JPWO2015046586A1 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

Abstract

合わせガラスの端部において空隙を生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇を抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供する。本発明に係る合わせガラス用中間膜１は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層３とを備え、第１の層２が、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤をさらに含む。

Description

本発明は、合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。

上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、黄変傾向が低く、ＵＶ−Ａ線及び可視光に対して高い透過率を有し、ＵＶ−Ｂ線に対して低い透過率を有する中間膜が開示されている。この中間膜は、ポリビニルアセタールと、可塑剤と、ＵＶ吸収剤であるオキサニリド型化合物とを含む。また、特許文献１には、中間膜が、ＨＡＳ／ＨＡＬＳ／ＮＯＲ−ＨＡＬＳ型の非芳香族光安定剤を含んでいてもよいことが記載されている。

下記の特許文献２には、紫外線ブロッキング特性が高く、光学的品質を長期にわたって維持することができる中間膜が開示されている。この中間膜はポリマー層を含む。上記ポリマー層は、酸化タングステン剤と、ベンゾトリアゾール基を有する分子及び多価金属塩の内の少なくとも１種とを含む。

下記の特許文献３には、合わせガラスの高周波域での遮音性を広い温度範囲に渡り高めることができる中間膜が開示されている。この中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、上記第１の層の第１の表面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層と、上記第１の層の上記第１の表面とは反対の第２の表面に積層されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層とを備える。この中間膜では、上記第１の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が、上記第２，第３の層に含まれる上記ポリビニルアセタール樹脂の各水酸基の含有率よりも低く、上記第１の層の厚みの上記第２の層と上記第３の層との合計厚みに対する比が０．１４以下である。また、特許文献３では、発泡の発生及び発泡の成長を抑制できる合わせガラスを得ることができることが記載されている。

ＵＳ２０１２／００５２３１０Ａ１ ＵＳ２００９／００３５５８３Ａ１ ＷＯ２０１２／０４３８１６Ａ１

従来の中間膜を用いた合わせガラスの端部において空隙が生じることがある。この空隙は、合わせガラスに光及び熱等が付与されたときに特に生じやすい。この空隙は、合わせガラスの端部において中間膜が欠落した凹部である。この空隙は、特許文献３に記載されているような発泡に起因して生じる発泡生成物とは異なる。

合わせガラスの端部において空隙が生じると、合わせガラスの外観が悪くなったり、中間膜とガラス板等との接着力が低くなったりする。

また、従来の中間膜を用いて合わせガラスを作製すると、合わせガラスの端部のイエローインデックス（ＹＩ）値が上昇することがある。

本発明の目的は、合わせガラスの端部において空隙を生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇を抑えることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。

本発明の広い局面によれば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層とを備え、前記第１の層が、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤をさらに含む、合わせガラス用中間膜が提供される。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記中間膜が、アルカリ土類金属、亜鉛及びアルミニウムからなる群から選択された少なくとも１種の第１の金属原子を含み、前記中間膜が、アルカリ金属を含まないか又は含み、前記中間膜における前記第１の金属原子の含有量が１５０ｐｐｍ以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも多い。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂が、平均重合度が１５００以上のポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られる。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であり、前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２０モル％以上、３０モル％未満である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層のガラス転移温度が、２０℃以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、分子量が２５０以上であり、かつフェノール骨格を含む酸化防止剤を含む。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記ヒンダードアミン光安定剤の分子量が１０００以下である。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラス用中間膜は、前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層を備える。

本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、前記合わせガラス用中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。

本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。

本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層とを備えており、更に、上記第１の層が、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤をさらに含むので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの端部において空隙を生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇を抑えることができる。

図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す部分切欠断面図である。 図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す部分切欠断面図である。

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。

図１に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に部分切欠断面図で示す。

図１に示す中間膜１は、２層以上の積層構造を有する多層の中間膜である。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の第１の表面２ａ側に配置された第２の層３と、第１の層２の第１の表面２ａとは反対の第２の表面２ｂ側に配置された第３の層４とを備える。第２の層３は、第１の層２の第１の表面２ａに積層されている。第３の層４は、第１の層２の第２の表面２ｂに積層されている。第１の層２は、中間層である。第２の層３及び第３の層４は、例えば、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層２は、第２の層３と第３の層４との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１は、第２の層３と第１の層２と第３の層４とがこの順で積層された多層構造を有する。

第２の層３の第１の層２側とは反対側の表面３ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。第３の層４の第１の層２側とは反対側の表面４ａは、合わせガラス部材が積層される表面であることが好ましい。

