KR100671404B1 - 대형 디스플레이 장치용 아크릴계 점착제 조성물 및 이를이용한 광학필름 - Google Patents

대형 디스플레이 장치용 아크릴계 점착제 조성물 및 이를이용한 광학필름 Download PDF

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Abstract

본 발명은 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물에 관한 것으로, 더욱 자세하게는 고분자량 아크릴계 공중합체와 중분자량 아크릴계 공중합체, 및 가교제를 포함하여, 디스플레이용 광학필름의 기재와 점착제의 치수변화 차이에 의하여 발생하는 잔류응력을 최소화시킬 수 있는 아크릴계 점착제 조성물에 관한 것이다.
점착제, 광학필름, 디스플레이장치, 잔류응력, 단부 흐름성, 작업성

Description

대형 디스플레이 장치용 아크릴계 점착제 조성물 및 이를 이용한 광학필름{ACRY ADHESIVE COMPOSITION FOR LARGE DISPLAY DEVICE, AND OPTICAL FILM WITH USING THE SAME}
도 1은 일반적인 액정표시장치를 개략적으로 나타낸 도면이고,
도 2는 상기 도 1의 A영역을 확대한 확대단면도이다.
본 발명은 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물에 관한 것으로, 더욱 자세하게는 고분자량 아크릴계 공중합체와 중분자량 아크릴계 공중합체, 및 가교제를 포함하여, 디스플레이용 광학필름의 기재와 점착제의 치수변화 차이에 의하여 발생하는 잔류응력을 최소화시킬 수 있는 아크릴계 점착제 조성물에 관한 것이다.
최근에는 여러 가지 고기능성 및 내구신뢰성이 요구되는 광학 필름용 점착제로 사용되기도 한다. 특히 액정소자 등에 사용되는 편광 필름을 기판에 접착시키기 위한 점착제는 사용 환경도 더욱 가혹하게 되어지고 있다. 이와 같은 조건 하에서는 편광 필름의 치수 변화가 생기고, 이 치수 변화에 따라 발포, 박리, 빛샘 현상이 발생하기 쉽게 되며, 이러한 현상은 대형화가 될 수록 현저하게 나타나게 된다. 편광 필름을 기판에 접착시키기 위한 점착제는 분자량을 올리거나 가교도를 높여 점착제 층이 가혹한 조건하에서의 사용에 견딜 수 있도록 개량되고 있으나, 점착제의 분자량을 올린다거나 가교도를 올려 점착제 층이 가혹한 조건에서 견딜 수 있도록 하는 것은 편광 필름의 치수 변화를 점착제를 이용하여 강제로 억제하도록 하는 것이므로 일정한 치수 변화 또는 일정 기간의 치수 변화는 억제하는 것이 가능하지만, 장기간의 사용에 따라 치수 변화에 의해 발생하는 내부 응력이 편광 필름의 중앙부에 비하여 주변부에 집중되어 액정소자의 주변부가 중앙부 보다 밝아지는 빛샘 현상이 나타나게 된다.
일본 특허공개공보 제1980-207101호에는, 대체로 (A) 반응성 관능기를 갖는 알킬(메타)아크릴계 공중합체, (B) 관능기를 갖지 않는 알킬(메타)아크릴레이트 (공)중합체, 및 (C) 상기 반응성 관능기와 반응시켜 얻어진 관능기를 적어도 2개 갖는 다관능성 화합물로 되고 상기 (A)와 (B)를 1:4 내지 4:1 의 중량비로 함유하는 감압(感壓) 점착제층이 편광 필름의 적어도 1면에 적층되어 있는 편광판의 발명이 개시되어 있다. 그러나, 상기 문헌에 기재된 발명은 편광판의 치수 안정성에 대응하는 점착제층의 추종성은 나타내지 못한다.
일본 특허공개공보 제1998-066283호에는, 중량평균분자량 10만 이하의 폴리머 성분을 15 중량% 이하로 함유하고 중량평균분자량 100만 이상의 폴리머 성분을 10 중량% 이상으로 함유하는 탄소수가 1 내지 12인 알킬기를 갖는 아크릴레이트 또는 메타아크릴레이트를 주성분으로 하는 아크릴계 폴리머 점착층이 설치된 편광판을 개시하고 있다. 저분자량 폴리머의 함유율이 낮으면 편광판의 치수 변화에 대한 감압성 접착제층의 추종성이 낮고, 일정 범위내에서 발생하는 내부 응력에는 저항할 수 있지만 장기간에 걸쳐 반복적으로 발생하는 내부 응력이 편광판 주변부에 집중되어, 액정소자의 주변부가 중심부보다 밝게 되거나 또는 어둡게 되는 등, 액정소자 표면에 색 얼룩이 발생한다. 반면 저분자량 폴리머의 함유율이 높으면 편광판의 치수 변화에 대한 감압성 접착제층의 추종성이 높고, 장기적으로 발생하는 내부 응력을 완화 할 수 있으나, 편광판을 컷팅시 점착제의 흐름이 발생하여 편광판 단부를 오염시켜 많은 결점들을 야기시킨다. 따라서, 편광판의 치수 변화에 대한 추종성을 갖는 접착제층을 형성하기는 어렵다.
또한 일본 특허공개공보 제1991-12471호에는 고분자량의 아크릴계 점착제를 사용하여 가교밀도를 특정범위에서 조절하여 고온접착력을 향상시켜서 내구성을 향상시키는 기술을 개시하고 있으나, 고분자량의 수지를 사용하므로 가교제의 사용량에 따라서 가교밀도의 변화가 심하여 분자간 가교밀도의 조절이 매우 까다로와 기재간의 응력 집중 현상을 균일하게 조절하기 어려운 단점이 있다.
