KR100578798B1 - 염료감응 태양전지 및 그 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

광전환 효율이 향상된 염료감응 태양전지를 제공하기 위해, 본 발명에서는 투광성 물질로 이루어진 제1전극; 제1전극의 이면에 도포된 다공질막; 다공질막에 흡착된 염료; 제1전극의 이면과 마주보도록 배치된 제2전극; 및 제1전극과 제2전극 사이의 공간에 매립된 전해질을 포함하고, 다공질막은 전도띠 에너지 준위가 서로 다른 제1물질 및 제2물질을 포함하는 염료감응 태양전지를 제공하며, 이 때 제1물질은 전이금속 산화물이고, 제2물질은 제1물질보다 높은 전도띠 에너지 준위를 가지는 것이 바람직하다.
태양전지, 염료, 에너지 준위

Description

염료감응 태양전지 및 그 제조 방법{Dye-sensitized solar cell and fabrication method thereof}
도 1은 본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 구조를 도시한 단면도이고,
도 2는 본 발명의 실시예(a) 및 비교예(b)에 따른 염료감응 태양전지의 광전변환 효율을 측정한 전압-전류 그래프이며,
도 3a 및 도 3b는 각각 본 발명의 실시예 및 비교예에 따른 염료감응 태양전지에서 다공질막과 염료의 에너지 준위를 도시한 것이다.
본 발명은 염료감응 태양전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 효율이 향상된 염료감응 태양전지 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
종래의 염료감응 태양전지 중에서 대표적인 연구 개발로는 1991년도 스위스 국립 로잔 고등기술원(EPFL)의 마이클 그라첼(Michael gratzel)의 연구팀이 개발한 나노입자 산화티탄늄(아나타제)을 이용한 염료감응 태양전지가 있다. 이 염료감응 태양전지는 기존의 실리콘 태양전지에 비해 제조 단가가 저렴하고 투명한 전극으로 인해 건물 외벽 유리창이나 유리 온실 등에 응용이 가능하다는 이점이 있으나, 광 전변환 효율이 낮아서 실제 적용에는 제한이 있는 상황이다.
태양전지의 광전변환효율은 태양빛의 흡수에 의해 생성된 전자의 양에 비례하므로, 효율을 증가시키기 위해서는 태양빛의 흡수를 증가시키거나 염료의 흡착량을 높여 전자의 생성량을 늘일 수도 있고, 또는 생성된 여기전자가 전자-홀 재결합에 의해 소멸되는 것을 막아줄 수도 있다.
단위면적당 염료의 흡착량을 늘이기 위해서는 산화물 반도체의 입자를 나노미터 수준의 크기로 제조하여야 하며 태양빛의 흡수를 높이기 위해 백금전극의 반사율을 높이거나, 수 마이크로 크기의 반도체 산화물 광산란자를 섞어서 제조하는 방법 등이 개발되어 있다. 그러나 이러한 종래 방법으로는 태양전지의 광전변환 효율 향상에 한계가 있으며, 따라서 효율 향상을 위한 새로운 기술 개발이 절실히 요청되고 있는 실정이다.
본 발명은 상기한 바와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 그 목적은 염료감응 태양전지의 광전변환 효율을 향상시키는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 염료감응 태양전지의 광전변환 효율을 향상시키기 위해 전자-홀 재결합을 방지하는 것이다.
상기한 바와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에서는 투광성 물질로 이루어진 제1전극; 제1전극의 이면에 도포된 다공질막; 다공질막에 흡착된 염료; 제1전극의 이면과 마주보도록 배치된 제2전극; 및 제1전극과 제2전극 사이의 공간에 매립된 전해질을 포함하고, 다공질막은 전도띠 에너지 준위가 서로 다른 제1물질 및 제2물질을 포함하는 염료감응 태양전지를 제공한다.
여기서, 제1물질은 전이금속 산화물이고, 제2물질은 제1물질보다 높은 전도띠 에너지 준위를 가지는 것이 바람직하다.
제2물질은 전이금속 산화물, GaP, SiC 및 CdS 중에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 복합물로 이루어질 수 있다.
제1물질은 Ti산화물, Zr산화물, Sr산화물, Zn산화물, In산화물, Ir산화물, La산화물, V산화물, Mo산화물, W산화물, Sn산화물, Nb산화물, Mg산화물, Al산화물, Y산화물, Sc산화물, Sm산화물, Ga산화물, 및 SrTi산화물 중에서 하나 또는 둘 이상의 복합물로 이루어질 수 있다.
제2물질은 Ti산화물, Zr산화물, Sr산화물, Zn산화물, In산화물, Ir산화물, La산화물, V산화물, Mo산화물, W산화물, Sn산화물, Nb산화물, Mg산화물, Al산화물, Y산화물, Sc산화물, Sm산화물, Ga산화물, 및 SrTi산화물, GaP, SiC 및 CdS 중에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 복합물로 이루어질 수 있다.
제1물질 및 제2물질은 평균입경이 100nm 이하인 나노입자 상태인 것이 바람직하고, 더욱 바람직하게는 나노입자의 평균입경이 10-40nm 일 수 있다.
