KR100339183B1 - 접착제 번짐이 감소된 다이 부착법 - Google Patents

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죠한슨게리앨란
파파토마스콘스탄티노스1세
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포만 제프리 엘
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Abstract

본 발명은 광경화성 접착제에 의해 집적 회로 다이에 결합되고 와이어 결합에 의해 와이어 결합 패드(wire bond pad)에 전기적으로 접속되는 금속 회로 소자 및 와이어 접속 패드를 갖는 유기 칩 캐리어(organic chip carrier)에 관한 것이다.

Description

접착제 번짐이 감소된 다이 부착법{DIE ATTACHMENT WITH REDUCED ADHESIVE BLEED-OUT}
본 발명은 다이(die)를 유기 칩 캐리어(organic chip carrier)에 접착 결합시키는 방법에 관한 것이고, 특히 접착제 번짐 문제를 완전히 제거하지는 못하더라도 현저히 감소시키는 방법에 관한 것이다. 본 발명은 칩 캐리어 상의 금속 표면이 와이어 결합 가능한 상태를 유지하면서, 다이를 유기 칩 캐리어에 접착 결합시키는 방법에 관한 것이다. 본 발명은 또한 다이 부착 접착제 분리를 감소시키고, 이로써 접착제로 인한 기판 표면의 오염 및/또는 얼룩을 감소시키는 방법에 관한 것이다. 본 발명은 또한 번짐이 감소된 접착 조성물에 관한 것이다.
집적 회로에 대한 패키징(packaging) 기술은 소형화에 촛점을 두고 발전되어 왔다. 개선된 방법은 수 백만개의 트랜지스터 회로 소자를 하나의 집적 반도체 편성 회로 또는 칩으로 조립 가능하며 공간 효율적이며 신뢰할만하고 대량 생산 가능한 패키지로 회로를 패키징하는 방법에 보다 주안점을 두어 왔다.
전자 시스템의 형성은 다수의 집적 회로의 조합 및 집적 회로의 전기적 상호 접속을 요구한다. 일단 접속되는 경우 다른 장치들 예를 들어 자판, 비디오 모니터 및 프린터가 전자 시스템에 접속되어 이용될 수 있다.
이러한 상호 접속을 달성하기 위해, 전도성 경로는 집적 회로 다이의 내부 회로를 외부 시스템 전기 회로에 접속시키는데 유용하도록 제조되어야 한다. 집적 회로 다이는 다이의 집적 회로에 접속되는 금속화 범프(bump) 또는 결합 패드를 사용한다.
집적 회로 패키지는 와이어 결합법, 테이프 자동화 결합법(TAB), 쐐기 결합법, 볼 결합법 또는 기타 공지 방법에 의해 집적 회로 다이의 결합 패드에 상호 접속되는 결합 핑거(bonding finger)로서 언급되는 도체를 포함한다. 결합 핑거는 인쇄 회로판 또는 카드에 접속하는데 사용되는 집적 회로 패키지 핀에 접속된다.
집적 회로 다이 결합 패드를 집적 회로 패키지에 접속하기 전에, 다이를 패키지 어셈블리에 부착시켜야 한다. 유기 접착제, 예를 들어 에폭시계 접착제, 아크릴계 접착제 또는 실리콘이, 패키지 어셈블리에 한 다이를 부착시키기 위해 사용되어 왔다. 전형적인 에폭시 접착제는, 또한 스파킹(sparking)에 대해 보호하기 위해 은 충전제 입자를 포함한다.
사용된 접착제는 비교적 점성이지만, 부착 지점으로부터 번지거나 퍼지는 경향이 있다. 예를 들어 접착제가 다이 부착 영역의 주위를 따라 번지고 궁극적으로 전기 접속이 이루어져야 하는 결합 핑거 영역과 같은 인접 영역 위로 퍼질 수 있다.
수지 번짐은 감소시키기 위한 다양한 방법이 개발되어 왔다. 예를 들어 다이 및 접착제가 전기 결합 부위가 위치하는 칩 캐리어의 인접 영역 아래로 함몰되도록, 칩 캐리어 표면이 다이의 부착 지점에서 함몰부를 가질 수 있다. 당해 방법의 단점으로는 모든 집적 회로 어셈블리가 캐리어 표면에서 함몰 공동의 옵션을 제공하지는 않는다는 점이다. 초대규 모집적회로(VLSI) 어셈블리는, 예를 들어 다수의 결합 부위를 요구하고 이는 다이 부착 표면과 동일한 수준이다.
미국 특허 제5,409,863호는 다이 부착 공정 도중 접착제 퍼짐을 조절하는 방법을 제안하고 있다. 당해 방법은 낮은 차단벽, 예를 들어 납땜 마스크 링(solder mask ring)을 칩 캐리어 구조물에 프로파일 도입시킨다. 차단벽은 다이 부착 영역의 주위를 둘러싸서 접착제 수지가 칩 캐리어 상의 인접 결합 부위로 퍼지는 것을 방지한다.
또한 이러한 문제에 대처하는 시도로서, 다이 부착후 플라즈마 세정이 포함된다. 그러나, 당해 기술은 접착제 번짐을 제거하는데 효과적이지 않다. 또한 표면이 접착제 수지에 대해 습윤화되지 않게 하기 위해 불소화된 커플링제 또는 기타 형태의 계면활성제로 표면을 처리하는 방법이 제안되어 있다. 그러나, 이들 방법은 주의하여 제어되어야 하며 시간 소모적이고 비교적 단가가 비싸다. 더욱이, 이러한 방법으로 처리한 표면의 보관 수명이 전형적으로 수 시간 내지 수 일로 제한되므로 이의 사용이 추가로 제한된다.
따라서, 집적 회로 패키지와 함께 반도체 집적 회로 다이를 제조하는 경우 인접 결합 핑거 위로 다이 부착의 접착제 퍼짐을 방지하는 기술을 제공하는 것이 바람직하다.
발명의 요약
본 발명은 결합 접착제에 의한 기판 표면의 오염 및/또는 얼룩을 감소시키는 방법을 제공한다. 더욱이, 본 발명은 다이 부착 공정의 공정 시간 및 공정 비용을 현저히 증가시키지 않는 방법을 제공한다.