또한 일본 특허공개공보 제1995-301792호에는 내열내습 조건에서 점착필름과 유리판 사이의 응력 집중화에 의해 발생하는 액정표시판의 화면 불균일 문제를 해결하기 위하여 점착제의 변형 응집력을 조절하는 기술을 개시하고 있으나, 사용하는 점착제에 따라서 가교반응의 지속적인 진행에 의한 경시변화가 발생하는 등 일정한 변형 응집력을 계속 유지하기가 어려운 문제점이 있다. 특히 비반응성인 아크릴계 주모노머에 반응성 기능기를 일정량 도입하여 제조한 공중합체를 사용하여 점착제층을 제조하는 경우에 사용된 가교제의 함량이 매우 적기 때문에 응집력과 점 착력을 나타내는 가교구조를 효과적으로 조절하기가 어려운 문제가 있다.
또한 일본 특허공개공보 제1996-120238호에는 점착제의 응집력과 접착력의 경시변화에 따른 필름과 유리판 사이의 접착 특성 변화가 내구성에 미치는 영향을 줄이기 위하여 에폭시 기능기를 함유한 알코올을 사용하는 기술을 개시하였으나, 점착제의 응집력과 접착력을 조절할 수 있는 수단으로서 균일한 응집력과 접착력을 부여하기에는 실현성이 부족하고, 조절이 매우 어려워 그 실효성이 미흡하다. 즉, 점착제에 사용되는 가교제가 주로 3 이상의 반응성 기능기수를 포함하기 때문에 결과적인 점착층 가교구조의 복잡성에 의하여 점착제의 분자구조의 정확한 제어가 어려운 것이다.
기존의 방법은 고분자 공중합체에 경화 관능성기를 가지지 않은 올리고머 및 저분자량 (공)중합체를 첨가하여 점착제의 수축응력을 최소화하였다. 그러나 이와 같은 방법은 수축응력을 줄일 수는 있으나, 편광판을 컷팅 할 때 단부에 점착제 흐름이나 오염이 발생하게 되어 작업성 및 제품 적용시 큰 문제점을 야기 시킨다.
상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하고자, 본 발명은 고분자량 공중합체와 적은 관능기를 가지는 중분자량 공중합체를 포함하는 점착제 조성물, 더욱 바람직하게는 낮은 유리전이온도 및 낮은 가교도를 가지는 점착제를 사용하여 수축응력을 완화시켜 빛샘현상을 보완하고자 하며, 특히 기존 방법은 미반응성 올리고머를 사용 하였으나, 본 발명에서는 관능기 수가 적은 중분자량 공중합체를 사용함으로서 단부의 흐름성이나 눌림성 없이 수축의 완화시켜줌으로서 빛샘 현상등을 보완하 고자 한다.
본 발명은 광학필름의 기재와 점착제의 치수변화 차이에 의하여 발생하는 잔류응력을 최소화시킬 수 있는 아크릴계 점착제 조성물을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 디스플레이장치용 아크릴계 점착제 조성물로 제조된 점착제층이 디스플레이장치용 광학필름의 일면 또는 양면에 구비된 디스플레이장치용 광학필름을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 디스플레이장치용 아크릴계 점착제 조성물로 제조된 점착제층이 디스플레이장치용 광학필름의 일면 또는 양면에 구비된 디스플레이장치용 광학필름을 포함하는 디스플레이장치를 제공하는 것이다.
본 발명은,
(A) 2,000,000~2,500,000의 중량평균분자량을 갖는 고분자량 아크릴계 공중합체 100 중량부, (B) 1,500,000~2,000,000의 중량평균분자량을 갖는 중분자량 아크릴계 공중합체 20-100중량부, 및 (C) 가교제를 0.001 내지 5 중량부를 포함하는 점착제 조성물로서,
상기 (A) 고분자량 아크릴계 공중합체 및 (B) 중분자량 아크릴계 공중합체는, (a) 탄소수 4 내지 12의 알킬기를 갖는 알킬아크릴레이트 90 내지 99.9 중량부와, (b) 상기 가교제와 가교가능한 관능기를 갖는 비닐계 단량체 0.1 내지 10 중량부로 중합된 공중합체이고, 상기 고분자량 아크릴계 공중합체의 비닐계 단량체의 함량 대 상기 중분자량 아크릴계 공중합체의 비닐계 단량체의 함량비가 1: 0.1 내지 0.99인 것인, 광학필름용 아크릴계 점착제에 관한 것이다.
또한, 본 발명은 상기 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물로 제조된 점착제층이 디스플레이장치용 광학필름의 일면 또는 양면에 구비된 디스플레이장치용 광학필름을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명은 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물로 제조된 점착제층이 디스플레이장치용 광학필름의 일면 또는 양면에 구비된 디스플레이장치용 광학필름을 포함하는 디스플레이장치를 제공하는 것이다.
본 발명은 기재와 점착제의 치수변화 차이에 의하여 발생하는 잔류응력을 최소화시킬 수 있는 아크릴계 점착제 조성물에 관한 것이다. 본 발명은 비반응성인 아크릴계 주단량체에 반응성 관능기를 갖는 단량체를 일정량 도입하여 제조한 고분자량 공중합체와 중분자량 공중합체를 사용하고, 상기 공중합체에 포함된 반응성 관능기를 갖는 단량체의 함량을 조절함으로써 응집력과 점착력을 나타내는 가교구조를 효과적으로 조절할 수 있다. 따라서 본 발명에 따른 점착제 조성물은 디스플레이장치에 장착된 편광판의 수축응력에 의하여 각각의 구성층에서 발생하는 복합적인 복굴절 현상을 감소시켜 디스플레이 장치의 빛샘 현상을 개선한다. 또한, 초기접착력, 영구접착력, 유지력, 절단 특성 등의 제반 물성이 우수한 아크릴계 점착제 조성물이다.
