JPWO2017209044A1 - 樹脂組成物、積層体、樹脂組成物層付き半導体ウェハ、樹脂組成物層付き半導体搭載用基板及び半導体装置 - Google Patents
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Abstract
Description
[1]マレイミド化合物(A)、並びに、酸性部位を有する有機化合物(B)及び酸無水物部位を有する有機化合物(C)からなる群より選ばれる少なくとも1種を含む、アンダーフィル材用の樹脂組成物。
[2]前記マレイミド化合物(A)が、2,2−ビス{4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル}プロパン、1,2−ビス(マレイミド)エタン、1,4−ビス(マレイミド)ブタン、1,6−ビス(マレイミド)ヘキサン、N,N'−1,3−フェニレンジマレイミド、N,N'−1,4−フェニレンジマレイミド、N−フェニルマレイミド、下記式(1)で表されるマレイミド化合物、下記式(2)で表されるマレイミド化合物及び下記式(3)で表されるマレイミド化合物からなる群より選択される少なくとも1種を含有する、[1]に記載の樹脂組成物。
[3]前記マレイミド化合物(A)が、2,2−ビス{4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル}プロパン、上記式(1)で表されるマレイミド化合物、上記式(2)で表されるマレイミド化合物、及び上記式(3)で表されるマレイミド化合物からなる群より選択される少なくとも1種のマレイミド化合物を含有する、[1]又は[2]に記載の樹脂組成物。
[4]前記酸性部位を有する有機化合物(B)及び前記酸無水物部位を有する有機化合物(C)の前記樹脂組成物における含有量が、前記マレイミド化合物(A)の含有量100質量部に対し5質量部以上50質量部以下である、[1]〜[3]のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
[5]前記酸性部位を有する有機化合物(B)が、リン酸基、カルボキシル基及びスルホン酸基からなる群より選択される少なくとも1種の官能基を有する、[1]〜[4]のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
[6]前記酸性部位を有する有機化合物(B)が、200以上8000以下の分子量を有する、[1]〜[5]のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
[7]前記酸性部位を有する有機化合物(B)が、アビエチン酸、ネオアビエチン酸、デヒドロアビエチン酸、ピマール酸、イソピマール酸、パラストリン酸、ジヒドロアビエチン酸、テトラヒドロアビエチン酸及びロジン酸変性樹脂からなる群より選択される少なくとも1種を含有する、[1]〜[6]のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
[8]前記酸性部位を有する有機化合物(B)が、デヒドロアビエチン酸、テトラヒドロアビエチン酸及びロジン酸変性樹脂からなる群より選択される少なくとも1種を含有する、[7]に記載の樹脂組成物。
[9]前記酸無水物部位を有する有機化合物(C)における酸無水物部位が、カルボン酸無水物部位である、[1]〜[8]のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
[10]さらに、無機充填材(D)を含む、[1]〜[9]のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
[11]前記無機充填材(D)は電気絶縁性を有する、[10]に記載の樹脂組成物。
[12]前記無機充填材(D)が、シリカ、水酸化アルミニウム、アルミナ、ベーマイト、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸化マグネシウム及び水酸化マグネシウムからなる群より選択される少なくとも1種を含有する、[10]又は[11]に記載の樹脂組成物。
