JPWO2020090981A1 - エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物層を含む積層体およびその用途 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明の積層体は、溶融成形可能なフッ素樹脂を含む層とエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物を含む層間の接着強度に優れる。
本発明の積層体は、また、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物を含む層を含むので、耐オゾン性、耐候性、耐熱性に優れる。
本発明の積層体の一層を構成するエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物(以下、「共重合体組成物」と略称する場合がある。)を含む層を構成するエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体(A)〔以下、「共重合体(A)」と略称する場合がある。〕はエチレンと、炭素数3以上のα−オレフィンと、非共役ポリエンとをランダム共重合して得られるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体である。
本発明に係わるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体(A)は1種単独で使用することもできるし、2種以上を組み合せて使用することもできる。上記のような特性を有するエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体(A)は、「ポリマー製造プロセス((株)工業調査会発行、P.309〜330)」などに記載されているような公知の方法により調製することができる。
本発明に係わるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物に含まれる成分の一つである化合物(C)は、1,8−ジアザビシクロ(5.4.0)ウンデセン−7塩(DBU塩)、1,5−ジアザビシクロ(4.3.0)−ノネン−5塩(DBN塩)、1,8−ジアザビシクロ(5.4.0)ウンデセン−7(DBU)、及び、1,5−ジアザビシクロ(4.3.0)−ノネン−5(DBN)から選択される少なくとも1種の化合物である。
これらの中でも、特に1,8−ジアザビシクロ(5.4.0)ウンデセン−7のギ酸塩が好ましい。
本発明に係わるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物に含まれる成分の一つである酸化マグネシウムは、一般に加硫助剤として使用されているマグネシウムの酸化物である。
本発明に係わるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物に配合される金属塩は、ジアルキルカルバミン酸金属塩であることが好ましく、特にジメチルジチオカルバメートの銅塩またはジブチルジチオカルバメートの亜鉛塩であることが好ましい。
軟化剤としては、例えばプロセスオイル、潤滑油、パラフィン、流動パラフィン、石油アスファルト、ワセリンなどの石油系物質、コールタール、コールタールピッチなどのコールタール類、ヒマシ油、アマニ油、ナタネ油、ヤシ油などの脂肪油、トール油、サブ、密ロウ、カルナウバロウ、ラノリンなどのロウ類、リシノール類、パルミチン酸、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸カルシウムなどの脂肪酸またはその金属塩、石油樹脂、アタクチックポリプロピレン、クマロンインデン樹脂などの合成高分子物質、ジオクチルフタレート、ジオクチルアジペートなどのエステル系可塑剤、その他マイクロクリスタンワックス、サブ(ファクチス)などを挙げることができる。
これらの中でもナフテン系プロセスオイルまたは芳香族系プロセスオイルが好ましい。
本発明に係わるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物に配合される塩基性シリカは、pHが8〜14の範囲にあるシリカであることが好ましい。
