KR100572282B1 - 내약품성이 우수한 ａｂｓ수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS)수지 98∼70중량부, 폴리올레핀 화합물 2∼30중량부, 및 상용화제로서 폴리올레핀에 아크릴로니트릴-스티렌 (SAN)를 그라프트시킨 화합물을 상기 폴리올레핀 화합물 100중량부에 대하여 10∼30중량부 포함하는 것을 특징으로 하는 내약품성이 우수한 ABS수지 조성물에 관한 것으로, 본 발명의 수지 조성물은 기계적인 특성은 동등하게 유지되면서 내약품성이 획기적으로 증대되는 장점을 가지므로, 강한 내약품성을 요구하는 냉장고의 내상 및 냉장고용 성형부품을 제조하는데 효과적으로 이용될 수 있다.
내화학성 ABS수지, 내약품성 ABS수지, 내HCFC성 ABS수지, LDPE-g-SAN, PP-g-SAN

Description

내약품성이 우수한 ＡＢＳ수지 조성물{ENVIRONMENTAL STRESS CRACK RESISTANT ABS RESIN COMPOSITIONS}
본 발명은 내약품성이 우수한 ABS수지 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 수지, 폴리올레핀 화합물, 및 폴리올레핀에 아크릴로니트릴-스티렌을 그라프트시킨 상용화제를 포함하는 것을 특징으로 하는 내약품성이 우수한 ABS수지 조성물에 관한 것이다.
일반적으로 전기냉장고의 외부 벽면은 철판으로 구성되어 있고, 내부 벽면 및 문의 내부 벽면은 쉬트 압출기를 통하여 얇은 판상으로 제조된 쉬트를 진공성형하여 만들어진 수지의 내상체로 이루어져 있다. 그리고 외부 철판과 내부 수지 성형물과의 연결 부위 일부는 수지를 사출성형하여 만든 뚜껑 및 샛시류로 조립되어 있다. 이와 같이 조립된 냉장고 내외부 벽면 사이에 우레탄 액을 주입한 후 적정 온도에서 발포, 고화시킴으로서 냉장고의 단열층을 형성하게 된다. 이러한 발포 폴리우레탄 포옴(foam) 단열층의 원료성분인 우레탄액 속에는 포옴 형성을 위하여 프레온과 같은 발포제가 사용되는데, 이들 발포제는 냉장고 제조시 혹은 제조후 수 지로 이루어진 부분과 접촉하여 응력이 집중되는 부위에 화학적 침식을 일으켜 수지 상체 또는 수지 성형품에 균열을 발생시키는 요인으로 작용한다. 따라서, 냉장고의 진공성형 상체 혹은 사출성형 부품에 사용되는 수지는 이러한 발포제에 대한 저항성을 보유하는 것이 필수적이다.
냉장고 상체 및 부품용 수지로는 주로 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 수지(ABS수지)와 고무변성 폴리스티렌 수지(HIPS수지)가 사용되고 있으며, 상기와 같은 발포제에 대한 저항성을 향상시키기 위하여 지속적인 연구가 진행중에 있다. 또한 최근에는 발포제로 사용되는 프레온 화합물의 오존층 파괴에 의한 지구 환경에 대한 영향 문제가 대두되면서 대체 프레온 화합물의 사용이 증대되고 있으며 이러한 대체 프레온 화합물의 일부는 냉장고에 사용되는 수지류에 훨씬 더 강한 화학적 침식을 일으키게 되므로 내약품성이 향상된 새로운 수지의 개발이 필요하게 되었다.
종래 발포제에 대한 저항성을 향상시키기 위한 기술의 예로서 유럽특허 제 19,728호와 같이 80만 이상의 고분자량 스티렌-아크릴로니트릴(SAN)수지를 사용하는 방법, 일본 특공평 2-175745호의 그라프트율이 상이한 2종의 고무를 사용하는 방법 등이 제안되어 있고, 대체 프레온인 HCFC-141b에 대한 저항성을 향상시키기 위한 방법으로 일본 특개평 2-284906호, 동 4-170460호에서와 같이 시안화비닐의 함량을 증가시키는 방법, 일본 특개평 6-262713호에서와 같은 고니트릴 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 수지(High-nitrile g-ABS), 아크릴로니트릴-스티렌-아크릴레이트 수지 (ASA), 고니트릴 스티렌-아크릴로니트릴 수지(High-nitrile SAN)의 3원 수지 조성물 등을 제시할 수 있다.
