JPWO2019031111A1 - プリプレグ積層体、プリプレグ積層体を用いた繊維強化プラスチックの製造方法及び繊維強化プラスチック - Google Patents

Abstract

少なくとも一方の表面層に織物プリプレグを有し、かつ不連続繊維プリプレグを有するプリプレグ積層体であって、前記織物プリプレグは、織り構造を有する強化繊維Ｒ１と熱硬化性樹脂Ａとを含み、前記不連続繊維プリプレグは、一方向に配向された不連続強化繊維Ｒ２と熱硬化性樹脂Ｂとを含み、 前記熱硬化性樹脂Ａと前記熱硬化性樹脂Ｂとが下記発熱量条件を満たすプリプレグ積層体。発熱量条件：前記熱硬化性樹脂Ａおよび前記熱硬化性樹脂Ｂのそれぞれを、示差走査熱量分析計により窒素雰囲気中で５０℃から７００℃／ｍｉｎで１３０℃まで昇温し、熱硬化反応が終了するまで１３０℃に保持したとき、Ｔｂ−Ｔａ＞３０ここで、Ｔａ（ｓ）：熱硬化性樹脂Ａの発熱量が熱硬化性樹脂Ａの総発熱量の５０％に達するまでの時間Ｔｂ（ｓ）：熱硬化性樹脂Ｂの発熱量が熱硬化性樹脂Ｂの総発熱量の５０％に達するまでの時間織物プリプレグと不連続繊維プリプレグを組み合わせても成形時の織り構造の目乱れが少ないプリプレグ積層体、外観品位がよく外板部材として適した繊維強化プラスチック及びかかる繊維強化プラスチックの製造方法を提供できる。

Description

本発明は、プリプレグ積層体、プリプレグ積層体を用いた繊維強化プラスチックの製造方法及び繊維強化プラスチックに関する。

強化繊維と樹脂とからなる繊維強化プラスチックは、比強度、比弾性率が高く、力学特性に優れること、耐候性、耐薬品性などの高機能特性を有することなどから産業用途においても注目され、航空機、宇宙機、自動車、鉄道、船舶、電化製品、スポーツ等の構造用途に展開され、その需要は年々高まりつつある。近年ではその低コスト化と表面品位向上技術により、航空機や自動車等の輸送機器用の外板部材に繊維強化プラスチックを用いる試みがなされている。

外板部材を繊維強化プラスチックで成形する際には、繊維強化プラスチックの表面に織り構造を有する強化繊維と樹脂とからなる織物プリプレグが配置される例が見られる（特許文献１）。織り構造の幾何形状がデザインとして好まれており、好みによって平織り、綾織などが使い分けられている。

また、織物プリプレグのみで十分な力学特性を発現しない場合には、一方向連続繊維プリプレグを積層することで足りない力学特性を補う例も見られる（特許文献２）。

さらに、一方向に配向した強化繊維とマトリックス樹脂からなるプリプレグに切込を挿入することにより、成形時に形状追従性を有しながらも成形後に高い力学特性を有する材料が提案されている（例えば特許文献３）。これらの材料では、プリプレグに含まれる強化繊維は切込により切断されているため、成形時の形状追従性に優れており、複雑形状を有する繊維強化プラスチックを製造することが可能である。
特開２００２−２８４９０１号公報 特開２００７−２６１１４１号公報 特開２００８−２０７５４４号公報

しかしながら、特許文献１や特許文献２に開示された技術においては、使用される強化繊維が連続繊維であることから、凹凸などの複雑形状を有する部材の成形には不向きであった。

また、特許文献３に開示された、織物プリプレグを、形状追従性の高い切込プリプレグなどの不連続繊維プリプレグと組み合わせたものを用いて繊維強化プラスチックを製造する場合、切込プリプレグの流動の影響を受けて織物プリプレグの織り構造を構成する強化繊維束が繊維配向方向の垂直方向に移動したり、繊維束の幅が変化したりすることなどにより、本来の織り構造が乱れる大きな目乱れが生じる問題があった。

したがって、本発明の課題は、織物プリプレグと不連続繊維プリプレグを組み合わせても成形時の織り構造の目乱れが少ないプリプレグ積層体、外観品位がよく外板部材として適した繊維強化プラスチック及びかかる繊維強化プラスチックの製造方法を提供することにある。

上記課題を解決するために、本発明のプリプレグ積層体は、次の構成を有する。すなわち、
少なくとも一方の表面層に織物プリプレグを配置し、かつ不連続繊維プリプレグを配置してなるプリプレグ積層体であって、
前記織物プリプレグは、織り構造を有する強化繊維Ｒ_１と熱硬化性樹脂Ａとを含み、
前記不連続繊維プリプレグは、一方向に配向された不連続強化繊維Ｒ_２と熱硬化性樹脂Ｂとを含み、熱硬化性樹脂Ａと熱硬化性樹脂Ｂが下記発熱量条件を満たす、プリプレグ積層体、である。

発熱量条件：前記熱硬化性樹脂Ａおよび前記熱硬化性樹脂Ｂのそれぞれを、示差走査熱量分析計により窒素雰囲気中で５０℃から７００℃／ｍｉｎで１３０℃まで昇温し、熱硬化反応が終了するまで１３０℃に保持したとき、Ｔｂ−Ｔａ＞３０
ここで、
Ｔａ（ｓ）：熱硬化性樹脂Ａの発熱量が熱硬化性樹脂Ａの総発熱量の５０％に達するまでの時間
Ｔｂ（ｓ）：熱硬化性樹脂Ｂの発熱量が熱硬化性樹脂Ｂの総発熱量の５０％に達するまでの時間
また、本発明のプリプレグ積層体を用いた繊維強化プラスチックの製造方法は次の構成を有する。すなわち、
前記プリプレグ積層体を用いる繊維強化プラスチックの製造方法であって、
前記プリプレグ積層体を配置する配置工程、
前記プリプレグ積層体を予熱する予熱工程、
及び前記プリプレグ積層体を加熱・加圧して繊維強化プラスチックとする成形工程を含む繊維強化プラスチックの製造方法、である。

本発明の繊維強化プラスチックは次の構成を有する。すなわち、
織り構造を有する強化繊維及び樹脂を含む層Ｌ_１と、
強化繊維及び樹脂を含む複数の層Ｌ_２と、を有し、
前記層Ｌ_１及び複数の層Ｌ_２が積層構造を形成しており、
前記層Ｌ_１は少なくとも一方の表面層に存在し、
前記層Ｌ_１の下記繊維流動度が、１．０〜５．０である繊維強化プラスチック。

繊維流動度：織り構造を有する強化繊維の繊維束の幅をｈとして、ｈの最大値をｈ_max、ｈの最小値をｈ_minとしたとき、ｈ_max／ｈ_min
本発明のプリプレグ積層体は、前記不連続繊維プリプレグが、一方向に配向した強化繊維と熱硬化性樹脂Ｂとを有するプリプレグに複数の切込を挿入することで前記強化繊維を不連続強化繊維Ｒ_２とした切込プリプレグであることが好ましい。

本発明のプリプレグ積層体は、前記不連続繊維プリプレグにおいて、実質的に全ての強化繊維が切込によって切断されており、前記切込の平均長さｘと前記切込によって切断された不連続強化繊維Ｒ_２の平均長さｙが、ｙ＜６ｘ＋１０を満たすことが好ましい。

本発明のプリプレグ積層体は、前記不連続繊維プリプレグにおいて、実質的に全ての強化繊維が切込によって切断されており、前記切込の平均長さｘと前記切込によって切断された不連続強化繊維Ｒ_２の平均長さｙが、ｙ≧６ｘ＋１０を満たすことが好ましい。

本発明のプリプレグ積層体は、前記不連続繊維プリプレグのそれぞれの積層面の表面積が、前記少なくとも一方の表面層に配置された織物プリプレグの外表面の表面積１００％に対して８０％以上１００％未満であることが好ましい。

本発明のプリプレグ積層体を用いた繊維強化プラスチックの製造方法は、前記プリプレグ積層体の一方の表面が前記不連続繊維プリプレグにより形成される場合において、前記成形用の型の不連続繊維プリプレグに接する面の表面積が、前記表面に配置された不連続繊維プリプレグの当該成形用の型に接する面の表面積１００％に対して、１００％より大きく２００％未満となることが好ましい。

本発明の繊維強化プラスチックは、層Ｌ_２に含まれる不連続強化繊維の繊維長さが１〜１００ｍｍであることが好ましい。

本発明の繊維強化プラスチックは、前記積層構造を積層方向に切断して得られる断面における各々の層Ｌ_２について測定した下記分散パラメータが１０％以下であることが好ましい。

分散パラメータ：無作為に抽出された１００個の強化繊維の断面の形状を楕円に近似して得られる１００個の長径の標準偏差／平均値
本発明の繊維強化プラスチックは、前記積層構造を積層方向の任意の位置で切断して得られる断面内の１つの層Ｌ_２において、無作為に抽出された１００個の強化繊維の断面形状を楕円に近似して得られる１００個の径（楕円の場合は長径）の平均値をＤ_１として、前記積層方向の断面内の別の層Ｌ_２において、無作為に抽出された１００個の強化繊維の断面形状を楕円に近似して得られる１００個の長径の平均値Ｄ_２とすると、Ｄ_１がＤ_２の２倍以上であることが好ましい。

本発明の繊維強化プラスチックは、複数の層Ｌ_２を有し、一つの層Ｌ_２に含まれる不連続強化繊維の長さの平均値が、別の層Ｌ_２に含まれる不連続強化繊維の長さの平均値よりも短いことが好ましい。

本発明によれば、織物プリプレグと不連続繊維プリプレグを組み合わせても成形時の目乱れが少ないプリプレグ積層体を得ることができる。また、外板部材として適した繊維強化プラスチックを得ることができるとともに、かかる繊維強化プラスチックを製造する方法を提供できる。

