JP6080223B2 - 空気呼吸式燃料電池、電池スタックおよび電池スタックのバッテリーとしての利用 - Google Patents
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Description
アノード:V2+→V3++e− E0=−0.255V
カソード:O2+4H++4e−→2H2O E0=+1.2V
V2+ V3++e− E0=−0.255V
2H++2e− H2 E0=±0.0V
2V2++2H+→2V3++H2↑
図1の図に従って、51cm2の幾何学的な活性膜を備える電池を構成した。膜電極部は、白金と炭素との混合物から成るコーティングを片側に有するNAFION(登録商標)117(米国DuPont)から成る。白金の含有量は2mg/cm2に対応した。アノード半電池と空洞との間の膜は、NAFION(登録商標)117(米国DuPont)であった。膜電極部のコーティングされた側と、通過流チャンネルを備えた黒鉛複合材プレート(PPG 86、ドイツEisenhuth)との間に、気体拡散電極(25 BC、ドイツSGL−Carbon)が配置された。アノード半電池の電極として、同じタイプの、通過流チャンネルを備えない黒鉛複合材プレートが用いられた。黒鉛複合プレートと膜との間には、5mm厚さの黒鉛フェルト(GFA5、ドイツSGL−Carbon)が配置された。アノード半電池とカソード半電池との間の空洞は、厚さが30mmであり、1つのガラス炭素電極、および1つのHg/Hg2SO4基準電極の配置が可能であった。2つの半電池および空洞は、液体媒体のための供給管および排出管を有する。アノード半電池は、貯蔵容器からの2M H2SO4および0.05M H3PO4内の1.6M VSO4溶液を200mlだけ用いて継続的に掃気された。理論容量は8.6Ahであった。空洞は、貯蔵容器からの2M H2SO4溶液を用いて継続的に掃気された。硫酸溶液は、貯蔵容器内の空気を用いて掃気された。通過流質量制御器(mass throughflow regulator)を用いて、60ml/minの体積流量の空気がカソード半電池を通って貯蔵容器へ導かれた。生成された水は、貯蔵容器によって収集された。放電テストは、1Aの放電電流で、定電位電解装置(Modulab、米国Solartron)、およびさらに接続された増幅器(Boost 12V/20A、米国Solartron)を用いて実施された。測定の始まりにおけるネルンスト電位の急激な低下(図3参照)は、電流伝導に伴う電子移動に起因する、空洞内の2価バナジウムイオンの著しい増加によって説明することが出来る。2価バナジウムの濃度の上昇は、空気/酸素による溶液の掃気に起因して3価バナジウムを形成する酸化の平衡が得られるまで続いた。電位のさらなる上昇、よって2価バナジウムの濃度の低下は、陽極液内の2価バナジウムの濃度の低下によって引き起こされた。
他の実験において、実施例1に従って構成された燃料電池の空気による掃気は、およそ7分の放電時間の後に注意された。電位はこの時間から、およそ臨海値である−0.05Vまで低下した。空気による掃気を再開することにより、2価バナジウム(V2+)が酸化し、電位は再び上昇した(図4参照)。その直度にテストが繰り返されたが、空気の供給は完全には中止されず、体積流量が減少させられ、最終的に再び増加させられた。
なお、上記の実施形態によれば、以下の構成もまた開示される。
[項目1]
アノード半電池およびカソード半電池と、
前記アノード半電池と前記カソード半電池との間に導入された第1イオン伝導性膜および第2イオン伝導性膜と
を備え、
前記第2イオン伝導性膜は、少なくとも前記カソード半電池側の領域において、酸素還元触媒でコーティングされており、
負の標準電極電位を有するイオンを酸化させる酸化ゾーンが、前記第1イオン伝導性膜と前記第2イオン伝導性膜との間に設けられる、空気または酸素により前記イオンの酸化を引き起こす空気呼吸式燃料電池。
[項目2]
前記イオンは前記アノード半電池内に含まれ、
好ましくは前記イオンは、V 2+ 、U 3+ 、Ti 3+ 、Ti 2+ 、In 2+ 、In + 、Cr 2+ 、Eu 2+ 、S2O 6 2− 、S2O 4 2− 、S2O 3 − 、H2PO 2 − 、HPO 3 2− 、SO 3 2− 、BH 4 − 、Sn 2+ 、HSnO 2 − 、AsO 2 − 、SbO 2 − から成る群より選択される、項目1に記載の空気呼吸式燃料電池。
[項目3]
好ましくは酸素と空気とのうち少なくとも一方である酸化剤は、前記カソード半電池と前記酸化ゾーンとのうち少なくとも一方に含まれる、項目1または2に記載の空気呼吸式燃料電池。
[項目4]
前記アノード半電池は、炭素プレートと、好ましくは黒鉛フェルトである多孔質炭素材料とを有し、
前記多孔質炭素材料は、前記炭素プレートと前記第1イオン伝導性膜とに接触している、項目1から3のいずれか1項に記載の空気呼吸式燃料電池。
