KR100404733B1 - 금속이 피복된 집전체, 이를 이용한 전극 및 이들 전극을포함하는 리튬전지 - Google Patents

금속이 피복된 집전체, 이를 이용한 전극 및 이들 전극을포함하는 리튬전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 금속이 피복된 집전체와 이를 이용한 전극 및 리튬전지에 관한 것이다. 본 발명에 따라 구리, 니켈, 알루미늄 또는 티타늄 등의 집전체 양면에 은, 금, 백금을 포함하는 금속 또는 이들의 합금이 전기 도금법, 무전해 도금법, 물리 증착법, 화학 증착법으로 수 ㎚ 내지 수 ㎛ 두께로 피복된 집전체가 제공된다. 또한 전도도가 증대되고 전극 표면의 전위 분포도가 일정하게 유지됨으로써 전극 이용률 및 싸이클 특성이 증대되고 고율 충방전 특성이 향상된, 상기 집전체를 포함하는 리튬전극, 탄소 전극 및 금속화합물 전극, 및 이러한 전극을 포함하는 리튬전지가 제공된다.

Description

금속이 피복된 집전체, 이를 이용한 전극 및 이들 전극을 포함하는 리튬전지{CURRENT COLLECTOR COATED WITH METAL, ELECTRODES COMPRISING IT, AND LITHIUM BATTERIES COMPRISING THE ELECTRODES}
본 발명은 금속이 피복된 집전체와 이를 이용한 전극 및 리튬전지에 관한 것이다. 보다 구체적으로는 구리, 니켈, 알루미늄 또는 티타늄 등의 집전체 양면에 은, 금, 백금을 포함하는 금속 또는 이들의 합금이 전기 도금법, 무전해 도금법, 물리 증착법, 화학 증착법에 의하여 수 ㎚ 내지 수 ㎛ 두께로 피복된 집전체, 이를포함하는 전극 및 이들 전극을 포함하는 리튬전지에 관한 것이다.
종래의 리튬 이차전지용 집전체를 그 형태 상으로 분류하면, 박판(foil), 구멍 뚫린 박판(punched foil), 확장된 박판(expanded foil) 및 다공성 박판(porous plate) 등이 있다. 음극 집전체로는 구리. 니켈 또는 티타늄이 사용되며, 양극 집전체로는 알루미늄 또는 티타늄이 사용되고 있다.(J. O. Besenhard, Handbook of Battery Materials, WILEY-VCH, Weinheim(1999) 참조.) 현재 대부분의 리튬전지가 이들 집전체를 그대로 사용하고 있다. 다만 벨코어 형태의 리튬이온폴리머전지인 경우 전극 활물질과 집전체가 잘 접착이 되지 않기 때문에 이들 사이의 결합력을 높이고 계면저항을 줄이기 위해 확장된 박판에 카본류를 피복하여 사용하고 있으나, 이것은 본 발명의 목적과는 다른 것이다.
리튬전지는 리튬 일차전지와 리튬 이차전지로 대별될 수 있다. 리튬 일차전지는 음극으로 리튬금속을 사용하고, 양극의 종류에 따라 Li-MnO2, Li-(CF)n및 Li-SOCl2등으로 나뉘며, 이들은 현재 상용화되어 있다.(J. O. Besenhard, Handbook of Battery Materials, WILEY-VCH, Weinheim(1999) 참조.) 그러나, 리튬 일차전지는 리튬전극의 국부적인 용해 반응에 의한 전위분포의 불균일화가 일어나 전극의 이용률이 저하되는 것이 단점이다.
리튬 이차전지의 경우는 현재 음극으로 탄소계 물질을 사용하고 양극으로 LiCoO2또는 LiMn2O4를 사용하는 것이 상용화되어 있으나, 전지의 에너지 밀도를 높이기 위한 리튬 음극에 대한 연구가 많이 이루어지고 있다.(D. Linden, Handbookof Batteries, McGRAW-HILL INC., New York(1995)참조.) 한편 전지가 대형화됨에 따라 집전체의 전도도가 전지성능에 많은 영향을 미치게 되는데, 기존의 집전체는 표면에 얇은 산화막이 자연적으로 생성되어 고전류가 흐르는 데 저항으로 작용하여 집전체로서의 한계를 드러내고 있으므로 이의 개선이 필요하다.
