KR20080107047A - 전극리드와 전극 탭의 용접성이 우수한 전극조립체 및 이를포함하고 있는 이차전지 - Google Patents

전극리드와 전극 탭의 용접성이 우수한 전극조립체 및 이를포함하고 있는 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 다수의 바이셀들을 긴 길이의 분리막 시트를 사용하여 권취한 후 그것의 전극 탭들을 전극리드에 용접하여 제조되는 스택/폴딩형 전극조립체로서, 전극조립체의 최외곽에 위치하는 바이셀은 그것의 중간층 극판과 그에 대응하는 전극리드의 소재가 다르며, 상기 중간층 극판의 두께는 다른 바이셀들 상의 대응 극판보다 상대적으로 두꺼운 것으로 구성된 전극조립체를 제공한다.
따라서, 본 발명에 따른 전극조립체는 전극리드와 전극 탭들의 용접 과정에서 전극 탭의 파손이 최소화되어, 전지의 불량률이 감소되고 공정성이 향상되는 효과가 있다.

Description

전극리드와 전극 탭의 용접성이 우수한 전극조립체 및 이를 포함하고 있는 이차전지 {Electrode Assembly with Excellent Weldability between Electrode Lead and Electrode Tabs and Secondary Battery Comprising the Same}
도 1은 양극/분리막/음극/분리막/양극 바이셀의 일반적인 구조에 대한 모식도이다;
도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 전극조립체에서 최외곽 바이셀인 양극/분리막/음극/분리막/양극 바이셀의 구조에 대한 모식도이다;
도 3은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 스택/폴딩형 전극조립체를 내장하고 있는 이차전지 상단부의 모식도이다;
도 4는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 스택/폴딩형 전극조립체를 내장하고 있는 이차전지 상단부 단면 형상의 X선 사진이다.
본 발명은 전극리드와 전극 탭의 용접성이 우수한 전극조립체 및 이를 포함 하고 있는 이차전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 다수의 바이셀들을 긴 길이의 분리막 시트를 사용하여 권취한 후 그것의 전극 탭들을 전극리드에 용접하여 제조되는 스택/폴딩형 전극조립체로서, 전극조립체의 최외곽에 위치하는 바이셀은 그것의 중간층 극판과 그에 대응하는 전극리드의 소재가 다르며, 상기 중간층 극판의 두께는 다른 바이셀들 상의 대응 극판보다 상대적으로 두꺼운 전극조립체에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있다.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 이차전지와 파우치형 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성의 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
또한, 이차전지를 구성하는 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체는 그것의 구조에 따라 크게 젤리-롤형(권취형)과 스택형(적층형)으로 구분된다. 젤리-롤형 전극조립체는, 집전체로 사용되는 금속 호일에 전극 활물질 등을 코팅하고 건조 및 프레싱한 후, 소망하는 폭과 길이의 밴드 형태로 재단하고 분리막을 사용하여 음극과 양극을 격막한 후 나선형으로 감아 제조된다. 젤리-롤형 전극조립체는 원통형 전지에는 적합하지만, 각형 또는 파우치형 전지에 적용함에 있어서는 전극 활물질의 박리 문제, 낮은 공간 활용성 등의 단점을 가지고 있다. 반면에, 스택형 전극 조립체는 다수의 양극 및 음극 단위 셀들을 순차적으로 적층한 구조로서, 각형의 형태를 얻기가 용이한 장점이 있지만, 제조과정이 번잡하고 충격이 가해졌을 때 전극이 밀려서 단락이 유발되는 단점이 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 상기 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 진일보한 구조의 전극조립체로서, 일정한 단위 크기의 양극/분리막/음극 구조의 풀셀(full cell) 또는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극) 구조의 바이셀(bicell)을 긴 길이의 연속적인 분리필름을 사용하여 폴딩한 구조의 스택-폴딩형 전극조립체가 개발되었고, 이는 본 출원인의 한국 특허출원공개 제2001-82058호, 제2001-82059호, 제2001-82060호 등에 개시되어 있다.