염료는 나노입자의 표면에 흡착되어 있는 것이 바람직하다.
염료는 Al, Pt, Pd, Eu, Pb, Ir을 포함하는 금속의 복합체, 및 Ru 복합체로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나의 물질을 포함하여 가시광을 흡수할 수 있다.
다공질막에는 도전성 미립자가 첨가되거나, 다공질막과 동일한 물질이고 평 균입경이 100nm 이상인 광산란자가 첨가되거나, 또는 도전성 미립자 및 광산란자 모두가 첨가될 수 있다.
제1전극은 PET, PEN, PC, PP, PI, TAC 중의 어느 하나를 포함하는 투명한 플라스틱 기판 또는 유리 기판 상에 ITO, FTO, ZnO-(Ga2O3 또는 Al2O 3), SnO2-Sb2O3 중의 어느 하나를 포함하는 전도성 필름이 코팅될 수 있다.
제2전극은 PET, PEN, PC, PP, PI, TAC 중의 어느 하나를 포함하는 투명한 플라스틱 기판 또는 유리 기판 상에 ITO, FTO, ZnO-(Ga2O3 또는 Al2O 3), SnO2-Sb2O3 중의 어느 하나를 포함하는 제1전도성 필름이 코팅되어 있고, 제1전도성 필름 상에 Pt 또는 귀금속 물질을 포함한 제2전도성 필름이 코팅될 수 있다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지 제조 방법은, 투광성 물질로 이루어진 제1전극 및 제2전극을 준비하는 단계; 전도띠 에너지 준위가 서로 다른 제1물질 및 제2물질을 혼합하는 단계; 혼합물을 제1전극의 한 면에 도포하여 혼합물로 이루어진 다공질막을 형성하는 단계; 다공질막에 염료를 흡착시키는 단계; 및 제1전극의 다공질막과 마주보도록 제2전극을 배치시키고, 다공질막 및 제2전극 사이에 전해질을 매립하여 밀봉하는 단계를 포함하여 이루어진다.
혼합단계에서는 용매에 상기 제1물질 및 제2물질을 첨가하여 혼합하고, 혼합 후에, 고분자를 첨가하여 슬러리를 만들고, 슬러리를 제1전극의 한 면에 도포한 다음 건조시켜 용매 및 고분자를 휘발시킴으로써 다공질막을 형성할 수 있다.
또는 혼합단계에서 용매에 제1물질 및 제2물질을 첨가한 후 가열하면서 반응 시키고, 반응 후에 고분자를 첨가하여 슬러리를 만들고, 슬러리를 제1전극의 한 면에 도포한 다음 건조시켜 용매를 휘발시킴으로써 다공질막을 형성할 수도 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 제조 방법은, 투광성 물질로 이루어진 제1전극 및 제2전극을 준비하는 단계; 제1전극의 한 면 상에 제1물질로 이루어진 다공질막을 형성하는 단계; 다공질막이 형성된 제1전극을, 제1물질과 전도띠 에너지 준위가 다른 제2물질이 용해된 용액 속에 침지시킨 후 건조하여 제1물질 및 제2물질이 혼합된 다공질막을 형성하는 단계; 제1물질 및 제2물질이 혼합된 다공질막에 염료를 흡착시키는 단계; 제1전극의 다공질막과 마주보도록 제2전극을 배치시키고, 다공질막 및 제2전극 사이에 전해질을 매립하여 밀봉하는 단계를 포함하여 이루어진다.
이 때, 제1물질로 이루어진 다공질막을 형성하는 단계에서 용매에 제1물질을 첨가하여 혼합하고, 혼합 후에, 고분자를 첨가하여 슬러리를 만들고, 슬러리를 제1전극의 한 면에 도포한 다음 건조시켜 용매 및 고분자를 휘발시킬 수 있다.
또는, 제1물질로 이루어진 다공질막을 형성하는 단계에서 용매에 제1물질을 첨가한 후 가열하면서 반응시키고, 반응 후에 고분자를 첨가하여 슬러리를 만들고, 슬러리를 제1전극의 한 면에 도포한 다음 건조시켜 용매를 휘발시킬 수도 있다.
또한, 제1물질 및 제2물질이 혼합된 다공질막을 형성하는 단계에서는, 제1물질로 이루어진 다공질막이 형성된 제1전극을, 스트론튬 나이트레이트(Sr(NO3)2)가 물에 40 중량%로 용해된 용액 속에 30분 동안 침지시키는 것이 바람직하다. ,
건조시킬 때에는 400℃ 이상의 온도에서 공기 중 또는 산소분위기에서 열처리하는 것이 바람직하다.
이하, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지에 대해 상세히 설명한다.
염료감응 태양전지는 나노 입자의 다공질막, 태양광의 가시광을 흡수하여 전자를 여기하는 염료, 전해질, 투명전극 등으로 구성되어, 자연상태의 광합성 원리를 응용한 전지이다.
염료감응 태양전지 내로 태양광이 입사되면 광양자는 먼저 염료에 흡수되고, 여기상태로 된 염료가 전자를 다공질막을 이루는 전이금속 산화물의 전도대로 보낸다. 여기서 전자는 전극으로 이동한 후 외부 회로로 흘러가서 상대 전극으로 이동한다.