[13]前記無機充填材(D)の平均粒径が3μm以下である、[10]〜[12]のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
[14]前記無機充填材(D)の含有量が、前記マレイミド化合物(A)、前記酸性部位を有する有機化合物(B)及び前記酸無水物部位を有する有機化合物(C)の合計含有量100質量部に対し300質量部以下である、[10]〜[13]のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
[15]さらに、可撓性付与成分(E)を含む、[1]〜[14]のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
[16]前記可撓性付与成分(E)が、熱可塑性の高分子化合物を含有し、該高分子化合物の重量平均分子量が1000以上1000000以下である、[15]に記載の樹脂組成物。
[17]前記可撓性付与成分(E)が、(メタ)アクリルオリゴマー及び(メタ)アクリルポリマーからなる群より選択される少なくとも1種を含有する、[15]又は[16]に記載の樹脂組成物。
[18]プリアプライドアンダーフィル材用である、[1]〜[17]のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
[19]支持基材と、該支持基材上に積層された[1]〜[18]のいずれか一つに記載の樹脂組成物からなる層と、を備える積層体。
[20]半導体ウェハと、該半導体ウェハに積層された[19]に記載の積層体における樹脂組成物からなる層と、を備える、樹脂組成物層付き半導体ウェハ。
[21]半導体搭載用基板と、該半導体搭載用基板に積層された[19]に記載の積層体における樹脂組成物からなる層と、を備える、樹脂組成物層付き半導体搭載用基板。
[22][19]に記載の樹脂組成物層付き半導体ウェハ、及び/又は、[18]に記載の樹脂組成物層付き半導体搭載用基板を備える、半導体装置。
本実施形態の樹脂組成物は、好適にはチップのフリップチップ実装に使用されるアンダーフィル材として用いられる樹脂組成物である。この樹脂組成物は、マレイミド化合物(A)、並びに、酸性部位を有する有機化合物(B)及び/又は酸無水物部位を有する有機化合物(C)を含む。さらに、本実施形態の樹脂組成物は、無機充填材(D)及び/又は可撓性付与成分(E)を含んでもよい。
本実施形態の樹脂組成物におけるマレイミド化合物(A)は、分子中に1個以上のマレイミド基を有する化合物であれば、特に限定されるものではない。その具体例としては、N−フェニルマレイミド、N−ヒドロキシフェニルマレイミド、ビス(4−マレイミドフェニル)メタン、4,4−ジフェニルメタンビスマレイミド、ビス(3,5−ジメチル−4−マレイミドフェニル)メタン、ビス(3−エチル−5−メチル−4−マレイミドフェニル)メタン、ビス(3,5−ジエチル−4−マレイミドフェニル)メタン、フェニルメタンマレイミド、o−フェニレンビスマレイミド、m−フェニレンビスマレイミド、p−フェニレンビスマレイミド、o−フェニレンビスシトラコンイミド、m−フェニレンビスシトラコンイミド、p−フェニレンビスシトラコンイミド、2,2−ビス(4−(4−マレイミドフェノキシ)−フェニル)プロパン、3,3−ジメチル−5,5−ジエチル−4,4−ジフェニルメタンビスマレイミド、4−メチル−1,3−フェニレンビスマレイミド、1,6−ビスマレイミド−(2,2,4−トリメチル)ヘキサン、4,4−ジフェニルエーテルビスマレイミド、4,4−ジフェニルスルフォンビスマレイミド、1,3−ビス(3−マレイミドフェノキシ)ベンゼン、1,3−ビス(4−マレイミドフェノキシ)ベンゼン、4,4−ジフェニルメタンビスシトラコンイミド、2,2−ビス[4−(4−シトラコンイミドフェノキシ)フェニル]プロパン、ビス(3,5−ジメチル−4−シトラコンイミドフェニル)メタン、ビス(3−エチル−5−メチル−4−シトラコンイミドフェニル)メタン、ビス(3,5−ジエチル−4−シトラコンイミドフェニル)メタン、ポリフェニルメタンマレイミド、ノボラック型マレイミド化合物、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物、2,2−ビス{4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル}プロパン、1,2−ビス(マレイミド)エタン、1,4−ビス(マレイミド)ブタン、1,6−ビス(マレイミド)ヘキサン、N,N'−1,3−フェニレンジマレイミド、N,N'−1,4−フェニレンジマレイミド、N−フェニルマレイミド、下記式(1)で表されるマレイミド化合物、下記式(2)で表されるマレイミド化合物及び下記式(3)で表されるマレイミド化合物が挙げられる。マレイミド化合物(A)は、1種を単独で又は2種以上を適宜混合して使用することが可能である。
