JPH06104002A - 内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池 - Google Patents
内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池Info
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- JPH06104002A JPH06104002A JP4270803A JP27080392A JPH06104002A JP H06104002 A JPH06104002 A JP H06104002A JP 4270803 A JP4270803 A JP 4270803A JP 27080392 A JP27080392 A JP 27080392A JP H06104002 A JPH06104002 A JP H06104002A
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- Japan
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- catalyst
- reforming
- fuel cell
- carbonate fuel
- internal
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/06—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues
- H01M8/0606—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants
- H01M8/0612—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants from carbon-containing material
- H01M8/0625—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants from carbon-containing material in a modular combined reactor/fuel cell structure
-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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Abstract
(57)【要約】
【構成】 内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池における改
質原料が導通される改質触媒配設部位において、その上
流部に貴金属系触媒を配置し、かつその下流部にＮｉ系
触媒を配置する。改質触媒配設部位は、改質触媒を直接
及び／又は間接に配置したアノード室及び／又は触媒室
であるのが好ましい。 【効果】 反応効率に優れ、水素生成効率が高く、低い
Ｓ／Ｃで６００〜７００℃という高温下でも炭素生成が
抑制されるなど、良好な触媒活性及び触媒の長寿命化を
維持したまま、コスト低減を図りうる。
質原料が導通される改質触媒配設部位において、その上
流部に貴金属系触媒を配置し、かつその下流部にＮｉ系
触媒を配置する。改質触媒配設部位は、改質触媒を直接
及び／又は間接に配置したアノード室及び／又は触媒室
であるのが好ましい。 【効果】 反応効率に優れ、水素生成効率が高く、低い
Ｓ／Ｃで６００〜７００℃という高温下でも炭素生成が
抑制されるなど、良好な触媒活性及び触媒の長寿命化を
維持したまま、コスト低減を図りうる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、改質触媒の配置に工夫
を施した内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池に関する。
を施した内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】溶融炭酸塩型燃料電池は、電解質マトリ
ックス板を挟んでアノードとカソードを対極とした単電
池を燃料ガスと酸化ガスの分離板（セパレータ）を介し
て積層した積層体構造を有するが、特に該積層体内又は
積層体近傍の電池本体内に改質触媒を配置したものは、
電池本体とは別に改質装置を設ける外部改質方式と区別
され、内部改質方式といわれる。
ックス板を挟んでアノードとカソードを対極とした単電
池を燃料ガスと酸化ガスの分離板（セパレータ）を介し
て積層した積層体構造を有するが、特に該積層体内又は
積層体近傍の電池本体内に改質触媒を配置したものは、
電池本体とは別に改質装置を設ける外部改質方式と区別
され、内部改質方式といわれる。
【０００３】この内部改質方式燃料電池は、電極反応の