示差走査型熱量分析の結果得られるヒートフロー曲線の例である。 プリプレグに挿入された切込の模式図である。 繊維強化プラスチックの製造方法における配置工程の一例である。 繊維強化プラスチックにおける織物プリプレグが配置された表面の模式図である。 本発明における実施形態の一例である。 本発明における実施形態の一例である。 本発明における実施形態の一例である。

本発明では、織物プリプレグと不連続繊維プリプレグの積層体において、織物プリプレグに含まれる熱硬化性樹脂Ａを不連続繊維プリプレグに含まれる熱硬化性樹脂Ｂよりも硬化時間が十分速くすることで、上記の課題を解決可能であり、具体的には、熱硬化性樹脂Ａと熱硬化性樹脂Ｂとの関係は、それぞれに対して示差走査熱量分析計により窒素雰囲気中で５０℃から７００℃／ｍｉｎで１３０℃まで昇温し、その後１３０℃で熱硬化反応が終了するまで保持する分析を行ったとき、熱硬化性樹脂Ａの発熱量が熱硬化性樹脂Ａの総発熱量の５０％に達するまでの時間Ｔａ（ｓ）と、熱硬化性樹脂Ｂの発熱量が熱硬化性樹脂Ｂの総発熱量の５０％に達するまでの時間Ｔｂ（ｓ）とがＴｂ−Ｔａ＞３０の関係を満たすこと（以下、発熱量条件という）が必要である。Ｔｂ−Ｔａ≦３０の場合、熱硬化性樹脂Ａと熱硬化性樹脂Ｂの硬化速度の差が、実質的に小さくなるため、目乱れ抑制の効果が期待できない。

上記の関係を満たすとき、熱硬化性樹脂Ａが熱硬化性樹脂Ｂよりも十分速く硬化することから、加熱によって熱硬化性樹脂Ｂの粘度が低下し不連続繊維プリプレグに含まれる不連続強化繊維Ｒ_２が流動する頃には熱硬化性樹脂Ａの粘度が十分高くなっており、織物プリプレグに含まれる強化繊維Ｒ_１の流動が抑制され、織り構造の目乱れが抑制される。より効果的に目乱れを抑制するためにはＴｂ−Ｔａ＞１５０となるように熱硬化性樹脂Ａ及び熱硬化性樹脂Ｂを選択することが好ましい。一方、現実的なＴｂ−Ｔａの最大値は１，０００である。

本発明における織物プリプレグは、織り構造を有する強化繊維Ｒ_１と熱硬化性樹脂Ａを含むプリプレグである。

強化繊維Ｒ_１としては、例えば、ガラス繊維、ケブラー繊維、炭素繊維、グラファイト繊維、ボロン繊維、アラミド繊維等であってもよい。その中でも特に炭素繊維は、これらの強化繊維の中でも軽量であり、なおかつ比強度及び比弾性率において特に優れた性質を有していることから好ましい。

前記織物は一種類の繊維からなるものであっても良いし、複数の種類の繊維からなるものであっても良い。前記織物は、複数の繊維束から構成されるものを適宜選択することができる。例えば、互いに平行となるように一方向に引き揃えられた複数本の繊維束と、それらに直交する補助繊維が互いに交錯して織り構造をなす一方向織物、あるいは、複数本の繊維束を二方向に織成してなる二軸織物、さらにはそれぞれ平行に引き揃えられた繊維束を互いに繊維方向が異なるように多段に積層し、それらをステッチングなどで接合した多軸織物などを用いることができる。なかでも互いに直交する繊維束から成る二軸織物は立体形状への追従性に優れるため好ましい。前記織物プリプレグの織り構造の形態は特に限定されないが、平織り、綾織り、朱子織り、からみ織り、模紗織り、斜紋織り等の種々の織り形態を取ってもよい。また、織物を構成する繊維束の幅は全ての繊維束で均一でも良く、繊維束によって異なる幅を有していても良い。各々の繊維束を構成している繊維フィラメント数は特に限定されないが、取り扱い性の面からは１，０００〜１２，０００本が好ましく、１，０００〜５，０００本であれば織物の目乱れが目立ちにくくなるためより好ましい。

熱硬化性樹脂Ａとしては、上記の発熱量条件を満たす熱硬化性樹脂であれば特に限定されず、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、エポキシ樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂およびポリイミド樹脂等が挙げられる。これらの樹脂を変性剤により変性させたものや、２種以上のブレンドの樹脂を用いることもできる。また、これらの熱硬化性樹脂は熱により自己硬化する樹脂であってもよいし、硬化剤や硬化促進剤等を含むものであってもよい。また、耐熱性や力学特性を向上させる目的でフィラーなどが混合されているものであってもよい。

本発明における不連続繊維プリプレグとは、一方向に配向した不連続強化繊維とマトリクス樹脂とからなる。具体的には、一方向に配向した強化繊維と熱硬化性樹脂Ｂとを含むプリプレグに対して、強化繊維を切断する方向に複数の切込を挿入した切込プリプレグであってもよいし、一方向プリプレグを小さく裁断したものを繊維方向が一致する様に、かつそれぞれが重ならないように並べることで得られるシート状基材であってもよい。リサイクル繊維を流水によって一方向に引き揃えた繊維基材に樹脂を含浸させたものであってもよい。また、繊維基材を引っ張ることで断続的に繊維を破断させた繊維基材に樹脂を含浸させたものであってもよい。強化繊維を不連続強化繊維Ｒ_２とすることで、プリプレグ積層体を曲面に追従させたり、不連続繊維プリプレグを流動させてリブを設けさせたりすることができ、複雑形状を有する繊維強化プラスチックを得ることができる。

不連続強化繊維Ｒ_２の素材は特に限定されず、ガラス繊維、ケブラー繊維、炭素繊維、グラファイト繊維、ボロン繊維、アラミド繊維等であってもよい。その中でも特に炭素繊維は、これらの強化繊維素材の中でも軽量であり、なおかつ比強度及び比弾性率において特に優れた性質を有していることから好ましい。

熱硬化性樹脂Ｂとしては、上記の発熱量条件を満たす熱硬化性樹脂であれば特に限定されず、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、エポキシ樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂およびポリイミド樹脂等が挙げられる。これらの樹脂を変性剤により変性させたものや、２種以上のブレンドの樹脂を用いることもできる。また、これらの熱硬化性樹脂は熱により自己硬化する樹脂であってもよいし、硬化剤や硬化促進剤等を含むものであってもよい。耐熱性や力学特性を向上させる目的でフィラーなどが混合されているものであってもよい。

前記熱硬化性樹脂Ａおよび熱硬化性樹脂Ｂとしては、エポキシ樹脂を用いることが好ましい。エポキシ樹脂を用いることで、機械特性や耐熱性により優れた繊維強化プラスチックを得ることができる。

不連続繊維プリプレグにおける不連続強化繊維の体積含有率（Ｖｆ）に関しては特に限定はなく、適宜選択することができるが、十分な力学特性及び形状追従性を発現させるためにはＶｆ＝４０〜６５％であることが好ましい。

以下の説明では、特に不連続繊維プリプレグを切込プリプレグとした場合について記載する。不連続繊維を切込プリプレグとすることで、精度のよい一方向方向性と高い繊維含有率を有する不連続繊維プリプレグを得ることができる。

一方向に配向した強化繊維に切込を挿入して切込プリプレグを製造する方法に関しては、刃を表面に配置した回転刃にプリプレグを押しつけて製造しても、トムソン刃を用いてプリプレグを間欠プレスすることで製造しても、レーザーを用いて強化繊維を切断することで製造しても良い。

本発明において、切込プリプレグは、良好な形状追従性を付与するために実質的に全ての強化繊維が切込によって切断されていることが好ましい。実質的に全ての強化繊維が切込によって切断されているとは、切断前の連続強化繊維本数のうち９５％以上の本数が切込によって切断されていることを指す。切込プリプレグ内の実質的に全ての強化繊維が切込によって切断されているかどうかは、１ｃｍ幅のサンプルを代表として抽出し、１０ｃｍ以上の長さの強化繊維を連続繊維とみなして確認する。すなわち、まず、切込プリプレグ１層における任意の箇所にて、強化繊維の繊維方向と垂直の断面を有するように１ｃｍ×１ｃｍの小片を切り出して硬化させ、強化繊維の繊維方向に直角な断面を研磨し、該断面の画像を得る。そして、画像処理によって強化繊維部と樹脂部とを二値化し、断面に含まれる強化繊維数（Ｎ１）をカウントする。次に、切込プリプレグ１層における任意の箇所にて、強化繊維の繊維方向の距離が２０ｃｍとなり、強化繊維の繊維方向と垂直の断面を有するように、２０ｃｍ×１ｃｍの部分を切り出し、高温で樹脂を焼き飛ばす（焼き飛ばし法）。樹脂を焼き飛ばすための温度は、樹脂種によって異なるが、例えばエポキシ樹脂であれば５００℃である。そして、残った強化繊維から、１０ｃｍ以上の長さの強化繊維の数（Ｎ２）をカウントする。Ｎ２がＮ１の５％以下であれば、切断前の連続繊維のうち、９５％以上の本数が切込によって切断されたとみなす。

プリプレグに切込を挿入して切込プリプレグとすることで、切込プリプレグに含まれる強化繊維の繊維長が不連続となり、成形時に高い形状追従性を有する。その結果、加熱・加圧時に切込プリプレグが流動し、型に追従して複雑形状を有する繊維強化プラスチックを製造することができる。

切込プリプレグに挿入される切込の好ましい切込角は、繊維の配向方向を０°とした際の切込角θの絶対値が０°≦θ＜４５°であることが好ましく、２°≦θ＜２５°であることが良好な表面品位を得るためにはより好ましい。また、切込プリプレグに挿入される各切込の長さＸは０．１ｍｍ≦Ｘ＜５０ｍｍであることが好ましく、０．５ｍｍ≦Ｘ＜１０ｍｍであることがより好ましい。切込の長さＸが上記好ましい範囲であると、繊維強化プラスチックとした際に切込の開口が目立たず表面品位の低下を防止できる。

