KR100773792B1 - 열전도성 시트 및 이것의 제조 방법 - Google Patents

열전도성 시트 및 이것의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명의 목적은 가요성 및 요철면에 대한 정합성을 지니고, 얇은 두께로 성형할 수 있으며, 또한 높은 열전도성을 지닌 열전도성 시트를 제공하는 것이다.
본 발명은 결합제 수지 및 이 결합제 수지 중에 분산된 열전도성 충전재를 포함하는 열전도성 시트에 관한 것으로, 상기 결합제 수지는 열가소성 수지로 제조되고, 상기 열전도성 충전재는 무기 충전재의 입자이며, 이 입자들은 열전도성 시트의 표면에 거의 수직인 방향으로 배향되고 그 방향으로 높은 열전도성을 지니며, 상기 열전도성 시트는 열가소성 수지와 무기 충전재 입자의 혼련물로 성형된 복수의 1차 시트를 적층시키고, 형성된 적층체를 적층면에 거의 수직인 방향으로 슬라이싱하여 형성한다.
열전도성 시트

Description

열전도성 시트 및 이것의 제조 방법{THERMALLY CONDUCTIVE SHEET AND METHOD OF PRODUCING THE SAME}
도 1은 본 발명에 따른 열전도성 시트의 한 구체예를 보여주는 횡단면도이다.
도 2는 본 발명에 따른 열전도성 시트를 제조하기 위한 한 구체예를 보여주는 플로우 차트이다.
1: 결합제 수지
2: 열전도성 충전재
3: 열전도성 시트
본 발명은 열전도성 시트에 관한 것이고, 보다 구체적으로는 시트 표면에 수직인 방향으로 높은 열전도성을 지니고 전자 부품용 열 전달 매체로서 사용하기에 적합한 열전도성 시트에 관한 것이다. 본 발명은 또한 이 열전도성 시트의 제조 방법에 관한 것이다.
본 발명은 열전도성 시트, 보다 구체적으로는 시트 표면에 수직인 방향으로 높은 열전도성을 지니고 전자 부품용 열 전달 매체로서 사용하기에 적합한 열전도성 시트에 관한 것이다. 본 발명은 또한 이 열전도성 시트의 제조 방법에 관한 것이다.
최근 여러 분야에서 발열 소자로부터 열을 제거하는 데 많은 관심이 집중되고 있다. 전자 장치 및 개인용 컴퓨터와 같은 다양한 장치에서 내장형 열 발생 전자 부품(예, IC 칩) 및 기타 부품(이하, "열 발생 부품"이라 총칭함)에서 발생하는 열을 제거하는 것이 특히 심각한 문제이다. 이는 다양한 열 발생 부품에서 부품의 온도가 증가함에 따라 부품의 오작동 가능성이 지수적으로 증가하는 경향이 있기 때문이다. 열 발생 부품의 크기 감소와 공정 속도의 증가로 인해, 열 소산 특성에 대한 요구가 최근 더욱 더 증가되었다.
열 발생 부품으로부터 발생한 열은 일반적으로 다양한 열전도성 시트를 통해 열 소산 재료, 예컨대 열 싱크(sink), 열 소산 핀 및 금속성 열 소산 플레이트로 전달되고, 거기서 이 열은 발산된다. 최대 열 소산 효과를 얻기 위해, 열전도성 시트는 열 발생 부품 및 열 소산 재료의 표면에 충분히 정합성이고, 높은 열전도성을 지닐 필요가 있다. 이러한 요건을 충족시키기 위해, 종래의 열전도성 시트거의 전부는 실리콘 고무와 충전재를 혼합하여 열전도성이 강화되도록 제조하였다. 이러한 충전재로서는, 예컨대 알루미나, 실리카(석영), 질화붕소 및 산화마그네슘이 사용된다. 예를 들면, 일본 특개평 제56-837호 공보는 주성분으로서 무기 충전재와 합성 고무를 포함하는 열 소산 시트를 개시하는데, 여기서 무기 충전재는 두 가지 성분 (A) 질화붕소 및 (B) 알루미나, 실리카, 마그네시아, 아연백 및 운모를 포함한다. 일본 특개평 제7-111300호 공보는 실리콘 고무 및 이 실리콘 고무 중에 분산된 두께가 1 ㎛ 이상인 질화붕소 분말을 포함하는 단열 소산 시트를 개시한다. 이러한 열전도성 실리콘 고무 시트에서는 높은 열전도성을 얻기 위해 많은 양의 충전재를 첨가할 필요가 있다. 이로 인해 점도가 증가되기 때문에, 후가공 기계가 마멸되기 쉬울 뿐만 아니라 시트의 가요성이 감소되고, 열 발생 부품 및 열 소산 재료에 대한 정합성 역시 떨어지게 된다. 충전재의 양의 제한으로 인해 원하는 열전도성을 얻기가 어려워진다. 상기 열전도성 시트는 사용되는 충전재 그 자체의 높은 열전도성과 관계없이 높은 열전도성 및 연화도를 동시에 충족시키기가 어려웠다.
복잡한 형상을 지닌 부품에 정합될 수 있는 높은 접착 특성을 지니도록 실리콘 고무 시트를 연화시키는 방법이 최근 시도되었다. 예를 들면, 일본 특개평 제10-189838호 공보는 열 소산 시트로서 사용하기에 적합한 열전도성 겔을 개시하는데, 이것은 상온에서 겔의 형태로 경화되며, 이 열전도성 겔은 실리콘 오일 및 열전도성 충전재(예컨대, 질화붕소, 질화규소, 질화알루미늄 및 산화마그네슘)를 응축 경화형 액체 실리콘 겔과 같은 응축형 겔에 첨가함으로써 제조한다. 이러한 열 소산 시트의 경우, 높은 접착 특성을 얻을 수 있으나, 열전도성은 약 0.8∼1.1 W/mㆍk이다. 최근의 요구조건을 충족시키기 위해 열전도성을 더욱 강화시킬 필요가 있다. 그러나, 높은 열전도성을 얻기 위해 열전도성 충전재의 혼합 비율을 증가시킬 경우, 겔 조성물의 가소성은 감소되고, 성형력이 떨어지며, 게다가 경화 후에 얻어지는 열 소산 시트의 강도가 감소된다.