본 발명에 따라, 금속 회로 및 와이어 결합 패드를 갖는 유기 칩 캐리어는, 광경화성 접착제에 의해 하부 다이에 결합되고 와이어 결합과 함께 와이어 결합 패드에 전기적으로 상호 접속된다.
또한, 본 발명은 집적 회로 접착제가 패키지의 결합 핑거 접속부 위로 퍼지지 않도록 하는 반도체 집적 패키지를 제조하는 방법에 관한 것이다. 본 발명의 방법은 집적 회로 칩 캐리어의 결합 영역에 접착제를 제공함을 포함한다. 당해 접착제는 광경화성 접착제 조성물이다. 당해 조성물을 접착제의 번짐을 없애기 위해서 화학 방사선에 노출시킨다. 집적 회로 다이는 다이 가장자리를 따라 접착제 필렛을 생성하도록 접착제 패턴 위에 위치된다. 다이를 설치하기 전 또는 후에, 접착제를 화학 방사선에 적용시킬 수 있는데, 이는 화학 방사선으로의 노출이 조성물에 가교결합을 부여하여 수지의 퍼짐을 방지하나 접착제를 완전 경화시키지는 않고, 이로써 접착제가 다이 사이에 결합을 형성하기에 충분한 접착 강도를 보유하도록 하기 때문이며, 이는 화학 방사선에 적용후 부착시키는 경우에도 성립된다.
다이가 유기 칩 캐리어에 조립되고 화학 방사선에 대한 노출이 수행된 후, 접착제를 완전 경화시키고 유기 칩 캐리어와 집적 회로 다이 사이에 필요한 접착 결합을 생성하기 위해 어셈블리를 승온에서 후속적으로 베이킹시킨다.
본 발명은, 또한 상기 공정에 사용하기 적당한 조성물에 관한 것이다. 본 발명의 조성물은 안정한 보관 수명과 함께 이중 경화 특성을 나타낸다. 더욱이, 당해 조성물은 광경화성이고 화학 방사선으로 경화시 수지 번짐이 없도록 한다. 보다 구체적으로, 조성물은,
A. 열 경화성 폴리에폭사이드 수지를 하나 이상 포함하는 에폭시 성분;
B. 화학 방사선 경화성 폴리올레핀계 불포화 단량체를 하나 이상 포함하는 올레핀계 불포화 단량체 성분;
C. 하나 이상의 시아네이트 에스테르;
D. 하나 이상의 광개시제;
E. 하나 이상의 유기 과산화물; 및
F. 유기 금속 화합물, 무기 금속 염, 페놀성 화합물; 페놀성 화합물 중의 유기 금속 화합물의 용액; 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 열 활성화 경화제를 포함한다.
본 발명의 또 다른 목적 및 이점은 후술하는 상세한 설명으로부터 당업자에게 보다 명백해지며, 이는 발명의 바람직한 양태만을 발명을 실시하기 위해 고려되는 최선의 양태의 설명에 의해 나타내고 기술된다. 이해하고 있듯이 본 발명은 다르고 상이한 양태가 가능하고, 여기에 발명의 범위를 벗어남이 없이 다양하고 명백한 관점에서 변형이 가능하다. 따라서, 하기의 기술은 본질적으로 설명을 위한 것으로 고려되어야 하며, 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다.
도 1은 본 발명에 따라 제조된 구조물의 부분 개략도이다.
도면을 참조로 하는 경우 본 발명이 쉽게 이해될 수 있다. 특히, 도면은 본 발명에 따른 구조물의 부분 개략도이다. 특히 집적 회로 패키지는 집적 회로 다이(1), 및 집적 회로 다이(1) 위에 존재하고 결합 핑거(8)를 보유하는 집적 회로 캐리어(3)에 부착되어 있는 접착제(2)를 포함한다.
조립된 캐리어는 와이어 결합 접속부(5)를 통해 결합 패드(7)에서 집적 회로 다이(1)와 전기적으로 접속된다. 결합 핑거는 유전체(9)를 통해 도체(4)에 의해 땜납 볼(6)을 위한 패드 또는 랜드(도시되지 않음)에 접속된다. 땜납 볼은 시스템 레벨 회로판 또는 카드(도시되지 않음)에 접속된다.
본 발명에 따라, 광경화성 다이 부착 접착제는 일정한 양 및 패턴으로 기판상에 분배되어 후속 다이 부착 단계에서 적절한 필렛(fillet) 형성 및 충분한 결합을 제공한다. 광경화성 접착 조성물은 바람직하게는 양이온성 경화성 조성물이다. 또한 유리 라디칼계 조성물이 사용될 수 있다. 본 발명에 사용되는 조성물은 이중 경화 특성을 나타내며, 특히 화학 방사선에 의해 경화되는 것 이외에도 열경화될 수 있다. 적당한 광경화성 조성물의 예는, 감광성 에폭시 중합체 조성물, 감광성 경화성 시아네이트 에스테르 조성물 또는 이들의 조합물이다.
적당한 시아네이트 에스테르 성분은 시아네이트 에스테르 화합물(단량체, 올리고머, 또는 중합체)를 하나 이상 포함한다. 바람직하게는, 시아네이트 에스테르 성분은 시아네이트 에스테르 화합물(단량체, 올리고머, 또는 중합체)를 하나 이상 포함한다. 보다 바람직하게는, 시아네이트 에스테르 성분은 분자 1개당 둘 이상의 -OCN 작용성 그룹을 갖는 화합물을 하나 이상 포함한다. 적절한 시아네이트 에스테르 화합물의 분자량은 전형적으로는 약 150 내지 약 2,000이다. 시아네이트 에스테르 성분은 바람직하게는 화학식 1, 화학식 2 또는 화학식 3에 따르는 시아네이트 에스테르 화합물을 하나 이상 포함한다.
Z(-OCN)q
상기 화학식 1에서,
q는 2 내지 7의 정수일 수 있고
Z는 (1) 탄소수 5 내지 30의 일치환, 이치환, 삼치환 또는 사치환된 방향족 탄화수소 및 (2) 탄소수 7 내지 20의 일치환, 이치환, 삼치환 또는 사치환된 지방족 탄화수소를 하나 이상 포함하며, 임으로 (1) 및 (2)는 비-과산화성 산소, 황, 비-포스피노성 인, 비-아미노성 질소, 할로겐 및 규소로 이루어진 그룹으로부터 선택된 헤테로 원자를 1 내지 10개 함유할 수 있다.
