JPWO2018055932A1 - 切込プリプレグ及び切込プリプレグの製造方法 - Google Patents

Abstract

固化した際の表面品位と力学特性に優れ、三次元形状追従性の良好な繊維強化プラスチックを得ることのできる中間基材（切込プリプレグ）を提供する。樹脂及び一方向に配向した強化繊維を含むプリプレグに、強化繊維の配向方向に実質的に平行な切込（以下、強化繊維の配向方向に実質的に平行な切込を、平行切込という）及び強化繊維を横切る切込（以下、強化繊維を横切る切込を、横断切込という）を有する、切込プリプレグである。

Description

本発明は、成形時に良好な形状追従性を有し、固化した際に高い力学特性を有する繊維強化プラスチックの中間基材として好適な切込プリプレグおよびその製造方法に関する。

強化繊維と樹脂とからなる繊維強化プラスチックは、比強度、比弾性率が高く、力学特性に優れること、耐候性、耐薬品性などの高機能特性を有することなどから産業用途においても注目され、航空機、宇宙機、自動車、鉄道、船舶、電化製品、スポーツ等の構造用途に展開され、その需要は年々高まりつつある。

繊維強化プラスチックの中間基材として、ＳＭＣ（シートモールディングコンパウンド）がある。ＳＭＣは、通常２５ｍｍ程度に分断し熱硬化性樹脂を含浸したチョップドストランドがランダムに分散したシート状の基材であり、複雑な三次元形状を有する繊維強化プラスチックを成形するのに適した材料として知られている。しかし、ＳＭＣにより成形された繊維強化プラスチックはチョップドストランドの分布ムラ、配向ムラが必然的に生じてしまうため、成形体の力学特性が低下し、あるいはその値のバラツキが大きくなってしまう。安定して高い力学特性を発現する繊維強化プラスチックの成形法としては、連続した強化繊維に樹脂を含浸したプリプレグを積層し、オートクレーブにより成形する方法が知られている。しかしながら、連続繊維を用いたプリプレグでは、変形能不足によりシワや強化繊維の突っ張りが発生し、三次元形状等の複雑な形状へと成形することが難しい。

上述のような材料の欠点を埋めるべく、連続的な強化繊維と樹脂とからなるプリプレグに切込を入れて強化繊維を分断することにより、流動可能で、かつ力学特性のバラツキも小さくなるとされる基材が開示されている（例えば特許文献１、２、３）。

特開昭６３−２４７０１２号公報 特許第５１６７９５３号公報 特許第５２２３３５４号公報

特許文献１から特許文献３に記載の方法は、ＳＭＣと比較すると力学特性が大きく向上し、バラツキも小さくなるものの、特許文献１については構造材として適用するには十分な強度とは言えず、三次元形状追従性についても最適化されていない。また特許文献２、３については、切込の開口を小さくすることにより表面品位・三次元形状追従性が良好であり、かつ固化した際に高い表面品位と優れた力学特性を発現するものの、賦形性には向上の余地がある。

本発明は、かかる背景技術に鑑み、固化した際の優れた表面品位と力学特性を発現しつつ、三次元形状追従性を向上させた繊維強化プラスチックを得ることのできる中間基材（切込プリプレグ）を提供することにある。

本発明は、かかる課題を解決するために、次のような手段を採用するものである。すなわち、以下である。
（１）樹脂及び一方向に配向した強化繊維を含むプリプレグに、強化繊維の配向方向に実質的に平行な切込（以下、強化繊維の配向方向に実質的に平行な切込を、平行切込という）及び強化繊維を横切る切込（以下、強化繊維を横切る切込を、横断切込という）を有する、切込プリプレグ。

本発明によれば、固化した際の表面品位と力学特性を発現しつつ、三次元形状追従性の良好な繊維強化プラスチックを得ることのできる中間基材（切込プリプレグ）を得ることができる。

本発明の切込プリプレグの概念図である。 本発明の切込プリプレグに用いられる切込パターンの一例である。 本発明の切込プリプレグに用いられる切込パターンの一例である。 本発明の切込プリプレグに用いられる切込パターンの一例である。

本発明者らは、繊維強化プラスチックとした場合に優れた力学特性を発現しつつ、三次元形状追従性の良好な中間基材を得るためには、平板の伸張性を高めるとともに、プリプレグの面内せん断による変形抵抗が小さい基材を作製することを見出した。そのために、一方向に配向した強化繊維と樹脂とを含むプリプレグに、強化繊維を横切る切込および強化繊維の配向方向に実質的に平行な切込を有することで、強化繊維の配向方向及び強化繊維の配向方向直角な平面への流動性を高めると共に、切込プリプレグの賦形時に面内せん断抵抗を小さくして、プリプレグを変形しやすくすることによって、三次元形状への追従性を高め、かかる課題を解決できることがわかった。

