KR100509435B1 - 리튬이차전지 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 새로운 구조를 갖는 리튬이차전지에 관한 것으로서, 상기한 리튬이차전지는 탭이 형성된 복수의 양극판, 탭이 형성된 복수의 음극판, 이온전도성 폴리머 물질이 한면에 코팅된 격리막, 및 전해질을 포함하며, 상기 양극판 및 음극판은 서로 교대로 병렬로 연결되고, 양극판의 탭은 양극판끼리, 상기 음극판의 탭은 음극판끼리 서로 중첩되고, 상기 음극판과 양극판 사이에는 격리막이 위치하고, 상기 격리막은 , 또는 형태를 가지며, 전해질이 양극판과 격리막 그리고 격리막과 음극판 사이에 충진된 구조를 갖는 것을 특징으로 한다. 본 발명은 또한 상기한 리튬이온 이차전지의 제조방법에 관한 것으로서, a) 격리막의 한 면에 이온전도성 폴리머 물질을 포함하는 용액을 도포하는 단계; b) 정해진 한 방향으로 연속적으로 감으면서 접어 적층체를 구성하였을 때 탭을 갖는 복수의 양극판 및 탭을 갖는 복수의 음극판은 서로 교대로 병렬로 연결되고, 상기 양극판과 음극판의 사이에 이온전도성 폴리머 물질이 도포된 격리막이 위치하고, 양극판의 탭은 양극판끼리, 음극판의 탭은 음극판끼리 서로 겹쳐질 수 있도록, 상기 양극판 및 음극판을 상기 이온전도성 폴리머 물질이 코팅된 격리막 상에 배열하는 단계; c) 양극판 및 음극판이 배열된 격리막을 정해진 한 방향으로 연속적으로 감으면서 접어 양극판 및 음극판이 서로 교대로 병렬로 연결되고, 양극판의 탭은 양극판끼리, 음극판의 탭은 음극판끼리 서로 겹쳐지고, 음극판과 양극판 사이에 이온전도성 폴리머 물질이 코팅된 격리막이 위치하고, 상기 격리막은 , 또는

Description

리튬이차전지 및 그 제조방법{LITHIUM SECONDARY BATTERY AND ITS FABRICATION}
본 발명은 리튬이차전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
전지는 전기화학적 반응에 의해 화학적 에너지를 전기적 에너지로 변환시키는 장치로서, 이들은 크게 일차 전지와 이차 전지로 구분된다. 충방전이 가능한 이차전지 중 높은 전압과 높은 에너지 밀도를 갖고 있는 리튬이차전지가 현재 가장 주목받고 있다. 이러한 리튬이차전지는, 사용되는 전해질의 형태에 따라, 액체를 쓰는 액체형 전지, 액체와 폴리머를 혼용해서 쓰는 젤형 폴리머 전지와 순수하게 고분자만을 사용하는 고체형 폴리머 전지로 구분되기도 한다.
미국특허 제5,460,904호에 종래의 전지 제조방법이 기술되어 있다. 상기 특허에 개시된 방법은 그리드 형태의 음극 집전체, 매트릭스 필름 형태의 음극, 매트릭스 필름 형태의 격리막, 매트릭스 필름 형태의 양극, 그리드 형태의 양극 집전체를 순차 적층한 후 라미네이터를 통과시켜 상기 요소들을 일체화시킨 후, 다시 지그-재그 형태로 접어 원하는 형태의 구조를 갖도록 하는 것을 특징으로 한다. 그러나, 상기한 방법에 의해 제조된 리튬이차전지는 전극(음극 또는 양극)이 직렬로 배열된 형태를 가지며, 접었을 때 전극의 손상이 일어날 수 있다는 문제점을 안고 있다. 더 나아가, 매트릭스 필름 형태의 격리막의 제조시 가소제를 첨가한 후 다시 이를 추출하는 공정이 요구되는 문제점을 안고 있다. 또한 열과 압력을 가하는 라미네이트 공정에서 균일하게 결착시키기가 용이하지 않아서 음극과 양극이 접합되는 단락현상이 빈번하여 대량 생산의 어려움이 있다.
