KR101406112B1 - 양극 구조체, 전 고상 전지 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 후막 공정을 적용하는 양극 구조체, 초고용량 전 고상 박·후막 전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 후막 공정에 의한 양극 제조시 액상에서 고상으로 변형되는 지지기판과 양극이 결합된 구조의 양극 구조체를 제조하고, 상기 양극 구조체의 평탄한 양극 표면 상에 고체 전해질을 형성하는 양극 구조체, 초고용량 전 고상 박·후막 전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
또한, 본 발명은 후막 공정에 의한 양극 제조시 접착제층을 매개로 상기 양극과 고상의 지지기판이 결합된 구조의 양극 구조체를 제조하고, 상기 양극 구조체의 평탄한 양극 표면 상에 고체 전해질을 형성하는 양극 구조체, 초고용량 전 고상 박·후막 전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.

Description

양극 구조체, 전 고상 전지 및 그 제조방법{Anode structure, all solid state battery, and methods for manufacturing the same}
본 발명은 후막 공정을 적용하는 양극 구조체, 초고용량 전 고상 박·후막 전지 및 그 제조방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로, 후막 공정으로 양극을 형성하는 경우에, 상기 양극과 고체 전해질과의 접촉 특성을 개선시킬 수 있는 양극 구조체, 초고용량 전 고상 박·후막 전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
첨단기술의 발달로 휴대폰, 노트북 컴퓨터 등 콤팩트하고 경화된 전기/전자 장치들이 활발하게 개발 및 생산되고 있으며, 더불어 이러한 휴대용 전기/전자 장치에는 이들에게 전력을 공급하는 전지에도 고성능을 요구하고 있는 실정이다. 따라서, 보다 고성능, 초소형 및 초경량 전지의 개발이 필수적이며, 특히 경제적인 측면을 고려하여 충,방전이 가능하면서 이러한 조건을 만족하는 전지가 전 고상(All Solid- State) 리튬 이차 전지이다.
상기 전 고상 리튬 전지는 임의의 크기 및 형태로의 제작이 가능하며 전극 위에 고체 전해질을 박막 증착 기술을 이용하여 수 ㎛ 이내로 입힘으로써 전극과 전해질 사이의 계면접착 특성을 극대화시킬 수 있고, 또한 액체 전해질을 사용할 때와 비교하여 작동 중 열 또는 기체 생성물이 발생하지 않아 높은 안정성을 갖고 오염이나 누수문제가 없으며, 전자전도도가 낮기 때문에 자가 방전(self discharge)이 없다는 장점을 가지고 있다.
위와 같은 장점으로 인하여 충,방전이 가능한 전 고상 리튬 이차 전지는 점진적으로 그 사용 범위가 크게 확대될 것으로 판단되며, 특히 초소형 소자, 전기 소자는 물론이며 스마트 카드, 초소형의 전지를 필요로 하는 미세 전자기계 소자(MEMS: microelectronmechanical system) 등에 이용될 수 있는 이차 전지에 대한 요구가 점점 가시화 됨에 따라서 전 고상 리튬 이차 전지의 관한 연구가 크게 증가하고 있는 추세이다.
최근까지도 고용량 전 고상 리튬 이차 전지의 개발을 위해 다양한 방법이 시도되고 있으며, 특히 전 고상 리튬 이차 전지의 용량을 증가시키기 위하여 양극(cathode)의 면적을 증가시키거나 그 두께를 증가시키는 방법들이 시도되고 있다. 그 이유는 일반적인 전 고상 리튬 이차 전지의 성능에 있어서 중요한 요소인 에너지 밀도, 가역성 및 방전속도는 전지의 구성 요소 중 양극 재료에 의해 결정되기 때문이다. 따라서 고에너지 밀도로 오랜 시간 사용하기 위해서는 적절한 양극 재료의 개발이 중요하고, 특히, 양극의 두께를 증가시키는 것이 필요하다.
상기와 같이 전지의 용량을 증가시키기 위한 전 고상 리튬 이차 전지에 관련된 기술은 여러 특허에 이미 공지되어 있으며, 한국공개특허 제10-2006-0008049호는 박막보다 두꺼운 후막을 형성함으로써, 고용량의 전극을 제공할 수 있는 리튬 이차 마이크로 전지용 전극에 관한 기술로서, 전극활물질 분말 및 상기 전극활물질을 구성하는 각 금속 원소를 포함하는 각 전극활물질 전구체 화합물을 1종 이상 포함하는 졸(sol) 용액을 혼합하여 형성된 슬러리를 기판에 도포하여 전극활물질 후막층을 형성시킨 리튬 이차 마이크로 전지용 전극 및 이의 제조방법을 제시하고 있다.
그러나, 상기의 한국공개특허 제10-2006-0008049호와 같이 박막이 아닌 후막 공정으로 두꺼운 양극을 형성하여 전지의 용량을 증가시키는 기술은 전지의 양극 용량 증가로 인하여 전지의 용량을 증대시킬 수 있는 효과를 가질 수 있으나, 상기에서와 같이 후막으로 양극의 두께를 증가시킬 경우 내부 저항 등으로 인해 고속 충,방전 효율이 크게 감소되는 현상이 나타나게 된다.
또한, 전지의 양극 용량을 증가시키기 위하여 후막으로 양극의 두께를 100㎛ 이상으로 제조하게 되면 양극의 표면 거칠기가 증가하게 되면서 고체 전해질과의 접촉 특성이 저하되는 문제점을 안게 된다.
도 1에서와 같이, 양극과 접합하는 고체 전해질은 양극의 표면 거칠기에 의하여 상기 양극의 표면 상에 균일한 두께로 형성되지 못하게 되면서 양극의 불균일한 표면의 높낮이에 따라 저항이 위치별로 달라져서 저항이 작은 쪽에 전류 집중 현상이 발생하게 된다.
따라서, 통상의 방법으로 후막 형상의 양극 두께를 증가시키되, 양극의 표면 거칠기로 인해 발생하는 문제점을 해결할 수 있는 전 고상 리튬 이차 전지에 관한 기술이 필요하게 되었다.