本発明において不連続繊維プリプレグに含まれる不連続強化繊維Ｒ_２の長さＹは１ｍｍ≦Ｙ＜１００ｍｍであることが好ましく、１０ｍｍ≦Ｙ＜５０ｍｍであることが良好な力学特性を発現させる上ではより好ましい。不連続強化繊維Ｒ_２の長さＹが上記好ましい範囲であると繊維強化プラスチックとした際に十分な力学特性を発現、する一方、成形時の形状追従性が損なわれることはない。

本発明におけるプリプレグ積層体は、前記織物プリプレグ及び前記不連続繊維プリプレグを積層することで得られる。本発明に係るプリプレグ積層体は、少なくとも一方の表面層に織物プリプレグを有することで、繊維強化プラスチックの良好な力学特性及び表面品位が実現される。それ以外は、プリプレグ積層体の積層構成は、特に限定されず、用途に応じて任意に積層されて良い。プリプレグ積層体の代表的な積層構成としては、例えば、不連続繊維プリプレグを、強化繊維の繊維方向を０°とした場合に[＋４５°／０°／−４５°／９０°]_Ｓの擬似等方積層で積層したのち、積層体の一方の表面に織物プリプレグを積層することでプリプレグ積層体としても良いし、不連続繊維プリプレグを[０°／９０°]_２Ｓのクロスプライ積層構成で積層したのち、積層体の少なくとも一方の表面に織物プリプレグを積層することでプリプレグ積層体としてもよい。また、プリプレグ積層体は両方の表面に織物プリプレグが配置されていても良い。さらに、プリプレグ積層体は必要に応じて一方向連続繊維プリプレグや樹脂シートなど、他のシート状基材を含んでも良い。

本発明において、織物プリプレグに含まれる熱硬化性樹脂Ａの硬化速度よりも不連続繊維プリプレグに含まれる熱硬化性樹脂Ｂの硬化速度が速い方が、成形時の織物の目乱れが抑制されるため好ましい。

示差走査熱量分析計（ＤＳＣ）で観測されるヒートフローは、熱硬化性樹脂の反応によるものであり、ＤＳＣの等温測定において、ヒートフローが現れるまでの時間は、熱硬化性樹脂の反応速度を判断する基準となる。すなわち、ＤＳＣの等温測定にて現れるヒートフローのピークトップ（以下、ピークトップ）は、熱硬化性樹脂の架橋反応が最も活発化する状態を表しており、硬化速度の指標として用いることができる。しかしながら、ピークトップはＤＳＣ測定の条件に大きく依存するため、再現性を有する数値を取得することが困難である場合があった。このため、本発明では、硬化速度の指標として、安定して再現性を有する数値が得られる総発熱量に基づいた評価を採用した。

本発明における評価方法を以下に、詳細に記載する。

図１は樹脂サンプルに対して上記の条件でＤＳＣ測定を実施した際に得られる硬化発熱によるヒートフロー曲線１の一例を模式的に示したものである。任意のベースライン２とヒートフロー曲線１で囲まれた部分が硬化反応による発熱を表し、この面積３が総発熱量となる。図１における反応終了時刻Ｔｈ及び反応開始時刻Ｔｓは、以下のとおり定義される。反応終了時刻Ｔｈはピークトップから計測終了までの間で発熱量が最小値をとった時刻とする。ベースライン２はＴｈにおけるヒートフローから水平に引いた直線とする。また、ベースライン２とヒートフロー曲線１が計測開始後最初に交わる点の時刻を反応開始時刻Ｔｓとする。熱硬化性樹脂Ａ及び熱硬化性樹脂Ｂのそれぞれについて熱量分析を実施してヒートフロー曲線１を取得し、総発熱量を求め、反応開始時刻Ｔｓからの累計の発熱量４が総発熱量１００％のうちの５０％をはじめて超えた時間を半硬化時間ＴａおよびＴｂとする。ここでは、熱硬化性樹脂Ａの半硬化時間をＴａ，熱硬化性樹脂Ｂの半硬化時間をＴｂと示す。Ｔａ及びＴｂは値が小さいほど、より短時間で硬化反応の半分が完了したことを示しており、硬化が進行する速度が高いことを示す。

本発明のプリプレグ積層体は平板状であってもよいが、必ずしも平板状でなくともよい。平板状であれば、織物プリプレグに不連続繊維プリプレグを積層したプリプレグ積層体をプレス成形やオートクレーブ成形等の加熱・加圧手段によって複雑形状を有する繊維強化プラスチックへと成形する。ここで、本発明に係る「加熱・加圧」とは、圧力を加えながら行う加熱である。平板状でない場合は、織物プリプレグと不連続繊維プリプレグを、順に型に賦形しながら積層して、プリプレグ積層体とする場合を意味する。その際、織物プリプレグと不連続繊維プリプレグが完全に密着していない場合も本発明のプリプレグ積層体の態様に含まれるものとする。

本発明のプリプレグ積層体の態様として、前記プリプレグ積層体が、前記切込プリプレグの実質的に全ての強化繊維が切込によって切断されており、切込の平均長さｘと切込によって切断された不連続強化繊維Ｒ_２の平均長さｙが、ｙ＜６ｘ＋１０となる切込プリプレグを含むことが好ましい。

図２に、一方向プリプレグに切込５を挿入して得られる切込プリプレグの一例を示す。本発明において、プリプレグ積層体に含まれる一方向プリプレグが連続した強化繊維のみからなる場合、すなわち、不連続強化繊維を含まず、例としては強化繊維を切断する切込が一つも挿入されていなかった場合、プリプレグ積層体を加熱・加圧した際に型の凹凸部で連続強化繊維が突っ張り、複雑形状に形状追従性させることは非常に難しい。このため、本発明では、プリプレグ積層体に形状追従性を付与するために、不連続繊維プリプレグを用いるのであり、切込が挿入された切込プリプレグを用いることが好ましい。切込の形状や配置パターンを変えることで形状追従性を向上させることができる。例えば、図２において切込の長さＸ（以下、切込長さという場合がある）が長いほど、また、切込によって切断される不連続強化繊維Ｒ_２の長さＹ（以下、繊維長さと言う場合がある）が短いほど、切込プリプレグは高い形状追従性を有する。したがって、本発明のプリプレグ積層体は、力学特性よりも形状追従性を重視する場合、ｙ＜６ｘ＋１０を満たす切込プリプレグが含まれることが好ましい。

なお、本発明における切込の平均長さｘとは、切込プリプレグに挿入された全ての切込の長さＸの平均値とすることが理想であるが、実際に全ての切込の長さを測定することは現実的ではないため、切込プリプレグをデジタルマイクロスコープ等の撮影装置を用いて撮影した画像を用いて測定した値から求めた平均値を切込の平均長さとする。切込のパターンは、切込プリプレグを任意の位置で撮影して得られた画像上の切込の端部同士を線分で結ぶことで抽出することができる。例えば、切込がどの様な角度で挿入されているのか、複数の切込は平行に挿入されているのか、等間隔に挿入されているのか、等のパターンを、一つの切込における端部同士を線分で結ぶことで抽出する。線分の長さを切込の長さとし、合計１０個の切込の長さを測定し、その平均値を切込の平均長さとする。切込は直線状でも曲線状でもよいが、切込が曲線状の場合には、その切込の端部同士を結んだ線分の長さを切込の長さＸとする。

同様に、本発明における切込によって切断された不連続強化繊維Ｒ_２の平均長さｙは、切込の平均長さと同じように、デジタルマイクロスコープ等の撮影装置を用いて撮影した画像を用いて測定した値から求めた平均値を切込によって切断された不連続強化繊維Ｒ_２の平均長さとする。画像上において、強化繊維の繊維方向上にて平行に隣接する２つの切込を選定し、それぞれの切込における端部同士を線分で結ぶことで切込パターンを抽出する。そして、当該２つの隣接した切込の間の、強化繊維の繊維方向に平行な方向の距離を強化繊維の長さとし、合計１０個の線分間について強化繊維の長さを測定し、その平均値を切込によって切断された強化繊維の平均長さｙとする。

本発明のプリプレグ積層体の別の態様として、切込の平均長さｘと切込によって切断された不連続強化繊維Ｒ_２の平均長さｙが、ｙ≧６ｘ＋１０となる切込プリプレグを含むものが挙げられる。

切込プリプレグに含まれる不連続強化繊維Ｒ_２は配向角がランダムでなく、強化繊維が一方向に配向したプリプレグから得られるため、強化繊維の配向ムラや分布ムラが生じることはなく、高い力学特性を有する繊維強化プラスチックを製造することができる。切込プリプレグの力学特性は切込の形状や配置パターンによって向上させることができる。例えば、切込の長さＸが短いほど、また、切込によって切断された不連続強化繊維Ｒ_２の長さＹが長いほど、切込を行う前の元のプリプレグの力学特性からのノックダウンが低く、高い力学特性を発現する。したがって、本発明のプリプレグ積層体は、形状追従性よりも力学特性を重視する場合には、ｙ≧６ｘ＋１０を満たす切込プリプレグが含まれることが好ましい。

本発明の別のプリプレグ積層体の好ましい態様としては、プリプレグ積層体に含まれる各不連続繊維プリプレグのそれぞれの積層面の表面積が、少なくとも一方の表面層に配置された織物プリプレグ外表面の表面積１００％に対して８０％以上１００％未満であってもよい。織物プリプレグの外表面に、積層方向の面における凹凸は含むが、織物プリプレグの側面は含めない。プリプレグ積層体の両積層面に織物プリプレグが配置される場合には、両面のうちで上記の表面積の大きい方の織物プリプレグを選んで、不連続繊維プリプレグとの関係が上記の通りであればよい。もっとも、上記両表面層のそれぞれの織物プリプレグが、不連続繊維プリプレグと上記関係となっていてもよい。前記不連続繊維プリプレグに含まれる不連続強化繊維Ｒ_２は繊維長が短く、加熱・加圧時の形状追従性を有しているため、不連続繊維プリプレグの表面積を織物プリプレグの表面積１００％に対して８０％以上１００％未満とすることで、加熱・加圧時に不連続繊維プリプレグを伸張または流動させて複雑形状を有する型に追従させることができ、型のキャビティ内に基材が充填しない箇所が生じることを有効に防止できる。

