JPWO2015190324A1 - 熱伝導性樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
Description
しかしながら、上記技術では熱伝導性を付与させるためにフィラーを高充填させる必要があり、流動性が極度に低下し、場合によっては成形が困難となる課題があった。
(1)(A)熱可塑性樹脂30〜90質量%、(B)成形体中における体積平均粒子径が40〜700μm、固定炭素量が98質量%以上、アスペクト比が21以上である鱗片状黒鉛10〜70質量%、を少なくとも含有し、比重1.4〜2.0であり、且つ面方向の熱伝導率が1W/(m・K)以上であることを特徴とする熱伝導性樹脂組成物。
(2)前記熱伝導性樹脂組成物が溶融混練によって製造され、溶融混練前の前記鱗片状黒鉛(B)の体積平均粒子径が201〜700μm、固定炭素量が98質量%以上、アスペクト比が21以上であることを特徴とする、(1)に記載の熱伝導性樹脂組成物。
(3)前記熱可塑性樹脂(A)が、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、液晶ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、及びポリオレフィン樹脂よりなる群から選ばれる1種類以上であることを特徴とする、(1)、又は(2)に記載の熱伝導性樹脂組成物。
(4)前記ポリエステル樹脂が、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、及びポリエステル−ポリエーテル共重合体、よりなる群から選ばれる1種類以上であることを特徴とする、(3)に記載の熱伝導性樹脂組成物。
(5)前記ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、及びポリエステル−ポリエーテル共重合体の数平均分子量が12,000〜70,000であることを特徴とする、(4)に記載の熱伝導性樹脂組成物。
(6)前記ポリアミド樹脂が、ナイロン6、ナイロン6,6、ナイロン4,6、及びナイロン12よりなる群から選ばれる1種類以上であることを特徴とする、(3)に記載の熱伝導性樹脂組成物。
(7)前記鱗片状黒鉛(B)が、天然黒鉛であることを特徴とする(1)〜(6)の何れか一つに記載の熱伝導性樹脂組成物。
(8)(1)〜(7)の何れか一つに記載の熱伝導性樹脂組成物にて構成されていることを特徴とする放熱筐体。
(9)(1)〜(7)の何れか一つに記載の熱伝導性樹脂組成物にて構成されていることを特徴とする放熱シャーシ。
(10)(1)〜(7)の何れか一つに記載の熱伝導性樹脂組成物にて構成されていることを特徴とする自動車用LEDランプヒートシンク。
これら熱可塑性樹脂の中でも好ましい熱可塑性樹脂として、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、液晶ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリオレフィン樹脂が挙げられる。
前記芳香族ポリエステル単位は、芳香族ジカルボン酸またはそのエステル形成性誘導体とジオールまたはそのエステル形成性誘導体とからえられる重合体ないし共重合体であって、通常、交互重縮合体であり、好ましくは、ポリエチレンテレフタレート単位、ポリブチレンテレプタレート単位、及びポリプロピレンテレフタレート単位からなる群から選ばれる1種以上である。
前記変性ポリエーテル単位は、前記一般式(1)で表される単位であり、一般式(1)中のオキシアルキレン単位の繰り返し単位数m、nにつき、(m+n)の数平均は、好ましくは2〜50であり、より好ましくは10〜50であり、さらに好ましくは18〜50である。
放熱性をより一層高めるための金属製部材の材質は特に制限されないが、アルミニウム及びそれを含む合金(アルミニウム合金)、銅及びそれを含む合金(黄銅、青銅、アルミ黄銅等)、ニッケル、クロム、チタン、鉄、コバルト、スズ、亜鉛、パラジウム、銀、ステンレス、マグネシウム及びそれを含む合金(マグネシウム合金)、マンガン等が挙げられる。
樹脂成形部が形成される金属製部材の表面は、金属製部材と樹脂成形部との接着強度、密着性の観点から表面処理がなされたものであってもよい。表面処理方法は、特に限定されないが、例えば、特殊薬液や物理的研磨による微細粗化、陽極酸化や有機化合物による皮膜の形成等が挙げられる。