육방정계 질화붕소(BN) 입자를 열전도성 충전재로서 사용하는 열전도성 시트 또한 제안되었다. 열전도성 시트는 층에 평행한 방향(이하, "a-축 방향"이라 칭함)으로의 열전도성이 층에 수직인 방향(이하, "c-축방향"이라 칭함)으로의 열전도성보다 약 30배 더 큰 층상 결정 구조를 지닌 BN 입자의 특징을 이용한다. BN 입자를 이용하여 열전도성 시트의 열전도성을 강화시키기 위해, BN 입자의 a-축이 시트 표면에 수직인 방향으로 배향되도록 다양한 장치를 이용한다. 예를 들면, 일본 특개평 제3-151658호 공보는 매트릭스 수지 및 이 매트릭스 수지 중에 분산된 열전도성 충전재(질화붕소)를 포함하는 열 소산 시트를 개시하는데, 상기 열전도성 충전재는 두께 방향으로 직립 상태로 배향되어 있다. 상기 열 소산 시트는, 매트릭스 수지 및 열전도성 충전재의 혼련물을 압출하여 탄성 재료로 만들고, 이 탄성 재료를 슬라이싱한 후, 압축하고 추가로 가황하여 제조할 수 있다. 일본 특개평 제5-65347호 공보는 이방성 열전도성 시트의 제조 방법을 개시하는데, 이 방법은 주성분으로서 액체 매트릭스 수지와 열전도성 충전재(질화붕소)를 포함하는 이방성 열전도성 시트 재료를 시트로 성형하는 단계를 포함하며, 상기 열전도성 충전재는 1 kV/mm 이상의 직류 전압을 인가하면 시트의 두께 방향으로 배향되는 것이 특징이다. 일본 특개평 제8-244094호 공보는 열 소산 시트의 제조 방법을 개시하는데, 이 방법은 수지 및/또는 고무 및 비늘형 입자(질화붕소)를 함유하는 혼련물을 압출하여 벨트형 가소성 재료를 성형하는 단계, 이 벨트형 가소성 재료를 립을 이용하여 통합하여 시트로 만들고 이 시트를 후-경화시키거나, 또는 시트로 성형되도록 경화시키는 단계를 포함한다. 또한, 일본 특개평 제11-19948호 공보는 전자 부품용 열 소산 부재의 제조 방법을 개시하는데, 이 방법은 질화붕소 분말을 함유하는 고무 미가공 시트를 성형하는 단계, 복수의 고무 미가공 시트를 적층시키는 단계, 형성된 적층체를 가황하면서 경화시키는 단계 및 경화된 적층체를 원하는 두께의 조각으로 적층 방향으로 절단하는 단계, 또는 복수의 고무 미가공 시트를 적층시키는 단계, 이 적층체를 원하는 두께를 지닌 조각으로 절단하는 단계 및 가황하면서 경화시키는 단계를 포함한다. 또한, 일본 특개평 제11-77795호 공보는 열 소산 고무 시트의 제조 방법을 개시하는데, 이 방법은 첨가 반응형 액체 실리콘 및 질화붕소 분말을 함유하는 고무 혼련물을 여러 개의 슬릿이 배열된 주형으로 통과시킴으로써 연속적으로 복수의 벨트형 시트로 압출하는 단계, 이 벨트형 시트를 통합하는 단계, 이 통합된 재료를 두께 방향에 수직인 방향으로 슬라이싱하는 단계를 포함한다. 실리콘 고무 또는 실리콘 겔과 같은 부드러운 결합제 수지를 이러한 BN 입자를 이용하는 열전도성 시트에 사용하기 때문에, 얇게 자른 시트는 시트의 두께가 감소함에 따라 신장되고 변형되는데, 균일한 두께를 지닌 시트는 일본 특개평 제3-151658호 및 제11-19948호 공보에 기술된 방법, 즉 블록으로 형성된 것을 슬라이싱함으로써 시트를 제조하는 방법에 의해서는 얻을 수 없다. 일단 실리콘 고무가 가교되면, 경화된 고무는 재사용할 수 없기 때문에, 고가의 BN 입자를 효과적으로 재사용할 수 없었다.
본 발명의 제1 목적은 선행 기술의 전술한 문제점들을 해결하고, 가요성과 요철면에 대한 정합성을 지니고, 얇은 두께로 성형할 수 있으며, 또한 높은 열전도성을 지닌 열전도성 시트를 제공하는 것이다.
본 발명의 제2 목적은 상기 열전도성 시트의 제조 방법을 제공하는 것이다.
본 발명자들은 상기 목적을 해결하기 위해 집중적인 연구를 수행하였으며, 열전도성 시트의 제조 시에 열전도성 충전재를 시트 표면에 대체로 수직인 방향으로 결합제 수지 중에 배향시키는 것이 효과적이라는 사실을 알게 되었다.
즉, 본 발명은 결합제 수지 및 이 결합제 수지 중에 분산된 열전도성 충전재를 포함하는 열전도성 시트에 관한 것으로,
상기 결합제 수지는 열가소성 수지로 제조되고, 상기 열전도성 충전재는 무기 충전재의 입자이며, 이 입자들은 열전도성 시트의 표면에 거의 수직인 방향으로 배향되고 그 방향으로 높은 열전도성을 지니며, 상기 열전도성 시트는 열가소성 수지와 무기 충전재 입자의 혼련물로 성형된 복수의 1차 시트를 적층시키고, 형성된 적층체를 적층면에 수직인 방향으로 슬라이싱하여 제조한다.
본 명세서에서 사용되는 "1차 시트"란 열가소성 수지와 무기 충전재 입자의 혼련물로부터 후술하는 방법을 통해 성형한 시트를 말하며, 여기서 평평한 무기 충전재는 시트 표면에 거의 평행한 방향으로 배향된다.
