KR0153746B1 - 점착성이 부여된 이중 경화성 압감성 접착제 - Google Patents

점착성이 부여된 이중 경화성 압감성 접착제

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엠. 버나드 마가렛
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에드윈 씨.섬머스
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Abstract

본 발명은 아크릴 백본을 주기제로 하는 공중합체를 글리시딜 단량체, 불포화 카르복실산 단량체 및 바람직하게는 비닐 락탐 단량체, 그리고 점착부여제와 함께 포함하고 있는 점착성이 부여된 압감성 접착제에 관한 것으로, 상기 접착제는 이중 경화성이 있으며, 우수한 박리 강도와 고온 전단 실행능을 나타낸다.

Description

[발명의 명칭]
점착성이 부여된 이중경화성 압감성 접착제
[발명의 분야]
본 발명은 압감성 접착제, 구체적으로 이중경화된 아크릴계 압감성 접착제에 관한 것이다.
[발명의 배경]
자동차, 우주선, 소비재 및 기타 산업분야에서 높은 내구성, 고온에서의 연속노출에 대한 내성 및 금속, 플라스틱, 페인트 등과 같은 여러 종류의 기재에 대한 양호한 박리 접착력 등과 같은 특성을 갖는 접착제를 필요로 한다. 고무/수지계 접착제는 많은 기재에 대해 우수한 박리 접착력을 나타내지만 승온에서 상기 특성은 불량해진다. 대조적으로 아크릴계 접착제는 박리 접착력이 우수하고 승온 실행능이 불량하거나, 박리 접착력이 낮고 승온 실행능이 우수하다. 바람직한 접착제는 여러 가지 기재에 대해 박리 접착력이 우수하며, 전단 접착력 파괴온도가 높은 것을 특징으로 하는 내구성 접착제이다.
여러 가지 기재에 대한 박리 접착력은 일반적으로 아크릴 압감성 접착제를 저분자량의 점착성 수지와 화합시키는 경우 개선된다. 예를 들면 일본국 특허 제 8569180 호(니토로 양도됨)에는 광경화성 압감성 접착제중에 점착부여제로서 테르펜 페놀수지를 사용하는 방법이 개시되어 있다. 크실렌 수지를 포함한 기타 수지 유형을 사용하는 방법은 일본 저널 세차쿠 (Vol. 23, p489-504, 1984)에 기술되어 있다. 시클로헥센 수지를 사용하는 방법은 DE 323122(1983)에 기술되어 있다. 킬리등에 의한 미합중국 특허 제 4,418,120 호에는 이소옥틸아크릴레이트와 3 내지 7 중량%의 아크릴산을 주성분으로 하는 가교결합된 점착성이 부여된 중합체가 개시되어 있다. 상기 중합체는 경화전의 고유점도가 0.75 내지 1.5 dl/g 이다. 경화된 생성물은 70℃에서 5,000분 이상의 전단값을 갖는 것으로 알려졌으나, 본 출원인에 의해 실시된 바에 의하면 상기 결과는 얻어지지 않았다.
접착제 조성물내에 저분자량 수지를 혼입하는 경우, 전형적으로 고온 전단 접착력이 불량한 접착제가 수득된다. 이를 최소화하기 위해, 상당한 고분자량의 중합체를 점착화를 위해 사용했다. 그러나, 이러한 중합체는 상업적 규모로 제조하는데 난점이 많다.
압감성 접착제의 내구성, 접착력 및 기타 특성은 상기 공중합체를 구성하는 단량체의 종류 및 사용하는 경화 공정의 유형에 의해 영향을 받는다.
일본국 특허 제 8,418,774호에는 테르펜-페놀수지와 글리시딜 메타 크릴레이트 단량체를 함유하는 방사선 경화성 압감성 조성물이 개시되어 있다. 경화는 탄소-탄소 이중결합을 통해 이루어지며, 방사선에 의해 활성화된다.
무니 등에 의한 미합중국 특허 제 3,639,500호에는 폴리에폭사이드, 아크릴에스테르 점착부여제와 디엔 중합체를 주원료로 하는 압감성 접착제가 개시되어 있는데, 이때 상기 접착제는 열활성화된 후 구조적인 접착 특성을 나타낸다. 그러나, 저분자량의 폴리에폭사이드가 고함량으로 존재하기 때문에, 열활성화 이전의 상기 접착제의 실온 전단 특성은 낮다. 이와 유사하게 아메스에 의한 미합중국 특허 제 4,456,741호에는 박리 접착력 및 영구 점착성은 양호하나, 전단 접착력이 낮은, 점착부여제를 함유한 고온 용융 아크릴 접착제가 개시되어 있다.
트레이너 등에 의한 미합중국 특허 제 4,726,983 호에는 N-비닐-2- 피롤리돈을 함유하는 점착성이 부여된 아크릴계 압감성 조성물이 개시되어 있으며, 이는 높은 고형성 자동차 페인트에 접착이 용이하다고 기술되어 있다. 가드너 등에 의한 미합중국 특허 제 3,903,057 호와 가드너 등에 의한 미합중국 특허 제 3,893,982 호에는 1,3-비스(디메틸아미노)-2-히드록시 프로판과 함께 조성된 산-에폭시 단량체 시스템을 함유한 공중합체를 포함하는 압감성 접착제가 개시되어 있다. 상기 조성물은 아민 촉매가 존재하기 때문에 용매가 증발하는 동안 경화된다. 이와 유사하게 챠보나우등에 의한 미합중국 특허 제 4,404,246 호에는 저급 알콕실화된 아미노 포름 알데히드 같은 잠재성 가교 결합제를 가해 소성후 높은 응집 강도와 박리 접착력을 얻도록 하는 온-웨브 중합 반응에 의해 제조된 아크릴 테이프가 개시되어 있다.
종래 기술에서 개시된 많은 단량체-단량체 및 공중합체-점착부여제 조합물에도 불구하고, 전단 접착력 파괴온도가 높고 여러 가지 기재에 대해 박리 접착력이 양호한 것을 특징으로 하는 아크릴계 압감성 접착제를 제조하는 방법은 공지된 바 없다. 또한, 본 명세서에 기술되는 바와 같은 이중경화 가교결합의 장점에 관해서도 전혀 설명된 바 없다.
[발명의 개요]
본 발명은 현수된 에폭시 작용기와 현수된 카르복실산 작용기가 아크릴계 공중합체 내로 혼입된 아크릴계 압감성 접착제를 제공하며, 상기 접착제가 점착부여제와 화합되는 경우 여러 가지 기재에 적용될시 전단 접착력 파괴 온도가 높고 박리 접착력이 양호한 이중 경화성 접착제를 제공한다.