상기 화학식 2에서,
X는 단일 결합, C1-C4알킬렌 그룹, -S-, 또는 -SO2- 그룹이고
R1, R2, R3, R4, R5및 R6은 독립적으로 -H, C1-C5알킬 그룹 또는 시아네이트 에스테르 그룹(-OCN)이고, 이들 R1내지 R6중의 둘 이상은 시아네이트 에스테르 그룹이고, R1내지 R6은 바람직하게는 -H-, -CH3또는 시아네이트 에스테르 그룹이다.
상기 화학식 3에서, n은 0 내지 5이다.
본 발명에 유용한 시아네이트 에스테르는, 조성물의 중합성 성분의 총량을 기준으로 하여, 약 25 내지 약 50중량% 범위의 양으로 사용될 수 있다. 시아네이트 에스테르 성분은 단일 시아네이트 에스테르, 바람직하게는 분자당 둘 이상의 -OCN 작용성 그룹을 갖는 단일 시아네이트 에스테르, 또는 시아네이트 에스테르의혼합물, 바람직하게는 디시아네이트 에스테르를 하나 이상 포함하는 시아네이트 에스테르의 혼합물로 존재할 수 있다. 본 발명에 유용한 바람직한 시아네이트 에스테르는 폴리 방향족 시아네이트 에스테르, 예를 들어 비스페놀의 디시아네이트 에스테르를 포함한다. 특히 바람직한 시아네이트 에스테르는 비스페놀 A의 디시아네이트 에스테르[예: AroCy B-10 시아네이트 에스테르 단량체], 테트라메틸비스페놀 F의 디사이네이트 에스테르[예: AroCy M-10], 및 비스페놀 E의 디시아네이트 에스테르[예: AroCy L-10(제조원: Ciba)]을 포함한다. 또한 비스페놀 A의 반고체 디시아네이트 올리고머가 저점도 시아네이트 에스테르와 함께 사용될 수 있다. 특히 바람직한 시아네이트 에스테르 올리고머는 비스페놀 A의 디시아네이트 올리고머, 예를 들어 AroCy B-30 반고체 수지[제조원: Ciba]이다.
본 발명의 조성물에 적당한 에폭시 수지는 승온에 의해 경화가능한 폴리에폭사이드를 포함한다. 이러한 폴리에폭사이드의 예는, 알칼리성 조건하에서, 분자당 유리 알콜성 하이드록실 및/또는 페놀성 하이드록실 그룹을 둘 이상 함유하는 화합물과 적절한 에피클로로하이드린과의 반응에 의해 수득할 수 있거나, 또는 다르게는 또는 다르게는 산성 촉매의 존재하에서 상기 반응을 수행한 후, 알칼리를 사용하여 후속 처리하여 수득할 수 있는 폴리글리시딜 및 폴리-(b-메틸글리시딜) 에테르를 포함한다. 상기 에테르는 아크릴계 알콜[예: 에틸렌 글리콜, 디에틸렌 글리콜, 및 고급 폴리(옥시에틸렌) 글리콜, 프로판-1,2-디올 및 폴리(옥시프로필렌) 글리콜, 프로판-1,2-디올, 부탄-1,4-디올, 폴리(옥시테트라메틸렌) 글리콜, 펜탄-1,5-디올, 헥산-2,4,6-트리올, 글리세롤, 1,1,1-트리메틸올프로판, 펜타에리트리톨, 소르비톨, 및 폴리(에피클로로하이드린)], 지환족 알콜[예: 레조르시놀, 퀴니톨, 비스(4-하이드록시사이클로헥실)메탄, 2,2-비스(4-하이드록시사이클로헥실)프로판, 및 1,1-비스(하이드록시메틸)사이클로헥스-3-엔], 및 방향족 핵을 갖는 알콜[예: N,N-비스(2-하이드록시에틸)아닐린 및 p,p'-비스(2-하이드록시에틸아미노)디페닐메탄]으로부터 제조될 수 있다. 또한, 이들은 일핵 페놀[예: 레조르시놀 및 하이드로퀴논] 및 다핵 페놀[예: 비스(4-하이드록시페닐)메탄, 4,4-디하이드록시디페닐, 비스(4-하이드록시페닐)설폰, 1,1,2,2-테트라비스(4-하이드록시페닐)에탄, 2,2-비스(4-하이드록시페닐)프로판, 2,2-비스(3,5-디브로모-4-하이드록시페닐)프로판], 및 알데히드[예: 포름알데히드, 아세트알데히드, 크랄(choral), 및 푸르푸르알데히드]와 페놀[예: 페놀 자체, 및 환 상에 염소 원자 또는 탄소수 9 이하의 알킬 그룹이 치환된 페놀(예: 4-클로로페놀, 2-메틸페놀, 및 4-t-부틸페놀)]과의 조합으로부터 형성된 노볼락으로부터 제조될 수 있다.
폴리(N-글리시딜) 화합물은, 예를 들어 에피클로로하이드린과 둘 이상의 아미노 수소 원자를 함유하는 아민[예: 아닐린, n-부틸아민, 비스(4-아미노페닐)메탄, 및 비스(4-메틸아미노페닐)메탄]과의 반응 생성물의 탈염화수소화 반응에 의해 수득된 것; 트리글리시딜 이소시아누레이트; 및 환식 알킬렌 우레아[예: 에틸렌우레아 및 1,3-프로필렌우레아], 및 하이단토인[예: 5,5-디메틸하이단토인]의 N,N'-디글리시딜 유도체를 포함한다.
이러한 에폭사이드는 각종 상업적 공급원, 예를 들어 쉘 케미칼 캄파니(Shell Chemical Co.)로부터의 에폰(Epon) 시리즈, 롱-플랑(Rhone-Poulenc)의 에피레즈(Epirez) 시리즈, 시바(Ciba)의 아랄다이트(Araldite) 시리즈 및 다우 케미칼 캄파니(Dow Chemical Co.)의 DER 시리즈로부터 구입 가능하다.
또한, 상기 공급원으로부터 구입할 수 있는 브롬화 에폭사이드와 같은 할로겐화 에폭사이드와 같은 할로겐화 에폭시 수지가 유용하다. 다른 발화 지연제와 혼합된 할로겐화 에폭시 수지가 질이 본 발명의 조성물 중의 발화 지연제로서 사용하기에 적당할 수 있다.