염료는 전이금속 산화물에 전자를 전이한 후 산화되나 전해질 용액으로부터 전자를 받아 원래의 상태로 환원된다. 전해질은 산화환원에 의해 상대전극으로부터 전자를 받아 염료에 전달하는 역할을 담당한다.
도 1은 본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 구조를 도시한 단면도이다.
염료감응 태양전지의 기본 구조는 도 1에 도시된 바와 같이, 두 개의 판상 투명전극(제1전극(10) 및 제2전극(20))이 서로 면 접합된 샌드위치 구조이고, 한 투명전극(제1전극(10))의 이면에는 나노입자로 이루어진 다공질막(30)이 도포되어 있으며, 다공질막의 나노입자 표면에는 가시광 흡수로 전자가 여기되는 광 감응 염료(35)가 흡착되어져 있다. 이 두 투명전극 사이의 공간은 산화환원용 전해질(40)로 채워져 있다.
투명전극 중 다공질막(30)이 도포된 제1전극(working electrode, 반도체 전극)(10)으로는 PET, PEN, PC, PP, PI, TAC 중의 어느 하나를 포함하는 투명한 플라스틱 기판 또는 유리 기판(11) 상에 ITO. FTO, ZnO-(Ga2O3 또는 Al2O 3), SnO2-Sb2O3 중의 어느 하나를 포함하는 전도성 필름(12)이 코팅된 것을 사용한다.
다공질막(30)은 전도띠 에너지 준위가 서로 다른 제1물질(31) 및 제2물질(32)을 포함하여 이루어지며, 특히 제1물질(31) 및 제2물질(32)의 나노입자로 이루어지는 것이 바람직하다.
이 때 제1물질(31)은 전이금속 산화물을 포함하여 Ti산화물, Zr산화물, Sr산화물, Zn산화물, In산화물, Ir산화물, La산화물, V산화물, Mo산화물, W산화물, Sn산화물, Nb산화물, Mg산화물, Al산화물, Y산화물, Sc산화물, Sm산화물, Ga산화물, 및 SrTi산화물 중에서 하나 또는 둘 이상의 복합물로 이루어질 수 있다.
제2물질(32)은 제1물질(31)보다 높은 전도띠 에너지 준위를 가지는 물질로서, 전이금속 산화물을 포함하여 Ti산화물, Zr산화물, Sr산화물, Zn산화물, In산화물, Ir산화물, La산화물, V산화물, Mo산화물, W산화물, Sn산화물, Nb산화물, Mg산화물, Al산화물, Y산화물, Sc산화물, Sm산화물, Ga산화물, 및 SrTi산화물, GaP, SiC 및 CdS 중에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 복합물로 이루어질 수 있다.
상술한 다공질막(30)은 페이스트를 제1전극(10)의 이면에 코팅한 후 열처리함으로써 형성한다. 코팅법에 따라 요구되는 페이스트의 물성도 조금씩 달라진다. 일반적으로 닥터 브레이드 또는 스크린 프린트 등의 방법으로 페이스트를 코팅하고, 투명막 형성을 위해서는 스핀 코팅 또는 스프레이 방법을 이용하기도 한다. 이 외에도 스퀴즈를 포함하여 일반적인 습식 코팅 방법을 적용할 수 있다.
열처리는 바인더를 첨가한 경우 400-600℃에서 30분 정도 수행하고, 바인더를 첨가하지 않은 경우 200℃ 이하로도 가능하다. 보다 상세한 다공질막(30)의 형성 공정에 대해서는 후술하기로 한다.
또한, 다공질막(30)의 다공성을 유지하기 위한 목적으로 다공질막(30)에 고분자를 첨가하여 열처리(400~600℃)하면 다공성이 높은 도포막이 얻어지는데, 이 때에는 열처리 후 유기물이 잔존하지 않는 고분자를 선택해야 한다.
적합한 고분자로는 폴리 에틸렌 글리콜(PEG), 폴리 에틸렌 옥사이드(PEO), 폴리 비닐 알콜(PVA), 폴리 비닐 피리돈(PVP) 등이 있다. 이 중에서 도포법을 포함한 도포 조건을 고려하여 적합한 분자량을 가지는 것으로 선택하여 첨가하면 된다. 이러한 고분자를 첨가하면 다공성 향상 이외에도 분산성 향상, 점도 증가로 성막성 및 기반과의 부착력도 향상시킬 수 있다.
다공질막(30)은 나노미터 규모의 입경을 가지는 나노 입자들이 균일하게 분포하며 다공성을 유지하면서 표면에 적당한 거칠기(roughness)를 가지도록 형성하는 것이 중요하다. 나노입자는 평균입경 100nm 이하를 가지고, 바람직하게는 10-40nm의 입경을 가진다.
다공질막(30)을 이루는 대표적인 물질로서 TiO2의 입경별 효율을 검토해 보 면, TiO2의 입경이 10nm이하로 작으면 성막 후 열처리 시 기반과의 밀착성이 떨어져 박리가 일어난다. 반면에, TiO2의 입경이 40nm 초과로 커지면 표면적의 감소로 염료 흡착 포인트가 감소하여 광전변환 효율이 떨어진다. 따라서, 공정성과 효율을 동시에 고려한 결과, 10~40nm 입경의 TiO2를 이용하여 다공질막을 형성하는 것이 바람직하다.