본 발명은 또한 결합제 수지 및 이 결합제 수지 중에 분산된 열전도성 충전재를 포함하는 열전도성 시트의 제조 방법에 관한 것으로, 이 방법은
결합제 수지로서의 열가소성 수지 및 열전도성 충전재 입자를 함유하는 혼련물을, 주요 면에 거의 평행한 방향으로 무기 충전재 입자가 배향되어 있는 1차 시트로 성형하는 단계;
복수의 상기 1차 시트를 적층하여, 소정의 두께를 갖는 적층체를 형성하는 단계; 및
형성된 적층체를 적층면에 수직인 방향으로 슬라이싱하여, 열전도성 시트의 표면에 거의 수직인 방향으로 배향되며 그 방향으로 높은 열전도성을 갖는 무기 충전재 입자를 포함하는 열전도성 시트를 제조하는 단계를 포함한다.
본 발명에 따른 열전도성 시트와 이것의 제조 방법은 본 발명의 범위 내의 다양한 구체예로 수행할 수 있다. 본 발명의 바람직한 구체예는 첨부 도면을 참조로 하여 설명할 것이다.
본 발명의 열전도성 시트는 기본적으로 결합제 수지 및 이 결합제 수지 중에 분산된 열전도성 충전재를 포함하는데, 이는 종래의 열전도성 시트와 유사하지만 결합제 수지 및 열전도성 충전재의 유형, 그리고 이 시트의 제조 방법에 있어서는 상이하다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 열전도성 시트(10)는 적어도 결합제 수지(1) 및 이 결합제 수지 중에 분산된 열전도성 충전재(2)를 포함한다. 이 열전도성 시트(10)에 있어서,
(1) 결합제 수지(1)는 열가소성 수지이며;
(2) 결합제 수지(1) 중의 열전도성 충전재(2)는 열전도성 시트(10)의 표면(10a)에 거의 수직인 방향으로 배향되며 그 방향으로 높은 열전도성을 지니고;
(3) 열전도성 시트(10)는, 결합제 수지(1)로서의 열가소성 수지와 열전도성 충전재(2)로서의 무기 충전재 입자의 혼련물로 성형된 복수의 1차 시트를 적층하고, 형성된 적층체를 적층면에 수직인 방향으로 슬라이싱하는 단계에 의해 형성된다.
본 발명의 열전도성 시트에서 결합제 수지로서 사용되는 수지는 그것이 열가소성이고 실온의 조건 하에 열전도성 시트의 제조 공정에 해로운 영향을 주지 않을 만큼 경질이고, 특히 아래에서 상세히 설명하는 슬라이싱 단계에서 1차 시트의 적층체를 한 개의 시트로 성형 시 생산성을 감소시키지 않을 만큼 경질이고, 다량의 열전도성 충전재를 혼합하는 경우에도(질화붕소 입자가 결합제 수지 100 부를 기준으로 30 부 이상의 체적 분율로 혼합된 경우) 압출에 의해 시트로 쉽게 성형할 수 있는 한 특별히 제한되지 않는다. 특히, 슬라이싱 단계 후에 형성된 시트 상태에서 가소제를 흡수할 수 있고 열전도성 시트의 연화도를 임의로 조절할 수 있는 열가소성 수지를 결합제 수지로서 용이하게 사용할 수 있다.
바람직한 열가소성 수지로는 SIS, SBS, SEBS 및 SEPS와 같은 합성 고무계 수지(공중합체 고무)와 아크릴 수지를 들 수 있으나, 이에 국한되는 것은 아니다. 필요하다면, 폴리올레핀 수지와 같은 수지를 아크릴 수지 대신에, 또는 아크릴 수지와의 조합물로서 사용할 수 있다. 이러한 열가소성 수지를 단독으로, 또는 이들의 2종 이상의 조합물로 사용할 수 있다.
최종적으로 얻은 열전도성 시트의 다양한 특성을 향상시키기 위해, 결합제 수지 또는 혼합된 수지와 열전도성 충전재의 혼련물을, 필요하다면, 다양한 첨가제와 함께 혼합하는 것이 바람직하다.
열전도성 시트의 연화도를 조절하기 위해, 당해 기술 분야에서 일반적으로 사용되는 가소제를 첨가할 수 있다. 합성 고무계 수지를 결합제 수지로서 사용할 경우, 예컨대 파라핀 오일 및 나프텐 오일을 가소제로서 사용하는 것이 바람직할 수 있다. 아크릴 수지를 결합제 수지로서 사용할 경우, 예컨대 프탈레이트 및 포스페이트 가소제를 사용하는 것이 바람직할 수 있다. 이러한 가소제는 단독으로, 또는 이들의 2종 이상의 조합물로 첨가할 수 있다.
열전도성 시트에 내구성을 부여하기 위해, 항산화제, 자외선 안정제 및 자외선 흡수제를 단독으로 또는 조합물로 첨가할 수 있다. 이러한 첨가제를 첨가하는 대신에 산화 또는 자외광에 의한 열화에 대한 저항성이 우수한 결합제 수지(이러한 결합제 수지가 이용 가능하다면)를 사용하는 것이 보다 바람직하다.
합성 고무계 수지를 결합제 수지로 사용할 경우, 혼련물의 압출을 통해 시트로 성형하는 단계에서 다양한 첨가제를 첨가하여 압출물의 성형력을 조절하고 수지의 경도를 조절할 수 있다. 이러한 목적에 적합한 수지로는 방향족 석유 수지, 지방족 석유 수지, 수소화된 석유 수지, 쿠마론-인덴 수지 및 스티렌 수지를 들 수 있으나, 이에 국한되는 것은 아니다. 이러한 수지 중에서, 스티렌 수지, 석유 수지 및 이들의 조합물을 사용하는 것이 압출 시 경도와 성형력을 적절히 조절할 수 있기 때문에 특히 바람직하다. 이러한 수지는 수소화 후 사용하는 것이 더욱 바람직할 수 있는데, 이는 수지의 내후성이 향상되기 때문이다.
반면에, 아크릴 수지를 결합제 수지로서 사용할 경우, 수지의 출발 물질로서 사용되는 단량체의 종류와 양을 적절히 선택하거나 중합체의 분자량을 적절히 조절함으로써 압출 시의 성형력 및 시트의 생산성을 향상시킬 수 있다. 아크릴 수지 출발 물질을 함유하는 중합성 조성물 중에 열전도성 충전재를 미리 함유시키고, 이 조성물을 중합 전에 그대로 압출하여 시트를 성형하고, 이 시트를 가열하면서 경화시킴으로써 열전도성 충전재가 아크릴 수지 중에 균일하게 분산되어 있는 1차 시트를 얻을 수 있다.