本発明に係わるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物は、当該共重合体(A)100質量部に対して、上記化合物(C)を1.0〜6.0質量部、好ましくは1.2〜6.0質量部、さらに好ましくは1.5〜6.0質量部、上記酸化マグネシウムを3〜20質量部、好ましくは5〜20質量部、さらに好ましくは7〜15質量部の範囲で含む組成物である。
化合物(C)及び酸化マグネシウムを上記範囲の量で含むエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物は、溶融成形可能なフッ素樹脂との接着強度に優れる。
さらに、ジアルキルカルバミン酸金属塩、鉱物油系軟化剤(B)及び塩基性シリカを含むエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物は、溶融成形可能なフッ素樹脂との接着強度がさらに改良される。
本発明に係わる共重合体組成物を構成するフィラーは、ゴム組成物に配合される公知のゴム補強剤であり、通常、カーボンブラック、無機補強剤と呼称されている無機物である。
架橋剤としては、有機過酸化物、フェノール樹脂、硫黄系化合物、ヒドロシリコーン系化合物、アミノ樹脂、キノンまたはその誘導体、アミン系化合物、アゾ系化合物、エポキシ系化合物、イソシアネート系化合物等の、ゴムを架橋する際に一般に使用される架橋剤が挙げられる。これらのうちでは、有機過酸化物、硫黄系化合物(以下「加硫剤」ともいう)が好適である。
加硫促進剤としては、例えば、N−シクロヘキシル−2−ベンゾチアゾールスルフェンアミド、N−オキシジエチレン−2−ベンゾチアゾールスルフェンアミド、N,N'−ジイソプロピル−2−ベンゾチアゾールスルフェンアミド、2−メルカプトベンゾチアゾール(例えば、サンセラーM(商品名;三新化学工業社製))、2−(4−モルホリノジチオ)ペンゾチアゾール(例えば、ノクセラーMDB−P(商品名;大内新興化学工業社製))、2−(2,4−ジニトロフェニル)メルカプトベンゾチアゾール、2−(2,6−ジエチル−4−モルフォリノチオ)ベンゾチアゾールおよびジベンゾチアジルジスルフィド(例えば、サンセラーDM(商品名;三新化学工業社製))などのチアゾール系加硫促進剤;ジフェニルグアニジン、トリフェニルグアニジンおよびジオルソトリルグアニジンなどのグアニジン系加硫促進剤;アセトアルデヒド・アニリン縮合物およびブチルアルデヒド・アニリン縮合物などのアルデヒドアミン系加硫促進剤;2−メルカプトイミダゾリンなどのイミダゾリン系加硫促進剤;テトラメチルチウラムモノスルフィド(例えば、サンセラーTS(商品名;三新化学工業社製))、テトラメチルチウラムジスルフィド(例えば、サンセラーTT(商品名;三新化学工業社製))、テトラエチルチウラムジスルフィド(例えば、サンセラーTET(商品名;三新化学工業社製))、テトラブチルチウラムジスルフィド(例えば、サンセラーTBT(商品名;三新化学工業社製))およびジペンタメチレンチウラムテトラスルフィド(例えば、サンセラーTRA(商品名;三新化学工業社製))などのチウラム系加硫促進剤;およびジエチルジチオカルバミン酸テルルなどのジチオ酸塩系加硫促進剤;エチレンチオ尿素(例えば、サンセラーBUR(商品名;三新化学工業社製)、サンセラー22−C(商品名;三新化学工業社製))、N,N'−ジエチルチオ尿素およびN,N'−ジブチルチオ尿素などのチオウレア系加硫促進剤;ジブチルキサトゲン酸亜鉛などのザンテート系加硫促進剤が挙げられる。
加硫助剤を用いる場合、共重合体組成物中の加硫助剤の配合量は、共重合体(A)100質量部に対して、通常1〜20質量部である。
本発明に係わる共重合体組成物に、老化防止剤(安定剤)を配合することにより、これから形成されるシールパッキンの寿命を長くすることができる。このような老化防止剤として、従来公知の老化防止剤、例えば、アミン系老化防止剤、フェノール系老化防止剤、イオウ系老化防止剤などがある。
加工助剤としては、一般に加工助剤としてゴムに配合されるものを広く使用することができる。具体的には、リシノール酸、ステアリン酸、パルミチン酸、ラウリン酸、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ラウリン酸亜鉛またはエステル類等が挙げられる。これらのうち、ステアリン酸が好ましい。