なお、強化繊維の配向方向に実質的に平行な切込を、平行切込といい、強化繊維を横切る切込を、横断切込という。

ここで“強化繊維の配向方向に実質的に平行な切込（平行切込）”とは、それぞれの切込の後述する投影長さＷｓを、当該切込の長さにて除した値が、０．０３以下である切込を指す。

ここで平行切込については、後述する投影長さＷｓを、当該切込の長さにて除した値が、０．０３より小さい切込であればよく、例えば平行切込の条件を満たす切込が、プリプレグ中の配向が乱れた強化繊維などをわずかに切断することがあっても、該切込は平行切込として取り扱う。

“強化繊維を横切る切込（横断切込）”とは、それぞれの切込の後述する投影長さＷｓを、当該切込の長さにて除した値が、０．０３より大きい切込を指す。

図１に示すように、本発明の切込プリプレグ１は、樹脂、及び、一方向に配向した強化繊維を含む。そして本発明の切込プリプレグには、強化繊維を横切る方向の（すなわち、プリプレグの強化繊維の配向方向４となす角θの）横断切込２及び平行切込３を有する。

ここで横断切込については、後述する投影長さＷｓを、当該切込の長さにて除した値が、０．０３より大きい、即ち図１などに示した角度θが一定以上の角度を持つ切込であればよく、即ち図２に示したような同一の正負の角度±αを持つ横断切込であっても、図３に示したような角度θが大きな（具体的には、角度θが３０度以上の）横断切込であってもよい。

本発明にかかる切込プリプレグは、強化繊維が一方向に配向しているので、強化繊維の配向方向をそれぞれ任意の方向にして各切込プリプレグを重ねる（積層する）ことによって、任意の力学特性を有する成形体の設計が可能となる。

さらに、通常強化繊維の配向方向は剛性が高く伸張させることが困難であるが、横断切込によって強化繊維を分断することで、賦形時に横断切込が開口するため、切込プリプレグの強化繊維の配向方向への伸張を可能とし、さらに、平行切込によっても賦形時に平行切込が開口するため、強化繊維の配向方向と直角な平面への伸張性も向上させることができる。さらに、横断切込及び平行切込によって切込プリプレグの賦形時に変形しやすくなるため、三次元形状への追従性を高めることができる。

さらに、本発明にかかる切込プリプレグの平行切込は、周囲の繊維及び樹脂の流動によって、成形時に切込がふさがる、あるいは切込の大きさが小さくなるため、成形体は横断切込のみを有する成形体と同一の力学特性を有するか、もしくは平行切込がプリプレグ中の配向が乱れた強化繊維をわずかに切断することがあっても、その切断領域はごくわずかであるため、成形体の力学特性の低下はごくわずかである。

なお、本明細書では、特に断らない限り、繊維あるいは繊維を含む用語（例えば“繊維方向”等）において、繊維とは強化繊維を表すものとする。

本発明の切込プリプレグに用いられる強化繊維としては、例えば、アラミド繊維、ポリエチレン繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサゾール（ＰＢＯ）繊維などの有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、炭化ケイ素繊維、アルミナ繊維、チラノ繊維、玄武岩繊維、セラミックス繊維などの無機繊維、ステンレス繊維やスチール繊維などの金属繊維、ボロン繊維、天然繊維、変性した天然繊維などを繊維として用いた強化繊維などが挙げられる。その中でも特に炭素繊維は、これら強化繊維の中でも軽量であり、しかも比強度および比弾性率において特に優れた性質を有しており、さらに耐熱性や耐薬品性にも優れていることから、軽量化が望まれる自動車パネルなどの部材に好適である。なかでも、高強度の炭素繊維が得られやすいポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維が好ましい。

本発明の切込プリプレグが含む樹脂（以下、マトリックス樹脂ともいう）としては、例えば、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂、フェノキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂などの熱硬化性樹脂や、ポリアミド、ポリアセタール、ポリアクリレート、ポリスルフォン、アクリロニトリルブタジエンスチレン（ＡＢＳ）、ポリエステル、アクリル、ポリブチレンテレフタラート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、液晶ポリマー、塩化ビニル、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂、シリコーンなどの熱可塑性樹脂が挙げられる。その中でも特に熱硬化性樹脂を用いるのが好ましい。

マトリックス樹脂が熱硬化性樹脂であることにより、切込プリプレグは室温においてタック性を有しているため、該切込プリプレグを積層した際に上下の該プリプレグと粘着により一体化され、意図したとおりの積層構成を保ったままで成形することができる。一方、室温においてタック性のないマトリックス樹脂として熱可塑性樹脂を含む切込プリプレグでは、切込プリプレグを積層した際に該プリプレグ同士が滑るため、成形時に積層構成がずれてしまい、結果として繊維の配向ムラの大きい繊維強化プラスチックとなる。特に、凹凸部を有する型で成形する際は、その差異が顕著に現れる。