本発明の熱伝導性樹脂組成物には、上記樹脂やフィラー以外の添加剤として、さらに目的に応じて他のいかなる成分、例えば、補強剤、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、老化防止剤、増粘剤、離型剤、可塑剤、カップリング剤、難燃剤、難燃助剤、耐炎剤、着色剤、及び着色剤よりなる群から選ばれる少なくとも1種の添加剤、その他の助剤等を本発明の効果を失わない範囲で、添加することができる。これらの添加剤及びその他の助剤の使用量は、熱可塑性樹脂(A)100重量部に対し、合計で0〜20重量部の範囲であることが好ましい。
熱可塑性樹脂(A):
ポリエチレンテレフタレート(A−1):三菱化学社製 ノバペックス(商標名) PBKII(商品名)、数平均分子量28,000
ポリエチレンテレフタレート(A−2):三菱化学社製 GS−100(商品名)、数平均分子量22,500
ポリエチレンテレフタレート(A−3)クラレ社製 KS710B−8S(商品名)、数平均分子量61,000
ポリエステル−ポリエーテル共重合体(A−4):
ポリエステル−ポリエーテル共重合体としては、以下の方法で製造したものを使用した。
即ち、攪拌機、ガス排出出口を備えた反応器に、アンチモン系触媒で製造されたアンチモン金属濃度200重量ppmのポリエチレンテレフタレート(PET)(IV=0.65のもの)70重量部、PET及びポリエーテルに対して160ppmとなる三酸化アンチモン、及び酸化防止剤(チバ・スペシャリティーケミカルズ製のイルガノックス(商標名)1010)0.2重量部、以下で説明するビスオール18ENであるポリエーテル30重量部を仕込んだ後、270℃で2時間保持した後、真空ポンプで減圧し、1torr、3時間保持後とりだし、ポリエステル−ポリエーテル共重合体を得た。得られたポリエステル−ポリエーテル共重合体の数平均分子量は、25,400であった。
ポリブチレンテレフタレート(A−5):三菱エンジニアプラスチックス社製 5008L(商品名)、数平均分子量19,000
ナイロン6(A−6):ユニチカ社製 A1015N(商品名)
ポリフェニレンスルフィド(A−7):大日本インキ化学工業社製 FZ−2100(商品名)
黒鉛(B):
鱗片状黒鉛(B−1):中越黒鉛工業所社製 CPB−80(商品名)、体積平均粒子径300μm、固定炭素量99.9%、アスペクト比100
鱗片状黒鉛(B−2):中越黒鉛工業所社製 BF−40AK(商品名)、体積平均粒子径50μm、固定炭素量99.9%、アスペクト比30
鱗片状黒鉛(B−3):中越黒鉛工業所社製 MD−100C(商品名)、体積平均粒子径170μm、固定炭素量93.6%、アスペクト比80
球状黒鉛(B−4):中越黒鉛工業所社製 WF−15C(商品名)、体積平均粒子径16μm、固定炭素量99.9%、アスペクト比1
補強剤(C):
ガラス繊維:日本電気硝子株式会社製T187H/PL(商品名)、単体での熱伝導率1.0W/(m・K)、繊維直径13μm、数平均繊維長3.0mm
難燃剤(D)
アルベマール社製臭素系難燃剤SAYTEX7010P(商品名)
難燃助剤(E)
日本精鉱社製三酸化アンチモンPATOX−P(商品名)
数平均分子量:本発明に用いる熱可塑性樹脂をp−クロロフェノール(東京化成工業製)とトルエンの体積比3:8混合溶媒に0.25重量%濃度となるように溶解して試料を調製した。標準物質はポリスチレンとし、同様の試料溶液を調製した。高温GPC(Viscotek社製 350 HT−GPC System)にてカラム温度:80℃、流速1.00mL/minの条件で測定した。検出器としては、示差屈折計(RI)を使用した。
耐熱性:HDT(高荷重)
射出成形機[東洋機械金属(株)製、Si−30IV]にて、80mm×40mm×4mm厚みの試験片を作製し、ISO75規格に準拠して測定した。
燃焼性:以下に示すUL94規格の規定に準じて行った。試験片の上端をクランプで止めて試験片を垂直に固定し、下端に所定の炎を10秒間当てて離し、試験片の燃焼時間(1回目)を測定する。消火したら直ちに再び下端に炎を当てて離し、試験片の燃焼時間(2回目)を測定する。5片について同じ測定を繰り返し、1回目燃焼時間のデータ5個と、2回目燃焼時間のデータ5個の、計10個のデータを得る。10個のデータの合計をT、10個のデータのうち最大値をMとする。Tが50秒以下、Mが10秒以下でクランプまで燃え上がらず、炎のついた溶融物が落ちて12インチ下の木綿に着火するようなことがなければV−0相当、Tが250秒以下、Mが30秒以下でその他はV−0と同様の条件を満たせばV−1相当となる。
