JPWO2016031690A1 - 電極 - Google Patents
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Abstract
Description
上記電極は、高分子材料および導電性フィラーを含む導電性樹脂層を有する集電体を含む。該高分子材料は導電性高分子であってもよいし、導電性を有さない高分子であってもよい。また、該高分子材料は単独でもまたは2種以上混合しても用いることができる。さらに、該高分子材料は市販品でもよいし合成品でもよい。
該電極は、上記集電体が有する導電性樹脂層に含まれる導電性フィラーと電気的に接触する導電性部材を有する。導電性部材は、上記集電体と活物質層との間に配置される。当該構成により、導電性部材は集電体と効率的にかつ安定して電気的接触できるため、接触抵抗を下げ、耐久性を向上できる。
活物質層は、活物質を含む。ここで、活物質は、充放電時にイオンを吸蔵・放出し、電気エネルギーを生み出す。活物質には、放電時にイオンを吸蔵し充電時にイオンを放出する組成を有する正極活物質と、放電時にイオンを放出し充電時にイオンを吸蔵できる組成を有する負極活物質とがある。本形態の活物質層は、活物質として正極活物質を使用する場合は正極活物質層として機能し、逆に負極活物質を使用する場合は負極活物質層として機能する。本明細書では、正極活物質および負極活物質に共通する事項については、単に「活物質」として説明する。
本形態の電解質層に使用される電解質は、特に制限はないが、上述の非水電解質二次電池用活物質層のイオン伝導性を確保する観点から、液体電解質、ゲルポリマー電解質、またはイオン液体電解質が用いられる。
電極の製造方法は、特に制限されないが、まず、集電体上に導電性部材を形成した後、この導電性部材上に活物質層を形成する。ここで、集電体上に導電性部材を形成する方法としては、特に制限されないが、1)集電体とは別途に作製した導電性部材を集電体上に転写する方法;2)集電体とは別途に作製した導電性部材と集電体とを、導電性接着部材により貼り合わせる方法;3)導電性樹脂層を有する集電体上に導電性材料を含むインクを塗布して塗膜を前記集電体上に形成した積層体を得る工程を有する方法等が挙げられる。これらの製造方法について説明する。
本方法では、導電性樹脂層を有する集電体とは別途に作製した導電性部材を集電体上に転写する。
本方法では、導電性樹脂層を有する集電体とは別途に作製した導電性部材を、集電体上に導電性接着部材を用いて貼り合わせる。集電体とは別途に導電性部材を製造する方法としては、上記の項で説明した内容と同様であるため、ここでは説明を省略する。
本方法では、集電体上に導電性材料を含むインクを塗布し、集電体上に塗膜を形成して集電体と導電性部材とからなる積層体を得る。なお、得られた積層体をさらに熱プレスすると、導電性フィラーと導電性部材との電気的な接触がより効率的になり、接触抵抗をより低減させることができ、好ましい。
以下のようにして、正極側の導電性樹脂層を有する集電体(集電体1)を作製した。すなわち、二軸押出機にて、ポリプロピレン(PP)(商品名「サンアロマー(登録商標)PL500A」、サンアロマー株式会社製)75質量%、アセチレンブラック(AB)(デンカブラック(登録商標)HS−100、電気化学工業株式会社製、一次粒子の平均粒子径:36nm)20質量%、および分散剤(三洋化成工業株式会社製、商品名「ユーメックス(登録商標)1001」、無水マレイン酸変性ポリプロピレン)5質量%を用いて、180℃、100rpm、滞留時間10分の条件で溶融混練し集電体用材料1を得た。なお、上記各成分の量は混合比を表わし、ポリプロピレン、アセチレンブラック及び分散剤の合計が100質量%である。得られた集電体用材料1を、熱プレス機により圧延することで、厚さ100μmの集電体1(「20%AB−PP」とも称する)を得た。