본 발명은 후막 공정에 의한 양극 제조시 액상에서 고상으로 변형되는 지지기판과 양극이 결합된 구조의 양극 구조체를 제조하고, 상기 양극 구조체의 평탄한 양극 표면 상에 고체 전해질을 형성하는 양극 구조체, 초고용량 전 고상 박·후막 전지 및 그 제조방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
또한, 본 발명은 후막 공정에 의한 양극 제조시 접착제층을 매개로 상기 양극과 고상의 지지기판이 결합된 구조의 양극 구조체를 제조하고, 상기 양극 구조체의 평탄한 양극 표면 상에 고체 전해질을 형성하는 양극 구조체, 초고용량 전 고상 박·후막 전지 및 그 제조방법을 제공하는데 그 다른 목적이 있다.
본 발명은 리튬 전이금속 산화물로 형성된 양극; 및 상기 양극의 제1표면에 결합된 지지기판;을 포함하며,상기 양극은 성장기판에서 성장된 후, 상기 양극의 제1표면과 대향되는 제2표면에 부착된 상기 성장기판으로부터 분리되어 상기 지지기판에 전사되는 것을 특징으로 하는 양극 구조체를 제공한다.
상기 지지기판은 상기 양극의 제1표면 상에 액상으로 도포된 후 고화되어 형성되고,
상기 지지기판은 PDMS(Polydimethylsiloxane), PET(Polyethylene terephthalate), Polycarbonate(PC), PMMA(polymethyl methacrylate), PPS(polyphenylsulfide) 및 PEX(Cross-linked polyethylene) 중에서 선택된 어느 하나의 물질로 이루어지고,
상기 양극의 제1표면 상에 형성된 접착제층을 더 포함하고, 상기 지지기판은 상기 접착체층을 매개로 상기 양극에 결합되는 고상의 지지기판이고,
상기 접착제층은 에폭시계 고분자, 실리콘계 고분자, 아크릴계 고분자, 폴리이미드계 고분자, Al-Si, Ag-Cd, Au-Sb, Al-Zn, Al-Mg, Al-Ge, Pd-Pb, Ag-Sb, Au-In, Al-Cu-Si, Ag-Cd-Cu, Cu-Sb, Cd-Cu, Au-Sn, Ag-Sn, Au-Sn-Ni, Ag-Sn-Ni, Al-Si-Cu, Ag-Cu, Ag-Zn, Ag-Cu-Zn, Ag-Cd-Cu-Zn, Au-Si, Au-Ge, Au-Ni, Au-Cu, Au-Ag-Cu, Cu-Cu2O, Cu-Zn, Cu-P, Ni-B, Ni-Mn-Pd, Ni-P 및 Pd-Ni 중에서 선택된 어느 하나를 포함하는 재료로 이루어지고,
상기 지지기판은 유연성 기판이고,
상기 양극과 접속되는 전류 집전체를 더 포함한다.
또한, 본 발명은 제 1 항 내지 제 7 항의 양극 구조체; 상기 양극 구조체에 포함된 양극의 제2표면 상에 형성된 고체 전해질; 및 상기 고체 전해질 상에 형성된 음극;을 포함하는 것을 특징으로 한다.
게다가, 본 발명은 성장기판 상에 리튬 전이금속 산화물로 이루어진 양극을 형성하는 단계; 상기 양극 상에 지지기판을 형성하는 단계; 및 상기 성장기판을 상기 양극으로부터 분리하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 양극을 형성하는 단계 후, 열처리를 수행하는 단계;를 더 포함하고,
상기 양극을 형성하는 단계 후, 상기 양극 상에 전류 집전체를 형성하는 단계;를 더 포함하고,
상기 양극은 5∼100㎛의 두께로 형성하고,
상기 지지기판을 형성하는 단계는, 상기 양극의 표면을 따라 지지기판용 액상 물질을 도포하는 단계; 및 상기 지지기판용 액상 물질을 고화시키는 단계;를 포함하고,
상기 지지기판은 PDMS(Polydimethylsiloxane), PET(Polyethylene terephthalate), Polycarbonate(PC), PMMA(polymethyl methacrylate), PPS(polyphenylsulfide) 및 PEX(Cross-linked polyethylene) 중에서 선택된 어느 하나의 물질로 형성하고,
상기 양극을 형성하는 단계 후, 상기 양극의 표면을 따라 접착제층을 형성하는 단계;를 더 포함하며, 상기 지지기판은 상기 접착체층을 매개로 상기 양극에 결합되는 고상의 지지기판이고,
상기 접착제층은 에폭시계 고분자, 실리콘계 고분자, 아크릴계 고분자, 폴리이미드계 고분자, Al-Si, Ag-Cd, Au-Sb, Al-Zn, Al-Mg, Al-Ge, Pd-Pb, Ag-Sb, Au-In, Al-Cu-Si, Ag-Cd-Cu, Cu-Sb, Cd-Cu, Au-Sn, Ag-Sn, Au-Sn-Ni, Ag-Sn-Ni, Al-Si-Cu, Ag-Cu, Ag-Zn, Ag-Cu-Zn, Ag-Cd-Cu-Zn, Au-Si, Au-Ge, Au-Ni, Au-Cu, Au-Ag-Cu, Cu-Cu2O, Cu-Zn, Cu-P, Ni-B, Ni-Mn-Pd, Ni-P 및 Pd-Ni 중에서 선택된 어느 하나를 포함하는 물질계로 형성하고,
상기 지지기판은 유연성 기판이고,
상기 성장기판을 상기 양극으로부터 분리하는 단계는, 상기 성장기판에 대해 에칭, 연마 및 CMP 공정 중에서 선택된 공정을 수행하여 상기 성장기판을 제거하고,
상기 성장기판과 양극 사이에 희생층을 형성하는 단계;를 더 포함하고,
상기 성장기판을 상기 양극으로부터 분리하는 단계는,
상기 희생층을 제거하여 상기 성장기판을 분리한다.
더불어, 본 발명은 제 9 항 내지 제 20 항의 방법으로 제조된 양극 구조체를 준비하는 단계; 상기 양극 구조체의 양극 상에 고체 전해질을 형성하는 단계; 및 상기 고체 전해질 상에 음극을 형성하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명은 액상에서 고상으로 변형되는 지지기판에 양극이 결합된 구조의 양극 구조체를 제조하고, 상기 양극 구조체를 적용한 전 고상 박·후막 전지를 제공함으로써, 상기 양극의 표면 거칠기 현상에 의해 발생하였던 고체 전해질의 불균일한 증착 및 그에 따른 양극과의 접촉 특성 저하 문제를 해결할 수 있는 효과를 가진다.