종래의 방법은 고분자 공중합체에 올리고머를 첨가하여 점착제의 수축응력을 최소화하였다. 그러나 이와 같은 방법은 수축응력을 줄이는 좋은 방법인데 편광판 을 컷팅 할 때 단부에 점착제 흐름이 발생하게 된다. 본 발명에서는 고분자량 및 중고분자량 (공)중합체를 블랜딩하여 분자량 분포를 넓게 하며, 이 같은 문제점을 해결하기 위해서 가소제 역할을 하는 올리고머 대신 중분자량 공중합체를 사용하였다. 그리고 최소한의 경화제를 사용하여 고분자 체인들의 유동을 좋게 하여 수축응력을 완화 하여 빛샘 현상을 개선한다. 또한 유리전이온도(Tg)를 -45℃ 이하로 하여 아크릴계 공중합체와 최적의 경화 시스템을 이용하여 수축응력을 조절한다.
본 발명에 따른 아크릴계 점착제 조성물은 (A) 고분자량 아크릴계 공중합체 100 중량부, (B) 중분자량 아크릴계 공중합체 20 내지 100 중량부, 및 (C) 상기 가교제를 0.001 내지 5 중량부로 포함한다.
상기 고분자량 아크릴계 공중합체 및 중분자량 아크릴계 공중합체를 제조할 경우의 단량체는 탄소수 4-12의 알킬(메타)아크릴레이트 90 내지 99.9중량%, 바람직하게는 95 내지 99.9중량%, 및 다관능성 화합물과 반응성을 갖는 관능기 함유 단량체 0.1 내지 10 중량%, 바람직하게는 0.1 내지 5 중량%로 포함될 수 있다.
상기 고분자량 공중합체중 상기 가교제와 가교가능한 관능기를 갖는 비닐계 단량체 함량 대 상기 중분자량 아크릴계 공중합체중 상기 가교제와 가교가능한 관능기를 갖는 비닐계 단량체 함량비가 1: 0.1 내지 0.99인 것인, 광학필름용 아크릴계 점착제에 관한 것이다.
본 발명에서 광학필름을 구성하는 기재와 점착제의 치수변화 차이에 의하여 발생하는 내부 응력의 완화 효과가 우수하여 빛샘 현상을 최소화 시키기 위해서, 본 발명에 따른 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물은 겔분율이 40~60%이 바람직하 다.
상기 고분자량 및 중분자량 아크릴계 공중합체의 유리전이온도가(Tg)가 -45℃이하이며, 바람직하게는 -60 ~ -45 ℃이다. 유리전이온도가 -45 ℃ 를 초과할 경우 편광필름의 수축 응력을 장기적으로 완화시켜주지 못한다.
본 발명의 점착제 조성물을 구성하는 상기 고분자량 아크릴계 공중합체의 중량평균분자량은 200만~250만이고, 220만 내지 250만 범위에 있는 것이 바람직하다. 이와 같이 고분자량의 아크릴계 공중합체를 사용함으로써, 기판과 편광판 또는 위상차판과 편광판 사이에 양호한 접착성을 확보하고 발포라든가 박리를 방지할 수 있다. 또한 상기 중분자량 아크릴계 공중합체의 중량평균분자량은 150만~200만이고, 바람직하게는 150만 ~ 180만 이다. 상기 아크릴계 공중합체의 적합한 분자량 조절은 중합반응시간, 중합반응개시제, 중합반응온도, 중합반응용매 등의 조건을 적합하게 조절함으로써 달성할 수 있다. 본 발명에 따른 일실시예로서는, 고분자량 아크릴계 공중합체의 제조는 온도 60℃ 내지 63℃ , 중합반응개시제 아조비스이소부티로니트릴(AIBN) 0.1내지 0.18 중량부 등의 조건으로서, 중분자량 아크릴계 공중합체의 제조는 온도 64℃ 내지 68℃ , 중합반응개시제 아조비스이소부티로니트릴(AIBN) 0.19내지 0.25 중량부 등의 조건으로 중합할 수 있다.
상기 고분자량과 중분자량 아크릴계 공중합체는, 알킬아크릴레이트를 주성분으로 하고, 이 아크릴산 에스테르와 다관능성 화합물 (C)에 대하여 반응성을 갖는 관능기 함유 단량체와의 공중합체이다. 상기 고분자량과 중분자량 아크릴계 공중합체를 형성하는 탄소수 4-12의 알킬기를 갖는 알킬아크릴레이트의 예로는, 메틸아크 릴레이트, 에틸아크릴레이트, 프로필아크릴레이트, n-부틸아크릴레이트, iso-부틸아크릴레이트, 2-에틸헥실아크릴레이트, n-옥틸아크릴레이트, iso-옥틸아크릴레이트, 라우릴아크릴레이트, 스테아릴아크릴레이트, 시클로헥실아크릴레이트, 벤질아크릴레이트 등을 들 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 알킬아크릴레이트는 단독 또는 2종 이상 조합하여 사용가능하다.
가교제에 대해 반응성을 갖는 관능기 함유 단량체의 예로서는, 카르복실기를 함유하는 비닐계 단량체, 히드록시기를 함유하는 비닐계 단량체, 아미노기를 함유하는 비닐계 단량체, 에폭시기를 함유하는 비닐계 단량체, 및 아세토아세틸기를 함유하는 비닐계 단량체 등을 들 수 있다. 이들 중에서도 카르복실기를 함유하는 단량체 및 히드록시기를 함유하는 단량체가 바람직하다.
