JPWO2020070990A1 - 固体電池 - Google Patents
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Abstract
Description
固体電池であって、
正極層、負極層、および正極層と負極層との間に介在する固体電解質層を備え、
正極層および負極層の少なくとも1つには、少なくとも1つの貫通開口を有する集電層が設けられている、固体電池が提供される。
固体電池は、正極層、負極層、およびそれらの間に介在する固体電解質層から成る電池構成単位を積層方向に沿って少なくとも1つ備える固体電池積層体を有して成る。
正極層に含まれる正極活物質としては、例えば、ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、リチウム含有層状酸化物、および、スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物等から成る群から選択される少なくとも一種が挙げられる。ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3V2(PO4)3等が挙げられる。オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3Fe2(PO4)3、LiMnPO4等が挙げられる。リチウム含有層状酸化物の一例としては、LiCoO2、LiCo1/3Ni1/3Mn1/3O2等が挙げられる。スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物の一例としては、LiMn2O4、LiNi0.5Mn1.5O4等が挙げられる。
負極層に含まれる負極活物質としては、例えば、Ti、Si、Sn、Cr、Fe、Nb、およびMoから成る群より選ばれる少なくとも一種の元素を含む酸化物、黒鉛−リチウム化合物、リチウム合金、ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物、ならびに、スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物等から成る群から選択される少なくとも一種が挙げられる。リチウム合金の一例としては、Li−Al等が挙げられる。ナシコン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3V2(PO4)3等が挙げられる。オリビン型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、Li3Fe2(PO4)3等が挙げられる。スピネル型構造を有するリチウム含有酸化物の一例としては、Li4Ti5O12等が挙げられる。
固体電解質は、リチウムイオンが伝導可能な材質である。特に固体電池で電池構成単位を成す固体電解質は、正極層と負極層との間においてリチウムイオンが伝導可能な層を成している。なお、固体電解質は、正極層と負極層との間に少なくとも設けられていればよい。つまり、固体電解質は、正極層と負極層との間からはみ出すように当該正極層および/または負極層の周囲においても存在していてもよい。具体的な固体電解質としては、例えば、ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物、ペロブスカイト構造を有する酸化物、ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物等が挙げられる。ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物としては、LixMy(PO4)3(1≦x≦2、1≦y≦2、Mは、Ti、Ge、Al、GaおよびZrから成る群より選ばれた少なくとも一種)が挙げられる。ナシコン構造を有するリチウム含有リン酸化合物の一例としては、例えば、Li1.2Al0.2Ti1.8(PO4)3等が挙げられる。ペロブスカイト構造を有する酸化物の一例としては、La0.55Li0.35TiO3等が挙げられる。ガーネット型またはガーネット型類似構造を有する酸化物の一例としては、Li7La3Zr2O12等が挙げられる。
正極集電層を構成する正極集電層および負極集電層を構成する負極集電層としては、導電率が大きい材料を用いるのが好ましく、例えば、銀、パラジウム、金、プラチナ、アルミニウム、銅、ニッケルなどを用いることが好ましい。特に、銅は正極活物質、負極活物質および固体電解質材と反応し難く、固体電池の内部抵抗の低減に効果があるため好ましい。正極集電層および負極集電層はそれぞれ、外部と電気的に接続するための電気的接続部を有し、端子と電気的に接続可能に構成されていてもよい。正極集電層および負極集電層はそれぞれ箔の形態を有していてもよい。一体焼結による電子伝導性向上および製造コスト低減の観点から、正極集電層および負極集電層はそれぞれ一体焼結の形態を有することが好ましい。なお、正極集電層および負極集電層が焼結体の形態を有する場合、例えば、電子伝導性材料および焼結助剤を含む焼結体より構成されてもよい。正極集電層および負極集電層に含まれる電子伝導性材料は、例えば、正極層および/または負極層に含まれ得る電子伝導性材料と同様の材料から選択されてもよい。正極集電層および負極集電層に含まれる焼結助剤は、例えば、正極層および/または負極層に含まれ得る焼結助剤と同様の材料から選択されてもよい。
絶縁層は、例えば積層方向に沿って相互に隣接する一方の電池構成単位と他方の電池構成単位との間に形成される。それによって、かかる隣接する電池構成単位間のイオンの移動を回避し、過度のイオンの吸蔵放出を防止することができる。絶縁層は、固体電池の平面視において、正極層および/もしくは負極層と隣接するように形成されてもよい。絶縁層は、広義には電気を通さない材質、すなわち非導電性材から構成される層を指し、狭義には絶縁性物質材料から構成されるものを指す。特に限定されるものではないが、当該絶縁層は、例えば、ガラス材、セラミック材等から構成され得る。当該絶縁層として、例えばガラス材が選択されてよい。特に限定されるものではないが、ガラス材は、ソーダ石灰ガラス、カリガラス、ホウ酸塩系ガラス、ホウケイ酸塩系ガラス、ホウケイ酸バリウム系ガラス、ホウ酸亜塩系ガラス、ホウ酸バリウム系ガラス、ホウケイ酸ビスマス塩系ガラス、ホウ酸ビスマス亜鉛系ガラス、ビスマスケイ酸塩系ガラス、リン酸塩系ガラス、アルミノリン酸塩系ガラス、および、リン酸亜塩系ガラスからなる群より選択される少なくとも一種を挙げることができる。