또한, 본 발명은 접착체층을 매개로 양극과 고상의 지지기판이 결합된 구조의 양극 구조체를 제조하고, 상기 양극 구조체를 적용한 전 고상 박·후막 전지를 제공함으로써, 상기 양극의 표면 거칠기 현상에 의해 발생하였던 고체 전해질의 불균일한 증착 및 그에 따른 양극과의 접촉 특성 저하 문제를 해결할 수 있는 효과를 가진다.
따라서, 본 발명은 양극과 고체 전해질과의 접촉 특성을 개선시킬 수 있게 되어 양극의 용량 증가는 물론 전 고상 박·후막 전지의 셀 특성 향상을 기대할 수 있게 된다.
도 1은 종래 기술에 따른 전지의 제조방법을 나타낸 도면.
도 2는 본 발명의 실시예 1에 따른 양극 구조체를 설명하기 위한 도면.
도 3은 본 발명의 실시예 1에 따른 양극 구조체의 제조방법을 설명하기 위한 도면.
도 4는 본 발명의 실시예 2에 따른 양극 구조체를 설명하기 위한 도면.
도 5는 본 발명의 실시예 2에 따른 양극 구조체를 설명하기 위한 도면.
도 6는 본 발명의 실시예 3에 따른 전 고상 박·후막 이차 전지를 설명하기 위한 도면.
도 7은 본 발명의 실시예 4에 따른 전 고상 박·후막 이차 전지를 설명하기 위한 도면.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 양극 구조체, 초고용량 전 고상 박·후막 전지 및 그 제조방법에 대한 바람직한 실시의 예를 상세히 설명한다.
본 발명은 리튬 전이금속 산화물로 형성된 양극과 상기 양극의 제1표면에 결합된 지지기판을 포함하는 양극 구조체를 제공한다. 여기서, 상기 양극은 성장기판에서 성장된 후, 상기 양극의 제1표면과 대향되는 제2표면에 결합된 상기 성장기판으로부터 분리되어 상기 지지기판에 전사(transfer)되는 것으로 형성된다.
본 발명은 후막 공정을 통해 그 두께가 증가된 양극을 제조하되, 양극의 표면 거칠기로 인해 발생하는 문제점, 즉, 전 고상 박·후막 전지에서 양극 상에 형성되는 고체 전해질과의 접촉 특성이 저하되는 문제점을 해결할 수 있는 양극 구조체 및 이를 이용한 전 고상 박·후막 전지를 제공할 수 있고, 따라서, 본 발명은 전지의 용량 및 전지의 셀 특성이 향상된 초고용량 전 고상 박·후막 전지를 얻을 수 있게 된다.
양극 구조체 및 그 제조 방법
(실시예 1)
도 2는 본 발명의 실시예 1에 따른 양극 구조체를 설명하기 위한 도면으로서, 본 발명의 실시예 1에 따른 양극 구조체(190)는 상기 양극(120)의 제1표면에 지지기판이 결합된 구조로 형성되고, 상기 양극(120)은 성장기판(100)에서 성장된 후, 상기 양극의 제1표면과 대향되는 제2표면에 부착된 상기 성장기판으로부터 분리되어 상기 지지기판(140)에 전사되는 형태로 형성된다.
상기 양극(120)은 전지의 용량 증가를 위하여 후막 공정에 의해 두꺼운 두께로 형성하게 되며, 그 두께는 5∼100㎛ 인 것이 바람직하다.
상기 지지기판(140)은 구부러짐이 가능한 유연성의 기판으로 형성될 수 있고, 액상에서 고상으로 변형되는 고분자 기판, 즉, PDMS(Polydimethylsiloxane), PET(Polyethylene terephthalate), Polycarbonate(PC), PMMA(polymethyl methacrylate), PPS(polyphenylsulfide) 및 PEX(Cross-linked polyethylene) 중에서 선택된 어느 하나의 물질을 포함하는 고분자 기판으로 형성된다. 그러나, 이러한 재료들에 특별히 한정되는 것은 아니고, 변형이나 뒤틀림 특성이 우수하고 내구성이 강하여 지지되는 대상물을 안정적으로 지지하면서 넓은 영역에 걸쳐서 지지되는 대상물과 결합이 가능한 재료이면 무엇이든지 무방하다.
한편, 본 발명에 따른 양극 구조체는 상기 양극과 접속하는 전류 집전체(current collector)가 형성된 구조를 가질 수 있다.
여기서, 본 발명의 실시예 1에 따른 양극 구조체의 중요한 특징은, 후막 공정으로 형성된 양극(120) 표면에 액상에서 고상으로 변형되는 지지기판(140)이 결합된 구조의 양극 구조체(190)를 형성하는 것이다.
이처럼, 본 발명의 실시예 1에서는 상기 PDMS와 같이 액상에서 고상으로 변형되며 유연성을 갖는 지지기판(140)이 후막 공정에 의해 표면 거칠기가 발생된 양극(120)의 표면에 결합되고, 상기 양극(120)이 성장된 초기의 성장기판(100)은 상기 양극으로부터 분리된 구조의 양극 구조체를 형성함으로써, 상기 양극의 표면 거칠기로 인하여 발생하는 문제점, 즉, 상기 양극이 전 고상 박·후막 전지에 적용되는 경우 상기 양극 상에 형성되는 고체 전해질과의 접촉 특성이 저하되어 전지의 셀 특성이 저하되는 문제점을 해결할 수 있다.
자세하게 설명하면, 상기 양극 구조체의 양극 용량을 증가시키기 위해서는 양극의 두께 증가가 필요하게 되며, 본 발명에서는 후막 공정으로 상기 양극의 두께 증가를 이루도록 하였다. 이러한 후막 공정은 상기 양극의 두께를 100㎛ 이상으로 제작이 가능하여 양극의 용량을 증가시킬 수 있다는 장점이 있다. 그러나, 상기 후막 공정에 의한 양극 제조시 양극의 그 두께는 증가되지만 상기 양극의 표면에 높은 표면 거칠기가 발생하는 문제점 또한 갖고 있다.