反応熱を改質反応に直接利用でき、熱効率が向上し、高
い発電効率が期待できるし、また改質装置を別に設ける
必要がないので小型化が可能になるという利点があり、
注目されている。内部改質方式は、さらにアノード室
（燃料ガス通路）に触媒を直接配置する直接方式と、通
常積層電池の数セルごとにアノード室とは別に触媒室を
設ける間接方式に分けられ、種々の構造のものが提案さ
れている。
反応熱を改質反応に直接利用でき、熱効率が向上し、高
い発電効率が期待できるし、また改質装置を別に設ける
必要がないので小型化が可能になるという利点があり、
注目されている。内部改質方式は、さらにアノード室
（燃料ガス通路）に触媒を直接配置する直接方式と、通
常積層電池の数セルごとにアノード室とは別に触媒室を
設ける間接方式に分けられ、種々の構造のものが提案さ
れている。
【０００４】そして、いずれの方式においても原料炭化
水素は水蒸気等とともに直接電池の触媒配設部位に供
給、導通され、電池内で電極反応に預かる水素や一酸化
炭素などに変換される。
水素は水蒸気等とともに直接電池の触媒配設部位に供
給、導通され、電池内で電極反応に預かる水素や一酸化
炭素などに変換される。
【０００５】この際に用いられる改質触媒としては、ア
ルカリ金属酸化物、アルカリ土類金属酸化物、シリカな
どを含有してもよいアルミナ系担体にニッケル、鉄、コ
バルト、白金、ロジウム、ルテニウム、パラジウムなど
の触媒を担持させたものがよく知られ、特にＮｉ担持ア
ルミナ系のものが工業的にも広く使用されている。しか
し、このようなＮｉ系触媒は溶融炭酸塩型燃料電池の運
転温度条件においては改質反応により炭素を生成しやす
く、この炭素が触媒表面へ沈着し活性低下や閉塞等の原
因になりやすく、これを避けるためには改質原料に対し
て水蒸気量をより多くしなければならないという不利が
あった。
ルカリ金属酸化物、アルカリ土類金属酸化物、シリカな
どを含有してもよいアルミナ系担体にニッケル、鉄、コ
バルト、白金、ロジウム、ルテニウム、パラジウムなど
の触媒を担持させたものがよく知られ、特にＮｉ担持ア
ルミナ系のものが工業的にも広く使用されている。しか
し、このようなＮｉ系触媒は溶融炭酸塩型燃料電池の運
転温度条件においては改質反応により炭素を生成しやす
く、この炭素が触媒表面へ沈着し活性低下や閉塞等の原
因になりやすく、これを避けるためには改質原料に対し
て水蒸気量をより多くしなければならないという不利が
あった。
【０００６】他方、上記Ｎｉ系改質触媒に比べ、低温改
質活性が高く、炭素の生成を抑制する効果の優れた、Ｒ
ｈ、Ｒｕ、Ｐｔ又はＰｄ等の貴金属担持ジルコニア系改
質触媒が提案されており、本発明者らも既にイットリア
添加部分安定化ジルコニアを担体とする触媒を開示して
いる（特開平２−２８７８号公報）。しかしながら、こ
の改良触媒は触媒成分、担体成分とも従来触媒に比べ割
高である上、直接内部改質方式では、アノード室に直接
触媒が充填されるため、電解質であるアルカリ炭酸塩に
よる被毒を受けやすいという問題がある。
質活性が高く、炭素の生成を抑制する効果の優れた、Ｒ
ｈ、Ｒｕ、Ｐｔ又はＰｄ等の貴金属担持ジルコニア系改
質触媒が提案されており、本発明者らも既にイットリア
添加部分安定化ジルコニアを担体とする触媒を開示して
いる（特開平２−２８７８号公報）。しかしながら、こ
の改良触媒は触媒成分、担体成分とも従来触媒に比べ割
高である上、直接内部改質方式では、アノード室に直接
触媒が充填されるため、電解質であるアルカリ炭酸塩に
よる被毒を受けやすいという問題がある。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような
従来の内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池がもつ欠点を克
服し、炭素の生成が少なく、良好な触媒活性や触媒の長
寿命化を維持したまま、コスト低減を図りうる内部改質
式溶融炭酸塩型燃料電池を提供することを目的としてな
されたものである。
従来の内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池がもつ欠点を克
服し、炭素の生成が少なく、良好な触媒活性や触媒の長
寿命化を維持したまま、コスト低減を図りうる内部改質
式溶融炭酸塩型燃料電池を提供することを目的としてな
されたものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記の好
ましい特徴を有する内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池を
開発するために種々研究を重ねた結果、改質触媒配設部
位において貴金属担持ジルコニア系触媒（以下、貴金属
系触媒ともいう）とＮｉ系触媒とを上流部と下流部にそ
れぞれ分割配置することにより、その目的を達成しうる
ことを見出し、この知見に基づいて本発明を完成するに