리튬전극은 이론적으로 용량이 3860mAh/g으로 매우 높지만, 충방전 효율이 낮고, 충전시 전극 표면에 수지상(dendrite)이 석출되는데 이러한 수지상은 내부 단락을 일으켜서 폭발의 위험을 초래하기도 한다. 또한 현재 사용하는 구리 집전체와 리튬이 반응하여 리튬합금을 형성하며, 이 합금은 가역성이 떨어져 리튬의 충방전효율 및 이용률의 저하를 초래하므로 리튬금속을 사용하는 이차전지의 개발에 걸림돌이 되고 있다.
근래 이러한 문제점을 해결하기 위하여 전해액 중에 첨가물을 첨가하여 충방전 효율을 증대시키고 리튬 석출 형태를 변화시키는 연구, 니켈과 구리 등의 금속 미립자를 혼합하는 연구 및 리튬 합금 조성을 변화시키는 연구 등이 이루어지고 있다.(제35회전지토론회 강연요지집 103(1994), 제36회전지토론회 강연요지집 147(1995), 및 J. O. Besenhard, Handbook of Battery Materials, WILEY-VCH, Weinheim(1999) 참조.) 그러나 아직 특별한 해결책이 제시되고 있지 않다.
본 발명의 목적은 구리, 니켈, 알루미늄 또는 티타늄 등의 집전체 양면에 은, 금, 백금을 포함하는 금속, 또는 이들의 힙금이 수 ㎚ 내지 수 ㎛ 두께로 피복된 집전체를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 전극 표면의 전위 분포도가 일정하게 유지됨으로써 전극의 이용률 및 싸이클 특성이 증대되고 고율 충방전 특성이 향상된, 상기 집전체를 포함하는 리튬전극, 탄소 전극 및 금속화합물 전극, 및 이러한 전극을 포함하는 리튬전지를 제공하는 것이다.
제 1 도는 금속이 피복된 본 발명에 의한 집전체의 단면도이다.
제 2 도는 실시예 1 내지 4, 및 비교예 1에 의해 제조된 리튬 이차전지에 대한 전극 용량 및 수명시험 결과를 나타낸 그래프이다.
제 3 도는 실시예 2 및 비교예 1에 의해 제조된 리튬 이차전지에 대한 고율 방전 특성을 나타낸 그래프이다.
제 4 도는 본 발명에 의한 집전체로 제조된 리튬전극을 포함하는 리튬 일차전지의 실시예 6 및 비교예 2에 대한 방전특성을 나타낸 그래프이다.
본 발명에 의한 집전체는 도 1에 나타낸 것과 같이 구리, 니켈, 알루미늄 또는 티타늄 등의 집전체 양면에 은, 금, 백금, 티타늄을 포함하는 금속 또는 이들의 합금이 수 ㎚ 내지 수 ㎛ 두께로 피복되는 것이 바람직하다. 집전체 상에 금속을 수 ㎚ 내지 수 ㎛로 피복하는 것은 이 정도 두께로 피복되어야 전기전도성을 나타내어 집전체로서의 역할을 할 수 있으며, 피복이 이보다 두꺼운 경우 피복된 집전체 자체의 부피 및 무게가 커지게 되어 한정된 크기를 갖는 전지의 내부에 충진될 수 있는 양극 활물질의 양을 상대적으로 감소시키므로 전지용량이 저하되고 비경제적이기 때문이다. 피복되는 금속은 Ni, Cu, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Zn, Mo, W, Ag, Au, Ru, Pt, Ir, Al, Sn, Bi, Si, Sb, 또는 이들의 합금으로 구성된 군에서 선택된다.
본 발명에 의한 집전체는 구리, 니켈, 알루미늄 또는 티타늄 등의 통상의 집전체 양면에 금속을 전기 도금법, 무전해 도금법, 물리 증착법 또는 화학 증착법 으로 피복시켜 제조한다. 이 때 물리 증착법은 가열 증착법, 전자선 증착법, 이온선 증착법, 스퍼터링법 또는 레이저 어블레이션 등의 방법이 바람직하다. 본 발명에 의한 제조방법 상의 특징은 원하는 종류의 금속이나 합금을 집전체의 양면에 자유롭게 피복할 수 있고, 외부 요인에 의한 오염 없이 순수한 금속 복합체를 피복할 수 있으며, 피복 속도를 조절함으로써 금속의 조성, 피막의 균일성, 피복 두께 및 피복 시간을 조절할 수 있다는 점이다.