미국특허 제5,837,015호는 폴리에틸렌과 같은 전해액과의 비친화성 격리막 양면에 폴리비닐리덴플루오라이드과 같은 전해액 친화성 폴리머 물질로 코팅된 다층폴리머를 격리막으로 사용하는 방법을 기술하고 있다. 이 형태는 기존의 리튬이온 전지의 격리막을 다층폴리머층으로 변형시킨 형태이며, 전해액 주입과 포장공정이 끝난 후 라미네이트 공정으로 전극과 폴리머 전해질을 일체화시킬 수 있다. 이 기술은 추출공정이 없고 기존의 리튬이온 기술을 적용할 수 있어 생산성이 향상된 기술이라고 볼 수 있다. 그러나 전해액과의 친화성이 있는 물질과 친화성이 없는 폴리머 물질의 다층 폴리머층에서 이온의 이동이 원활하지 못하여 전지의 내부저항이 상승하는 문제점이 있다.
한국특허 제309604호는 단일의 격리막; 상기 격리막의 한쪽 면에 서로 소정 간격을 가지도록 접착되고, 일정한 크기로 절단된 다수의 양극판; 및 상기 격리막의 다른쪽 면에 상기 양극판과 대응되는 위치에 접착되고, 일정한 크기로 절단된 다수의 음극판을 구비하고; 상기 양극판 및 상기 음극판이 서로 교호되게 적층될 수 있도록 상기 격리막이 지그재그 형태로 연속적으로 접혀진 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지를 개시하고 있다. 그러나, 상기 리튬이차전지는 기존에 전지를 제조하던 방법인 나선형으로 감는 방법에 비해 격리막을 팽팽하게 하기가 곤란하여 전극과 격리막 사이에 틈이 생기고 이로 인해 전지의 수명이 나쁜 단점이 있다. 또한, 음극판과 양극판을 격리막을 사이에 두고 서로 중첩되도록 격리막의 양면에 접착시킴으로써 공정이 복잡해지고, 더 나아가 접음을 일정한 방향으로 하는 것이 아니라 지그재그 형태로 함에 따른 불편함이 있으며, 따라서 연속공정에 적용하기 곤란하다는 단점을 갖는다.
이에, 본 발명자는 상기 종래의 전지 제조방법의 문제점으로 지적되고 있는 복잡한 공정과 이로 인해 발생하는 낮은 생산성과 수율을 개선하고, 또한 격리막을 팽팽하게 유지하여 전극과 격리막사이의 계면을 안정화시켜 충방전 특성 및 수명특성이 우수한 전지를 제조할 수 있는 방법을 발견하고, 본 발명에 이르렀다.
따라서 본 발명의 목적은 생산성과 수율이 향상된 리튬이차전지의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 간단하게 제조될 수 있는 새로운 구조의 리튬이차전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 다양한 형태와 용량을 갖는 전지를 간단한 방법으로 제조할 수 있는 리튬이차전지의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명에 따른 리튬이차전지는 탭이 형성된 복수의 양극판, 탭이 형성된 복수의 음극판, 이온전도성 폴리머 물질이 한면에 코팅된 격리막, 및 전해질을 포함하며, 상기 양극판 및 음극판은 서로 교대로 병렬로 연결되고, 양극판의 탭은 양극판끼리, 상기 음극판의 탭은 음극판끼리 서로 중첩되고, 상기 음극판과 양극판 사이에는 격리막이 위치하고, 상기 격리막은 , 또는 형태를 가지며, 전해질이 양극판과 격리막 그리고 격리막과 음극판 사이에 충진된 구조를 갖는 것을 특징으로 한다. 본 발명에 따른 리튬이차전지는 한국특허 제309604호에 개시된 것에 비해 전극판이 도포된 격리막을 한방향으로 접음을 순차 반복함으로써 지그재그 형태로 접어들어감에 따른 공정의 불편함을 해소할 수 있을 뿐만 아니라, 전극판을 격리막 상의 한면에만 접착시킬 수 있음으로 인해 양면에 접착함에 따른 공정의 불편함을 해소할 수 있고, 더 나아가 연속공정으로 제조할 수 있다는 장점을 갖는다.
