JPWO2018194182A1 - 水素同位体が濃縮された水または水溶液の製造方法、水素同位体濃度が低減された水素ガスの製造方法及び製造装置 - Google Patents
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Abstract
Description
関連出願の相互参照
本出願は、2017年4月21日出願の日本特願2017−084386号の優先権を主張し、その全記載は、ここに特に開示として援用される。
[1]
少なくとも1つの水電気分解装置及び少なくとも2つの水素ガスの流れに直列に連結し燃料電池(FCn、ここで、nは2以上の整数であって、水電気分解装置に一段目に連結した燃料電池をFC1とする。)を用い、かつ各燃料電池において独立して発電を行い、かつ水電気分解装置において水電気分解を行って、水素同位体を含有する水または水溶液(以下、水溶液AS0)から、前記水溶液AS0よりも水素同位体含有率が高い水または水溶液(ASe)を製造する方法であって、
(we1)水電気分解装置において水溶液AS0を水電気分解して水素ガス及び酸素ガスを得ること、
(fc1)前記電気分解で得られる水素ガスを燃料電池1(FC1)の負極側に供給し、水素ガス(HG0)の一部を負極で反応させ、負極側で残りの水素ガス(HG1)及び正極側で生成する水素同位体含有水(W1)を回収すること、
(fc2)回収した水素ガス(HG1)を燃料電池2(FC2)の負極側に供給し、水素ガス(HG1)の一部を負極で反応させ、負極側で残りの水素ガス(HG2)及び正極側で生成する水素同位体含有水(W2)を回収すること、
(fc3)燃料電池2(FC2)の次に、燃料電池が連結されている場合は、順次、この操作を燃料電池n(FCn)まで繰返して、負極側で残りの水素ガス(HGn)及び正極側で生成する水素同位体含有水(Wn)を回収すること(nは、3以上の整数)、
(we2)前記水電気分解装置から、電気分解後の、前記水溶液AS0よりも水素同位体含有率が高い水または水溶液ASeを回収すること、を含む、前記方法。
[2]
FC1〜FCnの正極側には、酸素ガスまたは酸素含有ガスが供給され、前記回収した水素同位体含有水W1からWnの少なくとも一部は前記水電気分解装置に供給する、[1]に記載の方法。
[3]
前記回収した水素同位体含有水W1からWnの少なくとも一部を前記水電気分解装置に水溶液AS0と共に供給する、[1]または[2]に記載の方法。
[4]
水素同位体含有水W1からWnの燃料電池からの回収は、燃料電池の正極側から排出される酸素ガスまたは酸素含有ガスに同伴させることで行う、[1]〜[3]のいずれかに記載の方法。
[5]
前記水電気分解で得られる酸素ガスの少なくとも一部を、少なくとも一部の燃料電池の正極側に供給することを含む、[1]〜[4]のいずれかに記載の方法。
[6]
前記水電気分解で得られる酸素ガスの少なくとも一部は、FCnの正極側に供給され、FCnの正極側から排出される酸素ガスまたは酸素含有ガスは燃料電池n−1(FCn−1)の正極側に供給され、順次、FC1まで、排出された酸素ガスまたは酸素含有ガスの次の燃料電池への供給が繰り返される[5]に記載の方法。
[7]
前記工程(fc2)のFC2又は工程(fc3)のFCnから前記水素同位体含有率が水素ガスHG0より低い水素ガスHG2またはHGnを回収して水素ガスを併産することを含む(ただし、nは2以上の整数)、[1]〜[6]のいずれかに記載の方法。
[8]
少なくとも1つの水電気分解装置及び少なくとも2つの水素ガスの流れに直列に連結し燃料電池(FCn、ここで、nは2以上の整数であって、水電気分解装置に一段目に連結した燃料電池をFC1とする。)を用い、かつ各燃料電池において独立して発電を行い、かつ水電気分解装置において水電気分解を行うことを含む、水素同位体濃度が低減された水素ガスを製造する方法であって、