본 발명에 유용한 특히 바람직한 에폭시 수지는 쉘 케미칼 캄파니로부터 상표명 에폰 825 및 에폰 828, 다우 케미칼 캄파니의 상표명 DER 331 및 332로 시판되는 비스페놀 A의 글리시딜 에테르, 및 유니온 카바이드 캄파니(Union Carbide Co.)에 의해 ERL-4221 및 ERL-4299로 시판되는 지환족 에폭시 수지이다.
다양한 에폭시 수지, 예를 들어 에어 프로덕츠 앤드 케미칼스, 인코포레이티드의 자회사인 퍼시픽 앵커 케미탈 코포레이션에 의해 시판되는 에포딜(EPODIL) 시리즈와 같은 글리시딜 에테르가 에폭시 희석제로서 부가되어 본 발명의 수지의 점도를 감소시킬 수 있다.
에폭시 화합물은, 조성물의 중합성 성분의 총 함량을 기준으로 하여, 약 25 내지 약 70중량%, 바람직하게는 약 30 내지 60중량%의 양으로 본 발명의 수지 조성물 속에 포함된다.
조성물의 적당한 폴리올레핀계 불포화 성분은, 폴리(메트)아크릴계 수지, 폴리비닐 단량체, 및 비닐 단량체내 용매화된 다불포화 폴리에스테르를 포함할 수 있다. 본원에서 사용되는 용어 (메트)아크릴계는 아크릴계 뿐만 아니라 메타크릴계 화합물, 예를 들어 아크릴계 에스테르 및 메타크릴계 에스테르를 포함하는 것으로 넓게 해석되도록 의도된 것이다.
폴리올레핀계 불포화 단량체는, 금속성 또는 비금속성 충전제의 효과적인 사용을 위해 요구되는 조성물의 낮은 점도를 유지하도록 고점도 성분의 효과를 상쇄시키는 낮은 점도를 갖는 것이 바람직하다. 또한, 폴리올레핀계 불포화 단량체 성분은 하나 이상의 저점도 모노올레핀계 불포화 단량체를 희석제로서 포함할 수 있으며, 그러나 이 경우에는 올레핀계 불포화 단량체 성분이 하나 이상의 폴리올레핀계 불포화 단량체를 포함하여야 한다. 본원에서 사용되는 용어 폴리올레핀성 불포화는 올레핀성 이중 결합을 둘 이상 갖는 것을 의미한다. 폴리올레핀계 불포화 단량체는 조성물의 중합성 성분의 전체 함량을 기준으로 한 조성물의 약 5 내지 약 30중량%, 바람직하게는 약 15 내지 약 25중량%의 양으로 사용될 수 있다.
폴리아크릴레이트는 일반적으로 1,3-부틸렌 글리콜 디아크릴레이트, 디에틸렌 글리콜 디아크릴레이트, 1,6-헥산디올 디아크릴레이트, 네오펜틸글리콜 디아크릴레이트, 폴리에틸렌 글리콜 디아크릴레이트, 테트라에틸렌 글리콜 디아크릴레이트, 메틸렌 글리콜 디아크릴레이트, 펜타에리트리톨 테트라아크릴레이트, 트리프로필렌 글리콜 디아크릴레이트, 에톡실화 비스페놀 A 디아크릴레이트, 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트, 디-트리메틸올프로판 테트라아크릴레이트, 디펜트에리트리톨 펜타아크릴레이트, 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트 및 상응하는 메타크릴레이트 화합물을 포함하는 것이 바람직하다. 또한, (메트)아크릴산과 에폭사이드 수지와 우레탄 수지와의 반응 생성물이 유용하다. 모노에틸렌계 불포화 산, 예를 들어 아크릴산 또는 메타크릴산 및 다양한 에폭사이드의 일부 전형적인 광경화성 반응 생성물은, 미국 특허 제4,169,732호, 제3,661,576호, 제3,989,610호, 제3,772,062호, 제3,912,670호, 제3,450,613호, 제4,003,877호, 제4,014,771호 및 제4,237,216호에 개시된 것이 있으며, 이들 문헌은 본원에서 참조로 인용된다. 다른 적당한 폴리(메트)아크릴산 에스테르 화합물은 또한 미국 특허 제4,051,195호, 제2,895,950호, 제3,218,305호 및 제3,425,988호에 기술되어 있다.
유용한 (메트)아크릴산 수지는 다른 공중합 가능한 단량체와의 (메트)아크릴산 뿐만 아니라 이의 공단량체의 에스테르 및 아미드를 포함한다. 에스테르의 예는 메틸 아크릴레이트, 메틸 메타크릴레이트, 하이드록시에틸 아크릴레이트, 부틸 메타크릴레이트, 옥틸 아크릴레이트 및 2-에폭시에틸아크릴레이트를 포함한다.
화학 방사선 경화가능하고 잠재적으로 본 발명의 조성물에 사용하기 적당한 또 다른 부류의 수지는, 비닐 단량체 예를 들어 스티렌, 비닐 톨루엔, 비닐 피롤리돈, 비닐 아세테이트, 디비닐 벤젠 등을 포함한다.
추가로 유용한 부류의 화학 방사선 경화가능한 수지 물질은 비닐 단량체내 용매화된 불포화 폴리에스테르를 포함하며, 이는 미국 특허 제4,025,407호에 기술되어 있는 바와 같이, 알파-베타 에틸렌계 불포화 폴리카복실산과 다가 알콜로부터 통상적으로 제조된다.
바람직한 폴리올레핀계 불포화 성분은 트리메틸올프로판 트리메타크릴레이트, 트리에틸올프로판 트리아크릴레이트, 디펜타에리트리톨 펜타아크릴레이트, 펜타에리트리톨 트리아크릴레이트, 에톡실화 트리메틸올프로판 트리아크릴레이트, 1,6-헥산디올 디아크릴레이트, 네오펜틸 글리콜 디아크릴레이트, 펜타에리트리톨 테트라아크릴레이트, 및 1,3-부틸렌 글리콜 디아크릴레이트를 포함한다. 바람직한 모노아크릴레이트는 사이클로헥실아크릴레이트, 2-에톡시에틸 아크릴레이트, 2-메톡시아크릴레이트, 벤조일 아크릴레이트 및 이소보르닐 아크릴레이트를 포함한다. 상기 화합물들은 다양한 공급원으로부터 구입할 수 있다. 예를 들어 바람직한 폴리아크릴레이트, 디펜타에리트리톨 모노하이드록시펜타아크릴레이트는 사르토머 캄파니(Sartomer Co.)로부터 상표명 SR 399로서 시판되고 있다.