また、本発明の切込プリプレグは、特に限定はしないが、テープ状支持体に密着されていてもよい。切込を有するプリプレグがテープ状支持体に密着されることにより、全ての繊維が切込により分断されてもその形態を保持することが可能となり、賦形時に繊維が脱落してバラバラになってしまうという問題はない。マトリックス樹脂がタック性を有する熱硬化性樹脂であるとさらに好ましい。ここで、テープ状支持体とは、クラフト紙などの紙類やポリエチレン・ポリプロピレンなどのポリマーフィルム類、アルミなどの金属箔類などが挙げられ、さらに樹脂との離型性を得るために、シリコーン系や“テフロン（登録商標）”系の離型剤や金属蒸着等を表面に付与しても構わない。さらに好ましくは熱硬化性樹脂の中でも、エポキシ樹脂や不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂等や、それらの混合樹脂がよい。中でもエポキシ樹脂は炭素繊維と組み合わせて得られる強化繊維複合材料としての力学特性に最も優れている。

前述のように、本発明の切込プリプレグは横断切込及び平行切込を有する。横断切込によって分断される強化繊維は全てであっても一部のみであっても構わないが、切込プリプレグを用いた成形品の力学特性を一定に保つためには、横断切込によって実質的に全ての強化繊維が分断されることが好ましい。

ここで、“横断切込によって実質的に全ての強化繊維が分断され”とは、プリプレグ中の、本発明の切込により分断されていない連続した強化繊維と樹脂とで構成される領域が占める面積の合計が、プリプレグの全面積に占める割合の５％より小さいことをいう。

本発明において、平行切込の長さは任意であるが、平行切込の長さ（以下、平行切込長さという）は周期性を持っていてもよい。この場合、平行切込長さは実質的に同一であってもよい。

ここで、“平行切込長さが周期性を持っている”とは、平行切込の長さが、強化繊維の配向方向に一定の周期を持って変動することをいう。

さらに“平行切込長さが実質的に同一”とは、平行切込の長さの平均値を求め、前記平均値に対するそれぞれの平行切込の長さの比（それぞれの平行切込長さ／平行切込長さの平均値）が、０．５以下または１．５以上である平行切込の数の割合が５％より小さいことをいう。

強化繊維の配向方向４における平行切込の間隔は任意であるが、この間隔（強化繊維の配向方向における平行切込の間隔を、以下、配向方向の平行切込間隔という）は周期性を持っていてもよい。この場合、配向方向の平行切込間隔は実質的に同一であってもよい。

ここで、“配向方向の平行切込間隔が周期性を持っている”とは、配向方向の平行切込間隔が、強化繊維の配向方向に一定の周期を持って変動することをいう。

“配向方向の平行切込間隔が実質的に同一”とは、強化繊維の配向方向において最近接する平行切込の間隔の長さの平均値を求め、前記平均値に対するそれぞれの配向方向の平行切込間隔の比（それぞれの配向方向の平行切込間隔／配向方向の平行切込間隔の平均値）が、０．５以下または１．５以上である平行切込間隔の数の割合が５％より小さいことをいう。

プリプレグの強化繊維の配向方向と直角な平面５上における隣り合う平行切込同士の間隔（以下、直角方向の平行切込間隔という）は任意であるが、周期性を持っていてもよい。この場合、直角方向の平行切込間隔は実質的に同一長さであってもよく、さらに、直角方向の平行切込間隔が同一長さである場合、その長さと後述するＷｓは同一長さであっても異なっていてもよい。

ここで、“直角方向の平行切込間隔は周期性を持っている”とは、プリプレグの強化繊維の配向方向と同一面内における直角方向における平行切込の間隔が、強化繊維の配向方向と同一面内における直角方向に一定の周期を持って変動することをいう。

“直角方向の平行切込間隔が実質的に同一長さ”とは、プリプレグの強化繊維の配向方向と同一面内における直角方向において最近接する平行切込の間隔の長さの平均値を求め、前記平均値に対するそれぞれの直角方向の平行切込間隔（それぞれの直角方向の平行切込間隔／直角方向の平行切込間隔の平均値）の比が、０．５以下または１．５以上である平行切込の割合の合計が５％より小さいことをいう。

任意の横断切込と平行切込の位置関係としては、それぞれが接していても接していなくてもよい。横断切込と平行切込とが接していない場合、横断切込と平行切込間の距離は、一定であっても異なっていてもよい。一方で横断切込と平行切込とが接する場合、それぞれの横断切込に接する平行切込の数、またはそれぞれの平行切込に接する横断切込の数はいくつであってもよい。