상기 카르복실기를 갖는 비닐계 단량체의 예로는 아크릴산, 베타-카르복시에틸아크릴레이트, 이타콘산, 크로돈산, 말레인산, 무수말레인산 및 말레인산 부틸 등이 있으나 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 히드록시기를 갖는 비닐계 단량체의 예로는 2-히드록시에틸(메타)아크릴레이트, 2-히드록시프로필(메타)아크릴레이트, 4-히드록시부틸(메타)아크릴레이트, 클로로-2-히드록시프로필(메타)아크릴레이트, 디에틸렌글리콜모노(메타)아크릴레이트 및 아릴알콜 등이 있다. 상기 아미노기를 함유하는 단량체의 예로는 아미노메틸(메타)아크릴레이트, 디메틸아미노메틸(메타)아크릴레이트, 디메틸아미노에틸(메타)아크릴레이트, 디메틸아미노프로필(메타)아크릴레이트 및 비닐피리딘 등이 있다. 또한, 글리시딜(메타)아크릴레이트 등의 에폭시기를 함유하는 단량체 및 아세토아세톡시에틸(메타)아크릴레이트 등의 아세토 아세틸기를 함유하는 단량체 등을 들 수 있다. 상기 물질은 단독 또는 2종 이상 조합하여 사용가능하다.
상기 다관능성 화합물의 관능기는 상기 아크릴계 공중합체의 반응성을 갖는 관능기와 반응하는 것으로, 1 분자내에 관능기를 적어도 2 개, 바람직하게는 2 내지 4 개일 수 있다. 이와 같은 다관능성 화합물의 예로서는, 이소시아네이트계 화합물, 에폭시계 화합물, 아민계 화합물, 금속 킬레이트계 화합물 및 아지리딘계 화합물 등을 들 수 있다.
이소시아네이트계 화합물의 예로서는, 트리렌 디이소시아네이트, 헥사메틸렌 디이소시아네이트, 이소포름 디이소시아네이트, 크실렌 디이소시아네이트, 수첨가 크실렌 디이소시아네이트, 디페닐메탄 디이소시아네이트, 수첨가 디페닐메탄 디이소시아네이트, 테트라메틸크실렌 디이소시아네이트, 나프탈렌 디이소시아네이트, 트리페닐메탄 트리이소시아네이트, 폴리메틸렌 폴리페닐 이소시아네이트 및 이들의 트리메틸올프로판 등 폴리올과의 수용체 등을 들 수 있다.
또한, 에폭시계 화합물의 예로서는, 비스페놀 A, 에피클로르히드린형의 에폭시계 수지. 에틸렌글리콜 글리시딜에테르, 폴리에틸렌글리콜 디글리시딜에테르, 글리세린 디글리시딜에테르, 글리세린 트리글리시딜에테르, 1,6-헥산디올 디글리시딜에테르, 트리메틸올프로판 트리글리시딜에테르, 디글리시딜아닐린, 디글리시딜아민, N,N,N',N'-테트라글리시딜-m-크실렌디아민 및 1,3-비스(N,N'-디글리시딜아민메틸)시클로헥산 등을 들 수 있다.
아민계 화합물의 예로서는, 헥사메틸렌디아민, 트리에틸디아민, 폴리에틸렌 이민, 헥사메틸렌테트라민, 디에틸렌트리아민, 트리에틸테트라민, 이소포름디아민, 아미노수지 및 메틸렌수지 등을 들 수 있다.
금속 킬레이트 화합물의 예로서는, 알루미늄, 철, 동, 아연, 주석, 티탄, 니켈, 안티몬, 마그네슘, 바나듐, 크롬 및 지르코늄 등의 다가 금속이 아세틸아세톤이라든가 아세토초산에틸에 배위한 화합물 등을 들 수 있다.
아지리딘계 화합물의 예로서는, N,N'-디페닐메탄-4,4'-비스(1-아지리딘카르복사이드), N,N'-톨루엔-2,4-비스(1-아지리딘카르복사이드), 트리에틸렌멜라민, 비스이소프탈로일-1-(2-메틸아지리딘), 트리-1-아지리디닐포스핀옥사이드, N,N'-헥사메틸렌-1,6-비스(1-아지리딘카르복사이드), 트리메틸올프로판-트리-베타-아지리디닐프로피오네이트 및 테트라메틸올메탄-트리-베타-아지리디닐프로피오네이트 등을 들 수 있다.
상기 다관능성 화합물은, 상기 고분자량 아크릴계 공중합체 100 중량부에 대하여, 통상적으로는 0.001 내지 5 중량부, 바람직하게는 0.01 내지 3 중량부의 양으로 사용될 수 있다. 이러한 함량으로 다관능성 화합물을 사용하는 것에 의해, 상기 고분자량 (메타)아크릴계 공중합체와의 사이에서 바람직한 3차원 가교구조가 형성된다. 또한, 이들 다관능성 화합물은 단독으로 또는 조합하여 사용할 수 있다.
본 발명의 편광판용 점착제를 구성하는 고분자량 아크릴계 공중합체 및 중분자량 아크릴계 공중합체의 제조에는 공지된 임의의 방법을 채용할 수 있다.
예를 들어, 고분자량 아크릴계 공중합체는. 원료 단량체 100 중량부에 대하여 0.01 내지 0.5 중량부의 중합 개시제(아조비스이소부티로니트릴, 아조비스시클 로헥산카르보니트릴 등의 아조계 중합개시제, 과산화벤조일, 과산화아세틸 등의 과산화물, 디페닐케톤, 2-히드록시-2-메틸-1-페닐-프로판-1-온 등의 광중합 개시제 등)를 사용하고, 괴상 중합, 용액 중합, 유화 중합, 현탁 중합 등의 방법에 의해 합성되며, 바람직하게는 용액 중합으로 합성된다. 용액 중합법의 경우, 중합 용액으로서 초산에틸, 톨루엔, 헥산, 아세톤 등이 사용되며, 반응 온도는 50 내지 150 ℃, 바람직하게는 50 내지 110 ℃ , 반응 시간은 2 내지 15 시간, 바람직하게는 7 내지 10 시간이다.
