JPWO2016171068A1 - 合わせガラス - Google Patents

Abstract

本発明は、樹脂中間膜をガラス板間に介在させ、当該ガラス板を接着させて一体化してなる合わせガラスであって、温度９０℃における曲げたわみ性が７．３Ｎ／ｍｍ２以上、かつ、単位面積当たりの重量が７．５ｋｇ／ｍ２以下であり、前記樹脂中間膜が、芳香族ビニル化合物由来の構造単位を主成分とする、少なくとも２つの重合体ブロック［Ａ］と、鎖状共役ジエン化合物由来の構造単位を主成分とする、少なくとも１つの重合体ブロック［Ｂ］とからなるブロック共重合体［Ｃ］の、主鎖及び側鎖の炭素−炭素不飽和結合及び芳香環の炭素−炭素不飽和結合の９０％以上を水素化したブロック共重合体水素化物［Ｄ］に、アルコキシシリル基が導入されてなる変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］を含有するものであり、前記樹脂中間膜の動的粘弾性特性における貯蔵弾性率が、温度−２０℃で５×１０８Ｐａ以下、温度９０℃で２×１０７Ｐａ以上であることを特徴とする合わせガラスである。本発明によれば、剛性、耐衝撃性、耐熱性、耐湿性等の特性を維持し、軽量性が付与された合わせガラスが提供される。

Description

本発明は、軽量な合わせガラスに関し、更に詳しくは、剛性、耐衝撃性、耐熱性等の特性を維持し、軽量性が付与された合わせガラスに関する。

自動車の軽量化は、低燃費化による環境保護において有用な技術である。例えば、金属部品の一部をプラスチックに代替したり、ガラスに代えてポリカーボネート等の透明プラスチックを用いる窓材としたりすること等により軽量化が図られている。
しかしながら、ガラスと同等の剛性を維持するためには、透明プラスチック板の厚さを厚くしなければならないため、期待するほどの軽量化に至っていない。また、耐スクラッチ性を付与するためには、ハードコート層を設ける必要があり、費用が高くなる等の課題があり、普及は進んでいない。

このための対応策として、特許文献１には、特定値以上のヤング率を有する樹脂からなる樹脂中間膜を使用することにより、ガラス板の厚さを薄くして樹脂中間膜の厚さを厚くすることにより、ガラス板と同等の曲げ剛性を維持して、ガラス板よりも軽量な合わせガラスが得られることが開示されている。例えば、ポリエチレンアイオノマーからなる樹脂中間膜を使用した合わせガラスの場合はガラスに比較して３４％の軽量化、ポリカーボネートからなる樹脂中間膜を使用した合わせガラスの場合は２７％の軽量化ができることが示されている。
また、この文献には、ガラス板単体よりも軽量化ができる樹脂中間膜を構成する具体的な材料として、ポリエチレンアイオノマー、ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリエチレンテレフタレート、アクリル樹脂等が挙げられている。更にこの文献には、ポリビニルブチラール樹脂を使用した樹脂中間膜では、一定の曲げ剛性を維持してガラス板単体よりも軽量化した合わせガラスが得られないことも示されている。
しかしながら、上記の例示された樹脂からなる中間膜を使用した軽量合わせガラスを使用した自動車用窓材は、一定の曲げ剛性を維持するものの、例えば、自動車用安全ガラスの規格であるＪＩＳ Ｒ３２１１に定められたような耐衝撃性（温度４０℃及び−２０℃の条件）、耐熱性、耐光性、耐湿性等の特性も満足するものではなかった。

また、特許文献２には、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）及び／又はポリビニルブチラール（ＰＶＢ）を用いた樹脂中間膜及び厚みの薄いガラスを使用した、面密度が８．８ｋｇ／ｍ^２の遮音性と遮熱性を有する合わせガラスが開示されている。
しかしながら、この文献には、ガラスの厚みを薄くして、面密度を比較例の合わせガラスに比べて約３０％低下させた合わせガラスが記載されているのみであり、例えば、曲げ剛性が低下することに関しては記載されていない。

特開平１１−００１３４９号公報（ＵＳ６，２６５，０５４Ｂ１） 特開２００２−３２６８４７号公報（ＵＳ２００２／０，１５０，７４４Ａ１、ＵＳ２００４／０，１５７，０４８ Ａ１）

本発明は、上述した実情に鑑みてなされたものであって、剛性を維持して単位面積当たりの重量を低減し、耐熱性、耐衝撃性、耐湿性等に優れた、自動車、船舶、航空機、建築物等の窓材等として有用な合わせガラスを提供することを目的とする。

本発明者らは、上記課題を解決すべく、鋭意検討を進めた。その結果、特定の変性ブロック共重合体水素化物を含有する樹脂中間膜を使用し、ガラスと樹脂中間膜の厚さを適宜選定することにより、低温（例えば、−２０℃）での耐衝撃性及び高温（例えば、９０℃）での剛性を維持し、自動車用窓材として有用な、軽量合わせガラスが得られることを見出し、本発明を完成するに至った。

かくして本発明によれば、樹脂中間膜をガラス板間に介在させ、当該ガラス板を接着させて一体化してなる合わせガラスであって、
温度９０℃における曲げたわみ性が７．３Ｎ／ｍｍ^２以上であり、かつ、単位面積当たりの重量が７．５ｋｇ／ｍ^２以下であり、
前記樹脂中間膜が、芳香族ビニル化合物由来の構造単位を主成分とする、少なくとも２つの重合体ブロック［Ａ］と、鎖状共役ジエン化合物由来の構造単位を主成分とする、少なくとも１つの重合体ブロック［Ｂ］とからなるブロック共重合体［Ｃ］の、主鎖及び側鎖の炭素−炭素不飽和結合及び芳香環の炭素−炭素不飽和結合の９０％以上を水素化したブロック共重合体水素化物［Ｄ］に、アルコキシシリル基が導入されてなる変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］を含有するものであり、
前記樹脂中間膜の動的粘弾性特性における貯蔵弾性率が、温度−２０℃で５×１０^８Ｐａ以下、及び、温度９０℃で２×１０^７Ｐａ以上であることを特徴とする合わせガラスが提供される。

本発明によれば、高い剛性を維持し、汎用の合わせガラスに比較して単位面積当たりの重量を低減し、耐熱性、耐衝撃性、耐光性、耐湿性等に優れた自動車、船舶、航空機、建築物等の窓材等として有用な合わせガラスが提供される。
剛性とは、一般的には、曲げやねじりの力に対する、寸法変化(変形)のしづらさの度合いのことであり、力に対して変形が小さいときは剛性が高い（大きい）、変形が大きいときは剛性が低い（小さい）という。「剛性」は、例えば、合わせガラスに一定の大きさの曲げ応力を与えた際のたわみの大きさで表される。
汎用の合わせガラスとして、例えば、厚さ２．１ｍｍのガラス板を、厚さ０．７６ｍｍのポリビニルブチラール樹脂製中間膜で積層した合わせガラスの場合、単位面積当たりの重量は１１．３ｋｇ／ｍ^２であるが、本発明によれば、例示の汎用合わせガラスと同等以上の剛性を維持して、単位面積当たりの重量を７．５ｋｇ／ｍ^２以下（約２／３以下）に低減することができる。

以下、本発明の合わせガラスについて、詳細に説明する。
本発明の合わせガラスは、下記（ｉ）〜（ｖ）で規定されるものである。
（ｉ）樹脂中間膜をガラス板間に介在させ、当該ガラス板を接着させて一体化してなる合わせガラスである。
（ｉｉ）温度９０℃における曲げたわみ性が７．３Ｎ／ｍｍ^２以上である合わせガラスである。
（ｉｉｉ）単位面積当たりの重量が７．５ｋｇ／ｍ^２以下の合わせガラスである。
（ｉｖ）前記樹脂中間膜が、芳香族ビニル化合物由来の構造単位を主成分とする、少なくとも２つの重合体ブロック［Ａ］と、鎖状共役ジエン化合物由来の構造単位を主成分とする、少なくとも１つの重合体ブロック［Ｂ］とからなるブロック共重合体［Ｃ］の、主鎖及び側鎖の炭素−炭素不飽和結合及び芳香環の炭素−炭素不飽和結合の９０％以上を水素化したブロック共重合体水素化物［Ｄ］に、アルコキシシリル基が導入されてなる変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］（以下、「変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］」ということがある。）を含有するものである。
（ｖ）前記樹脂中間膜の動的粘弾性特性における貯蔵弾性率が、温度−２０℃で５×１０^８Ｐａ以下、及び、温度９０℃で２×１０^７Ｐａ以上である。

１．変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］
本発明の合わせガラスに用いる樹脂中間膜は、変性ブロック共重合体水素化物[Ｅ]を含有するものである。