본 발명에 의한 전극은 금속이 피복된 집전체에 각각 리튬, 탄소 또는 금속화합물을 피복한 리튬전극, 탄소전극, 금속화합물 전극의 형태를 갖는다. 전극 활물질의 피복 방법 및 피복 두께는 통상의 리튬 일차전지 및 리튬 이차전지에서 사용하는 방법과 동일하며, 다만 집전체로서 본 발명의 집전체를 사용하는 것이 다르다. 금속화합물도 통상의 리튬일차전지 및 리튬이차전지에서 사용하는 금속화합물과 같다. 즉, 금속이 피복된 집전체에 피복되는 금속화합물의 예에는 MnO2, (CF)n,LiCoO2, LiNiO2, LiNiCoO2, LiMn2O4, V2O5,V6O13,LixCoPO4, LixFePO4및 LixCaCoF6등이 포함된다.
본 발명의 전극을 사용하여 리튬전지를 제조할 수 있다. 즉, MnO2, (CF)n또는 SOCl2를 양극으로 사용하여 리튬 일차전지를, LiCoO2, LiNiO2, LiNiCoO2, LiMn2O4, V2O5,V6O13,LixCoPO4, LixFePO4 또는LixCaCoF6등을 양극으로 사용하여 리튬 이차전지를 제조할 수 있다. 또한 본 발명에 의한 전극은 폴리프로필렌(이하 PP라 한다.) 또는 폴리에틸렌(이하 PE라 한다.) 등의 분리막을 사용하는 리튬전지, 고분자 전해질을 사용하는 리튬 고분자전지 및 고체 전해질을 사용하는 전고체형 리튬전지의 전극으로 사용될 수 있다.
다음은 본 발명에 따른 리튬전극 및 리튬전지를 제조하고 성능시험을 행한 실시예 및 비교예이다. 이에 의하여 본 발명이 보다 구체적으로 설명되지만, 이러한 실시예는 본 발명의 예시에 불과할 뿐, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예
실시예 1
확장된 구리박판 집전체의 양면에 전기 도금법으로 금을 100㎚ 두께로 피복시켜 금이 피복된 집전체를 얻는다. 흑연(meso carbon micro bead = MCMB) 6g, 폴리비닐리덴 플로라이드(이하 PVdF라 한다.) 0.4g의 조성물을 적당량의 1-메틸-2-피롤리돈(이하 NMP라 한다.) 및 아세톤과 혼합한 다음, 적당한 점도가 얻어졌을 때 금이 피복된 구리박판 집전체 위에 캐스팅하여 건조시킨 후 압연하여 흑연음극을 얻는다. LiCoO2양극은 LiCoO25.7g, 아세틸렌 블랙(이하 AB라 한다.) 0.6g 및 PVdF 0.4g의 조성물을 적당량의 NMP 및 아세톤과 혼합한 다음, 적당한 점도가 얻어졌을 때 알루미늄 박판 위에 캐스팅하여 건조시킨 후 압연하여 얻는다. 상기의 흑연음극, PP 분리막 및 LiCoO2양극을 적층하여 구성하고, 1M LiPF6에틸 카보네이트/에틸 메틸 카보네이트 용액(이하 EC/EMC 용액이라 한다.)을 주입하여 리튬 이차전지를 제조한 다음, 충방전율 C/2로 양극을 기준으로 한 전극용량 및 싸이클 수명을 조사하였다.
실시예 2
구리박판 집전체의 양면에 전기 도금법으로 금을 200㎚ 두께로 피복시켜 금이 피복된 집전체를 얻는다. 이 집전체 위에 진공 증착법으로 리튬을 양면에 각각 20㎛ 정도 피복시켜 리튬음극을 제조한다. LiCoO2양극은 LiCoO25.7g, AB 0.6g 및 PVdF 0.4g의 조성물을 적당량의 NMP 및 아세톤과 혼합한 다음, 적당한 점도가 얻어졌을 때 알루미늄 박판 위에 캐스팅하여 건조시킨 후 압연하여 얻는다. 리튬음극, PP 분리막 및 LiCoO2양극을 적층하여 구성하고, 1M LiPF6EC/EMC 용액을 주입하여 리튬 이차전지를 제조한 다음, 충방전율 C/2로 양극을 기준으로 한 전극용량 및 싸이클 수명을 조사하였다.