具体的には、繊維強化プラスチックを得るためのプリフォームとして織物プリプレグと不連続繊維プリプレグを型に賦形しながらプリプレグ積層体を得る場合、織物プリプレグは伸張しにくいため、型の凹凸に丁寧に沿わせるが、不連続繊維プリプレグは加熱加圧することで型の凹凸に沿わせることができるので、プリフォームの時点では型の凹凸に丁寧に沿わす必要がなく、プリプレグ積層体としては織物プリプレグよりも表面積が小さくなる。織物プリプレグを型の凹凸に沿わせた上で不連続繊維プリプレグをその上に配置する場合、織物プリプレグと不連続繊維プリプレグとは金型の凸部付近でのみ接触し、凹部付近では接触しない形態を取る。このように、プリプレグ積層体を構成する織物プリプレグ及び不連続繊維プリプレグは必ずしも積層面全体で密着している必要はなく、金型の形状に応じてそれぞれのプリプレグが接触しない箇所を含んでいても良い。より好ましくは、不連続繊維プリプレグの表面積が上記の一面または両面における織物プリプレグの表面積１００％に対して８０％以上９５％以下となることである。

また本発明では、前記プリプレグ積層体を成形用の型に配置する配置工程、プリプレグ積層体を予熱する予熱工程、プリプレグ積層体を加熱・加圧して繊維強化プラスチックとする成形工程を含む繊維強化プラスチックの製造方法を提供する。

上記型の形態は特に限定されないが、一般的には下型６と上型７からなるものが用いられる。図３は、繊維強化プラスチックの製造方法の各工程の一例を示した模式図である。本発明における配置工程とは、型外で製造された前記プリプレグ積層体８を図３（ａ）に示す様に下型６に配置する工程、あるいは、下型６の上で織物プリプレグ９及び不連続繊維プリプレグ１０を積層して前記プリプレグ積層体８とする工程をいう。配置工程では、図３（ａ）のようにプリプレグ積層体の織物プリプレグ９が配置された表面と下型６表面とが接する様に配置しても良いし、あるいは不連続繊維プリプレグ１０が配置された表面と下型６表面が接する様に配置しても良いが、前者の場合は織物プリプレグを優先的に熱することができるため好ましい。プリプレグ積層体全体を均質に加熱したい場合、下型６にプリプレグ積層体８を配置後、プリプレグ積層体８に大きな圧力が負荷されない様に注意しつつ、プリプレグ積層体８の上に上型７を配置しても良い。

本発明における予熱工程とは、型に配置されたプリプレグ積層体を、圧力を与える前に加熱する工程である（以下、プリプレグ積層体に圧力を与える前に加熱することを予熱という）。本発明においては、予熱工程により、織物プリプレグに含まれる熱硬化性樹脂Ａの硬化を不連続繊維プリプレグに含まれる熱硬化性樹脂Ｂの硬化よりも先に進行させ、後述する成形工程実施時の織物プリプレグの目乱れを抑制することができる。プリプレグ積層体を予熱する方法としては、配置工程でプリプレグ積層体８を型に配置した後に上下型の温度を上昇させることで予熱しても良いし、あらかじめ表面が予熱された下型６にプリプレグ積層体８を配置することで予熱しても良い。特に後者の場合は、配置工程の後直ちに予熱工程を開始することができるため、生産性を向上させる点で好ましい。予熱工程を実施する型の温度は特に限定されないが、１００℃以上であれば上記ＴａとＴｂとの差による効果が顕著に表れることから好ましく、１１０℃以上１８０℃以下であればより速く樹脂の硬化が進み成形時間が短縮されるため好ましい。プリプレグ積層体の予熱に費やす時間については５秒以上３００秒以下であることが好ましい。予熱時間が上記好ましい範囲である場合、熱硬化性樹脂Ａの硬化を制御しつつ十分に進行させることができる。より好ましい予熱時間は１０秒以上１８０秒以下である。

本発明における成形工程とは、図３（ｂ）に示すように予熱工程にて予熱されたプリプレグ積層体を上下型で加熱・加圧し、繊維強化プラスチックとする工程である。予熱工程の後にプリプレグ積層体を加熱・加圧することで織物プリプレグの変形を抑制しつつ、形状追従性の高い不連続繊維プリプレグが流動し、型のキャビティ内に充填する。このとき、不連続繊維プリプレグが流動することによって織物プリプレグの側面及び周囲を充填することがあっても、本発明においては織物プリプレグを構成する繊維束の動きが抑制され、目乱れが防止される。加熱・加圧する手段は、例えばプレス機を用いたプレス成形により実施されるものであっても良い。

本発明の繊維強化プラスチックの製造方法の別の様態として、プリプレグ積層体表面の一方が不連続繊維プリプレグの表面により形成される場合、例えば、プリプレグ積層体の一方の外表面を表面Ｓ_１とすると、織物プリプレグの表面が表面Ｓ_１を形成しており、前記プリプレグ積層体のもう一方の外表面を表面Ｓ_２とすると、不連続繊維プリプレグの表面で表面Ｓ_２が形成されている場合において、前記表面Ｓ_２に接する型の表面積が、表面Ｓ_２の表面積１００％に対して１００％より大きく２００％未満となることも好ましい。ここでいう型の表面積とは、前記成形工程にて加熱・加圧を実施する直前にプリプレグ積層体の表面Ｓ_２と接している型において、型を閉じた際に型内に基材が完全に充填したと仮定した場合に、流動した基材と接触しうる表面の面積を指す。プリプレグ積層体の表面Ｓ_２の表面積１００％に対して前記型の表面積を１００％より大きく２００％未満とすることで、前記成形工程で不連続繊維プリプレグが流動して型のキャビティ内を十分に充填し、複雑形状を有する繊維強化プラスチックを製造することができる。より好ましくは、１１０％以上１５０％以下である。

本発明に係る製造方法によって得られる繊維強化プラスチックは、織物プリプレグに起因する織り構造の表面外観を有し、不連続繊維プリプレグに起因した繊維長の短い強化繊維を含む。すなわち、繊維強化プラスチックに層Ｌ_１と複数の層Ｌ_２とが含まれ、両者が積層構造をとるとして、前記層Ｌ_１は繊維強化プラスチックの少なくとも一方の表面に存在し、強化形態が織り構造を有する強化繊維及び樹脂を含み、前記層Ｌ_２は、不連続強化繊維及び樹脂を含むものとしたとき、繊維強化プラスチック内の前記層Ｌ_１の繊維流動度が、１．０〜５．０である繊維強化プラスチックである。

上記において、層Ｌ_１は前記プリプレグ積層体における織物プリプレグが硬化した層を指す。幾何形状デザインの付与や表面品位の向上のためには繊維強化プラスチックの表面に強化繊維が織り構造を有する層Ｌ_１が設けられていることが好ましい。層Ｌ_１に含まれる強化繊維の織り構造の形態は特に限定されず、例えば、互いに平行となるように一方向に引き揃えられた複数本の繊維束と、それらに直交する補助繊維が互いに交錯して織り構造をなす一方向織物、あるいは、複数本の繊維束を二方向に織成してなる二軸織物、さらにはそれぞれ平行に引き揃えられた繊維束を互いに繊維方向が異なるように多段に積層し、それらをステッチングなどで接合した多軸織物などを用いることができる。なかでも互いに直交する繊維束から成る二軸織物は立体形状への追従性に優れるため好ましく、平織り、綾織り、朱子織、からみ織り、模紗織り、斜紋織り等の種々の織り形態を取ってもよい。また、織物を構成する繊維束の幅は全ての繊維束で均一でも良く、繊維束によって異なる幅を有していても良い。また、層Ｌ_２は前記プリプレグ積層体における不連続繊維プリプレグが硬化した層を示す。層Ｌ_２に含まれる強化繊維は複雑形状に追従するために強化繊維の長さが１〜１００ｍｍであることが好ましく、１０〜５０ｍｍがより好ましい。

層Ｌ_１及び層Ｌ_２に含まれる強化繊維は特に限定されず、ガラス繊維、ケブラー繊維、炭素繊維、グラファイト繊維、ボロン繊維、アラミド繊維等であってもよい。その中でも特に炭素繊維は、これらの強化繊維の中でも軽量であり、なおかつ比強度及び比弾性率において特に優れた性質を有していることから好ましい。また、層Ｌ_１に含まれる樹脂は、熱硬化性樹脂が硬化したものであれば特に限定されず、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、エポキシ樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂およびポリイミド樹脂等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。また、耐熱性や力学特性を向上させる目的でフィラーなどが混合されているものであってもよい。

層Ｌ_２に含まれる樹脂はとしては熱硬化性樹脂が硬化したものであれば特に限定されず、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、エポキシ樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂およびポリイミド樹脂等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。また、耐熱性や力学特性を向上させる目的でフィラーなどが混合されているものであってもよい。

本発明における繊維流動度とは、層Ｌ_１中の織り構造を有する強化繊維の繊維束の幅をｈとして、繊維強化プラスチックに含まれるｈの最大値をｈ_max、ｈの最小値をｈ_minとしたとき、ｈ_max／ｈ_minで定義される値のことをいう。なお、ここでいう繊維束の幅ｈとは、該繊維束を構成する繊維のうち、最も外側に位置する二本の繊維間の距離を指す。