本発明で使用する樹脂中間膜の構成成分である変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］は、芳香族ビニル化合物由来の構造単位を主成分とする、少なくとも２つの重合体ブロック［Ａ］と、鎖状共役ジエン化合物由来の構造単位を主成分とする、少なくとも１つの重合体ブロック［Ｂ］とからなるブロック共重合体［Ｃ］の、主鎖及び側鎖の炭素−炭素不飽和結合及び芳香環の炭素−炭素不飽和結合の９０％以上が水素化されたブロック共重合体水素化物［Ｄ］に、アルコキシシリル基が導入されてなる高分子である。

重合体ブロック［Ａ］は、芳香族ビニル化合物由来の構造単位を主成分とするものであり、重合体ブロック［Ａ］中の芳香族ビニル化合物由来の構造単位の含有量は、通常９５重量％以上、好ましくは９７重量％以上、より好ましくは９９重量％以上である。
芳香族ビニル化合物由来の構造単位が上記範囲にあると、本発明の合わせガラスの耐熱性、高温での剛性に優れる。

芳香族ビニル化合物としては、スチレン；α−メチルスチレン、２−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン、２，４−ジイソプロピルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、４−ｔ−ブチルスチレン、５−ｔ−ブチル−２−メチルスチレン等の置換基としてアルキル基を有するスチレン類；４−メトキシスチレン、３−メトキシ−５−イソプロポキシスチレン等の置換基としてアルコキシ基を有するスチレン類；４−モノクロロスチレン、ジクロロスチレン、４−モノフルオロスチレン等の置換基としてハロゲン原子を有するスチレン類；４−フェニルスチレン等の置換基としてアリール基を有するスチレン類；等が挙げられる。なかでも、吸湿性の面で極性基を含有しないもの、例えば、スチレン、置換基としてアルキル基を有するスチレン類、置換基としてアリール基を有するスチレン類；等が好ましく、工業的な入手の容易さからスチレンが特に好ましい。

重合体ブロック［Ａ］は、芳香族ビニル化合物由来の構造単位以外の成分として、鎖状共役ジエン由来の構造単位及び／又はその他のビニル化合物由来の構造単位を含むことができる。その含有量は、通常５重量％以下、好ましくは３重量％以下、より好ましくは１重量％以下である。
重合体ブロック［Ａ］中の芳香族ビニル化合物由来の構造単位が少な過ぎると、合わせガラスの耐熱性が低下するおそれがある。

鎖状共役ジエン及びその他のビニル化合物としては、後述する重合体ブロック［Ｂ］の構造単位となる鎖状共役ジエン及びその他のビニル化合物と同様のものが挙げられる。

重合体ブロック［Ｂ］は、鎖状共役ジエン化合物由来の構造単位を主成分とするものであり、重合体ブロック［Ｂ］中の鎖状共役ジエン化合物由来の構造単位の含有量は、通常８０重量％以上、好ましくは９０重量％以上、より好ましくは９５重量％以上である。
鎖状共役ジエン化合物由来の構造単位が上記範囲にあると、本発明の合わせガラスの耐熱衝撃性、低温での接着性に優れる。

鎖状共役ジエン系化合物としては、吸湿性の観点から、極性基を含有しない鎖状共役ジエン系化合物が好ましい。具体的には、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン等が挙げられる。なかでも、工業的な入手の容易さから、１，３−ブタジエン、イソプレンが特に好ましい。

重合体ブロック［Ｂ］は、鎖状共役ジエン化合物由来の構造単位以外の成分として、芳香族ビニル化合物由来の構造単位及び／又はその他のビニル化合物由来の構造単位を含むことができる。その含有量は、通常２０重量％以下、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。

その他のビニル系化合物としては、鎖状ビニル化合物（鎖状共役ジエン化合物を除く）、環状ビニル化合物、不飽和の環状酸無水物、不飽和イミド化合物等が挙げられる。
これらの化合物は、ニトリル基、アルコキシカルボニル基、ヒドロキシカルボニル基、ハロゲン原子等の置換基を有していてもよい。
これらの中でも、吸湿性の観点から、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ドデセン、１−エイコセン、４−メチル−１−ペンテン、４，６−ジメチル−１−ヘプテン等の炭素数２〜２０の鎖状オレフィン；ビニルシクロヘキサン、ノルボルネン等の炭素数５〜２０の環状オレフィン；１，３−シクロヘキサジエン、ノルボルナジエン等の環状ジエン化合物；等の極性基を含有しないものが好ましい。

ブロック共重合体［Ｃ］は、全重合体ブロック［Ａ］のブロック共重合体［Ｃ］全体に占める重量分率をｗＡとし、全重合体ブロック［Ｂ］のブロック共重合体［Ｃ］全体に占める重量分率をｗＢとしたときに、ｗＡとｗＢとの比（ｗＡ：ｗＢ）が４０：６０〜６０：４０、好ましくは４５：５５〜５５：４５のものである。比（ｗＡ：ｗＢ）がこの範囲にあれば、柔軟性と適度な耐熱性を有する変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］が得られる。

ブロック共重合体［Ｃ］中の重合体ブロック［Ａ］の数は、通常３個以下、好ましくは２個であり、重合体ブロック［Ｂ］の数は、通常２個以下、好ましくは１個である。
ブロック共重合体［Ｃ］のブロックの形態は、鎖状型ブロックでもラジアル型ブロックでも良いが、鎖状型ブロックであるものが、機械的強度に優れ好ましい。ブロック共重合体［Ｃ］の最も好ましい形態は、重合体ブロック［Ｂ］の両端に重合体ブロック［Ａ］が結合した、［Ａ］−［Ｂ］−［Ａ］型のトリブロック共重合体である。
複数の重合体ブロック［Ａ］同士は、互いに同一であっても、相異なっていても良い。また、重合体ブロック［Ｂ］が複数有る場合には、重合体ブロック［Ｂ］は、互いに同一であっても、相異なっていても良い。

ブロック共重合体［Ｃ］の分子量は、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を溶媒とするゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）で、通常４０，０００〜２００，０００、好ましくは４５，０００〜１５０，０００、より好ましくは５０，０００〜１００，０００である。
また、ブロック共重合体［Ｃ］の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは３以下、より好ましくは２以下、特に好ましくは１．５以下である。
Ｍｗ及びＭｗ／Ｍｎが上記範囲となるようにすると、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］は、耐熱性や機械的強度が良好となり、本発明に係る合わせガラスの耐熱性や機械的強度が低下することがない。

ブロック共重合体（Ｃ）の製造方法は、特に限定されず、公知の方法に従って行えばよい。例えば、ＷＯ２００３／０１８６５６号パンフレット、ＷＯ２０１１／０９６３８９号パンフレット、等に記載の方法に従って製造することができる。

ブロック共重合体水素化物［Ｄ］は、上記のブロック共重合体［Ｃ］の主鎖及び側鎖の炭素−炭素不飽和結合及び芳香環の炭素−炭素不飽和結合を水素化して得られる高分子である。その水素化率は、通常９０％以上、好ましくは９７％以上、より好ましくは９９％以上である。
また、ブロック共重合体（Ｃ）の主鎖及び側鎖の炭素−炭素不飽和結合の水素化率は、９７％以上であることが好ましく、９９％以上であることがより好ましい。また、ブロック共重合体（Ｃ）の芳香環の炭素−炭素不飽和結合の水素化率は、９７％以上であることが好ましく、９９％以上であることがより好ましい。
水素化率が高いほど、本発明で使用するブロック共重合体水素化物（Ｄ）の耐光性や耐熱劣化性が良好となる。
ブロック共重合体水素化物（Ｄ）の水素化率は、ブロック共重合体水素化物（Ｄ）の^１Ｈ−ＮＭＲを測定することにより求めることができる。

ブロック共重合体（Ｃ）中の不飽和結合の水素化方法や反応形態等は特に限定されず、公知の方法を採用することができる。なかでも、水素化率を高くでき、重合体鎖切断反応の少ない水素化方法が好ましい。このような水素化方法としては、例えば、ＷＯ２０１１／０９６３８９号パンフレット、ＷＯ２０１２／０４３７０８号パンフレット等に記載された方法を挙げることができる。

ブロック共重合体水素化物［Ｄ］の分子量は、ＴＨＦを溶媒としたＧＰＣにより測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）で、通常４０，０００〜２００，０００、好ましくは４５，０００〜１５０，０００、より好ましくは５０，０００〜１００，０００である。
また、ブロック共重合体水素化物［Ｄ］の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは３以下、より好ましくは２以下、特に好ましくは１．５以下にする。
Ｍｗ及びＭｗ／Ｍｎが上記範囲となるようにすると、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］は、耐熱性や機械的強度が良好となり、本発明に係る合わせガラスの耐熱性や機械的強度が低下することがなく好ましい。