前記加工助剤は、1種単独であってもよく、2種以上であってもよい。
活性剤としては、例えば、ジ−n−ブチルアミン、ジシクロヘキシルアミン、モノエラノールアミン等のアミン類;ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、レシチン、トリアリルートメリレート、脂肪族カルボン酸または芳香族カルボン酸の亜鉛化合物等の活性剤;過酸化亜鉛調整物;クタデシルトリメチルアンモニウムブロミド、合成ハイドロタルサイト、特殊四級アンモニウム化合物が挙げられる。
本発明に係わる共重合体組成物の製造方法としては、たとえばバンバリーミキサー、ニーダー、インターミックスのようなインターナルミキサー(密閉式混合機)類により、共重合体(A)、化合物(C)、酸化マグネシウム、更にはジアルキルカルバミン酸金属塩、鉱物油系軟化剤(B)、塩基性シリカに加え、必要に応じて、フィラー、加工助剤、架橋助剤などを、80〜170℃の温度で2〜20分間混練する。次いで、得られたブレンド物に、架橋剤、軟化剤、架橋助剤加硫促進剤等の添加剤をオープンロールのようなロール類、あるいはニーダーを使用して、必要に応じて加硫促進剤、架橋助剤を追加混合し、ロール温度40〜80℃で5〜30分間混練した後、分出しすることにより調製することができる。
また、インターナルミキサー類での混練温度が低い場合には、共重合体ゴム(A)などとともにジクミルペルオキシドを同時に混練してもよい。
「溶融成形可能」であるとは、溶融流動性を示すことを意味する。
「溶融流動性を示す」とは、荷重5kgの条件下、樹脂の融点以上の温度において、MFR(Melt Flow Rate)が0.1〜1,000g/10分の範囲内にある温度が存在することを意味する。
「融点」とは、示差走査熱量測定(DSC)法で測定した融解ピークの極大値に対応する温度を意味する。
CTFE共重合体としては、CTFEに由来する共重合単位(CTFE単位)と、テトラフルオロエチレン(TFE単位)、へキサフルオロプロピレン(HFP単位)、パーフルオロ(アルキルビニルエーテル)(PAVE単位)、フッ化ビニリデン(VdF単位)、フッ化ビニル、へキサフルオロイソブテン、式:CH2=CX1(CF2)nX2(式中、X1はHまたはF、X2はH、FまたはCl、nは1〜10の整数である)で示される単量体、エチレン、プロピレン、1−ブテン、2−ブテン、塩化ビニル、及び、塩化ビニリデンからなる群より選択される少なくとも1種の単量体に由来する共重合単位と、を含むことが好ましい。
CTFE共重合体としては、CTFE単位、TFE単位およびこれらと共重合可能な単量体(α)に由来する単量体(α)単位を含むものが特に好ましい。
上記CTFE−TFE−PAVE共重合体とは、実質的にCTFE、TFE及びPAVEのみからなる共重合体である。PCTFE及びCTFE−TFE−PAVE共重合体は、主鎖を構成する炭素原子に直接結合した水素原子が存在せず、脱フッ化水素化反応が進行しない。
CTFE単位などの構成単位は、19F−NMR分析を行うことにより得られる値である。
CH2=CX1Rf1 (1)
で表される単量体、
下記式(2):
CF2=CFRf1 (2)
で表される単量体、
下記式(3):
CF2=CFORf1 (3)
で表される単量体、及び、
下記式(4):
CH2=C(Rf1)2 (4)
で表される単量体からなる群より選択される少なくとも1種の含フッ素ビニルモノマー(d)が好ましい。式(1)〜(4)中、X1は水素原子又はフッ素原子、Rf1はエーテル結合性酸素原子を含んでいてもよいフルオロアルキル基を表す。Rf1としては炭素数1〜8のエーテル結合性酸素原子を含んでいてもよいフルオロアルキル基であることが好ましい。Rf1としては、炭素数1〜6のフルオロアルキル基であることが更に好ましく、炭素数1〜4のフルオロアルキル基が特に好ましい。
CH2=CF−(CF2)n−X2 (5)
(式中、X2はH又はFである。nは、1〜10の整数である。)