(we1)水電気分解装置において水素同位体を含有する水または水溶液を水電気分解して水素ガス(HG0)及び酸素ガスを得ること、
(fc1h)前記電気分解で得られる水素ガスHG0を燃料電池1(FC1)の負極側に供給し、水素ガスHG0の一部を負極で反応させ、負極側で残りの水素ガス(HG1)を回収すること、
(fc2h)回収した水素ガスHG1を燃料電池2(FC2)の負極側に供給し、水素ガスHG1の一部を負極で反応させ、負極側で残りの水素ガス(HG2)を回収すること、
(fc3h)燃料電池2(FC2)の次に、燃料電池が連結されている場合は、順次、この操作を燃料電池n(FCn)まで繰返して、負極側で残りの水素ガス(HGn)を回収して(nは、3以上の整数)、
水素ガスHG0よりも水素同位体濃度が低い水素ガスHG2またはHGnを得ること、
を含む、前記方法。
[9]
前記工程(fc1)においてFC1の負極側に供給される水素ガスの量と、前記工程(fc2)においてFC2又は前記工程(fc3)においてFCnから回収される水素ガスの量の比は、100:0〜50の範囲である、[1]〜[8]のいずれかに記載の方法。
[10]
前記水電気分解装置における水電気分解用の電力の少なくとも一部は、前記燃料電池において発電された電力により賄われる、[1]〜[9]のいずれかに記載の方法。
[11]
少なくとも2つの直列に連結した燃料電池は、3〜10個の燃料電池を直列に連結したものである、[1]〜[10]のいずれかに記載の方法。
[12]
前記水溶液AS0が、純水、アルカリ水溶液又は海水である、[1]〜[11]のいずれかに記載の方法。
[13]
少なくとも1つの水電気分解装置及び少なくとも2つの水素ガスの流れに直列に連結した燃料電池を含み、前記水電気分解装置は陰極室及び陽極室を有し、前記燃料電池はそれぞれ負極室及び正極室を有し、
前記水電気分解装置の陰極室から前記直列に連結した燃料電池の前記水電気分解装置に隣接する燃料電池の負極室に水素ガス流通手段を有し、
前記直列に連結した燃料電池は、上記水電気分解装置に隣接する燃料電池から順次連結する各燃料電池の負極室間に水素ガス流通手段を有し、
前記直列に連結した燃料電池は、上記水電気分解装置に隣接する燃料電池から順次連結する各燃料電池の正極室間に酸素ガスまたは酸素含有ガス流通手段を有し、かつ、
上記燃料電池より生成した水を上記水電気分解装置へ回収する流通手段を有する、
水素同位体が濃縮された水または水溶液の製造装置。
[14]
同位体濃度が低減された水素ガスを併産するための、[13]に記載の製造装置。
[15]
少なくとも1つの水電気分解装置及び少なくとも2つの水素ガスの流れに直列に連結した燃料電池を含み、前記水電気分解装置は陰極室及び陽極室を有し、前記燃料電池はそれぞれ負極室及び正極室を有し、
前記水電気分解装置の陰極室から前記直列に連結した燃料電池の前記水電気分解装置に隣接する燃料電池の負極室に水素ガス流通手段を有し、
前記直列に連結した燃料電池は、上記水電気分解装置に隣接する燃料電池から順次連結する各燃料電池の負極室間に水素ガス流通手段を有る、
水電気分解装置で得られた水素ガスより水素同位体が低減された水素ガスの製造装置。
[16]
少なくとも2つの直列に連結した燃料電池は、3〜10個の燃料電池を直列に連結したものである、[13]〜[15]のいずれかに記載の製造装置。
[17]
前記燃料電池は、固体高分子形燃料電池である、[13]〜[16]のいずれかに記載の製造装置。
[18]
前記水電気分解装置は、隣接する燃料電池と連結した酸素ガスまたは酸素含有ガス流通手段を有する、[13]〜[17]のいずれかに記載の製造装置。