本実施形態の樹脂組成物における酸性部位を有する有機化合物(B)は、主に樹脂組成物のフラックス活性に寄与する成分である。酸性部位を有する有機化合物(B)は、分子中に1個以上の酸性部位を有する有機化合物であれば、特に限定されるものではない。酸性部位としては、これらに限定されないが、本発明による作用効果をより有効かつ確実に奏する観点から、リン酸基、カルボキシル基及びスルホン酸基が好ましい。これらの中でも、本実施形態の樹脂組成物をアンダーフィル材、好ましくはプリアプライドアンダーフィル材として用いた半導体装置において、接合部を構成するはんだや銅等の金属のマイグレーション及び腐食をより有効に防止する観点から、酸性部位を有する有機化合物(B)の酸性部位として、カルボキシル基がより好ましく、第二級カルボキシル基又は第三級カルボキシル基が特に好ましい。
本実施形態の樹脂組成物における酸無水物部位を有する有機化合物(C)は、主に樹脂組成物のフラックス活性に寄与する成分である。酸無水物部位を有する有機化合物(C)は、分子中に1個以上の酸無水物部位を有する有機化合物であれば、特に限定されるものではない。酸無水物部位としては、カルボン酸無水物部位であることが好ましい。
本実施形態の樹脂組成物は、耐燃性の向上、熱伝導率の向上及び熱膨張率の低減のため、無機充填材(D)を含有することができる。無機充填材を使用することにより、樹脂組成物等の耐燃性及び熱伝導率を向上させ、熱膨張率を低減することができる。また、無機充填材(D)が電気絶縁性を有すると、本実施形態の樹脂組成物をアンダーフィル材、好ましくはプリアプライドアンダーフィル材の材料として用いた場合、チップの電極間の電気絶縁性をより十分に確保する観点から好ましい。ここで、「電気絶縁性」とは、常温での体積固有抵抗が1012Ω・cm以上であることを意味する。無機充填材(D)の種類としては、特に限定されないが、例えば、シリカ(例えば、天然シリカ、溶融シリカ、アモルファスシリカ、中空シリカ等)、アルミニウム化合物(例えば、ベーマイト、水酸化アルミニウム、アルミナ、窒化アルミニウム等)、マグネシウム化合物(例えば、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム等)、カルシウム化合物(例えば、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム等)、モリブデン化合物(例えば、酸化モリブデン、モリブデン酸亜鉛等)、窒化ホウ素、硫酸バリウム、タルク(例えば、天然タルク、焼成タルク等)、マイカ(雲母)、ガラス(例えば、短繊維状ガラス、球状ガラス、及び微粉末ガラス(例えばEガラス、Tガラス、Dガラス等)等)が挙げられる。これらの無機充填材(D)は、1種を単独で使用してもよく、2種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
本実施形態の樹脂組成物における可撓性付与成分(E)は、樹脂組成物からなる層に対して可撓性を付与できるような成分であれば、特に限定されないが、例えば、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリスチレン、ポリオレフィン、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)、イソプレンゴム(IR)、ブタジエンゴム(BR)、アクリロニトリルブタジエンゴム(NBR)、ポリウレタン、ポリプロピレン、アクリルオリゴマー、アクリルポリマー及びシリコーン樹脂のような熱可塑性の高分子化合物が挙げられる。これらの可撓性付与成分(E)は、1種を単独で使用してもよく、2種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
