JPWO2019098056A1 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
図1は、実施形態の一例であるリチウムイオン二次電池(以下「電池1」とも称する)の構成を示す断面図である。電池1は、有底で開口を有する外装体4と、該開口を塞ぐ封口板5とを備える。外装体4は、角形の有底筒状の容器であり、外装体4には、図1では図示しない正極及び負極を備える積層型の電極体3が、非水電解質(図示しない)と共に収容されている。封口板5は、外装体4の開口を塞ぐ蓋体であり、封口板5には、正極端子7、負極端子9、ガス排出弁14、電解液を注液するための電解液注液孔15、電解液注液孔15を封止する封止栓16が設けられている。ガス排出弁14は、電池内部の圧力が所定値以上となったときに破断し、電池内部のガスを電池外部に排出する機能を有する。
以下、本実施形態に係る電極体3の構成を説明する。図2は、本実施形態に係る電極体3の構成を示す模式図である。図2に示すように、本実施形態に係る電極体3は、複数枚の正極20及び複数枚の負極30を、セパレータを介して交互に積層してなる積層型電極体である。各正極20及び各負極30はそれぞれ湾曲せず、平坦な形状である。
正極20は、正極芯体と、正極活物質層22とを備える。正極芯体は、例えば、アルミニウム単体又はアルミニウム合金などの正極の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等が挙げられる。正極芯体の厚さは、特に制限されないが、例えば10μm以上100μm以下程度である。
負極30は、例えば金属箔等からなる負極芯体と、負極芯体の表面に形成された負極活物質層32とで構成される。負極芯体としては、例えば、銅等の負極の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等が挙げられ、銅箔又は銅合金箔であることが好ましい。負極活物質層32は、負極活物質の他に、結着材を含むことが好適である。負極30は、例えば負極芯体の表面に負極活物質、結着材等を含む負極活物質層スラリーを塗布し、塗布層を乾燥させた後、圧延して負極活物質層32を集電体の両面に形成することにより作製できる。
セパレータ40には、イオン透過性及び絶縁性を有する多孔性シート等が用いられる。多孔性シートの具体例としては、微多孔薄膜、織布、不織布等が挙げられる。セパレータ40を構成する材質としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン系樹脂、及び、セルロース等が挙げられる。セパレータ40は、セルロース繊維層とオレフィン系樹脂等の熱可塑性樹脂繊維層とを有する積層体であってもよい。また、ポリエチレン層及びポリプロピレン層を含む多層セパレータであってもよく、セパレータ40の表面にアラミド系樹脂、セラミック等が塗布されたものを用いてもよい。セパレータ40の厚さは、特に限定されないが、好ましくは10μm以上30μm以下である。
非水電解質は、非水溶媒と、非水溶媒に溶解した電解質塩とを含む。非水溶媒としては、例えばエステル類、エーテル類、アセトニトリル等のニトリル類、ジメチルホルムアミド等のアミド類、及びこれらの2種以上の混合溶媒等を用いることができる。非水溶媒は、これら溶媒の水素の少なくとも一部をフッ素等のハロゲン原子で置換したハロゲン置換体を含有していてもよい。非水電解質としては、ゲル状ポリマー等を用いた固体電解質を使用してもよい。
以下に、本実施形態に係る電池1の製造方法について説明する。
本実施形態に係る正極20は、例えば、帯状の正極芯体上に正極活物質、導電材、結着材等を含む正極活物質層スラリーを塗布し、塗膜を乾燥及び圧延して正極活物質層22を正極芯体の両表面に形成した後、これを所定の寸法に裁断することにより、製造される。なお、正極活物質層スラリーは正極芯体上において正極タブ部24となる部分には塗布されない。正極活物質層スラリーの塗布方法は、公知の方法であれば特に限定されず、例えば、ロールコート、バーコート、グラビアコート及びダイコート等が挙げられる。