도 1은 전류집전체에 전극활물질을 함유하는 용액을 코팅한 후 일정한 크기로 절단하여 얻어진 탭을 갖는 전극판의 바람직한 일예를 보여준다. 도 1에서 알 수 있는 바와 같이, 상기한 전극판(양극판 및 음극판)(100)은 전류집전체(101)에 전극활물질을 함유하는 용액을 코팅하여 전류집전체(101) 상에 전극활물질의 코팅층(102)을 형성하고, 이들을 일정한 크기로 절단하여 얻어진다. 전극판(100)의 형태는, 탭(103)을 갖는다는 조건하에, 특별히 제한되지 아니하며, 도 1에 도시된 직사각형 형태, 또는 원형의 형태 등 전지의 최종 형태에 따라 다양하게 변형시킬 수 있다. 즉, 절단기 또는 펀칭기의 틀의 형태를 적절히 변경시킴으로써 원하는 형태를 갖는 전극판을 대량으로 생산할 수 있다. 전류 집전체(101)에 코팅되는 전극활물질(구체적으로는 양극활물질 및 음극활물질)의 예로는 특별히 제한되지 아니하며, 리튬이차전지에 사용되는 통상의 물질이 널리 사용될 수 있다. 양극 활물질 및 음극활물질의 바람직한 예들은 미국특허 제5,837,015호, 제5,635,151호 및 제5,501,548호 등에 자세히 기재되어 있다. 구체적 예로서는, 양극활물질은 리튬이온의 삽입/탈리가 가능한 물질이면 특별히 제한되지 아니하며, LiCoO2, LiMn2O4 , LiNiO2, LiMnO2 등의 리튬 전이금속 화합물을 들 수 있다. 또한 음극활물질의 예로는 리튬 금속 또는 리튬합금이나, 탄소 또는 흑연과 같이 리튬 이온의 삽입/탈리가 가능한 물질을 들 수 있으며, 바람직하게는 탄소 또는 흑연이다. 양극활물질은 결정구조 내로 리튬이온이 삽입과 탈리가 되면서 진행되는 전기화학적 반응 전위가 높으며, 반대로 음극활물질은 양극활물질보다 반응전위가 낮다.
상기한 양극활물질 및 음극활물질은 적당한 용매에 분산된 후 전류집전체(101)에 코팅된 후 일정한 크기로 절단하여 양극판 및 음극판을 각각 형성한다. 상기 전극활물질은 전류집전체의 한면에 코팅될 수 있으나, 도 1에 도시된 바와 같이 양면에 코팅되는 것이 바람직하다. 양면에 코팅함으로써 전지의 체적당 방전용량을 증가시킬 수 있다는 이점이 있다. 전류집전체(101)로 사용될 수 있는 금속의 예로는 특별히 제한되지 아니하며, 상기한 미국특허 제5,837,015호, 제5,635,151호 및 제5,501,548호에 자세히 기재되어 있다. 본 발명의 바람직한 구체예에서는 알루미늄박판 및 구리박판을 각각 양극용 및 음극용 전류집전체(101)로 사용하였다. 한편, 상기한 전극활물질은 일반적으로 전도성을 향상시키기 위한 도전성 물질 및 결합제와 함께 전류집전체(101)에 피복된다. 상기한 도전성 물질 및 결합제의 선택은 사용되는 전극활물질의 종류에 따라 적절히 선택할 수 있으며, 이러한 사항은 전지 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 널리 공지되어 있다.
격리막은 양극판과 음극판을 전기적으로 절연시키며 이온의 통로를 제공해주는 역할을 해주는 것으로서, 당해 분야에서 통상 사용되는 것이 널리 사용될 수 있다. 바람직한 예로는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등과 같은 폴리에틸렌 필름, 폴리비닐리덴플루오라이드, 헥사프로필렌플루오라이드 및 폴리에틸렌옥사이드 필름을 들 수 있다. 폴리에틸렌 필름이 격리막으로서 가장 일반적으로 사용되고 있다. 상기한 격리막은 또한 두 가지 이상의 다공성 필름이 겹쳐진 형태로 사용될 수 있다. 상기 격리막에 코팅된 이온-전도성 폴리머는 전극판을 격리막에 고정·부착시키는 목적으로 사용하는데 전지의 다른 구성물과 화학적으로 안정하며, 전지의 충방전 영역에서 전기화학적으로 안정하고 이온 전도성이 있는 물질이면 사용가능하다. 이러한 조건을 만족하는 폴리머의 예로는 폴리프로필렌 옥사이드, 폴리우레탄, 폴리메타메틸 아크릴레이트, 폴리시아노 아크릴레이트, 폴리에틸렌 아크릴산, 폴리아크릴로니트릴, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리헥사플로필렌 플루오라이드 및 폴리에틸렌 옥사이드 수지, 또는 이들의 혼합물을 들 수 있다. 이들은 적절한 유기용매에 용해되어 격리막의 한면에 코팅된다. 사용 가능한 유기용매로는, 디메틸 카보네이트, 아세토니트릴, 테트라히드로푸란, 아세톤, 메틸에틸 케톤 등이 있다. 상기 선택된 이온전도성 폴리머를 용매 100 중량부 기준으로 각각 0.5∼10 으로 용매 내에서 용해, 혼합한 후 격리막에 두께 1∼20㎛로 도포된다. 이때, 접착성 수지가 0.5 미만일 때는 전극의 고정이 용이하지 못하고, 10을 초과할 때는 전해질의 이온 이동이 용이하지 못하다.