変成ブロック共重合体水素化物［Ｅ］は、上記ブロック共重合体水素化物［Ｄ］に、アルコキシシリル基が導入されたものである。
ブロック共重合体水素化物［Ｄ］にアルコキシシリル基を導入することにより、ガラスに対する強固な接着性を付与することができる。

アルコキシシリル基としては、トリメトキシシリル基、トリエトキシシリル基等の、トリ（炭素数１〜６アルコキシ）シリル基；メチルジメトキシシリル基、メチルジエトキシシリル基、エチルジメトキシシリル基、エチルジエトキシシリル基、プロピルジメトキシシリル基、プロピルジエトキシシリル基等の、（炭素数１〜２０アルキル）ジ（炭素数１〜６アルコキシ）シリル基；フェニルジメトキシシリル基、フェニルジエトキシシリル基等の、（アリール）ジ（炭素数１〜６アルコキシ）シリル基；等が挙げられる。
また、アルコキシシリル基は、ブロック共重合体水素化物［Ｄ］に、炭素数１〜２０のアルキレン基や、炭素数２〜２０のアルキレンオキシカルボニルアルキレン基等の２価の有機基を介して結合していても良い。

ブロック共重合体水素化物［Ｄ］へのアルコキシシリル基の導入量は、通常、ブロック共重合体水素化物［Ｄ］１００重量部に対し、０．１〜１０重量部、好ましくは０．２〜５重量部、より好ましくは０．５〜３重量部である。
アルコキシシリル基の導入量が多過ぎると、得られる変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］を保存中に微量の水分等で分解されたアルコキシシリル基同士の架橋が進み、ゲル化したり、溶融成形時の流動性が低下して、樹脂中間膜を溶融押出し成形できる温度が高くなったり、成形される樹脂中間膜の表面が荒れたりするおそれがある。また、アルコキシシリル基の導入量が少な過ぎると、成形される樹脂中間膜のガラスに対する接着性が低下するおそれがある。

前記変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］は、公知の方法に従って製造することができる。例えば、ＷＯ２０１２／０４３７０８号公報、ＷＯ２０１３／１７６２５８号公報等に記載された方法が挙げられる。

変成ブロック共重合体水素化物［Ｅ］は、より具体的には、上記ブロック共重合体水素化物［Ｄ］に、有機過酸化物の存在下で、エチレン性不飽和シラン化合物を反応させることにより得ることができる。

用いるエチレン性不飽和シラン化合物としては、ブロック共重合体水素化物［Ｄ］とグラフト重合し、ブロック共重合体水素化物［Ｄ］にアルコキシシリル基を導入するものであれば、特に限定されない。例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、アリルトリメトキシシラン、アリルトリエトキシシラン、ジメトキシメチルビニルシラン、ジエトキシメチルビニルシラン、ｐ−スチリルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラ、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、等が好適に用いられる。これらのエチレン性不飽和シラン化合物は、それぞれ単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
エチレン性不飽和シラン化合物の使用量は、ブロック共重合体水素化物［Ｄ］１００重量部に対して、通常０．１〜１０重量部、好ましくは０．２〜５重量部、より好ましくは０．５〜３重量部である。

用いる有機過酸化物としては、１分間半減期温度が１７０〜１９０℃のものが好ましく使用される。
有機過酸化物としては、例えば、ｔ−ブチルクミルパーオキシド、ジクミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ヘキシルパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ジ−ｔ−ブチルパーオキシド、ジ（２−ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン等が好適に用いられる。
これらの過酸化物は、それぞれ単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
有機過酸化物の使用量は、ブロック共重合体水素化物［Ｄ］１００重量部に対して、通常０．０１〜１重量部、好ましくは０．０５〜０．５重量部である。

変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］の分子量は、導入されるアルコキシシリル基の量が少ないため、原料として用いたブロック共重合体水素化物［Ｄ］の分子量と実質的には変わらない。一方、過酸化物の存在下で、エチレン性不飽和シラン化合物と反応させるため、重合体の架橋反応、切断反応が併発し、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］の分子量分布の値は大きくなる。

変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］の分子量は、ＴＨＦを溶媒としたＧＰＣにより測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）で、通常４０，０００〜２００，０００、好ましくは４５，０００〜１５０，０００、より好ましくは５０，０００〜１００，０００である。また、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは３．５以下、より好ましくは２．５以下、特に好ましくは２．０以下である。
Ｍｗ及びＭｗ／Ｍｎが上記範囲となるようにすると、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］の耐熱性や機械的強度が維持される。

２．樹脂中間膜
本発明に用いる樹脂中間膜は、上記の変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］を含有するものである。樹脂中間膜における変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］の含有量は、通常４０重量％以上、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上である。

本発明に用いる樹脂中間膜の動的粘弾性特性における貯蔵弾性率は、−２０℃で５×１０^８Ｐａ以下、好ましくは３×１０^８Ｐａ以下であり、且つ、９０℃で２×１０^７Ｐａ以上、好ましくは３×１０^７Ｐａ以上である。樹脂中間膜の貯蔵弾性率が、−２０℃で上記範囲である場合、合わせガラスの低温での接着性及び耐衝撃性が付与され、９０℃で上記範囲である場合、合わせガラスの耐熱性が確保され、高温での剛性を発現させるのに有利である。

ここで、樹脂中間膜の動的粘弾性特性における貯蔵弾性率は、樹脂中間膜から切り出した試験片を使用し、ＪＩＳ Ｋ７２４４−２法（ねじり振子法）に基づき、角周波数：１ｒａｄ／ｓ、測定温度範囲：−１００〜＋１３０℃、昇温速度：５℃／ｍｉｎの条件で粘弾性スペクトルを測定して求めた値である。

樹脂中間膜は、樹脂成分として、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］単独からなるものであっても、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］とその他の樹脂との混合物からなるものであってもよい。
例えば、樹脂中間膜が上記の貯蔵弾性率を有さない場合、特に９０℃での貯蔵弾性率が上記の値を下まわる場合、樹脂中間膜の貯蔵弾性率を高めるために、樹脂中間膜は、
ａ．変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］に、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］の前駆体であるブロック共重合体水素化物［Ｄ］、及び／又は、ブロック共重合体水素化物［Ｄ］よりも貯蔵弾性率の高いブロック共重合体水素化物［Ｄ’］を混合して得られる樹脂組成物からなる樹脂中間膜、あるいは、
ｂ．変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］からなる層と、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］の前駆体であるブロック共重合体水素化物［Ｄ］、及び／又は、ブロック共重合体水素化物［Ｄ’］からなる層を交互に積層した多層の樹脂中間膜、等とすることができる。
これらの場合、ブロック共重合体水素化物［Ｄ’］は、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］の前駆体であるブロック共重合体水素化物［Ｄ］よりも、９０℃における貯蔵弾性率が高いものであることが好ましい。

ブロック共重合体水素化物［Ｄ’］は、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］の前駆体であるブロック共重合体水素化物［Ｄ］と同様に、前記ブロック共重合体［Ｃ］の主鎖及び側鎖の炭素−炭素不飽和結合及び芳香環の炭素−炭素不飽和結合を水素化して得られる高分子である。その水素化率は、通常９０％以上、好ましくは９７％以上、より好ましくは９９％以上である。

ブロック共重合体水素化物［Ｄ’］は、前駆体であるブロック共重合体［Ｃ’］において、全重合体ブロック［Ａ’］のブロック共重合体［Ｃ’］全体に占める重量分率をｗＡ’とし、全重合体ブロック［Ｂ’］のブロック共重合体［Ｃ’］全体に占める重量分率をｗＢ’としたときに、ｗＡ’とｗＢ’との比（ｗＡ’：ｗＢ’）が５０：５０〜７０：３０、好ましくは５５：４５〜６５：３５であるブロック共重合体［Ｃ’］の、主鎖及び側鎖の炭素−炭素不飽和結合及び芳香環の炭素−炭素不飽和結合の９０％以上を水素化して得られる。
比（ｗＡ’：ｗＢ’）がこの範囲にあれば、上記変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］に対する優れた相溶性を有し、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］との混合物は透明性が良好であり、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］と混合あるいは積層することにより樹脂中間膜の貯蔵弾性率を好ましい範囲に高めることができる。

ブロック共重合体水素化物［Ｄ’］の分子量は、ＴＨＦを溶媒としたＧＰＣにより測定されるポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）で、通常４０，０００〜２００，０００、好ましくは４５，０００〜１５０，０００、より好ましくは５０，０００〜１００，０００である。また、ブロック共重合体水素化物［Ｄ’］の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは３以下、より好ましくは２以下、特に好ましくは１．５以下にする。ブロック共重合体水素化物［Ｄ’］のＭｗ及びＭｗ／Ｍｎが上記範囲となるようにすると、本発明で使用する樹脂中間膜は、耐熱性や機械的強度が良好となり、本発明に係る合わせガラスの高温領域での剛性を維持するのに有利である。