保護層は、一般に固体電池の最外側に形成され得るもので、電気的、物理的および/または化学的に保護するためのものである。保護層を構成する材料としては絶縁性、耐久性および/または耐湿性に優れ、環境的に安全であることが好ましい。例えば、ガラス、セラミックス、熱硬化性樹脂および/または光硬化性樹脂等を用いることが好ましい。
固体電池には、一般に端子(例えば外部端子)が設けられている。特に、固体電池の側面に端子が設けられている。より具体的には、正極層と接続された正極側の端子と、負極層と接続された負極側の端子とが設けられている。そのような端子は、導電率が大きい材料を用いることが好ましい。端子の材質としては、特に制限するわけではないが、銀、金、プラチナ、アルミニウム、銅、スズおよびニッケルから成る群から選択される少なくとも一種を挙げることができる。
本発明の固体電池は、集電層を有する少なくとも1つの電極層が一体焼結され、電池構成材間が強固に密着された構造を有する電池であるところ、かかる集電層の形状の点で特徴を有する。
10B)を意味する。
本発明の固体電池は、上述したように、スクリーン印刷法等の印刷法、グリーンシートを用いるグリーンシート法、またはそれらの複合法により製造することができる。以下、本発明の理解のために印刷法を採用する場合について詳述するが、本発明は当該方法に限定されない。
本工程では、正極層用ペースト、負極層用ペースト、固体電解質用ペースト、集電層用ペーストおよび保護層用ペースト等の数種類のペーストをインクとして用いる。つまり、ペーストを印刷法で塗布することを通じて支持基材上に所定構造の未焼成積層体を形成する。
焼成工程では、未焼成積層体を焼成に付す。あくまでも例示にすぎないが、焼成は、酸素ガスを含む窒素ガス雰囲気中または大気中で、例えば500℃にて有機材料を除去した後、窒素ガス雰囲気中または大気中で例えば550℃以上1000℃以下で加熱することで実施する。焼成は、積層方向(場合によっては積層方向および当該積層方向に対する垂直方向)で未焼成積層体を加圧しながら行ってよい。
貫通開口を有する集電層は、例えば、スクリーン印刷などを利用して未焼成積層体の集電層前駆体を、少なくとも1つの貫通開口が設けられるようにパターン印刷しておけばよい。そのような集電層前駆体を焼成すると、貫通開口を有する集電層を有して成る所望の電池構成単位を有する固体電池を得ることができる。なお、貫通開口を有する集電層は、スクリーン印刷を通じて得ることができるが、少なくとも1つの貫通開口を形成するように焼成後に消失するような樹脂原料ペーストを用いても得ることができる。例えば、有機ビヒクルから成るペーストを貫通開口の形成に用いてよい。かかる場合、そのようなペーストが塗布された部分が焼成時に消失し得るので、集電層に貫通開口を有する所望の電池構成単位を得ることができる。同様にして、少なくとも1つの貫通開口を形成するように焼成時に消失し得る樹脂フィラーを含有する原料ペーストを用いることによって、貫通開口を有する集電層を得ることができる。上記方法によって、複数の貫通開口を有する集電層、複数の貫通開口が互いに略同一形状を有する集電層、または平面視において集電層が幾何学的形状を成すように貫通開口が配置されている集電層などを得ることができる。
10A 正極集電層
10B 負極集電層
20 正極層
30 固体電解質層
40 負極層
50 端子
50A 正極端子
50B 負極端子
60 保護層
70 絶縁層
100’ 電池構成単位
100 固体電池
Claims (12)
- 固体電池であって、
正極層、負極層、および該正極層と該負極層との間に介在する固体電解質層を備え、
前記正極層および前記負極層の少なくとも1つには、少なくとも1つの貫通開口を有する集電層が設けられている、固体電池。 - 前記集電層において、前記貫通開口が複数設けられ、該複数の貫通開口が略同一形状を有する、請求項1に記載の固体電池。
- 前記集電層の平面視において、該集電層が幾何学的形状を成すように前記貫通開口が配置されている、請求項1または2に記載の固体電池。
- 前記集電層の平面視において、該集電層の長手方向に沿った前記貫通開口の寸法が、該集電層の短手方向に沿った該貫通開口の寸法よりも大きい、請求項1〜3のいずれかに記載の固体電池。
- 前記集電層の平面視において、前記貫通開口を形成している中実部分の幅寸法が、対を成す外部端子の対向方向にわたって略同一である、請求項1〜4のいずれかに記載の固体電池。
- 前記集電層の平面視において、前記貫通開口に起因する該集電層の開口率が、10%以上45%以下である、請求項1〜5のいずれかに記載の固体電池。
- 前記正極層または前記負極層に対する前記集電層の厚み比が、0.02以上2.5以下である、請求項1〜6のいずれかに記載の固体電池。
- 前記貫通開口の少なくとも一部には、前記正極層または前記負極層の電極材が埋められている、請求項1〜7のいずれかに記載の固体電池。
- 前記集電層が、焼結層から成る、請求項1〜8のいずれかに記載の固体電池。
- 前記正極層、前記負極層および前記固体電解質層が、一体焼結体から成る、請求項1〜9のいずれかに記載の固体電池。
- 前記集電層が、メッシュ構造を有する、請求項1〜10のいずれかに記載の固体電池。
- 前記正極層および前記負極層がリチウムイオンを吸蔵放出可能な層となっている、請求項1〜11のいずれかに記載の固体電池。
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