전해질은 액체형 전해질, 젤형 폴리머 전해질 또는 고체형 폴리머 전해질이 널리 사용될 수 있다. 본 발명의 구체예에서는, 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 메틸에틸 카보네이트 등의 극성 유기용매에 리튬염, 예를 들면, LiCF3SO3, Li(CF3SO2)2, LiPF6, LiBF4, LiClO4, LiN(SO2C2F5)2을 용해하여 얻어진 전해액을 사용하였다.
본 발명은 또한 상기한 리튬이차전지의 제조방법에 관한 것으로서, 상기한 방법은:
a) 격리막의 한 면에 이온전도성 폴리머 물질을 포함하는 용액을 도포하는 단계;
b) 정해진 한 방향으로 연속적으로 감으면서 접어 적층체를 구성하였을 때 탭을 갖는 복수의 양극판 및 탭을 갖는 복수의 음극판은 서로 교대로 병렬로 연결되고, 상기 양극판과 음극판의 사이에 이온전도성 폴리머 물질이 도포된 격리막이 위치하고, 양극판의 탭은 양극판끼리, 음극판의 탭은 음극판끼리 서로 겹쳐질 수 있도록, 상기 양극판 및 음극판을 상기 이온전도성 폴리머 물질이 코팅된 격리막 상에 배열하는 단계;
c) 양극판 및 음극판이 배열된 격리막을 정해진 한 방향으로 순차적으로 접어 양극판 및 음극판이 서로 교대로 병렬로 연결되고, 양극판의 탭은 양극판끼리, 음극판의 탭은 음극판끼리 서로 겹쳐지고, 음극판과 양극판 사이에 이온전도성 폴리머 물질이 코팅된 격리막이 위치하고, 상기 격리막은 , 또는 형태를 갖는 적층체를 얻는 단계; 및
d) 상기 적층체를 외장재에 넣은 후 전해질 용액을 주입하고 포장하는 단계를 포함한다.
격리막의 한 면에 이온전도성 폴리머 물질을 포함하는 용액의 코팅은 이온-전도성 폴리머를 적절한 유기 용매에 용해시킨 후 이를 격리막의 한면에 분사하거나 또는 일정한 두께로 발라줌으로써 성취된다.
이온전도성 폴리머 물질이 코팅된 격리막 상에는, 복수의 탭을 갖는 양극판 및 복수의 탭을 갖는 음극판이 적절히 배열된다. 음극판 및 양극판의 배열 순서는 접음을 반복하여 적층체를 구성하였을 때 양극판 및 음극판이 서로 교대로 병렬로 배치되고, 양극판의 탭은 양극판끼리, 음극판의 탭은 음극판끼리 서로 중첩되고, 상기 음극판과 양극판 사이에는 격리막이 위치할 수 있으면 특별히 제한되지 아니한다. 보다 바람직하게는 한 개의 음극판(또는 한 개의 양극판)이 끝에 배치되고, 중간에는 두 개의 양극판 및 두 개의 음극판이 배치되고, 양극판과 음극판 사이에는 공백이 적절히 배치되어 접음을 반복하였을 때 격리막이 전극판을 서로 분리시키는 형태이다.