で表される含フッ素ビニルモノマー(e)が好ましい。上記nは、1〜3の整数であることがより好ましい。上記エチレン及びTFEと共重合可能な単量体としては、パーフルオロ(1,1,5−トリヒドロ−1−ペンテン)、及び、1,1−ジヒドロパーフルオロプロペン−1からなる群より選択される少なくとも1種の含フッ素ビニルモノマーがより好ましい。
(式中、X11〜X16は同一または異なってH、F又はClを表し、n11は0〜8の整数を表す。但し、テトラフルオロエチレン及びビニリデンフルオライドを除く。)
式(2): CX21X22=CX23−O(CX24X25)n21X26
(式中、X21〜X26は同一または異なってH、F又はClを表し、n21は0〜8の整数を表す。)
式(1)で表されるエチレン性不飽和単量体としては、CF2=CFCl、CF2=CFCF3、下記式(3):CH2=CF−(CF2)n11X16 (3)
(式中、X16及びn11は上記と同じ。)、及び、下記式(4):
CH2=CH−(CF2)n11X16 (4)
(式中、X16及びn11は上記と同じ。)からなる群より選択される少なくとも1種であることが好ましく、CF2=CFCl、CH2=CFCF3、CH2=CH−C4F9、CH2=CH−C6F13、CH2=CF−C3F6H及びCF2=CFCF3からなる群より選択される少なくとも1種であることがより好ましく、CF2=CFCl、CH2=CH−C6F13、CH2=CF−C3F6H及びCH2=CFCF3から選択される少なくとも1種であることが更に好ましい。
表面導電化処理の方法としては特に限定されず、たとえば金属スパッタリング、無電解メッキ等があげられる。
導電性フィラーを配合してなるフッ素樹脂組成物の体積抵抗率は、1×100〜1×109Ω・cmであることが好ましい。より好ましい下限は、1×102Ω・cmであり、より好ましい上限は、1×108Ω・cmである。
また、充填剤以外に、熱安定化剤、補強剤、紫外線吸収剤、顔料、その他任意の添加剤を配合してもよい。
本発明の積層体は、上記共重合体組成物を含む層と上記溶融成形可能なフッ素樹脂を含む層とが積層されてなる積層体である。
本発明の積層体は、共重合体組成物を含む層とフッ素樹脂を含む層を積層することにより製造できる。本発明の積層体は、フッ素樹脂を含む層の両側に共重合体組成物を含む層が積層されていてもよいし、共重合体組成物を含む層の両側にフッ素樹脂を含む層が積層されていてもよい。
本発明の積層体は、種々公知の製品、たとえば、自動車用エンジンのエンジン本体、主運動系、動弁系、潤滑・冷却系、燃料系、吸気・排気系等、駆動系のトランスミッション系等、シャーシのステアリング系、ブレーキ系等、電装品の基本電装部品、制御系電装部品、装備電装部品等の、耐熱性・耐油性・耐燃料油性・耐LLC性・耐スチーム性が要求されるガスケットや非接触型及び接触型のパッキン類(セルフシールパッキン、ピストンリング、割リング形パッキン、メカニカルシール、オイルシール等)等のシール、ベローズ、ダイヤフラム、ホース、チューブ、電線等として好適な特性を備えている。
エンジン本体の、シリンダーヘッドガスケット、シリンダーヘッドカバーガスケット、オイルパンパッキン、一般ガスケット等のガスケット、O−リング、パッキン、タイミングベルトカバーガスケット等のシール、コントロールホース等のホース、エンジンマウントの防振ゴム、水素貯蔵システム内の高圧弁用シール材等。主運動系の、クランクシャフトシール、カムシャフトシール等のシャフトシール等。動弁系の、エンジンバルブのバルブステムシール等。潤滑・冷却系の、エンジンオイルクーラーのエンジンオイルクーラーホース、オイルリターンホース、シールガスケット等や、ラジエータ周辺のウォーターホース、バキュームポンプのバキュームポンプオイルホース等。
ブレーキ系の、オイルシール、O−リング、パッキン、ブレーキオイルホース等、マスターバックの大気弁、真空弁、ダイヤフラム等、マスターシリンダーのピストンカップ(ゴムカップ)等、キャリパーシール、ブーツ類等。
制御系電装部品の、各種センサー線の被覆材料等。
装備電装部品の、カーエアコンのO−リング、パッキン、クーラーホース、外装品のワイパーブレード等。