本実施形態の樹脂組成物は、マレイミド化合物(A)、酸性部位を有する有機化合物(B)、酸無水物部位を有する有機化合物(C)、無機充填材(D)及び可撓性付与成分(E)の他に、その他の成分を1種又は2種以上含んでいてもよい。
なお、2種以上の湿潤分散剤を併用する場合には、これらの合計量が上記含有量の範囲内であることが好ましい。
本実施形態の積層体、樹脂組成物層付き半導体ウェハ、樹脂組成物層付き基板及び半導体装置は、いずれも上述した本実施形態の樹脂組成物を用いて形成される。
本実施形態の積層体は、支持基材と、該支持基材上に積層された本実施形態の樹脂組成物からなる層とを備えるものである。このような積層体は、上述した本実施形態の樹脂組成物が、支持基材に添着されたものである。支持基材としては、特に限定されないが、高分子フィルムを使用することができる。高分子フィルムの材質の具体例としては、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリブテン、ポリブタジエン、ポリウレタン、エチレン‐酸化ビニル共重合体、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート及びポリブチレンテレフタレート等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン‐プロピレン共重合体、ポリメチルペンテン、ポリイミド及びポリアミドからなる群より選ばれる少なくとも1種以上の樹脂を含有するフィルム、並びにこれらのフィルムの表面に離型剤を塗布した離型フィルムが挙げられる。これらの中でも、特にポリエステル、ポリイミド、及びポリアミドが好ましく、その中でもポリエステルの1種である、ポリエチレンテレフタレートが特に好ましい。
本実施形態の樹脂組成物層付き半導体ウェハは、半導体ウェハと、その半導体ウェハに積層された上述の積層体における樹脂組成物層とを備え、上述した本実施形態の積層体と半導体ウェハから形成されたものである。本実施形態の樹脂組成物層付き基板は、基板と、その基板に積層された上述の積層体における樹脂組成物層とを備え、上述した本実施形態の積層体と基板から形成されたものである。
本実施形態の半導体装置は、本実施形態の樹脂組成物層付き半導体ウェハ、及び/又は本実施形態の樹脂組成物層付き基板を備えるものであり、本実施形態の樹脂組成物層、チップ及び基板等から構成される。本実施形態の半導体装置を製造する方法は、限定されるものではないが、例えば、本実施形態の樹脂組成物層付き半導体ウェハを研削等の手段で薄化及びダイシングソー等による個片化を行い、樹脂組成物層付きチップとし、これを基板に搭載する手法等が挙げられる。また、本実施形態の樹脂組成物層付き基板に、チップを搭載してもよい。樹脂組成物層付きチップを基板に搭載する方法及び半導体チップを樹脂組成物層付き基板に搭載する方法では、熱圧着工法に対応したフリップチップボンダを好適に使用することができる。また、本実施形態ではチップを基板にフリップチップ実装する場合を便宜的に説明しているが、チップをフリップチップ実装しつつ、本実施形態の樹脂組成物を適用する対象は基板以外とすることも可能である。例えば、本実施形態の樹脂組成物は、半導体ウェハ上へチップを搭載する際の半導体ウェハとチップとの接合部や、TSV(Through Silicon Via)等を経由してチップ間接続を行うチップ積層体の、各チップ間の接合部に使用することも可能であり、いずれの場合も本発明による優位性を得ることができる。
(実施例1)