이러한 다공질막(30)에는 전자이동을 용이하게 하기 위하여 ITO와 같은 도전성 미립자를 첨가할 수도 있고, 또는 광로를 연장시켜 효율을 향상시키는 목적으로 광산란자를 첨가할 수도 있으며, 또는 도전성 미립자 및 광산란자 둘 모두를 첨가할 수도 있다. 광산란자는 다공질막을 이루는 물질과 동일한 것으로서 평균입경이 100nm 이상으로 큰 것이다.
다공질막(30)의 나노입자 표면에 흡착되어 있는 염료(35)로는 Al, Pt, Pd, Eu, Pb, Ir 등의 금속 복합체 형태의 화합물, 또는 Ru 복합체를 포함하여 가시광을 흡수할 수 있는 물질로 이루어진다. Ru은 백금족에 속하는 원소로서 많은 유기 금속 복합 화합물을 만들 수 있는 원소이다.
태양전지용으로 적합한 염료로서 가장 일반적인 것은 Ru(etc bpy)2(NCS)2 ·2CH3CN 타입이 많이 사용되어 지고 있다. 여기서 etc는 (COOEt)2 or (COOH) 2 로서 다공질막(일 예로 TiO2) 표면과 결합 가능한 반응기이다. 이 외에도 가시광내의 장파장 흡수를 개선하여 효율을 향상시키는 염료 및 전자 방출이 용이한 새로운 타입 의 염료를 개발하고 있으며 염료의 반응기를 개선하여 전자와 정공의 재결합을 방지하여 효율을 향상시키고자 한다.
또한, 다양한 칼라의 유기 색소는 저가이면서도 소재가 풍부하여 활용 가능성이 높은 소재로 효율 향상을 위한 검토가 활발하게 진행 중이다. 유기색소로는 큐마린(Cuemarine), 포피린(porphyrin)의 일종인 페오포바이드 에이(pheophorbide a) 등을 단독 또는 Ru 복합체와 혼합 사용하여 장파장의 가시광 흡수를 개선하여 효율을 향상시킬 수 있다.
이와 같은 염료(35)의 흡착은 염료를 용해시킨 알콜용액에 다공질막(30)을 도포한 제1전극(10)을 침지시킨후 12시간 정도 지나면 자연 흡착이 될 수 있다.
제2전극(counter electrode, 상대전극)(20)은 PET, PEN, PC, PP, PI, TAC 중의 어느 하나를 포함하는 투명한 플라스틱 기판 또는 유리 기판(21) 상에 주석 함유 산화인듐(ITO) 또는 불소 함유 산화주석(FTO) 등의 전도성 필름(22)이 코팅된 것을 사용할 수도 있고, 또는 전도성 필름(22) 위에 백금(Pt)층(23)을 형성한 것을 사용할 수도 있다.
이 때 백금층(23)은 전도성 필름(22) 위에 유기용제(MeOH, EtOH, IPA 등)에 용해된 H2PtCl6 용액의 습식코팅(스핀 코팅, 침지(dip)코팅, 플로우(flow)코팅 등) 후 400℃ 이상의 공기 중 또는 산소분위기에서의 고온열처리 등의 방법으로 형성될 수도 있고, 전해도금 또는 스퍼터링, 전자빔증착 등과 같은 물리기상증착(PVD) 방법으로 코팅될 수도 있다.
제1전극(10) 및 제2전극(20)은 접착제(50)를 사용하여 서로 면 접합시킨 후, 제1전극(10) 및 제2전극(20)을 관통하는 미세 홀을 형성하고 이 홀을 통해 두 전극 사이의 공간에 전해질 용액을 주입한 다음, 다시 홀의 외부를 접착제로 밀봉한다.
접착제(50)로는 열가소성 고분자 필름을 사용할 수 있는데 일 예로는 상품명 surlyn이 있다. 이러한 열가소성 고분자 필름을 두 전극 사이에 위치시킨 후 가열 압착하여 밀폐시킨다.
접착제(50)의 또 다른 종류로는 에폭시 수지 또는 자외선(UV) 경화제를 사용할 수 있으며, 이 경우 열처리 또는 UV 처리 후에 경화시킬 수도 있다.
전해질(40)은 제1전극(10) 및 제2전극(20) 사이의 공간에서 다공질막(30) 내부로 균일하게 분산되어 있다.
전해질(40)은 아이오다이드(iodide)/트리오다이드(triodide) 쌍으로서 산화, 환원에 의해 상대전극으로부터 전자를 받아 염료에 전달하는 역할을 수행하며 개방회로 전압은 염료의 에너지 준위와 전해질의 산환, 환원 준위의 차이에 의해 결정된다.
상술한 바와 같은 본 발명의 염료감응 태양전지를 제조하기 위해서는, 전도띠 에너지 준위가 서로 다른 제1물질 및 제2물질을 혼합한 후에, 그 혼합물을 제1전극의 한 면에 도포하여 제1물질 및 제2물질의 혼합물로 이루어진 다공질막을 형성할 수 있다.