그러나, 본 발명의 실시예 1에서는 상기 양극(120)이 성장기판(100)으로부터 분리하여 상기 지지기판(140)에 전사되어 상기 지지기판(140)과 결합하는 형태로 형성된 구조의 양극 구조체(190)를 제공함으로써, 표면 거칠기가 발생된 양극 부분(양극의 제1표면)은 상기 지지기판과 결합하게 되고, 상기 양극 상에 형성되는 고체 전해질은 상기 양극의 제1표면과 대향되는 양극 부분, 즉, 상기 성장기판으로부터 분리되면서 노출된 양극 부분(양극의 제2표면)에 형성하게 되므로, 결과적으로, 상기 고체 전해질은 표면 거칠기가 없는 평탄화가 이루어진 양극 상에 형성할 수 있게 된다.
도 3은 본 발명의 실시예 1에 따른 양극 구조체 제조방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 3을 참조하면, 성장기판(100) 상에 리튬 전이금속 산화물로 이루어진 양극(120)을 형성한다(도 3의 (a) 참조). 상기 양극(120)은 후막 공정으로 형성하게 되며 그 두께는 5∼100㎛의 두께를 갖도록 한다. 상기 양극(120)은 후막 공정에 의해 형성됨에 따라 그 두께는 두껍지만 표면에 높은 표면 거칠기가 형성하게 된다.
상기 양극(120) 형성 방법은, 먼저, 파우더 형태의 LiCoO2, LiNiO2, LiNiO2 및 이들의 화합물 중에서 선택된 어느 하나의 재료와 유기 용매가 혼합된 슬러리(slurry)의 양극 재료를 마련한다. 그런 다음, 상기 양극 재료에 대해 200℃의 온도에서 후 열처리를 진행하여 상기 유기 용매를 제거한 후, 상기 양극 물질의 특성을 증가시키기 위하여 급속 열처리(RTA:Rapid thermal annealing)에 의한 열처리를 진행한다. 상기 열처리는 약 700℃ 온도에서 1∼10분 동안 진행하도록 한다.
이어서, 상기 양극(120) 상에 지기기판(140)을 형성한다(도 3의 (b) 참조). 상기 지지기판(140)은 액상에서 고상으로 변형이 가능한 고분자 계열의 기판을 사용하고, 바람직하게, (Polydimethylsiloxane), PET(Polyethylene terephthalate), Polycarbonate(PC), PMMA(polymethyl methacrylate), PPS(polyphenylsulfide) 및 PEX(Cross-linked polyethylene) 중에서 선택된 어느 하나의 물질로 이루어진 기판을 사용하도록 하며, 더 바람직하게는, 유연성이 있는 고분자 기판 중에서 PDMS(Polydimethylsiloxane) 기판을 사용하도록 한다.
상기 지지기판(140) 형성 방법은, 상기 양극(120)의 표면(표면 거칠기가 형성된 표면)을 따라 지지기판용 액상 물질을 도포한 후, 상기 지지기판용 액상 물질을 고화시키는 방법으로 진행된다. 상기 지지기판(140)은 액상에서 고상으로 변형이 가능한 기판을 사용함으로써, 표면 거칠기가 형성된 양극의 표면 상에 안정적으로 결합되고, 그 대향되는 표면이 평탄한 지지기판을 제공하는 것이 가능하게 된다.
한편, 도 3의 (d)에서와 같이, 상기 양극(120) 상에 지지기판(140)을 형성하기 전에 상기 양극(120)의 표면 상에 전류 집전체(122)를 더 형성할 수 있다. 이러한 전류 집전체(122)는 양극을 외부 회로와 연결해 주기 위한 금속 전도체를 의미하고, 그 형성 위치는 양극에 접속 가능하면 어디든지 무방하다. 따라서, 기본적으로 갖춰야 할 것은 높은 전기 전도성을 갖고 있어야 하고, 후속의 전지 구성 요소의 열적, 화학적 안정성을 가져야 하며, 일반적으로 Au, Pt, Cu, Ni 등을 사용할 수 있다.
다음으로, 상기 양극(120)과 지지기판(140)이 적층으로 형성된 초기의 성장기판을 상기 양극(120)으로부터 분리하여, 이로써, 상기 양극(120)과 지지기판(140)으로 구성된 양극 구조체(190)를 제조한다(도 3의 (c) 참조). 여기서, 상기 성장기판의 분리는 상기 성장기판에 대해 에칭, 연마, CMP(Chemical mechanical polishing) 공정 중에서 선택된 어느 하나의 공정을 수행하여 성장기판이 제거되도록 한다.
여기서, 상기 성장기판이 분리되면서 노출되는 양극의 표면(양극의 제2표면)은 후속의 전지 제조 공정시 고체 전해질이 형성되는 부분이 된다. 후속에서 상기 고체 전해질은 양극의 평탄한 표면 상에 형성하게 되므로, 상기 고체 전해질 또한 균일한 박막의 형태로 형성할 수 있게 된다.
그리고, 상기 성장기판이 분리되면서 상기 양극에 결합된 지지기판은 최종적으로 전지의 기판으로서 역할을 수행하게 되며, 상기 지지기판의 형성으로 인해 고온의 열처리시 기판의 변형을 야기하지 않으면서 구부러짐이 가능한 지지기판으로 확보할 수 있게 된다.
따라서, 상기의 지지기판을 통하여 고온 공정이 불가능한 고분자 형태의 플렉서블(flexible)한 기판의 사용이나 소자 내의 on-chip화 문제점을 해결할 수 있고, 상기 양극의 열처리에 따른 기판의 변형 및 전지의 성능이 열화되는 문제점을 방지할 수 있게 된다.