第1のマレイミド化合物(A)として、上記式(1)におけるR1がすべて水素原子であり、n1が1〜3であるマレイミド化合物(製品名「BMI−2300」、大和化成工業(株)製)のメチルエチルケトン(以下、「MEK」と略す場合がある。)溶液(不揮発分50質量%)160質量部(不揮発分換算で80質量部)、第2のマレイミド化合物(A)として、上記式(2)で表されるマレイミド化合物(製品名「BMI−1000P」、ケイ・アイ化成(株)製;n2が平均的な値で約14)のMEK溶液(不揮発分50質量%)40質量部(不揮発分換算で20質量部)、酸性部位を有する有機化合物(B)として、デヒドロアビエチン酸(和光純薬工業(株)製;分子量300.44、酸性部位の官能基当量300g/eq.)のMEK溶液(不揮発分50質量%)40質量部(不揮発分換算で20質量部)、硬化促進剤として2−フェニル−4−メチルイミダゾール(製品名「2P4MZ」、四国化成工業(株)製)のMEK溶液(不揮発分10質量%)0.1質量部(不揮発分換算で0.01質量部)を混合し、高速攪拌装置を用いて30分間撹拌して、ワニスを得た。このワニスを、表面に離型剤をコートした厚さ38μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(TR1−38、ユニチカ(株)製)に塗布し、100℃で5分間加熱乾燥して、本発明の樹脂組成物層の厚さが30μmである積層体を得た。このとき、酸性部位を有する有機化合物(B)の含有量は、マレイミド化合物(A)100質量%に対し、20質量%となった。
マレイミド化合物(A)である、上記式(1)におけるR1がすべて水素原子であり、n1が1〜3であるマレイミド化合物(BMI−2300)のMEK溶液(不揮発分50質量%)の使用量を、160質量部(不揮発分換算で80質量部)から120質量部(不揮発分換算で60質量部)に変更し、上記式(2)で表されるマレイミド化合物(BMI−1000P)のMEK溶液(不揮発分50質量%)の使用量を、40質量部(不揮発分換算で20質量部)から80質量部(不揮発分換算で40質量部)に変更した以外は、実施例1と同様にしてワニスを調製し、積層体を得た。このとき、酸性部位を有する有機化合物(B)の含有量は、マレイミド化合物(A)100質量%に対し20質量%となった。
さらに無機充填材(D)として、スラリーシリカ(製品名「SC1050−MLQ」、(株)アドマテックス製;平均粒径:0.3μm、不揮発分60質量%)166.7質量部(不揮発分換算で100質量部)をワニスに添加した以外は実施例2と同様にしてワニスを調製し、積層体を得た。このとき、酸性部位を有する有機化合物(B)の含有量は、マレイミド化合物(A)100質量部に対し20質量部となり、無機充填材(D)の含有量は、マレイミド化合物(A)及び酸性部位を有する有機化合物(B)の合計の含有量100質量%に対し、83.3質量%となった。
さらに無機充填材(D)として、スラリーシリカ(製品名「SC1050−MLQ」、(株)アドマテックス製;平均粒径:0.3μm、不揮発分60質量%)166.7質量部(不揮発分換算で100質量部)をワニスに添加し、更に可撓性付与成分(E)として、アクリルポリマー(製品名「US−6170」、東亞合成(株)製)10質量部をワニスに添加した以外は実施例1と同様にしてワニスを調製し、積層体を得た。このとき、酸性部位を有する有機化合物(B)の含有量は、マレイミド化合物(A)100質量部に対し20質量部となり、無機充填材(D)の含有量は、マレイミド化合物(A)及び酸性部位を有する有機化合物(B)の合計の含有量100質量%に対し、83.3質量%となった。
マレイミド化合物(A)である、上記式(1)におけるR1がすべて水素原子であり、n1が1〜3であるマレイミド化合物(BMI−2300)のMEK溶液(不揮発分50質量%)の使用量を、160質量部(不揮発分換算で80質量部)から40質量部(不揮発分換算で20質量部)に変更し、上記式(2)で表されるマレイミド化合物(BMI−1000P)のMEK溶液(不揮発分50質量%)の使用量を、40質量部(不揮発分換算で20質量部)から40質量部(不揮発分換算で20質量部)に変更し、さらに第3のマレイミド化合物として、ビス−(3−エチル−5−メチル−4−マレイミドフェニル)メタン(製品名「BMI−70」、ケイ・アイ化成(株)製)のMEK溶液(不揮発分50質量%)60質量部(不揮発分換算で30質量部)をワニスに添加し、さらに第4のマレイミド化合物として、2,2−ビス{4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル}プロパン(製品名「BMI−80」、ケイ・アイ化成(株)製)のMEK溶液(不揮発分50質量%)60質量(不揮発分換算で30質量%)をワニスに添加した以外は、実施例4と同様にしてワニスを調製し、積層体を得た。このとき、酸性部位を有する有機化合物(B)の含有量は、マレイミド化合物(A)100質量%に対し20質量%となり、無機充填材(D)の含有量は、マレイミド化合物(A)及び酸性部位を有する有機化合物(B)の合計の含有量100質量%に対し、83.3質量%となった。