그러나, 유럽특허 제 19,728호의 방법은 가공성이 극히 나쁘고, 일본 특공평 2-175745호는 제조공정이 복잡한 문제점이 있으며, 일본 특개평 2-284906호, 일본 특개평 4-170460호의 시안화비닐 함량이 높은 수지는 가공성이 저하되거나 가공중 변색이 심화되어 상품가치를 심하게 떨어뜨리는 문제점이 있고, 일본 특개평 6-262713호와 같이 아크릴고무를 직접 컴파운딩 공정중에 사용한 경우에는 충격강도 등의 물성저하가 심하며 사용상 문제가 발생한다. 한편 일본 특개평 4-170460호와 같이 아크릴로니트릴-스티렌-아크릴레이트(g-ASA)수지를 사용한 경우에도 아크릴고무 성분이 디엔계 고무 성분대비 유리전이온도가 높은 관계로 충격강도가 감소하는 문제가 있었다.
본 발명은 이와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로, 내충격성, 색상안정성이 양호하게 유지되면서도 내약품성이 특히 우수하여 냉장고에 적용되는 상체 및 사출성형 부품에 적용이 가능한 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 이러한 목적은 ABS수지를 기본수지로 하여 적정 분자량을 갖는 폴리올레핀 화합물과 이들의 상용화제로서 폴리올레핀에 SAN을 그라프트 시킨 화합물로 이루어진 수지 조성물을 제공함에 의해 달성될 수 있다.
즉, 본 발명은 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS)수지 98∼70중량부;와 폴리올레핀 화합물 2∼30중량부; 및 상용화제로서 폴리올레핀에 아크릴로니트릴-스티렌(SAN)를 그라프트시킨 화합물을 상기 폴리올레핀 화합물 100중량부에 대하여 10∼30중량부를 포함하는 것을 특징으로 하는 내약품성이 우수한 ABS 수지 조성물에 관한 것이다.
이하 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다.
본 발명에서 기본 수지로써 사용되는 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS)수지는 수지 조성물 중 98∼70중량부를 차지하며 이는 이후에 설명되는 폴리올레핀 화합물의 함량에 좌우된다. 본 발명의 ABS수지 중의 아크릴로니트릴 함량에는 제한이 없으나, 다만 대응되는 발포제의 종류에 따라서 아크릴로니트릴의 함량을 조절할 수 있는데, HFC-245fa나 HCFC-141b와 같이 침투성이 강한 발포제가 사용될 경우에는 ABS수지중 아크릴로니트릴 함량을 25∼35중량% 수준으로 증가시키는 것이 바람직하다. 수지중 아크릴로니트릴 성분이 증가하면 수지의 내약품성은 증가하나, 가공성이 저하되고 또한 가공시 수지의 색상이 황색으로 변하는 현상이 심해지는 단점이 있다.
본 발명에서 사용되는 폴리올레핀 화합물은 수평균 분자량이 500 내지 30,000 범위에 해당하는 왁스류뿐만 아니라, 30,000 이상의 고분자까지 모두 가능하나, 분자량이 500 미만이면 적정한 수준의 내약품성을 확보할 수 없는 문제가 있으므로 바람직하지 않다. 본 발명 수지 조성물의 특징적 성분인 폴리올레핀 화합 물은 종래의 ABS수지가 내약품성을 갖기 위해 아크릴로니트릴의 함량을 높이게 되고, 이로 인해 가공성과 백색도의 악화를 가져오는 단점을 극복하여, 낮은 아크릴로니트릴 함량에서 높은 내약품성을 갖도록 하는 역할을 한다. 본 발명에서 사용가능한 왁스류는 분자량 500 이상이라면 기존의 폴리올레핀 왁스가 제한없이 사용될 수 있는데, 예를 들면 폴리에틸렌계 왁스, 폴리프로필렌계 왁스, 에틸렌프로필렌 코폴리머계 왁스등과 이들을 기본으로 하여 말단에 카르복실산기가 결합된 산화형 폴리에틸렌계 왁스, 산화형 폴리프로필렌계 왁스, 산화형 에틸렌프로필렌 코폴리머계 왁스 등이 가능하고, 또한 이들 폴리올레핀에 폴리스티렌, 폴리α-메틸스티렌, 폴리t-부틸스티렌이 공중합된 것과 같이 방향족 단량체로 개질된 폴리올레핀계 왁스도 사용될 수 있다. 본 발명에서 사용가능한 고분자로서는 폴리에틸렌(저밀도, 초저밀도, 고밀도), 폴리프로필렌, 에틸렌프로필렌 코폴리머를 기본으로 하여, 산화형 폴리에틸렌, 산화형 폴리프로필렌, 산화형 에틸렌프로필렌 코폴리머, 또는 방향족 단량체로 개질된 폴리올레핀을 모두 포함한다. 폴리올레핀 화합물의 바람직한 함량은 2∼30중량부로, 2중량부 미만을 사용할 경우 그 효과가 미미하고, 30중량부를 초과할 경우 최종제품인 판상 시트의 표면광택이 저하되는 단점이 있어서 바람직하지 않다. 더욱 바람직하게는 5∼15중량부를 사용하는 것이 좋다.