한편, 본 발명의 실시예 1에서 설명한 바와 같이, 상기 성장기판의 분리는 상기 성장기판에 대해 에칭, 연마, CMP(Chemical mechanical polishing) 공정 중에서 선택된 어느 하나의 공정을 수행하여 성장기판을 제거하는 방법에 대해 설명하였지만, 도 3의 (e)에서와 같이, 상기 성장기판(100)과 양극(120) 사이에 희생층(110)을 형성하고, 상기 성장기판의 분리는 후속의 희생층을 제거하는 공정시 상기 희생층을 제거하여 상기 성장기판을 분리하는 방법으로 진행할 수 있다. 상기 희생층을 제거하는 공정은 에칭, 레이저 리프트 오프(laser lift off), 자기-리프팅(magetic-lifting), 초음파, 열적인 제거, 기계적인 가공, 접착테이프 중에서 선택된 어느 하나의 방법을 사용하도록 한다.
(실시예 2)
도 4은 본 발명의 실시예 2에 따른 양극 구조체를 설명하기 위한 도면으로서, 본 발명의 실시예 2에 따른 양극 구조체(290)는 상기 양극(220) 제1표면 상에 접착제층(230)이 형성되고, 상기 접착제층(230)을 매개로 상기 양극에 고상의 지지기판(240)이 결합된 구조로 형성되며, 상기 양극(220)은 성장기판에서 성장된 후, 상기 양극의 제1표면과 대향되는 제2표면에 부착된 상기 성장기판으로부터 분리되어 상기 고상의 지지기판에 전사되는 형태로 형성된다.
상기 양극(220)은 전지의 용량 증가를 위하여 후막 공정에 의해 두꺼운 두께로 형성하게 되며, 그 두께는 5∼100㎛ 인 것이 바람직하다.
상기 접착체층(230)은 에폭시계 고분자, 실리콘계 고분자, 아크릴계 고분자, 폴리이미드계 고분자, Al-Si, Ag-Cd, Au-Sb, Al-Zn, Al-Mg, Al-Ge, Pd-Pb, Ag-Sb, Au-In, Al-Cu-Si, Ag-Cd-Cu, Cu-Sb, Cd-Cu, Au-Sn, Ag-Sn, Au-Sn-Ni, Ag-Sn-Ni, Al-Si-Cu, Ag-Cu, Ag-Zn, Ag-Cu-Zn, Ag-Cd-Cu-Zn, Au-Si, Au-Ge, Au-Ni, Au-Cu, Au-Ag-Cu, Cu-Cu2O, Cu-Zn, Cu-P, Ni-B, Ni-Mn-Pd, Ni-P 및 Pd-Ni 중에서 선택된 어느 하나를 포함하는 재료로 형성된다.
상기 고상의 지지기판(240)은 구부러짐이 가능한 유연성의 기판으로 형성되며, 바람직하게, 세라믹 기판 등의 절연성 필름, 금속 foil 등의 전도성 필름, 고분자 필름 중에서 선택되는 어느 하나의 기판으로 형성된다.
여기서, 본 발명의 실시예 2에 따른 양극 구조체의 중요한 특징은, 후막 공정으로 형성된 양극(220) 표면 상에 접착제층(230)이 형성되고, 상기 접착제층(230)을 매개로 상기 양극(220)에 고상의 지지기판(240)이 결합된 구조의 양극 구조체(290)를 형성하는 것이다.
이처럼, 본 발명의 실시예 2에서는 후막 공정에 의해 표면 거칠기가 발생된 양극 표면에 결합 특성이 우수한 접착제층이 형성되고, 상기 접착제층을 매개로 상기 양극과 상기 세라믹 기판과 같은 고상의 지지기판이 결합되며, 상기 양극이 성장된 초기의 성장기판은 상기 양극으로부터 분리된 구조의 양극 구조체를 형성함으로써, 상기 양극의 표면 거칠기로 인하여 발생하는 문제점, 즉, 상기 양극이 전 고상 박·후막 전지에 적용되는 경우 상기 양극 상에 형성되는 고체 전해질과의 접촉 특성이 저하되어 전지의 셀 특성이 저하되는 문제점을 해결할 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 양극 구조체는 상기 양극과 접속하는 전류 집전체(current collector)가 형성된 구조를 가질 수 있다.
도 5는 본 발명의 실시예 2에 따른 양극 구조체 제조방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 5를 참조하면, 성장기판 상에 리튬 전이금속 산화물로 이루어진 양극을 형성한다(도 5의 (a) 참조). 상기 양극은 후막 공정으로 형성하게 되며 그 두께는 5∼100㎛의 두께를 갖도록 한다. 상기 양극은 후막 공정에 의해 형성됨에 따라 그 두께는 두껍지만 표면에 높은 표면 거칠기가 형성하게 된다.
상기 양극 형성 방법은, 먼저, 파우더 형태의 LiCoO2, LiNiO2, LiNiO2 및 이들의 화합물 중에서 선택된 어느 하나의 재료와 유기 용매가 혼합된 슬러리(slurry)의 양극 재료를 마련한다. 그런 다음, 상기 양극 재료에 대해 200℃의 온도에서 후 열처리를 진행하여 상기 유기 용매를 제거한 후, 상기 양극 물질의 특성을 증가시키기 위하여 급속 열처리(RTA:Rapid thermal annealing)에 의한 열처리를 진행한다. 상기 열처리는 약 700℃ 온도에서 1∼10분 동안 진행하도록 한다.
이어서, 상기 양극 상에 접착체층을 형성한 후, 상기 접착체층 상에 고상의 지기기판을 형성한다(도 5의 (b) 참조). 상기 접착체층은 상기 양극의 표면을 따라 형성하게 되어 상기 양극과의 접촉 특성이 좋으며, 상기 접착체의 상단표면 부분은 평탄화를 이루고 있어서 고상의 지지기판 증착을 용이하게 하도록 한다.
상기 접착체층은 에폭시계 고분자, 실리콘계 고분자, 아크릴계 고분자, 폴리이미드계 고분자, Al-Si, Ag-Cd, Au-Sb, Al-Zn, Al-Mg, Al-Ge, Pd-Pb, Ag-Sb, Au-In, Al-Cu-Si, Ag-Cd-Cu, Cu-Sb, Cd-Cu, Au-Sn, Ag-Sn, Au-Sn-Ni, Ag-Sn-Ni, Al-Si-Cu, Ag-Cu, Ag-Zn, Ag-Cu-Zn, Ag-Cd-Cu-Zn, Au-Si, Au-Ge, Au-Ni, Au-Cu, Au-Ag-Cu, Cu-Cu2O, Cu-Zn, Cu-P, Ni-B, Ni-Mn-Pd, Ni-P 및 Pd-Ni 중에서 선택된 어느 하나를 포함하는 재료로 형성한다.