変成ブロック共重合体水素化物［Ｅ］にブロック共重合体水素化物［Ｄ’］を配合する方法としては、一般に用いられる公知の方法が適用できる。例えば、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］のペレット及びブロック共重合体水素化物［Ｄ’］のペレットを、二軸押出し機等の連続式溶融混練機により溶融混練し、押出してペレット状にする方法等によって均一に配合した変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］を製造することができる。

変成ブロック共重合体水素化物［Ｅ］にブロック共重合体水素化物［Ｄ’］を配合する場合、ブロック共重合体水素化物［Ｄ’］の配合量は、変成ブロック共重合体水素化物［Ｅ］１００重量部に対し、通常６０重量部以下、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４０重量部以下である。ブロック共重合体水素化物［Ｄ’］をこのような割合で配合することにより、好ましい貯蔵弾性率を有する樹脂中間膜を形成することができる。

樹脂中間膜には、樹脂中間膜を構成する変成ブロック共重合体水素化物［Ｅ］及びブロック共重合体水素化物［Ｄ’］の他に、紫外線吸収剤、酸化防止剤、耐光安定剤、赤外線遮蔽剤等の各種の配合剤を加えることができる。紫外線吸収剤、酸化防止剤、耐光安定剤、赤外線遮蔽剤等の配合剤は、それぞれ１種あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
これらの添加剤の配合量は、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］及びブロック共重合体水素化物［Ｄ’］の合計量１００重量部に対して、通常５重量部以下、好ましくは３重量部以下、より好ましくは２重量部以下である。

紫外線吸収剤としては、オキシベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、トリアジン系化合物等が挙げられる。
酸化防止剤としては、リン系酸化防止剤、フェノ−ル系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤等が挙げられる。
耐光安定剤としては、ヒンダードアミン系光安定剤などが挙げられる。
また、赤外線遮蔽剤としては、インジウムドープ酸化錫、アンチモンドープ酸化錫、酸化亜鉛、アルミニウムドープ酸化亜鉛等の金属酸化物微粒子等が挙げられる。

樹脂中間膜を成形する方法としては、特に限定されず、公知の、溶融押出し成形法、共押出し成形法、押出しラミネート法、熱ラミネート法、インフレーション成形法、カレンダー成形法、等が適用できる。
例えば、溶融押出し成形法により、樹脂中間膜を成形する場合は、樹脂温度を、通常２００〜２７０℃、好ましくは２１０〜２６０℃、より好ましくは２２０〜２５０℃の範囲にすればよい。
樹脂温度が低過ぎる場合は、流動性が悪化し、得られる樹脂中間膜にゆず肌やダイライン等の不良を生じ易く、また、樹脂中間膜の押出し速度が上げられず、工業的に不利となるおそれがある。樹脂温度が高過ぎる場合は、樹脂中間膜のガラスヘの接着性が不良となったり、樹脂中間膜の貯蔵安定性が低下して、樹脂中間膜を常温(２０〜２５℃程度)常湿（相対湿度４０〜７９％程度）環境下で長期間貯蔵した後のガラスに対する接着性が低下したりするおそれがある。

樹脂中間膜の厚さは、特に制限されないが、通常０．２〜３．５ｍｍ、好ましくは０．５〜２．５ｍｍ、より好ましくは０．７〜１．５ｍｍの範囲である。
薄いガラス板を使用した軽量合わせガラスで剛性を維持するには、樹脂中間膜の厚さを大きくする必要があるが、樹脂中間膜の１枚当たりの厚さを厚くするよりも、１枚当たりの厚さが薄い樹脂中間膜を重ねて使用する方が、自動車用の曲面形状をした薄いガラス板と積層する際に、柔軟性が良く、作業性が優れる場合がある。
本発明における合わせガラスの樹脂中間膜の総厚は、合わせガラスの剛性と軽量化を勘案し、使用するガラス板との組み合わせにより適宜選択される。

樹脂中間膜単体が多層である場合、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］を含む層の厚さは、通常０．０１ｍｍ以上、好ましくは０．０２ｍｍ以上、より好ましくは０．０３ｍｍ以上である。
変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］を含む層の厚さが０．０１ｍｍよりも薄いと、ガラス板との接着性が十分に得られなくなるおそれがある。

３．ガラス板
本発明の合わせガラスは軽量化を目的としており、薄い厚さのガラス板を使用することが好ましい。使用するガラス板の厚さは、通常０．５〜１．５ｍｍ、好ましくは０．６〜１．３ｍｍである。また、例えば、厚さ０．７ｍｍのガラス板／樹脂中間膜／厚さ１．３ｍｍのガラス板のように、異なる厚さのガラス板を使用することもできる。
変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］は、−５０℃程度の低温領域から、＋１２０℃程度の高温領域まで幅広い温度帯域で柔軟性を維持するため、熱膨張係数の異なる２種以上のガラス板を貼り合わせることもでき、急激な温度変化によってもガラスの割れを低減することができる。

使用するガラス板の材質は特に限定されず、例えば、アルミノシリケート酸ガラス、アルミノホウケイ酸ガラス、ウランガラス、カリガラス、ケイ酸ガラス、結晶化ガラス、ゲルマニウムガラス、石英ガラス、ソーダガラス、白板ガラス、鉛ガラス、バリウム瑚珪酸ガラス、瑚珪酸ガラス等が挙げられる。
また、表面に極薄の金属膜や金属酸化物膜を形成した熱線反射ガラスや赤外線反射ガラス、着色したガラス等も使用できる。製法の違いによる、汎用的なフロートガラス、熱強化ガラス、化学強化ガラス等も使用できる。

４．合わせガラス
本発明の合わせガラスは、少なくとも２枚以上のガラス板と、これらのガラス板相互の接合面に介在する前述した樹脂中間膜とからなるものである。
本発明の合わせガラスの総厚をｔ、樹脂中間膜の厚さをｔ_Ｒとした場合、ｔは３．５ｍｍ以上であって、ｔに対するｔ_Ｒの比（ｔ_Ｒ／ｔ）は、通常２０〜８０％、好ましくは３０〜７０％、より好ましくは４０〜６０％である。
樹脂中間膜の厚さの比（ｔ_Ｒ／ｔ）が、２０％を下回る場合及び８０％を超える場合は、合わせガラスの剛性を維持すると、単位面積当たりの重量を低減する効果が小さくなるおそれがある。

本発明の合わせガラスは、汎用の合わせガラスに比較して、同等以上の剛性を維持し、且つ、単位面積当たりの重量を約２／３以下に低減することができる。

本発明の合わせガラスは、単位面積当たりの重量が小さいものである。本発明の合わせガラスの単位面積当たりの重量は、通常７．５ｋｇ／ｍ^２以下、好ましくは７．０ｋｇ／ｍ^２以下、より好ましくは ６．５ｋｇ／ｍ^２以下である。
合わせガラスの単位面積当たりの重量は、実施例に記載された方法で求めることができる。

合わせガラスの剛性は、長さ１００ｍｍ、幅２０ｍｍ、厚さ２〜５ｍｍの合わせガラス試験片を使用して、ＪＩＳ Ｒ１６０２法（４点曲げ試験法）に基づいて、温度９０℃にて測定した曲げたわみ性で示される値である。合わせガラスの曲げたわみ性は、式（１）によって求めることができる。

〔式中、Ｐ_ｘは荷重点の変位量ｘでの負荷荷重、ｙ_ｘは荷重点の変位量、ｗは試験片の幅、ｌは支持ロール間距離、ｔは試験片の厚さ、Ｅは４点曲げによる弾性率を示す。）
式（１）から、曲げ試験の支持ロール間距離を一定にすると、合わせガラスの曲げたわみ性は、試験片の厚さと曲げ弾性率に依存することが分かる。

本発明の合わせガラスは耐衝撃性に優れる。本発明の合わせガラスが耐衝撃性に優れることは、例えば、樹脂中間膜を、厚さ０．５〜１．５ｍｍ、幅３００ｍｍ、長さ３００ｍｍの２枚の青板ガラスに挟み、接着一体化した合わせガラスの試験片を使用し、ＪＩＳ Ｒ３２１２法（自動車安全ガラス試験方法）に従って、質量２２７ｇの鋼球を所定の高さから試験片に落下させた場合、鋼球の貫通が無く、ガラス破片の総重量が１２ｇ以下であることから、確認することができる。なお、あらかじめ−２０℃の温度に４時間保持した試験片は、鋼球の落下高さ８．５ｍ、４０℃の温度に４時間保持した試験片は、落下高さ９ｍとする。