한편, 스택-폴딩형 전극조립체는 다수의 극판 또는 바이셀(또는 풀셀)들을 중첩시킨 상태에서 그것의 전극 탭들을 하나의 전극리드에 초음파 용접 등의 방법으로 결합시켜 제조한다. 그러나, 이러한 과정에서 바이셀(또는 풀셀)의 전극 탭과 전극리드의 소재가 다른 경우와 적층되는 바이셀의 수가 9 바이셀 이상으로 많은 경우, 주로 금속으로 이루어진 이들을 상호 결합하는데 있어서 금속의 결정 격자 등의 물성의 차이로 인하여 전극 탭과 전극 리드의 소재가 같은 경우보다 더 강한 힘을 가해야 하거나 높은 초음파 진동을 인가해야 하는 공정상 과융착이 발생하게 된다.
따라서, 외부로부터 가해지는 강한 힘과 용접 팁 등이 직접 접하는 스택-폴딩형 전극조립체의 최외곽에 위치하는 전극 탭들은 용접 과정에서 파손되어 전지제조의 공정성에 악영향을 미치며, 불량률 증가의 원인이 되기도 하는 문제점이 있 다.
특히, 전극 탭과 전극 리드(특히 음극 탭과 Ni 리드)의 용접과정에서 야기되는 과융착에 따른 탭과 리드의 끊어짐의 문제는 실제 공정상에서 초음파 융착 시, 융착 압력, 고주파 진동수와 같은 공정 변수를 조절하여 개선하기 힘든 상황이다. 이러한 공정적 한계로 인하여, 재료 측면에서 보다 근본적인 개선을 통해, 공정적인 측면의 안정성을 확보하고, 전극 탭과 전극리드의 끊어짐과 같은 불량률 발생의 문제를 획기적으로 개선할 수 있는 기술에 대한 필요성이 대두되고 있다.
이와 관련하여, 본 발명에서는 전극조립체의 최외곽에 위치하는 바이셀은 그것의 중간층 극판의 두께가 다른 바이셀들 상의 대응 극판보다 상대적으로 두꺼운 것을 사용함으로써, 전극조립체의 최외곽에 위치하는 바이셀에서 중간층 극판의 전극 탭의 두께를 두껍게 하여 상기 문제점을 해결하는 기술을 제시하고 있다. 일부 선행기술들 중에는 스택형 전극조립체의 제조 과정에서 최외곽에 위치하는 전극판을 두껍게 하는 기술이 알려져 있는 바, 이들을 예시하면 다음과 같다.
일본 특허출원공개 제2002-110170호에는 가장 바깥쪽에 위치한 전극 집전체의 두께가 이것보다 내측에 위치한 전극 집전체의 적어도 1개의 두께보다도 두꺼운 전극조립체를 포함하고 있는 전지를 개시하고 있다.
또한, 일본 특허출원공개 제2001-068155호는 외면을 금속박을 포함한 외장체로 외장한 적층형 전극조립체의 전극군에서 적어도 한편의 최외층의 전극에는 전극 합제층을 형성하지 않으면서, 이러한 전극과 동일한 극성의 전극 리드가 접속하게 하고, 상기 외장체에 포함된 금속박을 상기 최외층의 전극 단자와 반대의 극성을 갖는 전극 단자에 연결한 폴리머 전해질 전지를 개시하고 있다.
또한, 일본 특허출원공개 제2004-139775호는 적층형 전극조립체에서 최외층의 집전체가 안쪽에 포함되는 다른 전극의 집전체보다 두껍게 형성되게 하고, 이러한 최외층의 집전체는 내부에 방열부재가 형성되게 한 적층형 전극조립체를 포함하는 전지를 개시하고 있다.