本発明は、少なくとも1つの水電気分解装置及び少なくとも2つの水素ガスの流れに直列に連結し燃料電池を用い、かつ各燃料電池において独立して発電を行い、かつ水電気分解装置において水電気分解を行って、水素同位体を含有する水または水溶液(以下、水溶液AS0)から、前記水溶液AS0よりも水素同位体含有率が高い水または水溶液(ASe)を製造する方法に関する。
さらに本発明は、少なくとも1つの水電気分解装置及び少なくとも2つの直列に連結した燃料電池を含む、水素同位体が濃縮された水または水溶液(水素同位体濃縮水/水溶液)の製造装置に関する。前記水電気分解装置は、陰極室及び陽極室を有し、前記燃料電池はそれぞれ負極室及び正極室を有する。
図1に示す装置は、1つの水電気分解装置(水電解槽)10及び直列に連結した燃料電池FC1、FC2、・・・FCnを含む。nは3以上の整数である。nの上限に制限はなく、例えば、10以下の整数であることができる。尚、図1においては、FCnが示されているが、燃料電池はFC1及びFC2の2つの場合もある。燃料電池の連結様式が直列とは、燃料電池の間を流通する水素ガスの流れに沿って、複数の燃料電池が連結されることを意味する。複数の燃料電池の間の電気の流れに注目して直列に連結される意味ではない。複数の燃料電池は独立の条件で運転されるため電気的に直列に連結されることはない。
(fc1)前記電気分解で得られる水素ガスを燃料電池1(FC1)の負極側に供給し、水素ガス(HG0)の一部を負極で反応させ、負極側で残りの水素ガス(HG1)及び正極側で生成する水素同位体含有水(W1)を回収する。
(fc2)回収した水素ガス(HG1)を燃料電池2(FC2)の負極側に供給し、水素ガス(HG1)の一部を負極で反応させ、負極側で残りの水素ガス(HG2)及び正極側で生成する水素同位体含有水(W2)を回収する。
(fc3)燃料電池2の次に、燃料電池が連結されている場合は、順次、この操作を燃料電池n(FCn)まで繰返して、負極側で残りの水素ガス(HGn)及び正極側で生成する水素同位体含有水(Wn)を回収する(nは、3以上の整数)。
(we2)前記水電気分解装置から、電気分解後の、前記水溶液AS0よりも水素同位体含有率が高い水または水溶液ASeを回収する。
本発明は、少なくとも1つの水電気分解装置及び少なくとも2つの水素ガスの流れに直列に連結し燃料電池(FCn、ここで、nは2以上の整数であって、水電気分解装置に一段目に連結した燃料電池をFC1とする。)を用い、かつ各燃料電池において独立して発電を行い、かつ水電気分解装置において水電気分解を行うことを含む、水素同位体濃度が低減された水素ガスを製造する方法を包含する。この製造方法は、
(we1)水電気分解装置において水素同位体を含有する水または水溶液を水電気分解して水素ガス(HG0)及び酸素ガスを得ること、
(fc1h)前記電気分解で得られる水素ガスHG0を燃料電池1(FC1)の負極側に供給し、水素ガスHG0の一部を負極で反応させ、負極側で残りの水素ガス(HG1)を回収すること、
(fc2h)回収した水素ガスHG1を燃料電池2(FC2)の負極側に供給し、水素ガスHG1の一部を負極で反応させ、負極側で残りの水素ガス(HG2)を回収すること、
(fc3h)燃料電池2(FC2)の次に、燃料電池が連結されている場合は、順次、この操作を燃料電池n(FCn)まで繰返して、負極側で残りの水素ガス(HGn)を回収して(nは、3以上の整数)、
水素ガスHG0よりも水素同位体濃度が低い水素ガスHG2またはHGnを得ることを含む。
工程(fc1h)は、水素同位体濃縮水/水溶液の製造方法における工程(fc1)と、正極側で生成する水素同位体含有水(W1)を回収することを含まなくてもよいこと以外は、同義である。