사용될 수 있는 다른 첨가제로는, 예컨대 점착 부여제, 변형제, 열 안정제 및 안료와 염료 등의 착색제를 들 수 있다.
본 발명의 열전도성 시트에는, 열전도성 시트 분야에서 일반적으로 사용되는 다양한 충전재를 결합제 수지 중의 열전도성 충전재로 사용할 수 있다. 바람직한 것은 본 발명의 단계 전체에 걸쳐서 열전도성 시트의 표면에 거의 수직인 방향으로 배향되고 그 방향으로 높은 열전도성을 지니는 입자 형태의 무기 충전재이다. 바람직한 무기 충전재의 예로는 질화붕소(BN) 입자를 들 수 있다. BN 입자는 전술한 바와 같이 육방정계 입자로서 층상 결정 구조를 지니고 있어서, 입자들은 판형으로 존재한다. 층상 BN 입자에서는, 층에 대해 평행한 방향(a-축 방향)으로의 열전도성은 층에 대해 수직인 방향(c-축 방향)으로의 열전도성보다 약 30배 정도 더 크다. 본 발명의 열전도성 시트에서는 이러한 특성을 이용함으로써 현저히 강화된 열전도성을 얻을 수 있다. 본 발명의 열전도성 시트에서, 강화된 열전도성은 아래에서 상세히 기술하는 특수한 제조 공정으로부터 유래되는데, 구체적으로 열가소성 수지와 무기 충전재 입자의 혼련물로 성형된 복수의 1차 시트를 적층시키고, 형성된 적층체를 적층면에 수직인 방향으로 슬라이싱함으로써 a-축이 열전도성 시트의 표면에 수직인 방향으로 배향되도록 BN 입자를 분산시킴으로써 얻을 수 있다. 이러한 BN 입자의 선택적인 배향은 도 1의 개략도를 보면 이해될 것이다.
소형판 BN 입자의 크기는 열전도성 시트의 구조, 두께 및 원하는 열전도성 수준에 따라 다양하게 변화될 수 있지만, a-축 방향의 길이로 하여, 통상적으로 약 1∼100 ㎛의 범위에 속하며, 바람직하게는 약 5∼70 ㎛의 범위에 속한다. BN 입자의 길이가 1 ㎛ 미만일 경우, 입자의 표면적은 증가하고 입자들은 고비율로 혼합될 수 없기 때문에, 높은 열전도성을 실현하는 것이 불가능해진다. 반면에, BN 입자의 길이가 100 ㎛를 초과할 경우, 가능한 한 두께를 감소시켜야 하는 요구에 반하는 열전도성 시트의 막 두께의 증가를 피하는 것이 불가능해지며, 큰 입자들은 시트로부터 떨어지기가 쉽다. 바람직하다면, 상이한 길이의 BN 입자들을 이용할 수 있다.
결합제 수지와 혼합할 열전도성 충전재(일반적으로 BN 입자)의 함량은 충전재에 요구되는 첨가 효과에 따라 매우 광범위하게 변화될 수 있지만, 체적 분율로 하여 결합제 수지 100 부를 기준으로 약 30∼70 부의 범위에 속하는 것이 바람직하다. 충전재의 함량이 30 부 미만일 경우, 열전도성은 원하는 높은 수준에 도달하지 못한다. 반면에, 함량이 70 부를 초과할 경우, 본 발명의 화합물의 열전도성의 유동성이 감소되기 때문에, 그에 따라 시트로 성형하기가 어려워진다. 그러나, 열전도성 충전재는 허용 가능한 결과가 얻어지는 한 상기 범위 내에 속하지 않는 함량으로 혼합할 수도 있다.
본 발명의 열전도성 시트는 비교적 얇은 시트 형태로 제공하는 것이 바람직할 수 있다. 열전도성 시트의 두께는 일반적으로 약 50∼1,000 ㎛의 범위에 속하며, 약 100∼500 ㎛인 것이 바람직하다. 열전도성 시트의 두께가 50 ㎛ 미만일 경우, 너무 얇은 두께로 인해 다루기가 어렵고, 적용 과정 중에 파열 또는 주름이 발생하기 쉽다. 반면에, 열전도성 시트의 두께가 1,000 ㎛를 초과할 경우, 열 발생 부품의 크기 감소에 대처하는 것이 불가능해진다.
본 발명의 열전도성 시트는 이것의 표면에 약간의 점착성을 지니기 때문에, 노출된 시트 표면을 박리 시트 또는 기타 보호 시트로 코팅하여 전자 부품에 실제 적용하기 전에 표면의 오염을 막는 것이 바람직하다. 박리 시트 및 보호 시트는 통상적으로 사용되는 것들을 사용할 수 있다.
본 발명의 열전도성 시트는 자립형 시트이기 때문에, 이것은 열 전달 수단 자체로서 용이하게 사용될 수 있다. 필요하다면, 이 시트를 기재(backing)와 함께 조합하여 사용함으로써 기재 위에 시트를 지지할 수 있다. 바람직한 기재의 예로는 가소성 필름, 직포, 부직포 및 금속박을 들 수 있다.
기재로서 사용하기에 적합한 가소성 필름은 폴리올레핀 필름이며, 우수한 열전도성, 우수한 내후성을 지니고 비교적 강도가 높은 필름을 사용할 수 있다. 바람직한 폴리올레핀 필름으로는 폴리에틸렌 필름, 폴리프로필렌 필름, EVA 필름, EAA 필름 및 이오노머 필름을 들 수 있으나, 이에 국한되는 것은 아니다. 이러한 폴리올레핀 필름 중에서, 고결정질 및 고밀도 폴리에틸렌과 초고분자 폴리에틸렌을 사용하는 것이 가장 바람직한데, 이는 얇은 필름에 관계없이 고강도와 비교적 높은 열전도성을 지니기 때문이다. 폴리올레핀 필름의 두께는 여러 인자에 따라 매우 다양하게 변화될 수 있지만, 약 1∼25 ㎛의 범위에 속하는 것이 바람직하다.