なお、第１の層２と第２の層３との間、及び、第１の層２と第３の層４との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第１の層２と第２の層３、及び、第１の層２と第３の層４とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリビニルアセタール樹脂等の熱可塑性樹脂を含む層、及びポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。

第１の層２、第２の層３及び第３の層４はそれぞれ、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む。第１の層２は、ヒンダードアミン光安定剤を含む。ヒンダードアミン光安定剤はピペリジン構造を有する。第１の層２に含まれるヒンダードアミン光安定剤は、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤である。

中間膜１では、上述した構成が備えられているので、中間膜１を用いた合わせガラスの端部において空隙を生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇を抑えることができる。中間膜１では、中間膜１を用いた合わせガラスに光が長期間照射されたり、合わせガラスが高温下に長期間晒されたりしても、合わせガラスの端部に空隙を生じ難くすることができる。さらに、中間膜１を用いた合わせガラスが高温下に長期間晒されても、ＹＩ値の上昇を抑えることができる。なお、上記空隙は、合わせガラスの端部において、中間膜が内側に向かって欠落した中間膜の凹部である。例えば、中間膜が内側に後退することで、上記凹部が形成される。

中間膜１では、第１の層２の両面に第２の層３と第３の層４とが１層ずつ積層されている。上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されていればよい。上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていなくてもよい。但し、上記第１の層の上記第１の表面側に上記第２の層が配置されており、かつ上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることが好ましい。上記第１の層の上記第２の表面側に上記第３の層が配置されていることにより、中間膜の取扱い性、並びに合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。また、合わせガラスの端部において空隙がより一層生じ難くなり、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑えることができる。さらに、中間膜の両側の表面で、合わせガラス部材などに対する接着性を調整することができる。なお、上記第３の層が存在しない場合には、中間膜の上記第２の層の外側の表面の合わせガラス部材に対する接着性を調整することができる。

また、中間膜を用いた合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂を含むことが好ましく、可塑剤を含むことが好ましい。

以下、本発明に係る合わせガラス用中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。

（ポリビニルアセタール樹脂）
上記第１の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）を含む。上記第２の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含む。上記第３の層は、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）と上記ポリビニルアセタール樹脂（２）と上記ポリビニルアセタール樹脂（３）とは、同一であってもよく、異なっていてもよい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％である。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。特に、上記ポリビニルアルコールの平均重合度が１５００以上であると、脱気不良によって合わせガラスの外観が悪くなること防ぐことができる。

上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。

上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。

上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２７モル％未満、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２７モル％未満であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、好ましくは３５モル％以下、より好ましくは３２モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。

上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して、測定することにより求めることができる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは１５モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、合わせガラスの耐貫通性により一層優れる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。

上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６７モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。

上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、算出され得る。

なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２ＪＩＳ Ｋ６７２８による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

合わせガラスの耐貫通性をより一層良好にする観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、アセチル化度（ａ）が８モル％以下であり、かつアセタール化度（ａ）が６６モル％以上であるポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であるか、又はアセチル化度（ｂ）が８モル％を超えるポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であることが好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）は、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）であってもよく、上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）であってもよい。

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセチル化度（ａ）は８モル％以下、好ましくは７．５モル％以下、より好ましくは７モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは６モル％以下、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、特に好ましくは１モル％以上、最も好ましくは５モル％を超えることである。上記アセチル化度（ａ）が上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）のアセタール化度（ａ）は６６モル％以上、好ましくは７０モル％以上、より好ましくは７０．５モル％以上、更に好ましくは７１モル％以上、特に好ましくは７１．５モル％以上、最も好ましくは７２モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８３モル％以下、更に好ましくは８１モル％以下、特に好ましくは７９モル％以下である。上記アセタール化度（ａ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ａ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）の水酸基の含有率（ａ）は好ましくは１６モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、更に好ましくは１９モル％以上、特に好ましくは２０モル％以上、最も好ましくは２１モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下、最も好ましくは２６モル％以下である。上記水酸基の含有率（ａ）が上記下限以上であると、上記第１の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ａ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセチル化度（ｂ）は、８モル％を超え、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）のアセタール化度（ｂ）は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７８モル％以下、更に好ましくは７６モル％以下、特に好ましくは７４モル％以下である。上記アセタール化度（ｂ）が上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度（ｂ）が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）を製造するために必要な反応時間を短縮できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）の水酸基の含有率（ｂ）は好ましくは１６モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、更に好ましくは１９モル％以上、特に好ましくは２０モル％以上、最も好ましくは２１モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下、最も好ましくは２６モル％以下である。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記下限以上であると、上記第１の層の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率（ｂ）が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（Ａ）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（Ｂ）はそれぞれ、ポリビニルブチラール樹脂であることが好ましい。