상기 고상의 지지기판은 구부러짐이 가능한 유연성의 기판으로 형성하며, 바람직하게, 세라믹 기판 등의 절연성 필름, 금속 foil 등의 전도성 필름, 고분자 필름 중에서 선택되는 어느 하나의 기판으로 형성한다.
한편, 도 5의 (d)에서와 같이, 상기 양극 상에 전류 집전체를 더 형성할 수 있다. 이러한 전류 집전체는 양극을 외부 회로와 연결해 주기 위한 금속 전도체를 의미한다. 따라서, 기본적으로 갖춰야 할 것은 높은 전기 전도성을 갖고 있어야 하며, 후속의 전지 구성 요소의 열적, 화학적 안정성을 가져야 하며, 일반적으로 Au, Pt, Cu, Ni 등을 사용할 수 있다.
다음으로, 상기 양극과 접착체층 및 고상의 지지기판이 적층으로 형성된 초기의 성장기판을 상기 양극으로부터 분리하여, 이로써, 상기 양극과 접착체층 및 고상의 지지기판으로 구성된 양극 구조체를 제조한다(도 5의 (c) 참조). 여기서, 상기 성장기판의 분리는 상기 성장기판에 대해 에칭, 연마, CMP(Chemical mechanical polishing) 공정에서 선택된 어느 하나의 공정을 수행하여 성장기판이 제거되도록 한다.
여기서, 상기 성장기판이 분리되면서 노출되는 양극의 표면(양극의 제2표면)은 후속의 전지 제조 공정시 고체 전해질이 형성되는 부분이 된다. 후속에서 상기 고체 전해질은 양극의 평탄한 표면에 형성하게 되므로, 상기 고체 전해질 또한 균일한 박막의 형태로 형성할 수 있게 된다.
한편, 본 발명의 실시예 2에서 설명한 바와 같이, 상기 성장기판의 분리는 상기 성장기판에 대해 에칭, 연마, CMP(Chemical mechanical polishing) 공정 중에서 선택된 어느 하나의 공정을 수행하여 성장기판을 제거하는 방법에 대해 설명하였지만, 도 5의 (e)에서와 같이 상기 성장기판과 양극 사이에 희생층을 형성하고, 상기 성장기판의 분리는 후속의 희생층을 제거하는 공정시 상기 성장기판을 분리하는 방법으로 진행할 수 있다. 상기 희생층을 제거하는 공정은 실시예 1에 서술된 동일한 공정으로 수행할 수 있다.
양극 구조체를 이용한 전 고상 박· 후막 전지 및 그 제조 방법
(실시예 3)
본 발명의 실시예 3에서는 본 발명의 실시예 1에서 전술한 양극 구조체를 포함하는 전 고상 박·후막 전지에 대해 설명하도록 한다.
도 6은 본 발명의 실시예 3에 따른 양극 구조체를 적용한 전 고상 박·후막 전지 및 그 제조방법을 설명하기 위한 도면으로서, 상기 전 고상 박·후막 전지는 액상에서 고상으로 변형되는 지지기판이 양극에 결합된 양극 구조체의 양극 상에 고체 전해질이 형성되고, 상기 고체 전해질 상에 음극이 형성된 구조를 갖는다(도 6의 (a) 참조). 도 6의 (b)는 상기 양극의 표면에 전류 집전체가 형성된 전 고상 박·후막 전지이다.
여기서, 상기 양극 구조체는 본 발명의 실시예 1에 서술된 양극 구조체, 즉, 상기 양극의 제1표면에 지지기판이 결합되고, 상기 양극의 제1표면과 대향되는 제2표면에 부착된 상기 성장기판이 분리된 형태의 양극 구조체를 사용하였다.
상기 고체 전해질은 상기 양극과 음극 사이에 위치함으로써 계면저항이 낮아야 하며, 그 물질로는 LiPON 또는 폴리머 계열의 재료를 사용할 수 있다.
상기 음극은 낮은 밀도를 가지고 있어 가볍고 또한 매우 낮은 표준 환원 전위와 고 에너지 밀도를 갖는 Li-메탈을 사용할 수 있고, 또는, Si, Sn, Li4Ti5O12, SnSiO3, SnO22, TiO2, Fe2O3, Fe3O4, CoO, Co3O4, CaO, MgO, CuO, ZnO, In2O3, NiO, MoO3 및 WO3 중에서 어느 하나의 재료를 사용할 수 있다.
여기서, 본 발명의 실시예 3에 따른 양극 구조체를 적용한 전 고상 박·후막 전지의 중요한 특징은, 상기 액상에서 고상으로 변형되며 유연성을 갖는 지지기판과 양극이 결합된 구조의 양극 구조체를 적용한 전 고상 박·후막 전지를 제공하는 것이다.
이처럼, 본 발명은 표면 거칠기가 발생된 양극에 액상에서 고상으로 변형되는 지지기판이 결합된 양극 구조체의 양극 상에 고체 전해질이 형성되되, 상기 성장기판으로부터 분리되면서 노출된 양극(양극의 제2표면) 상에 고체 전해질이 형성된 구조의 전 고상 박·후막 전지를 제공함으로써, 후막 공정으로 형성된 양극과 고체 전해질 간의 접촉 특성을 개선시킬 수 있게 되어 전지의 셀 성능 특성 또한 높일 수 있게 된다.
본 발명의 실시예 3에 따른 상기 양극 구조체를 적용한 박·후막 전지 제조 방법을 설명하면 다음과 같다.
먼저, 액상에서 고상으로 변형되며 유연성을 갖는 지지기판(140)에 양극(120)이 결합된 구조의 양극 구조체(190)를 마련한다(도 6의 (a) 참조). 이어서, 상기 양극 구조체의 양극 표면 상에 고체 전해질(191)을 형성한 후, 상기 고체 전해질(191) 상에 음극(192)을 형성한다(도 6의 (b) 참조).