図４は、繊維強化プラスチックにおける層Ｌ_１の外観の例を模式的に示したものである。平織を例として示したが、平織に限定されず、種々の織り形態であってもよい。縦糸１１及び横糸１２によって織り構造が形成されている。繊維束の幅が最も狭い箇所１３での繊維束の幅がｈ_min、繊維束の幅が最も広い箇所１４における繊維束の幅がｈ_maxとなる。層Ｌ_１を形成する強化繊維の端部に当たる繊維束（例えば繊維束１５）は、繊維束の一部が欠けている可能性があるため、繊維流動度の評価の対象からは除外する。

繊維束幅は、目視で定規やノギスなどを用いて計測する。デジタルスコープを用いて層Ｌ_１の表面の画像を取得し、画像処理ソフトを利用して計測する方法も許容される。

繊維強化プラスチックの繊維流動度が５．０を超える場合は、織り構造を構成する繊維束の目乱れが大きいことを示しており、表面品位に劣る。繊維流動度の好ましい上限は、２．５である。

本発明の繊維強化プラスチックの好ましい態様として、前記積層構造を積層方向に切断した断面における各々の層Ｌ_２について測定した分散パラメータが、１０％以下となることが挙げられる。

ここで、分散パラメータとは、繊維強化プラスチックの積層方向を横切る方向の断面にみられる層Ｌ_２中の強化繊維の断面を無作為に１００個抽出し、断面形状を楕円に近似した際に、当該１００個の断面の長径の標準偏差／平均値のことを言う。上記積層方向を横切る方向については特に限定はなく、断面を横切る方向であれば任意の角度をとってよい。また、任意の上記積層方向を横切る断面を観察し、一度でも上記の分散パラメータ範囲を満たす断面が存在すれば、本要件を満たすものと判断する。繊維強化プラスチックの層Ｌ_２において、強化繊維が一方向に配向している場合は強化繊維の断面形状は同一になる。例えば、繊維方向に対して直角に近い断面では強化繊維の断面形状は真円に近い楕円となり、繊維方向に対して斜めな断面では強化繊維の断面形状は長径と短径の差が大きい楕円となる。本発明では、繊維強化プラスチックの積層方向を横切る断面において積層方向に視認できる層Ｌ_２が存在し、かつ該層内において分散パラメータが１０％以下であることは、層Ｌ_２内において強化繊維が一方向に配向していることを示す。繊維強化プラスチックの各層Ｌ_２に含まれる繊維が一方向に配向している場合、繊維の分布ムラや配向ムラが抑制され、繊維強化プラスチックが良好な力学特性を発現するため好ましい。

分散パラメータは、上記の通り得られた繊維強化プラスチックの断面の画像を、デジタルスコープなどを用いて取得し、該断面の画像から無作為に１００個の強化繊維断面を選択し、選択した強化繊維の断面の形状を楕円と見なしてその長径を計測し、長径の標準偏差／平均値を求めることにより計測する。なお、強化繊維の断面の形状を楕円と見なした時の長径とは、取得された強化繊維断面の円周上の任意の２点を直線で結んだときの直線の長さの最大値とする。

本発明では、繊維強化プラスチックが複数の層Ｌ_２を有し、積層方向を横切る任意の位置で切断して得られる断面内に見られる１つの層Ｌ_２において、強化繊維の断面を無作為に１００個抽出し、これらの繊維断面形状を楕円に近似した際に、抽出された１００個の断面の長径の平均値Ｄ_１を求め、前述の断面と同一の断面内の別の層Ｌ_２において、強化繊維の断面を無作為に１００個抽出し、これらの繊維断面形状を楕円に近似した際に、抽出された１００個の断面の長径の平均値Ｄ_２を求めた場合、Ｄ_１がＤ_２の２倍以上となる断面が存在することがより好ましい態様である。上記積層方向を横切る方向については特に限定はなく、断面を横切る方向であれば任意の角度をとってよい。

Ｄ_１がＤ_２の２倍以上となるとは、繊維強化プラスチックを構成する複数の層Ｌ_２において、各層Ｌ_２に含まれる強化繊維の配向方向が異なる組が存在することを示す。繊維強化プラスチックにおいて複数の方向に強化繊維が配向していることで、繊維強化プラスチックが有する力学的特性が等方的なものとなるため好ましい。なお、３以上の層Ｌ_２が存在するとき、そのうち１つの層の繊維断面の長径平均値が別のいくつかの層の長径平均値の２倍以上でなくとも、それ以外のいずれかの層の長径平均値の２倍以上であればよい。

本発明のより好ましい態様として、繊維強化プラスチックが複数の層Ｌ_２を有し、一つの層Ｌ_２に含まれる強化繊維の長さの平均値が、別の層Ｌ_２に含まれる強化繊維の長さの平均値よりも短いことが好ましい。

繊維強化プラスチックが有する機械的特性は、繊維強化プラスチックに含まれる強化繊維の長さに依存する。基本的に、繊維強化プラスチックに含まれる強化繊維の長さが長いほど力学的特性に優れる。また、強化繊維の長さが短いほど成形時の形状追従性に優れている。すなわち、繊維強化プラスチックに含まれる強化繊維の長さは要求される力学特性や形状によって選択される。繊維強化プラスチックが互いに異なる繊維長を有する層Ｌ_２を有することで、所望の力学特性や形状を有する繊維強化プラスチックが得られるため、好ましい。なお、３以上の層Ｌ_２が存在するとき、そのうち１つの層の強化繊維の長さの平均値が別のいくつかの層の強化繊維の長さの平均値と同じ長さであっても、それ以外のいずれかの層の強化繊維の長さの平均値と異なるものであればよい。繊維強化プラスチックが複数の層Ｌ_２を有し、一つの層Ｌ_２に含まれる強化繊維の長さの平均値が、他の層Ｌ_２に含まれる強化繊維の長さの平均値よりも短いことを確かめるには、繊維強化プラスチックの樹脂を焼き飛ばすことで強化繊維の繊維長を計測する方法を用いる。具体的には、得られた繊維強化プラスチックの樹脂を焼き飛ばし（焼き飛ばし温度はエポキシ樹脂の場合は５００℃）、強化繊維からなる繊維マットを得る。繊維強化プラスチックに含まれる強化繊維の繊維長の平均は、該繊維マット表面から任意に抽出した１０本の強化繊維の平均値とする。強化繊維の長さの平均値の計測後、前記繊維マットの繊維を表面から均等に剥がしていき、繊維長が大きく変化した時点で、その時点での繊維マットの表面から強化繊維を１０本抽出し、再度強化繊維の長さの平均値を求める。求めた強化繊維の長さの平均値を最初に求めた強化繊維の平均値と比較し、長さが１ｍｍ以上異なった場合、繊維強化プラスチックにおいて、一つの層Ｌ_２に含まれる強化繊維の長さの平均値が、他の層Ｌ_２に含まれる強化繊維の長さの平均値よりも短いと判断する。

以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は実施例に記載の発明に限定される訳ではない。

実施例で使用したプリプレグの作製方法を以下に示す。
＜エポキシ樹脂組成物＞
以下に示す原料を用いてエポキシ樹脂組成物Ｃ_１〜Ｃ_５を作製した。エポキシ樹脂組成物Ｃ_１〜Ｃ_５の樹脂組成について表１にまとめた。

本発明で用いるエポキシ樹脂組成物の構成要素は以下の通りである。
・エポキシ樹脂
“ｊＥＲ（登録商標）”８２８（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、三菱ケミカル（株）製）。

“ｊＥＲ（登録商標）”１００７ＦＳ（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、三菱ケミカル（株）製）。

“ＥＰＩＣＬＯＮ（登録商標）”Ｎ７４０（フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ＤＩＣ（株）製）。

“スミエポキシ（登録商標）”ＥＬＭ４３４（ジアミノジフェニルメタン型エポキシ樹脂、住友化学工業（株）製）。

“アラルダイト（登録商標）”ＭＹ０６００（アミノフェノール型エポキシ樹脂、ハンツマン・アドバンスト・マテリアルズ社製）。
・硬化剤
ＤＩＣＹ７（ジシアンジアミド、三菱ケミカル（株）製）。
・硬化促進剤
“Ｏｍｉｃｕｒｅ（登録商標）”２４（４，４’−メチレンビス（フェニルジメチルウレア、ピィ・ティ・アイ・ジャパン（株）製）。

ＤＣＭＵ-９９（３−（３，４−ジクロロフェニル）−１，１−ジメチルウレア、保土ヶ谷化学工業（株）製）。
・熱可塑性樹脂
“ビニレック（登録商標）”Ｋ（ポリビニルホルマール、ＪＮＣ（株）製）。

“スミカエクセル（登録商標）”ＰＥＳ５００３Ｐ（ポリエーテルスルホン、住友化学（株）製）。
＜エポキシ樹脂組成物の調製方法＞
エポキシ樹脂組成物の主剤として、ビーカー内に上記エポキシ樹脂及び上記熱可塑性樹脂を投入し、１５０℃の温度まで昇温させ３０分加熱混練を行い、６０℃の温度まで降温させた後、硬化剤および硬化促進剤を投入し、１０分間混練して、エポキシ樹脂組成物を得た。
＜炭素繊維＞
“トレカ（登録商標）”Ｔ３００（東レ（株）製）、“トレカ（登録商標）”Ｔ７００Ｓ（東レ（株）製）、“トレカ（登録商標）”Ｔ１１００Ｇ（東レ(株)製）
＜プリプレグの作製方法＞
前記エポキシ樹脂組成物の調製方法に準じて得られたエポキシ樹脂組成物を、リバースロールコーターを用いて離型紙上に塗布し、樹脂フィルムを２枚作製した。次に、シート状に整列させた前記炭素繊維に記載の“トレカ（登録商標）”に得られた樹脂フィルム２枚を炭素繊維の両面から重ね、温度１１０℃、圧力２ＭＰａの条件で加圧加熱してエポキシ樹脂組成物を含浸させ、プリプレグＰ_１〜Ｐ_７を得た。なお、前記プリプレグの作製方法に従って作製したプリプレグに使用した、エポキシ樹脂組成物と炭素繊維の組合せを表２にまとめた。