또한, 중고분자량 아크릴계 공중합체는, 고분자량 아크릴계 공중합체와 마찬가지로, 괴상 중합, 용액 중합, 유화 중합, 현탁 중합 등의 방법에 의해 합성되며, 바람직하게는 용액 중합으로 합성된다. 원료 단량체 100 중량부에 대하여 0.01 내지 0.1 중량부의 중합 개시제(아조비스이소부티로니트릴, 아조비스시클로헥산카르보니트릴 등의 아조계 중합개시제, 과산화벤조일, 과산화아세틸 등의 과산화물, 디페닐케톤, 2-히드록시-2-메틸-1-페닐-프로판-1-온 등의 광중합 개시제 등)를 사용하고, 괴상 중합, 용액 중합, 유화 중합, 현탁 중합 등의 방법에 의해 합성되며, 바람직하게는 용액 중합으로 합성된다.
용액 중합법의 경우, 중합 용액으로서 초산에틸, 톨루엔, 헥산, 아세톤 등이 사용되며, 반응 온도는 50 내지 150 ℃ , 바람직하게는 50 내지 110 ℃ , 반응 시간은 2 내지 15 시간, 바람직하게는 5 내지 10 시간이다.
본 발명의 편광판용 점착제는, 상기와 같이 고분자량 아크릴계 공중합체, 중고분자량 아크릴계 공중합체 및 가교제를 포함하며, 또한 통상 점착제에 배합되는 내후 안정제, 타키파이어, 가소제, 연화제, 염료, 안료, 실란 커플링제 및 무기 충전제 등을 추가로 배합할 수 있다.
본 발명의 점착제 조성물에 사용되는 실란커플링제는 유리 기판과 점착제 사이의 접착을 효과적으로 증진시킬 수 있으며, 특히 고온고습한 조건하에서 장시간 방치되었을 경우 접착신뢰성을 향상시키는데 도움을 주며, 이러한 기능을 고려할 때 그 사용량은 아크릴계 공중합체 100중량부에 대해 0.01~0.1중량부가 바람직하다. 상기 실란커플링제의 예로 비닐실란, 에폭시 실란 및 메타크릴실란 등을 사용할 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명은 또한, 상기 기재된 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물로 이루어진 점착제층이, 디스플레이장치용 광학필름의 기재의 일면 또는 양면에 구비된 디스플레이장치용 광학필름, 및 상기 광학필름이 구비된 디스플레이장치에 관한 것이다. 상기 디스플레이장치의 예로는 음극선관(CRT), 액정표시장치(LCD), 플라즈마 디스플레이 장치(PDP)등을 포함한다.
도 1은 일반적인 액정표시장치를 개략적으로 나타낸 도면이다.
도 1을 참조하면, 액정표시장치(800)는 한쌍의 투명 패널(520, 540) 사이에 액정셀(560)이 구비된 액정표시패널(500), 입사광을 편광하여 출사하기 위한 제1 및 제2 광학필름(610, 630) 및 상기 광을 발생하여 상기 액정표시패널(500)로 제공하기 위한 백라이트 어셈블리(700)를 포함한다. 상기 액정표시패널(500)의 상부에는 상기 제1 광학필름(610)이 위치하고, 상기 액정표시패널(500)과 상기 백라이트 어셈블리(700) 사이에는 상기 제2 광학필름(630)이 개재된다.
상기 제1 및 제2 광학필름(610, 630)은 입사광을 서로 직교하는 두 가지의 성분으로 나누고, 상기 두 가지의 광 성분 중에서 하나의 광 성분만을 투과하여 광의 투과 방향을 일정하게 해주는 역할을 한다. 즉, 상기 제1 및 제2 광학필름(610, 630)은 입사광 중에서 상기 제1 및 제2 광학필름(610, 630)이 가지고 있는 편광축과 동일한 방향으로 진동하는 광은 흡수하고, 그 이외의 방향으로 진동하는 광은 투과한다. 이때, 상기 제1 광학필름(620)의 편광축과 상기 제2 광학필름(620)의 편광축은 서로에 대해 수직을 이룬다.
도 2는 상기 도 1의 A영역을 확대한 확대단면도로서, 통상적인 STN 또는 CSTN 액정표시장치에 사용되는 광학필름을 보여주는 단면도로, 이형필름(12)과 보호필름(28) 사이에 제1투명보호필름(20), 편광자(22) 및 제2투명보호필름(24)으로 이루어진 편광필름(26)과, 상기 편광필름(26) 하부에 위상차 필름(16)이 적층되고, 이때 상기 위상차 필름(16)은 편광필름(26)과 보호필름(12)과 제1 및 제2 점착층(14, 18)에 의해 부착된다.
상기 형성된 점착제층의 두께는, 건조 두께로 통상 10 내지 100 um, 바람직하게는 20 내지 50 um 범위일 수 있다.
상기 광필름이 편광필름, 반사형 편광필름, 또는 위상차필름 등일 수 있으며, 바람직하게는, 상기 아크릴계 점착제조성물을 이용하여 편광필름과 위상차필름이 적층된 타원 편광필름인 디스플레이장치용 광학필름일 수 있다.