여기서, 상기 고체 전해질(191)은 상기 양극과 음극 사이에 위치함으로써 계면저항이 낮아야 하며, 그 물질로는 LiPON 또는 폴리머 계열의 재료를 사용하도록 하고, 상기 음극은 낮은 밀도를 가지고 있어 가볍고 또한 매우 낮은 표준 환원 전위와 고 에너지 밀도를 갖는 Li-메탈, Si, Sn, Li4Ti5O12, SnSiO3, SnO22, TiO2, Fe2O3, Fe3O4, CoO, Co3O4, CaO, MgO, CuO, ZnO, In2O3, NiO, MoO3 및 WO3 중에서 어느 하나의 재료를 사용하도록 한다.
그리고, 상기 양극 구조체(190)는 본 발명의 실시예 1에 서술된 양극 구조체의 제조 방법과 동일한 방법으로 제조하였다.
(실시예 4)
본 발명의 실시예 4에서는 본 발명의 실시예 2에서 전술한 양극 구조체를 포함하는 전 고상 박·후막 전지에 대해 설명하도록 한다.
도 7은 본 발명의 실시예 4에 따른 양극 구조체를 적용한 전 고상 박·후막 전지 및 그 제조방법을 설명하기 위한 도면으로서, 상기 전 고상 박·후막 전지는 접착제층을 매개로 상기 양극에 고상의 지지기판이 결합된 양극 구조체의 양극 상에 고체 전해질(291)이 형성되며, 상기 고체 전해질(291) 상에 음극(292)이 형성된 구조를 갖는다(도 7의 (a) 참조). 도 7의 (b)는 상기 양극의 표면에 전류 집전체가 형성된 전 고상 박·후막 전지이다.
여기서, 상기 양극 구조체(290)는 본 발명의 실시예 2에 서술된 상기 양극의 제1표면 상에 접착제층(230)이 형성되고, 상기 접착제층(230)을 매개로 상기 양극(220)에 고상의 지지기판(240)이 결합되고, 상기 양극의 제1표면과 대향되는 제2표면에 부착된 상기 성장기판이 분리된 형태의 양극 구조체(290)를 사용하였다.
상기 고체 전해질(291)은 상기 양극과 음극 사이에 위치함으로써 계면저항이 낮아야 하며, 그 물질로는 LiPON 또는 폴리머 계열의 재료를 사용할 수 있다.
상기 음극(292)은 낮은 밀도를 가지고 있어 가볍고 또한 매우 낮은 표준 환원 전위와 고 에너지 밀도를 갖는 Li-메탈, 또는, Si, Sn, Li4Ti5O12, SnSiO3, SnO22, TiO2, Fe2O3, Fe3O4, CoO, Co3O4, CaO, MgO, CuO, ZnO, In2O3, NiO, MoO3 및 WO3 중에서 어느 하나의 재료를 사용할 수 있다.
여기서, 본 발명의 실시예 4에 따른 양극 구조체를 적용한 전 고상 박·후막 전지의 중요한 특징은, 표면 거칠기가 발생된 양극에 접착제층이 형성되고, 상기 접착제층 상에 고상의 지지기판이 형성된 양극 구조체의 양극 상에 고체 전해질이 형성되되, 상기 성장기판으로부터 분리되면서 노출된 양극(양극의 제2표면) 상에 고체 전해질이 형성된 구조의 전 고상 박·후막 전지를 제공함으로써, 후막 공정으로 형성된 양극과 고체 전해질 간의 접촉 특성을 개선시킬 수 있게 되어 전지의 셀 성능 특성 또한 높일 수 있게 된다.
본 발명의 실시예 4에 따른 상기 양극 구조체를 적용한 박·후막 전지 제조 방법을 설명하면 다음과 같다.
먼저, 양극의 표면에 접착제층이 형성되고, 상기 접착체층을 매개로 상기 양극과 고상의 지지기판이 결합된 구조의 양극 구조체(290)를 마련한다(도 7의 (a) 참조). 이어서, 상기 양극 구조체(290)의 양극 표면(평탄화가 이루어진 부분) 상에 고체 전해질(291)을 형성한 후, 상기 고체 전해질(291) 상에 음극(292)을 형성한다(도 7의 (b) 참조). 여기서, 상기 고체 전해질은 상기 양극과 음극 사이에 위치함으로써 계면저항이 낮아야 하며, 그 물질로는 LiPON 또는 폴리머 계열의 재료를 사용하도록 하고, 상기 음극은 낮은 밀도를 가지고 있어 가볍고 또한 매우 낮은 표준 환원 전위와 고 에너지 밀도를 갖는 Li-메탈, Si, Sn, Li4Ti5O12, SnSiO3, SnO22, TiO2, Fe2O3, Fe3O4, CoO, Co3O4, CaO, MgO, CuO, ZnO, In2O3, NiO, MoO3 및 WO3 중에서 어느 하나의 재료를 사용하도록 한다.
그리고, 상기 양극 구조체는 본 발명의 실시예 2에 서술된 양극 구조체의 제조 방법과 동일한 방법으로 제조하였다.
전술한 바와 같이, 본 발명은 액상에서 고상으로 변형되는 지지기판에 양극이 결합된 구조의 양극 구조체 또는 접착체층을 매개로 양극과 고상의 지지기판이 결합된 구조의 양극 구조체를 적용하는 전 고상 박·후막 전지에 있어서 전지의 용량을 증가시키기 위한 기술로 후막 공정으로 양극을 형성하는 기술을 적용하는 경우에, 상기 양극의 표면 거칠기 현상에 의해 발생하였던 고체 전해질의 불균일한 증착 및 그에 따른 양극과의 접촉 특성 저하 문제를 해결할 수 있게 된다.
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 도시하고 또한 설명하였으나, 본 발명은 상기한 실시예에 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 경은 기재된 청구범위 내에 있게 된다.