熱可塑性樹脂(Aー1)〜(A−5)を、熱風乾燥機を用いて140℃で4時間乾燥し、表2に示された重量比率となるように混合したものを準備した。これに、フェノール系安定剤(株式会社ADEKA製AO−60)およびリン系酸化防止剤(株式会社ADEKA製アデカスタブ(商標名)PEP−36)を樹脂100重量部に対してそれぞれ0.3重量部加えた。この混合物を、株式会社テクノベル製25mm同方向回転完全噛合型二軸押出機MFU25TW−60HG−NH−1300を用いて、吐出量20kg/h、スクリュー回転数150rpm、押出バレル温度を表1に示す温度に設定して溶融混練することで、樹脂組成物のペレットを得た。
得られた樹脂組成物のペレットを射出成形によって、成形体を作製し、各種評価した。成形体中に含まれる黒鉛粒子の体積平均粒子径とアスペクト比、及び各種物性値を表2に示す。
熱可塑性樹脂を(A−6)に変更し、熱風乾燥機を用いて120℃で6時間乾燥し、表2に示された重量比率となるように混合したものを準備した。押出バレル温度、射出成形条件を変更した点以外は、実施例1と同様にした。成形体中に含まれる黒鉛粒子の体積平均粒子径とアスペクト比、及び各種物性値を表2に示す。
熱可塑性樹脂を(A−7)に変更し、熱風乾燥機を用いて140℃で4時間乾燥し、表2に示された重量比率となるように混合したものを準備した。押出バレル温度、射出成形条件を変更した点以外は、実施例1と同様にした。成形体中に含まれる黒鉛粒子の体積平均粒子径とアスペクト比、及び各種物性値を表2に示す。
表3に示す配合処方に変更した以外は、実施例1と同様にした。成形体中に含まれる黒鉛粒子の体積平均粒子径とアスペクト比、及び各種物性値を表3に示す。
表3に示す配合処方に変更した以外は、実施例8と同様にした。成形体中に含まれる黒鉛粒子の体積平均粒子径とアスペクト比、及び各種物性値を表3に示す。
2 箱型放熱筐体
3、4 LEDランプ収納用ヒートシンク
5 ヒートシンク
10 第1筒体
11 第2筒体
12 第1放熱フィン
13 第2放熱フィン
14 開口部
15 本体
16、17 放熱フィン
18 支持板
19 枠体
20 放熱フィン
21a、21b リブ
22 支持板
23 凹部
24a、24b 突出部
25 板状放熱フィン
Claims (10)
- (A)熱可塑性樹脂30〜90質量%、(B)成形体中における体積平均粒子径が40〜700μm、固定炭素量が98質量%以上、アスペクト比が21以上である鱗片状黒鉛10〜70質量%、を少なくとも含有し、比重1.4〜2.0であり、且つ面方向の熱伝導率が1W/(m・K)以上であることを特徴とする熱伝導性樹脂組成物。
- 前記熱伝導性樹脂組成物が溶融混練によって製造され、溶融混練前の前記鱗片状黒鉛(B)の体積平均粒子径が201〜700μm、固定炭素量が98質量%以上、アスペクト比が21以上であることを特徴とする、請求項1に記載の熱伝導性樹脂組成物。
- 前記熱可塑性樹脂(A)が、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、液晶ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、及びポリオレフィン樹脂よりなる群から選ばれる1種類以上であることを特徴とする、請求項1、又は2に記載の熱伝導性樹脂組成物。
- 前記ポリエステル樹脂が、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、及びポリエステル−ポリエーテル共重合体、よりなる群から選ばれる1種類以上であることを特徴とする、請求項3に記載の熱伝導性樹脂組成物。
- 前記ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、及びポリエステル−ポリエーテル共重合体の数平均分子量が12,000〜70,000であることを特徴とする、請求項4に記載の熱伝導性樹脂組成物。
- 前記ポリアミド樹脂が、ナイロン6、ナイロン6,6、ナイロン4,6、及びナイロン12よりなる群から選ばれる1種類以上であることを特徴とする、請求項3に記載の熱伝導性樹脂組成物。
- 前記鱗片状黒鉛(B)が、天然黒鉛であることを特徴とする請求項1〜6の何れか一項に記載の熱伝導性樹脂組成物。
- 請求項1〜7の何れか一項に記載の熱伝導性樹脂組成物にて構成されていることを特徴とする放熱筐体。
- 請求項1〜7の何れか一項に記載の熱伝導性樹脂組成物にて構成されていることを特徴とする放熱シャーシ。
- 請求項1〜7の何れか一項に記載の熱伝導性樹脂組成物にて構成されていることを特徴とする自動車用LEDランプヒートシンク。
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