（可塑剤）
上記第１の層は可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含む。上記第２の層は可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含む。上記第３の層は可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。

上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。

上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。

上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。

上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートであることが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートであることがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートであることが更に好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量（以下、含有量（１）と記載することがある）は好ましくは４０重量部以上、より好ましくは５５重量部以上、更に好ましくは６０重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９０重量部以下、更に好ましくは８５重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。

上記ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量（以下、含有量（２）と記載することがある）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量（以下、含有量（３）と記載することがある）はそれぞれ、好ましくは３０重量部以上、より好ましくは３５重量部以上、好ましくは４４重量部以下、より好ましくは４２重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）がそれぞれ上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）がそれぞれ上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。

合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くする観点からは、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。特に、上記含有量（１）が上記含有量（２）及び上記含有量（３）よりも多い場合に、上記第１の層が上記ヒンダードアミン光安定剤及びリンを含む酸化防止剤を含むことにより、合わせガラスの端部において空隙を更により一層生じ難くすることができる。

合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、並びに上記含有量（１）と上記含有量（３）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、更に好ましくは１２重量部以上、特に好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（１）と上記含有量（２）との差の絶対値、並びに上記含有量（１）と上記含有量（３）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは５０重量部以下である。

（ヒンダードアミン光安定剤）
上記第１の層は、ヒンダードアミン光安定剤を含む。上記第１の層に含まれるヒンダードアミン光安定剤は、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤（以下、ヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）と記載することがある）である。上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、ヒンダードアミン光安定剤を含んでいてもよく、ヒンダードアミン光安定剤を含んでいなくてもよい。上記第２の層及び上記第３の層がヒンダードアミン光安定剤を含む場合に、上記第２の層及び上記第３の層に含まれるヒンダードアミン光安定剤は、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）であることが好ましい。上記ヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記ヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）は、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることが好ましく、ピペリジン構造の窒素原子にアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤であることも好ましい。

上記ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、ＴＩＮＵＶＩＮ ７６５、ＴＩＮＵＶＩＮ ６２２ＳＦ及びアデカスタブ ＬＡ−５２等が挙げられる。

上記ピペリジン構造の窒素原子にアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤としては、ＴＩＮＵＶＩＮ ＸＴ−８５０ＦＦ、ＴＩＮＵＶＩＮ ＸＴ−８５５ＦＦ及びアデカスタブ ＬＡ−８１等が挙げられる。

合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、上記ヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）の分子量は好ましくは２０００以下、より好ましくは１０００以下、更に好ましくは７００以下である。

上記第１の層１００重量％中、上記ヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）の含有量は好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．０２重量％以上、更に好ましくは０．０５重量％以上、好ましくは０．５重量％以下、より好ましくは０．３重量％以下である。上記ヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの端部において空隙がより一層生じ難くなり、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑えることができる。

上記ヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）の含有量は、上記ヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）を含む層に含まれるポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．０２重量部以上、更に好ましくは０．０５重量部以上、好ましくは０．５重量部以下、より好ましくは０．３重量部以下である。上記ヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの端部において空隙がより一層生じ難くなり、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑えることができる。

上記第１の層は、上記ヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）以外のヒンダードアミン光安定剤を含んでいてもよい。但し、上記第１の層における上記ヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）以外のヒンダードアミン光安定剤の含有量は少ないほどよく、上記第１の層は、上記ヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）以外のヒンダードアミン光安定剤を含まないことが好ましい。上記第１の層が上記ヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）以外のヒンダードアミン光安定剤を含む場合に、上記第１の層１００重量％中、上記ヒンダードアミン光安定剤（Ｘ）以外のヒンダードアミン光安定剤の含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下である。

（酸化防止剤）
上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ酸化防止剤を含むことが好ましい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記酸化防止剤としては、フェノール骨格を含む酸化防止剤、硫黄を含む酸化防止剤及びリンを含む酸化防止剤等が挙げられる。

合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、上記酸化防止剤は、フェノール骨格を含む酸化防止剤又はリンを含む酸化防止剤であることが好ましく、フェノール骨格を含む酸化防止剤であることがより好ましい。

上記フェノール骨格を含む酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチル化ヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。

上記リンを含む酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。

合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、上記酸化防止剤の分子量は好ましくは２００以上、より好ましくは３００以上、更に好ましくは５００以上、好ましくは１５００以下である。