또 다른 방법으로는 제1전극의 한 면 상에 제1물질로 이루어진 다공질막을 형성한 다음, 다공질막이 형성된 제1전극을, 제1물질과 전도띠 에너지 준위가 다른 제2물질이 용해된 용액 속에 침지시킨 후 건조하여 제1물질 및 제2물질이 혼합된 다공질막을 형성할 수도 있다.
이와 같이 제1물질 및 제2물질이 혼합된 다공질막을 형성한 후에는 다공질막에 염료를 흡착시키고, 제1전극의 다공질막과 마주보도록 제2전극을 배치시킨 후, 다공질막 및 제2전극 사이에 전해질을 매립하여 밀봉함으로써 염료감응 태양전지의 제조를 완료한다.
이하, 본 발명에 따라 다공질막을 형성하는 여러 가지 방법에 대해 상세히 설명한다.
제조예 1
제조예 1에서는 제1물질의 산화물 미립자와 제2물질의 산화물 미립자를 혼합하여 다공질막(30)을 형성하고자 하였다. 이를 위해, 제1물질로서 산화티타늄을 사용하고 제2물질로서 산화스트론튬을 사용하여, 산화티타늄 분말과 산화스트론튬 분말과의 혼합물을 제조하였다.
먼저, 물, 에탄올, 메탄올 등과 같은 용매에 상용 아나타제 산화티타늄 분말을 5~30 중량%가 되도록 첨가하고 상용 산화스트론튬을 산화티타늄 함량의 0.1~20 중량% 로 첨가한 다음, 볼밀 혹은 페인트 쉐이크 방식으로 혼합하여 균일한 산화티타늄과 산화스트론튬 콜로이드 혼합물을 완성하였다.
완성된 콜로이드 혼합물에 폴리에틸렌글리콜 혹은 폴리에틸렌옥사이드를 산화티타늄 함량의 5~50 중량% 의 양으로 첨가하고 분산시켜, 스크린 프린팅 혹은 닥터블레이드 법으로 코팅이 가능한 수준의 점도가 발현되는 슬러리 상태로 만들었 다.
이렇게 제조된 산화물 혼합 슬러리를 주석 도핑 산화인듐(ITO) 또는 불소 도핑 산화주석(FTO) 등이 코팅된 투명 도전성 유리기판에 스크린 프린팅 또는 닥터블레이드로 1~50㎛ 두께로 도포한 다음 400℃ 이상의 공기 중 또는 산소분위기에서의 열처리를 통해 용매 및 유기고분자를 휘발시키고 산화물 입자 간 네크워크를 형성하고 기판과의 밀착력을 부여하였다.
제조예 2
제조예 2에서는 수열합성을 통해 다공질막을 형성하고자 하였다.
먼저, 전이금속산화물과 산화스트론튬과의 혼합물을 제조하기 위하여 용매(물 또는 에탄올 또는 그 혼합용매)에 티타늄 이소프로폭사이드(titanium isopropoxide, Ti(i-Pro)4)를 5~10 중량%로 첨가하고, 스트론튬 이소프로폭사이드(strontium isopropoxide, Sr(i-Pro)2)를 티타늄 이소프로폭사이드의 0.1~20 중량%로 첨가하여 용해시키며, 결과물이 pH 1~2 에 이르도록 하는 양의 질산 혹은 아세트산을 첨가한 뒤 오토클레이브 내에서 250~350℃의 고열 반응시켜 5~30nm 의 나노 사이즈의 산화물 콜로이드 혼합물을 얻는다.
얻어진 콜로이드 혼합물에 폴리에틸렌글리콜(polyethylene glycol, PEG) 또는 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide, PEO)를 산화티타늄 함량의 5~50 중량% 의 양으로 첨가하여 스크린 프린팅 혹은 닥터블레이드 법으로 코팅이 가능한 수준의 점도가 발현되는 슬러리 상태로 만든다.
이렇게 제조된 산화물 혼합 슬러리를 주석 도핑 산화인듐(ITO) 또는 불소 도 핑 산화주석(FTO) 등이 코팅된 투명 도전성 유리기판에 스크린 프린팅 혹인 닥터블레이드로 1~50㎛ 두께로 도포한 다음 400℃ 이상의 공기 중 또는 산소분위기에서의 열처리하여 용매 및 유기고분자를 휘발시키고 산화물 입자 간 네크워크를 형성하였으며 기판과의 밀착력을 부여하였다.
제조예 3
먼저, 용매(물 또는 에탄올 또는 그 혼합용매)에 티타늄 이소프로폭사이드(titanium isopropoxide, Ti(i-Pro)4)를 5~10 중량%로 첨가하고 용해 결과물이 pH 1~2 에 이르는 양의 질산 혹은 아세트산을 첨가한 뒤 오토클레이브 내에서 250~350 ℃ 의 고열 반응시켜 5~30nm 의 나노 사이즈의 산화티타늄 콜로이드 혼합물을 얻었다.