본 발명에 따라 사용되는 조성물은 또한 전형적으로 유기 과산화물을 포함한다. 유용한 과산화물은 다양한 퍼옥시에스테르, 예를 들어 a-쿠밀-퍼옥시-네오데카노에이트, 1,1-디메틸-3-하이드록시부틸퍼옥시네오데카노에이트, a-쿠밀퍼옥시네오헵타노에이트, t-아밀퍼옥시네오데카노에이트, t-부틸퍼옥시네오데카노에이트, t-아밀-퍼옥시네오데카노에이트, t-아밀퍼옥시네오데카노에이트, t-아밀퍼옥시피발레이트, t-부틸퍼옥시피발레이트, 1,1-디메틸-3-하이드록시-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, 2,5-디메틸-2,5-디(2-에틸헥사노일퍼옥시)헥산, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시-2-에틸헥사노에이트, t-부틸퍼옥시이소부티레이트, t-부틸퍼옥시말레산, t-부틸퍼옥시아세테이트, t-아밀퍼옥시아세테이트 및 t-아밀퍼옥시-벤조에이트를 포함한다.
바람직한 유기 과산화물은, 라우로일 퍼옥사이드, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트 및 1,1-디(부틸퍼옥시)-3,3,5-트리메틸헥산을 포함한다. 라우로일 퍼옥사이드는 상표명 알퍼옥스-F(Alperox-F)로서 시판되며, t-아밀퍼옥시-2-에틸헥사노에이트는 루퍼졸(Lupersol) 575로 시판되며, 1,1-디(t-부틸퍼옥시)-2,2,5-트리메틸헥산은 상표명 루퍼솔 256(Lupersol 256)으로서 시판되며, 이들은 엘프 아토켐 노쓰 아메리카, 인코포레이티드(Elf Atochem North America, Inc.)의 제품이다.
유기 과산화물은 일반적으로, 수지 조성물을 기준으로 하여, 약 0.2 내지 약 2중량%의 양으로 본 발명의 조성물내에 존재한다.
화학 방사선은 수지 조성물의 특정 성분을 직접 또는 간접적으로 경화시킬 수 있는 약 700nm 이하의 파장을 갖는 전자기선을 의미한다. 이와 관련된 간접 경화는 전자기선 조건하에서 다른 화합물에 의해 개시되거나, 촉진되거나 매개되는 경화를 의미한다.
따라서, 광개시제는, 이의 실질적인 중합에 의해, 화학 방사선에 응답하고 관련 수지의 경화를 개시시키고 유도시키기에 유효한 양으로 조성물에 부가될 수 있다. 모노- 및 폴리올레핀계 단량체를 경화시키는 자외선(UV) 화학 방사선에 유용한 적당한 광개시제는 유리 라디칼 생성 UV 개시제, 예를 들어 벤조페논 및 치환된 벤조페논, 아세토페논 및 치환된 아세토페논, 벤조인 및 이의 알킬 에스테르 및 크산톤 및 치환된 크산톤을 포함한다. 바람직한 광개시제는 디에톡시-아세토페논, 벤조인 메틸 에테르, 벤조인 에틸 에테르, 벤조인 이소프로필 에테르, 디에톡시크산톤, 클로로-티오-크산톤, 아조-비스이소부티로니트릴, N-메틸 디에탄올아민벤조페논, 및 이의 혼합물을 포함한다.
적당한 광개시제 및 감지제는 화학선에 노출시 전형적으로는 브뢴스테드 산을 생성하는 양이온성 개시제를 포함한다. 브뢴스테드 산을 생성하는 일부 적당한 양이온성 광개시제의 예는, 오늄 염 및, 특히 VIA족 그룹 및 VIIA족 그룹 염, 예를 들어 비릴륨, 셀레노늄, 설포늄 및 요오도늄 염을 포함한다. 각종 적당한 광개시제가 미국 특허 제4,161,478호, 제4,442,197호, 제4,139,655호, 제4,400,541호, 제4,197,174호, 제4,173,476호 및 제4,299,938호에 논의되어 있으며, 이들 문헌은 본원에서 참조로 인용된다.
또한 다음 문헌을 참조할 수 있다[참조: Watt, et al., 'A Novel Photoinitiator of Cationic Polymerization: Preparation and Characterization of Bis[4-(diphenylsulfonio)phenyl]-sulfide-Bis-Hexafluorophosphase',Journal of Polymer Science: Polymer Chemistry Edition, Vol. 22, p. 1789 (1980), John Wiley & Sons, Inc.]
설포늄 및 요오도늄 염에 관한 추가의 논의는 예를 들어 다음 문헌에서 찾을 수 있다[참조: Crivello, et al., 'Complex Triarysulfonium Salt Photoinitiators. II. The Preparation of Serveral New Complex Triarysulfonium Salts and the Influence of Their Structure in Photoinitiated cationic Polymerization', Journal of Polymer Science: Polymer Chemistry Edition, Vol. 18, pp. 2697-2714 (1980), John Wiley & Sons, Inc.; Pappas, et al., 'Photoinitiation of Cationic Polymerization. III. Photosensitization of Diphenyliodonium and Triphenylsulfonium Salts', Journal of Polymer Science: Polymer Chemistry Edition, Vo.. 22, pp. 77-84 (1984), John Wiley & Sons, Inc.; Crivello, et al., 'Photoinitiated Cationic Polymerization with Triarysulfonium Salts', Journal of Polymer Science: Polymer Chemistry Edition, Vol. 17, pp. 977-999(1979), John Wiley & Sons, Inc.; Crivello, etal., 'Complex Triarysulfonium Salt Photoinitiators', Journal of Polymer Science: Polymer Chemistry Edition, Vol. 18, pp. 2677-2695 (1980), John Wiley & Sons, Inc.; and Crivello, 'Cationic Polymerization-Iodonium and Sulfonium Salt Photoinitiators:, Advances in Polymer Science, Series #62, pp. 1-48 (1984), Springer-Verlag].