本発明の合わせガラスは耐熱性に優れる。本発明の合わせガラスが耐熱性に優れることは、例えば、樹脂中間膜を、厚さ０．５〜１．５ｍｍ、幅３００ｍｍ、長さ３００ｍｍの２枚の青板ガラスに挟み、接着一体化した合わせガラスの試験片を使用し、ＪＩＳ Ｒ３２１２法に従って、１００℃の沸騰水中で、鉛直の状態に浸漬し、２時間保持した後、外観観察した結果、試験片の縁から１５ｍｍを超えて泡、その他の欠陥が無いことにより、確認することができる。

本発明の合わせガラスは耐湿性に優れる。本発明の合わせガラスが耐湿性に優れることは、例えば、樹脂中間膜を、厚さ０．５〜１．５ｍｍ、幅３００ｍｍ、長さ３００ｍｍの２枚の青板ガラスに挟み、接着一体化した合わせガラスの試験片を使用し、ＪＩＳ Ｒ３２１２法に従って、恒温恒湿槽内で、５０℃、相対湿度９５％ＲＨの温度湿度条件下に２週間保持した後、外観変化の目視評価を行った結果、試験片の縁から１０ｍｍを超えて変化（変色、泡、剥離、濁り等）が無いことにより、確認することができる。

本発明の合わせガラスの層構成としては、例えば、ガラス板／樹脂中間膜／ガラス板の３層構成、ガラス板／樹脂中間膜／透明樹脂フィルム／樹脂中間膜／ガラス板、ガラス板／樹脂中間膜／ガラス板／樹脂中間膜／ガラス板、等の５層構成、ガラス板／樹脂中間膜／ガラス板／樹脂中間膜／ガラス板／樹脂中間膜／ガラス板の７層構成等のようにガラス板が最外層であることが好ましい。ガラス層が最外層であることにより、自動車用合わせガラスに要求される耐摩耗性が維持できる。
前記透明樹脂フィルムとしては、ポリエステル、ポリアミド、ポリオレフィン、ポリカーボネート、アクリル系樹脂、フッ素樹脂等よりなるフィルムが挙げられる。
また、合わせガラスが複数の樹脂中間膜を有する場合、複数の樹脂中間膜同士は同一でも相異なっていてもよい。

本発明の合わせガラスを製造するには、ガラス板と樹脂中間膜を交互に重ねたものを、真空ラミネータを用いて加熱減圧下で接着させる方法や、減圧可能な耐熱性の樹脂袋に入れて脱気後、オートクレーブを使用して、加熱加圧下で接着させる方法等が適用できる。
本発明で使用する樹脂中間膜とガラス板は、通常１２０〜１８０℃、好ましくは１３０〜１６０℃、より好ましくは１３５〜１５０℃の温度で圧着することにより、強固に接着させることができる。

本発明の合わせガラスは、剛性を維持して軽量であり、耐熱性、耐光性、耐湿性等に優れるため、自動車用窓材やルーフ材の他、建築物用窓材・屋根材・床材、電気自動車の窓材、遮音窓材、遮熱窓材、船舶や航空機の窓材、展望デッキ材、液晶ディスプレイや有機ＥＬディスプレイ等の表面保護材、鉄道ホームドア用窓材、道路の遮音壁、太陽電池用表面保護カバー、照明器具用保護カバー等として有用である。

本発明を、実施例を示しながら、さらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例のみに限定されるものではない。なお部及び％は特に断りのない限り重量基準である。

本実施例における評価は、以下の方法によって行う。
（１）重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）
ブロック共重合体及びブロック共重合体水素化物の分子量は、ＴＨＦを溶離液とするＧＰＣによる標準ポリスチレン換算値として３８℃において測定した。測定装置としては、東ソー社製ＨＬＣ８０２０ＧＰＣを用いた。
（２）水素化率
ブロック共重合体水素化物［Ｄ］の主鎖、側鎖及び芳香環の水素化率は、^１Ｈ−ＮＭＲスペクトルを測定して算出した。

（３）樹脂中間膜の貯蔵弾性率（Ｇ’）
樹脂中間膜から採取した長さ７０ｍｍ、幅１０ｍｍのシートを試験片とした。
粘弾性スペクトルは、粘弾性測定装置（ティー・エイ・インスツルメント・ジャパン社製、ＡＲＥＳ）を使用し、ＪＩＳ Ｋ７２４４−２法（ねじり振子法）に基づき、角周波数：１ｒａｄ／ｓ、測定温度範囲：−１００〜＋１３０℃、昇温速度：５℃／ｍｉｎの条件で測定した。得られた粘弾性スペクトルから、−２０℃及び＋９０℃における樹脂中間膜のＧ’の値を求めた。

（４）合わせガラスの曲げたわみ性
２枚のガラス板（長さ１００ｍｍ、幅２０ｍｍ、厚さ０．５〜１．５ｍｍ）を中間膜で貼り合わせた合わせガラス（総厚３．０〜６．０ｍｍ）を試験片とした。
加熱オーブンを備えたオートグラフ（インストロン社製、ＩＮＳＴＲＯＮ５５８２）を使用し、ＪＩＳ Ｒ１６０２法（４点曲げ試験法）に基づいて、回転形４点曲げ試験治具を使用して、支点間距離：上部＝２７ｍｍ、下部＝８１ｍｍ、支持棒直径６ｍｍ、温度２５℃及び９０℃の２条件で曲げ試験を行い、下記式（１）により曲げたわみ性の値を算出した。

〔式中、Ｐ_Ｘは荷重点の変位量ｘでの負荷荷重（単位：Ｎ）、ｙ_Ｘは荷重点の変位量（単位：ｍｍ）、ｗは試験片の幅（単位：ｍｍ）、ｌは支持ロール間距離（単位：ｍｍ）、ｔは試験片の厚さ（単位：ｍｍ）、Ｅは４点曲げによる弾性率（単位：ＭＰａ）を示す。〕

（５）合わせガラスの単位面積当たりの重量
樹脂中間膜を、厚さ０．５〜１．５ｍｍ、幅３００ｍｍ、長さ３００ｍｍの２枚の青板ガラスに挟み、接着一体化した合わせガラスを試験片とした。
電子天秤を使用して試験片の重量を測定し、単位面積当たりの重量（単位：ｋｇ／ｍ^２）を算出した。

（６）合わせガラスの耐衝撃性
樹脂中間膜を、厚さ０．５〜１．５ｍｍ、幅３００ｍｍ、長さ３００ｍｍの２枚の青板ガラスに挟み、接着一体化した合わせガラスを試験片とした。
この試験片を使用し、ＪＩＳ Ｒ３２１２法（自動車安全ガラス試験方法）に従って、質量２２７ｇの鋼球を所定の高さから試験片に落下させ、貫通の有無、衝撃面の反対側からのガラスの剥離破片の総重量を測定した。あらかじめ−２０℃の温度に４時間保持した試験片は、鋼球の落下高さ８．５ｍ、４０℃の温度に４時間保持した試験片は、落下高さ９ｍとした。
評価は、鋼球の貫通が無く、ガラス破片の総重量が１２ｇ以下の場合を「○」（良好）、貫通が有る場合、又は、貫通が無いが、ガラス破片の総重量が１２ｇを超える場合を「×」（不良）とした。

（７）合わせガラスの耐熱性
樹脂中間膜を、厚さ０．５〜１．５ｍｍ、幅３００ｍｍ、長さ３００ｍｍの２枚の青板ガラスに挟み、接着一体化した合わせガラスを試験片とした。
この試験片を使用し、ＪＩＳ Ｒ３２１２法に従って、１００℃の沸騰水中で、鉛直の状態に浸漬し、２時間保持した後、外観変化の目視評価を行った。
評価は、試験片の縁から１５ｍｍを超えて泡、その他の欠陥が無い場合を「○」（良好）、試験片の縁から１５ｍｍを超えて、泡、その他の欠陥が有る場合を「×」（不良）とした。

（８）合わせガラスの耐湿性
樹脂中間膜を、厚さ０．５〜１．５ｍｍ、幅３００ｍｍ、長さ３００ｍｍの２枚の青板ガラスに挟み、接着一体化した合わせガラスを試験片とした。
この試験片を使用し、ＪＩＳ Ｒ３２１２法に従って、恒温恒湿槽内で、５０℃、相対湿度９５％ＲＨの温度湿度条件下に２週間保持した後、外観変化の目視評価を行った。
評価は、試験片の縁から１０ｍｍを超えて変化（変色、泡、剥離、濁り等）が無い場合を「○」（良好）、試験片の縁から１０ｍｍを超えて変化が有る場合を「×」（不良）とした。