以下のようにして、負極側の導電性樹脂層を有する集電体(集電体2)を作製した。すなわち、二軸押出機にて、日興リカ株式会社製のニッケル(Ni)フィラー T225(一次粒子の標準粒子径:2.2〜2.8μm)を81質量%、ポリプロピレン(PP)(商品名「サンアロマー(登録商標)PL500A」、サンアロマー株式会社製)14質量%、および分散剤(三洋化成工業株式会社製、商品名「ユーメックス(登録商標)1001」、無水マレイン酸変性ポリプロピレン)5質量%を用いて、180℃、100rpm、滞留時間10分の条件で溶融混練し集電体用材料2を得た。なお、上記各成分の量は混合比を表わし、ニッケル(Ni)フィラー、ポリプロピレン及び分散剤の合計が100質量%である。得られた集電体用材料2を熱プレス機で圧延することにより、厚さ100μmの集電体2(「81%Ni−PP」とも称する)を作製した。
日興リカ株式会社製のニッケル(Ni)フィラー T225(一次粒子の標準粒子径:2.2〜2.8μm)をN−メチル−2−ピロリドン(NMP)に分散させ、分散液を調製した。この分散液を、Niフィラーの塗布量(面密度)が6mg/cm2となるようにポリイミド(カプトン(登録商標)、東レ・デュポン株式会社製)フィルム上に塗布した後、90℃、3時間で乾燥して塗膜を形成した。次に、上記塗膜を集電体2の片面に貼合せ、190℃で熱プレスロールをかけた後、ポリイミドフィルムを取り除いた。これにより、集電体2の片面に導電性部材(厚さ:30μm)を形成した(積層体1−1)。
評価用コインセルを、45℃、レート0.2CのCC−CV充電でLiに対して0Vまで充電し、0.2CのCC放電にて2.0Vまで放電し、充放電サイクル試験を行う。1サイクル目の容量(初期容量)及び50サイクル目の容量(試験後容量)に基づいて、容量維持率(%)[=(試験後容量/初期容量)×100]を求める。
実施例1において、導電性部材を形成しない以外は、実施例1と同様にして、評価用コインセル2を作製した。なお、本例で作製された電極(電極2)は、負極活物質層が集電体2の両面に直接形成されてなる。
アセチレンブラック(AB)をN−メチル−2−ピロリドン(NMP)に分散させた分散液(ABの濃度:20質量%)を調製した。なお、この際、アセチレンブラックとして、電気化学工業(株)製 デンカブラックHS−100(登録商標)(一次粒子の平均粒子径:36nm)を使用した。この分散液を、アセチレンブラックの塗布量(面密度)が0.25mg/cm2となるように、ポリイミド(カプトン(登録商標)、東レ・デュポン株式会社製)フィルムの上に塗布した後、90℃、3時間で乾燥して塗膜を形成した。次に、上記塗膜を集電体1の片面に貼合せ、180℃で熱プレスロールをかけた後、ポリイミドフィルムを取り除いた。これにより、集電体1の片面に導電性部材(厚さ:10μm)を形成した(積層体2−1)。
評価用コインセルを、45℃、レート0.2CのCC−CV充電で4.2Vまで充電し、0.2CのCC放電にて3.5Vまで放電し、充放電サイクル試験を行う。1サイクル目の容量(初期容量)及び50サイクル目の容量(試験後容量)に基づいて、容量維持率(%)[=(試験後容量/初期容量)×100]を求める。
実施例2において、導電性部材を形成しない以外は、実施例2と同様にして、評価用コインセル4を作製した。なお、本例で作製された電極(電極4)は、正極活物質層が集電体1の両面に直接形成されてなる。
[0053]
導電性材料の形状は、特に制限はなく、粒子状、粉末状、繊維状、板状、塊状、布状、またはメッシュ状などの公知の形状を適宜選択することができる。
[0054]