また横断切込と平行切込の位置関係について、隣り合う平行切込の少なくとも一つが横断切込と接していてもよい。この場合、平行切込が横断切込の端部で接してもよい。さらに、１つの平行切込が、横断切込の一方の端部と接触して、当該平行切込と強化繊維の配向方向と直角な平面で隣り合う別の平行切込が同一の横断切込の別の端部と接触してもよい。

また、平行切込が横断切込と接する場合、平行切込中の横断切込と接する位置から当該平行切込の端部までの長さは任意である。この場合、平行切込の切込中央にて、横断切込と接していてもよい。

ここで、“接する”とは、横断切込と平行切込が交差する、または少なくともいずれかの端部にて接触することを指す。

“平行切込の切込中央”とは、平行切込の一端から横断切込と交差する箇所までの長さのうち短い方の長さが、当該平行切込の長さＷＬの０．３倍以上であることを指す。

横断切込の長さは同一であっても異なってもよいが、本切込プリプレグの取り扱い性及び切込プリプレグを用いた成形品の力学特性・表面品位を一定に保つためには、横断切込は実質的に同一長さであることが好ましい。

ここで、“横断切込は、実質的に同一長さ”とは、任意の１ｍ^２の切込プリプレグに含まれる横断切込の長さの和を、当該横断切込の個数にて除した値（横断切込の長さの平均値）に対する、任意の横断切込の長さの比（任意の横断切込の長さ／横断切込の長さの平均値）が０．５以下または１．５以上である横断切込の数の割合が５％より小さいことをいう。

そして、横断切込によって分断された強化繊維の長さは、同一であっても異なってもよいが、本切込プリプレグの取り扱い性及び切込プリプレグを用いた成形品の力学特性を一定に保つためには、横断切込によって分断された強化繊維は実質的に同一長さＬであることが好ましく、このことによって、三次元形状追従性が良好であり、かつ固化した際に高い表面品位と優れた力学特性を発現しながら、その力学特性を一定に保った成形体が成形可能である。

“横断切込によって分断された強化繊維は実質的に同一長さＬである”とは、任意の１ｍ^２の切込プリプレグに含まれる任意の横断切込と、当該横断切込と同一の強化繊維を分断する最近接する横断切込（対になる切込）とにより分断される強化繊維の長さの平均値（この値をＬとする）より１０ｍｍ以上長いあるいは短い繊維が配向した面積の合計が、プリプレグの全面積に占める割合の５％より小さいことを指す。

平行切込の長さは同一であっても異なってもよいが、本切込プリプレグの取り扱い性及び切込プリプレグを用いた成形品の力学特性を一定に保つためには、平行切込の長さは実質的に同一長さＷＬであることが好ましい。

ここで、“平行切込は、実質的に同一長さＷＬ”とは、任意の１ｍ^２の切込プリプレグに含まれる平行切込の長さの和を、当該平行切込の個数にて除した値（平行切込の長さの平均値であり、これをＷＬとする）に対する、それぞれの平行切込の長さの比（それぞれの平行切込の長さ／ＷＬ）が０．５以下または１．５以上である横断切込の数の割合の合計が５％より小さいことをいう。

さらに、本発明の切込プリプレグは、前記横断切込は、実質的に同一長さＷであって、強化繊維の配向方向と横断切込のなす角のうち小さい角は、実質的に同一の角度θであり、横断切込をプリプレグの強化繊維の配向方向と直角な平面に投影した投影長さをＷｓ、ＷｓをＷで除した値をＷｔとすると、Ｗｔが０．０３より大きく０．７５以下である。ここでＷｔは、横断切込とプリプレグの強化繊維の配向方向とのなす角度を表す。Ｗｔが小さい方が切込が開口しにくく、表面品位と力学特性の維持の観点から好ましい。好ましくは、Ｗｔが０．０５以上０．７以下であり、より好ましくは０．１以上０．５以下である。

ここで、“強化繊維の配向方向と横断切込のなす角のうち小さい角は、実質的に同一の角度θ”とは、強化繊維の配向方向と横断切込のなす角のうち小さい角度の平均をθとしたときに、θから２度以上大きいまたは小さい切込が占める割合が、５％より少ないことをいう。

前述のように、横断切込は実質的に同一長さであり、平行切込は実質的に同一長さＷＬであることが好ましく、さらに好ましい形態としては、平行切込は、実質的に同一長さＷＬであって、強化繊維の配向方向と横断切込のなす角のうち小さい角は、実質的に同一の角度θであり、横断切込によって分断された強化繊維は、実質的に同一長さＬであり、ＬをＷＬで除した値をＬｒとするとＬｒが１より大きく、３００以下とすることによって、切込プリプレグの三次元形状追従性が良好であり、かつ固化した際に高い表面品位と優れた力学特性を発現する成形体が成形可能である。Ｌｒが１以下であることは平行切込が分断された強化繊維よりも長いことを意味し、賦形時に切込プリプレグの繊維が脱落してバラバラに分離してしまう可能性があり、Ｌｒが３００より大きくなると、平行切込の長さが小さく、形状追従性の向上が十分に得られない。Ｌｒの範囲としては、好ましくは２〜１００であり、より好ましくは４〜５０である。