［製造例１］ 変性ブロック共重合体水素化物「Ｅ−１］の製造
内部が十分に窒素置換された、攪拌装置を備えた反応器に、脱水シクロヘキサン３２０部、脱水スチレン２５．０部、及び、ジ−ｎ−ブチルエーテル０．４７５部を入れた。全容を６０℃で攪拌しながら、ｎ−ブチルリチウムの１５％シクロヘキサン溶液０．８５部を加えて重合を開始させ、攪拌しながら６０℃で６０分反応させた。この時点で、反応液をガスクロマトグラフィー（ＧＣ）により分析した結果、重合転化率は９９．５％であった。

次いで、反応液に脱水イソプレン５０．０部を加え、６０℃で３０分攪拌を継続した。この時点で、反応液をＧＣにより分析した結果、重合転化率は９９．５％であった。その後、更に、反応液に脱水スチレンを２５．０部加え、６０℃で６０分攪拌した。この時点で、反応液をＧＣにより分析した結果、重合転化率はほぼ１００％であった。ここで、イソプロピルアルコール０．５部を加えて反応を停止させ、重合体溶液を得た。
重合体溶液に含まれるブロック共重合体［Ｃ−１］の重量平均分子量（Ｍｗ）は４８，４００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０４、ｗＡ：ｗＢ＝５０：５０であった。

次に、上記の重合体溶液を攪拌装置を備えた耐圧反応器に移送し、水素化触媒として珪藻土担持型ニッケル触媒（製品名「Ｅ２２Ｕ」、ニッケル担持量６０％、日揮触媒化成社製）８．０部及び脱水シクロヘキサン１００部を添加して混合した。反応器内部を水素ガスで置換し、さらに溶液を攪拌しながら水素を供給し、温度１９０℃、圧力４．５ＭＰａにて６時間水素化反応を行った。水素化反応により得られた反応溶液に含まれるブロック共重合体水素化物［Ｄ−１］の重量平均分子量（Ｍｗ）は５１，２００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０６であった。

水素化反応終了後、反応溶液をろ過して水素化触媒を除去した後、フェノール系酸化防止剤であるペンタエリスリチル・テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］（製品名「Ｓｏｎｇｎｏｘ１０１０」、松原産業社製）０．１部を溶解したキシレン溶液２．０部を添加して溶解させた。
次いで、上記溶液を、金属ファイバー製フィルター（孔径０．４μｍ、ニチダイ社製）にてろ過して微小な固形分を除去した後、円筒型濃縮乾燥器（製品名「コントロ」、日立製作所社製）を用いて、温度２６０℃、圧力０．００１ＭＰａ以下で、溶液から、溶媒であるシクロヘキサン、キシレン及びその他の揮発成分を除去した。溶融ポリマーをダイからストランド状に押出し、冷却後、ペレタイザーによりブロック共重合体水素化物［Ｄ−１］のペレット９５部を作製した。
得られたペレット状のブロック共重合体水素化物［Ｄ−１］の重量平均分子量（Ｍｗ）は５０，７００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．１０、水素化率はほぼ１００％であった。

得られたブロック共重合体水素化物［Ｄ−１］のペレット１００部に対して、ビニルトリメトキシシラン２．０部及び２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン（製品名「パーヘキサ（登録商標） ２５Ｂ」、日油社製）０．２部を添加した。この混合物を、二軸押出し機を用いて、樹脂温度２００℃、滞留時間６０〜７０秒で混練し、ストランド状に押出し、空冷した後、ペレタイザーによりカッティングし、アルコキシシリル基を有する変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ−１］のペレット９６部を得た。

得られた変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ−１］のペレット１０部をシクロヘキサン１００部に溶解した後、脱水メタノール４００部中に注いで、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ１］を凝固させ、凝固物をろ取した。ろ過物を２５℃で真空乾燥して、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ−１］のクラム９．０部を単離した。
変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ−１］のＦＴ−ＩＲスペクトルを測定したところ、１０９０ｃｍ^−１にＳｉ−ＯＣＨ_３基、８２５ｃｍ^−１と７３９ｃｍ^−１にＳｉ−ＣＨ_２基に由来する新たな吸収帯が、ビニルトリメトキシシランのＳｉ−ＯＣＨ_３基、Ｓｉ−ＣＨ_２基に由来する吸収帯（１０７５ｃｍ^−１、８０８ｃｍ^−１及び７６６ｃｍ^−１）と異なる位置に観察された。
また、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ−１］の^１Ｈ−ＮＭＲスペクトル（重クロロホルム中）を測定したところ、３．６ｐｐｍにメトキシ基のプロトンに基づくピークが観察され、ピーク面積比からブロック共重合体水素化物［Ｄ−１］の１００部に対してビニルトリメトキシシラン１．８部が結合したことが確認された。

［製造例２］ 変性ブロック共重合体水素化物「Ｅ−２］の製造
製造例１において、スチレン２０．０部、イソプレン６０．０部、スチレン２０．０部をそれぞれ３回に分けて、この順に加え、ｎ−ブチルリチウム（１５％シクロヘキサン溶液）を０．８０部に変える以外は、製造例１と同様に重合反応及び反応停止操作を行った。
得られたブロック共重合体［Ｃ−２］の重量平均分子量（Ｍｗ）は５１，２００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０４、ｗＡ：ｗＢ＝４０：６０であった。

次に、上記の重合体溶液を、製造例１と同様にして水素化反応を行った。水素化反応後のブロック共重合体水素化物［Ｄ―２］の重量平均分子量（Ｍｗ）は５４，２００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０６であった。

水素化反応終了後、製造例１と同様に酸化防止剤を添加した後、濃縮乾燥してブロック共重合体水素化物［Ｄ−２］のペレット９２部を得た。得られたペレット状のブロック共重合体水素化物［Ｄ−２］の重量平均分子量（Ｍｗ）は５３，７００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．１１、水素化率はほぼ１００％であった。

得られたブロック共重合体水素化物［Ｄ−２］のペレットを使用し、製造例１と同様にしてアルコキシシリル基を有する変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ―２］のペレット９５部を得た。
得られた変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ−２］は、製造例１と同様にして分析し、ブロック共重合体水素化物［Ｄ−２］の１００部に対してビニルトリメトキシシラン１．８部が結合したことが確認された。

［製造例３］ ブロック共重合体水素化物「Ｄ’−３］の製造
製造例１において、スチレン３０．０部、イソプレン４０．０部、スチレン３０．０部をそれぞれ３回に分けて、この順に加え、ｎ−ブチルリチウム（１５％シクロヘキサン溶液）を０．７５部に変える以外は、製造例１と同様に重合反応及び反応停止操作を行った。
得られたブロック共重合体［Ｃ’−３］の重量平均分子量（Ｍｗ）は５５，６００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０４、ｗＡ：ｗＢ＝６０：４０であった。

次に、上記の重合体溶液を、製造例１と同様にして水素化反応を行った。水素化反応後のブロック共重合体水素化物［Ｄ’−３］の重量平均分子量（Ｍｗ）は５８，９００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０６であった。

水素化反応終了後、製造例１と同様に酸化防止剤を添加した後、濃縮乾燥してブロック共重合体水素化物［Ｄ’−３］のペレット９２部を得た。得られたペレット状のブロック共重合体水素化物［Ｄ’−３］の重量平均分子量（Ｍｗ）は５８，３００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．１０、水素化率はほぼ１００％であった。

［製造例４］ ブロック共重合体水素化物「Ｄ’−４］の製造
製造例１において、スチレン４０．０部、イソプレン２０．０部、スチレン４０．０部をそれぞれ３回に分けて、この順に加え、ｎ−ブチルリチウム（１５％シクロヘキサン溶液）を０．６５部に変える以外は、製造例１と同様に重合反応及び反応停止操作を行った。
得られたブロック共重合体［Ｃ’−４］の重量平均分子量（Ｍｗ）は７１，４００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０４、ｗＡ：ｗＢ＝８０：２０であった。

次に、上記の重合体溶液を、製造例１と同様にして水素化反応を行った。水素化反応後のブロック共重合体水素化物［Ｄ’−４］の重量平均分子量（Ｍｗ）は７５，７００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０６であった。

水素化反応終了後、製造例１と同様に酸化防止剤を添加した後、濃縮乾燥してブロック共重合体水素化物［Ｄ’−４］のペレット９０部を得た。得られたペレット状のブロック共重合体水素化物［Ｄ’−４］の重量平均分子量（Ｍｗ）は７４，９００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．１０、水素化率はほぼ１００％であった。