本発明の積層体は、上記共重合体組成物を含む層と上記フッ素樹脂を含む層から構成されるが、用途によっては、上記層に加え、他の層、例えば、アクリロニトリル−ブタジエンゴム(NBR)またはその水素化物(HNBR)、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)、クロロプレンゴム(CR)、ブタジエンゴム(BR)、天然ゴム(NR)、イソプレンゴム(IR)などのジエン系ゴム、シリコーンゴム、ブチルゴム、エピクロルヒドリンゴム(ECO)、ポリアクリルエステル(ACM)、フッ素ゴム(FKM)等が挙げられる。
これらゴムには、上記燃料バリア性重合体層との接着強度を改良するために、上記化合物(C)、さらには、酸化マグネシウム、ジアルキルカルバミン酸金属塩等を加えておくことが好ましい。
実施例および比較例で用いたエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体を以下に示す。
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体(A)として、以下の市販のエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体(EPDM)を使用した。
(1)三井EPT 9090M:ML(1+4)125℃(ASTM D 1646)が58、エチレン含量(ASTM D 3900)が41wt%、ENB含量(ASTM D 6047)が14.0wt%、三井化学(株)製
(2)三井EPT 3092M:ML(1+4)125℃(ASTM D 1646)が61、エチレン含量(ASTM D 3900)が65wt%、ENB含量(ASTM D 6047)が4.6wt%、三井化学(株)製
実施例および比較例で用いたフッ素樹脂を表1に示す。
(1)フッ素樹脂の組成
19F−NMR分析により測定した。
(2)融点
セイコー型DSC装置を用い、10℃/minの速度で昇温したときの融解ピークを記録し、極大値に対応する温度を融点とした。
(3)MFR(Melt Flow Rate)
メルトインデクサー(東洋精機製作所(株)製)を用い、各種温度、5kg加重下で直径2mm、長さ8mmのノズルから単位時間(10分間)に流出するポリマーの重量(g)を測定した。
(4)単層の燃料透過係数の測定
樹脂ペレットを、それぞれ、直径120mmの金型に入れ、300℃に加熱したプレス機にセットし、約2.9MPaの圧力で溶融プレスして、厚さ0.12mmのシートを得た。CE10(イソオクタンとトルエンとの容量比50:50の混合物にエタノール10容量%を混合した燃料)を18mL投入した内径40mmφ、高さ20mmのSUS316製の透過係数測定用カップに得られたシートを入れ、60℃における質量変化を1000時間まで測定した。時間あたりの質量変化、接液部のシートの表面積およびシートの厚さから燃料透過係数(g・mm/m2/day)を算出した。
(EPDMを含む共重合体組成物の調製)
第一段階として、BB−2型バンバリーミキサー(神戸製鋼所製)を用いて、100質量部の三井EPT9090Mを30秒間素練りし、次いでこれに、50質量部のSRFカーボンブラック(旭#50G、旭カーボン(株)社製)、20質量部の塩基性シリカ(カープレックス(登録商標)1120、EVONIK社製)、5質量部の亜鉛華(ハクスイテック社製)、1質量部のステアリン酸、10質量部の酸化マグネシウム(キョーワマグ150、協和化学工業株式会社)および25質量部のナフテン系プロセスオイル(サンパー4240、日本サン石油(株)製)を加え、140℃で2分間混練した。その後、ラムを上昇させ掃除を行ない、さらに、1分間混練を行ない、約150℃で排出し、第一段階の配合物を得た。
実施例1で用いた共重合体組成物に替えて、表2に示す配合剤等を用いて実施例1に記載の方法で共重合体組成物を得た後、フッ素樹脂(1)との積層体を作製し、接着強度を求めた。
なお、実施例2〜4で用いたアロマ系プロセスオイルは、ダイアナプロセス AH−16(商品名)、出光興産株式会社製である。また、実施例2で用いたノクセラー BZ-P(BZ)(商品名)は、ジブチルジチオカルバミン酸亜鉛、大内新興化学工業(株)である。
実施例1で用いた共重合体組成物に替えて、表2に示す配合剤等を用いて実施例1に記載の方法で共重合体組成物を得た後、フッ素樹脂(1)との積層体を作製し、接着強度を求めた。
得られた測定結果を表2−2に示す。