상기 공중합체는 중합된 알킬 아크릴레이트 에스테르 및/또는 알킬 메타크릴레이트 에스테르 단량체의 백본으로 구성되며, 바람직한 에폭시 작용기를 추가로 포함하는 중합된 글리시딜 단량체와 소량의 불포화 카르복실산을 포함한다. 상기 공중합체는 점착부여제와 화합하여 이중경화성 점착성이 부여된 압감성 접착제를 제공한다. 상기 접착제를 열, 화학 가교제, 화학 방사선 또는 전자빔 방사선에 노출시켜 초기(또는 1차)경화시키는 경우, 우수한 점착성과 박리성 및 고온 전단의 양호한 안정성을 나타내는 접착제가 수득된다. 상기 접착제를 사용 조건하의 승온에 노출시키는 경우, 인접한 공중합체 사슬들간에 고유한 인력이 발생한다. 글리시딜 단량체의 에폭시 부분은 카르복실산부분과 상호작용하여 추가로 공중합체를 가교 결합시키는 고유한 2차 경화를 유발시킨다.
본 발명은 또한 활성부분을 공중합체 내로 혼입시킴으로써 2차 경화가 발생하는 온도를 감소시킨 아크릴계 압감성 접착제를 제공한다. 상기 활성부는 비닐 락탐이 바람직하며, N-비닐피롤리돈, N-비닐 카프로 락탐 또는 이의 혼합물이 더욱 바람직하다.
본 발명의 접착제는 색소, 저밀도 미소구체, 희석제 등과 같은 충전제를 추가로 포함할 수 있다. 본 발명은 또한 전이 테이프와 본 발명의 접착제로 구성된 1개 이상의 표피층 및 코어층으로 구성되는 단일 또는 이중 피복된 테이프를 제공한다. 본 발명의 접착제와 테이프는 여러 가지 기재에 대한 접착력이 양호하며, 구조적 결합 및 기타 용도에 사용할 수 있다.
[도면의 간단한 설명]
본 도면은 본 발명에 따라 제조된 접착제에 대한 온도의 함수로서 겔함량을 도식한 것이 다.
[발명의 상세한 설명]
본 발명의 압감성 접착제는 아크릴계 공중합체를 점착부여제와 혼합시켜, 이 혼합물을 열, 화학 가교제, 화학 방사선 또는 전자빔 방사선에 노출시켜 초기 경화시킴으로써 제조된다. 이는 본 명세서에서 1차 경화로 명명한다.
상기 공중합체는 알킬기내에 약 4 내지 약 12개의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트 에스테르와 알킬 메타크릴레이트 에스테르 및 이들의 혼합물로 구성된 그룹에서 선택되는 1개 이상의 단량체; 알릴 글리시딜 에테르, 글리시딜 아크릴레이트 에스테르, 글리시딜 메타크릴레이트 에테르, 글리시딜 메타크릴레이트 에테르 및 이들의 혼합물에서 선택되는 글리시딜 단량체 및 불포화 카르복실산을 포함하는 단량체들의 혼합물을 공중합하므로써 제조된다.
공중합체의 유리 전이 온도가 약 -l5℃ 이상이 되지 않도록 하는 양으로 제한하는 경우, 알킬기내에 탄소원자를 4개 이하로 포함하는 알킬 아크릴레이트와 메타크릴레이트를 상기 공증합체에 사용할 수 있다.
공중합 상태에서 전형적으로 본 발명의 공중합체는 알킬기내에 약 4 내지 12개의 탄소원자를 포함하는 알킬 아크릴레이트 및/또는 알킬 메타크릴레이트 에스테르 약 55 내지 85 중량%; 알킬기내에 1 내지 약 4개의 탄소원자를 포함하는 알킬 아크릴레이트 및/또는 알킬 메타크릴레이트 에스테르 0 내지 약 35 중량%; 글리시딜 단량체 약 0.01 내지 2 중량%; 및 불포화 카르복실산 약 15 중량% 이하, 바람직하게는 5 중량% 내지 13 중량% 를 포함한다.
유리 전이 온도가 -l5℃ 이하인 중합체를 수득하기 위해 단량체의 정확한 비율을 선택한다. 본 발명의 경화되지 않은 공중합체의 중량 평균 분자량은 약 200,000 이상, 바람직하게는 약 200,000 내지 1,000,000 이며, 이는 폴리스틸렌을 보정물질로 사용하여 크기 배제 크로마토그래피로 측정했다.
알킬기내에 약 4 내지 약 12개의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트와 메타크릴레이트의 예로는 제한 없이 2-에틸 헥실 아크릴레이트, 이소옥틸 아크릴레이트, 부틸 아크릴레이트, 2 차-부틸 아크릴레이트, 메틸 부틸 아크릴레이트, 4-메틸-2-펜틸 아크릴레이트, 이소데실 메타크릴레이트 등 및 이들의 혼합물을 포함한다. 2-에틸 헥실 아크릴레이트가 바람직하다.
알킬기내에 1 내지 약 4개의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트와 메타크릴레이트의 예로는 제한 없이 메틸 아크릴레이트, 에틸 아크릴레이트, 메틸 메타크릴레이트 등이 있다.
본 발명에 유용한 불포화 카르복실산의 예는 제한없이 아크릴산, 메타크릴산, 푸마르산 등이 있다. 아크릴산이 바람직하다.
하기하는 바와 같이, 공중합체는 활성부분 단량체를 0 내지 약 30 중량%, 바람직하게는 약 1 내지 약 10 중량% 로 포함하며, 상기 활성부 단량체가 공중합체내에 존재하는 경우, 접착제가 사용조건하에서 2차 경화되는 고유상승 온도가 낮아진다. 활성부분은 비닐 락탐이 바람직하며, N-비닐 피롤리돈, N-비닐 카프로락탐 또는 이의 혼합물이 더 바람직하다.