プリプレグＰ_１、プリプレグＰ_５、プリプレグＰ_６、プリプレグＰ_７は強化繊維が織り構造を有する織物プリプレグである。本実施例では、不連続繊維プリプレグとして切込プリプレグを使用した。プリプレグＰ_２、Ｐ_３およびＰ_４は強化繊維が一方向に配向したプリプレグである。プリプレグＰ_２、Ｐ_３およびＰ_４へは強化繊維を切断する切込を挿入し、切込プリプレグとした。上記プリプレグを用いて、以下に記載の成形性評価Ｅ_１、成形性評価Ｅ_２、成形性評価Ｅ_３をそれぞれ実施した。得られた結果は表３、表４、表５にまとめた。
＜Ｔａ及びＴｂの測定＞
本発明におけるヒートフロー曲線１は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用い、アルミニウム製のサンプルパンにエポキシ樹脂組成物Ｃ_１〜Ｃ_５を約１０ｍｇ分封入してセル内のサンプル台に配置し、リファレンスとしての空のアルミニウム製サンプルパンをリファレンス台に配置し、それぞれのサンプルを窒素雰囲気中で５０℃から７００℃／ｍｉｎで１３０℃まで昇温し、その後１３０℃で熱硬化反応が終了するまで保持する分析を行うことで取得した。得られたヒートフロー曲線１から、区分求積の台形公式によりエポキシ樹脂組成物Ｃ_１〜Ｃ_５の総発熱量をそれぞれ計算し、それぞれのエポキシ樹脂組成物で発熱量が総発熱量の５０％に達するまでの時間を求めた。以下では、エポキシ樹脂組成物Ｃ_１〜Ｃ_５の発熱量が総発熱量の５０％に達するまでの時間をそれぞれＴ_Ｃ１〜Ｔ_Ｃ５と表す。分析の結果、Ｔ_Ｃ１＝２１５．１秒、Ｔ_Ｃ２＝３７４．４秒、Ｔ_Ｃ３＝３６１．７秒、Ｔ_Ｃ４＝１７１．０秒、Ｔ_Ｃ５＝１６８．７秒であった。
＜成形性評価Ｅ_１＞
成形性評価Ｅ_１では、図５に示す平板繊維強化プラスチックを製造した。まず、各プリプレグを任意の寸法に裁断し、積層してプリプレグ積層体とした。このとき、プリプレグ積層体の一方の表面のみに織物プリプレグが配置されるように積層した。その後、盤面の形状が１００ｍｍ×１００ｍｍの正方形で、深さ１０ｍｍのキャビティを有する下金型に、プリプレグ積層体を織物プリプレグが配置された表面が下金型の表面と接する様に配置した。このとき、下金型はあらかじめ一定の温度まで昇温していた。その後、プリプレグ積層体の上に下金型と同じ温度にまで昇温した上金型を配置した。その後、一定時間保持しプリプレグ積層体を予熱した。一定時間経過後、プレス機で加熱・加圧し、平板繊維強化プラスチックを製造した。この時得られた繊維強化プラスチックの金型への充填状況を観察するとともに繊維強化プラスチック表面の繊維流動度を計算し、以下に示す良、可、不可の３段階で評価した。
良：基材が型内に充填し、繊維流動度が１．０以上２．５未満
可：基材が型内に充填し、繊維流動度が２．５以上
不可：基材が型内に充填しなかった。
＜成形性評価Ｅ_２＞
成形性評価Ｅ_２では、図６に示すリブを有する繊維強化プラスチックを製造した。まず、各プリプレグを積層してプリプレグ積層体を製造した。このとき、プリプレグ積層体の一方の表面のみに織物プリプレグが配置されるように積層した。配置工程では、盤面の形状が１００ｍｍ×１００ｍｍの正方形で、深さ１０ｍｍのキャビティを有する下金型に、プリプレグ積層体を織物プリプレグが配置された表面が下金型の表面に接する様に配置した。下金型はあらかじめ一定の温度まで昇温していた。その後、プリプレグ積層体の上に下金型と同じ温度まで昇温した上金型を配置した。その後、一定時間保持しプリプレグ積層体を予熱した。一定時間経過後、プレス機でプレス成形を実施し、リブを有する繊維強化プラスチックを得た。このとき得られた繊維強化プラスチックのリブの高さＺと繊維流動度を計算し、その値を以下に示す良、可、不可の３段階で評価した。なお、ここで言うリブの高さとは繊維強化プラスチックに形成されたリブの高さの最大値のことをいう。
良：立ったリブの高さが５ｍｍ以上であり、繊維流動度が１．０以上２．５未満
可：立ったリブの高さが５ｍｍ以上であり、繊維流動度が２．５以上
不可：立ったリブの高さが５ｍｍ未満
＜成形性評価Ｅ_３＞
成形性評価Ｅ_３では、図７に示すとおりの表面に凹凸の曲面を有する繊維強化プラスチックを製造した。まず、各プリプレグを任意のサイズに裁断し、積層してプリプレグ積層体を製造した。このとき、プリプレグ積層体の一方の表面のみに織物プリプレグが配置されるように積層した。配置工程では盤面に凹凸の曲面を有する１７０ｍｍ×１７０ｍｍの下金型に、プリプレグ積層体を、織物プリプレグを有する表面が下金型の表面に接する様に配置した。このとき、下金型をあらかじめ一定の温度まで昇温していた。その後、プリプレグ積層体の上に下金型と同じ温度まで昇温した上金型を配置した。その後、一定時間保持し、プリプレグ積層体を予熱した。一定時間経過後、プレス機でプレス成形を実施し、表面に凹凸を有する繊維強化プラスチックを得た。このとき得られた繊維強化プラスチックの繊維流動度を計算し、その値を以下に示す良、可、不可の３段階で評価した。
良：繊維流動度が１．０以上２．５未満
可：繊維流動度が２．５以上
不可：成形できなかった
＜繊維流動度の測定方法＞
得られた繊維強化プラスチックの表面を目視により観察し、最小スケールが１ｍｍの定規を用いてｈ_ｍｉｎ及びｈ_ｍａｘを計測し、繊維流動度を求めた。
＜繊維強化プラスチックの断面の観察方法＞
得られた繊維強化プラスチックを厚さ方向（積層方向）に切断し、層構造を露出させたサンプルを作成した。その後サンプルの断面を研磨機によって研磨した。断面を研磨したサンプルをデジタルスコープにて観察し、繊維強化プラスチック断面に見られる層Ｌ_２の分散パラメータを計測した。
（実施例１）
プリプレグＰ_６を９７ｍｍ×９７ｍｍの正方形に裁断し、本発明における織物プリプレグとした。次にプリプレグＰ_３を８５ｍｍ×８５ｍｍの正方形に裁断し、切込の平均長さが１ｍｍ、切込が強化繊維の配向方向となす角度（切込角度）に対して１４°の切込によって、切込によって切断された不連続強化繊維の平均長さが２５ｍｍとなるように切込を挿入し、本発明における切込プリプレグとした。切込プリプレグを積層構成が［０°／９０°］_４Ｓとなるように積層したのち、積層体の一方の表面に前記織物プリプレグを積層してプリプレグ積層体とした。次に、得られたプリプレグ積層体をあらかじめ１３０℃に熱せられた成形性評価Ｅ_１に記載の繊維強化プラスチックを製造するための下金型に配置した。プリプレグ積層体を配置後、下金型と同じ温度まで昇温した上金型を配置し、１５０秒間保持してプリプレグ積層体を予熱した。その後上下金型の温度を１３０℃に保ったまま面圧５ＭＰａでプレス機によってプレス成形を実施し、繊維強化プラスチックを製造して成形性評価Ｅ_１を実施した。

この場合、本発明における前記熱硬化性樹脂Ａは前記エポキシ樹脂組成物Ｃ_４に該当し、前記熱硬化性樹脂Ｂは前記エポキシ樹脂組成物Ｃ_１に該当するため、Ｔｂ−Ｔａ＝４４．１で、発熱量条件を満たしていた。また、全ての切込プリプレグに挿入された切込の平均長さｘと切込によって切断された不連続強化繊維の平均長さｙの関係はｙ≧６ｘ＋１０を満たしていた。また、切込プリプレグの表面積の織物プリプレグの積層方向の最表面の表面積１００％に対する比（面積比ＡＲ_１、以下同様）は７７％であった。なお、ここでの切込プリプレグの表面積とは、織物プリプレグと接する切込プリプレグの表面積を指す。さらに、プリプレグ積層体の切込プリプレグが配置された側、すなわち上記したところの表面Ｓ_２に接する型の表面積は、表面Ｓ_２の表面積１００％に対する比（面積比ＡＲ₂、以下同様）が１３８％であった。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、基材が金型の端まで充填しており、繊維流動度は３．５であった。また、各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、積層体の積層方向における同一断面に見られる一つの層Ｌ_２の強化繊維の断面の長径の平均値Ｄ_１が、別の層Ｌ_２の強化繊維の断面の長径の平均値Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（実施例２）
プリプレグＰ_６をプリプレグＰ_１とし、プリプレグＰ_３をプリプレグＰ_２としたこと以外は、実施例１と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_１を実施した。

このとき、Ｔｂ−Ｔａ＝１５９．３で、発熱量条件を満たしており、全ての切込プリプレグに挿入された切込の平均長さｘと切込によって切断された不連続強化繊維の平均長さｙの関係はｙ≧６ｘ＋１０を満たしていた。また、面積比ＡＲ_１は７７％であり面積比ＡＲ₂は１３８％であった。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、基材が金型の端まで充填しており、繊維流動度は１．８であった。また、各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、積層体の積層方向における同一断面に見られる一つの層Ｌ_２の強化繊維の断面の長径の平均値Ｄ_１が、別の層Ｌ_２の強化繊維の断面の長径の平均値Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（実施例３）
切込プリプレグに挿入された切込の平均長さが１ｍｍで、切込によって切断された不連続強化繊維の繊維長さを１２．５ｍｍとしたこと以外は、実施例２と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_１を実施した。