負極30は、例えば、帯状の負極芯体上に負極活物質、導電材、結着材等を含む負極活物質層スラリーを塗布し、塗膜を乾燥及び圧延して負極活物質層32を負極芯体の両表面に形成した後、これを所定の寸法に裁断することにより、製造される。なお、負極活物質層スラリーは負極芯体上において負極タブ部34となる部分には塗布されない。負極活物質層スラリーの塗布方法、塗膜の圧延方法、及び、負極活物質層32を形成した負極芯体の裁断方法等については、上述の正極の作製と同様に行えばよい。
図2に示す積層型の電極体3は、例えば、上記で作製された正極20及び負極30を、両電極間にセパレータ40を介して交互に積層することによって、作製される。電極体3において、正極20及び負極30の枚数は特に限定されず、例えば、各電極を10枚以上70枚以下程度の枚数としてもよい。
上記で作製された電極体3において各正極20から延出する正極タブ部24を束ねて積層し、正極集電体6に溶接接続する。同様に、各負極30から延出する負極タブ部34を束ねて積層し、負極集電体8に溶接接続する。溶接接続の手段としては、抵抗溶接、レーザ溶接、超音波溶接等の公知の方法を用いればよい。次いで、絶縁シート17で覆った電極体3を有底角筒状の外装体4に挿入する。その後、外装体4と封口板5の間を溶接接続し、外装体4の開口を封口する。その後、封口板5に設けられた電解液注液孔15より電解質及び溶媒を含む非水電解液を外装体4内に注入する。その後、電解液注液孔15を封止栓16により封止する。これにより、本実施形態に係る電池1が得られる。
[正極の作製]
正極活物質としてのリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物、結着材としてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)、導電材としての炭素材料、及び分散媒としてのN−メチル−2−ピロリドン(NMP)を、リチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物:PVdF:炭素材料の質量比が97.5:1:1.5となるように混合し、正極活物質層スラリーを調製した。次に、厚さ15μmの帯状のアルミニウム箔からなる正極芯体の両面に、ダイコータを用いて当該正極活物質層スラリーを塗布した。次いで、正極活物質層スラリーの塗膜を乾燥させて、正極芯体の両面に正極活物質層を形成した。
負極活物質としての黒鉛粉末、結着材としてのスチレンブタジエンゴム(SBR)、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース(CMC)及び水を、黒鉛粉末:SBR:CMCの質量比が98:1:1となるように混合し、負極活物質層スラリーを調製した。次に、厚さ8μmの帯状の銅箔からなる負極芯体の両面に、ダイコータを用いて当該負極活物質層スラリーを塗布した。次いで、負極活物質層スラリーの塗膜を乾燥させた後、プレスローラを用いて圧延し、金型を用いて所定の形状に裁断して、負極芯体の両面に負極活物質層32が形成された負極30を作製した。
エチレンカーボネート(EC)と、メチルエチルカーボネート(EMC)と、ジメチルカーボネート(DMC)を、3:3:4の体積比で混合した。当該混合溶媒に、電解質として、LiPF6を1.2mol/Lの濃度となるように添加して、非水電解質を作製した。
上述の方法で作製した78枚の正極20及び80枚の負極30を用いて、39枚の正極20と40枚の負極30とをポリオレフィン製のセパレータを介して積層してなる積層型の電極体3を、2組作製した。図4は、作製された積層型の電極体3における正極20と負極30との位置関係を示す図である。なお、図4においてセパレータ40は省略されている。作製された電極体3において、負極活物質層32のy軸正方向の端部は、正極活物質層22のy軸正方向の端部より、3mm大きくなるように配置された。即ち、図4に示すように、正極タブ部24と正極活物質層22との境界28の両端部に設けた切欠き26の正極タブ部24側の端縁Pは、電極の積層方向(z方向)から見て、負極活物質層32と重複しない位置に配置された。作製された2組の電極体3を、有底角筒状の外装体4に挿入し、その後、外装体4と封口板5の間を溶接接続して外装体4の開口を封口した。次いで、封口板5に設けられた電解液注液孔15より上記の電解質及び溶媒を含む非水電解液を外装体4内に注入した後、電解液注液孔15を封止栓16により封止して、実施例1の角形二次電池A1を作製した。