공중합체는 용액, 에멀젼 및 배치(batch) 중합 기술에 사용하여 합성할 수 있다. 용매 혼합물을 사용하여 용액내에서 공중합체를 제조하는 것이 바람직하다. 용액 중합 반응은 에틸 아세테이트와 헥산의 혼합물 또는 에틸 아세테이트와 아세톤의 혼합물을 사용함이 바람직하다. 용매비는 약 68℃ 내지 약 78℃ 의 환류 온도를 제공하도록 조정된다. 바람직한 중량 평균 분자량 및 반응기내에서 유지될 수 있는 점도를 획득하기 위해서 중합 반응 동안의 고체함량은 전형적으로 약 40% 내지 약 60% 범위내이다. 반응은 유리 라디칼 개시제, 바람직하게는 아조형(예 : 2,2'-아조-비스-이소부티로니트릴 )의 일단 공중합체가 제조되면, 제조된 공중합체를 점착부여제와 결합시켜 압감성 접착제를 제조한다. 여러 가지 점착부여제가 접착제의 점착성과 박리성을 증가시키기 위해 사용된다. 점착부여제로는 로진 에스테르, 개질된 로진(분별되고, 탈수소화되고, 수소첨가되고 중합된 로진), 개질된 로진 에스테르등을 포함하는 로진 유도체 뿐만 아니라 로진 및 소나무의 올레오수지중에 자연발생하는 수지상 물질을 포함하는 로진 유도체가 있다.
이러한 여러 가지 로진들이 시판되고 있다. 상업적으로 유용한 것은 포랄(Foral)85 (매우 안정화된 로진의 글리세롤 에스테르), 포랄 105(수소 첨가된 로진의 펜타에리트리톨 에스테르), 스테빌라이트(Stabilite) 에스테르 10과 펜탈린(Pentalyn) H (허큘레스 인코오포레이티드에 의해 제조되고 시판됨), PE 에스테르굼(Estergum) (아리조나 케미칼 컴패니에서 제조), 실바탁(Sylvatac) 40N, 실바탁 RX, 실바탁 95(실바켐 코오포레이숀에서 제조)가 있다. 식물의 올레오수지와 정유에 주로 존재하는 C10Hl6의 탄화수소인 테르펜 수지가 사용될 수 있으며 또한, 알파 피넨, 베타 피넨, 디피넨, 리모넨, 미레센, 보르닐렌, 캄펜 등과 같은 페놀 개질된 테르펜 수지가 사용된다. 에스코레즈(Escorez) 1304 (엑손 케미칼컴패니에서 제조)와 같은 다양한 지방족 탄화수소 수지 및 C9's, C5's, 디시클로펜타디엔, 쿠마론, 인덴, 스티렌, 치환된 스티렌 및 스티렌 유도체를 원료로 하는 지방족 탄화수소 수지가 사용될 수 있다.
헤큘레스 코오포레이숀에 의해 제조된 수소화 수지 및 부분적 수소화 수지류(예, 레갈레즈(Regalrez)1018, 레갈레즈 1033, 레갈레즈 1078, 레갈레즈 1094, 레갈레즈 1126, 레갈레즈 3102, 레갈레즈 6108 등)를 사용할 수 있다.
SP 560 (쉐네크 테디 케미칼 인코오포레이티드에서 제조 및 시판), 니레즈(Nirez) 1100, (라이콜드 케미칼 인코오포레이티드에서 제조 및 시판) 및 피콜라이트(Piccolyte) S-100 (헤큘레스 코오포레이숀에서 제조 및 시판)등 각종의 테르펜 페놀성 수지가 본 발명의 점착부여제로 특히 유용하다. 헤르코텍스(Hercotex) AD 110 (헤큘레스 코오포레이숀에서 제조 및 시판)과 같은 여러 가지 지방족 및 방향족 혼합 수지가 사용될 수 있다.
상기 수지가 본 발명의 공중합체에게 점착성을 부여하는데 매우 유용하지만, 특정한 점착성 수지 및/또는 제시된 조성에 따라 선택되는 양은 점착성이 부여될 아크릴 중합체의 종류에 따라 결정된다. 포랄 85와 같은 몇몇 수지류는 아크릴 조성물과 광범위하게 상용할 수 있다. 레갈레즈 6108과 같은 수지는 제한된 수의 조성물에게만 점착성을 부여한다. 사용된 점착성 수지의 양은 아크릴 중합체와 거의 상용할 수 있다. 본 명세서에 사용된 거의 상용할 수 있는 이란 점착부여제와 공중합체를 혼합하는 경우, 수득한 배합물이 정상적인 육안으로 보기에 불투명하지 않고 거의 투명한 상태를 의미한다. 종래 기술된 공지된 점착성 아크릴계 압감성 수지로 유용한 많은 수지들이 본 발명의 실시에 있어서 유용할 수 있지만, 단지 상기 수지로 본 발명의 범위가 제한되지는 않는다. 세이터스, 압감성 접착제 기술의 핸드북(Von Nostrand Reinhold, Co., 20, P 527-584 (1989) : 본원에서 참고하였음)에 기재된 수지들을 사용할 수도 있다. 미합중국 특허 제 4,418,120호와 제 4,726,983호와 유럽 특허 제 0,303,430호 (본 명세서에 참고로 인용함)에 기재된 수지류가 특히 유용하다.
본 발명에 유용한 점착부여제의 양은 사용되는 공중합체와 점착부여제에 따라 결정된다. 전형적으로, 본 발명에 따라 제조된 압감성 접착제 조성물은 1개 이상의 점착부여제를 총 5 내지 약 60 중량% 로 포함할 것이다.
본 발명의 접착제는 색소, 충진제, 가소제, 희석제 등의 첨가제를 추가로 포함할 수 있다. 필요에 따라, 색소는 접착제에 목적하는 색을 부여하기에 충분한 양으로 첨가한다. 색소의 예는 카본 블랙, 이산화티타늄 등의 고형무기 충진제와 유기 염료들을 포함하나 이로 제한되지 않는다.
특히 미세구체는 비색소 충진제인 저밀도 미세구체가 바람직하다. 본 명세서에 사용된 바와 같이, 저밀도 미세구체 는 밀도가 1.0 g/cc 이하인 강성체 미세구체와 밀도가 약 1.5 g/cc 이하인 탄성체 미세구체를 포함한다. 상기 미세구체들은 인장 강도와 곡률 및/또는 불규칙 표면에 대한 순응성 등 접착제의 여러 가지 물리적 특징을 향상시키는 경향이 있다. 유리, 세라믹, 중합체 및/또는 탄소물질로 제조된 고형 또는 오목한 미세구체가 본 발명에 사용될 수 있다. 오목한 미세구체를 사용하는 것이 바람직하다.
열가소성 중합체 미세구체를 사용하는 경우, 중합체를 경화시키기 위해 전자-빔 방사를 사용할때 접착제의 중합체 매트릭스에 가교 결합 및 그라프트될 것으로 기대된다. 바람직한 탄성체 저밀도 미세구체는 압감성 접착제 물질을 형성하고 유리 전이 온도(Tg)가 매우 낮게 나타나며 주입 가능하고 불용성이며 잠재적으로 점착성이 있다.