실시예 3
알루미늄 박판 집전체의 양면에 진공 증착법으로 금을 100㎚ 두께로 피복시켜 금이 피복된 알루미늄 집전체를 얻는다. LiCoO2양극은 LiCoO25.7g, AB 0.6g 및 PVdF 0.4g의 조성물을 적당량의 NMP 및 아세톤과 혼합한 다음, 적당한 점도가 얻어졌을 때 금이 피복된 알루미늄 박판 위에 캐스팅하여 건조시킨 후 압연하여 얻는다. 실시예 1과 동일한 방법으로 구리 집전체를 사용하여 탄소 음극을 제조한다. 탄소음극, PP 분리막 및 LiCoO2양극을 적층하여 구성하고, 1M LiPF6EC/EMC 용액을 주입하여 리튬 이차전지를 제조한 다음, 충방전율 C/2로 양극을 기준으로 한 전극용량 및 싸이클 수명을 조사하였다.
실시예 4
구리박판 집전체의 양면에 진공 증착법으로 은을 200㎚ 두께로 피복시켜 은이 피복된 구리 집전체를 얻는다. 이 집전체 위에 진공 증착법으로 리튬을 양면에각각 20㎛ 정도 피복시켜 리튬 음극을 제조한다. LiCoO2양극은 LiCoO25.7g, AB 0.6g 및 PVdF 0.4g의 조성물을 적당량의 NMP 및 아세톤과 혼합한 다음, 적당한 점도가 얻어졌을 때 알루미늄 박판 위에 캐스팅하여 건조시킨 후 압연하여 얻는다. 리튬음극, PP 분리막 및 LiCoO2양극을 적층하여 구성하고, 1M LiPF6EC/EMC 용액을 주입하여 리튬 이차전지를 제조한 다음, 충방전율 C/2로 양극을 기준으로 한 전극용량 및 싸이클 수명을 조사하였다.
실시예 5
구리박판 집전체의 양면에 스퍼터링법으로 백금을 200㎚ 두께로 피복시켜 백금이 피복된 구리 집전체를 얻는다. 이 집전체 위에 진공 증착법으로 리튬을 양면에 각각 20㎛ 정도 피복시켜 리튬음극을 제조한다. LiCoO2양극은 LiCoO25.7g, AB 0.6g 및 PVdF 0.4g의 조성물을 적당량의 NMP 및 아세톤과 혼합한 다음, 적당한 점도가 얻어졌을 때 알루미늄 박판 위에 캐스팅하여 건조시킨 후 압연하여 얻는다. 리튬음극, PP 분리막 및 LiCoO2양극을 적층하여 구성하고, 1M LiPF6EC/EMC 용액을 주입하여 리튬 이차전지를 제조한 다음, 충방전율 C/2로 양극을 기준으로 한 전극용량 및 싸이클 수명을 조사하였다.
실시예 6
구리박판 집전체의 양면에 전기 도금법으로 금을 200㎚ 두께로 피복시켜 금이 피복된 구리 집전체를 얻는다. 이 집전체 위에 진공 증착법으로 리튬을 양면에각각 20㎛ 정도 피복시켜 리튬 음극을 제조한다. MnO2양극은 MnO25.7g, AB 0.6g 및 PVdF 0.4g의 조성물을 적당량의 NMP 및 아세톤과 혼합한 다음, 적당한 점도가 얻어졌을 때 알루미늄 박판 위에 캐스팅하여 건조시킨 후 압연하여 얻는다. 리튬음극, PP 분리막 및 MnO2양극을 적층하여 구성하고, 1M LiPF6EC/EMC 용액을 주입하여 리튬 일차전지를 제조한 다음, 방전율 C/10로 방전특성을 조사하였다.