至った。
ましい特徴を有する内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池を
開発するために種々研究を重ねた結果、改質触媒配設部
位において貴金属担持ジルコニア系触媒（以下、貴金属
系触媒ともいう）とＮｉ系触媒とを上流部と下流部にそ
れぞれ分割配置することにより、その目的を達成しうる
ことを見出し、この知見に基づいて本発明を完成するに
至った。
【０００９】すなわち、本発明は、内部改質式溶融炭酸
塩型燃料電池における改質原料が導通される改質触媒配
設部位において、その上流部に貴金属系触媒を配置し、
かつその下流部にＮｉ系触媒を配置したことを特徴とす
る内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池を提供するものであ
る。
塩型燃料電池における改質原料が導通される改質触媒配
設部位において、その上流部に貴金属系触媒を配置し、
かつその下流部にＮｉ系触媒を配置したことを特徴とす
る内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池を提供するものであ
る。
【００１０】本発明において、改質触媒配設部位（以
下、触媒配設部という）とは、内部改質式溶融炭酸塩型
燃料電池における改質触媒を直接及び／又は間接に配設
した箇所を意味し、通常アノード室及び／又は触媒室で
ある。
下、触媒配設部という）とは、内部改質式溶融炭酸塩型
燃料電池における改質触媒を直接及び／又は間接に配設
した箇所を意味し、通常アノード室及び／又は触媒室で
ある。
【００１１】触媒配設部には、改質用原料として通常炭
化水素がスチームとともに供給、導通されるが、本発明
においては、その上流部に貴金属系触媒を配置し、かつ
その下流部にＮｉ系触媒を配置することが重要である。
さらにいえば、貴金属系触媒はＮｉ系触媒に比べ炭素の
生成が抑えられ、低温活性が高いという利点があるた
め、改質反応の開始当初及び／又は反応進行度が浅く、
かつ比較的低温であるために炭素化の生起しやすい上流
部に配置され、他方、反応進行度が深く、かつ発電に伴
う発熱のため比較的高温になっているし、また電池反応
に伴って生成水も増加するために炭素化の生起しにくい
下流部にはＮｉ系触媒が貴金属系触媒とは別に分割され
て充填等で配設される。
化水素がスチームとともに供給、導通されるが、本発明
においては、その上流部に貴金属系触媒を配置し、かつ
その下流部にＮｉ系触媒を配置することが重要である。
さらにいえば、貴金属系触媒はＮｉ系触媒に比べ炭素の
生成が抑えられ、低温活性が高いという利点があるた
め、改質反応の開始当初及び／又は反応進行度が浅く、
かつ比較的低温であるために炭素化の生起しやすい上流
部に配置され、他方、反応進行度が深く、かつ発電に伴
う発熱のため比較的高温になっているし、また電池反応
に伴って生成水も増加するために炭素化の生起しにくい
下流部にはＮｉ系触媒が貴金属系触媒とは別に分割され
て充填等で配設される。
【００１２】この貴金属系触媒の触媒活性成分として
は、ロジウム、ルテニウム、パラジウム、白金又はこれ
らの混合物が用いられ、中でもルテニウム又はロジウム
が好ましい。
は、ロジウム、ルテニウム、パラジウム、白金又はこれ
らの混合物が用いられ、中でもルテニウム又はロジウム
が好ましい。
【００１３】Ｎｉ系触媒の活性成分としては、水蒸気改
質触媒として常用されているものであれば特に制限はな
い。
質触媒として常用されているものであれば特に制限はな
い。
【００１４】貴金属系触媒は充填される触媒全量に対し
５０重量％以下、有利には５〜３０重量％の範囲とする
のが好ましい。Ｎｉ系触媒は、通常水素を供給する従来
法によらなければ賦活されにくいものであるが、貴金属
系触媒と併用すると、水蒸気を含有した改質原料ガスを
供給することで発生する水素により還元、賦活される利
点がある。
５０重量％以下、有利には５〜３０重量％の範囲とする
のが好ましい。Ｎｉ系触媒は、通常水素を供給する従来
法によらなければ賦活されにくいものであるが、貴金属
系触媒と併用すると、水蒸気を含有した改質原料ガスを
供給することで発生する水素により還元、賦活される利
点がある。
【００１５】これらの触媒活性成分は、水蒸気改質触媒
に通常用いられる担体に担持され、このような担体とし
ては、例えばジルコニア系物質、アルミナ系物質、シリ
カ、マグネシアのような無機酸化物などが挙げられ、こ
れらは単独で用いてもよいし、また２種以上を組み合わ
せて用いてもよい。
に通常用いられる担体に担持され、このような担体とし
ては、例えばジルコニア系物質、アルミナ系物質、シリ
カ、マグネシアのような無機酸化物などが挙げられ、こ
れらは単独で用いてもよいし、また２種以上を組み合わ
せて用いてもよい。
【００１６】このジルコニア系物質としては、例えばイ
ットリア安定化ジルコニアなどの部分安定化ジルコニア