필요에 따라, 가소제와 같은 희석제를 점착부여제의 일부분 대신에 첨가함으로써 점착성과 접착 강도의 특성을 변경할 수 있다.
본 발명의 압감성 접착제는 주로 열, 화학적 가교제, 화학 방사선 또는 전자빔 방사선에 노출시킴으로써 경화된다. 그 결과, 점착성과 박리성이 우수하고, 고온 전단값의 안정성이 양호한 접착제가 수득된다. 공중합 반응시 글리시딜 아크릴레이트 및/또는 글리시딜 메타크릴레이트가 존재하는 경우, 저온에서 분리되고 종래 기술의 시스템에서 일반적으로 요구되는 긴 중합 시간을 사용하지 않고도 목적하는 점착화를 제공하는 고점성 중합체를 생성하는 것으로 나타났다.
본 발명의 한 구체예에 있어서, 상기 접착제는 건조 상태하의 열에 노출시킴으로써 1 차 경화된다. 즉, 상기 접착제는 조성물로부터 용매(류)를 증발시키기에 충분한 고온하에서 경화된다. 상기 온도는 전형적으로 약 70 ℃ 내지 약 120 ℃ 범위이다.
상기 접착제의 2차 경화 란 전형적으로 사용 조건하에서 접착제를 고온에 연속 노출시키는 것을 의미한다. 이론에 의해 제한되지는 않으나, 중합된 글리시딜-함유 단량체의 현수된 에폭시 작용기 및 중합된 불포화 카르복실산 단량체의 현수된 카르복실산 작용기 사이에 내부 상호 인력이 현저하게 발생하는 것으로 생각된다. 또한 2차 경화 는 적어도 부분적으로, 1차 경화의 조건하에서 접착제를 열에 노출시킴으로써 달성되는 것으로 이해되어야 한다. 따라서 1차 경화중에 에폭시와 카르복실산 작용기 사이에서 일부 상호 작용이 발생할 수 있다. 그 결과 매우 향상된 고온 성능; 약 150℃ 이상의 전단 접착력 파괴 온도(SAFT)가 나타났다. 상승한 SAFT 값 이외에 2차 경화의 발생은 이중 경화된 접착제의 겔 함량 증가에 의해 입증된다. 중량% 로 표시된 겔함량 은 점착성 부여 반응이후 용매내에 불용성인 압감성 접착제의 퍼센트를 의미한다. 일반적으로 겔 함량은 매우 높은 정도로 가교된 중합체에 대해 높게 나타나는데, 이것은 더 낮은 정도로 가교된 중합체보다 더 높은 분자량과 더 높은 점성을 갖는다. 경화가 증가될수록 가교의 정도가 높아지게 되며, 따라서 겔 함량이 증가한다.
첨부한 도면은 본 발명에 따라 제조된 한 접착제와 미합중국 특허 제 4,418,120호(킬리, 등; 본 명세서에서 참고로 인용함)에 따라 제조된 다른 아크릴계 압감성 접착제에 대한 온도의 함수로서 겔 함량을 도식하고 있다.
도면에 나타난 바와 같이, 하기 실시예 1과 동일한 방법으로 제조한 압감성 접착제는 100℃이상의 온도에 노출시키는 경우, 겔 함량이 현저히 증가됨을 알 수 있다. 약 120℃ 온도에 노출시킨후, 겔 함량은 35 중량% 이상이였으며, 이것은 접착제를 고온 사용 조건에서 처리할때 2차 경화가 발생함을 의미한다.
2차 경화가 발생하는 활성 온도는 활성제 부분이 공중합체내로 혼입됨으로써 더 낮아질 수 있다. 전술한 바와 같이, 활성제 부분은 비닐 락탐을 포함하는 것이 바람직하며, N-비닐 피롤리돈, N-비닐 카프로락탐, 또는 그것의 혼합물을 포함하는 것이 더 바람직하다. 그러나 본 발명은 단지 그것에 의해서 제한되지 않는다. 2차 경화의 활성화 온도를 낮추는데 유효하고 본 발명의 점착성이 부여된 아크릴계 접착제와 상용할 수 있는 모든 화학물질을 사용할 수도 있다. 일반적으로, 활성화 온도는 약 120℃를 초과하지 않는다. 사용하는 활성제 부분의 양과 종류를 조절함으로써, 2차 경화의 온도를 조절(dial in) 하는 것이 가능하다.
전술한 접착제 조성물 이외에, 본 발명은 전이 테이프 및 적층 구조의 테이프 모두를 추가로 제공하며, 상기 적층 구조의 테이프는 본 발명의 점착성이 부여된 아크릴계 공중합체를 포함하는 표피층으로 한면 또는 양면이 피복된 코어로 구성된다.
본 발명에 따라 제조된 전이 테이프는 전술한 압감성 접착제의 자체-지지성 필름과 1개 이상의 박리 라이너를 포함한다. 따라서, 압감성 접착제는 실리콘 박리 피복지와 같은 박리 라이너 상에 피복될 수 있으며 로울 형태로 보관할 수 있다.
또한, 적층 구조의 테이프는 아크릴계 중합체 매트릭스 같은 코어의 한면 또는 양면을 상기 유형의 점착성이 부여된 아크릴계 압감성 접착제의 표피층으로 피복시킴으로써 제조할 수 있다. 상기 코어는 압감성 접착제일 수도 있다. 상기 표피층은 아크릴코어 상에 피복되거나 적층되기 전 또는 후에 경화시킬 수 있다. 1개 이상의 박리 라이너를 테이프에 겹쳐서 위치시킨 후, 사용 직전에 제거한다.
전이 테이프와 적층 구조 테이프 둘 다는 접착제 내에 전술한 유형의 색소, 충진제, 및/또는 희석제를 추가로 포함할 수 있다.
본 발명의 접착제와 테이프는 금속, 플라스틱, 및 페인트와 같은 각종 기재에 대해 우수한 박리 접착력을 나타냈다.
하기 시험은 본 발명의 각종 물리적 특성을 측정하는데 사용하였다 :
상기 접착제는 2 mil 마일라 필름상에 적층된 상태로 압감성 접착제에 관한 시험 방법, 8판, PSTC #1에 기술된 것과 유사한 방법에 의해 180°박리 접착력을 측정하였다.
실온 전단력은 압감성 접착제에 관한 시험 방법, 8판, PSTC #7에 기술된 것과 유사한 방법으로 측정하였다.