기재로서 사용하기에 적합한 금속박으로는, 예컨대 알루미늄, 구리, 금, 은, 납 및 스테인레스 스틸과 같은 다양한 금속 재료의 박을 들 수 있다. 본 명세서에 사용되는 "박"이란 용어는 두께가 얇은 것으로서 금속 시트 및 금속박으로 지칭되는 것들을 포함한다. 금속박의 두께는 상기 가소성 필름에서와 유사하게 여러 인자에 따라 매우 다양하게 변화될 수 있지만, 상기 가소성 필름과 유사하게 가능한 얇은 것이 바람직하며, 일반적으로 1∼20 ㎛의 범위에 속한다.
단면 코팅 필름을 기재로서 사용할 수도 있다. 이 필름은 한 표면 위에 접착층을 지니기 때문에, 기재를 기판에 적용하는 작업을 효율적으로 수행할 수 있다. 접착층은 박리 시트 또는 다른 일반적으로 사용되는 표면 보호 시트로 코팅하는 것이 바람직하다.
본 발명의 열전도성 시트는 다양한 절차에 따라 제조할 수 있으나, 바람직하게 다음 단계로 제조할 수 있다:
결합제 수지로서의 열가소성 수지와 열전도성 충전재 입자를 함유하는 혼련물을, 주요 면에 거의 평행한 방향으로 무기 충전재 입자들이 배향되어 있는 1차 시트로 성형하는 단계;
복수의 상기 1차 시트를 적층하여, 소정의 두께를 갖는 적층체를 형성하는 단계; 및
형성된 적층체를 적층면에 수직인 방향으로 슬라이싱하여, 열전도성 시트의 표면에 거의 수직인 방향으로 배향되며 그 방향으로 높은 열전도성을 갖는 무기 충전재 입자를 포함하는 열전도성 시트를 제조하는 단계. 본 발명의 열전도성 시트는 도 2에 도시된 단계에 의해 기술된 순서대로 용이하게 제조할 수 있으며, 필요하다면 단계들을 수정할 수 있다.
(1) 혼련 단계
열가소성 수지, 열전도성 충전재 입자(바람직하게는 BN 입자) 및 임의의 첨가제를 혼련한다.
(2) 시트 성형 단계
소정의 두께를 갖는 1차 시트를 열가소성 수지 등의 혼련물을 압출함으로써 제조한다. 이 1차 시트에서는 열전도성 충전재 입자들이 주요 면에 거의 평행한 방향으로 배향되어 있는 상태로 얻을 수 있다.
(3) 적층 단계
소정의 두께를 갖는 적층체를 형성하기 위해 복수의 1차 시트를 적층하여 통합한다. 이 단계는 1차 시트들을 압력을 가한 상태에서 가열하면서 결합시켜 수행하는 것이 바람직할 수 있다.
(4) 슬라이싱 단계
1차 시트의 적층체를 적층면에 수직인 방향으로 슬라이싱하여 열전도성 시트를 제조한다. 이 슬라이싱 단계는 제2 시트 성형 단계로 칭할 수 있다. 본 명세서에서 사용되는 "슬라이싱"이란 용어는 광범위한 의미로 사용되며, 시트를 성형할 수 있는 다양한 슬라이싱 방법을 포함한다.
각각의 제조 단계를 아래에서 설명한다.
제1 단계로서의 혼련 단계에서, 소정량의 충전재 입자를 준비한 후, 결합제 수지와 첨가제를 함유하는 별도로 준비한 결합제 성분과 혼합한다. 혼합 시, 이들을 충분히 혼련하여 충전재 입자들이 결합제 수지 중에 균일하게 분산되어 혼련되도록 한다. 혼련 장치로서는, 예를 들어 혼련기를 이용할 수 있다. 결합제 성분의 제조 시, 충전재 입자는 몇 부분으로 분할 첨가하여 분산시킬 수 있다.
제2 단계로서의 시트 성형 단계는 다양한 절차에 따라 수행할 수 있다. 예를 들면, 이전 단계에서 얻은 혼련물을 박리 처리(예, 실리콘으로 처리된 폴리에스테르 필름)를 가한 두 개의 라이너 사이에 삽입시키고, 갭이 소정의 두께로 조절된 압축기를 이용하여 압축시킴으로써 시트로 성형할 수 있다. 대안으로, 혼련물을 갭이 조절된 두 개의 롤러에 통과시킴으로써 연속적으로 시트로 성형할 수도 있다. 본 발명에서는 소정의 두께를 갖는 1차 시트를 특히 바람직하게는 압출을 통해 제조한다. 제1 혼련 단계는 단축 또는 이축 압출기를 이용하여 수행하고, 이어서 일반적으로 연속 시트 성형을 수행한다. 시트 성형에 T-다이를 이용하는 것이 바람직할 수 있다. 모든 1차 시트에서, 결합제 수지 중에 분산된 충전재 입자들은 이들이 시트 표면에 평행한 상태로, 즉 이들이 시트 표면을 따라 배열된 상태가 되게 개별적으로 배향된다.
시트 성형이 완료된 후, 형성된 1차 시트는 제3 단계에서의 적층을 통해 통합시킨다. 예를 들면, 직사각형 1차 시트를 적층하고, 가열을 이용한 밀착 결합으로 결합제 수지를 이 1차 시트에 융합시켜 이들을 통합함으로써 직사각형 평행6면체의 적층체(블록)을 얻을 수 있다. 적층체의 형상은 원하는 열전도성 시트가 적층체로부터 절단될 수 있는 한 특별히 한정되지 않는다.
제4 단계로서의 슬라이싱 단계(시트 성형 단계)는 이전 단계에서 제조한 적층체(블록)의 형상에 따라 적합한 방법을 이용함으로써 수행할 수 있다. 충전재 입자가 열전도성 시트의 표면에 수직인 방향으로 배향되기 때문에, 슬라이싱 방향은 적층체의 1차 시트의 적층 방향에 수직 또는 실질적으로 수직이어야 한다. 직사각형 평형6면체 형태의 적층체를 슬라이싱하는 경우, 이 적층체는 고정된 슬라이딩 나이프로의 왕복 운동을 반복하며, 이 시트는 매번 순서대로 한쪽 말단면으로부터 절단된다. 물론, 이 적층체는 다른 방법으로도 슬라이싱할 수 있다.