や安定化ジルコニアの他、天然産のもの、例えばオース
トラリア産のジルコン、南アフリカ産のバデライトなど
が挙げられる。
ットリア安定化ジルコニアなどの部分安定化ジルコニア
や安定化ジルコニアの他、天然産のもの、例えばオース
トラリア産のジルコン、南アフリカ産のバデライトなど
が挙げられる。
【００１７】アルミナ系物質としては、アルミナ又はア
ルミナに金属元素又は半金属元素の酸化物の中から選ば
れた少なくとも１種を配合したものが用いられる。上記
金属元素としては、Ｌｉ、Ｋなどのアルカリ金属、Ｍ
ｇ、Ｃａ、Ｂａなどのアルカリ土類金属、その他Ｔｉ、
Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ等が挙げられ、また半金属元素として
は、Ｓｉ、Ｂ、Ｐ等が挙げられ、中でもアルミナセメン
トが好ましい。
ルミナに金属元素又は半金属元素の酸化物の中から選ば
れた少なくとも１種を配合したものが用いられる。上記
金属元素としては、Ｌｉ、Ｋなどのアルカリ金属、Ｍ
ｇ、Ｃａ、Ｂａなどのアルカリ土類金属、その他Ｔｉ、
Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ等が挙げられ、また半金属元素として
は、Ｓｉ、Ｂ、Ｐ等が挙げられ、中でもアルミナセメン
トが好ましい。
【００１８】貴金属系触媒活性成分の割合は、それと担
体との合計量に対して通常０．０１〜１０重量％、好ま
しくは０．１〜３重量％の範囲で選ばれる。この割合が
少なすぎると触媒活性が低く改質効果が十分ではない
し、また多すぎても使用量に見合う改質効果が得られな
いので不経済である。
体との合計量に対して通常０．０１〜１０重量％、好ま
しくは０．１〜３重量％の範囲で選ばれる。この割合が
少なすぎると触媒活性が低く改質効果が十分ではない
し、また多すぎても使用量に見合う改質効果が得られな
いので不経済である。
【００１９】触媒活性成分を担体に担持させるには慣用
の方法が用いられるが、通常は含浸法でよい。担体の使
用形態は特に制限されず、例えば円柱状、リング状、球
状、粒子状、繊維状、ハニカム状などが用いられる。
の方法が用いられるが、通常は含浸法でよい。担体の使
用形態は特に制限されず、例えば円柱状、リング状、球
状、粒子状、繊維状、ハニカム状などが用いられる。
【００２０】触媒配設部における改質反応は通常３００
〜７００℃で行われる。また、反応圧力は通常０．０１
〜１０ｋｇ／ｃｍ２Ｇ、好ましくは０．１〜５ｋｇ／ｃ
ｍ２Ｇである。水蒸気と原料ガス中の炭素とのモル比
（以下、Ｓ／Ｃという）は反応にできるだけ余分の水蒸
気を用いないのが経済的に有利であるが、一方Ｓ／Ｃを
小さくしすぎるとコーキングを生じやすくなるので、Ｓ
／Ｃはコーキングの問題のない１．５以上、好ましくは
２以上とするのが好ましい。
〜７００℃で行われる。また、反応圧力は通常０．０１
〜１０ｋｇ／ｃｍ２Ｇ、好ましくは０．１〜５ｋｇ／ｃ
ｍ２Ｇである。水蒸気と原料ガス中の炭素とのモル比
（以下、Ｓ／Ｃという）は反応にできるだけ余分の水蒸
気を用いないのが経済的に有利であるが、一方Ｓ／Ｃを
小さくしすぎるとコーキングを生じやすくなるので、Ｓ
／Ｃはコーキングの問題のない１．５以上、好ましくは
２以上とするのが好ましい。
【００２１】改質反応に用いられる原料としては、例え
ばＬＮＧ、ＬＰＧのような軽質炭化水素含有ガス、ナフ
サや灯油のような石油留分や、石炭液化油など主として
炭化水素、特に分子量のあまり大きくない炭化水素（Ｃ
１〜Ｃ１５程度）などが挙げられ、これら原料を水蒸気
接触分解することにより、水素、一酸化炭素、メタンな
どが生成される。
ばＬＮＧ、ＬＰＧのような軽質炭化水素含有ガス、ナフ
サや灯油のような石油留分や、石炭液化油など主として
炭化水素、特に分子量のあまり大きくない炭化水素（Ｃ
１〜Ｃ１５程度）などが挙げられ、これら原料を水蒸気
接触分解することにより、水素、一酸化炭素、メタンな
どが生成される。
【００２２】原料がナフサの場合、イオウ化合物は０．
５ｐｐｍ以下に、また灯油は通常５０ｐｐｍ程度のイオ
ウ化合物を含有するが、これを原料とする場合も０．５
ｐｐｍ以下に除去した後使用するのが望ましい。除去手
段としては水素化脱硫等が採用される。
５ｐｐｍ以下に、また灯油は通常５０ｐｐｍ程度のイオ
ウ化合物を含有するが、これを原料とする場合も０．５
ｐｐｍ以下に除去した後使用するのが望ましい。除去手
段としては水素化脱硫等が採用される。
【００２３】
【発明の効果】本発明の燃料電池は、優れた触媒配置構
造としたので、反応効率に優れ、水素生成効率が高く、
低いＳ／Ｃで６００〜７００℃という高温下でも炭素生
成が抑制されるなど、良好な触媒活性及び触媒の長寿命
化を維持したまま、コスト低減を図りうるという顕著な
効果を奏する。
造としたので、反応効率に優れ、水素生成効率が高く、
低いＳ／Ｃで６００〜７００℃という高温下でも炭素生
成が抑制されるなど、良好な触媒活性及び触媒の長寿命