70℃에서 전단력은 상기 실온 전단력 측정과 유사한 방법으로 측정하였다. 그러나, 70℃에서는 24시간의 접착 시간을 포함하였다.
상기 전단 접착력 파괴 온도(SAFT) 시험은 상기 접착제를 스테인레스 강상에 1×1로 중첩도포한 후, 여기에 4.5 lb의 로울력(roll force)을 가해 시험하는 것이다.
24 시간 접착한 후, 이를 오븐에 위치시키고 전단 조건하에서 1㎏의 하중을 가했다. 1분당 1℃의 속도로 40℃에서 200℃로 온도를 상승시켰다. 파괴 온도를 전단 접착력 파괴 온도로 기록하였다. 이것은 접착제의 응집력 또는 승온에서 결합을 유지하는 접착제의 능력을 판단하는 기준이 된다.
이하는 본 발명을 설명하는 것이며, 이것으로 본 발명은 제한하려는 의도는 아니다.
[실시예 1-3 및 대조군 A]
2-에틸 헥실 아크릴레이트 423g, 메틸 아크릴레이트 145g, 글리시딜 메타크릴레이트 3.15g, N-비닐 피롤리돈 12.6g 및 아크릴산 44.1g을 혼합하여 단량체 혼합물을 제조하였다. 상기 혼합물중 157g 을 고정된 터빈 교반기, 환류 응축기 및 서미스터가 장착된 2ℓ들이 반응기내에 주입시켰다.
여기에 에틸 아세테이트 73.5g 및 헥산 78.76 g 을 첨가하였다. 반응기내의 혼합물을 가열 환류시키고 에틸 아세테이트 5.0g 내의 바조(Vazo)64 (2-2'-아조-비스-이소부티로니트릴; 듀퐁에서 제조 및 판매함) 0.238g 을 첨가하였다. 단시간 활발히 환류시킨 후, 반응기 내의 혼합물을 23분간 정치시켰다. 이때, 잔류 단량체를 에틸 아세테이트 537.2g, 헥산 75.2g 및 바조 64 0.707g 과 혼합한 후 3.5시간 동안 단일 원료 혼합물로서 상기 반응기내에 첨가하였다. 원료를 첨가하는 동안, 온도는 반응기 혼합물을 환류시키는 온도로 유지하였다. 원료 공급 종료 1시간 후 에틸 아세테이트 5g 내의 바조 64 0.17g을 첨가하고 추가로 1시간 동안 정치시켰다. 반응 종료시, 고체의 % 함량은 46.4% 이고, 브룩필드 점도계의 #4 ＠ 12 를 사용하여 측정한 점도는 23 Pa.s 였다. 수득된 중합체는 2-에틸 헥실 아크릴레이트 67.6 중량%, 메틸 아크릴레이트 23.2 중량%, 아크릴산 7.0 중량%, 비닐 피롤리돈 2.0 중량% 및 글리시딜 메타크릴레이트 0.3 중량% 로 구성되어 있다. 상기 중합체를 포랄 85 점착부여제(매우 안정화된 수지의 글리세롤 에스테르) 25 중량%, 즉 중합체와 접착부여제를 결합한 중량의 25 중량%로 이루어진 점착부여제를 배합하여 실시예 1의 조성물을 제조하였다.
상기 조성물을 약 125 g/m2의 피복 두께로 박리 필름상에 피복한 후, 상기 필름을 70℃ 에서 15분간 건조시켰다.
비교하기위해, 이소옥틸 아크릴레이트 및 아크릴산(93:7)으로 구성된 접착제를 킬리등의 미합중국 특허 제 4,418,120호(본 명세서에 참고로 인용함)에 기술된 대로 제조하고, 점착부여제와 배합(대조군 A 를 제조함)한 후, 본 실시예에 기술된 것과 유사한 방법으로 박리 필름상에 피복하였다.
상기 테이프들을 표 1에 나타낸 여러 온도에 노출시키고, 겔 함량을 측정하였다.
실시예 1 및 대조군 A는 (0.5) 중량% 의 산화녹스 R(산화방지제, 몬산토사에서 제조 및 판매함)으로 안정화된 25 중량% 의 포랄 85 를 함유하였다. 상기 샘플들은 표에 나타낸 각 온도에서 15분 동안 노출시켰다.
표 1 에서 알 수 있는 바와 같이 본 발명에 따라 제조된 테이프는 120℃를 초과하는 온도에 노출되는 경우, 겔 형성이 매우 용이한 것으로 나타나는 바, 이는 응집력의 향상을 시사하는 것이다. 이것은 도면에서 도식적으로 설명하였다.
또한, 전이 테이프는 본 발명의 전술한 중합체를 사용하여 제조되고 화학적 가교제 및 25 중량%의 포랄 85(실시예 2)및 50 중량%의 포랄 85(실시예 3)과 배합하였다.
사용된 특정 화학 가교제는 알루미늄 아세틸 아세토네이트(AAA)이며, 이는 상기 공중합체의 건조 중량을 기준으로 AAA 0.3 건조중량%를 톨루엔 중에 용해시킨 10% 용액 상태로 첨가하였다.
실시예 2 및 실시예 3의 조성물을 피복 두께 약 50 g/m 으로 박리 필름상에 피복하고, 15분간 70℃로 건조시켰다. 전단력 및 박리 접착력은 표2에 나타내었다.
[실시예 4 및 5와 대조군 B 및 C]
아크릴계 압감성 접착제를 하기와 같은 세미 배치식 중합반응에 의해 제조하였다. 323g의 2-에틸 헥실 아크릴레이트, 216g의 부틸 아크릴레이트, 60g의 아크릴산, 0.6g의 글리시딜 아크릴레이트, 36g의 헥산, 110g의 에틸 아세테이트 및 0.37g 이하의 바조 64로 구성된 단량체와 용매 투입물 A를 제조하였다. 교반기, 응축기 및 질소와 단량체 원료주입용 주입구가 장치된 2ℓ들이 쟈켓을 씌운 반응기에 36g의 헥산과 110g의 에틸아세테이트를 충진하였다. 상기 자켓을 씌운 반응기를 가열하여 헥산의 환류를 개시하였다. 온도는 약 75℃를 유지하고, 0.37g의 용해된 바조 64를 함유한 반응기 투입물 146g을 첨가하였다. 상기 용액이 상당한 점성을 띄게되면, 잔류 투입물 A를 약 2시간 동안 온도를 약 75℃로 유지하면서 계속 첨가하였다. 36g의 헥산과 110g의 에틸아세테이트로 구성된 추가 투입물을 상기 첨가 단계 말기에 30분간 첨가하였다. 혼합물을 1시간 동안 교반하고, 0.36g의 바조 64를 함유한 이소프로필 알콜 75g을 첨가해 15분에 걸쳐 중합반응을 완결시켰다. 상기 혼합물을 추가로 1시간 동안 교반한 후, 냉각하였다. 상기 용액의 고체함량은 약 53.9 중량%였다.