酸性部位を有する有機化合物(B)として、デヒドロアビエチン酸のMEK溶液40質量部に代えて、アビエチン酸(東京化成工業(株)製;分子量302.46、酸性部位の官能基当量300g/eq.)のMEK溶液(不揮発分50質量%)40質量部(不揮発分換算で20質量部)を用いた以外は、実施例1と同様にしてワニスを調製し、積層体を得た。このとき、酸性部位を有する有機化合物(B)の含有量は、マレイミド化合物(A)100質量%に対し、20質量%となった。
酸性部位を有する有機化合物(B)として、デヒドロアビエチン酸のMEK溶液40質量部に代えて、ジヒドロアビエチン酸(和光純薬工業(株)製;分子量304.47、酸性部位の官能基当量300g/eq.)のMEK溶液(不揮発分50質量%)40質量部(不揮発分換算で20質量部)を用いた以外は、実施例1と同様にしてワニスを調製し、積層体を得た。このとき、酸性部位を有する有機化合物(B)の含有量は、マレイミド化合物(A)100質量%に対し、20質量%となった。
酸性部位を有する有機化合物(B)であるデヒドロアビエチン酸のMEK溶液を使用せず、酸無水物部位を有する有機化合物(C)として、上記式(4)で表されるリカシッドTMEG−200(新日本理化(株)製;分子量410.29、酸無水物部位の官能基当量205g/eq.)のMEK溶液(不揮発分50質量%)40質量部(不揮発分換算で20質量部)を用いた以外は、実施例1と同様にしてワニスを調製し、積層体を得た。このとき、酸無水物部位を有する有機化合物(C)の含有量は、マレイミド化合物(A)100質量%に対し、20質量%となった。
酸性部位を有する有機化合物(B)として、デヒドロアビエチン酸のMEK溶液40質量部に代えて、ロジン酸変性樹脂(製品名「マルキードNo.32」、荒川化学工業(株)製;重量平均分子量2000、酸性部位の官能基当量414g/eq.)のMEK溶液(不揮発分50質量%)40質量部(不揮発分換算で20質量部)を用いた以外は、実施例5と同様にしてワニスを調製し、積層体を得た。このとき、酸性部位を有する有機化合物(B)の含有量は、マレイミド化合物(A)100質量%に対し20質量%となり、無機充填材(D)の含有量は、マレイミド化合物(A)及び酸性部位を有する有機化合物(B)の合計の含有量100質量%に対し、83.3質量%となった。
酸性部位を有する有機化合物(B)であるデヒドロアビエチン酸のMEK溶液を使用しなかった以外は実施例2と同様にしてワニスを調製し、積層体を得た。
マレイミド化合物(A)である、上記式(1)におけるR1がすべて水素原子であり、n1が1〜3であるマレイミド化合物(製品名「BMI−2300」、大和化成工業(株)製)のMEK溶液及び上記式(2)で表されるマレイミド化合物(BMI−1000P)のMEK溶液を使用しなかった以外は実施例1と同様にして、ワニスを調製した。このワニスを、表面に離型剤をコートした厚さ38μmのポリエチレンテレフタレートフィルムに塗布し、100℃で5分間加熱乾燥したところ、樹脂組成物層が形成されず、積層体が得られなかった。
ビスフェノールA型エポキシ化合物(製品名「EXA−850CRP」、エポキシ基当量171g/eq.、DIC(株)製)のMEK溶液(不揮発分50質量%)124質量部(不揮発分換算で62質量部)、ノボラック型フェノール化合物(製品名「フェノライトKA−1163」、水酸基当量118g/eq.、DIC(株)製)のMEK溶液(不揮発分50質量%)76質量部(不揮発分換算で38質量部)、酸性部位を有する有機化合物(B)として、デヒドロアビエチン酸のMEK溶液(不揮発分50質量%)40質量部(不揮発分換算で20質量部)、硬化促進剤として2−フェニル−4−メチルイミダゾール(製品名「2P4MZ」)のMEK溶液(不揮発分10質量%)0.1質量部(不揮発分換算で0.01質量部)を混合し、高速攪拌装置を用いて30分間撹拌して、ワニスを得た。このワニスを、表面に離型剤をコートした厚さ38μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(TR1−38)に塗布し、100℃で5分間加熱乾燥して、積層体を得た。