正極活物質層を形成した帯状の正極芯体を切断する工程において、金型を調整することにより、角形二次電池A1と切欠き26の大きさの異なる正極を作製すること以外は、実施例1の方法に従って、実施例2の角形二次電池A2を作製した。形成された各切欠き26の外縁は、図3に示すz方向から見た形状が半径2mmの円の一部を構成する円弧であった。また、切欠き26のx軸方向の幅W2、y軸方向の幅W3、正極タブ部24を切り欠いた領域のx軸方向の深さW4及び正極活物質層22を切り欠いた領域のy軸方向の深さW5は、それぞれ4mm、4mm、2mm及び2mmであった。正極活物質層22の充填密度は、3.7g/cm3であった。
正極活物質層を形成した帯状の正極芯体を切断する工程において、金型を調整することにより、正極タブ部の根元部分に切欠き26を有さない正極を作製すること以外は、実施例1の方法に従って、比較例1の角形二次電池A3を作製した。
実施例及び比較例の各電池について、充放電サイクル試験を実施した。各電池を用いて、25℃の電池温度条件下、0.3Itの電流で電圧値が4.3Vになるまで定電流充電を行い、続いて、4.3Vの定電圧で電流値が0.05Itになるまで定電圧充電を行った。その後、0.3Itの電流で電圧値が2.5Vになるまで定電流放電を行った。この定電流放電を行ったときの放電容量(mAh)を、各電池の定格容量とした。
充放電サイクル試験において、各電池について、充電2Cレート、放電0.3Cレートとなるハイレート充放電サイクルを行ったこと以外は、評価試験1の方法に従って、各電池の評価試験を実施した。各電池につき、評価試験2におけるリチウム金属析出の評価結果及び電極体の厚さ平均値を表1に示す。
3 電極体
4 外装体
5 封口板
5a 正極端子取り付け孔
5b 負極端子取り付け孔
6 正極集電体
7 正極端子
8 負極集電体
9 負極端子
10〜13 絶縁部材
14 ガス排出弁
15 電解液注液孔
16 封止栓
17 絶縁シート
20 正極(第1電極)
22 正極活物質層(第1活物質層)
24 正極タブ部(第1タブ部)
26 切欠き
28 境界
30 負極(第2電極)
32 負極活物質層(第2活物質層)
34 負極タブ部
40 セパレータ
Claims (7)
- 第1電極及び第2電極を含む電極体を備え、
前記第1電極は、芯体、前記芯体の表面に形成された第1活物質層、及び、前記第1活物質層が表面に形成されていない芯体露出部を備える第1タブ部を有し、
前記第1活物質層の端部において前記第1活物質層は切欠きを備え、
前記切欠きの外縁は、前記第1タブ部と前記第1活物質層とが接する境界の端部を含む、
リチウムイオン二次電池。 - 前記電極体において、前記切欠きの前記第1タブ部側の端縁が、前記第1電極及び前記第2電極の積層方向から見て、前記第2電極が有する第2活物質層と重複しない位置にある、
請求項1に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記第1タブ部の端部において前記切欠きを備える、請求項1又は2に記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記切欠きの外縁の前記第1活物質層に接する部分が、前記第1電極及び前記第2電極の積層方向から見て円弧又は楕円弧を備える、
請求項1〜3のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記芯体がアルミニウム箔又はアルミニウム合金箔である、
請求項1〜4のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記境界の両端部に前記切欠きを有する、
請求項1〜5のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記第1電極が正極であり、前記第2電極が負極であり、
前記第1活物質層における活物質の充填密度が3.5g/cm3以上である、
請求項1〜6のいずれか一項に記載のリチウムイオン二次電池。
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