점착성 부여된 아크릴 조성물은 상기 중합체 용액 85g과 포랄 85 6.5g을 혼합함으로써 제조하였다. 전이 테이프는 상기 접착제를 박리 필름상에 피복두께 50g/㎠으로 피복한 후, 15분간 70℃에서 강력한 공기순환 상태하에 건조시킴으로써 제조하였다. 상기 피복층은 50 Kgy EB 조사량으로 전자빔을 조사하여 경화시켰다. 이중 피복된 테이프는 상기 테이프를 아크릴 코어층에 적층시켜 제조하였다. 상기 테이프는 연속 박리성 및 분리 박리성에 대해 시험하였다. 표 3은 상기 테이프(실시예 4)의 특성을 점착성이 부여되지 않은 중합체(대조군 B)와 비교하여 상세히 나타내었다.
다른 전이테이프(실시예 5)는 피복두께를 125g/㎡으로 한 것 이외에는 상기와 동일하게 제조하였으며, 박리 접착력은 스테인레스 강 및 폴리에틸렌 상에서 시험하였다. 그 결과는 표 4에 요약하였다.
표 3에 나타낸 바와 같이 점착성이 부여되지 않은 중합체(대조용 B)에 비해, 이중 피복된 테이프(실시예 4)가 인몬트 기재 피복/투명한 피복 판넬상에서 72시간 접착한 후의 박리접착력이 더 우수하였다.
1. 스테인레스 강 기재에 접착제를 도포하기 전에, 상기 접착제를 2mil 마일라 필름에 전이 시켰다.
2. 상기 기재에 적용하기 전에, 상기 접착제를 알루미늄 필름에 전이시켰다.
표 4에서 확인 할 수 있는 바와 같이 점착성이 부여된 전이 테이프(실시예 5)가 점착성이 부여되지 않은 조성물(대조군 C)에 비해 향상된 박리 접착력을 나타내었다.
[실시예 6 및 7과 대조군 D]
상기 조성물이 7.5 중량%의 아크릴산을 포함함을 제외하고 상기 실시예 1과 같이 중합체를 제조하였다. 상기 접착제를 12 중량%의 포랄 점착부여제(실시예 6)와 12 중량%의 SP 560 수지(실시예 7)와 함께 배합하였다. 상기 조성된 접착제를 박리 필름상에 피복 중량 125 g/㎡으로 피복하여 테이프를 제조하였다. 결과는 하기 표 5에 나타내었다.
대조용 D는 점착부여제를 사용하지 않은 것이다.
상기 테이프(실시예 6 및 7)는 점착성이 부여되지 않은 대조용 D에 비해 박리 접착력이 향상되었다.

Claims (60)

  1. 알킬기내에 약 4 내지 약 12개의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트 에스테르와 알킬 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 단량체 약 55 내지 약 85 중량%, 알킬기내에 약 4개 이하의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트 에스테르와 알킬 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 단량체 0 내지 약 35 중량%, 알릴 글리시딜에테르, 글리시딜 아크릴레이트 에스테르, 글리시딜 메타크릴레이트 에스테르와 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 글리시딜 단량체 약 0.01 내지 약 2 중량% 및 불포화 카르복실산 단량체 약 15 중량% 이하를 공중합시켜 제조한 가교결합성 아크릴계 공중합체: 및 상기 아크릴계 공중합체와 실질적으로 상용할 수 있는 접착부여제를 포함하는 접착성이 부여된 압감성 접착제 조성물에 있어서, 상기 접착제 조성물은 열, 화학 가교제, 화학 방사선 또는 전자빔 방사선에 노출시 적어도 1차 경화되어 경화된 접착제를 제공하며, 상기 경화된 접착제는 승온에 노출시 상기 불포화 카르복실산 단량체의 현수된 카르복실산 작용기와 상기 글리시딜 단량체의 현수된 에폭시 작용기 사이의 고유한 상호작용에 의해 2차 경화되는 것을 특징으로 하는 압감성 접착제 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 공중합체의 유리 전이 온도가 약 -l5℃ 이하인 압감성 접착제 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 공중합체는 활성부분을 추가로 함유하며, 이 활성부분이 활성부분 부재시 2차 경화를 실시하기 위해 필요한 온도 보다 더 낮은 온도에서 2차 경화를 가능하게 하는 것을 특징으로 하는 압감성 접착제 조성물.
  4. 제3항에 있어서, 상기 활성부분이 비닐 락탐을 포함하는 압감성 접착제 조성물.
  5. 제4항에 있어서, 상기 비닐 락탐의_ N-비닐 피롤리돈, N-비닐 카프로락탐 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 압감성 접착제 조성물.
  6. 제1항에 있어서, 색소, 충진제 및 희석제로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상의 첨가제를 추가로 포함하는 압감성 접착제 조성물.
  7. 제6항에 있어서, 상기 충진제가 미소구체를 포함하는 압감성 접착제 조성물.
  8. 제7항에 있어서, 상기 미소구체가 중공 상태인 압감성 접착제 조성물.
  9. 제7항에 있어서, 상기 미소구체가 저밀도 미소구체인 압감성 접착제 조성물.
  10. 제7항에 있어서, 상기 미소구체가 유리, 세라믹, 중합체, 탄소물질 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 물질로 제조되는 압감성 접착제 조성물.
  11. 제1항에 있어서, 상기 접착부여제가 로진, 로진 에스테르, 분별된 로진, 수소화된 로진, 탈수소화된 로진, 개질된 로진 에스테르, 테르펜 수지, 페놀 개질된 테르펜수지, 지방족 탄화수소 수지 및 방향족 탄화수소 수지로 구성된 군에서 선택되는 압감성 접착제 조성물.
  12. 제1항에 있어서, 상기 불포화 카르복실산이 아크릴산인 압감성 접착제 조성물.