さらに、横断切込をプリプレグの強化繊維の配向方向と直角な平面に投影した投影長さをＷｓとし、ＷＬをＷｓにて除した値をＷｒとすると、Ｗｒが０より大きく、１００以下の範囲内であることにより、平行切込と横断切込を両立させ、優れた力学特性を発現しつつ、三次元形状追従性を向上させた中間基材となる。０であることは平行切込が存在しないことを意味し、Ｗｒが１００より大きいと、平行切込の長さが短く形状追従性の向上が十分に得られない。Ｗｒの範囲としては、好ましくは０．２〜５０であり、より好ましくは１〜３０となる。

ここで、“横断切込をプリプレグの強化繊維の配向方向と直角な平面に投影した投影長さＷｓ”とは、例えば図１に示すように、切込を強化繊維の配向方向に対する垂直方向（繊維直交方向５）を投影面として、切込から該投影面に垂直（繊維長手方向４）に投影した際の長さを指す。

本発明の切込プリプレグは、平行切込は、実質的に同一長さＷＬであって、前記横断切込によって分断された強化繊維は、実質的に同一長さＬであって、強化繊維の配向方向と横断切込のなす角のうち小さい角をθとして、任意の１ｍ^２の切込プリプレグ中で、強化繊維の配向方向と横断切込のなす角のうち小さい角が実質的に同一の角度θを形成する横断切込の数をＮ１個、かつ、平行切込の数をＮ２個、横断切込をプリプレグの強化繊維の配向方向と直角な平面に投影した投影長さをＷｓとすると、（ＷＬ・ｓｉｎθ・Ｎ２）／（Ｗｓ・Ｎ１・Ｌ）が０ｍｍ^−１より大きく、１０ｍｍ^−１以下であることによって、より好ましい態様とすることができる。このような範囲とすることで、平行切込と横断切込を両立させ、かつ優れた力学特性を発現しつつ、三次元形状追従性を向上させた中間基材となる。横断切込と平行切込の長さの比が０ｍｍ^−１であることは平行切込が存在しないことを意味し、かつ１０ｍｍ^−１よりも大きくなると、横断切込によって分断された強化繊維の長さが短すぎるため、力学特性の維持が困難となる。（ＷＬ・ｓｉｎθ・Ｎ２）／（Ｗｓ・Ｎ１・Ｌ）の範囲としては、好ましくは０．０２５〜８ｍｍ^−１であり、より好ましくは０．０５〜６ｍｍ^−１であり、さらに好ましくは０．１〜４ｍｍ^−１である。

本発明の切込プリプレグは、切込プリプレグ中の任意の１ｍ^２に含まれる横断切込と平行切込の長さの総和を特定することによって、より好ましい態様とすることができる。具体的には、任意の１ｍ^２の切込プリプレグに含まれる横断切込と平行切込の長さの総和は、４０〜２００００ｍの範囲にあることが好ましい。この範囲よりも小さいと横断切込によって分断された強化繊維の長さが長くなりすぎ、横断切込及び平行切込を有することによる賦形性の向上の効果が得られず、が見られず、大きいと横断切込によって分断された繊維が短すぎるため力学特性の維持が困難となる、または横断切込または平行切込によって切込プリプレグの繊維が脱落してバラバラに分離してしまう場合がある。好ましくは１００〜１００００ｍ、より好ましくは２００〜５０００ｍの範囲である。

本発明の切込プリプレグは、切込プリプレグ中の任意の１ｍ^２に含まれる横断切込の長さの総和と平行切込の長さの総和の比を特定することによって、より好ましい態様とすることができる。この場合、本発明の切込プリプレグの横断切込の長さの総和に対する平行切込の長さの総和の比Ｒ（平行切込の長さの総和／横断切込の長さの総和）は、０＜Ｒ＜１００を満たすことがよい。Ｒが０であることは平行切込が存在しないことを示し、１００以上では横断切込によって分断された強化繊維の長さが長くなりすぎ形状追従性に劣る、または平行切込によって切込プリプレグの繊維が脱落してバラバラに分離してしまう場合がある。本発明の切込プリプレグの横断切込の長さの総和に対する平行切込の長さの総和の比Ｒの範囲としては、好ましくは０．２５＜Ｒ＜５０、より好ましくは０．５＜Ｒ＜３０である。