바람직한 광 산(photoacid) 생성제 또는 개시제는 트리플릭산 생성제, 및 치환 및 비치환 디아릴 및 트리아릴설포늄 및 요오도늄 염이다.
트리플릭산을 생성하는 화합물은, 오늄 염, 예를 들어 디페닐-요오도늄 트리플레이트, 디-(t-부틸페닐) 요오도늄 트리플레이트 및 트리페닐설포늄 트리플레이트, 및 비이온성 화합물, 예를 들어 프탈이미드 트리플레이트를 포함한다.
디페닐-요오도늄 트리플레이트, 디-(t-부틸페닐)요오도늄 트리플레이트, 또는 프탈이미드 트리플레이트의 혼합물이 사용될 수 있다.
따라서, 본 발명에 따라 사용될 수 있는 방향족 요오도늄 염은 화학식 4의 요오드늄 염을 포함한다.
상기 화학식 4에서,
Ar1및 Ar2는 탄소수 4 내지 20의 방향족 그룹, 바람직하게는 페닐, 나프틸,티에닐 및 푸라닐 그룹으로부터 선택되고
Q-는 임의의 음이온, 바람직하게는 테트라플루오로보레이트, 헥사플루오로포스페이트, 헥사플루오로아르제네이트, 헥사플루오로안티모네이트, 트리플루오로메탄설포네이트 또는 트리플루오로아세테이트로부터 선택된다.
특히 유용한 요오도늄 화합물은 디페닐요오도늄 헥사플루오로아르제네이트, 디페닐요오도늄 헥사플루오로안티모네이트, 디페닐요오도늄 헥사플루오로포스페이트, 디페닐요오도늄 트리플루오로아세테이트, 4-트리플루오로메틸페닐페닐요오도늄 테트라플루오로보레이트, 디톨릴요오도늄 헥사플루오로포스페이트, 디(4-메톡시페닐)요오도늄 헥사플루오로인터모네이트, 디페닐요오도늄 트리플루오로메탄설포네이트, 디(t-부틸페닐) 요오도늄 헥사플루오로안티모네이트, 디(t-부틸페닐) 요오도늄 트리플루오로메탄 설포네이트, (4-메틸페닐)페닐요오도늄 테트라플루오로보레이트, 디-(2,4-디메틸페닐)요오도늄 헥사플루오로안티모에이트 및 디-(4-t-부틸페닐)요오도늄 헥사플루오로안티모에이트 2,2'-디페닐요오도늄 헥사플루오로포스페이트를 포함한다.
본 발명의 에너지 경화가능한 조성물에 유용한 다른 경화제는, 통상적으로 전이 금속으로 언급되는 원소 주기율표의 IVB족 원소(Ti, Zr, Hf), VB족 원소(V, Nb, Ta), VIB족 원소(Cr, Mo, W), VIIB족 원소(Mn, Tc, Re) 및 VII족 원소(Fe, Ru, Os, Co, Rh, Ir, Ni, Pd, Pt)로부터 선택된 금속 원자를 갖는 유기 금속 화합물을 포함한다.
가시광선 개시제는 캄포르퀴논 퍼옥시에스테르 개시제 및 9-플루오렌 카복실산 퍼옥시에스테르를 포함한다. 특히 바람직한 광개시제는 2-하이드록시-2-메틸-1-페닐-프로판-1-온[제조원: EM Industries, Inc.; 상표명: Darocur 1173] 2-벤질-2-(디메틸아미노)-1-[4-(4-모르폴리닐)페닐]-1-부타논[제조원: Ciba; 상표명: Irgacure 369 및 Irgacure 261]을 포함한다.
사용되는 광개시제는 광화학 반응을 개시시키기에 충분한 양으로 존재한다. 통상적으로, 광개시제의 양은 건조 중량을 기준으로 하여, 수지 조성물의 중량을 기준으로 약 0.1 내지 약 10중량%, 바람직하게는 약 0.4 내지 약 1.0중량%이다.
본 발명에 실시하기에 적당한 촉매는 시아네이트 수지 성분의 경화를 촉진시킬 수 있는 열 활성화 촉매를 포함한다. 이러한 촉매의 예는 유기 금속 화합물, 예를 들어 납 나프테네이트, 납 스테아레이트, 아연 나프테네이트, 아연 옥틸레이트, 주석 올리에이트, 주석(I) 라우레이트, 디부틸주석 말리에이트, 망간 나프테네이트, 코발트 나프테네이트, 아세틸아세토네이트 철 등; 무기 금속 염, 예를 들어 SnCl3, ZnCl2및 AlCl3; 페놀성 화합물, 예를 들어 페놀, 크실레놀, 크레졸, 레조르시놀, 카테콜 및 플루오로글리신; 및 페놀성 성분 중에 하나 이상의 유기 금속 화합물을 포함하는 유기 금속 성분의 용액을 포함한다.
바람직한 양태에 있어서, 유기 금속 성분은 고체 기준으로 수지 조성물의 약 0.01 내지 약 1.0%의 양으로 존재할 수 있다. 페놀성 성분은 고체 기준으로 약 0.5 내지 약 10중량% 범위의 양으로 수지 조성물 속에 존재할 수 있다.
바람직한 유기 금속 염은 구리(II) 아세틸 아세토네이트, 구리(II) 나프테네이트, 코발트(II) 아세틸아세토네이트, 아연(II) 나프테네이트, 아연(II) 에틸헥사노에이트, 망간(II) 나프테네이트 및 사이클로펜타디에닐 철(II) 디카보닐 이량체를 포함한다. 이들 유기 금속 염 각각은 다양한 공급원, 예를 들어 스트렘 케미칼 코포레이션(Strem Chemical Corp.), 뉴베리포트, 매스(Newburyport, Mass)로부터 쉽게 구입할 수 있다. 다른 바람직한 유기 금속 염은 뉴욕주 버팔로 소재의 아토켐 노쓰 아메리카, 인코포레이티드에서 시판하는 디부틸틴(IV) 디라우레이트를 포함한다.
바람직한 페놀성 화합물은 노닐 페놀, 비스페놀 A, 크레졸, 페놀 및 카테콜을 포함하고, 이들 각각은 밀워키주 위스 소재의 알드리히 케미칼 캄파니(Aldrich Chemical Co.)를 포함하는 다양한 공급원으로부터 쉽게 구입할 수 있다.