実施例4で得られた共重合体組成物と表1に記載のフッ素樹脂(2)〜(6)を夫々用い、厚さ約3mmの共重合体組成物のシートと、表1に示す厚みのフッ素樹脂シートを重ね合わせ、片方の端部に幅約10〜15mmのPTFEフィルム(厚さ:10μm)を両シートの間に挟んだ後、160℃で45分間プレスすることにより、シート状の積層体を得た。
得られた測定結果を表3に示す。
軟化剤としては、例えばプロセスオイル、潤滑油、パラフィン、流動パラフィン、石油アスファルト、ワセリンなどの石油系物質、コールタール、コールタールピッチなどのコールタール類、ヒマシ油、アマニ油、ナタネ油、ヤシ油などの脂肪油、トール油、サブ、密ロウ、カルナウバロウ、ラノリンなどのロウ類、リシノール酸、パルミチン酸、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸カルシウムなどの脂肪酸またはその金属塩、石油樹脂、アタクチックポリプロピレン、クマロンインデン樹脂などの合成高分子物質、ジオクチルフタレート、ジオクチルアジペートなどのエステル系可塑剤、その他マイクロクリスタリンワックス、サブ(ファクチス)などを挙げることができる。
活性剤としては、例えば、ジ−n−ブチルアミン、ジシクロヘキシルアミン、モノエタノールアミン等のアミン類;ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、レシチン、トリアリルトリメリテート、脂肪族カルボン酸または芳香族カルボン酸の亜鉛化合物等の活性剤;過酸化亜鉛調整物;オクタデシルトリメチルアンモニウムブロミド、合成ハイドロタルサイト、特殊四級アンモニウム化合物が挙げられる。
本発明に係わる共重合体組成物の製造方法としては、たとえばバンバリーミキサー、ニーダー、インターミックスのようなインターナルミキサー(密閉式混合機)類により、共重合体(A)、化合物(C)、酸化マグネシウム、更にはジアルキルカルバミン酸金属塩、鉱物油系軟化剤(B)、塩基性シリカに加え、必要に応じて、フィラー、加工助剤、架橋助剤などを、80〜170℃の温度で2〜20分間混練する。次いで、得られたブレンド物に、架橋剤、軟化剤、架橋助剤、加硫促進剤等の添加剤をオープンロールのようなロール類、あるいはニーダーを使用して、必要に応じて加硫促進剤、架橋助剤を追加混合し、ロール温度40〜80℃で5〜30分間混練した後、分出しすることにより調製することができる。
また、インターナルミキサー類での混練温度が低い場合には、共重合体ゴム(A)などとともにジクミルペルオキシドを同時に混練してもよい。
本発明の積層体は、上記共重合体組成物を含む層と上記フッ素樹脂を含む層から構成されるが、用途によっては、上記層に加え、他の層、例えば、アクリロニトリル−ブタジエンゴム(NBR)またはその水素化物(HNBR)、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)、クロロプレンゴム(CR)、ブタジエンゴム(BR)、天然ゴム(NR)、イソプレンゴム(IR)などのジエン系ゴム、シリコーンゴム、ブチルゴム、エピクロルヒドリンゴム(ECO)、ポリアクリルエステル(ACM)、フッ素ゴム(FKM)等からなる層が挙げられる。
(1)フッ素樹脂の組成
19F−NMR分析により測定した。
(2)融点
セイコー型DSC装置を用い、10℃/minの速度で昇温したときの融解ピークを記録し、極大値に対応する温度を融点とした。
(3)MFR(Melt Flow Rate)
メルトインデクサー(東洋精機製作所(株)製)を用い、各種温度、5kg加重下で直径2mm、長さ8mmのノズルから単位時間(10分間)に流出するポリマーの重量(g)を測定した。
(4)単層の燃料透過係数の測定
樹脂ペレットを、それぞれ、直径120mmの金型に入れ、300℃に加熱したプレス機にセットし、約2.9MPaの圧力で溶融プレスして、厚さ0.12mmのシートを得た。CE10(イソオクタンとトルエンとの容量比50:50の混合物にエタノール10容量%を混合した燃料)を18mL投入した内径40mmφ、高さ20mmのSUS316製の透過係数測定用カップに得られたシートを入れ、60℃における質量変化を1000時間まで測定した。時間あたりの質量変化、接液部のシートの表面積およびシートの厚さから燃料透過係数(g・mm/m 2 /day)を算出した。