  13. 알킬기내에 약 4 내지 약 12개의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트 에스테르와 알킬 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 단량체 약 55 내지 약 85 중량%, 알킬기내에 약 4개 이하의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트 에스테르와 알킬 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 단량체 0 내지 약 35중량%, 알릴 글리시딜 에테르, 글리시딜 아크릴레이트 에스테르, 글리시딜 메타크릴레이트 에스테르와 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 글리시딜 단량체 약 0.01 내지 약 2 중량% 및 불포화 카르복실산 단량체 약 15 중량% 이하를 공중합시켜 제조한 가교 결합성 아크릴계 공중합체, 및 상기 아크릴계 공중합체와 실질적으로 상용할 수 있는 점착부여제를 총 약 5내지 약 60 중량% 함유하는 압감성 접착제 조성물에 있어서, 상기 접착제는 열, 화학 가교제, 화학 방사선 또는 전자빔 방사선에 노출시 적어도 1차 경화되어 경화된 접착제를 제공하며, 상기 경화된 접착제는 승온에 노출시 상기 불포화 카르복실산의 현수된 카르복실산 작용기와 상기 글리시딜 단량체의 현수된 에폭시 작용기 사이의 고유한 상호작용에 의해 2차 경화되는 것을 특징으로 하는 압감성 접착제 조성물.
  14. 제13항에 있어서, 상기 공중합체는 추가로 0 내지 약 30 중량%의 활성부분을 함유하며, 이 활성부분 부재시 2차 경화를 실시하기 위해 필요한 온도보다 더 낮은 온도에서 2차 경화를 가능하게 하는 것을 특징으로 하는 압감성 접착제 조성물.
  15. 제14항에 있어서, 상기 활성부분이 비닐 락탐을 포함하는 압감성 접착제 조성물.
  16. 제15항에 있어서, 상기 비닐 락탐이 N-비닐 피롤리돈, N-비닐 카프로락탐 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 압감성 접착제 조성물.
  17. 제14항에 있어서, 상기 활성부분이 상기 공중합체의 약 1 내지 약 10 중량%의 양으로 존재하는 압감성 접착제 조성물.
  18. 제13항에 있어서, 상기 점착부여제가 로진, 로진 에스테르, 분별된 로진, 수소화된 로진, 탈수소화된 로진, 개질된 로진 에스테르, 테르펜 수지, 페놀 개질된 테르펜 수지, 지방족 탄화수소 수지 및 방향족 탄화수소 수지로 구성된 군에서 선택되는 압감성 접착제 조성물.
  19. 제13항에 있어서, 상기 불포화 카르복실산이 아크릴산인 압감성 접착제 조성물.
  20. 제13항에 있어서, 상기 알킬 아크릴레이트 에스테르가 2-에틸 헥실 아크릴레이트, 이소옥틸 아크릴레이트 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 압감성 접착제 조성물.
  21. 제14항에 있어서, 약 120℃의 온도에 노출 후 겔함량이 약 35중량% 이상인 압감성 접착제 조성물.
  22. 제13항에 있어서, 색소, 충진제, 희석제 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 하나이상의 첨가제를 추가로 포함하는 압감성 접착제 조성물.
  23. 제22항에 있어서, 상기 충진제가 미소구체를 포함하는 압감성 접착제 조성물.
  24. 제23항에 있어서, 상기 미소구체가 중공 상태인 압감성 접착제 조성물.
  25. 제23항에 있어서, 상기 미소구체가 저밀도 미소구체인 압감성 접착제 조성물.
  26. 제23항에 있어서, 상기 미소구체가 유리, 세라믹, 중합체, 탄소물질 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 물질로 제조되는 압감성 접착제 조성물.
  27. 접착제의 자기-지지성 필름 및 하나이상의 박리 라이너를 포함하는 전이 테이프에 있어서, 상기 접착제는 알킬기내에 약 4 내지 약 12개의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트 에스테르와 알킬 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 단량체 약 55 내지 약 85 중량%, 알킬기내에 약 4개 이하의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트 에스테르와 알킬 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 단량체 0 내지 약 35중량%, 알릴 글리시딜에테르, 글리시딜 아크릴레이트 에스테르, 글리시딜 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 글리시딜 단량체 약 0.01 내지 약 2중량% 및 불포화 카그보실산 단량체 약 15중량% 이하를 공중합시켜 제조한 가교 결합성 아크릴계 공중합체; 및 상기 아크릴계 궁중합체와 실질적으로 상용할 수 있는 점착부여제를 포함하며, 상기 접착제는 열, 화학 가교제, 화학 방사선 또는 전자빔 방사선에 노출시 적어도 1차 경화되어 경화된 접착제를 제공하며, 이 경화된 접착제는 승온에 노출시 상기 불포화 카르복실산 단량체의 현수된 카르복실산 작용기와 상기 글리시딜 단량체의 현수된 에폭시 작용기 사이의 고유한 상호작용에 의해 2차 경화되는 것을 특징으로 하는 전이테이프.
  28. 제27항에 있어서, 상기 공중합체의 유리 전이 온도가 약 -15℃ 이하인 전이 테이프.
  29. 제27항에 있어서, 상기 공중합체는 활성 부분을 추가로 함유하며, 이 활성부분이 활성부분 부재시, 2차 경화를 실시하기 위해 필요한 온도보다 더 낮은 온도에서 2차 경화를 가능하게 하는 것을 특징으로 하는 전이 테이프.
  30. 제29항에 있어서, 상기 활성부가 비닐 락탐을 포함하는 전이 테이프.
  31. 제30항에 있어서, 상기 비닐 락탐이 N-비닐 피롤리돈, N-비닐 카프포락탐 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 전이 테이프.
  32. 제27항에 있어서, 상기 불포화 카르복실산이 아크릴산인 전이 테이프.
  33. 제27항에 있어서, 상기 점착부여제가 로진, 로진 에스테르, 분별된 로진, 수소화된 로진, 탈수소화된 로진, 개질된 로진 에스테르, 테르펜 수지, 페놀 개질된 테르펜 수지, 지방족 탄화수소 수지 및 방향족 탄화수소 수지로 구성된 군에서 선택되는 전이 테이프.
  34. 제27항에 있어서, 상기 알킬 아크릴레이트 에스테르가 2-에틸 헥실 아크릴레이트, 이소옥틸 아크릴레이트 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 전이 테이프.
  35. 제27항에 있어서, 색소, 충진제, 희석제 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 첨가제를 추가로 포함하는 전이 테이프.