工程(fc2h)は、水素同位体濃縮水/水溶液の製造方法における工程(fc2)と、正極側で生成する水素同位体含有水(W2)を回収することを含まなくてもよいこと以外は、同義である。
工程(fc3h)は、水素同位体濃縮水/水溶液の製造方法における工程(fc3)と、正極側で生成する水素同位体含有水(Wn)を回収することを含まなくてもよいこと以外は、同義である。
本発明は、少なくとも1つの水電気分解装置及び少なくとも2つの直列に連結した燃料電池を含む、水素同位体濃度が低減された水素ガスの製造装置を包含する。
実験方法:1段燃料電池
本実験では、アルカリ型水電解(AWE)と固体高分子型燃料電池(PEFC)を用いた。実験装置の概要を図3に示す。
実験方法:濃度依存性
PEFC単体での分離係数と水素同位体濃度(重水素)との関係を調べた。正極・負極両電極に白金触媒(Pt担持量:0.52 mg/cm2)を使用した電極接合膜(50×50 mm)を用い、電解質膜にはNafion(NRE211)を使用した。負極には軽水素ガスと重水素ガスの混合ガスを、正極には純酸素ガス(80 ml min-1)を供給した。このとき、軽水素ガス(H2)流量を20ml min-1に固定し、重水素ガス(D2)の流量をマスフロー制御装置にて調整しD/H比を10-5〜10-3とした。PEFCは可変抵抗器(菊水電子工業社製、PLZ164W)に接続し、発電電流が一定になるように室温にて発電させた。
実験方法:多段燃料電池
多段式燃料電池のモデルとして、1段のAWEと3段のPEFCからなる装置を作り検証実験を行った。実験装置の概要を図6に示す。
AWEでは、陽極および陰極に円形状のニッケルメッシュ電極(実面積35cm2)を用い、電解前にアセトンおよびエタノールにて超音波洗浄を行った。陽極および陰極の間には隔膜を使用し、個々の電極で発生したガスが混ざらないようにした。電解液には水酸化カリウム水溶液(pH 15)を用い、重水素/軽水素(D/H)比が1:9となるよう重水を添加し、アクリル製の電解槽に0.6L充填させた。電解中はポンプにて水電解槽内を循環させた。水電解は直流電源装置を用いて電流を5Aの一定電流とし、室温条件下で運転させた。
(最後のPEFCの水素利用率が最大)
(ii)FC1= 2.7 A, FC2 = 1.2 A, FC3 = 0.6 A
(最初のPEFCの水素利用率が最大)
(iii)FC1= 1.5 A, FC2 = 1.5 A, FC3 = 1.5 A
(何れのPEFCの水素利用率も等しい)
α=αAWE×αFC1×αFC2×αFC3
尚、αの計算においては、下記の条件を用いた。
・αAFEは別の実験結果より6.0とした。
・燃料電池の分離係数αFC1、αFC2、αFC3:
さらに濃度依存性を考慮するため、流入ガス中のD/H比をXとし、α=20.075×X0.188の近似式を利用(図5のグラフの点線に相当)。
この条件で得られた前記(ii)の条件における燃料電池の分離係数αFC1は2.16、αFC2は1.78、αFC3は1.53であり、これらにαAWE 6.0を乗じた値が表1に示した理論分離係数α=35.30=6.0×2.16×1.78×1.53である。
同量の水素を発電に用いる場合、FCの数が多い程、分離係数・発電電力ともに優位になることを実証するために以下の実験を行った。
(2)燃料電池FCを2機並列に用いて、それぞれ0.9 Aずつ発電(合計1.8 A)
(3)燃料電池FCを3機並列に用いて、それぞれ0.6 Aずつ発電(合計1.8 A)
燃料電池への酸素ガスの導入方向の検討