도포되는 조성물은 약 100 내지 약 400kcp의 점도를 가져야 한다.
충분한 압력을 가하면서 반도체 다이(1)을 접착제 패턴 위에 배치하는 경우, 다이 가장자리를 따라 접착제 필렛이 생성된다. 전형적으로 다이를 약 0.5 내지 약 25psi, 보다 전형적으로는 약 1 내지 약 10psi의 압력으로 배치시킨다.
경우에 따라, 접착 조성물은 스파킹을 방지하는, 열- 전기 전도성인 충전제 입자 예를 들어 은, 및/또는 비전도성 충전제를 함유할 수 있다. 다른 적당한 충전제는 알루미나 및 실리카를 포함한다. 존재하는 경우, 입자는 전형적으로는 약 0.5 내지 약 150㎛ 범위의 입자 크기를 가져야 하며, 수지 조성물의 중량을 기준으로 하여, 약 40 내지 약 80중량부의 양으로 존재한다.
조성물을 가교결합시켜 와이어 결합 패드상에 수지의 번짐 또는 퍼짐을 방지하기 위해 다이를 배치시키기 전후에 조성물을 화학선에 적용시킨다.
화학 방사선은 바람직하게는 약 100 내지 약 250mJ/cm2, 보다 전형적으로는 약 500 내지 약 1,500mJ/cm2에너지 범위의 자외선 방사선이다. 노출 시간은 전형적으로 약 30초 내지 약 120초이다.
이어서, 다이를 위치시킨 후 및 조성물을 화학 방사선에 노출시킨 후의 어셈블리를, 약 140 내지 약 215℃, 보다 전형적으로는 약 160 내지 약 180℃의 승온에서 약 5 내지 약 30분동안, 보다 전형적으로는 약 6 내지 약 12분동안 후속 베이킹시킨다. 이로써 접착 조성물을 최종적으로 경화시켜 필요한 견고한 접착 결합을 제공한다.
하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위해 의도된 것이며, 이로써 제한되지는 않는다. 별도로 특정하지 않는 한 모든 양은 중량부(pbw) 단위이다.
전술한 발명의 상세한 설명은 본 발명을 예시하고 기술한다. 추가로, 이는 전술한 바와 같이 발명의 바람직한 양태만을 나타내고 기술하기 위해 의도된 것이나, 다양한 다른 조합, 변형 및 환경에 사용할 수 있으며, 본원에서 나타낸 발명의개념, 상기 교시의 범위 및/또는 당해 분야의 기술 또는 지식의 범주를 벗어남이 없이 변화 또는 변형이 가능한 것으로 이해되어야 한다. 전술한 양태들은 추가로 발명을 실시하기 위한 최선의 양태를 설명하고 당업자로 하여금 상기 양태, 또는 발명의 특정한 적용 또는 이용에 요구되는 다양한 변형태로 이용할 수 있도록 의도된 것이다. 따라서, 상기 기술이 여기서 기술된 형태로 발명을 제한하는 것으로 의도되어서는 아니된다. 또한, 첨부된 특허청구의 범위는 또다른 대체 양태를 포함하는 것으로 해석되어야 한다.
본 발명에 따라, 집적 회로 패키지를 따라 반도체 집적 회로 다이를 설치하는 경우 공정 비용 및 시간의 현저한 증가없이 인접 결합 핑거 위로 다이 부착용 접착제의 퍼짐을 방지할 수 있다.

Claims (22)

  1. 금속 회로 소자 및 와이어 결합 패드를 갖는 유기 칩 캐리어, 및 상기 캐리어에 결합된 집적 회로 다이를 포함하는 반도체 집적 회로 패키지로서, 상기 집적 회로 다이가 이중 경화 특성을 갖는 광경화성 접착제에 의해 상기 캐리어에 결합되고 와이어 결합에 의해 상기 와이어 결합 패드(wire bond pad)에 전기적으로 상호 접속되되,
    상기 접착제가, 열 경화성 폴리에폭사이드 수지를 하나 이상 포함하는 에폭시 성분; 화학방사선 경화성 폴리올레핀계 불포화 단량체를 하나 이상 포함하는 올레핀계 불포화 단량체 성분; 및 하나 이상의 시아네이트 에스테르를 포함하는 수지 성분을 포함하는, 반도체 집적 회로 패키지.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 접착제가 광양이온 경화성 및 열 경화성 접착제인 반도체 집적 회로 패키지.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 접착제가 전기 전도성인 반도체 집적 회로 패키지.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 접착제가 전기 전도성 은 입자를 포함하는 반도체 집적 회로 패키지.
  5. 삭제
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 접착제가 추가로 하나 이상의 광개시제; 하나 이상의 유기 과산화물; 유기-금속 화합물, 무기 금속 염, 페놀계 화합물, 페놀계 화합물내 유기-금속 화합물의 용액 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹중에서 선택된 하나 이상의 열 활성화 경화제; 및 충전제를 포함하는 반도체 집적 회로 패키지.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 접착제가,
    1) 하나 이상의 열 경화성 폴리에폭사이드 수지를 포함하는 에폭시 성분 약 25 내지 약 70중량%(a), 하나 이상의 화학방사선 경화성 폴리올레핀계 불포화 단량체를 포함하는 올레핀계 불포화 단량체 성분 약 5 내지 약 30중량%(b) 및 하나 이상의 시아네이트 에스테르 약 25 내지 약 50중량%(c)를 포함하는 수지 성분;
    2) 하나 이상의 광개시제 약 0.1 내지 약 10중량%[수지 성분 1)의 중량 기준];
    3) 하나 이상의 유기 과산화물 약 0.2 내지 약 2중량%[수지 성분 1)의 중량 기준]; 및
    4) 시아네이트 에스테르, 에폭시 및 이의 조합물의 반응을 촉진시키기 위한 것으로,
    유기-금속 화합물, 무기 금속 염, 페놀계 화합물, 페놀계 화합물내 유기-금속 화합물의 용액 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹중에서 선택된 하나 이상의 열 활성화 경화제 약 0.01 내지 약 1.0중량%[수지 성분 1)의 중량 기준]를 포함하는 반도체 집적 회로 패키지.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 접착제가 수지 성분 1)의 중량을 기준으로 충전제 약 40 내지 약 80중량%를 함유하는 반도체 집적 회로 패키지.