(1)フラックス活性
実施例1〜9及び比較例1〜3で得られたワニスを、厚さ12μmの電解銅箔(製品名「3EC−III」、三井金属鉱業(株)製)の光沢面に塗布し、100℃で5分間乾燥し、樹脂組成物層付き銅箔を得た。樹脂組成物層付き銅箔の上に、直径0.5mmのはんだボール(製品名「エコソルダーボールM705」、Sn−3.0Ag−0.5Cu合金、千住金属工業(株)製)を置き、更に厚さ12μmの電解銅箔(3EC−III)を光沢面が対向するように置いた。これを、235℃に加熱されたホットプレートの上に置き、銅箔上ではんだを溶融させ、はんだボールの銅箔への濡れ広がり率からフラックス活性を評価した。はんだボールの濡れ広がり率は、加熱前のはんだボールの高さ(a)及び加熱後のはんだボールの高さ(b)から下記式によって算出した。
はんだボールの濡れ広がり率={(a)−(b)}/(a)×100
また、はんだボールの濡れ広がり率が50%以上のものを「A」、25%以上50%未満のものを「B」、25%未満のものを「C」として評価した。結果を表1に示す。
実施例1〜9、比較例1及び比較例3で得られた積層体を5cm×10cmの短冊状に断裁した後、室温において支持基材のポリエチレンテレフタレートフィルムが内側になるように外径が3cmの金属管に巻き付け、5秒間保持した後巻き戻した。この作業を10回繰り返した後、本発明の樹脂組成物層のクラックの有無を確認し、可撓性の評価を行った。クラックの発生が全く認められないものを「A」、クラックの発生がわずかに認められるが、実使用上は品質に影響を与えないと思われるレベルを「B」、クラックが発生し、実使用上許容されないものを「C」として評価した。結果を表1に示す。
実施例1〜9、比較例1及び3で得られた積層体を2つ準備し、互いの樹脂組成物層が対向するようにして、真空加圧ラミネータでそれらを貼り合わせた。支持基材のポリエチレンテレフタレートフィルムを剥離した後、220℃で4時間加熱を行い、厚さ約60μmの測定用サンプルを得た。熱機械分析装置(TAインスツルメント製の型式名「Q400」)内の所定の位置に測定用サンプルをセットし、25℃から250℃まで毎分10℃で昇温し、60℃から120℃におけるサンプルの熱膨張率を測定した。熱膨張率が30ppm/℃未満のものを「A」、30ppm/℃以上50ppm/℃未満のものを「B」、50ppm/℃以上のものを「C」として評価した。結果を表1に示す。
Claims (22)
- マレイミド化合物(A)、並びに、酸性部位を有する有機化合物(B)及び酸無水物部位を有する有機化合物(C)からなる群より選ばれる少なくとも1種を含む、アンダーフィル材用の樹脂組成物。
- 前記マレイミド化合物(A)が、2,2−ビス{4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル}プロパン、1,2−ビス(マレイミド)エタン、1,4−ビス(マレイミド)ブタン、1,6−ビス(マレイミド)ヘキサン、N,N'−1,3−フェニレンジマレイミド、N,N'−1,4−フェニレンジマレイミド、N−フェニルマレイミド、下記式(1)で表されるマレイミド化合物、下記式(2)で表されるマレイミド化合物及び下記式(3)で表されるマレイミド化合物からなる群より選択される少なくとも1種を含有する、請求項1に記載の樹脂組成物。
- 前記マレイミド化合物(A)が、2,2−ビス{4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル}プロパン、上記式(1)で表されるマレイミド化合物、上記式(2)で表されるマレイミド化合物、及び上記式(3)で表されるマレイミド化合物からなる群より選択される少なくとも1種のマレイミド化合物を含有する、請求項1又は2に記載の樹脂組成物。