  36. 접착제의 자기-지지성 필름 및 하나 이상의 박리 라이너를 포함하는 전이 테이프에 있어서, 상기 접착제는 알킬기내에 약 4 내지 약 12개의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트 에스테르와 알킬 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 단량체 약 55 내지 85중량%, 알킬기내에 약 4개 이하의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트 에스테르와 알킬메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 단량체 0 내지 약 35중량%, 알릴글리시딜 에테르, 글리시딜 아크릴레이트 에스테르, 글리시딜 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 글리시딜 단량체 약 0.01 내지 약 2중량% 및 불포화 카르복실산 단량체 약 15중량% 이하를 공중합시켜 제조한 가교 결합성 아크릴계 공중합체; 및 상기 아크릴계 공중합체와 실질적으로 상용할 수 있는 점착부여제를 총 약 5 내지 60중량% 포함하며, 상기 접착제 조성물은 열, 화학 가교제, 화학 방사선 또는 전자빔 방사선에 노출시 적어도 1차 경화되어 경화된 접착제를 제공하며, 이 경화된 접착제는 승온에 노출시 상기 불포화 카르복실산 단량체의 현수된 카르복실산 작용기와 상기 글리시딜 단량체의 현수된 에폭시 작용기 사이의 고유한 상호작용에 의해 2차 경화되는 것을 특징으로 하는 전이 테이프.
  37. 제36항에 있어서, 상기 공중합체의 2차 경화 단계가 약 120℃이하의 승온에서 실시 가능하게 하는 활성부분 0 내지 약 30중량%를 추가로 함유하는 전이 테이프.
  38. 제37항에 있어서, 상기 활성부가 비닐 락탐을 포함하는 전이 테이프.
  39. 제38항에 있어서, 상기 비닐 락탐이 N-비닐 피롤리돈, N-비닐 카프로락탐 및 이의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 전이 테이프.
  40. 제37항에 있어서, 상기 활성부분이 상기 공중합체의 약 1 내지 10중량%의 양으로 존재하는 전이 테이프.
  41. 제36항에 있어서, 상기 접착부여제가 로진, 로진 에스테르, 분별된 로진, 수소화된 로진, 탈수소화된 로진, 개질된 로진 에스테르, 테르펜 수지, 페놀 개질된 테르펜수지, 지방족 탄화수소 수지 및 방향족 탄화 수소 수지로 구성된 군에서 선택되는 전이 테이프.
  42. 제37항에 있어서, 약 120℃의 온도에 노출한 후 겔함량이 약 35중량%인 전이 테이프.
  43. 제36항에 있어서, 상기 불포화 카르복실산이 아크릴산인 전이 테이프.
  44. 제37항에 있어서, 상기 알킬 아크릴레이트 에스테르가 2-에틸 헥실 아크릴레이트, 이소옥틸 아크릴레이트 및 이의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 전이 테이프.
  45. 제37항에 있어서, 상기 접착제가 색소, 충진제 및 희석제로 구성된 군에서 선택되는 첨가제를 추가로 포함하는 전이 테이프.
  46. 제45항에 있어서, 상기 충진제가 미소구체를 포함하는 전이 테이프.
  47. 제46항에 있어서, 상기 미소구체가 중공 상태인 전이 테이프.
  48. 제46항에 있어서, 상기 미소구체가 저밀도 미소구체인 전이 테이프.
  49. 제46항에 있어서, 상기 미소구체가 유리, 세라믹, 중합체, 탄소물질 및 이의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 물질로 제조되는 전이 테이프.
  50. 알킬기내에 약 4 내지 약 12개의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트 에스테르와 알킬 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 단량체 약 55 내지 약 85중량%, 알킬기내에 약 4개 이하의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트 에스테르와 알킬 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 단량체 0 내지 약 35중량%, 알릴 글리시딜 에테르, 글리시딜 아크릴레이트 에스테르, 글리시딜 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 글리시딜 단량체 약 0.01 내지 약 2중량% 및 불포화 카르복실산 단량체 약 15중량% 이하를 공중합시켜 제조한 점착성이 부여된 아크릴계 공중합체를 포함하는 표피층으로 한면 이상이 피복된 코어를 보유하는 압감성 접착제 테이프에 있어서, 상기 접착제 테이프는 열, 화학 가교제, 화학 방사선 또는 전자빔 방사선에 노출시 적어도 1차 경화되어 경화된 접착제를 제공하며, 이 경화된 접착제는 승온에 노출시 상기 불포화 카르복실산 단량체의 현수된 카르복실산 작용기와 상기 글리시딜 단량체의 현수된 에폭시 작용기 사이의 고유한 상호작용에 의해 2차 경화되는 것을 특징으로 하는 압감성 접착제 테이프.
  51. 제50항에 있어서, 상기 공중합체의 유리 전이 온도가 약 -15℃이하인 압감성 접착제 테이프.
  52. 제50항에 있어서, 상기 공중합체는 활성부분을 추가로 함유하며, 이 활성부분이 활성부분 부재시, 2차 경화를 실시하기 위해 필요한 온도보다 더 낮은 온도에서 2차 경화를 가능하게 하는 것을 특징으로 하는 압감성 접착제 테이프.
  53. 제52항에 있어서, 상기 활성부가 비닐 락탐을 포함하는 압감성 접착제 테이프.
  54. 제53항에 있어서, 상기 비닐 락탐이 N-비닐 피롤리돈, N-비닐 카르포락탐 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 압감성 접착제 테이프.
  55. 제50항에 있어서, 색소, 충진제 및 희석제로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상의 첨가제를 추가로 포함하는 압감성 접착제 테이프.
  56. 제55항에 있어서, 상기 충진제가 미소구체를 포함하는 압감성 접착제 테이프.
  57. 제56항에 있어서, 상기 미소구체가 중공 상태인 압감성 접착제 테이프.
  58. 제56항에 있어서, 상기 미소구체가 저밀도 미소구체인 압감성 접착제 테이프.
  59. 제56항에 있어서, 상기 미소구체가 유리, 세라믹, 중합체, 탄소물질 및 이의 혼합물로 구성된 군에서 선택되는 물질로 제조되는 압감성 접착제 테이프.
  60. 제50항에 있어서, 상기 코어는 알킬기내에 약 4 내지 약 12개의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트 에스테르와 알킬 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 단량체 약 55 내지 약 85중량%, 알킬기내에 약 4개 이하의 탄소원자를 함유하는 알킬 아크릴레이트 에스테르와 알킬 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 단량체 0 내지 약 35중량%, 알릴 글리시딜 에테르, 글리시딜 아크릴레이트 에스테르, 글리시딜 메타크릴레이트 에스테르 및 이의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 글리시딜 단량체 약 0.01 내지 약 2중량% 및 불포화 카르복실산 단량체 약 15중량% 이하를 공중합시켜 제조한 점착성이 부여된 아크릴계 공중합체를 포함하는 표피층으로 양면 피복된 것을 특징으로 하는 압감성 접착제 테이프.
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