導電性部材の材料の平均粒子径(一次粒子の平均粒子径)は、特に限定されるものではないが、0.01〜10μm、より好ましくは0.01〜3μm、さらに好ましくは0.01〜1μm程度であることが好ましい。このような大きさであれば、導電性材料は集電体表面の凹凸と有効に接触できる。このため、集電体と導電性部材との電気的接触をより高めることができる。なお、本明細書中において、「粒子径」とは、導電性材料の輪郭線上の任意の2点間の距離のうち、最大の距離Lを意味する。「平均粒子径」の値としては、走査型電子顕微鏡(SEM)や透過型電子顕微鏡(TEM)などの観察手段を用い、数〜数十視野中に観察される粒子の粒子径の平均値として算出される値を採用するものとする。なお、実施例では、導電性部材の材料の大きさを一次粒子の標準粒子径範囲として記載しているが、当該標準粒子径範囲が上記平均粒子径の範囲に含まれていることが好ましい。
[0055]
導電性部材の材料が繊維状である場合、その平均繊維長は特に制限されるものではないが、0.1〜100μmであることが好ましい。なお、本明細書中において、平均繊維長は、走査型電子顕微鏡(SEM)や透過型電子顕微鏡(TEM)などの観察手段を用い、数〜数十視野中に観察される粒子の繊維長の平均値として算出される値を採用するものとする。また、導電性材料が繊維状である場合の、その平均直径もまた特に制限されるものではないが、0.01〜10μm、より好ましくは0.01〜3μm、さらに好ましくは0.01〜1μmであることが好ましい。このような大きさであれば、導電性材料は集電体表面の凹凸と有効に接触できる。このため、集電体と導電性部材との電気的接触をより高めることができる。また、導電性材料が繊維状である場合には、少量の添加でも、2次元的な(横方向の)電気的接触を増大できるため、好ましい。
[0056]
導電性部材は、上記導電性材料のみから構成されてもあるいは下記に示す
Claims (8)
- 高分子材料および導電性フィラーを含む導電性樹脂層を有する集電体と、活物質層と、を含む電極であって、
前記集電体および活物質層の間に、前記導電性フィラーに電気的に接触する導電性部材を有する、電極。 - 前記電極は、前記集電体に導電性材料を含むインクを塗布して塗膜を前記集電体上に形成し、さらに前記導電性部材上に活物質層を形成することによって得られる、請求項1に記載の電極。
- 前記導電性部材の少なくとも一部が、前記導電性樹脂層の表面を超えて前記導電性樹脂層内部に存在した構造を有する、請求項1または2に記載の電極。
- 前記導電性部材は、前記導電性樹脂層における前記導電性フィラーの含有量より多い量の、導電性材料を含む、請求項1〜3のいずれか1項に記載の電極。
- 前記導電性部材は、鉄よりイオン化傾向の小さい金属、鉄、チタン、ジルコニウム、タンタルおよびニオブからなる群より選択される少なくとも一種の金属、前記金属を主成分とする合金、ならびに導電性カーボンからなる群より選択される少なくとも一種の導電性材料を含む、請求項1〜4のいずれか1項に記載の電極。
- 前記活物質層が正極活物質層であり、かつ前記導電性部材が導電性カーボン、チタンおよびステンレス鋼からなる群より選択される少なくとも一種の導電性材料を含む、請求項1〜5のいずれか1項に記載の電極。
- 前記活物質層が負極活物質層であり、かつ前記導電性部材がニッケル、銅、鉄およびステンレス鋼からなる群より選択される少なくとも一種の導電性材料を含む、請求項1〜6のいずれか1項に記載の電極。
- 高分子材料および導電性フィラーを含む導電性樹脂層を有する集電体に、導電性材料を含むインクを塗布して塗膜を前記集電体上に形成した積層体を得る工程、および前記導電性部材上に活物質層を形成する工程を有する、請求項1〜7のいずれか1項に記載の電極の製造方法。
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