전술한 일련의 단계 후에, 열전도성 시트의 표면에 거의 수직인 방향으로 배향되어 있고 그 방향으로 높은 열전도성을 지니는 충전재 입자를 포함하는 열전도성 시트를 얻을 수 있다.
필요하다면 본 발명의 열전도성 시트를 가소제로 함침시킬 수 있다. 열전도성 시트를 가소제로 함침시키는 것은 전술한 슬라이싱 후에 수행하는 것이 바람직하다. 가소제로의 함침은 열전도성 시트의 강도 및 경도 또는 접착 특성을 조절하는 데 효과적이다. 가소제로의 함침이 효과적인 이유는 아래에서 설명한다.
사용되는 결합제 수지가 비교적 가요성일 경우, 형성된 열전도성 시트는 열 발생 부품 및 열 소산 재료의 표면에 이미 어느 정도 정합성이다. 또한, 열을 가할 경우, 이것의 열 가소성 및 밀착 접착력(요철면에 대한 정합성)이 강화되기 때문에 결합제 수지가 연화되어서, 가소제를 첨가하지 않고도 충분한 열전도성을 얻는 것이 가능하게 된다. 그러나, 이러한 가요성 상태의 블록형 적층체를 슬라이싱함으로써 열전도성 시트를 절단하는 작업을 효과적으로 수행하는 것은 불가능하다.
본 발명에서는 비교적 강성 상태의 블록형 적층체를 제공하고 작업능 저하를 막기 위해 슬라이싱 작업을 더욱 효율적으로 수행하는 방법을 제안한다. 블록형 적층체를 구성하는 결합제 수지가 어느 정도 강성인 경우, 슬라이싱 작업으로 인한 열전도성 시트의 생산성이 향상될 수 있다. 비교적 높은 연화점을 지닌 수지를 이용하여 강성 결합제 수지를 얻을 수 있다. 슬라이싱 작업을 충분히 수행한 후에 열전도성 시트에 요철면에 대한 우수한 정합성을 부여하기 위해, 마지막 단계에서 열전도성 시트를 가소제로 코팅함으로써 가소제가 시트 내에 함침되도록 하여 결합제 수지와 가소제가 일체로 결합되게 한다. 본 명세서에서 사용되는 "함침"이라는 용어는 열전도성 시트의 적어도 표면 부분을 가소제로 함침시키는 것을 의미한다. 따라서, 함침 방법은 특별히 한정되지 않는다.
열전도성 시트를 가소제로 함침시키는 것에 대해 더욱 구체적으로 설명할 것이다. 열전도성 시트가 슬라이싱 방법에 의해 얻은 리프 시트인 경우, 표면 보호 테이프와 같은 접착력이 약한 테이프를 이용하여 또 다른 시트 위에 시트를 미리 적층한 후 연속적으로 가소제를 코팅할 수 있다. 가소제 코팅 방법으로서는, 예컨대 나이프 코팅, 롤러 코팅 및 분무 코팅과 같은 통상적인 코팅 방법을 이용할 수 있다. 연속 웹을 가소제로 직접 함침시키는 경우, 박리성을 지닌 지지성 베이스 재료를 함침 후 바로 적층시켜서 천공 단계와 같은 후 단계에서의 취급 특성을 향상시키는 것이 바람직하다.
전술한 각 단계에서의 상세한 처리 조건은 사용되는 원재료의 유형과 특성 및 원하는 효과에 따라 최적화하는 것이 바람직하다. 예를 들면, 시트 성형 단계에서의 1차 시트의 압출 조건, 적층 단계에서 1차 시트를 융합시키는 데 요구되는 가열 온도 및 시간, 슬라이싱 단계에서의 적층체 블록의 예열 시 블록의 표면 온도 및 블록에 대한 슬라이싱 나이프의 각도가 생산성에 큰 영향을 줄 수 있다. 또한, 최적 처리 조건은 사용되는 결합제 수지의 특성에 따라 달라질 수 있다. 따라서, 사용되는 결합제 수지의 특성에 따라 각각의 단계에서의 처리 조건을 최적화함으로써 우수한 생산성을 달성할 것이 권장된다.
열전도성 시트를 제조하는 중에 1차 시트 및 열전도성 시트의 잔여 재료(odd materials)가 발생할 수 있다. 이러한 잔여 재료는 본 발명에 사용되는 결합제 수지가 열가소성 수지로 제조된 것이기 때문에 원재료로서 재사용할 수 있다. 수지의 재사용으로 인한 시트의 열화를 가능한 막기 위해, 새로운 재료로서 충전되는 원재료에 대한 잔여 재료의 비율이 일정하도록 잔여 재료의 양을 조절하는 것이 바람직하다. 잔여 재료의 양은 체적 분율로 새로운 원재료 100 부를 기준으로 5∼30 부인 것이 바람직하다. 잔여 재료를 재사용하는 것은 BN 입자를 고가의 원재료로서 효과적으로 이용함으로써 경제적 효율을 증가시킨다는 것을 의미하며, 이는 본 발명의 주목할 만한 효과 중 하나이다.
결합제 수지로서 열전도성 수지를 이용함으로써, 전술한 경제적 이점들을 얻을 수 있다. 본 발명에 따르면, 결합제 수지를 개선시킴으로써 추가적인 이점들을 얻을 수도 있다. 열 저항성의 관점에서, 결합제 수지를 어느 정도 가교시킬 필요가 있다. 이러한 경우, 열전도성 시트에 방사선을 조사하여 수지를 가교시키고, 마지막 단계에서 가소제로 전자 빔을 이용하여 함침시킬 수 있다. 이렇게 가교시키는 방법 외에도, 아크릴 수지를 결합제 수지로서 사용할 경우, 이온성 가교제를 이용하여 압출 특성을 유지시키면서 열전도성 시트의 응집력을 향상시킬 수 있다.