燃料電池FCを2機用いて、酸素ガスの導入方向の違いによる分離係数の違いを測定した。酸素ガスの導入方向は、図8に示す方向が酸素順流型であり、水素ガスと酸素ガスが同じ向きに順次燃料電池に供給される。図8に示す酸素順流型では酸素ガスが、D濃度の高い水素ガスから順に燃料電池において反応する。図9に示す方向が酸素逆流型であり、水素ガスと酸素ガスが逆向きに順次燃料電池に供給される。図9に示す酸素逆流型では、酸素ガスが、D濃度の低い水素ガスから順に反応する。酸素極側への分離も期待できる酸素逆流型の分離係数がよくなることが予想される。この点を確認するために以下の実験を行った。
Claims (18)
- 少なくとも1つの水電気分解装置及び少なくとも2つの水素ガスの流れに直列に連結し燃料電池(FCn、ここで、nは2以上の整数であって、水電気分解装置に一段目に連結した燃料電池をFC1とする。)を用い、かつ各燃料電池において独立して発電を行い、かつ水電気分解装置において水電気分解を行って、水素同位体を含有する水または水溶液(以下、水溶液AS0)から、前記水溶液AS0よりも水素同位体含有率が高い水または水溶液(ASe)を製造する方法であって、
(we1)水電気分解装置において水溶液AS0を水電気分解して水素ガス及び酸素ガスを得ること、
(fc1)前記電気分解で得られる水素ガスを燃料電池1(FC1)の負極側に供給し、水素ガス(HG0)の一部を負極で反応させ、負極側で残りの水素ガス(HG1)及び正極側で生成する水素同位体含有水(W1)を回収すること、
(fc2)回収した水素ガス(HG1)を燃料電池2(FC2)の負極側に供給し、水素ガス(HG1)の一部を負極で反応させ、負極側で残りの水素ガス(HG2)及び正極側で生成する水素同位体含有水(W2)を回収すること、
(fc3)燃料電池2(FC2)の次に、燃料電池が連結されている場合は、順次、この操作を燃料電池n(FCn)まで繰返して、負極側で残りの水素ガス(HGn)及び正極側で生成する水素同位体含有水(Wn)を回収すること(nは、3以上の整数)、
(we2)前記水電気分解装置から、電気分解後の、前記水溶液AS0よりも水素同位体含有率が高い水または水溶液ASeを回収すること、を含む、前記方法。 - FC1〜FCnの正極側には、酸素ガスまたは酸素含有ガスが供給され、前記回収した水素同位体含有水W1からWnの少なくとも一部は前記水電気分解装置に供給する、請求項1に記載の方法。
- 前記回収した水素同位体含有水W1からWnの少なくとも一部を前記水電気分解装置に水溶液AS0と共に供給する、請求項1または2に記載の方法。
- 水素同位体含有水W1からWnの燃料電池からの回収は、燃料電池の正極側から排出される酸素ガスまたは酸素含有ガスに同伴させることで行う、請求項1〜3のいずれかに記載の方法。
- 前記水電気分解で得られる酸素ガスの少なくとも一部を、少なくとも一部の燃料電池の正極側に供給することを含む、請求項1〜4のいずれかに記載の方法。
- 前記水電気分解で得られる酸素ガスの少なくとも一部は、FCnの正極側に供給され、FCnの正極側から排出される酸素ガスまたは酸素含有ガスは燃料電池n−1(FCn−1)の正極側に供給され、順次、FC1まで、排出された酸素ガスまたは酸素含有ガスの次の燃料電池への供給が繰り返される請求項5に記載の方法。
- 前記工程(fc2)のFC2又は工程(fc3)のFCnから前記水素同位体含有率が水素ガスHG0より低い水素ガスHG2またはHGnを回収して水素ガスを併産することを含む(ただし、nは2以上の整数)、請求項1〜6のいずれかに記載の方法。
- 少なくとも1つの水電気分解装置及び少なくとも2つの水素ガスの流れに直列に連結し燃料電池(FCn、ここで、nは2以上の整数であって、水電気分解装置に一段目に連結した燃料電池をFC1とする。)を用い、かつ各燃料電池において独立して発電を行い、かつ水電気分解装置において水電気分解を行うことを含む、水素同位体濃度が低減された水素ガスを製造する方法であって、