본 발명에서 사용되는 편광 필름으로서는, 종래 공지의 편광 필름을 사용할 수 있다. 예를 들면, 폴리비닐알콜, 폴리비닐포르말, 폴리비닐아세탈 및 에틸렌ㅇ 초산비닐 공중합체의 검화물 등의 폴리비닐알콜계 수지로 된 필름에 요오드염료 또는 이색성 염료 등의 편광 성분을 함유시켜 연신하는 것에 의해 얻어진 편광자에, 3초산 셀룰로즈 등의 셀룰로즈계 필름, 폴리카보네이트 필름, 폴리에테르설폰계 필름 등의 투명보호필름이 적층된 다층 필름 등을 사용할 수 있다. 이와 같은 편광 필름에 점착제층을 형성하는 방법에는 특별한 제한은 없고, 이 편광 필름 표면에 직접 바코터 등을 사용하여 상기 점착제를 도포하여 건조시키는 방법을 채용할 수 있지만, 상기 점착제를 일단 박리성 기재 표면에 도포하고 건조시킨 후 이 박리성 기재 표면에 형성된 점착제층을 편광 필름 표면에 전사하고 이어서 숙성시키는 방법을 채용할 수 있다.
본 발명의 광학필름은 콘트라스트 향상을 위하여, 상기 편광필름에 더하여, 원편광을 일으키는 λ/4 위상차층을 더 포함할 수 있다. 상기 λ/4 위상차층은 복굴절을 가지는 고분자 필름 또는 한방향으로 배열된 액정 코팅층일 수 있으며, 고분자 필름과 액정코팅층을 모두 포함할 수도 있다. 상기 λ/4 위상차층은 가시영역의 각 파장에 대해 대략 1/4 파장의 위상차를 부여하는 역할을 하며, 복굴절의 제어성, 투명성 및 내열성이 우수한 것이 바람직하다. 상기 λ/4 위상차층의 재질은 특별히 한정되지 않으나, 상기 λ/4 위상차층이 복굴절을 가지는 고분자 필름인 경우에는 폴리카보네이트(poly carbonate), 폴리카보네이트 공중합체, 폴리에틸렌(polyethylene), 폴리프로필렌(polypropylene), 폴리노르보르넨(polynorbornene), 폴리염화비닐(polyvinylchloride), 폴리스티렌(polystyrene), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리에스터(polyester), 폴리에스테르(polyester), 폴리설폰 (polysulfone), 폴리알릴레이트(polyarylate), 폴리비닐알코올(polyvinylalcohol), 폴리메타크릴산 에스테르(polymethacrylic ester), 폴리아크릴산 에스테르(polyacrylic ester) 및 셀룰로오즈 에스테르(cellulose ester)로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함하는 필름인 것이 바람직하다.
또한, 상기 λ/4 위상차층을 이루는 고분자 필름은 1.1 내지 3 배율로 연신된 투명 필름인 것이 바람직하며, 일축 또는 이축 연신된 것일 수 있다.
본 발명의 편광필름 또는 위상차 필름이 부착된 필름등의 경우에는, 예를 들어 보호층, 반사층, 방현층(防眩層) 등 다른 기능성 층이 적층되어도 좋다.
또한 본 발명의 광학필름을 플라즈마 디스플레이 장치용 광학필터로 사용하는 경우에는 상기 편광필름, 또는 편광필름과 위상차 필름이 적층된 필름에 추가하여, 하드 코팅층, Ne광 차단층, 전자파 차폐층, 반사방지층, 근적외선 차단층, 정전기 방지층, 및 안티글레어층으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상의 기능성 층을 더 포함할 수 있다.
하기 실시예 및 비교예를 들어 본 발명을 더욱 자세히 설명할 것이나, 하기 실시예는 예시적일 뿐, 본 발명의 보호범위가 실시예로 한정되는 의도는 아니다.
실시예 1 내지 5: 아크릴계 공중합체 제조
실시예 1 내지 5에서는 중합 단량체로서 n-부틸아크릴레이트, 아크릴산, 및 4-히드록시부틸(메타)아크릴레이트와, 용매로 초산에틸 100g, 및 중합개시제로 아조비스이소부티로니트릴(AIBN)을 하기 표 1에 나타낸 함량으로 반응 용기에 넣었다. 상기 반응 용기 내의 공기를 질소 기체로 치환한 후, 교반하면서 이 반응 용액 을 63 ℃ 로 승온시켜, 표 1에 나타낸 반응시간동안 중합시켰다. 반응후, 초산에틸 100g으로 희석하여 고형 아크릴계 공중합체 용액을 얻었다. 상기 폴리머에 용액에 대해 고형분 함량은 고형분 측정기를 사용하여 점착제의 초기무게측정한 후 100℃ 에서 30분 동안 용매를 날려 보낸 후 무게를 측정하였다. 폴리머의 분자량을 겔투과크로마토그래피(GPC)를 사용하여 측정하였다. 유리전이온도는 시차주사 열량계(DSC)를 사용하여, 점착제를 100℃ 에서 3시간 건조후 시료 무게 4-8mg을 알루미늄 팬에 취하여 시차주사 열량계(DSC)로 질소 기류 하에서 승온 속도를 10℃ /min으로 하여 -70℃ 에서 20℃ 까지 측정하여 알 수 있었다. 상기 물성치를 하기 표 2에 나타냈다.