100,200: 기판 110,210: 희생층
120,220: 양극
122,222: 전류 집전체 130,230: 접착제층
140: 지지기판 190,290: 양극 구조체
191,291: 고체 전해질 192,292: 음극

Claims (21)

  1. 리튬 전이금속 산화물로 형성된 양극; 및
    상기 양극의 제1표면에 결합된 지지기판;을 포함하며,
    상기 양극은 성장기판에서 성장된 후, 상기 양극의 제1표면과 대향되는 제2표면에 부착된 상기 성장기판으로부터 분리되어 상기 지지기판에 전사되는 것을 특징으로 하는 양극 구조체.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 지지기판은 상기 양극의 제1표면 상에 액상으로 도포된 후 고화되어 형성되는 고분자 기판인 양극 구조체.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 지지기판은 PDMS(Polydimethylsiloxane), PET(Polyethylene terephthalate), Polycarbonate(PC), PMMA(polymethyl methacrylate), PPS(polyphenylsulfide) 및 PEX(Cross-linked polyethylene) 중에서 선택된 어느 하나의 물질로 이루어진 양극 구조체.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 양극의 제1표면 상에 형성된 접착제층을 더 포함하고,
    상기 지지기판은 상기 접착체층을 매개로 상기 양극에 결합되는 고상의 지지기판인 양극 구조체.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 접착제층은 에폭시계 고분자, 실리콘계 고분자, 아크릴계 고분자, 폴리이미드계 고분자, Al-Si, Ag-Cd, Au-Sb, Al-Zn, Al-Mg, Al-Ge, Pd-Pb, Ag-Sb, Au-In, Al-Cu-Si, Ag-Cd-Cu, Cu-Sb, Cd-Cu, Au-Sn, Ag-Sn, Au-Sn-Ni, Ag-Sn-Ni, Al-Si-Cu, Ag-Cu, Ag-Zn, Ag-Cu-Zn, Ag-Cd-Cu-Zn, Au-Si, Au-Ge, Au-Ni, Au-Cu, Au-Ag-Cu, Cu-Cu2O, Cu-Zn, Cu-P, Ni-B, Ni-Mn-Pd, Ni-P 및 Pd-Ni 중에서 선택된 어느 하나를 포함하는 재료로 이루어진 양극 구조체.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 지지기판은 유연성 기판인 양극 구조체.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 양극과 접속되는 전류 집전체를 더 포함하는 양극 구조체.
  8. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항의 양극 구조체;
    상기 양극 구조체에 포함된 양극의 제2표면 상에 형성된 고체 전해질; 및
    상기 고체 전해질 상에 형성된 음극;을 포함하는 것을 특징으로 하는 전 고상 전지.
  9. 성장기판 상에 리튬 전이금속 산화물로 이루어진 양극을 형성하는 단계;
    상기 양극 상에 지지기판을 형성하는 단계; 및
    상기 성장기판을 상기 양극으로부터 분리하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 양극 구조체 제조 방법.
  10. 제 9 항에 있어서,
    상기 양극을 형성하는 단계 후,
    열처리를 수행하는 단계;를 더 포함하는 양극 구조체 제조 방법.
  11. 제 9 항에 있어서,
    상기 양극을 형성하는 단계 후,
    상기 양극 상에 전류 집전체를 형성하는 단계;를 더 포함하는 양극 구조체 제조 방법.
  12. 제 9 항에 있어서,
    상기 양극은 5∼100㎛의 두께로 형성하는 양극 구조체 제조 방법.
  13. 제 9 항에 있어서,
    상기 지지기판을 형성하는 단계는,
    상기 양극의 표면을 따라 지지기판용 액상 물질을 도포하는 단계; 및
    상기 지지기판용 액상 물질을 고화시키는 단계;를 포함하는 양극 구조체 제조 방법.
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 지지기판은 PDMS(Polydimethylsiloxane), PET(Polyethylene terephthalate), Polycarbonate(PC), PMMA(polymethyl methacrylate), PPS(polyphenylsulfide) 및 PEX(Cross-linked polyethylene) 중에서 선택된 어느 하나의 물질로 형성하는 양극 구조체 제조 방법.
  15. 제 9 항에 있어서,
    상기 양극을 형성하는 단계 후,
    상기 양극의 표면을 따라 접착제층을 형성하는 단계;를 더 포함하며,
    상기 지지기판은 상기 접착체층을 매개로 상기 양극에 결합되는 고상의 지지기판인 양극 구조체 제조방법.
  16. 제 15 항에 있어서,
    상기 접착제층은 에폭시계 고분자, 실리콘계 고분자, 아크릴계 고분자, 폴리이미드계 고분자, Al-Si, Ag-Cd, Au-Sb, Al-Zn, Al-Mg, Al-Ge, Pd-Pb, Ag-Sb, Au-In, Al-Cu-Si, Ag-Cd-Cu, Cu-Sb, Cd-Cu, Au-Sn, Ag-Sn, Au-Sn-Ni, Ag-Sn-Ni, Al-Si-Cu, Ag-Cu, Ag-Zn, Ag-Cu-Zn, Ag-Cd-Cu-Zn, Au-Si, Au-Ge, Au-Ni, Au-Cu, Au-Ag-Cu, Cu-Cu2O, Cu-Zn, Cu-P, Ni-B, Ni-Mn-Pd, Ni-P 및 Pd-Ni 중에서 선택된 어느 하나를 포함하는 물질계로 형성하는 양극 구조체 제조 방법.
  17. 제 9 항에 있어서,
    상기 지지기판은 유연성 기판인 양극 구조체 제조 방법.
  18. 제 9 항에 있어서,
    상기 성장기판을 상기 양극으로부터 분리하는 단계는,
    상기 성장기판에 대해 에칭, 연마 및 CMP 공정 중에서 선택된 공정을 수행하여 상기 성장기판을 제거하는 양극 구조체 제조 방법.
  19. 제 9 항에 있어서,
    상기 성장기판과 양극 사이에 희생층을 형성하는 단계;를 더 포함하는 양극 구조체 제조 방법.
  20. 제 19 항에 있어서,
    상기 성장기판을 상기 양극으로부터 분리하는 단계는,
    상기 희생층을 제거하여 상기 성장기판을 분리하는 양극 구조체 제조 방법.
  21. 제 9 항 내지 제 20 항 중 어느 한 항의 방법으로 제조된 양극 구조체를 준비하는 단계;
    상기 양극 구조체의 양극 상에 고체 전해질을 형성하는 단계; 및
    상기 고체 전해질 상에 음극을 형성하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 전 고상 전지 제조 방법.
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