[項目5]
前記カソード半電池は、炭素プレートと、炭素から成る気体拡散層とを有し、
前記炭素から成る気体拡散層は、前記炭素プレートと前記第2イオン伝導性膜とに接触している、項目1から4のいずれか1項に記載の空気呼吸式燃料電池。
[項目6]
前記酸化ゾーンは、
a)好ましくは硫酸とリン酸とのうち少なくとも一方である酸性溶液、または
b)好ましくは水酸化ナトリウム溶液と水酸化カリウム溶液とのうち少なくとも一方である塩基性溶液、または
c)好ましくは塩化ナトリウムと塩化カリウムとのうち少なくとも一方である中性塩溶液
を有する、項目1から5のいずれか1項に記載の空気呼吸式燃料電池。
[項目7]
前記酸化ゾーンは、前記イオンの酸化を可能とする標準電極電位を有する多孔質補助電極を有する、項目1から6のいずれか1項に記載の空気呼吸式燃料電池。
[項目8]
前記酸素還元触媒は、特に白金、ルテニウム、パラジウム、およびロジウムである貴金属と、前記貴金属の合金とから成る群から選択される、項目1から7のいずれか1項に記載の空気呼吸式燃料電池。
[項目9]
前記酸化ゾーンは、供給管および排出管を介して検出器に接続される構成と、検出器を有する構成とのうち少なくとも一方の構成を有し、
前記検出器は、前記酸化ゾーンの還元剤のタイプおよび濃度を判断するのに適しており、かつ好ましくは、UV/VIS分光計と電圧測定装置とのうち少なくとも一方である、項目1から8のいずれか1項に記載の空気呼吸式燃料電池。
[項目10]
項目1から9のいずれか1項の空気呼吸式燃料電池の2つ以上により構成される電池スタック。
[項目11]
項目1から9のいずれか1項の空気呼吸式燃料電池、または項目10の電池スタックのバッテリーとしての利用。
Claims (11)
- アノード半電池およびカソード半電池と、
前記アノード半電池と前記カソード半電池との間に導入された第1イオン伝導性膜および第2イオン伝導性膜と
を備え、
前記第2イオン伝導性膜は、少なくとも前記カソード半電池側の領域において、酸素還元触媒でコーティングされており、
負の標準電極電位を有するイオンを酸化させる酸化ゾーンが、前記第1イオン伝導性膜と前記第2イオン伝導性膜との間に設けられる、空気または酸素により前記イオンの酸化を引き起こす空気呼吸式燃料電池。 - 前記イオンは前記アノード半電池内に含まれ、
前記イオンは、V2+、U3+、Ti3+、Ti2+、In2+、In+、Cr2+、Eu2+、S2O6 2−、S2O4 2−、S2O3 −、H2PO2 −、HPO3 2−、SO3 2−、BH4 −、Sn2+、HSnO2 −、AsO2 −、SbO2 −から成る群より選択される、請求項1に記載の空気呼吸式燃料電池。 - 酸素と空気とのうち少なくとも一方は前記カソード半電池に含まれ、酸素と空気とのうち少なくとも一方である酸化剤は前記酸化ゾーンに含まれる、請求項1または2に記載の空気呼吸式燃料電池。
- 前記アノード半電池は、炭素プレートと、多孔質炭素材料とを有し、
前記多孔質炭素材料は、前記炭素プレートと前記第1イオン伝導性膜とに接触している、請求項1から3のいずれか1項に記載の空気呼吸式燃料電池。 - 前記カソード半電池は、炭素プレートと、炭素から成る気体拡散層とを有し、
前記炭素から成る気体拡散層は、前記炭素プレートと前記第2イオン伝導性膜とに接触している、請求項1から4のいずれか1項に記載の空気呼吸式燃料電池。 - 前記酸化ゾーンは、
a)硫酸とリン酸とのうち少なくとも一方である酸性溶液、または
b)水酸化ナトリウム溶液と水酸化カリウム溶液とのうち少なくとも一方である塩基性溶液、または
c)塩化ナトリウムと塩化カリウムとのうち少なくとも一方である中性塩溶液
を有する、請求項1から5のいずれか1項に記載の空気呼吸式燃料電池。 - 前記酸化ゾーンは、前記イオンの酸化を可能とする標準電極電位を有する多孔質補助電極を有する、請求項1から6のいずれか1項に記載の空気呼吸式燃料電池。
- 前記酸素還元触媒は、特に白金、ルテニウム、パラジウム、およびロジウムである貴金属と、前記貴金属の合金とから成る群から選択される、請求項1から7のいずれか1項に記載の空気呼吸式燃料電池。
- 前記酸化ゾーンは、供給管および排出管を介して検出器に接続される構成と、検出器を有する構成とのうち少なくとも一方の構成を有し、
前記検出器は、前記酸化ゾーンの還元剤のタイプおよび濃度を判断するのに適しており、かつ、UV/VIS分光計と電圧測定装置とのうち少なくとも一方である、請求項1から8のいずれか1項に記載の空気呼吸式燃料電池。 - 請求項1から9のいずれか1項の空気呼吸式燃料電池の2つ以上により構成される電池スタック。
- 請求項1から9のいずれか1項の空気呼吸式燃料電池、または請求項10の電池スタックのバッテリーとしての利用。
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