본 발명에서 커다란 특징을 이루는 상용화제로는 저밀도 폴리에틸렌에 아크릴로니트릴-스티렌 수지를 그라프트 시킨 수지(LDPE-g-SAN), 폴리프로필렌에 아크릴로니트릴-스티렌 수지를 그라프트 시킨 수지(PP-g-SAN), 에틸렌비닐아세테이트에 아크릴로니트릴-스티렌 수지를 그라프트 시킨 수지(EVA-g-SAN) 등이 사용가능한데 , 상용화제내의 그라프트된 아크릴로니트릴-스티렌 수지의 함량은 상용화제중 5∼70중량%, 바람직하게는 10∼40중량%가 적당하다. 본 발명의 상용화제는 ABS수지와 폴리올레핀 화합물의 혼합을 촉진하는 작용을 하는 것으로, 수지 조성물중 함량은 사용된 상기 폴리올레핀 화합물의 10∼30중량부가 적합하다. 10중량부 미만으로 사용할 경우 수지 조성물의 장시간 압출시 ABS수지와 폴리올레핀 화합물간의 상분리 발생으로 인하여 판상 제품 표면에 외관불량이 발생할 수 있고, 30중량부를 초과할 경우 가격적인 면에서 바랍직하지 않다. 본 발명의 상용화제는 상기의 범위내에서, 사용되는 ABS 기본수지 및 폴리올레핀 화합물의 함량 및 성질에 따라 다양한 조성비로 사용할 수 있는데, 폴리올레핀 화합물의 분자량이 증가할수록 기본수지와의 상용성이 저하되므로 상용화제의 사용량을 비례적으로 증가시키는 것이 바람직하며, 또한 ABS 기본수지의 아크릴로니트릴 함량이 낮을수록 (SAN수지가 그라프트된) 상용화제의 함량을 증가시키는 것이 내약품성의 개선에 바람직하다.
본 발명의 수지 조성물은 본 발명의 목적을 벗어나지 않는 범위내에서 필요에 따라 열안정제, 산화방지제, 활제, 윤활제, 이형제, 광 및 자외선 안정제, 난연제, 대전방지제, 착색제, 충진제, 충격보강제 등의 다른 첨가제를 추가할 수 있으며, 다른 수지 혹은 다른 고무 성분을 혼합하여 함께 사용하는 것도 가능하다.
이하 실시예에서 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 하나, 본 발명이 이하의 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
냉장고 내상으로 적용가능한 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS)수지(제일모직(주), 폴리부타디엔 함량 13.5%, 그라프트 검(Graft Gum, 아세톤 불용분) 함량22.3%, 매트릭스 성분인 스티렌-아크릴로니트릴 수지의 중량평균 분자량이 210,000이고 매트릭스 성분 중의 아크릴로니트릴 성분의 함량이 24%) 9500g과 저밀도 폴리에틸렌(수평균 분자량 100,000) 500g, 그리고 저밀도 폴리에틸렌에 아크릴로니트릴-스티렌 수지를 그라프트 시킨 LDPE-g-SAN(LDPE 분자량 100,000, LDPE/g-SAN = 70/30 중량비) 50g을 헨셀형 수지 혼합기를 이용하여 기타 첨가제와 함께 고르게 분산시키고, 스크류 직경이 45㎜인 이축 압출기에 투입하여 220℃, 스크류 RPM 300에서 펠렛으로 제조하였다. 이와 같이 제조된 수지 펠렛을 발포제 CFC-11로써 평가,분석하고, 그 결과를 표 1에 나타내었다.
실시예 2
매트릭스 성분인 스티렌-아크릴로니트릴 수지의 중량 평균 분자량이 120,000이고 매트릭스 성분중의 아크릴로니트릴 성분의 함량이 35%인 ABS수지 9000g, LDPE대신에 수평균 분자량이 200,000인 폴리프로필렌 1000g, 그리고 LDPE-g-SAN 대신에 폴리프로필렌에 아크릴로니트릴-스티렌 수지를 그라프트시킨 PP-g-SAN 100g을 사용하고, 발포제 화합물로서 CFC-11 대신 HCFC-141b을 사용한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 실시하여 그 결과를 표 1에 나타내었다.
비교예 1
ABS수지를 10000g 사용하고, 저밀도 폴리에틸렌과 상용화제를 사용하지 않은 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 실시하여 그 결과를 표 1에 나타내었다.
