ITO 확산방지막의 두께가 두꺼우면 ITO 자체의 저항 때문에 IR 드롭(drop)이 증가하며 방전용량도 크게 감소함을 알 수 있다. 따라서 확산방지막으로서 ITO층의 최적화 두께는 대략 100 nm 근처임을 알 수 있다.
도 6는 ITO 확산방지막을 이용하여 금속기판상에 박막전지를 구현하는 방법의 일례를 보여준다. 평면상에 전지의 양극과 음극단자가 존재하도록 구성되어 있 다. 구체적으로는 RFID 태그(tag) 혹은 스마트카드용 전지이다. 먼저 금속기판(10)상에 ITO 박막(12)을 증착한 후, Pt 혹은 Au 전류 집전체층(14)을 금속기판(10) 전면부에 증착한 후, 리튬코발트산화물 박막과 같이 패터닝된 양극활물질 박막(16)을 증착한다. 고온 열처리 공정을 거쳐 양극활물질을 결정화 시킨 후, 고체전해질(18)을 증착한다. 고체전해질(18)은 두 개의 전극 단자중 음극 전극단자를 완전히 가릴 정도로 증착한 후, 그 위에 Ni 음극 전류집전체(20)를 음극 전극단자 부분에 증착한다. 이때, 금속기판과의 단락을 방지하기 위해서 고체전해질 증착면적보다 작게 증착하여야 한다. 리튬 음극 박막(22)을 진공열증착법에 의해 패터닝하여 증착하며, 이때, 리튬음극박막(22)이 Ni 음극 전류집전체(20)에 일부 접촉되어지도록 제작한다. 이렇게 제작된 전지를 대기중에서 사용할 수 있도록 전극단자만을 일부 노출시킨 후 전지 전체를 패키지(24) 함으로서 전지를 제조하게 된다. 이때, 패키지는 유기, 무기막 다층구조 형태로 이루어질 수 있다. 이에 따라, 금속기판 자체가 상기 박막전지의 (+) 단자로 작용할 수 있게 된다. 여기서는 음극 전류집전체가 상기 박막전지의 (-) 단자로 작용한다. 따라서, 별도의 공정 없이 금속기판 자체를 전극 단자 중의 하나로 사용할 수 있게 된다.
이와 같이 금속기판 자체를 전극 단자 중의 하나로 사용하기 위해서는 출발기판으로 작용하는 금속기판이 도전성이어야 하고, 그 위에 증착되는 확산방지막도 도전성이어야 한다.
이상에서와 같이 본 발명에 의하면, 금속기판상에 전 고상 박막전지를 구현함에 있어서 구부러짐이 가능한 박막 전지를 쉽게 구현할 수 있을 뿐만 아니라 고온 열처리시 금속기판물질의 확산에 의해 양극활물질과 생성되는 혼합상(mixed phase)의 생성을 크게 줄일 수 있고, 확산방지막으로서 도전성 박막을 도입하여 금속기판 자체를 전극 단자 중의 하나로 이용할 수 있게 되며, 확산 방지막으로 도전성 ITO층을 삽입시킴으로서 전지의 용량감소를 크게 억제시키는데 큰 효과가 있다.

Claims (5)

  1. 전극 단자로 사용될 수 있으며 출발기판으로 작용하는 금속기판과,
    상기 금속기판상에 증착되는 ITO 도전성 확산방지막과,
    상기 확산방지막 위에 증착되는 집전체 박막과,
    상기 집전체 박막 위에 증착되는, 리튬코발트산화물, 리튬망간산화물 및 리튬니켈산화물로 구성되는 군으로부터 선택되는 어느 하나의 양극활물질 박막과,
    상기 양극활물질 박막 위에 차례로 증착되는 고체전해질 박막, 음극 박막으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 금속기판상에 구현되어 구부러짐이 가능한 박막전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 고체전해질 박막 위에 음극 전류집전체 박막이 증착되고, 상기 음극 전류집전체와 접촉하도록 음극 박막이 증착되는 것을 특징으로 하는 금속기판상에 구현되어 구부러짐이 가능한 박막전지.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 음극 전류집전체 박막은, 금속기판과의 단락을 방지하기 위하여, 고체전해질 박막의 증착면적보다 작게 증착된 것을 특징으로 하는 금속기판상에 구현되어 구부러짐이 가능한 박막전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 금속기판의 일부 영역과 상기 음극 전류집전체의 일부 영역이 상기 박막전지의 단자로 작용하는 것을 특징으로 하는 금속기판상에 구현되어 구부러짐이 가능한 박막전지.
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