  9. 집적 회로 접착제가 반도체 집적 회로 패키지의 결합 핑거 접속부(bond finger connection) 위로 퍼지지 않게 해주는 반도체 집적 회로 패키지의 제조 방법으로서,
    집적 회로 캐리어의 선택된 영역에 이중 경화 특성을 보유하는 광경화성 접착제 조성물을 제공하는 단계;
    접착제 조성물 위에 이와 접촉하도록 집적 회로 다이를 위치시켜 다이의 가장자리를 따라 접착제 필렛(fillet)을 형성하는 단계;
    상기 접착제 조성물을 화학방사선에 노출시키는 단계; 및
    후-베이킹에 의해 접착제 조성물을 경화시키는 단계를 포함하되,
    상기 접착제 조성물이 열 경화성 폴리에폭사이드 수지를 하나 이상 포함하는 에폭시 성분; 화학방사선 경화성 폴리올레핀계 불포화 단량체를 하나 이상 포함하는 올레핀계 불포화 단량체 성분; 및 하나 이상의 시아네이트 에스테르를 포함하는 수지 성분을 포함하는 것인 반도체 집적 회로 패키지의 제조 방법.
  10. 제 9 항에 있어서,
    다이를 상기 접착제 조성물 위에 위치시킨 후 접착제 조성물을 화학방사선에 노출시키는, 반도체 집적 회로 패키지의 제조 방법.
  11. 제 9 항에 있어서,
    접착제 조성물을 화학방사선에 노출시킨 후 다이를 접착제 조성물 위에 배치하는, 반도체 집적 회로 패키지의 제조 방법.
  12. 제 9 항에 있어서,
    화학방사선이 UV 방사선인, 반도체 집적 회로 패키지의 제조 방법.
  13. 제 9 항에 있어서,
    후-베이킹이 약 140 내지 약 215℃의 온도에서 수행되는, 반도체 집적 회로 패키지의 제조 방법.
  14. 제 9 항에 있어서,
    상기 접착제 조성물이 광양이온 경화성 및 열 경화성인 접착제 조성물인, 반도체 집적 회로 패키지의 제조 방법.
  15. 삭제
  16. 제 9 항에 있어서,
    상기 접착제 조성물이 추가로 하나 이상의 광개시제; 하나 이상의 유기 과산화물; 유기-금속 화합물, 무기 금속 염, 페놀계 화합물, 페놀계 화합물내 유기-금속 화합물의 용액 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹중에서 선택된 하나 이상의 열 활성화 경화제; 및 충전제를 포함하는, 반도체 집적 회로 패키지의 제조 방법.
  17. 제 9 항에 있어서,
    상기 접착제 조성물이
    1) 하나 이상의 열 경화성 폴리에폭사이드 수지를 포함하는 에폭시 성분 약 25 내지 약 70중량%(a), 하나 이상의 화학방사선 경화성 폴리올레핀계 불포화 단량체를 포함하는 올레핀계 불포화 단량체 성분 약 5 내지 약 30중량%(b) 및 하나 이상의 시아네이트 에스테르 약 25 내지 약 50중량%(c)를 포함하는 수지 성분;
    2) 하나 이상의 광개시제 약 0.1 내지 약 10중량%[수지 성분 1)의 중량 기준];
    3) 하나 이상의 유기 과산화물 약 0.2 내지 약 2중량%[수지 성분 1)의 중량 기준]; 및
    4) 시아네이트 에스테르, 에폭시 및 이의 조합물의 반응을 촉진시키기 위한 것으로, 유기-금속 화합물, 무기 금속 염, 페놀계 화합물, 페놀계 화합물 중의 유기-금속 화합물의 용액 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹중에서 선택된, 하나 이상의 열 활성화 경화제 약 0.01 내지 약 1.0중량%[수지 성분 1)의 중량 기준]를 포함하는 것인 반도체 집적 회로 패키지의 제조 방법.
  18. 제 17 항에 있어서,
    상기 접착제 조성물이 수지 성분 1)의 중량을 기준으로 충전제 약 40 내지 약 80중량%를 추가로 함유하는, 반도체 집적 회로 패키지의 제조 방법.
  19. 1) 하나 이상의 열 경화성 폴리에폭사이드 수지를 포함하는 에폭시 성분(a), 하나 이상의 화학방사선 경화성 폴리올레핀계 불포화 단량체를 포함하는 올레핀계 불포화 단량체 성분(b), 및 하나 이상의 시아네이트 에스테르(c)를 포함하는 수지 성분;
    2) 하나 이상의 광개시제;
    3) 하나 이상의 유기 과산화물; 및
    4) 유기-금속 화합물, 무기 금속 염, 페놀계 화합물, 페놀계 화합물내 유기-금속 화합물의 용액 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹중에서 선택된 하나 이상의 열 활성화 경화제를 포함하는, 이중 경화 특성을 나타내는 접착제 조성물.
  20. 제 19 항에 있어서,
    충전제를 추가로 포함하는 접착제 조성물.
  21. 제 19 항에 있어서,
    1) 하나 이상의 열 경화성 폴리에폭사이드 수지를 포함하는 에폭시 성분 약 25 내지 약 70중량%(a), 하나 이상의 화학방사선 경화성 폴리올레핀계 불포화 단량체를 포함하는 올레핀계 불포화 단량체 성분 약 5 내지 약 30중량%(b) 및 하나 이상의 시아네이트 에스테르 약 25 내지 약 50중량%(c)를 포함하는 수지 성분;
    2) 하나 이상의 광개시제 약 0.1 내지 약 10중량%[수지 성분 1)의 중량 기준];
    3) 하나 이상의 유기 과산화물 약 0.2 내지 약 2중량%[수지 성분 1)의 중량 기준]; 및
    4) 시아네이트 에스테르, 에폭시 및 이의 조합물의 반응을 촉진시키기 위한 것으로, 유기-금속 화합물, 무기 금속 염, 페놀계 화합물, 페놀계 화합물 중의 유기-금속 화합물의 용액 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹중에서 선택된 하나 이상의 열 활성화 경화제 약 0.01 내지 약 1.0중량%[수지 성분 1)의 중량 기준]를 포함하는 접착제 조성물.
  22. 제 21 항에 있어서,
    충전제를 수지 성분 1)의 중량을 기준으로 약 40 내지 약 80중량%의 양으로 추가로 함유하는 접착제 조성물.
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