비교예 2
ABS수지를 10000g 사용하고, 폴리프로필렌과 상용화제를 사용하지 않은 것을 제외하고는 실시예 2와 동일한 방법으로 실시하여 그 결과를 표 1에 나타내었다.
실시예 1 실시예 2 비교예 1 비교예 2
ABS수지 9500g 9000g 10000g 10000g
ABS수지중 아크릴로니트릴함량 24중량% 35중량% 24중량% 35중량%
폴리올레핀 폴리에틸렌 500g 폴리프로필렌 1000g - -
상용화제 LDPE-g-SAN 50g PP-g-SAN 100g - -
충격강도(1/4") 26 32 27 34
유동성지수 6.2 6.5 6.0 5.8
발포제 CFC-11 HCFC-141b CFC-11 HCFC-141b
임계변형(내약품성) ≥2.0 ≥2.0 ≤0.5 ≤0.8

<물성평가방법>
- 기계적 특성 분석 : 상기 실시예 및 비교예에서 제조된 수지 펠렛을 가지고 140톤 사출성형기를 이용하여 ASTM D1897-88에 의거 물성분석용 시편을 사출제작하였다. 충격강도는 ASTM D256에 의거하여 분석하였고, 유동성지수는 ASTM D1238에 의거하여 220℃, 10㎏ 조건으로 분석하였다.
- 내약품성 평가 : 압축성형기를 이용하여 220℃에서 2분 예열 및 2분 압축성형을 하여 30㎜×150㎜×2㎜의 시편을 제조하였다. 제조된 시편을, (x/12)2+(y/4 )2=1의 식으로 표현되는 타원을 1/4로 분할한 치구상에 고정하여 직경 30㎜인 데시케이터 내부에 위치시킨후, 120㎖의 발포제 화합물을 데시케이터내에 주입하고 뚜껑을 덮어 밀봉하여 25℃, 발포제 분위기하에서 24시간 방치한다. 이후 시편을 꺼내고 직경 30㎜인 원통위에 시편을 휘어서 균열발생 위치로부터 임계변형 또는 임계왜(critical strain)을 계산하였다.
- 임계변형의 판단기준 : 0.3 이하 = 사용불가, 0.3∼0.5 = 응력이 아주 작은 경우에 사용가능, 0.5∼0.8 = 응력이 작은 경우에 사용가능, 0.8∼2.0 = 응력이 큰 경우에도 사용가능, 2.0 이상 = 아주 큰 응력에서도 사용가능.
본 발명의 수지 조성물은 기계적인 특성은 동등하게 유지되면서 내약품성이 획기적으로 증대되는 장점을 가지므로, 강한 내약품성을 요구하는 냉장고의 내상 및 냉장고용 성형부품을 제조하는데 효과적으로 이용될 수 있다.

Claims (3)

  1. 기본수지로서 아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌(ABS)수지 98∼70중량부; 폴리올레핀 화합물 2∼30중량부; 및 상용화제로서 폴리올레핀에 아크릴로니트릴-스티렌 (SAN)을 그라프트시킨 화합물을 상기 폴리올레핀 화합물 100중량부에 대하여 10∼30중량부;를 포함하는 것을 특징으로 하는 내약품성이 우수한 ABS 수지 조성물.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 상용화제가 저밀도 폴리에틸렌에 아크릴로니트릴-스티렌 수지를 그라프트 시킨 수지(LDPE-g-SAN), 폴리프로필렌에 아크릴로니트릴-스티렌 수지를 그라프트 시킨 수지(PP-g-SAN), 에틸렌비닐아세테이트에 아크릴로니트릴-스티렌 수지를 그라프트 시킨 수지(EVA-g-SAN), 또는 이들의 혼합수지로서 이들 상용화제 수지 중 그라프트된 아크릴로니트릴-스티렌 수지의 함량이 5∼70중량%인 것을 특징으로 하는 내약품성이 우수한 ABS 수지 조성물.
  3. 제 1항에 있어서, 상기 폴리올레핀 화합물이 폴리에틸렌계 왁스, 폴리프로필렌계 왁스, 에틸렌-프로필렌 코폴리머계 왁스, 산화형 폴리에틸렌계 왁스, 산화형 폴리프로필렌계 왁스, 산화형 에틸렌-프로필렌 코폴리머계 왁스, 방향족 단량체가 공중합된 폴리올레핀계 왁스, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌 코폴리머, 산화형 폴리에틸렌, 산화형 폴리프로필렌, 산화형 에틸렌-프로필렌 코폴리머, 및 방향족 단량체가 공중합된 폴리올레핀로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 또는 2종 이상인 것을 특징으로 하는 내약품성이 우수한 ABS 수지 조성물.
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