［製造例５］ シート［Ｆ_{（Ｅ−１）}］の製造
製造例１で得た変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ−１］のペレットを、３７ｍｍφのスクリューを備えた二軸混練機を有するＴダイ式フィルム溶融押出し成形機（Ｔダイ幅４００ｍｍ）、キャストロール（エンボスパターン付き）、及び、ゴム製ニップロール及びシート引き取り装置を備えた押出しシート成形機を使用して、シートを押出し成形した。成形条件は、溶融樹脂温度２００℃、Ｔダイ温度２００℃、キャストロール温度８０℃とした。変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ−１］からなるシート［Ｆ_{（Ｅ−１）}］は、幅３３０ｍｍで、厚さは、［Ｆ_{（Ｅ−１）７６０}］７６０μｍ、［Ｆ_{（Ｅ−１）３８０}］３８０μｍ、［Ｆ_{（Ｅ−１）２００}］２００μｍ、［Ｆ_{（Ｅ−１）１００}］１００μｍ、［Ｆ_{（Ｅ−１）５０}］５０μｍの５種を成形した。シート［Ｆ_{（Ｅ−１）}］は、押出しシートの片面をニップロールでエンボスロールに押し当てることにより、エンボスパターンを転写した。得られたシート［Ｆ_{（Ｅ−１）}］はロールに巻き取り回収した。

［製造例６］ シート［Ｆ_{（Ｅ−２）}］の製造
製造例２で得た変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ−２］のペレットを、製造例５と同様にしてシート成形し、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ−２］からなる厚さ５０〜７６０μｍのシート［Ｆ_{（Ｅ−２）７６０}］、［Ｆ_{（Ｅ−２）３８０}］、［Ｆ_{（Ｅ−２）２００}］、［Ｆ_{（Ｅ−２）１００}］、［Ｆ_{（Ｅ−２）５０}］を作製した。

［製造例７］ シート［Ｆ_{（Ｄ−１）}］の製造
製造例１で製造したブロック共重合体水素化物［Ｄ−１］のペレットを、製造例５と同様にしてシート成形し、ブロック共重合体水素化物［Ｄ−１］からなる厚さ３８０〜７６０μｍのシート［Ｆ_{（Ｄ−１）７６０}］、［Ｆ_{（Ｄ−１）３８０}］を作製した。

［製造例８］ シート［Ｆ_{（Ｅ−２）（Ｄ’−３）}］の製造
製造例２で得た変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ−２］のペレット６５部と製造例３で製造したブロック共重合体水素化物［Ｄ’−３］のペレット３５部を混合した。混合したペレットを使用し、製造例５と同様にしてシート成形し、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ−２］及びブロック共重合体水素化物［Ｄ’−３］を含有してなる厚さ７６０〜５０μｍのシート［Ｆ_{（Ｅ−２）（Ｄ’−３）７６０}］、［Ｆ_{（Ｅ−２）（Ｄ’−３）３８０}］、［Ｆ_{（Ｅ−２）（Ｄ’−３）２００}］、［Ｆ_{（Ｅ−２）（Ｄ’−３）１００}］、［Ｆ_{（Ｅ−２）（Ｄ’−３）５０}］を作製した。

［製造例９］ シート［Ｆ_{（Ｅ−１）（Ｄ’−４）}］の製造
製造例１で得た変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ−１］のペレット５０部と製造例４で製造したブロック共重合体水素化物［Ｄ’−４］のペレット５０部を混合した。混合したペレットを使用し、製造例５と同様にしてシート成形し、変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ−１］及びブロック共重合体水素化物［Ｄ’−４］を含有してなる厚さ７６０〜５０μｍのシート［Ｆ_{（Ｅ−１）（Ｄ’−４）７６０}］、［Ｆ_{（Ｅ−１）（Ｄ’−４）３８０}］、［Ｆ_{（Ｅ−１）（Ｄ’−４）２００}］、［Ｆ_{（Ｅ−１）（Ｄ’−４）１００}］、［Ｆ_{（Ｅ−１）（Ｄ’−４）５０}］を作製した。

［参考例］
縦３００ｍｍ、横３００ｍｍ、厚さ２．１ｍｍの青板ガラス２枚が、厚さが０．７６ｍｍのポリビニルブチラール製中間膜で貼り合わされた合わせガラス、及び、縦１００ｍｍ、横２０ｍｍで、厚さが２．１ｍｍの青板ガラス２枚が、厚さが０．７６ｍｍのポリビニルブチラール製中間膜で貼り合わされた合わせガラス（大阪硝子工業社製）を試験サンプルとした。

（合わせガラスの単位面積当たりの重量の測定）
この合わせガラス試験サンプルの重量測定から、単位面積当たりの重量は１１．３ｋｇ／ｍ^２と算出された。

（合わせガラスの曲げたわみ性の評価）
この合わせガラス試験サンプルの曲げたわみ性は、２５℃で７．９Ｎ／ｍｍ^２、９０℃で７．３Ｎ／ｍｍ^２であった。

［実施例１］
縦３００ｍｍ、横３００ｍｍで、厚さが１．３ｍｍ及び０．７ｍｍの２枚の青板ガラスの間に、製造例５で作製したシート［Ｆ_{（Ｅ−１）７６０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−１）３８０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−１）７６０}］１枚及び、［Ｆ_{（Ｅ−１）２００}］１枚をこの順に重ねて配置した。この積層物を、ナイロン／接着層／ポリプロピレンの層構成を有する厚さ７５μｍの樹脂製の袋に入れ、密封パック器（ＢＨ−９５１、パナソニック社製）を使用して、袋内を脱気しながら開口部をヒートシールして積層物を密封包装した。
その後、密封包装した積層物をオートクレーブに入れて、温度１４０℃、圧力０．８ＭＰａで３０分間処理して、ガラス板／樹脂中間膜／ガラス板の層構成をした合わせガラス試験片［Ｇ−１_３００］を作製した。合わせガラス試験片［Ｇ−１_３００］の外観は気泡等の欠陥は観察されず、良好であった。

（合わせガラスの単位面積当たりの重量の測定）
合わせガラス試験片［Ｇ−１_３００□］の重量測定から、単位面積当たりの重量は６．９ｋｇ／ｍ^２と算出された。この重量は、参考例の合わせガラスに比較し３９％軽量であった。

（樹脂中間膜の貯蔵弾性率）
縦３００ｍｍ、横３００ｍｍで、厚さが１．３ｍｍの２枚の青板ガラスの間に、厚さ０．２ｍｍのポリテトラフルオロエチレン製離形シート、製造例５で作製したシート［Ｆ_{（Ｅ−１）７６０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−１）３８０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−１）７６０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−１）２００}］１枚、及び厚さ０．１ｍｍのポリテトラフルオロエチレン製離形シートを重ねて配置し、上記と同様の条件にて、合わせガラスを作製した。作製した合わせガラスからガラス板と、ポリテトラフルオロエチレン製離形シートを剥がして、樹脂中間膜を分離した。得られた樹脂中間膜の厚さは２．１ｍｍであった。
この樹脂中間膜を使用して、粘弾性スペクトルを測定した結果、貯蔵弾性率（Ｇ’）は、−２０℃で１．２×１０^８Ｐａ、９０℃で２．８×１０^７Ｐａであった。

（合わせガラスの曲げたわみ性の評価）
縦１００ｍｍ、横２０ｍｍで、厚さが１．３ｍｍ及び０．７ｍｍの２枚の青板ガラスの間に、製造例５で作製したシート［Ｆ_{（Ｅ−１）７６０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−１）３８０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−１）７６０}］１枚及び、［Ｆ_{（Ｅ−１）２００}］１枚をこの順に重ねて、上記と同様の条件にて、曲げ試験用の合わせガラス試験片［Ｇ−１_１００］を作製した。
合わせガラス試験片［Ｇ−１_１００］の１．３ｍｍ厚ガラス側から荷重をかけた場合の曲げたわみ性は、２５℃で１２．９Ｎ／ｍｍ^２、９０℃で７．４Ｎ／ｍｍ^２であった。このたわみ性は、参考例の合わせガラスの曲げたわみ性と比較し、２５℃では高く、９０℃ではほぼ同等であった。

（合わせガラスの耐衝撃性の評価）
合わせガラス試験片［Ｇ−１_３００］を使用し、１．３ｍｍ厚ガラス側から落球衝撃を与え耐衝撃性の評価を行った。その結果、−２０℃で保持した試験片も、４０℃で保持した試験片も、いずれも鋼球は貫通せず、ガラス破片の量は、それぞれ、０〜０．３１ｇ、及び、０〜０．４８ｇであった。
耐衝撃性の評価は、−２０℃で保持した試験片も４０℃で保持した試験片も、いずれも「○（良好）」であった。

（合わせガラスの耐熱性の評価）
合わせガラス試験片［Ｇ−１_３００］を使用し、耐熱性の評価を行った。その結果、試験片の外観には全く変化が認められず、評価は「○（良好）」であった。

（合わせガラスの耐湿性の評価）
合わせガラス試験片［Ｇ−１_３００］を使用し、耐湿性の評価を行った。その結果、試験片の外観には全く変化が認められず、評価は「○（良好）」であった。
これらの評価結果を表１に示した。