このとき、Ｔｂ−Ｔａ＝１５９．３で、発熱量条件を満たしており、全ての切込プリプレグに挿入された切込の平均長さｘと切込によって切断された不連続強化繊維の平均長さｙの関係はｙ＜６ｘ＋１０を満たしていた。また、面積比ＡＲ_１は７７％であり、面積比ＡＲ₂は１３８％であった。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、基材が金型の端まで充填しており、繊維流動度は２．１であった。また、各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、上記Ｄ_１が上記Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（実施例４）
織物プリプレグの寸法を９０ｍｍ×９０ｍｍの正方形としたこと以外は、実施例２と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_１を実施した。

このとき、Ｔｂ−Ｔａ＝１５９．３で、発熱量条件を満たしており、全ての切込プリプレグに挿入された切込の平均長さｘと切込によって切断された不連続強化繊維の平均長さｙの関係はｙ≧６ｘ＋１０を満たしていた。また、面積比ＡＲ_１は８９％であり、面積比ＡＲ₂は１３８％であった。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、基材が金型の端まで充填しており、繊維流動度は１．７であった。また、各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、上記Ｄ_１が上記Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（実施例５）
織物プリプレグの寸法を５０ｍｍ×５０ｍｍの正方形とした。またプリプレグＰ_２をプリプレグＰ_４とし、切込プリプレグの寸法を４５ｍｍ×４５ｍｍとしたこと以外は、実施例２と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_１を実施した。

このとき、Ｔｂ−Ｔａ＝１４６．６で、発熱量条件を満たしており、全ての切込プリプレグに挿入された切込の平均長さｘと切込によって切断された不連続強化繊維の平均長さｙの関係はｙ≧６ｘ＋１０を満たしていた。また、面積比ＡＲ_１は８１％であり、面積比ＡＲ₂は４９３％であった。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、繊維流動度は２．０であったが、基材が金型の端まで充填せず、所望の形状が得られなかった。また、各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、上記Ｄ_１が上記Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（実施例６）
予熱工程において、金型の温度を１４０℃とし、予熱の時間を１２０秒としたこと以外は実施例２と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_１を実施した。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、基材が金型の端まで充填しており、繊維流動度は１．９であった。また、各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、上記Ｄ_１が上記Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（実施例７）
予熱工程において、金型の温度を１２０℃とし、予熱時間を１８０秒としたこと以外は実施例２と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_１を実施した。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、基材が金型の端まで充填しており、繊維流動度は１．３であった。また、各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、上記Ｄ_１が上記Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（実施例８）
プリプレグ積層体の層Ｌ_２の積層構成を[０°]_４としたしたこと以外は、実施例２と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_１を実施した。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、基材が金型に充填しており、繊維流動度は１．５であった。また、各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。
（実施例９）
プリプレグ積層体の積層構成を擬似等方積層[４５°／０°／−４５°／９０°]_２Ｓとしたこと以外は実施例２と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_１を実施した。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、基材が金型に充填しており、繊維流動度は１．３であった。また、各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、上記Ｄ_１が上記Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（実施例１０）
プリプレグＰ_１をプリプレグＰ_６とし、プリプレグＰ_２をプリプレグＰ_３としたこと以外は、実施例９と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_１を実施した。

このとき、Ｔｂ−Ｔａ＝４４．１で発熱量条件を満たしており、全ての切込プリプレグに挿入された切込の平均長さｘと切込によって切断された不連続強化繊維の平均長さｙの関係はｙ＜６ｘ＋１０を満たしていた。また、面積比ＡＲ_１は７７％であり、面積比ＡＲ₂は１３８％であった。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、基材が金型の端まで充填しており、繊維流動度は３．３であった。また、各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、上記Ｄ_１が上記Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（実施例１１）
プリプレグＰ_１をプリプレグＰ_７とし、プリプレグＰ_２をプリプレグＰ_３としたこと以外は、実施例２と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_１を実施した。

このとき、Ｔｂ−Ｔａ＝４６．４で発熱量条件を満たしており、全ての切込プリプレグに挿入された切込の平均長さｘと切込によって切断された不連続強化繊維の平均長さｙの関係はｙ≧６ｘ＋１０を満たしていた。また、面積比ＡＲ_１は７７％であり、面積比ＡＲ₂は１３８％であった。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、基材が金型の端まで充填しており、繊維流動度は３．６であった。また、各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、上記Ｄ_１が上記Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（実施例１２）
プリプレグＰ_１をプリプレグＰ_５とし、プリプレグＰ_２をプリプレグＰ_４としたこと以外は、実施例２と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_１を実施した。

このとき、Ｔｂ−Ｔａ＝１４６．６で発熱量条件を満たしており、全ての切込プリプレグに挿入された切込の平均長さｘと切込によって切断された不連続強化繊維の平均長さｙの関係はｙ≧６ｘ＋１０を満たしていた。また、面積比ＡＲ_１は７７％であり、面積比ＡＲ₂は１３８％であった。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、基材が金型の端まで充填しており、繊維流動度は２．０であった。また、各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、上記Ｄ_１が上記Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（実施例１３）
プリプレグＰ_１を９０ｍｍ×９０ｍｍの正方形に裁断し、織物プリプレグとした。次にプリプレグＰ_２を８５ｍｍ×８５ｍｍの正方形に裁断し、切込の平均長さが１ｍｍ、切込角度が強化繊維の配向方向に対して１４°の切込によって、切断された不連続強化繊維の平均長さが２５ｍｍとなるように切込を挿入し、切込プリプレグとした。切込プリプレグを積層構成が［０°／９０°］_４Ｓとなるように積層したのち、積層体の一方の表面に織物プリプレグを積層してプリプレグ積層体とした。次に、得られたプリプレグ積層体をあらかじめ１３０℃に熱せられた成形性評価Ｅ_２に記載の繊維強化プラスチックを製造するための下金型に配置した。プリプレグ積層体を配置後、下金型と同じ温度まで昇温した上金型を配置し、１５０秒間保持してプリプレグ積層体を予熱した。その後上下金型の温度を１３０℃に保ったまま面圧５ＭＰａでプレス機によってプレス成形を実施し、成形性評価Ｅ_２を実施した。

このとき、Ｔｂ−Ｔａ＝１５９．３で発熱量条件を満たしており、全ての切込プリプレグに挿入された切込の平均長さｘと切込によって切断された不連続強化繊維の平均長さｙの関係はｙ≧６ｘ＋１０を満たしていた。また、面積比ＡＲ_１は８９％であり、面積比ＡＲ₂は１９３％であった。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、繊維流動度が１．８であった。また、高さ７ｍｍのリブが立った。また、各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、上記Ｄ_１が上記Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（実施例１４）
切込プリプレグを［４５°／０°／−４５°／９０°］_２Ｓの積層構成で積層する際に、織物プリプレグが配置される方の表面から８層の切込プリプレグを、不連続強化繊維の繊維長が２５ｍｍの切込プリプレグを用いて積層し、残りの８層を繊維長が１２．５ｍｍの切込プリプレグを用いて積層して得られるプリプレグ積層体を用いたこと以外は実施例９と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_２を実施した。

評価の結果、繊維強化プラスチックは１３ｍｍのリブを有していた。また、繊維流動度は１．７であり、良好な表面品位を有していた。また、繊維強化プラスチック断面に見られる各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、上記Ｄ_１が上記Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（実施例１５）
プリプレグＰ_１を１８０ｍｍ×１８０ｍｍの正方形に裁断し、織物プリプレグとした。次にプリプレグＰ_２を１７０ｍｍ×１７０ｍｍの正方形に裁断し、切込長さが１ｍｍ、切込角度が強化繊維の配向方向に対して１４°の切込によって繊維長さが２５ｍｍとなるように切込を挿入し、前記切込プリプレグとした。切込プリプレグを積層構成が［０°／９０°］_４Ｓとなるように積層したのち、積層体の一方の表面に織物プリプレグを積層してプリプレグ積層体とした。得られたプリプレグ積層体をあらかじめ１３０℃に熱せられた下金型に配置した。プリプレグ積層体を配置後、上金型を取り付け、１５０秒間保持し予熱した。その後金型の温度を１３０℃に保ったまま面圧５ＭＰａでプレス機によって加圧し、成形性評価Ｅ_３を実施した。

このとき、Ｔｂ−Ｔａ＝１５９．３で発熱量条件を満たしており、全ての切込プリプレグに挿入された切込の平均長さｘと切込によって切断された不連続強化繊維の平均長さｙの関係はｙ≧６ｘ＋１０を満たしていた。また、面積比ＡＲ_１は８９％であり、面積比ＡＲ₂は１７３％であった。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、基材は金型内にシワなく充填していた。繊維流動度は１．５で、良好な表面品位を有していた。また、繊維強化プラスチック断面に見られる各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、上記Ｄ_１が上記Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（実施例１６）
プリプレグＰ_１を２００ｍｍ×２００ｍｍの正方形に裁断し、織物プリプレグとした。次にプリプレグＰ_２を１７０ｍｍ×１７０ｍｍの正方形に裁断し、切込長さが１ｍｍ、切込角度が強化繊維の配向方向に対して１４°の切込によって繊維長さが２５ｍｍとなるように切込を挿入し、切込プリプレグとした。まず、表面の温度が室温である金型上に織物プリプレグを凹凸に沿わせながら賦形し、その後［０°／９０°］_４Ｓの積層構成で積層した切込プリプレグ積層体を織物プリプレグの上に配置し、プリプレグ積層体とした。このとき、織物プリプレグと切込プリプレグ積層体は一部接触しており、完全には密着していなかった。得られたプリプレグ積層体をあらかじめ１３０℃に熱せられた下金型に配置した。プリプレグ積層体を配置後、上金型を取り付け、１５０秒間保持し予熱した。その後金型の温度を１３０℃に保ったまま面圧５ＭＰａでプレス機によって加圧し、成形性評価Ｅ_３を実施した。