상기 설명에서 명백히 알 수 있듯이, 본 발명의 열전도성 시트는 열가소성 수지로 제조된 결합제 수지 및 이 결합제 수지 중에 분산된 소형판 BN 입자를 포함하며, 상기 시트는 가소제로 함침된 상태이다. 이러한 구조물에서, BN 입자들은 압출기의 다이 립에 평행한 방향으로 분산되어 있는데, 즉 BN 입자들은 입자의 a-축이 1차 시트의 성형을 위한 혼련물의 압출 시 압출된 시트의 표면에 평행하도록 배향된다. 따라서, BN 입자들의 a-축은 최종적으로 얻은 열전도성 시트의 시트 표면에 수직인 방향으로 고도로 배향되어 있기 때문에, 높은 열전도성을 달성할 수 있다. 실온에서 강성인 열가소성 수지를 결합제 수지로서 사용하기 때문에, 슬라이싱 단계에서 절단된 시트가 얇을 경우에도 이 시트는 신장되지 않고, 따라서 균일한 두께를 지닌 시트를 효율적으로 얻을 수 있다. 결합제 수지가 열가소성이기 때문에, 공정 중에 발생된 잔여 재료를 재사용할 수 있어 경제적이다. 또한, 이렇게 얻은 열전도성 시트를 가소제로 함침시킴으로써 시트의 가요성을 강화시키고 전자 부품의 정합성을 향상시키고, 이에 따라 열 소산 효과를 추가로 강화시키는 것이 가능하다. 이러한 경우, 시트의 점착성은 가소제의 함량을 조절함으로써 조절할 수도 있다. 전술한 바와 같이, 본 발명의 열전도성 시트는 높은 열전도성과 피착물 표면에 대한 우수한 정합성을 지니며, 전자 부품과 같은 열 소산 용도에 특히 적합하다.
실시예
이하에서는 하기 실시예를 참조하여 본 발명을 설명한다. 이들 실시예는 예시를 위한 것으로 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
열전도성 시트의 제조
15 부피부(13.7 중량부)의 수소화된 합성 고무("Kraton G1651"이라는 상표명으로 시판되는 쉘 컴퍼니 제품), 9 부피부(8.4 중량부)의 지방족 석유 수지("Wingtack Plus"라는 상표명으로 시판되는 굳이어 컴퍼니 제품), 9 부피부(8.1 중량부)의 방향족 석유 수지("Crystalex 3085"라는 상표명으로 시판되는 허큘즈 컴퍼니 제품) 및 평균 입경이 10 ㎛인 34 부피부(76.8 중량부)의 질화붕소 입자("HP-1"이라는 상표명으로 시판되는 미즈시마 고킨 데츠 컴퍼니 제품)를 100 부피부(87.0 중량부)의 톨루엔에 용해시켰다. 혼합한 후, 이 혼합물을 표면이 실리콘으로 처리된 폴리에스테르 필름(두께: 50 ㎛) 상에 코팅하고, 65℃ 오븐에서 5분간 건조시켰다. 그 결과, 두께가 0.22 mm인 1차 시트를 얻었다.
총 두께가 12 mm인 적층체를 얻기 위해 1차 시트를 적층시킨 후, 이 적층체를 가열 온도 120℃ 및 압력 2 kg/cm2의 조건에서 1분간 가열하면서 밀착 결합시켜서 개개의 1차 시트가 적층화를 통해 통합되어 있는 직사각형 평행6면체형 블록을 얻었다. 그 후, 블록을 슬라이싱 나이프를 이용하여 1차 시트의 적층 방향에 수직인 방향으로 슬라이싱하였다. 그 결과, 각각 두께가 1 mm인 시트를 얻었다.
이어서, 이렇게 얻은 시트를 두께가 75 ㎛인 불소 라이너("Film Biner SF-3"이라는 상표명으로 시판되는 후지모리 고교 컴퍼니 제품) 위에 배치하고, 시트의 표면을 코팅하고 가소제("Shelflex 371N"이라는 상표명으로 시판되는 쉘 컴퍼니 제품)로 함침시켰다. 가소제의 함침량은 시트의 67 부피부(107.0 중량부)를 기준으로 33 부피부(29.7 중량부)에 해당하는 양이었다. 그 결과, 두께가 1.15 mm인 열전도성 시트를 얻었다.
열전도성 시트의 평가
이렇게 얻은 열전도성 시트를 BN 입자의 분산 상태와 열전도성에 대해 평가하였다. 다음의 결과를 얻었다.
(1) BN 입자의 분산 상태
열전도성 시트를 나이프를 이용하여 중심 부분에서 절단하고, 절단면을 주사 전자 현미경을 이용하여 3000배 확대로 관찰하였다. 반사된 전자 이미지의 관찰을 통해 BN 입자들이 시트의 표면 방향에 수직으로 배향되어 있음을 확인하였다.
(2) 열 저항성
열전도성 시트를 트랜지스터의 이면 상에 적층한 후, 이 적층체를 일정 온도(25℃)로 유지된 냉각 판(알루미늄판) 위에 고정하고, 일정한 전기력(12.2 W)을 트랜지스터에 가하였다. 5분이 경과한 후, 트랜지스터와 알루미늄판 사이의 온도 차이로부터 열 저항성을 측정하였다. 이 실시예의 열전도성 시트의 열 저항성은 1.3℃ㆍin2/W(8.4℃ㆍcm2/W)였다.
비교예 1
열전도성 시트의 제조
15 부피부(13.7 중량부)의 수소화된 합성 고무("Kraton G1651"이라는 상표명으로 시판되는 쉘 컴퍼니 제품), 9 부피부(8.4 중량부)의 지방족 석유 수지("Wingtack Plus"라는 상표명으로 시판되는 굳이어 컴퍼니 제품), 9 부피부(8.1 중량부)의 방향족 석유 수지("Crystalex 3085"라는 상표명으로 시판되는 허큘즈 컴퍼니 제품) 및 평균 입경이 10 ㎛인 34 부피부(76.8 중량부)의 질화붕소 입자("HP-1"이라는 상표명으로 시판되는 미즈시마 고킨 데츠 컴퍼니 제품)를 100 부피부(87.0 중량부)의 톨루엔에 용해시켰다. 혼합한 후, 이 혼합물을 표면이 실리콘으로 처리된 폴리에스테르 필름(두께: 50 ㎛) 상에 코팅하고, 65℃ 오븐에서 5분간 건조시켰다. 그 결과, 두께가 0.22 mm인 1차 시트를 얻었다.
전술한 바와 같이 제조한 1차 시트를 적층시킨 후, 형성된 적층체를 가열 온도 120℃ 및 압력 2 kg/cm2의 조건에서 1분간 가열하면서 밀착 결합시켜서 두께가 1 mm인 열전도성 시트를 얻었다.