비교예 1 내지 5: 아크릴계 공중합체 제조
비교예 1 내지 5에서는 중합 단량체로서 n-부틸아크릴레이트, 메타아크릴레이트, 아크릴산, 및 4-히드록시부틸(메타)아크릴레이트를 표 1에 나타낸 배합량으로 사용하고, 중합반응개시제 함량, 및 반응시간을 표 1에 나타낸 조건에 따라 중합하는 것을 제외하고는 실질적으로 상기 실시예와 동일하게 수행하였다.
n-BA MA AA 4-HBA AIBN 반응시간 (hr)
실시예 1 98 0 1 1 0.015 15
실시예 2 98 0 1 1 0.017 13
실시예 3 98 0 1 1 0.019 11
실시예 4 99 0 1 0 0.020 8
실시예 5 99 0 1 0 0.022 7
비교예 1 84 10 5 1 0.015 15
비교예 2 74 20 5 1 0.017 13
비교예 3 64 30 5 1 0.020 9
비교예 4 54 40 5 0 0.022 7
비교예 5 44 50 5 0 0.023 5
상기 표 1에서,
n-BA: n-부틸아크릴레이트 MA: 메틸아크릴레이트
AA: 아크릴산 4-HBA: 4-히드록시부틸(메타)아크릴레이트
AIBN: 아조비스이소부티로니트릴
고형분 (%) 분자량(Mw) Tg(℃ )
실시예 1 20.2 250만 -53
실시예 2 19.5 223만 -52.5
실시예 3 18.3 200만 -50.25
실시예 4 16.5 170만 - 49.5
실시예 5 15.5 150만 -48
비교예 1 20.4 239만 -42
비교예 2 18.5 215만 -38
비교예 3 16.5 200만 -35
비교예 4 14 180만 -32
비교예 5 13.5 150만 -28
실시예 6 내지 17: 점착제를 적용한 편광판
상기 실시예 1 내지 5에서 얻어진 중합체를 하기 표 3에 나타낸 배합비로 혼합하고, 여기에 가교제로서 트리메틸헥사메틸렌디아민의 고형분 0.2 g를 첨가하여 잘 교반하여 편광판용 점착제 용액을 얻었다.
이와 같이 얻어진 편광판용 점착제 용액을 폴리에스테르 이형 필름에 도포한 후 건조시켰다. 이 때, 건조후의 도포 두께가 25 um가 되도록 조정하였다. 다음에 이 박리 필름상에 도포시킨 점착제를 200 um의 편광 필름 상에 전사하고, 온도 23 ℃ , 습도 45 %의 조건에서 7일 동안 숙성시켜 본 발명의 편광판을 얻었다.
점착제층이 설치된 편광판을 흡수축이 편광판 장변에 대하여 45℃ 가 되도록 210 mm x 297 mm로 재단하고, 이 편광판을 유리판의 한쪽 면에 30 ℃ , 압력 5 kg/cm2의 조건에서 60분 유지하여 접착시켰다.
이와 같이 하여 얻어진 샘플을 70℃ , 97 %의 조건하에서 500 시간 방치하여 발포, 탈락의 발생 상태를 육안으로 관찰하여 평가하였고, 색얼룩의 발생 상태를 육안으로 관찰하여 평가하고, 편광판의 장변에서 접착 위치가 어긋난 거리를 노니우스(노기스)로 측정하였다.
겔분율은 지지체상에서 온도 23℃ , 습도 65%RH의 조건에서 숙성시키고 있는 점착제의 약 0.1g을 샘플병에 채취하고, 초산에틸을 50g 가하여 24시간 교반후 해당 샘플병의 내용물을 200메쉬의 스테인렌스제 철망에 걸러서 나구고, 철망상의 잔류물을 100℃ 에서 2시간 건조시켜서 건조 중량을 측정하고, 다음 식 [I]으로 구했다.
겔분율(%)=(건조중량/점착제채취중량)x100
물성 측정결과를 하기 표 4에 나타냈다.
비교예 6 내지 17: 점착제를 적용한 편광판
상기 비교예 1 내지 5에서 얻어진 중합체를 하기 표 3에 나타낸 배합비로 혼합하는 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 실질적으로 동일한 방법으로 편광판을 제조하고, 편광판의 물성을 측정하였으며 얻어진 물성값을 표 4에 나타냈다.
성분 1 성분 2
종류 함량(g) 종류 함량(g)
실시예 6 실시예 1 100 실시예 4 100
실시예 7 실시예 1 100 실시예 4 50
실시예 8 실시예 1 100 실시예 5 100
실시예 9 실시예 1 100 실시예 5 50
실시예 10 실시예 2 100 실시예 4 100
실시예 11 실시예 2 100 실시예 4 50
실시예 12 실시예 2 100 실시예 5 100
실시예 13 실시예 2 100 실시예 5 50
실시예 14 실시예 3 100 실시예 4 100
실시예 15 실시예 3 100 실시예 4 50
실시예 16 실시예 3 100 실시예 5 100
실시예 17 실시예 3 100 실시예 5 50
비교예 6 실시예 1 100 비교예 4 100
비교예 7 실시예 1 100 비교예 4 50
비교예 8 실시예 1 100 비교예 5 100
비교예 9 실시예 1 100 비교예 5 50
비교예 10 실시예 2 100 비교예 4 100
비교예 11 실시예 2 100 비교예 4 50
비교예 12 실시예 2 100 비교예 5 100
비교예 13 실시예 2 100 비교예 5 50
비교예 14 실시예 3 100 비교예 4 100
비교예 15 실시예 3 100 비교예 4 50
비교예 16 실시예 3 100 비교예 5 100
비교예 17 실시예 3 100 비교예 5 50
겔 분율 (%) 건열 TEST 100?? x 500시간 건*습열 TEST 70?? x 97% x 500시간
벗겨짐 발포 빛샘 벗겨짐 발포 빛샘
실시예 6 43 o o o o o o
실시예 7 47 o o o o o o
실시예 8 42 o o o o o o
실시예 9 48 o o o o o o
실시예 10 40 o o o o o o
실시예 11 46.5 o o o o o o
실시예 12 41 o o o o o o
실시예 13 47 o o o o o o
실시예 14 42 o o o o o o
실시예 15 48 o o o o o o
실시예 16 40 o o o o o o
실시예 17 49 o o o o o o
비교예 6 75 o x o △ x
비교예 7 82 △ x x △ x x
비교예 8 72 o △ x o △ x
비교예 9 80 △ x x △ x x
비교예 10 70 o △ x o △ x
비교예 11 81 △ x x △ x x
비교예 12 72 o △ x o △ x
비교예 13 79 △ x x △ x x
비교예 14 70 o △ x o △ x
비교예 15 78 △ x x △ x x
비교예 16 73 o △ x o △ x
비교예 17 80 △ x x △ x x
O : 좋음 (벗겨짐: 없음, 발포: 없음, 빛샘: 안샘)
△ : 양호 (벗겨짐: 약간 벗겨짐, 발포: 약간 발생, 빛샘: 약간샘)
X : 심함 (벗겨짐: 많이 벗겨짐, 발포: 많이 발생, 빛샘: 많이샘)
상기 실험에 의하여 발명의 목적인 고분자량 공중합체와 적은 관능기를 가지는 중분자량 공중합체, 낮은 유리전이온도, 낮은 가교도를 가지는 점착제를 사용하여 수축응력을 완화 시켜 빛샘현상을 보완 함이다. 특히 기존 방법은 미반응성 올리고머를 사용 하였으나, 본 실험에서는 관능기 수가 적은 중분자량 공중합체를 사용함으로서 단부의 흐름성이나 눌림성 없이 수축의 완화시켜줌으로서 빛샘 현상 및 다른 모든 문제점을 보완 할 수 있음을 알 수 있었다.