上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、好ましくは２重量％以下、より好ましくは１．８重量％以下である。また、上記第１の層１００重量％中、上記第２の層１００重量％中及び上記第３の層１００重量％中、上記酸化防止剤の各含有量は好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、好ましくは２重量％以下、より好ましくは１．８重量％以下である。上記酸化防止剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの端部において空隙がより一層生じ難くなり、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑えることができる。

上記酸化防止剤の含有量は、上記酸化防止剤を含む層に含まれるポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、好ましくは０．１重量部以上、より好ましくは０．２重量部以上、好ましくは２重量部以下、より好ましくは１．８重量部以下である。上記酸化防止剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの端部において空隙がより一層生じ難くなり、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑えることができる。

（金属／金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属、亜鉛及びアルミニウムからなる群から選択された少なくとも１種の第１の金属原子を含むことが好ましい。上記中間膜は、アルカリ土類金属を含まないか、又は含む。上記第１の金属原子及び上記アルカリ土類金属はそれぞれ、上記第２の層に含まれることが好ましい。上記第１の金属原子及び上記アルカリ土類金属はそれぞれ、上記第３の層に含まれることが好ましい。上記第１の金属原子及び上記アルカリ土類金属の使用により、合わせガラス部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記第１の金属原子及び上記アルカリ土類金属はそれぞれ、金属塩（以下、金属塩（Ｍ）と記載することがある）の状態で配合されてもよい。

上記金属塩（Ｍ）は、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。合わせガラス部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易であることから、中間膜は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。

また、上記金属塩（Ｍ）は、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。

上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては特に限定されないが、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチルブタン酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。

上記中間膜が上記第１の金属原子を含む場合に、中間膜における上記第１の金属原子の含有量、上記第１の層におけるアルカリ金属の含有量、上記第２の層における上記第１の金属原子の含有量、並びに上記第３の層における上記第２の金属原子の含有量はそれぞれ、金属の含有量として、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、特に好ましくは５０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下、特に好ましくは１５０ｐｐｍ以下である。上記第１の金属原子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラス部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御でき、合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇がより一層抑えられる。

上記中間膜がアルカリ金属を含む場合に、中間膜におけるアルカリ金属の含有量、上記第１の層におけるアルカリ金属の含有量、上記第２の層におけるアルカリ金属の含有量、並びに上記第３の層におけるアルカリ金属の含有量はそれぞれ、金属の含有量として、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上、特に好ましくは５０ｐｐｍ以上、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下、特に好ましくは１５０ｐｐｍ以下である。上記アルカリ金属の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラス部材と中間膜との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御でき、合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇がより一層抑えられる。なお、金属の含有量は、ＩＣＰ発光分析装置（島津製作所社製「ＩＣＰＥ−９０００」）で測定することができる。

（他の成分）
上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて紫外線遮蔽剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、上記第１の層のアルカリタイターの値が、正の値であることが好ましい。

合わせガラスの遮音性能をより一層良好にする観点からは、上記第１の層のガラス転移温度は好ましくは３０℃以下、より好ましくは２０℃以下、更に好ましくは１０℃以下、特に好ましくは５℃以下である。上記第１の層のガラス転移温度は、好ましくは−１５℃以上である。上記第１の層のガラス転移温度が低い場合、合わせガラスの端部において空隙が発生する傾向にある。このため、上記第１の層のガラス転移温度が低い場合、上記第１の層が上記ヒンダードアミン光安定剤及びリンを含む酸化防止剤を含むことにより、合わせガラスの端部において空隙を更により一層生じ難くすることができる。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに遮熱性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。

中間膜の厚みをＴとする。合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０６２５Ｔ以上、より好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．３７５Ｔ以下、より好ましくは０．２５Ｔ以下である。

合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。

合わせガラスの端部において空隙をより一層生じ難くし、かつ合わせガラスの端部においてＹＩ値の上昇をより一層抑える観点からは、中間膜が上記第２の層と上記第３の層とを備える場合に、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層と上記第３の層との合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、可塑剤のブリードアウトを抑制できる。

本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法としては特に限定されないが、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、例えば、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。

中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましく、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましく、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。

（合わせガラス）
図２に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。

図２に示す合わせガラス１１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１とを備える。中間膜１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。

中間膜１の第１の表面１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。中間膜１の第２の層３の外側の表面３ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１の第３の層４の外側の表面４ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。

このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上記第１の合わせガラス部材と第２の合わせガラス部材との間に配置された中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明の合わせガラス用中間膜である。