한편, 일본 특허출원공개 제2004-174691호는 최외곽에 위치하는 전극의 집전체가 내부의 집전체 보다 두꺼운 적층형 전극조립체를 포함하는 바이폴러(Bipolar)형 전지를 개시하고 있다.
그러나, 상기 선행기술들은 스택형 전극조립체에 적용되는 기술들로서, 내부 단락시의 안전성 확보를 위해 최외층 집전체의 두께를 단지 두껍게 하는 기술이므로, 바이셀을 유닛셀로 사용하는 스택-폴딩형 전극조립체에 있어서 전극 탭과 전극리드의 소재가 다른 경우, 전극조립체의 최외곽에 위치하는 바이셀의 전극 탭들이 용접 과정에서 파손됨으로써 발생하는 심각한 문제점들을 해결하는 방안을 제시하지는 못하고 있다.
따라서, 이러한 문제점을 근본적으로 해결할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 다양한 실험과 심도 있는 연구를 거듭한 끝에, 바이셀 기반의 스택/폴딩형 전극조립체에서, 최외곽에 위치하는 바이셀의 중간층 극판과 대응하는 전극리드의 소재가 다를 때, 상기 중간층 극판의 두께를 다른 바이셀들 상의 대응 극판보다 상대적으로 두껍게 구성할 경우, 전극조립체의 최외곽에 위치하는 전극 탭들이 용접 과정에서 파손됨으로써 발생하는 전지의 불량률이 감소하고, 전지 제조의 공정성이 개선되는 등의 이점이 있음을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명에 따른 전극조립체는 다수의 바이셀들을 긴 길이의 분리막 시트를 사용하여 권취한 후 그것의 전극 탭들을 전극리드에 용접하여 제조되는 스택/폴딩형 전극조립체로서, 전극조립체의 최외곽에 위치하는 바이셀은 그것의 중간층 극판과 그에 대응하는 전극리드의 소재가 다르며, 상기 중간층 극판의 두께는 다른 바이셀들 상의 대응 극판보다 상대적으로 두꺼운 것으로 구성되어 있다.
본 발명의 전극조립체는 기본적으로 스택-폴딩형 전극조립체의 구조를 바탕으로 하므로 스택형 구조에 비해 높은 생산성으로 제조될 수 있으며, 최외곽에 위치하는 바이셀에서 그것의 중간층 극판과 그에 대응하는 전극리드의 소재가 다른 경우, 중간층 극판의 두께가 다른 바이셀들 상의 대응 극판보다 상대적으로 두꺼우므로, 다수의 전극 탭들과 전극리드의 연결 시, 전극 탭에 강한 힘이 가해지거나 높은 초음파 진동을 인가하는 용접 팁이 직접 접촉하게 되더라도, 상대적으로 두꺼 운 상기 중간층 극판으로부터 돌출된 전극 탭의 손상이 최소화되고, 과융착에 따른 끊어짐 현상이 방지되므로 전지제조의 공정성이 향상되고, 불량률이 감소되는 장점이 있다.
앞서 설명한 스택형 전극조립체 관련 선행기술들에서와 같이, 최외곽 바이셀에서 최외측 극판의 두께를 두껍게 하는 경우도 고려할 수는 있지만, 이 경우, 최외곽 바이셀에서 중간층을 기준으로 양측에 위치하는 동일 전극 극판들의 두께를 달리하여야 하므로 제조 효율성이 크게 떨어지는 문제점이 발생한다. 이를 고려하여, 최외곽 바이셀에서 중간층을 기준으로 양측의 동일 전극 극판들을 모두 두껍게 하는 방안도 고려할 수 있으나, 이 경우 동일 용량 대비로 최외곽 바이셀의 두께가 지나치게 두꺼워져 전지 용량이 감소하는 문제점이 발생한다.