本発明の切込プリプレグを得るためにプリプレグに切込を入れる方法としては、まず一方向に引き揃えられた強化繊維、つまり一方向に配向した強化繊維の予備プリプレグを作製し、その後カッターを用いての手作業や裁断機により切込を入れる方法、あるいは一方向に配向した強化繊維のプリプレグ製造工程において所定の位置に刃を配置した回転刃ローラーを連続的に押し当てたり、多層に予備プリプレグを重ねて所定の位置に刃を配置した型で押し切りしたり、レーザーの照射によって繊維を切断する等の方法がある。簡易に予備プリプレグに切込を入れるには手作業や裁断機を用いる方法が、生産効率を考慮し大量に作製する場合には押し切りを用いる方法が、プリプレグ中の特定の場所を選定し切込を入れる場合にはレーザーを用いる方法が適している。当然、これらは前述の作製方法に限定されるものではない。

回転刃ローラーを用いる場合には、直接ローラーを削りだして所定の刃を設けてもよいが、マグネットローラーなどに平板を削りだして所定の位置に刃を配置したシート状の型を巻きつけることにより、刃の取りかえが容易で好ましい。このような回転刃ローラーを用いることで、小さな（具体的には切込長さが１ｍｍ以下である）切込でも良好に挿入することができる。切込を入れた後、さらに、切込プリプレグをローラー等で熱圧着することで、切込部に樹脂が充填、融着することにより、取り扱い性を向上させてもよい。

いずれにしても本発明の切込プリプレグの製造方法は、一方向に配向した強化繊維及び樹脂を含むプリプレグに、第１の切込を挿入する工程１と、第２の切込を挿入する工程２とを有し、第１の切込が繊維を横断する切込であり、第２の切込が繊維に平行な切込であることが好ましい。このように切込の挿入工程を分けることによって、品位を一定に保った切込プリプレグの製造が容易となる。また、工程１と工程２における切込の挿入方法は必ずしも同一の方法である必要はなく、工程１と工程２にて異なる手法を用いて切込を挿入してもよい。

なお、行程１と工程２の順序は、いずれの工程が先でもよく、その順序は特に限定されるものではない。また、工程１及び工程２をそれぞれ複数回に分けて実施してもよい。切込挿入の方法が異なる場合や、回転刃ローラーの刃によって平行切込と横断切込を同時に挿入可能な場合など、工程１と工程２を同時に実施可能な場合は、工程１と工程２を同時に実施してもよい。

本発明の切込プリプレグおよびこれを用いた繊維強化プラスチックの用途としては、強度、剛性、軽量性が要求される、自転車用品、ゴルフ等のスポーツ部材のシャフトやヘッド、ドアやシートフレームなどの自動車部材、ロボットアームなどの機械部品がある。中でも、強度、軽量に加え、部材形状が複雑で、本材料のように形状追従性が要求されるシートパネルやシートフレーム等の自動車部品に好ましく適用できる。

以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、実施例に記載の発明に限定されるというものではない。

＜切込プリプレグの製造＞
“トレカ（商標登録）”プリプレグシートＰ３０５２Ｓ−１５（強化繊維：Ｔ７００Ｓ、樹脂：２５００、強化繊維の体積含有率：５６％、片面離型紙を積層）に切込を挿入することにより、等間隔で規則的な切込を有する切込プリプレグを得た。切込領域はプリプレグ全体とした。

実施例１，２においては、所定の位置に刃が配置された回転刃ローラーに押し当てて、第１の切込として強化繊維のなす角θがそれぞれ１４°、９０°のプリプレグシートを貫通する横断切込を挿入する工程１と、第２の切込としてプリプレグシートを貫通する平行切込を挿入する工程２に分けて切込を挿入した。プリプレグシートは離型紙で担持されており、切込挿入時に離型紙にも厚さの５０％程度まで切込が挿入される。

実施例３においては、自動裁断機を用いて横断切込と強化繊維のなす角θが４５°の横断切込と平行切込を挿入した。自動裁断機によってプリプレグシートは離型紙ごと裁断された。

＜面内せん断特性評価試験＞
所定のプリプレグを、切込プリプレグの強化繊維の配向方向を０°として４５°方向に切り出し、長さ１５０±１ｍｍ、幅５０±１ｍｍのサイズで８層を積層して（［４５°／−４５°］_４）、積層基材を得た後、標点間距離を１００ｍｍとし、引張ジグの両端２箇所を、トルクレンチを用いて０．３Ｎ・ｍにてねじ止めした。これを６０度の温度条件にて、目視にて切込プリプレグにしわやたるみがなく、かつ初期荷重が実質的に０Ｎであることを確認後、クロスヘッド速度１．０ｍｍ／分で引張り、１分後の荷重を測定した。なお、本実施例においては、試験機として１００Ｎロードセルを取り付けた（株）島津製作所製 卓上試験機 “オートグラフ ＡＧ−Ｘ ｐｌｕｓ（登録商標）”を用いた。測定した試験片の数はｎ＝５とし、平均値を荷重とした。なお、面内せん断特性評価試験の結果は、表２においては「荷重（Ｎ）」の欄に記した。