このとき、Ｔｂ−Ｔａ＝１５９．３で発熱量条件を満たしており、全ての切込プリプレグに挿入された切込の平均長さｘと切込によって切断された不連続強化繊維の平均長さｙの関係はｙ≧６ｘ＋１０を満たしていた。また、面積比ＡＲ_１は７２％であり、面積比ＡＲ₂は１７３％であった。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、基材は金型内にシワなく充填していた。繊維流動度は１．７で、良好な表面品位を有していた。また、繊維強化プラスチック断面に見られる各層Ｌ_２は、前記分散パラメータを満たしていた。さらに、上記Ｄ_１が上記Ｄ_２の２倍以上となる層Ｌ_２の組合せが存在していた。
（比較例１）
プリプレグＰ_２をプリプレグＰ_３とし、予熱の時間を３０秒としたこと以外は実施例２と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_１を実施した。なお、プリプレグＰ_３に含まれている樹脂はプリプレグＰ_１に含まれている樹脂と同じものであった。したがって、織物プリプレグに含まれる熱硬化性樹脂ＡのＴａと、切込プリプレグに含まれる熱硬化性樹脂ＢのＴｂは、発熱量条件を満たさなかった。

評価の結果、得られた繊維強化プラスチックの繊維流動度は３．８であり、織物プリプレグの目乱れが目立って表面品位が悪かった。
（比較例２）
プリプレグＰ_２に切込を挿入せず、切込プリプレグとしなかったこと以外は実施例２と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_１を実施した。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、繊維流動度は１．８であったが、基材が金型に充填しきらなかった。
（比較例３）
予熱工程を実施しなかったこと以外は実施例２と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ_１を実施した。つまり、下金型にプリプレグ積層体を配置後直ちに成形工程に移行して繊維強化プラスチックを製造した。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、繊維流動度が４．３であり、織物の目乱れが目立って表面品位が悪かった。
（比較例４）
プリプレグＰ_２をプリプレグＰ_３とし、予熱の時間を３０秒としたこと以外は実施例１３と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ₂を実施した。

評価の結果、得られた繊維強化プラスチックの繊維流動度は２．７であり、織物プリプレグの目乱れが目立って表面品位は悪かった。また、高さ７ｍｍのリブが立った。
（比較例５）
プリプレグＰ_２に切込を挿入せず、切込プリプレグとしなかったこと以外は実施例１３と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ₂を実施した。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、繊維流動度は１．３であったが、リブの高さは３ｍｍであり、リブ部への基材の充填が極端に悪かった。
（比較例６）
予熱工程を実施しなかったこと以外は実施例１３と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ₂を実施した。つまり、下金型にプリプレグ積層体を配置後直ちに成形工程に移行して繊維強化プラスチックを製造した。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、繊維流動度が４．３であり、織物の目乱れが目立って表面品位が悪かった。
（比較例７）
プリプレグＰ_２をプリプレグＰ_３とし、予熱の時間を３０秒としたこと以外は実施例１５と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ₃を実施した。

評価の結果、得られた繊維強化プラスチックの繊維流動度は２．７であり、織物プリプレグの目乱れが目立って表面品位は悪かった。
（比較例８）
プリプレグＰ_２に切込を挿入せず、切込プリプレグとしなかったこと以外は実施例１５と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ₃を実施した。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、成形工程時に基材のシワを噛み込んでしまい、成形することができなかった。
（比較例９）
予熱工程を実施しなかったこと以外は実施例１５と同様にプリプレグ積層体を製造し、成形性評価Ｅ₃を実施した。つまり、下金型にプリプレグ積層体を配置後直ちに成形工程に移行して繊維強化プラスチックを製造した。

評価の結果得られた繊維強化プラスチックは、繊維流動度は４．３であり、織物の目乱れが目立って表面品位が悪かった。

本発明によれば、織物プリプレグと不連続繊維プリプレグを組み合わせても成形時の目乱れが少ないプリプレグ積層体を得るので、外板部材として適した繊維強化プラスチックを得ることができる。かかる外板部材は航空機、宇宙機、自動車、鉄道、船舶、電化製品、スポーツ等の構造用途に展開することができる。

１：ヒートフロー曲線
２：ベースライン
３：総発熱量
４：総発熱量の５０％の発熱量
５：切込
６：下型
７：上型
８：プリプレグ積層体
９：織物プリプレグ
１０：不連続繊維プリプレグ
１１：縦糸
１２：横糸
１３：繊維束の最小幅
１４：繊維束の最大幅
１５：層Ｌ_１端部の繊維束
Ｚ：リブの高さ

Claims (12)

1. 少なくとも一方の表面層に織物プリプレグを配置し、かつ不連続繊維プリプレグを配置してなるプリプレグ積層体であって、
   前記織物プリプレグは、織り構造を有する強化繊維Ｒ_１と熱硬化性樹脂Ａとを含み、
   前記不連続繊維プリプレグは、一方向に配向された不連続強化繊維Ｒ_２と熱硬化性樹脂Ｂとを含み、
   前記熱硬化性樹脂Ａと前記熱硬化性樹脂Ｂとが下記発熱量条件を満たすプリプレグ積層体。
   発熱量条件：前記熱硬化性樹脂Ａおよび前記熱硬化性樹脂Ｂのそれぞれを、示差走査熱量分析計により窒素雰囲気中で５０℃から７００℃／ｍｉｎで１３０℃まで昇温し、熱硬化反応が終了するまで１３０℃に保持したとき、Ｔｂ−Ｔａ＞３０
   ここで、
   Ｔａ（ｓ）：熱硬化性樹脂Ａの発熱量が熱硬化性樹脂Ａの総発熱量の５０％に達するまでの時間
   Ｔｂ（ｓ）：熱硬化性樹脂Ｂの発熱量が熱硬化性樹脂Ｂの総発熱量の５０％に達するまでの時間
2. 前記不連続繊維プリプレグが、一方向に配向した強化繊維と熱硬化性樹脂Ｂとを有するプリプレグに複数の切込を挿入することで前記強化繊維を不連続強化繊維Ｒ_２とした切込プリプレグである請求項１に記載のプリプレグ積層体。
3. 前記不連続繊維プリプレグにおいて、実質的に全ての強化繊維が切込によって切断されており、
   前記切込の平均長さｘと前記切込によって切断された不連続強化繊維Ｒ_２の平均長さｙが、ｙ＜６ｘ＋１０を満たす請求項２に記載のプリプレグ積層体。
4. 前記不連続繊維プリプレグにおいて、実質的に全ての強化繊維が切込によって切断されており、
   前記切込の平均長さｘと前記切込によって切断された不連続強化繊維Ｒ_２の平均長さｙが、ｙ≧６ｘ＋１０を満たす請求項２に記載のプリプレグ積層体。
5. 前記不連続繊維プリプレグのそれぞれの積層面の表面積が、前記少なくとも一方の表面層に配置された織物プリプレグ外表面の表面積１００％に対して８０％以上１００％未満である請求項１〜４のいずれかに記載のプリプレグ積層体。
6. 請求項１〜５のいずれかに記載のプリプレグ積層体を用いる繊維強化プラスチックの製造方法であって、
   前記プリプレグ積層体を成形用の型に配置する配置工程、
   前記プリプレグ積層体を予熱する予熱工程、
   及び前記プリプレグ積層体を加圧・加熱して繊維強化プラスチックとする成形工程を含む繊維強化プラスチックの製造方法。
7. 前記プリプレグ積層体の一方の表面が前記不連続繊維プリプレグにより形成される場合において、
   前記成形用の型の不連続繊維プリプレグに接する面の表面積が、前記表面に配置された不連続繊維プリプレグの当該成形用の型に接する面の表面積１００％に対して、１００％より大きく２００％未満となる請求項６に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
8. 織り構造を有する強化繊維及び樹脂を含む層Ｌ_１と、
   強化繊維及び樹脂を含む複数の層Ｌ_２と、を有し、
   前記層Ｌ_１及び複数の層Ｌ_２が積層構造を形成しており、
   前記層Ｌ_１は少なくとも一方の表面層に存在し、
   前記層Ｌ_１の下記繊維流動度が、１．０〜５．０である繊維強化プラスチック。
   繊維流動度：織り構造を有する強化繊維の繊維束の幅をｈとして、ｈの最大値をｈ_max、ｈの最小値をｈ_minとしたとき、ｈ_max／ｈ_min
9. 層Ｌ_２に含まれる不連続強化繊維の繊維長さが１〜１００ｍｍである請求項８に記載の繊維強化プラスチック。
10. 前記積層構造を積層方向に切断して得られる断面における各々の層Ｌ_２について測定した下記分散パラメータが１０％以下である請求項８または９に記載の繊維強化プラスチック。
    分散パラメータ：無作為に抽出された１００個の強化繊維の断面の形状を楕円に近似して得られる１００個の長径の標準偏差／平均値
11. 前記積層構造を積層方向の任意の位置で切断して得られる断面内の１つの層Ｌ_２において、無作為に抽出された１００個の強化繊維の断面形状を楕円に近似して得られる１００個の径（楕円の場合は長径）の平均値をＤ_１として、
    前記積層方向の断面内の別の層Ｌ_２において、無作為に抽出された１００個の強化繊維の断面形状を楕円に近似して得られる１００個の長径の平均値Ｄ_２とすると、
    Ｄ_１がＤ_２の２倍以上である請求項８〜１０のいずれかに記載の繊維強化プラスチック。
12. 複数の層Ｌ_２を有し、
    一つの層Ｌ_２に含まれる不連続強化繊維の長さの平均値が、別の層Ｌ_２に含まれる不連続強化繊維の長さの平均値よりも短い請求項８〜１１のいずれかに記載の繊維強化プラスチック。

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