上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方が、ガラス板であることが好ましい。

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。

上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、上記第１の合わせガラス部材と上記中間膜との間及び上記第２の合わせガラス部材と上記中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。

上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。

以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。

以下の実施例及び比較例で用いたポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂に関しては、ブチラール化度（アセタール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。

また、実施例及び比較例では、下記のヒンダードアミン光安定剤（ＨＡＬＳ）を用いた。

ＴＩＮＵＶＩＮ ７６５（ＢＡＳＦ社製、Ｎ−Ｃ（アルキル基）型、分子量５０９）
ＴＩＮＵＶＩＮ ６２２ＳＦ（ＢＡＳＦ社製、Ｎ−Ｃ（アルキル基）型、分子量１０００以上）
アデカスタブ ＬＡ−８１（ＡＤＥＫＡ社製、Ｎ−ＯＲ（アルコキシ基）型、分子量６７８）
ＴＩＮＵＶＩＮ ＸＴ−８５５ＦＦ（ＢＡＳＦ社製、Ｎ−ＯＲ（アルコキシ基）型）
ＴＩＮＵＶＩＮ ７７０ＤＦ（ＢＡＳＦ社製、Ｎ−Ｈ（水素原子）型、分子量４８１）
Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｎ−２４（クラリアントジャパン社製、Ｎ−Ｈ（水素原子）型、分子量６３２）
Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ ９４４ＦＤＬ（ＢＡＳＦ社製、Ｎ−Ｈ（水素原子）型、分子量１０００以上）

また、実施例及び比較例では、下記の酸化防止剤を用いた。

ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、分子量２２０）
ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０（ＢＡＳＦ社製、フェノール骨格を含む酸化防止剤、分子量１１７８）
ＩＲＧＡＮＯＸ ２４５（ＢＡＳＦ社製、フェノール骨格を含む酸化防止剤、分子量５８７）
アデカスタブ ＡＯ−４０（ＡＤＥＫＡ社製、フェノール骨格を含む酸化防止剤、分子量３８３）

（実施例１）
第１の層を形成するための組成物Ｘの作製：
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度２３００、水酸基の含有率２３．０モル％、アセチル化度１２．５モル％、ブチラール化度６４．５モル％）１００重量部と、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部と、ＴＩＮＵＶＩＮ ７６５（ＢＡＳＦ社製、Ｎ−アルキル基型、分子量５０９）０．２重量部と、ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、分子量２２０）０．２重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物Ｘを得た。

第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙの作製：
ポリビニルアセタール樹脂（ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．０モル％、アセチル化度１．０モル％、ブチラール化度６９．０モル％）１００重量部と、可塑剤であるトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部と、中間膜中でマグネシウムの含有量が６０ｐｐｍとなる量とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙを得た。

中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物Ｘと、第２の層及び第３の層を形成するための組成物Ｙとを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。

合わせガラスの作製：
得られた中間膜（多層）を、縦８ｃｍ×横８ｃｍに切り出した。次に、２枚のクリアガラス（縦８ｃｍ×横８ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、積層体を得た。積層体において、ガラスからはみ出た中間膜部分を切り落とし、合わせガラスを得た。

（実施例２〜２４及び比較例１〜５）
第１の層、第２の層及び第３の層に含まれる成分の種類及び成分の含有量を下記の表１〜３に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを作製した。

（評価）
（１）第１の層のガラス転移温度
実施例及び比較例における第１の層の各組成を有する混練物を用意した。得られた混練物をプレス成型機でプレス成型して、平均厚さが０．３５ｍｍの樹脂膜Ａを得た。得られた樹脂膜Ａを２５℃及び相対湿度３０％の条件で２時間放置した。２時間放置した後に、ＴＡＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製の「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用いた。３℃／分の降温速度で１００℃から−３０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪１％の条件で測定を行った。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。

（２）合わせガラスの端部における空隙の状態
紫外線照射装置（スガ試験機社製「ＨＬＧ−２Ｓ」）を用いて、ＪＩＳ Ｒ３２０５に準拠して、紫外線（石英ガラス水銀灯（７５０Ｗ））を、合わせガラスに２０００時間照射した。試験後に、合わせガラスの端部を観察し、合わせガラスの端部における空隙の状態を評価した。空隙の状態を下記の基準で判定した。

［空隙の状態の判定基準］
○：合わせガラスの端部において、空隙がないか、又は、端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側に向かって１ｍｍ以下の距離までに空隙が留まっている
×：合わせガラスの端部において、端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側に向かって１ｍｍを超える距離までに空隙が至っている

（３）合わせガラスの端部におけるