KR100700552B1 - 연료전지의 개질기용 촉매 충진 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은, 연료전지의 개질기용 촉매 충진 방법에 관한 것으로서, 연료전지의 개질기부에서의 수증기 개질 반응의 반응성을 향상시킬 수 있도록 상기 개질기부의 내부로 공급되는 연료의 유동의 중간에 구비되는 백금, 로듐, 루테늄 등의 귀금속 계열 중 어느 하나의 촉매와 니켈 촉매가, 상기 수증기 개질 반응의 전반부에는 상기 귀금속 계열 촉매의 중량비가 높고, 상기 수증기 개질반응의 후반부에는 반응의 전반부에 비하여 상대적으로 상기 니켈 촉매의 중량비가 높은 것을 특징으로 한다. 이에 의해, 연료전지 개질기의 반응성을 향상시킴으로써 개질기부에서 스택부로 공급되는 연료에 포함되는 수소의 양을 증가시켜 양질의 연료를 스택부로 공급할 수 있는 연료전지의 개질기용 촉매 충진 방법이 제공된다.

Description

연료전지의 개질기용 촉매 충진 방법{CATALYST CHARGING METHOD OF REFORMER FOR FUEL CELL}
도 1은 종래의 연료전지의 구조를 개략적으로 도시한 개략도,
도 2는 귀금속 계열과 Ni 촉매의 반응 단계에 따른 함유비율과 그 실험데이터를 도시한 표이다.
** 도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명 **
10 : 연료공급부 20 : 개질기부
21 : 탈황반응기 22 : 개질반응기
23 : 고온수반응기 24 : 저온수반응기
25 : 부분산화반응기 26 : 반응로
30 : 스택부 31 : 연료극
32 : 전해질막 33 : 공기극
본 발명은, 연료전지의 개질기용 촉매 충진 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는, 연료전지 개질기의 반응성을 향상시킴으로써 개질기부에서 스택부로 공 급되는 연료에 포함되는 수소의 양을 증가시켜 양질의 연료를 스택부로 공급할 수 있는 연료전지의 개질기용 촉매 충진 방법에 관한 것이다.
도 1은 종래의 연료전지의 구조를 개략적으로 도시한 개략도이다.
도면에 도시한 바와 같이, 종래의 연료전지는 일정량의 연료를 공급하는 연료공급부(10)와, 연료공급부(10)의 연료를 공급받아 수소가스와 열을 포함하는 수소부유가스를 발생시키는 개질기부(20)와, 개질기부(20)에서 발생되는 수소가스와 별도로 공급되는 산소의 전기화학반응으로 전기와 열을 발생시키는 스택부(30)와, 스택부(30)에서 발생된 전기를 변환시키는 전력변환기(40)로 구성되어 있다.
개질기부(20)는 연료공급부(10)를 통해 공급되는 연료가 물과 공기와 함께 유입되어 상기 연료에 함유된 황을 제거하는 탈황반응기(DS, 21)와, 연료와 수증기가 반응하는 수증기 개질반응기(SR, 22)와, 일산화탄소와 수증기가 반응하도록 하는 고온수반응기(HTS, 23)와, 일산화탄소를 이산화탄소로 변환시키는 저온수반응기(LTS, 24)와, 산화되지 않은 일산화탄소를 이산화탄소로 변환시키는 부분산화반응기(PRO, 25) 및 개질반응 그리고 수소정제반응이 일어나면서 연료로부터 수소가 생성되는 반응로(26)와, 반응로(26)에 접촉 결합되어 반응로(26)에서 필요한 열을 공급하는 버너(27)로 이루어진다.
이러한 개질기부(20)에서 이루어지는 여러 반응의 과정에는 반응성을 향상시키기 위하여 촉매가 사용되는데 촉매의 종류는 크게 Pt, Rh, Ru 등의 귀금속 계열과, Ni 계열의 촉매들 중 하나가 개질기부(20)에 충진되어 사용된다.
그런데, 이러한 종래의 연료전지에 있어서는, 개질기부(20)의 반응성을 향상 시키기 위하여 단일개의 촉매가 사용되는데 Pt, Rh, Ru 등의 귀금속 계열의 촉매는 성능이 뛰어나지만 가격이 고가이므로 충진할 수 있는 양이 한정되며, Ni 촉매의 경유에는 가격은 귀금속 계열에 비하여 상대적으로 저렴하지만 황 등의 피독 성분에 대한 저항성이 낮고 부하 대응성이 떨어지므로 개질기부(20)의 반응성을 향상시키는데 한계가 있다고 하는 문제점이 있다.
따라서, 본 발명의 목적은, 연료전지 개질기의 반응성을 향상시킴으로써 개질기부에서 스택부로 공급되는 연료에 포함되는 수소의 양을 증가시켜 양질의 연료를 스택부로 공급할 수 있도록 한 연료전지의 개질기용 촉매를 제공하는 것이다.