- 前記酸性部位を有する有機化合物(B)及び前記酸無水物部位を有する有機化合物(C)の前記樹脂組成物における含有量が、前記マレイミド化合物(A)の含有量100質量部に対し5質量部以上50質量部以下である、請求項1〜3のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- 前記酸性部位を有する有機化合物(B)が、リン酸基、カルボキシル基及びスルホン酸基からなる群より選択される少なくとも1種の官能基を有する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- 前記酸性部位を有する有機化合物(B)が、200以上8000以下の分子量を有する、請求項1〜5のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- 前記酸性部位を有する有機化合物(B)が、アビエチン酸、ネオアビエチン酸、デヒドロアビエチン酸、ピマール酸、イソピマール酸、パラストリン酸、ジヒドロアビエチン酸、テトラヒドロアビエチン酸及びロジン酸変性樹脂からなる群より選択される少なくとも1種を含有する、請求項1〜6のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- 前記酸性部位を有する有機化合物(B)が、デヒドロアビエチン酸、テトラヒドロアビエチン酸及びロジン酸変性樹脂からなる群より選択される少なくとも1種を含有する、請求項7に記載の樹脂組成物。
- 前記酸無水物部位を有する有機化合物(C)における酸無水物部位が、カルボン酸無水物部位である、請求項1〜8のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- さらに、無機充填材(D)を含む、請求項1〜9のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- 前記無機充填材(D)は電気絶縁性を有する、請求項10に記載の樹脂組成物。
- 前記無機充填材(D)が、シリカ、水酸化アルミニウム、アルミナ、ベーマイト、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸化マグネシウム及び水酸化マグネシウムからなる群より選択される少なくとも1種を含有する、請求項10又は11に記載の樹脂組成物。
- 前記無機充填材(D)の平均粒径が3μm以下である、請求項10〜12のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- 前記無機充填材(D)の含有量が、前記マレイミド化合物(A)、前記酸性部位を有する有機化合物(B)及び前記酸無水物部位を有する有機化合物(C)の合計含有量100質量部に対し300質量部以下である、請求項10〜13のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- さらに、可撓性付与成分(E)を含む、請求項1〜14のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- 前記可撓性付与成分(E)が、熱可塑性の高分子化合物を含有し、該高分子化合物の重量平均分子量が1000以上1000000以下である、請求項15に記載の樹脂組成物。
- 前記可撓性付与成分(E)が、(メタ)アクリルオリゴマー及び(メタ)アクリルポリマーからなる群より選択される少なくとも1種を含有する、請求項15又は16に記載の樹脂組成物。
- プリアプライドアンダーフィル材用である、請求項1〜17のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
- 支持基材と、該支持基材上に積層された請求項1〜18のいずれか一項に記載の樹脂組成物からなる層と、を備える積層体。
- 半導体ウェハと、該半導体ウェハに積層された請求項19に記載の積層体における樹脂組成物からなる層と、を備える、樹脂組成物層付き半導体ウェハ。
- 半導体搭載用基板と、該半導体搭載用基板に積層された請求項19に記載の積層体における樹脂組成物からなる層と、を備える、樹脂組成物層付き半導体搭載用基板。
- 請求項19に記載の樹脂組成物層付き半導体ウェハ、及び/又は、請求項18に記載の樹脂組成物層付き半導体搭載用基板を備える、半導体装置。
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