비교예
비교예 1
확장된 구리박판 위에 100㎛ 두께의 리튬박판을 80㎛ 두께로 압착하여 리튬 음극을 제조한다. LiCoO2양극은 LiCoO25.7g, AB 0.6g 및 PVdF 0.4g의 조성물을 적당량의 NMP 및 아세톤과 혼합한 다음, 적당한 점도가 얻어졌을 때 알루미늄 박판 위에 캐스팅하여 건조시킨 후 압연하여 얻는다. 상기의 리튬음극, PP 분리막 및 LiCoO2양극을 적층하여 구성하고, 1M LiPF6EC/EMC 용액을 주입하여 리튬 이차전지를 제조한 다음, 충방전율 C/2로 양극을 기준으로 한 전극용량 및 싸이클 수명을 조사하였다.
비교예 2
구리박판 위에 50㎛ 두께의 리튬박판을 40㎛ 두께로 압착하여 리튬전극을 제조한다. MnO2양극은 MnO25.7g, AB 0.6g 및 PVdF 0.4g의 조성물을 적당량의 NMP 및 아세톤과 혼합한 다음, 적당한 점도가 얻어졌을 때 알루미늄 박판 위에 캐스팅하여건조시킨 후 압연하여 얻는다. 리튬음극, PP 분리막 및 MnO2양극을 적층하여 구성하고, 1M LiPF6EC/EMC 용액을 주입하여 리튬 일차전지를 제조한 다음, 방전율 C/10로 방전특성을 조사하였다.
실시예 1 내지 5 및 비교예 1에 따라 제조한 리튬 이차전지의 전극 용량 및 싸이클 특성을 조사한 결과를 제 2 도에 나타내었다. 본 발명에 의한 전지들은 전극 용량 및 싸이클 수명특성이 우수한 반면, 비교예 1에서 제조된 전지는 전극 용량 및 싸이클 수명특성이 떨어짐을 알 수 있다. 제 3 도는 실시예 2 및 비교예 1에 의한 리튬 이차전지의 고율 방전특성(1C)를 타나낸 것으로서, 본 발명에 의한 전지의 고율 방전특성이 더 우수함을 보여준다.
도 4는 실시예 6 및 비교예 2에서 제조된 리튬 일차전지의 방전특성을 조사한 결과를 나타낸 것으로서, 본 발명에 의한 전지의 방전특성이 더 우수함을 보여준다.
본 발명에 따라 금속이 피복된 집전체, 이를 이용한 전극 및 이러한 전극을 포함하는 리튬전지가 제공되었다.
전도도가 향상된 본 발명에 따른 집전체를 사용하여 제조된 전극은 종래의 전극에 비하여 전극의 이용률, 싸이클 수명특성 및 고율 충방전 특성이 우수하므로, 이러한 전극을 포함하는 리튬전지는 각종 소형 전자기기, 통신기기 및 전기 자동차의 전원용 등 다양한 산업분야에서의 응용이 기대된다

Claims (6)

  1. 구리, 니켈, 알루미늄 또는 티타늄을 재질로 하는 박판, 구멍 뚫린 박판, 확장된 박판 또는 다공성 박판 형태의 집전체 양면에 금속이 1 ㎚ 내지 10 ㎛ 두께로 균일하게 피복된 집전체.
  2. 제 1 항에 있어서, 피복되는 금속이 Ni, Cu, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Zn, Mo, W, Ag, Au, Ru, Pt, Ir, Al, Sn, Bi, Si, Sb 및 이들의 합금으로 구성된 군에서 선택되는 집전체.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 따른 집전체 상에 리튬이 피복된 리튬전극, 탄소가 피복된 탄소전극, 금속화합물이 피복된 금속화합물 전극을 포함하는 전극.
  4. 제 3 항에 따른 음극과 양극, PP 또는 PE 분리막, 및 고분자 전해질 또는 고체전해질을 포함하는 리튬전지.
  5. 제 3 항에 따른 리튬전극이 음극으로, MnO2, (CF)n및 SOCl2로 구성된 군에서 선택되는 활물질이 양극으로 구성된 리튬 일차전지.
  6. 제 3 항에 따른 리튬전극 또는 탄소전극이 음극으로, 제 3 항에 따른 금속화합물 전극이 양극으로 구성된 리튬 이차전지.
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