(we1)水電気分解装置において水素同位体を含有する水または水溶液を水電気分解して水素ガス(HG0)及び酸素ガスを得ること、
(fc1h)前記電気分解で得られる水素ガスHG0を燃料電池1(FC1)の負極側に供給し、水素ガスHG0の一部を負極で反応させ、負極側で残りの水素ガス(HG1)を回収すること、
(fc2h)回収した水素ガスHG1を燃料電池2(FC2)の負極側に供給し、水素ガスHG1の一部を負極で反応させ、負極側で残りの水素ガス(HG2)を回収すること、
(fc3h)燃料電池2(FC2)の次に、燃料電池が連結されている場合は、順次、この操作を燃料電池n(FCn)まで繰返して、負極側で残りの水素ガス(HGn)を回収して(nは、3以上の整数)、
水素ガスHG0よりも水素同位体濃度が低い水素ガスHG2またはHGnを得ること、
を含む、前記方法。 - 前記工程(fc1)においてFC1の負極側に供給される水素ガスの量と、前記工程(fc2)においてFC2又は前記工程(fc3)においてFCnから回収される水素ガスの量の比は、100:0〜50の範囲である、請求項1〜8のいずれかに記載の方法。
- 前記水電気分解装置における水電気分解用の電力の少なくとも一部は、前記燃料電池において発電された電力により賄われる、請求項1〜9のいずれかに記載の方法。
- 少なくとも2つの直列に連結した燃料電池は、3〜10個の燃料電池を直列に連結したものである、請求項1〜10のいずれかに記載の方法。
- 前記水溶液AS0が、純水、アルカリ水溶液又は海水である、請求項1〜11のいずれかに記載の方法。
- 少なくとも1つの水電気分解装置及び少なくとも2つの水素ガスの流れに直列に連結した燃料電池を含み、前記水電気分解装置は陰極室及び陽極室を有し、前記燃料電池はそれぞれ負極室及び正極室を有し、
前記水電気分解装置の陰極室から前記直列に連結した燃料電池の前記水電気分解装置に隣接する燃料電池の負極室に水素ガス流通手段を有し、
前記直列に連結した燃料電池は、上記水電気分解装置に隣接する燃料電池から順次連結する各燃料電池の負極室間に水素ガス流通手段を有し、
前記直列に連結した燃料電池は、上記水電気分解装置に隣接する燃料電池から順次連結する各燃料電池の正極室間に酸素ガスまたは酸素含有ガス流通手段を有し、かつ、
上記燃料電池より生成した水を上記水電気分解装置へ回収する流通手段を有する、
水素同位体が濃縮された水または水溶液の製造装置。 - 同位体濃度が低減された水素ガスを併産するための、請求項12に記載の製造装置。
- 少なくとも1つの水電気分解装置及び少なくとも2つの水素ガスの流れに直列に連結した燃料電池を含み、前記水電気分解装置は陰極室及び陽極室を有し、前記燃料電池はそれぞれ負極室及び正極室を有し、
前記水電気分解装置の陰極室から前記直列に連結した燃料電池の前記水電気分解装置に隣接する燃料電池の負極室に水素ガス流通手段を有し、
前記直列に連結した燃料電池は、上記水電気分解装置に隣接する燃料電池から順次連結する各燃料電池の負極室間に水素ガス流通手段を有る、
水電気分解装置で得られた水素ガスより水素同位体が低減された水素ガスの製造装置。 - 少なくとも2つの直列に連結した燃料電池は、3〜10個の燃料電池を直列に連結したものである、請求項13〜15のいずれかに記載の製造装置。
- 前記燃料電池は、固体高分子形燃料電池である、請求項13〜16のいずれかに記載の製造装置。
- 前記水電気分解装置は、隣接する燃料電池と連結した酸素ガスまたは酸素含有ガス流通手段を有する、請求項13〜17のいずれかに記載の製造装置。
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