도 2a 내지 도 2c는 탭을 갖는 절단된 양극판과 음극판들의 격리막 상에서의 바람직한 배열예를 보여준다. 도 2a 내지 도 2c에서 알 수 있는 바와 같이, 하나의 격리막(201) 상에 복수의 양극판(202a 내지 202e, 이하 "202") 및 음극판(203a 내지 203f, 이하 "203")이 배열되며, 전극판과 전극판 사이 또는 전극판과 공백(void)사이의 접음선(204)을 따라 접음을 반복하였을 때, 양극판(202)과 음극판(203)이 서로 교대로 병렬로 연결되고, 양극판(202)과 음극판(203) 사이에 격리막(201)이 위치하고, 양극판(202)의 탭은 양극판(202)끼리, 음극판(203)의 탭은 음극판(203)끼리 서로 중첩되게 형성된다. 이를 보다 구체적으로 살펴보면, 도 2a는 양극판(202) 및 음극판(203)을 음극판(203a)/공백/양극판(202a)/양극판(202b)/음극판(203b)/음극판(203c)/…/양극판(202c)/양극판(202d)/음극판(203d)/음극판(203e)/양극판(202e)/공백/음극판(203f)/공백의 순서로 배열하여, 접음선(204)을 따라 접음을 반복하여 적층체를 얻었을 때, 도 3 및 도 4에 도시된 바와 같이, 양극판(202)과 음극판(203)이 서로 교대하고, 양극판(202)의 탭은 양극판(202)끼리, 음극판(203)의 탭은 음극판(203)끼리 서로 중첩되는 전극 구조를 얻을 수 있게 된다. 도 3 및 도 4에 도시된 전극 구조를 외장재에 넣고 전해액을 주입한 후 통상의 공정에 따라 밀봉함으로써 본 발명에 따른 전지가 간편하게 제조될 수 있게 된다.
도 2b는 양극판(202)과 음극판(203)의 또 다른 배열예를 도시한 것으로서, 음극판(203a)/공백/양극판(202a)/양극판(202b)/음극판(203b)/음극판(203c)/…/양극판(202c)/양극판(202d)/음극판(203d)/음극판(203e)/공백의 순서로 배치된다. 이러한 배치 역시 접음선(204)을 따라 접음을 반복하였을 때, 도 3의 전극구조와 유사하게 음극판과 양극판이 서로 교대로 병렬로 연결된 형태의 전극구조가 얻어진다. 도 2c는 양극판(202) 및 음극판(203)의 또 다른 배열예를 도시한 것으로서, 상기 양극판(202) 및 음극판(203)은 음극판(203a)/공백/양극판(202a)/양극판(202b)/음극판(203b)/음극판(203c)/…/공백/공백/…/양극판(202c)/양극판(202d)/음극판(203d)/음극판(203e)/공백/양극판(202e)의 순서로 배열된다. 이렇게 배열한 후, 양쪽에서 접음선(204)을 따라 접음을 반복할 경우, 격리막이 형태를 갖는 본 발명에 따른 전극구조가 얻어질 수 있다.
따라서, 음극판과 양극판의 배치는 격리막의 한면에 접착된다는 조건하에, 양극판 및 음극판이 서로 교대하고, 양극판의 탭은 양극판끼리, 상기 음극판의 탭은 음극판끼리 서로 중첩되어 음극판과 양극판이 각기 병렬로 연결되고, 상기 음극판과 양극판 사이에는 격리막이 위치하는 구조를 제공할 수 있으면 특별히 제한되지 아니한다고 해석되어져야 한다. 음극판과 양극판의 개수는 음극활물질의 종류, 양극활물질의 종류, 전해질의 종류, 전지의 방전 용량 등을 고려하여 적절히 선택할 수 있다. 음극판(또는 양극판)의 개수가 100개를 넘어설 경우 접는 공정이 너무 복잡해질 우려가 있어, 1-100개의 범위내에서 조절될 수 있다. 바람직하게는 1-50개, 보다 바람직하게는 2-20개, 가장 바람직하게는 4-15개이다.
이하, 상기 방법을 보다 구체적으로 설명하면 다음과 같다. 먼저, 양극활물질인 리튬전이금속 화합물 분말, 필요할 경우, 집전체와 양극활물질 사이의 전자 전달을 용이하게 하기 위한 도전재, 및 활물질과 도전재를 집전체에 부착시켜 주는 바인더, 기타의 첨가제(산화방지제, 난연제 등)를 적절한 용매에 첨가한 후, 균일하게 혼합한 후에 전류 집전체(예를 들면, 알루미늄 금속박)의 한면 또는 양면에 균일하게 도포, 건조 및 압착한 후 일정한 크기로 절단하여 양극판을 얻게된다. 이와 동일한 방법으로, 음극활물질 및 바인더를 용액 상에서 균일하게 혼합한 후에 전류집전체(예를 들면, 구리 금속박)의 한면 또는 양면에 균일하게 도포, 건조 및 압착한 후 일정한 크기로 절단하여 음극판을 제조한다. 도 2a 내지 도 2c에 도시된 바와 같이, 일정한 크기로 절단된 양극판과 음극판을 이온전도성 폴리머가 코팅된 격리막의 한 면에 일정한 순서로 배열한다. 양극판과 음극판이 배열된 격리막을 반복적으로 접어 적층체를 구성함으로써 양극판 및 음극판이 서로 교대로 배치되고, 양극판의 탭은 양극판끼리, 상기 음극판의 탭은 음극판끼리 서로 중첩되어 음극판과 양극판이 서로 교대로 병렬로 연결되고, 상기 음극판과 양극판 사이에는 격리막이 위치하는 전극구조가 얻어진다. 이 전극구조를 외장재에 넣고 전해액을 주입하면, 전해액이 고르게 분산되어, 양극판과 격리막 및 격리막과 음극판 사이에 충진되게 된다.