결과적으로, 본 발명의 전극조립체는 전체적인 적층 구조에서 최외층이 아닌 최외층 다음 층(최외곽층 바이셀의 중간층)이 두껍게 구성되므로, 앞서 설명한 선행기술들의 구성과는 차이가 있다.
본 발명에서 바이셀이란, 양측에 각각 동일한 전극이 위치하는 구조, 즉, 양극-양극 또는 음극-음극 구조의 셀로서, 예를 들어, 상기 바이셀은 양극/분리막/음극/분리막/양극 셀 및 음극/분리막/양극/분리막/음극 셀 등을 들 수 있다. 전지의 조립 공정, 작동 성능 등을 고려할 때, 하나의 스택-폴딩형 전극조립체에서 바이셀의 바람직한 개수는 3 내지 30 개일 수 있다.
하나의 바람직한 예에서, 상기 최외곽 바이셀은 중간층 극판이 음극인 구조로 이루어질 수 있다.
일반적으로, 음극과 연결되는 전극리드는 전기전도성과 기계적 강도 등의 측면을 감안하여 음극의 소재와 다른 것을 사용하는 경우가 많은 바, 예를 들어, 음극 극판으로는 구리가 사용되고 음극리드로는 니켈이 사용된다. 따라서, 최외곽 바이셀의 중간층 극판이 음극일 경우, 이러한 중간층 극판으로부터 돌출된 전극 탭과 전극리드의 소재가 다르게 되므로, 이들을 상호 결합하는데 있어서 전극 탭과 전극리드의 소재가 같은 경우보다 전극 탭의 결합부에 더 강한 힘을 가하거나 높은 초음파 진동을 인가하게 된다. 따라서, 이때 전극 탭의 파손이 쉽게 발생하는 문제점을 예방할 수 있도록 상기 최외곽 바이셀은 중간층 극판이 음극인 경우가 바람직하다.
이러한 음극은, 앞서 설명한 바와 같이, 구리 소재로 이루어져 있고, 그에 대응하는 음극리드는 니켈 소재로 이루어진 것이 바람직한 바, 구리는 우수한 전기전도성, 뛰어난 가공성 및 적절한 강도 등의 장점으로 인하여 상기 음극의 소재로 적절히 사용될 수 있으며, 니켈은 구리와 거의 동일한 특성을 가졌으나 구리보다 기계적 강도가 우수하므로 음극리드의 소재로 바람직하게 사용될 수 있다.
한편, 극판과 전극리드가 동일한 소재로 이루어진 전극에서 상기 극판과 전극리드는 알루미늄으로 이루어진 것이 바람직한 바, 알루미늄은 전기전도성과 내식성이 좋으며, 전성과 연성이 풍부하여 가공성이 뛰어난 장점으로 인하여 상기 극판과 전극리드의 소재로 동시에 사용될 수 있다. 따라서, 극판과 전극리드가 동일한 소재로 이루어진 전극은 양극일 수 있다.
상기 바이셀들 중 전극조립체의 최외곽에 위치하는 바이셀들은 바깥면의 극 판에 활물질이 도포되어 있지 않은 것이 바람직한 바, 이와 같이 바깥면의 극판에 활물질을 도포하지 않은 상기 전극조립체는 내부 단락이 불가피한 외부 충격의 인가 및 침상 관통 등의 전지의 안전성을 위협하는 문제의 발생 시 중간층 극판의 두께가 두꺼운 최외곽에 위치하는 바이셀에 단락 전류가 집중되어 발열량이 많아지더라도 바깥면 극판에 활물질층이 존재하지 않아서 열발산을 용이하게 하므로, 발화 및 폭발의 가능성이 감소되어 전지의 안전성 향상을 도모할 수 있다.
하나의 바람직한 예에서, 상기 최외곽에 위치하는 바이셀의 중간층 극판의 두께는 다른 바이셀들의 중간층 극판에 비해 그것의 두께가 20 내지 500% 정도 두꺼운 것일 수 있다.
최외곽에 위치하는 바이셀의 중간층 극판의 두께가 너무 두꺼울 경우에는 전극조립체의 전체 두께와 부피를 증가시켜 단위 부피당 전지용량이 감소할 수 있으며, 중간층 극판의 두께가 너무 얇을 경우에는 극판에 연결된 전극 탭의 두께도 얇아지게 되므로, 전극 탭과 전극리드의 연결 시 소망하는 전극 탭의 손상 방지와 공정성 향상의 효과를 기대하기 어려우므로 바람직하지 않다.
이러한 최외곽에 위치하는 바이셀의 중간층 극판과 다른 바이셀들의 중간층 극판들의 두께 비율의 구체적인 예로서, 상기 다른 바이셀들의 대응 극판의 두께는 8 내지 10 ㎛이고, 최외곽에 위치하는 바이셀의 중간층 극판의 두께는 상기 범위보다 큰 범위에서 10 내지 50 ㎛인 것을 바람직하게 사용할 수 있다.
상기 용접은 용접 모재의 접촉 부위에 초음파를 가하여 미세한 진동을 일으키게 함으로써, 접촉부위를 마찰에 의한 열에너지로 용융시켜 결합시키는 초음파 용접으로 바람직하게 수행될 수 있다.
이러한 초음파 용접에 의한 결합은 대략 20 KHz 정도의 초음파에 의해 발생된 고주파 진동을 이용하여 전극 탭과 전극리드 사이의 경계면에서 진동에너지가 마찰에 의해 열에너지로 변환되면서 급속히 용접이 이루어지는 원리로 진행된다.
본 발명은 또한 상기 전극조립체를 포함하는 것으로 구성된 이차전지를 제공하는 바, 바람직하게는 리튬 이차전지일 수 있다. 상기 리튬 이차전지는 상기 전극조립체에 리튬염 함유 비수계 전해액이 함침되어 있는 구조로 이루어져 있다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지의 기타 성분들에 대해 이하에서 설명한다.
리튬 이차전지용 양극은, 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 슬러리의 형태로 도포한 후 건조 및 압축하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
리튬 이차전지용 음극은 음극 집전체 상에 음극 재료를 도포, 건조 및 압축하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 설명한 바와 같은 양극의 성분들(바인더, 도전재, 충진제 등)이 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 재료는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3 (0≤x≤1), LixWO2 (0≤x≤1), SnxMe1 - xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
리튬 이차전지용 비수계 전해질은, 비수 전해질과 리튬 염으로 이루어져 있다. 비수 전해질로는 비수 전해액, 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카보네이트, 에틸렌 카보네이트, 부틸렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬 염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 1에는 종래 양극/분리막/음극/분리막/양극 바이셀의 수직 단면도가 모식적으로 도시되어 있고, 도 2에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 양극/분리막/음극/분리막/양극 바이셀의 수직 단면도가 모식적으로 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 바이셀(40)은 양면에 활물질이 도포된 각각의 양극(20) 사이에 분리막(30)을 경계로 양면에 활물질이 도포된 음극(10)이 배치되어 있다. 이러한 일반적인 형태의 양극/분리막/음극/분리막/양극 바이셀이 스택/폴딩형 전극조립체의 최외곽에 배치될 경우, 음극으로부터 돌출된 음극 탭의 두께가 일반적인 두께로서 얇으므로, 다수의 전극 탭들과 전극리드의 결합 시, 강한 힘이나 강한 초음파 진동이 인가되는 과정에서 파손될 가능성이 크다. 즉. 최외각 바이셀의 중간층인 음극은 용접 팁(도시하지 않음)에 직접 접한 상태로 초음파 용접이 행해지므로, 내측 바이셀의 음극들에 비해 파손될 가능성이 매우 높다.
반면에, 도 2를 참조하면, 도 2의 바이셀이 스택/폴딩형 전극조립체의 최외곽에 배치될 경우, 바이셀의 중간층인 음극(100)이 양극(200)뿐만 아니라 도 1의 음극(10)에 비해 상대적으로 두꺼우므로, 이러한 음극(100)으로부터 돌출된 전극 탭은 일반적인 전극 탭보다 두께가 두껍게 형성될 수 있으므로, 전극 탭들과 전극리드의 결합 시 강한 힘이나 강한 초음파 진동이 전극 탭에 인가되더라도 파손되거 나 손상될 가능성이 현저하게 감소하게 된다.
또한, 최외층의 극판(양극: 210)에 활물질이 도포되지 않다. 따라서, 내부 단락 및 침상 관통 등의 전지의 안전성을 위협하는 문제의 발생 시, 단락 전류가 집중되어 발열량이 많아지더라도 최외층의 극판(210)에 활물질층이 존재하지 않아서 열발산을 용이하게 하므로, 발화 및 폭발의 가능성을 감소시켜 전지의 안전성 향상시킬 수 있다.
도 3에는 스택/폴딩형 전극조립체를 내장하고 있는 이차전지의 전극조립체 상단부의 모식적으로 도시되어 있다;
도 3을 참조하면, 스택/폴딩형 전극조립체(500)의 최외곽의 바이셀에서 중간층 극판(100)은 음극이며, 내측의 다른 음극들 보다 두껍게 형성되어 있다. 이러한 음극(100)으로부터 돌출된 음극 탭(110) 역시 내부의 다른 음극 탭들에 비해 상대적으로 두께가 두껍게 되므로, 전극리드(400)와의 초음파 용접 시, 용접부위(600)에서 용접 팁과 직접 접촉된 상태에서 강한 초음파 진동이 인가되더라도 그 파손이나 손상이 최소화되어, 전지의 불량률 감소와 공정성 향상에 기여할 수 있다.
이하, 실시예를 참조하여 본 발명을 더욱 상술하지만, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1]
1-1. 양극의 제조
양극 활물질로 LiCoO2를 사용하였고, LiCoO2 95 중량%, 및 Super-P(도전재) 2.5 중량%, PVdF(바인더) 2.5 중량%를 용제인 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 양극 혼합물 슬러리를 제조한 후, 긴 시트형 알루미늄 호일 상에 코팅, 건조 및 압착하여 양극 시트를 제조하였다.
1-2. 음극의 제조
음극 활물질로는 인조흑연을 사용하였고, 인조흑연 95 중량%, 및 Super-P(도전재) 1 중량%, PVdF(바인더) 4 중량%를 용제인 NMP에 첨가하여 음극 혼합물 슬러리를 제조한 후, 긴 시트형 구리 호일 상에 코팅, 건조 및 압착하여 음극 시트를 제조하였다.
1-3. 바이셀의 제조
1-1과 1-2의 양극과 음극 및 다공성 분리막(셀가드TM)을 사용하여 양극/분리막/음극/분리막/양극 바이셀('A형 바이셀')과 음극/분리막/양극/분리막/음극 바이셀('C형 바이셀')을 다수 개 제조하였으며, 상기 일반 A형 바이셀에서 중간층 음극과 C형 바이셀에서 양측 음극의 두께는 9 ㎛이었다. 또한, 최외곽용 양극/분리막/음극/분리막/양극 바이셀('최외곽용 A형 바이셀')도 2 개 제조하였는 바, 상기 최외곽용 A형 바이셀에서 중간층인 음극의 두께는 30 ㎛이었다.