상기 목적은, 본 발명에 따라, 연료전지의 개질기부에서의 수증기 개질 반응의 반응성을 향상시킬 수 있도록 상기 개질기부의 내부로 공급되는 연료의 유동의 중간에 구비되는 백금, 로듐, 루테늄 등의 귀금속 계열 중 어느 하나의 촉매와 니켈 촉매가, 상기 수증기 개질 반응의 전반부에는 상기 귀금속 계열 촉매의 중량비가 높고, 상기 수증기 개질반응의 후반부에는 반응의 전반부에 비하여 상대적으로 상기 니켈 촉매의 중량비가 높은 것을 특징으로 하는 연료전지의 개질기용 촉매 충진 방법에 의해 달성된다.
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여기서, 상기 개질기부 내부의 반응온도는 650도 ~ 800도 사이이며 가장 적정한 온도는 750 도인 것이 바람직하다.
그리고, 상기 니켈 촉매와 상기 귀금속 계열 중 어느 하나인 촉매의 충진 중량비는, 2:8 ~ 4:6 의 사이의 중량비로 충진되는 것이 효과적이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 대해 상세히 설명한다.
도 1을 참고하여 설명하면 도면에 도시한 바와 같이, 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지의 산화촉매를 사용하는 연료전지는, 일정량의 연료를 공급하는 연료공급부(10)와, 연료공급부(10)의 연료를 공급받아 수소가스와 열을 포함하는 수소부유가스를 발생시키는 개질기부(20)와, 개질기부(20)에서 발생되는 수소가스와 별도로 공급되는 산소의 전기화학반응으로 전기와 열을 발생시키는 스택부(30)와, 스택부(30)에서 발생된 전기를 변환시키는 전력변환기(40)를 포함하여 구성되어 있다.
개질기부(20)는 연료공급부(10)를 통해 공급되는 연료가 물과 공기와 함께 유입되어 상기 연료에 함유된 황을 제거하는 탈황반응기(DS, 21)와, 연료와 수증기가 반응하는 수증기 개질반응기(SR, 22)와, 일산화탄소와 수증기가 반응하도록 하는 고온수반응기(HTS, 23)와, 일산화탄소를 이산화탄소로 변환시키는 저온수반응기(LTS, 24)와, 산화되지 않은 일산화탄소를 이산화탄소로 변환시키는 부분산화반응기(PRO, 25) 및 개질반응 그리고 수소정제반응이 일어나면서 연료로부터 수소가 생성되는 반응로(26)와, 반응로(26)에 접촉 결합되어 반응로(26)에서 필요한 열을 공급하는 버너(27)로 이루어진다.
수증기 개질 반응은 다음과 같은 화학식으로 표현된다.
CH4 + H2O → 3H2 + CO
상기와 같은 식으로 표현되는 수증기 개질 반응은 지난 수십년 동안 화학공장 등에서 사용되어온 대표적인 개질반응으로 다른 공정에 비해 수소의 생산량이 높다는 장점이 있지만 반응의 특성을 고려할 때 매우 큰 용량의 반응기가 필요하므로 공정의 최적화가 필수적으로 요구된다.
부분산화 반응은 다음과 같은 화학식으로 표현된다.
CH4 + 0.5 O2 → 2H2 + CO
상기와 같은 식으로 표현되는 부분산화 반응은 반응기의 재료 선택에 제한이 있으며, 반응 시스템 내부에 탄소침적이 쉽게 발생하게 때문에 반응기 운전이 어렵다는 단점이 있으나, 반응기의 소형화가 쉽고 기동시간이 빠르다는 장점을 가지고 있다.
수소정제반응은 다음과 같은 화학식으로 표현된다.
CO + H2O → CO2 + H2
최근들어 수소 이용기술로서 수소 연료전지분야는 물론 여러 산업분야에서 수소에 대한 수요가 증가하기 때문에 수소정제반응은 개질가스 중의 수소 순도를 높이고 CO의 농도를 낮추는 중요한 화학공정으로 인식되고 있다.
도 2는 귀금속 계열과 Ni 촉매의 반응 단계에 따른 함유비율과 그 실험데이터를 도시한 표이다.
도면에 도시한 바와 같이, 개질기부(20)에서 이루어지는 여러 반응의 과정에는 반응성을 향상시키기 위하여 촉매가 사용되는데, 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지의 개질기용 촉매 충진 방법는, 촉매 반응기의 반응온도를 제어하기 위하여 반응기 전단부에는 반응 활성이 우수한 귀금속 촉매를 충진하여 미반응된 반응물을 모두 전환시키고, 개질 반응의 후반부 촉매는 백금 함유량이 낮은 촉매를 충진한다.
즉, 일산화탄소의 발생량은 적게 하고 비용과 대비한 연료의 개질 반응 효율은 높일 수 있도록 Ni 촉매와 상기 귀금속 계열 중 어느 하나인 촉매의 충진 중량비는 4 : 6 에서 2 : 8 사이로 하고, 개질 반응의 전반부에는 Ni 촉매와 상기 귀금속 계열 중 어느 하나인 촉매의 충진 중량비를 2 : 8로 하고, 개질 반응의 후반부에는 Ni 촉매와 상기 귀금속 계열 중 어느 하나인 촉매의 충진 중량비를 4 : 6으로 한다.
개질기부(20)에서 개질 반응이 일어날 때의 반응조건 중에서 반응온도는 650oC ~ 800oC 사이이며 가장 적정한 온도는 750 oC 이고, 개질기부(20) 내부의 수증기와 엘엔지(LNG) 또는 메탄(Methane)과 같은 연료의 함유 부피비 2 : 1 ~ 4 : 1 사이이며 적정한 범위는 2.5 : 1 ~ 3.0 : 1이다.
아울러, 반응과정에 있어서 수증기와 연료가 공급되는 공간 속도는 3000 ~ 15000 /hr 이며 적정 범위는 5000 ~ 10000 /hr이며, 반응에 사용되는 니켈 촉매의 니켈 함유량은 5 중량% ~ 40 중량% 이며 적정하게는 15 중량% ~ 25 중량%이다.
또한, 사용되는 귀금속 촉매는 백금 계열이며 적정하게는 백금과 루테늄이 사용되는데 담지되는 귀금속의 양은 0.01 중량% ~ 5 중량% 사이이고 적정하게는 0.5 중량% ~ 2 중량% 사이다.
상기한 바와 같은 구조를 갖는 본 발명의 연료전지의 작동은 다음과 같다.
먼저, 연료공급부(10)에서 메탄올이나 천연액화가스(일명; LNG) 또는 가솔린 등의 연료와 물을 개질기부(20)에 공급하게 되면 개질기부(20)에서 수증기 개질 반응(Steam Reforming) 및 부분 산화 반응(Partial Oxidation)이 복합적으로 일어나면서 수소가스와 반응열과 그리고 물을 포함하는 수소부유가스를 발생시키게 된다.
수증기 개질 반응 및 부분 산화 반응과 같은 개질기부(20)에서의 개질 반응의 전반부에는 Ni촉매와 귀금속촉매의 함유 중량비를 2:8로 하여 개질 반응의 속도를 증가시켜 많은 양의 연료를 얻고, 후반부에는 Ni촉매와 귀금속촉매의 함유 중량비를 4:6으로 하여 반응의 안정성을 도모할 수 있다.
상기와 같은 개질반응을 통하여 개질기부(20)에서 발생되는 수소부유가스를 공급받은 스택부(30)에서는 수소가스(H2)가 연료극(Anode; 일명, 산화전극)(31)측에 공급되어 전기 화학적 산화 반응이 일어나면서 수소이온 H+ 과 전자 e- 로 이온화되면서 산화된다. 이온화된 수소이온은 전해질막(32)을 통해 공기극(Cathode; 일명, 환원전극)(33)측으로 이동하게 되고 아울러 전자는 연료극(31)을 통해 이동하게 되어 전기와 열과 물을 발생시키게 된다. 스택부(30)에서 발생된 전기는 전력변환기(40)에 의해 변환되면서 전기 제품을 가동시키게 된다.
이상 설명한 바와 같이, 본 발명에 따르면, 연료전지의 개질기부에서의 수증기 개질 반응의 반응성을 향상시킬 수 있도록 상기 개질기부의 내부로 공급되는 연료의 유동의 중간에 구비되는 복수의 촉매 구성 비율이, 수증기 개질 반응의 진행 정도에 따라 변화되도록 하여, 연료전지 개질기의 반응성을 향상시킴으로서 개질기부에서 스택부로 공급되는 연료에 포함되는 수소의 양을 증가시켜 양질의 연료를 스택부로 공급할 수 있는 연료전지의 개질기용 촉매 충진 방법이 제공된다.

Claims (4)

  1. 연료전지의 개질기부에서의 수증기 개질 반응의 반응성을 향상시킬 수 있도록 상기 개질기부의 내부로 공급되는 연료의 유동의 중간에 구비되는 백금, 로듐, 루테늄 등의 귀금속 계열 중 어느 하나의 촉매와 니켈 촉매가, 상기 수증기 개질 반응의 전반부에는 상기 귀금속 계열 촉매의 중량비가 높고, 상기 수증기 개질반응의 후반부에는 반응의 전반부에 비하여 상대적으로 상기 니켈 촉매의 중량비가 높은 것을 특징으로 하는 연료전지의 개질기용 촉매 충진 방법.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서,
    상기 니켈 촉매와 상기 귀금속 계열 중 어느 하나인 촉매의 충진 중량비는, 2:8 ~ 4:6 사이의 중량비로 충진되는 것을 특징으로 하는 연료전지의 개질기용 촉매 충진 방법.
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