＜平板成形試験＞
所定の基材を、切込プリプレグの強化繊維の配向方向を０°として０°方向に切り出し、長さ１００ｍｍ×１００ｍｍのサイズで３２層を積層して（［０°／９０°］_８ｓ）、加熱型プレス成型機により、１２ＭＰａの加圧下、１５０℃×１５分間の雰囲気で硬化・流動せしめ、平板状の成形体を得た。得られた平板状の成形体の面積を測定し、積層した１００ｍｍ×１００ｍｍの面積を１とした面積比率をプレス伸張比率として評価した。

表１、２に実施例、比較例の切込形状及び試験結果を示す。

（実施例１）
切込プリプレグの切込パターンを図２のような切込パターンとした。横断切込は実質的に同一長さであって、該横断切込によって実質的に全ての強化繊維は分断された。横断切込によって分断された強化繊維の長さＬは２５ｍｍ、横断切込を強化繊維に垂直な平面投影した投影長さＷｓは０．２４ｍｍ、強化繊維の配向方向と横断切込とがなす角θは１４°、平行切込の長さＷＬは１ｍｍ、平行切込同士の間隔は３．１８ｍｍである。

Ｌｒは２５、Ｗｒは４．１３、（ＷＬ・ｓｉｎθ・Ｎ２）／（Ｗｓ・Ｎ１・Ｌ）は０．０４、１ｍ^２中の切込長さの和（横断切込と平行切込の長さの総和）は約３２３ｍ、横断切込の長さの総和に対する平行切込の長さの総和の比Ｒは０．９５となった。得られた平板は周縁部がやや欠ける箇所があったが繊維が伸長し円状に広がり、プレス伸張比率は２．２となった。面内せん断特性評価試験の荷重は１．２Ｎとなった。

（実施例２）
切込プリプレグの切込パターンを図３のような切込パターンとした。横断切込は実質的に同一長さであって、該横断切込によって実質的に全ての強化繊維は分断された。横断切込によって分断された強化繊維の長さＬは２５ｍｍ、横断切込を強化繊維に垂直な平面に投影した投影長さＷｓは１ｍｍ、強化繊維の配向方向と横断切込とがなす角θは９０°、平行切込の長さＷＬは１ｍｍ、平行切込同士の間隔は３．１８ｍｍである。

Ｌｒは２５、Ｗｒは１、（ＷＬ・ｓｉｎθ・Ｎ２）／（Ｗｓ・Ｎ１・Ｌ）は０．１６、１ｍ^２中の切込長さの和（横断切込と平行切込の長さの総和）は約１９７ｍ、横断切込の長さの総和に対する平行切込の長さの総和の比Ｒは３．９４となった。得られた平板は繊維が伸長し円状に広がり、プレス伸張比率は２．３となった。面内せん断特性評価試験の荷重は１．１Ｎとなった。

（実施例３）
切込プリプレグの切込パターンを、図４のような切込パターンとした。横断切込は実質的に同一長さであって、該横断切込によって実質的に全ての強化繊維は分断された。横断切込によって分断された強化繊維の長さＬは２５ｍｍ、横断切込を強化繊維に垂直な平面に投影した投影長さＷｓは１２．５ｍｍ、強化繊維の配向方向と横断切込とがなす角θは４５°、平行切込の長さＷＬは１０ｍｍ、平行切込同士の間隔は１２．５ｍｍである。

Ｌｒは２．５、Ｗｒは０．８、（ＷＬ・ｓｉｎθ・Ｎ２）／（Ｗｓ・Ｎ１・Ｌ）は０．０５、１ｍ^２中の切込長さの和（横断切込と平行切込の長さの総和）は約１２０ｍ、横断切込の長さの総和に対する平行切込の長さの総和の比Ｒは１．１３となった。得られた平板は繊維が伸長し円状に広がり、プレス伸張比率は２．１となった。面内せん断特性評価試験の荷重は０．７Ｎとなった。

（比較例１）
切込プリプレグの切込パターンを、平行切込を挿入しない以外は、実施例１と同じ切込パターンとした。得られた平板は周縁部がやや欠ける箇所があったが繊維が伸長し円状に広がり、プレス伸張比率は２．０となった。面内せん断特性評価試験の荷重は１．７Ｎとなった。