얻어진 산화티타늄 콜로이드에 폴리에틸렌글리콜(polyethylene glycol, PEG) 혹은 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide, PEO)를 산화티타늄 함량의 5~50 중량% 의 양으로 첨가하여 스크린 프린팅 혹은 닥터블레이드 법으로 코팅이 가능한 수준의 점도가 발현되는 슬러리 상태로 만든다.
이렇게 제조된 산화티타늄 슬러리를 주석 함유 산화인듐(ITO) 또는 불소 함유 산화주석(FTO) 등이 코팅된 투명 도전성 유리기판에 스크린 프린팅 혹인 닥터블레이드로 1~50㎛ 두께로 도포한 다음 400℃ 이상의 공기 중 혹은 산소분위기에서 열처리하여 용매 및 유기고분자를 휘발시키고 산화물 입자 간 네크워크를 형성하고 기판과의 밀착력을 부여하였다.
완성된 산화티타늄 반도체 전극을 스트론튬 나이트레이트(Sr(NO3)2)가 물에 40중량% 로 포화용해되어 있는 용액에 30분 동안 담근 다음 400℃ 이상의 공기 중 또는 산소분위기에서 열처리하여 산화티타늄-산화스트론튬 혼합물 전극을 완성하였다.
제조예 4
전이금속산화물과 산화스트론튬과의 혼합물을 제조하기 위하여 용매(물, 에탄올, 메탄올 등)에 상용 아나타제 산화티타늄 분말을 5~30 중량% 가 되도록 첨가하고 폴리에틸렌글리콜(polyethylene glycol, PEG) 혹은 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide, PEO)를 산화티타늄 함량의 5~50 중량% 의 양으로 첨가하여 초음파 처리, 페인트 쉐이크, 교반기, 3-롤밀, 아펙스밀 등을 이용하여 분산하여 스크린 프린팅 혹은 닥터블레이드 법으로 코팅이 가능한 수준의 점도가 발현되는 슬러리 상태로 만들었다.
이렇게 제조된 산화티타늄 슬러리를 주석 함유 산화인듐(ITO) 또는 불소 함유 산화주석(FTO) 등이 코팅된 투명 도전성 유리기판에 스크린 프린팅 혹인 닥터블레이드로 1~50㎛ 두께로 도포한 다음 400℃ 이상의 공기 중 혹은 산소분위기에서 열처리하여 용매 및 유기고분자를 휘발시키고 산화물 입자 간 네크워크를 형성하고 기판과의 밀착력을 부여하였다.
완성된 산화티타늄 반도체 전극을 스트론튬 나이트레이트(Sr(NO3)2)가 물에 40중량% 로 포화용해되어 있는 용액에 30분 동안 담근 다음 400℃ 이상의 공기 중 또는 산소분위기에서 열처리하여 산화티타늄-산화스트론튬 혼합물 전극을 완성하였다.
실시예
상술한 제조예 1 내지 4에 의해 제조된 다공질막에 루테늄 염료분자(Ru-dye)를 흡착시켜 반도체 전극을 제조한 후, 유리기판 상에 ITO 및 백금층을 순차 형성하여 상대 전극을 제조하였다.
전해질 용액으로는 I-보급원으로 0.5M 의 테트라 프로필암모늄 아이오다이드(tetrapropylammonium iodide) 혹은 0.8M 리튬 아이오다이드(LiI)를 0.05M 의 요오드과 함께 아세토니트릴(acetonitrille)에 용해시켜 제조하였다.
상술한 바와 같이 제조된 반도체 전극과 상대 전극은 백금층과 다공질막이 서로 마주보도록 배열한 뒤 전극 사이에 서린(Surlyn, Du pont)과 같은 고분자층을 배치하고 약 100℃의 온도에서 압착하여 부착하였다.
전해질 용액은 미리 확보된 백금 전극의 미세구멍을 통해 주입되며 채워진 후에 구멍은 에폭시 수지 혹은 서린으로 밀봉하여 염료감응 태양전지를 완성하였다.
비교예
비교예에서는 혼합물이 아닌 단일 산화티타늄으로 이루어진 다공질막을 이용한 염료감응 태양전지를 제조하였으며, 그 외 다른 공정 조건은 동일하게 하였다.
광전변환 효율 측정은, 할로겐 램프를 광원으로 사용하고, Si-표준셀로 100 mW/cm2 의 세기를 보정하여 이루어졌으며, 측정 결과 얻어진 전압-전류 곡선은 도 2에 도시하였고, 표 1에도 그 결과를 나타내었다.
도 2에는 본 발명의 실시예에 따른 염료감응 태양전지(a)와 비교예의 경우(b)가 함께 도시되어 있다. 도 2에 도시된 바와 같이, 본 발명의 경우(a)가 비교예(b)에 비해 전류밀도가 더 높게 나타났으며, 이로부터 광전변환 효율이 더 우수함을 알 수 있었다.
또한, 표 1에 나타낸 바와 같이 본 발명의 실시예에 따른 태양전지는 비교예에 따른 태전지에 비해 충밀계수(FF) 의 큰 감소없이 개방전압(Voc)의 증가와 단락전류(Jsc)의 큰 폭의 상승을 가져와 광전변환효율을 기존보다 35% 이상 향상된 결과를 보여주었다.