상기한 본 발명에 따른 제조방법은 연속 공정으로 수행할 수 있다. 예를 들면, 연속적으로 감겨진 격리막을 일정한 속도로 권출하고, 상기한 a), b), c) 및 d) 단계를 순차적으로 수행함으로써 리튬이차전지를 연속적으로 얻을 수 있다. 이 때, 격리막의 한면에만 전극판을 접착시킴으로 인해 공정의 수율이 현저히 개선되며, 아울러 지그재그 형태로 접는 것이 아니라, 한쪽 방향으로만 순차 접음을 반복함으로써 공정의 개선이 이루어질 수 있다. 한편, 연속적 공정에서 격리막의 한쪽 끝을 절단하는 공정은 작업 여건에 따라 적절히 변화시킬 수 있다. 즉, 격리막의 권출과 a) 공정의 사이에, b) 공정과 c) 공정의 사이, 또는 c) 공정과 d) 공정의 사이에 선택적으로 할 수 있다.
한편, 한쪽으로 돌출된 양극판과 음극판의 탭들은 각각 적절한 리드선, 예를 들면, 알루미늄과 니켈 리드선으로 연결되며, 초음파 융착에 의해 병렬로 연결된다. 일반적으로, 최종적인 전지는 외장재를 성형하여 홈을 만들어 상기 적층체를 넣고 전해질을 함침시킨 후 외장재의 3면을 진공 상태에서 열융착함으로써 얻어지게 된다. 외장재로는 철 또는 알루미늄 금속으로 이루어진 캔 형태 또는 알루미늄박과 폴리머층들로 구성된 외장재 등 다양하게 적용할 수 있다.
이하, 실시예를 들어 본 발명을 구체적으로 설명하지만, 본 발명의 범위가 이들 실시예로 한정되는 것은 아니다.
실시예
실시예 1: 전극판의 제조
먼저, 양극판 및 음극판을 기존에 널리 공지되어 있는 일반적인 방법으로 제조하였다. 즉, 양극판은 분말상태의 활물질로 LiCoO2 100g, 도전제로 카본 블랙 5g, 바인더로 폴리비닐리덴 플루오라이드 5g을 균일하게 혼합하고, 용매로서 N-메틸피롤리돈(NMP) 100ml를 첨가하여 반죽상태로 제조한 후, 집전체인 두께 15㎛의 알루미늄 호일 양면에 균일하게 통상적인 방법으로 도포, 건조, 압착공정을 거쳐 150㎛의 두께를 갖는 양극판을 제조하였다. 음극판은 분말상태의 흑연 100g과 바인더로 폴리비닐리덴 플루오라이드 10g을 균일하게 혼합하고, 용매로서 N-메틸피롤리돈(NMP) 100ml를 첨가하여 반죽상태로 제조한 후 집전체인 두께 10㎛의 구리 호일 양면에 통상적인 방법으로 균일하게 도포, 건조, 압착 공정을 거쳐 150㎛의 음극판을 제조하였다.
실시예 2: 본 발명에 따른 리튬이차전지의 제조 1
상기 실시예 1에서 제조된 양극판과 음극판을 탭을 갖도록 일정한 크기로 절단하여 카세트에 적재하였다.
아세토니트릴(알드리치사)과 폴리에틸렌옥사이드(알드리치사, 평균분자량 1,000,000)를 중량비로 100:3 의 비율로 균일하게 혼합하여 폴리머 용액을 제조하였다.