(EPDMを含む共重合体組成物の調製)
第一段階として、BB−2型バンバリーミキサー(神戸製鋼所製)を用いて、100質量部の三井EPT 9090Mを30秒間素練りし、次いでこれに、50質量部のSRFカーボンブラック(旭#50G、旭カーボン(株)社製)、20質量部の塩基性シリカ(カープレックス(登録商標)1120、EVONIK社製)、5質量部の亜鉛華(ハクスイテック社製)、1質量部のステアリン酸、10質量部の酸化マグネシウム(キョーワマグ150、協和化学工業株式会社)および25質量部のナフテン系プロセスオイル(サンパー4240、日本サン石油(株)製)を加え、140℃で2分間混練した。その後、ラムを上昇させ掃除を行ない、さらに、1分間混練を行ない、約150℃で排出し、第一段階の配合物を得た。
Claims (10)
- エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体(A)、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体(A):100質量部に対して、1,8−ジアザビシクロ(5.4.0)ウンデセン−7塩、1,5−ジアザビシクロ(4.3.0)−ノネン−5塩、1,8−ジアザビシクロ(5.4.0)ウンデセン−7、および1,5−ジアザビシクロ(4.3.0)−ノネン−5からなる群より選択される少なくとも1種の化合物(C)を1.0〜6.0質量部、および酸化マグネシウムを3〜20質量部含むことを特徴とするエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物を含む層と、溶融成形可能なフッ素樹脂を含む層とを含む積層体。
- 上記化合物(C)が1,8−ジアザビシクロ(5.4.0)ウンデセン−7塩及び/又は1,5−ジアザビシクロ(4.3.0)−ノネン−5塩であり、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体(A):100質量部に対して、1.5〜6.0質量部含み、さらにジアルキルカルバミン酸金属塩を0.1〜10質量部含むことを特徴とする請求項1に記載の積層体。
- ジアルキルカルバミン酸金属塩が、ジメチルジチオカルバメートの銅塩またはジブチルジチオカルバメートの亜鉛塩である請求項1または2に記載の積層体。
- 上記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物が、さらに、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体(A):100質量部に対して、ナフテン系プロセスオイル及び芳香族系プロセスオイルから選ばれた鉱物油系軟化剤(B)を0〜200質量部、及び塩基性シリカを0〜100質量部含むことを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の積層体。
- 溶融成形可能なフッ素樹脂が、ポリクロロトリフルオロエチレン、クロロトリフルオロエチレン系共重合体、及び、テトラフルオロエチレン/ヘキサフルオロプロピレン/フッ化ビニリデン共重合体からなる群より選択される少なくとも1種である請求項1〜4のいずれかに記載の積層体。
- 溶融成形可能なフッ素樹脂を含む層の両側にエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物を含む層が積層されてなる請求項1〜5のいずれかに記載の積層体。
- エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物を含む層の両側に溶融成形可能なフッ素樹脂を含む層が積層されている請求項1〜5のいずれかに記載の積層体。
- 請求項1〜7のいずれかに記載の積層体を加硫処理して得られ両層が加硫接着されていることを特徴とする積層体。
- 請求項1〜8のいずれかに記載の積層体を含む燃料配管チューブ又はホース。
- 請求項1〜8のいずれかに記載の積層体を含む製品。
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