본 발명은 고분자량 아크릴계 공중합체와 중분자량 아크릴계 공중합체, 및 가교제를 포함하는 광학필름용 아크릴계 점착제를 제공하여, 디스플레이용 광학필름의 기재와 점착제의 치수변화 차이에 의하여 발생하는 잔류응력을 최소화시킬 수 있어 광학필름 및 디스플레이장치에 널리 이용될 수 있다.

Claims (14)

  1. (A) 2,000,000~2,500,000의 중량평균분자량을 갖는 고분자량 아크릴계 공중합체 100 중량부, (B) 1,500,000~2,000,000의 중량평균분자량을 갖는 중분자량 아크릴계 공중합체 20-100 중량부, 및 (C) 가교제를 0.001 내지 5 중량부를 포함하는 점착제 조성물로서,
    상기 (A) 고분자량 아크릴계 공중합체 및 (B) 중분자량 아크릴계 공중합체는, (a) 탄소수 4 내지 12의 알킬기를 갖는 알킬아크릴레이트 90 내지 99.9 중량부와, (b) 상기 가교제와 가교가능한 관능기를 갖는 비닐계 단량체 0.1 내지 10 중량부로 중합되고 유리전이 온도가 -60 ~ -45 ℃인 공중합체이고, 상기 고분자량 아크릴계 공중합체의 비닐계 단량체의 함량 대 상기 중분자량 아크릴계 공중합체의 비닐계 단량체의 함량비가 1: 0.1 내지 0.99이며,
    겔분율이 40~60%인 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 가교제와 가교가능한 관능기를 갖는 비닐계 단량체는, 카르복시기를 갖는 비닐계 단량체 및 수산기를 갖는 비닐계 단량체로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 비닐계 단량체인, 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 점착제 조성물은 비닐실란, 에폭시 실란 및 메타크릴실란으로 이루어진 군에서 선택되는 (D) 실란 커플링제를 더욱 포함하는 것인 아크릴계 점착제 조성물.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 알킬아크릴레이트는 부틸아크릴레이트, 2-에틸헥실아크릴레이트, t-부틸아크릴레이트, n-옥틸아크릴레이트, 및 이소노닐아크릴레이트로 이루어진 군에서 선택된 것인 아크릴계 점착제 조성물.
  7. 제 4 항에 있어서, 상기 카르복실기를 갖는 비닐계 단량체는 아크릴산, 메타크릴산, 이타콘산, 및 말레인산으로 이루어진 군에서 선택되는 것인 아크릴계 점착제 조성물.
  8. 제 4 항에 있어서, 상기 수산기를 갖는 비닐계 단량체는 4-하이드록시부틸아크릴레이트, 2-하이드록시에틸(메타)아크릴레이트, 2-하이드록시에틸렌글리콜(메타)아크릴레이트 및 2-하이드록시프로필렌글리콜(메타)아크릴레이트로 이루어진 군에서 선택되는 것인 아크릴계 점착제 조성물.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 가교제는 톨리렌디이소시아네이트, 디페닐메탄디이소시아네이트, 헥사메틸렌디이소시아네이트 및 트리메틸올프로판의 톨리렌디이소시아네이트 부가물로 이루어진 군에서 선택되는 것인 아크릴계 점착제 조성물.
  10. 제 1항, 및 제4항 내지 제9항 중 어느 한 항에 따른 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물로 이루어진 점착제층이, 디스플레이용 광학필름의 기재의 일면 또는 양면에 구비된 디스플레이장치용 광학필름.
  11. 제 10항에 있어서, 상기 점착제층은 건조 두께로 10 내지 100 um인 것인 디스플레이장치용 광학필름.
  12. 제 11항에 있어서, 상기 광학필름이 편광필름, 반사형 편광필름, 또는 위상차필름인 디스플레이용 광학필름.
  13. 제 10항에 있어서, 상기 광학필름이 상기 아크릴계 점착제조성물을 이용하여 편광필름과 위상차필름이 적층된 타원 편광필름인 디스플레이장치용 광학필름.
  14. 제 1항, 및 제4항 내지 제9항 중 어느 한 항에 따른 광학필름용 아크릴계 점착제 조성물로 이루어진 점착제층이, 디스플레이장치용 광학필름의 기재의 일면 또는 양면에 구비된, 디스플레이장치용 광학필름을 포함하는 디스플레이 장치.
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