［実施例２］
厚さが１．３ｍｍの青板ガラス２枚を使用し、製造例５で作製したシート［Ｆ_{（Ｅ−１）７６０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−１）５０}］１枚、及び、［Ｆ_{（Ｅ−１）２００}］１枚をこの順に重ねて配置する以外は、実施例１と同様にしてガラス板／樹脂中間膜／ガラス板の層構成をした合わせガラス試験片［Ｇ−２_３００］、合わせガラス試験片「Ｇ−２_１００」、及び、樹脂中間膜（厚さ１．０ｍｍ）を作製した。

これらの合わせガラス試験片及び樹脂中間膜を使用して、実施例１と同様にして、合わせガラスの単位面積当たりの重量、樹脂中間膜の貯蔵弾性率、及び、合わせガラスの曲げたわみ性を測定し、合わせガラスの耐衝撃性、耐熱性、及び、耐湿性の評価を行った。これらの評価結果を表１に示した。

［実施例３］
厚さが０．７ｍｍの青板ガラス２枚を使用し、製造例５で作製したシート［Ｆ_{（Ｅ−１）}］及び製造例７で作製したシート［Ｆ_{（Ｄ−１）}］を使用して、シート構成を［Ｆ_{（Ｅ−１）２００}］１枚、［Ｆ_{（Ｄ−１）７６０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−１）２００}］１枚、［Ｆ_{（Ｄ−１）７６０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−１）２００}］１枚、［Ｆ_{（Ｄ−１）７６０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−１）２００}］１枚、をこの順に重ねて配置する以外は、実施例１と同様にしてガラス板／樹脂中間膜／ガラス板の層構成をした合わせガラス試験片［Ｇ−３_３００］、合わせガラス試験片「Ｇ−３_１００」、及び、樹脂中間膜（厚さ３．１ｍｍ）を作製した。

これらの合わせガラス試験片及び樹脂中間膜を使用して、実施例１と同様にして、合わせガラスの単位面積当たりの重量、樹脂中間膜の貯蔵弾性率、及び、合わせガラスの曲げたわみ性を測定し、合わせガラスの耐衝撃性、耐熱性、及び、耐湿性の評価を行った。これらの評価結果を表１に示した。

［実施例４］
厚さが１．１ｍｍの青板ガラス２枚を使用し、製造例８で作製したシート［Ｆ_{（Ｅ−２）（Ｄ’−３）}］を使用して、シート構成を［Ｆ_{（Ｅ−２）（Ｄ’−３）７６０}］２枚を重ねて配置する以外は、実施例１と同様にしてガラス板／樹脂中間膜／ガラス板の層構成をした合わせガラス試験片［Ｇ−４_３００］、合わせガラス試験片「Ｇ−４_１００」、及び、樹脂中間膜（厚さ１．５ｍｍ）を作製した。

これらの合わせガラス試験片及び樹脂中間膜を使用して、実施例１と同様にして、合わせガラスの単位面積当たりの重量、樹脂中間膜の貯蔵弾性率、及び、合わせガラスの曲げたわみ性を測定し、合わせガラスの耐衝撃性、耐熱性、及び、耐湿性の評価を行った。これらの評価結果を表１に示した。

［比較例１］
厚さが０．７ｍｍの青板ガラス２枚を使用し、製造例５で作製したシート［Ｆ_{（Ｅ−１）７６０}］３枚、を重ねて配置する以外は、実施例１と同様にしてガラス板／樹脂中間膜／ガラス板の層構成をした合わせガラス試験片［Ｇ−５_３００］、合わせガラス試験片「Ｇ−５_１００」、及び、樹脂中間膜（厚さ２．３ｍｍ）を作製した。

これらの合わせガラス試験片及び樹脂中間膜を使用して、実施例１と同様にして、合わせガラスの単位面積当たりの重量、樹脂中間膜の貯蔵弾性率、及び、合わせガラスの曲げたわみ性を測定し、合わせガラスの耐衝撃性、耐熱性、及び、耐湿性の評価を行った。これらの評価結果を表１に示した。

［比較例２］
厚さが１．３ｍｍ及び０．７ｍｍの２枚の青板ガラスを使用し、製造例６で作製したシート［Ｆ_{（Ｅ−２）７６０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−２）３８０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−２）７６０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−２）２００}］１枚、を重ねて配置する以外は、実施例１と同様にしてガラス板／樹脂中間膜／ガラス板の層構成をした合わせガラス試験片［Ｇ−６_３００］、合わせガラス試験片「Ｇ−６_１００」、及び、樹脂中間膜（厚さ２．１ｍｍ）を作製した。

これらの合わせガラス試験片及び樹脂中間膜を使用して、実施例１と同様にして、合わせガラスの単位面積当たりの重量、樹脂中間膜の貯蔵弾性率、及び、合わせガラスの曲げたわみ性を測定し、合わせガラスの耐衝撃性、耐熱性、及び、耐湿性の評価を行った。これらの評価結果を表１に示した。

［比較例３］
厚さが１．３ｍｍ及び０．７ｍｍの２枚の青板ガラスを使用し、製造例９で作製したシート［Ｆ_{（Ｅ−１）（Ｄ’−４）７６０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−１）（Ｄ’−４）３８０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−１）（Ｄ’−４）７６０}］１枚、［Ｆ_{（Ｅ−１）（Ｄ’−４）２００}］１枚、を重ねて配置する以外は、実施例１と同様にしてガラス板／樹脂中間膜／ガラス板の層構成をした合わせガラス試験片［Ｇ−７_３００］、合わせガラス試験片「Ｇ−７_１００」、及び、樹脂中間膜（厚さ２．１ｍｍ）を作製した。

これらの合わせガラス試験片及び樹脂中間膜を使用して、実施例１と同様にして、合わせガラスの単位面積当たりの重量、樹脂中間膜の貯蔵弾性率、及び、合わせガラスの曲げたわみ性を測定し、合わせガラスの耐衝撃性、耐熱性、及び、耐湿性の評価を行った。これらの評価結果を表１に示した。

本実施例及び比較例の結果から以下のことがわかる。
変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］を含有する樹脂中間膜の貯蔵弾性率が、本発明の範囲にある場合、ガラス板の厚さと樹脂中間膜の厚さを選定することにより、９０℃の高温での剛性を維持し、ＰＶＢを中間膜とした汎用合わせガラスに比べて単位面積当たりの重量を約２／３以下に低減した合わせガラスが得られる。また、自動車用安全ガラスに要求される耐衝撃性、耐熱性、耐湿性も有している（実施例１〜４）。
変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］を含有する樹脂中間膜の貯蔵弾性率が、本発明の範囲にある場合も、ガラス板の厚さと樹脂中間膜の厚さを共に小さくして合わせガラスを薄く軽量にし過ぎた場合は、高温での剛性が十分に維持できなくなる（比較例１）。
高温での貯蔵弾性率が低い樹脂中間膜を使用した軽量合わせガラスでは、厚いガラス板を使用した汎用の合わせガラスに比べて高温（９０℃）での剛性を維持できない（比較例２）。
高温での貯蔵弾性率が高いが、低温（−２０℃）での貯蔵弾性率も高くなりすぎた樹脂中間膜を使用した軽量合わせガラスでは、高温での剛性は維持できるが、耐衝撃性が劣る（比較例３）。

本発明の合わせガラスは、剛性を維持し、汎用の合わせガラスに比較して単位面積当たりの重量を低減し、耐熱性、耐衝撃性、耐光性、耐湿性等に優れ、自動車用窓材、建築物用窓材・屋根材・床材、船舶や航空機の窓材等として有用である。

Claims (1)

1. 樹脂中間膜をガラス板間に介在させ、当該ガラス板を接着させて一体化してなる合わせガラスであって、
   温度９０℃における曲げたわみ性が７．３Ｎ／ｍｍ^２以上であり、かつ、単位面積当たりの重量が７．５ｋｇ／ｍ^２以下であり、
   前記樹脂中間膜が、芳香族ビニル化合物由来の構造単位を主成分とする、少なくとも２つの重合体ブロック［Ａ］と、鎖状共役ジエン化合物由来の構造単位を主成分とする、少なくとも１つの重合体ブロック［Ｂ］とからなるブロック共重合体［Ｃ］の、主鎖及び側鎖の炭素−炭素不飽和結合及び芳香環の炭素−炭素不飽和結合の９０％以上を水素化したブロック共重合体水素化物［Ｄ］に、アルコキシシリル基が導入されてなる変性ブロック共重合体水素化物［Ｅ］を含有するものであり、
   前記樹脂中間膜の動的粘弾性特性における貯蔵弾性率が、温度−２０℃で５×１０^８Ｐａ以下、及び、温度９０℃で２×１０^７Ｐａ以上であることを特徴とする合わせガラス。