이와 같은 결과가 얻어지는 원인은 도 3a 내지 도 3b를 참조하여 설명한다. 도 3a는 본 발명의 실시예에 따른 염료감응 태양전지에서 다공질막과 염료의 에너지 준위를 도시한 것이고, 도 3b는 비교예에 따른 염료감응 태양전지에서 다공질막과 염료의 에너지 준위를 도시한 것이다.
도 3a 및 도 3b에 도시된 바와 같이 본 발명의 실시예에서는 산화스트론튬의 전도띠 에너지 준위가 산화티타늄의 전도띠 에너지 준위보다 높아 태양광에 의해 염료분자로부터 생성된 여기전자가 산화티타늄으로 전이될 때, 산화스트론튬의 전도띠 에너지 준위가 염료분자와 산화티타늄 사이에서 에너지 장벽으로 작용하여 전자-홀쌍의 재결합을 차단하고 산화티타늄으로의 전이를 원할하게 해 주는 역할을 수행하기 때문에 비교예 보다 광전변환 효율이 높은 것이다.
따라서 본 실시예에서 제시한 산화스트론튬 뿐만 아니라 산화티타늄 전도띠 에너지 준위보다 높은 에너지 준위를 갖는 전이금속 산화물, 예를 들면 산화지르코늄(ZrO2), 산화아연(ZnO), 산화바륨(BaO) 혹은 비산화물로 갈륨포스파이드(GaP), 실리콘카바이드(SiC), 황화카드뮴(CdS) 등도 사용될 수 있으며 바람직하게는 안정성이 더 우수한 산화물의 사용이 가능하다.
상기한 바와 같이, 본 발명에서는 전도띠 에너지 준위가 서로 다른 제1물질 및 제2물질의 혼합물로 이루어진 다공질막을 형성하여, 제1물질과 염료 분자 사이에 제2물질에 의한 에너지 장벽을 만들고 이로써 전자-홀 재결합을 억제하고 전하집적 효율을 높이기 때문에, 종래의 단일 물질로 형성된 다공질막을 이용한 태양전지에 비해 35% 이상의 효율증가를 가져와 실생활에서의 사용가능성을 높여주는 효과가 있다.

Claims (24)

  1. 투광성 물질로 이루어진 제1전극;
    상기 제1전극의 이면에 도포된 다공질막;
    상기 다공질막에 흡착된 염료;
    상기 제1전극의 이면과 마주보도록 배치된 제2전극; 및
    상기 제1전극과 제2전극 사이의 공간에 매립된 전해질을 포함하고,
    상기 다공질막은, 제1물질 및 상기 제1 물질보다 높은 전도띠 에너지 준위를 가지는 제2물질을 포함하고,
    상기 제1물질은 Ti산화물, Zr산화물, Sr산화물, In산화물, Ir산화물, La산화물, V산화물, Mo산화물, W산화물, Sn산화물, Nb산화물, Mg산화물, Al산화물, Y산화물, Sc산화물, Sm산화물, Ga산화물, 및 SrTi산화물 중에서 하나 또는 둘 이상의 복합물로 이루어지고,
    상기 제2물질은 Ti산화물, Zr산화물, Sr산화물, In산화물, Ir산화물, La산화물, V산화물, Mo산화물, W산화물, Sn산화물, Nb산화물, Mg산화물, Al산화물, Y산화물, Sc산화물, Sm산화물, Ga산화물, 및 SrTi산화물, GaP, SiC 및 CdS 중에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 복합물로 이루어지며,
    상기 제1물질 및 제2물질 각각은 입자 형상으로 이루어지는 염료감응 태양전지.
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  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 제1물질 및 제2물질은 평균입경이 100nm 이하인 나노입자 상태인 염료감응 태양전지.
  7. 제 6 항에 있어서,
    상기 나노입자의 평균입경은 10-40nm인 염료감응 태양전지.
  8. 제 6 항에 있어서,
    상기 염료는 상기 나노입자의 표면에 흡착되어 있는 염료감응 태양전지.
  9. 제 1 항에 있어서,
    상기 염료는 Al, Pt, Pd, Eu, Pb, Ir 중 어느 하나를 포함하는 금속의 복합체, 및 Ru 복합체로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나의 물질을 포함하여 가시광을 흡수할 수 있는 염료감응 태양전지.
  10. 제 1 항에 있어서,
    상기 다공질막에는 도전성 미립자가 첨가되거나, 상기 다공질막과 동일한 물질이고 평균입경이 100nm 이상인 광산란자가 첨가되거나, 또는 도전성 미립자 및 광산란자 모두가 첨가된 염료감응 태양전지.
  11. 제 1 항에 있어서,
    상기 제1전극은 PET, PEN, PC, PP, PI, TAC 중의 어느 하나를 포함하는 투명한 플라스틱 기판 또는 유리 기판 상에 ITO, FTO, ZnO-(Ga2O3 또는 Al2 O3), SnO2-Sb2O3 중의 어느 하나를 포함하는 전도성 필름이 코팅된 염료감응 태양전지.