연속적으로 감겨진 형태의 다공성 폴리에틸렌 필름(엔텍사 제 Tecklon, 두께: 25㎛)을 권출하면서, 한 면에 상기 제조된 폴리머 용액을 액체 정량 토출장치를 이용하여 두께 2㎛로 연속적으로 도포하였다. 상기 카세트에 적재된 음극판과 양극판을 순차적으로 취출하여 도 2a의 배열구조로 순차 배열하고 부착하였다. 이어서 연속적으로 접어 양극판과 음극판이 격리막을 사이에 두고 연속적으로 대면하는 적층체를 도 3과 같이 제조하였다. 돌출된 양극판과 음극판의 탭들은 각각 알루미늄과 니켈 리드선을 추가하여 초음파로 융착하여 병렬로 연결하였다. 일반적으로 전지에 사용되는 외장재를 성형하여 홈을 만들어 상기 적층체를 넣고, LiPF6이 1.2몰 농도이고 용매가 에틸렌 카보네이트와 에틸메틸 카보네이트 부피비로 1:1인 전해액 3ml를 첨가한 후, 외장재의 3면은 진공 상태에서 열융착하여 전지 두께 3.8mm, 폭 35mm, 길이 62mm의 리튬이온 2차 전지를 제조하였다.
실시예 3: 본 발명에 따른 리튬이차전지의 제조 2
상기 실시예 2에서 접착제 수지를 폴리에틸렌옥사이드 대신에 폴리메타메틸 아크릴레이트를 사용하는 것을 제외하고는, 다른 구성 요소와 제조방법은 상기 실시예 2와 동일하게 수행하여 리튬이온 2차 전지를 제조하였다.
비교예 1: 종래 기술에 따른 리튬이차전지의 제조
상기 실시예 2에서 격리막의 한쪽 면에 접착제 수지를 도포하고 일정간격으로 양극판을 부착하고, 상기 격리막의 다른쪽 면에 접착제 수지를 도포하고 상기 양극판과 대응되는 위치에 음극판을 부착하여 상기 격리막이 지그재그 형태로 연속적으로 접혀진 것을 제외하고는, 다른 구성 요소와 제조방법은 상기 실시예 2와 동일하게 수행하여 리튬이온 2차 전지를 제조하였다.
시험예 1: 리튬이차전지의 수명특성 테스트
상기 실시예 2에서 제조된 전지와 상기 비교예1에서 제조된 전지를 동알한 조건으로 연속적으로 충전과 방전을 거듭하여 수명 시험을 실시하였다. 그 결과를 도 5에 나타내었다.
도 5에서 알 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따라 실시예 2에서 제조된 전지는 80 싸이클 이상이 진행되어도 방전 용량이 95 % 이상으로 유지되면서 평탄한 기울기를 가짐으로써 수명특성이 매우 우수함에 비해, 비교예 1에서 제조된 전지는 방전 용량이 90 % 이하로 떨어짐을 알 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 제조방법은 종래의 방법과 같이 높은 온도와 압력으로 전극과 격리막을 결착시키는 라미네이트 공정을 요하지 아니하여 생산성과 수율이 높으면서도, 다양한 형태의 전지를 간단히 제조할 수 있는 이점이 있다. 또한, 본 발명에 따른 제조방법은 개개의 전극판을 적절한 순서로 격리막의 한면에만 배열함으로써 접음을 반복하더라도 전극에 손상을 가하지 아니하는 장점이 있다. 더 나아가 한국특허 제309604호에 개시된 것에 비해 전극판이 도포된 격리막을 한방향으로 접음을 순차 반복함으로써 지그재그 형태로 접어들어감에 따른 공정의 불편함을 해소할 수 있을 뿐만 아니라, 전극판을 격리막 상의 한면에만 접착시킬 수 있음으로 인해 양면에 접착함에 따른 공정의 불편함을 해소할 수 있고, 따라서 연속공정으로 제조할 수 있다는 장점을 갖는다. 또한, 본 발명의 리튬이차전지는 격리막을 팽팽하게 유지하여 연속적으로 감으면서 접음으로써 격리막과을 사이에 두고 음극판과 양극판이 평면적으로 상호 대면하는 안정한 계면 구조를 이루게 되어 충방전 특성이 우수한 전지의 구조를 제공한다.
도 1은 전류집전체에 전극활물질을 함유하는 용액을 코팅한 후 일정한 크기로 절단하여 얻어진 탭을 갖는 전극판을 보여준다.
도 2a 내지 도 2c는 탭을 갖는 절단된 양극판과 음극판들의 격리막 상에서의 바람직한 배열예를 보여준다.
도 3은 도 2a에 도시된 배열을 순차적으로 접어서 얻어진 적층체의 전극구조를 보여준다.