1-4. 전지의 제조
긴 시트형의 다공성 분리막(셀가드TM) 상에 상기 A형 바이셀들과 C형 바이셀 들을 적절한 배열방식으로 위치시키고 마지막에 최외곽용 A형 바이셀들을 연속으로 2 개 나란히 위치시킨 후 권취함으로써, 전극조립체의 최외곽에 위치하는 중간층의 음극의 두께가 다른 바이셀들 상의 대응 음극보다 상대적으로 두꺼운 스택/폴딩형 전극조립체를 제조하였다. 그런 다음, 음극 탭과 양극 탭들을 각각 니켈 소재의 전극리드와 알루미늄 소재의 전극리드에 초음파 용접한 후 각형 전지케이스에 내장하고, 1M LiPF6의 카보네이트계 전해질을 함침시켜 스택/폴딩형 전극조립체를 내장한 각형전지(이차전지의 상부 단면 형상에 대한 X선 사진인 도 4 참조)를 제조하였다.
[비교예 1]
스택/폴딩형 전극조립체의 최외곽에도 일반적인 A형 바이셀들을 사용하였다는 점을 제외하고는, 상기 실시예 1와 동일한 방법으로 전지를 제조하였다.
[실험예 1]
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 전지들 각각 10 개씩을 10 회 충방전 과정을 거치게 한 후, 분해하여 내부를 관찰하였다.
그 결과, 실시예 1의 전지들은 10 개 모두에서 전극 탭들과 전극리드의 초음파 용접부위에 아무런 이상이 없었으나, 비교예 1의 전지들은 전극 탭들과 전극리드의 연결 부에서 전극 탭이 손상되었거나 파손된 전지가 4 개가 발견되었다.
따라서, 본 발명에 따른 실시예 1의 전지는 전극조립체의 최외곽에 위치하는 바이셀에서 중간층 극판의 두께가 다른 바이셀들 상의 대응 극판보다 상대적으로 두껍게 형성되어 있으므로, 전극 리드와 전극 탭의 용접 과정에서 전극 탭의 파손이 최소화 되어 전지의 불량률이 감소했음을 알 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 스택/폴딩형 전극조립체는, 최외곽에 위치하는 바이셀의 중간층 극판과 그에 대응하는 전극리드의 소재가 다르며, 상기 중간층 극판의 두께가 다른 바이셀들 상의 대응 극판보다 상대적으로 두꺼운 것으로 구성되어 있으므로, 전극 리드와 전극 탭의 용접 과정에서 전극 탭의 파손이 최소화 되어 전지의 불량률이 감소되고 공정성이 향상되는 효과가 있다.

Claims (10)

  1. 다수의 바이셀들을 긴 길이의 분리막 시트를 사용하여 권취한 후 그것의 전극 탭들을 전극리드에 용접하여 제조되는 스택/폴딩형 전극조립체로서, 전극조립체의 최외곽에 위치하는 바이셀은 그것의 중간층 극판과 그에 대응하는 전극리드의 소재가 다르며, 상기 중간층 극판의 두께는 다른 바이셀들 상의 대응 극판보다 상대적으로 두꺼운 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 최외곽 바이셀은 중간층 극판이 음극인 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 바이셀의 음극은 구리 소재로 이루어져 있고, 그에 대응하는 음극리드는 니켈 소재로 이루어진 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  4. 제 1 항에 있어서, 극판과 전극리드가 동일한 소재로 이루어진 전극에서 상기 극판과 전극리드는 알루미늄으로 이루어진 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 바이셀들 중 전극조립체의 최외곽에 위치하는 바이셀들은 바깥면의 극판에 활물질이 도포되어 있지 않은 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 최외곽에 위치하는 바이셀의 중간층 극판의 두께는 다른 바이셀들의 대응 극판들에 비해 그것의 두께가 20 내지 500% 정도 두꺼운 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  7. 제 6 항에 있어서, 상기 다른 바이셀들의 대응 극판의 두께는 8 내지 10 ㎛이고, 최외곽에 위치하는 바이셀의 중간층 극판의 두께는 상기 범위보다 큰 범위에서 10 내지 50 ㎛인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 용접은 초음파 용접인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  9. 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 하나에 따른 전극조립체를 포함하는 것으로 구성된 이차전지.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 전지는 리튬 이차전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
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