  12. 제 1 항에 있어서,
    상기 제2전극은 PET, PEN, PC, PP, PI, TAC 중의 어느 하나를 포함하는 투명한 플라스틱 기판 또는 유리 기판 상에 ITO, FTO, ZnO-(Ga2O3 또는 Al2 O3), SnO2-Sb2O3 중의 어느 하나를 포함하는 제1전도성 필름이 코팅되어 있고, 상기 제1전도성 필름 상에 Pt 또는 귀금속 물질을 포함한 제2전도성 필름이 코팅된 염료감응 태양전지.
  13. 투광성 물질로 이루어진 제1전극 및 제2전극을 준비하는 단계;
    제1 물질 및 상기 제1 물질보다 전도띠 에너지 준위가 높은 제2물질을 혼합하는 단계;
    상기 혼합물을 상기 제1전극의 한 면에 도포하여 상기 혼합물로 이루어진 다공질막을 형성하는 단계;
    상기 다공질막에 염료를 흡착시키는 단계; 및
    상기 제1전극의 다공질막과 마주보도록 제2전극을 배치시키고, 상기 다공질막 및 제2전극 사이에 전해질을 매립하여 밀봉하는 단계
    를 포함하고,
    상기 제1물질은 Ti산화물, Zr산화물, Sr산화물, In산화물, Ir산화물, La산화물, V산화물, Mo산화물, W산화물, Sn산화물, Nb산화물, Mg산화물, Al산화물, Y산화물, Sc산화물, Sm산화물, Ga산화물, 및 SrTi산화물 중에서 하나 또는 둘 이상의 복합물로 이루어지고,
    상기 제2물질은 Ti산화물, Zr산화물, Sr산화물, In산화물, Ir산화물, La산화물, V산화물, Mo산화물, W산화물, Sn산화물, Nb산화물, Mg산화물, Al산화물, Y산화물, Sc산화물, Sm산화물, Ga산화물, 및 SrTi산화물, GaP, SiC 및 CdS 중에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 복합물로 이루어지는 염료감응 태양전지 제조 방법.
  14. 제 13 항에 있어서,
    상기 혼합단계에서는 용매에 상기 제1물질 및 제2물질을 첨가하여 혼합하고,
    상기 혼합 후에, 고분자를 첨가하여 슬러리를 만들고, 상기 슬러리를 상기 제1전극의 한 면에 도포한 다음 건조시켜 상기 용매 및 고분자를 휘발시킴으로써 다공질막을 형성하는 염료감응 태양전지 제조 방법.
  15. 제 14 항에 있어서,
    상기 혼합단계에서는 물, 에탄올, 메탄올 중에서 선택된 한 용매 또는 둘 이상의 혼합 용매 70-95 중량%에 산화티타늄 분말을 5-30 중량% 첨가하고, 상기 산화티타늄 함량의 0.1-20 중량%의 산화스트론튬을 첨가한 다음 혼합하며,
    상기 혼합물에는 폴리에틸렌글리콜 또는 폴리에틸렌옥사이드를 상기 산화티타늄 함량의 5-50 중량% 만큼 첨가하여 슬러리를 만들고, 상기 슬러리를 상기 제1전극의 한 면에 스크린 프린팅 또는 닥터블레이트법으로 1-50㎛ 두께로 도포한 다음 건조시켜 다공질막을 형성하는 염료감응 태양전지 제조 방법.
  16. 제 13 항에 있어서,
    상기 혼합단계에서는 용매에 상기 제1물질 및 제2물질을 첨가한 후 가열하면서 반응시키고,
    상기 반응 후에 고분자를 첨가하여 슬러리를 만들고, 상기 슬러리를 상기 제1전극의 한 면에 도포한 다음 건조시켜 용매를 휘발시킴으로써 다공질막을 형성하는 염료감응 태양전지 제조 방법.
  17. 제 16 항에 있어서,
    상기 혼합단계에서는 물, 에탄올, 메탄올 중에서 선택된 한 용매 또는 둘 이상의 혼합 용매 90-95 중량%에 티타늄 이소프로폭사이드(Ti(i-Pro)4)를 5-10 중량% 첨가하고, 상기 티타늄 이소프로폭사이드 함량의 0.1-20 중량%의 스트론튬 이소프로폭사이드(Sr(i-Pro)4)를 첨가하며, 질산 또는 아세트산을 첨가하여 pH가 1-2인 상 태에서 250-350℃의 온도로 반응시켜 산화티타늄 분말 및 산화스트론튬 분말의 혼합물 분말이 분산된 콜로이드를 얻고,
    폴리에틸렌글리콜 또는 폴리에틸렌옥사이드를 상기 혼합물 분말 함량의 5-50 중량% 만큼 첨가하여 슬러리를 만들고, 상기 슬러리를 상기 제1전극의 한 면에 스크린 프린팅 또는 닥터블레이트법으로 1-50㎛ 두께로 도포한 다음 건조시켜 다공질막을 형성하는 염료감응 태양전지 제조 방법.
  18. 삭제
  19. 삭제
  20. 삭제
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  22. 삭제
  23. 삭제
  24. 제 14 항 또는 제 16 항에 있어서,
    상기 건조시킬 때에는 400℃ 이상의 온도에서 공기 중 또는 산소분위기에서 열처리하는 염료감응 태양전지 제조 방법.
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