도 4는 도 3에서 얻어진 적층체의 전극구조를 보여주는 사시도이다.
도 5는 본 발명의 실시예 2에서 제조된 리튬이차전지의 방전 용량을 나타낸 수명 곡선이다.

Claims (11)

  1. 탭이 형성된 복수의 양극판, 탭이 형성된 복수의 음극판, 이온전도성 폴리머 물질이 한면에 코팅된 격리막, 및 전해질을 포함하며, 상기 양극판 및 음극판은 서로 교대로 병렬로 배치되고, 양극판의 탭은 양극판끼리, 상기 음극판의 탭은 음극판끼리 서로 중첩되어 음극판과 양극판이 각기 병렬로 연결되고, 상기 음극판과 양극판 사이에는 격리막이 위치하고, 상기 격리막은 , 또는 형태를 가지며, 전해질이 양극판과 격리막 그리고 격리막과 음극판 사이에 충진된 구조를 갖는 리튬이차전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 양극판 및 음극판이 각각 양극활물질 및 음극활물질이 전류집전체의 한면 또는 양면에 코팅된 것임을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  3. 제2항에 있어서, 상기 양극활물질이 리튬 전이금속 화합물인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  4. 제2항에 있어서, 상기 음극활물질이 금속성 리튬, 리튬 합금, 탄소 또는 흑연인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  5. 제1항에 있어서, 상기 격리막 상에 도포된 이온전도성 폴리머 물질이 폴리프로필렌 옥사이드, 폴리우레탄, 폴리메타메틸 아크릴레이트, 폴리부틸메타 아크릴레이트, 폴리시아노 아크릴레이트, 폴리에틸렌 아크릴산, 폴리아크릴로니트릴, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리헥사플로필렌 플루오라이드 및 폴리에틸렌 옥사이드 수지로 이루어진 군으로부터 선택된 1 또는 2종 이상의 혼합물 또는 공중합체 수지인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  6. 제 1항에 있어서, 상기 격리막은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리비닐리덴플루오라이드, 헥사프로필렌플루오라이드, 폴리에틸렌옥사이드 및 이들의 혼합물로 구성되는 군에서 선택된 다공성 필름인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  7. 제 1항에 있어서, 상기 전해질이 액체형 전해질, 젤형 폴리머 전해질 또는 고체형 폴리머 전해질인 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  8. a) 격리막의 한 면에 이온전도성 폴리머 물질을 포함하는 용액을 도포하는 단계;
    b) 정해진 한 방향으로 접음을 반복하여 적층체를 구성하였을 때 탭을 갖는 복수의 양극판 및 탭을 갖는 복수의 음극판은 서로 교대로 병렬로 연결되고, 상기 양극판과 음극판의 사이에 이온전도성 폴리머 물질이 도포된 격리막이 위치하고, 양극판의 탭은 양극판끼리, 음극판의 탭은 음극판끼리 서로 겹쳐질 수 있도록, 상기 양극판 및 음극판을 상기 이온전도성 폴리머 물질이 코팅된 격리막 상에 배열하는 단계;
    c) 양극판 및 음극판이 배열된 격리막을 정해진 한 방향으로 순차적으로 접어 양극판 및 음극판이 서로 교대로 병렬로 연결되고, 양극판의 탭은 양극판끼리, 음극판의 탭은 음극판끼리 서로 겹쳐지고, 음극판과 양극판 사이에 이온전도성 폴리머 물질이 코팅된 격리막이 위치하고, 상기 격리막은 , 또는 형태를 갖는 적층체를 얻는 단계; 및
    d) 상기 적층체를 외장재에 넣고 전해액을 주입한 후 포장하는 단계를 포함하는, 제1항에 따른 리튬이차전지의 제조방법.
  9. 제 8항에 있어서, 단계 b)의 음극판 및 양극판의 배열이 한 개의 음극판 또는 한 개의 양극판이 끝에 배치되고, 중간에는 두 개의 양극판 및 두 개의 음극판이 배치되고, 양극판과 음극판 사이에는 공백이 적절히 배치되어 연속적으로 감으면서 접었을 때 격리막이 전극판을 서로 분리시키는 순서로 된 것을 특징으로 하는 제조방법.
  10. 제 8항에 있어서, 전해액이 리튬염을 포함하는 것을 특징으로 하는 제조방법.
  11. 제 8항에 있어서, 상기 a), b), c) 및 d) 공정이 연속적으로 수행되는 것을 특징으로 하는 제조방법.
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