化を維持したまま、コスト低減を図りうるという顕著な
効果を奏する。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ▲さい▼合 彰 埼玉県入間郡大井町西鶴ケ岡一丁目３番１ 号 東燃株式会社総合研究所内 (72)発明者 櫻田 智 埼玉県入間郡大井町西鶴ケ岡一丁目３番１ 号 東燃株式会社総合研究所内
Claims (2)
- 【請求項１】 内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池におけ
る改質原料が導通される改質触媒配設部位において、そ
の上流部に貴金属系触媒を配置し、かつその下流部にＮ
ｉ系触媒を配置したことを特徴とする内部改質式溶融炭
酸塩型燃料電池。 - 【請求項２】 改質触媒配設部位が改質触媒を直接及び
／又は間接に配置したアノード室及び／又は触媒室であ
る請求項１記載の燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4270803A JPH06104002A (ja) | 1992-09-16 | 1992-09-16 | 内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4270803A JPH06104002A (ja) | 1992-09-16 | 1992-09-16 | 内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06104002A true JPH06104002A (ja) | 1994-04-15 |
Family
ID=17491239
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4270803A Pending JPH06104002A (ja) | 1992-09-16 | 1992-09-16 | 内部改質式溶融炭酸塩型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06104002A (ja) |
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH08217403A (ja) * | 1995-02-14 | 1996-08-27 | Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> | 改質装置 |
| JP2001114502A (ja) * | 1999-10-13 | 2001-04-24 | Hitachi Ltd | 燃料改質器及び燃料電池システム |
| JP2001342004A (ja) * | 2000-03-29 | 2001-12-11 | Idemitsu Kosan Co Ltd | 炭化水素の水蒸気改質方法 |
| JP2003507860A (ja) * | 1999-08-16 | 2003-02-25 | セラミック・フューエル・セルズ・リミテッド | 燃料電池システム |
| JP2005060182A (ja) * | 2003-08-18 | 2005-03-10 | Shikoku Electric Power Co Inc | 水素の製造方法及びそれに用いる水素製造装置 |
| KR100700552B1 (ko) * | 2005-10-11 | 2007-03-28 | 엘지전자 주식회사 | 연료전지의 개질기용 촉매 충진 방법 |
| US7704617B2 (en) * | 2006-04-03 | 2010-04-27 | Bloom Energy Corporation | Hybrid reformer for fuel flexibility |
| US7883813B2 (en) | 2006-04-03 | 2011-02-08 | Bloom Energy Corporation | Fuel cell system ventilation scheme |
| US8822094B2 (en) | 2006-04-03 | 2014-09-02 | Bloom Energy Corporation | Fuel cell system operated on liquid fuels |
-
1992
- 1992-09-16 JP JP4270803A patent/JPH06104002A/ja active Pending
Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH08217403A (ja) * | 1995-02-14 | 1996-08-27 | Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> | 改質装置 |
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