（比較例２）
切込プリプレグの切込パターンを、平行切込を挿入しない以外は、実施例２と同じ切込パターンとした。得られた平板は繊維が伸長し円状に広がり、プレス伸張比率は２．２となった。面内せん断特性評価試験の荷重は１．５Ｎとなった。

（比較例３）
切込プリプレグの切込パターンを、平行切込を挿入しない以外は、実施例３と同じ切込パターンとした。得られた平板は繊維が伸長し円状に広がり、プレス伸張比率は２．０５となった。面内せん断特性評価試験の荷重は１Ｎとなった。

強化繊維の配向方向と横断切込のなす角θを、表においては切込角θと示す。

１：プリプレグ
２：横断切込
３：平行切込
４：プリプレグの強化繊維の配向方向
５：プリプレグの強化繊維の配向方向と直角な平面
６：断続的な横断切込（強化繊維の配向方向に対して正の角度）
７：断続的な横断切込（強化繊維の配向方向に対して負の角度）
８：断続的な横断切込の列 （複数の切込みが断続的な直線を形成して出来た列）
９：断続的な平行切込の列 （複数の切込みが断続的な直線を形成して出来た列）

Claims (10)

1. 樹脂及び一方向に配向した強化繊維を含むプリプレグに、強化繊維の配向方向に実質的に平行な切込（以下、強化繊維の配向方向に実質的に平行な切込を、平行切込という）及び強化繊維を横切る切込（以下、強化繊維を横切る切込を、横断切込という）を有する、切込プリプレグ。
2. 前記平行切込は、実質的に同一長さＷＬであり、
   前記横断切込は、実質的に同一長さＷであり、
   前記横断切込によって、実質的に全ての強化繊維が分断され、
   前記横断切込によって分断された強化繊維は、実質的に同一長さＬである、請求項１に記載の切込プリプレグ。
3. 前記横断切込は、実質的に同一長さＷであり、
   強化繊維の配向方向と横断切込のなす角のうち小さい角は、実質的に同一の角度θであり、
   横断切込をプリプレグの強化繊維の配向方向と直角な平面に投影した投影長さをＷｓ、ＷｓをＷで除した値をＷｔとすると、Ｗｔが０．０３より大きく０．７５以下である、請求項１又は２に記載の切込プリプレグ。
4. 前記平行切込は、実質的に同一長さＷＬであり、
   前記横断切込によって分断された強化繊維は、実質的に同一長さＬであり、
   強化繊維の配向方向と横断切込のなす角のうち小さい角は、実質的に同一の角度θであり、
   横断切込をプリプレグの強化繊維の配向方向と直角な平面に投影した投影長さをＷｓ、ＬをＷＬで除した値をＬｒ、ＷＬをＷｓで除した値をＷｒとすると、Ｌｒが１より大きく３００以下であり、かつＷｒが０より大きく１００以下である、請求項１〜３のいずれかに記載の切込プリプレグ。
5. 前記平行切込は、実質的に同一長さＷＬであり、
   前記横断切込によって分断された強化繊維は、実質的に同一長さＬであり、
   強化繊維の配向方向と横断切込のなす角のうち小さい角をθとして、
   任意の１ｍ^２の切込プリプレグ中で、強化繊維の配向方向と横断切込のなす角のうち小さい角が実質的に同一の角度θを形成する横断切込の数をＮ１個、かつ、平行切込の数をＮ２個、横断切込をプリプレグの強化繊維の配向方向と同一面内における直角方向に投影した投影長さをＷｓとすると、（ＷＬ・ｓｉｎθ・Ｎ２）／（Ｗｓ・Ｎ１・Ｌ）が０ｍｍ^−１より大きく、１０ｍｍ^−１以下である、請求項１〜４のいずれかに記載の切込プリプレグ。
6. 任意の１ｍ^２の切込プリプレグに含まれる横断切込と平行切込の長さの総和が４０〜２００００ｍである、請求項１〜５のいずれかに記載の切込プリプレグ。
7. 任意の１ｍ^２に含まれる横断切込の長さの総和に対する平行切込の長さの総和の比Ｒが、０＜Ｒ＜１００を満たす、請求項１〜６のいずれかに記載の切込プリプレグ。
8. 請求項１〜７のいずれかに記載の切込プリプレグの製造方法であって、横断切込を挿入する工程１と、平行切込を挿入する工程２とを有する、切込プリプレグの製造方法。
9. 樹脂及び一方向に配向した強化繊維を含むプリプレグに、第１の切込を挿入する工程１と、第２の切込を挿入する工程２とを有し、第１の切込が強化繊維を横断する切込であり、第２の切込が強化繊維に平行な切込である、切込プリプレグの製造方法。
10. 請求項１〜７のいずれかに記載の切込プリプレグを用いて得られる、繊維強化プラスチック。

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