열전도성 시트의 평가
이렇게 얻은 열전도성 시트를 실시예 1에서와 동일한 방식으로 평가하였다. 다음의 결과를 얻었다.
(1) BN 입자의 분산 상태
반사된 전자 이미지의 관찰을 통해 BN 입자들이 시트의 표면 방향에 평행하게 배향되어 있음을 확인하였다.
(2) 열 저항성
이 실시예의 열전도성 시트의 열 저항성은 1.6℃ㆍin2/W(10.3℃ㆍcm2/W)였다.
비교예 2
열전도성 시트의 제조
평균 입경이 10 ㎛인 34 부피부(76.8 중량부)의 질화붕소 입자("HP-1"이라는 상표명으로 시판되는 미즈시마 고킨 데츠 컴퍼니 제품) 및 67 부피부(65.7 중량부)의 실리콘 겔("SE1886A" 및 "SE1886B"라는 상표명으로 시판되는 토레이 다우 코닝 컴퍼니 제품)을 유성형 혼합기에 투입하고 감압 하에 30분 동안 혼련하여 슬러리 실리콘 겔 화합물을 얻었다.
생성된 실리콘 겔 화합물을 두께가 75 ㎛인 두 개의 불소 라이너("Film Biner SF-3"이라는 상표명으로 시판되는 후지모리 고교 컴퍼니 제품) 사이에, 라이너의 박리제 처리된 각 표면에 접촉하도록 삽입한 후, 적층시켰다. 형성된 적층체를 가열 온도 120℃에서 1분간 가열하면서 압축에 의해 경화시켜서 두께가 1.15 mm인 열전도성 시트를 얻었다.
열전도성 시트의 평가
이렇게 얻은 열전도성 시트를 실시예 1에서와 동일한 방식으로 평가하였다. 다음의 결과를 얻었다.
(1) BN 입자의 분산 상태
반사된 전자 이미지의 관찰을 통해 BN 입자들이 시트 내에 무작위적으로 배향되어 있음을 확인하였다.
(2) 열 저항성
이 실시예의 열전도성 시트의 열 저항성은 1.6℃ㆍin2/W(10.3℃ㆍcm2/W)였다.
실시예 1과 비교예 1 및 2의 열전도성 시트의 열 저항성은 하기 표 1에 요약되어 있다. 두께가 1.15 mm인 시판되는 열 저항성 시트("TC-TKC"라는 상표명으로 시판되는 신에츠 케미칼 컴퍼니 제품)의 열 저항성도 대조예로서 표 1에 기재되어 있다.
실시예 번호 열 저항성(℃ㆍcm2/W)
실시예 1 8.4
비교예 1 10.3
비교예 2 10.3
대조예 9.1

표 1의 결과로부터 명백히 알 수 있듯이, 본 발명에 따르면, 열전도성 시트의 표면에 수직인 방향으로 BN 입자들을 효율적으로 배향함으로써, 우수한 열 소산 특성을 지닌 열전도성 시트를 제공할 수 있다.
전술한 바와 같이, 본 발명에 따르면, 우수한 높은 열전도성을 갖는 열전도성 시트를 제공할 수 있는데, 이는 열전도성 충전재 입자들이 시트 표면에 수직인 방향으로 배향될 수 있기 때문이다.
슬라이싱 단계를 완료한 후, 열전도성 시트를 코팅하고 가소제로 함침시키기 때문에, 슬라이싱 단계에서의 생산성을 향상시키는 한편, 최종적으로 가요성을 지니고 피착물의 요철면 및 곡면과 같은 특수한 형상에 정합성인 열전도성 시트를 제공할 수 있다.
본 발명에서는, 시트의 강도, 경도 또는 접착 특성을, 결합제 수지로서 사용되는 열가소성 수지의 유형, 결합제 성분의 조성 및 가소제의 함량을 변화시킴으로써 적절하게 조절할 수 있다.
열가소성 수지를 결합제 수지로 사용하기 때문에, 제조 공정 중에 발생되는 잔여 재료를 바람직한 비율로 원재료에 공급하여 재사용할 수 있기 때문에, 고가의 원재료를 효과적으로 이용할 수 있는 효과를 제공할 수 있다.
이러한 주목할 만한 효과 이외에도, 본 발명에 따르면, 고효율로 간단한 절차에 의해 박막 형태의 우수한 열전도성 시트를 제조할 수 있는 효과를 제공할 수 있다.

Claims (7)

  1. 결합제 수지 및 이 결합제 수지 중에 분산된 열전도성 충전재를 포함하는 열전도성 시트로서,
    상기 결합제 수지는 열가소성 수지로 제조되고, 상기 열전도성 충전재는, 상기 열전도성 시트의 표면에 거의 수직인 방향으로 배향되며 그 방향으로 높은 열전도성을 갖는 무기 충전재 입자이며,
    상기 열전도성 시트는, 상기 열가소성 수지와 상기 무기 충전재 입자의 혼련물로 성형된 복수의 1차 시트를 적층시키고 형성된 적층체를 적층면에 수직인 방향으로 슬라이싱하여 형성한 것인 열전도성 시트.
  2. 제1항에 있어서, 열가소성 수지가 합성 고무계 수지 또는 아크릴 수지인 열전도성 시트.
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 삭제
  6. 결합제 수지 및 이 결합제 수지 중에 분산된 열전도성 충전재를 포함하는 열전도성 시트의 제조 방법으로서,
    결합제 수지로서의 열가소성 수지와 열전도성 충전재 입자를 함유하는 혼련물을, 주요 면에 거의 평행한 방향으로 무기 충전재 입자가 배향되어 있는 1차 시트로 성형하는 단계;
    복수의 1차 시트를 적층하여 소정의 두께를 갖는 적층체를 형성하는 단계; 및
    형성된 적층체를 적층면에 수직인 방향으로 슬라이싱하여, 열전도성 시트의 표면에 거의 수직인 방향으로 배향되며 그 방향으로 높은 열전도성을 갖는 무기 충전재 입자를 포함하는 열전도성 시트를 제조하는 단계
    를 포함하는 방법.
  7. 삭제
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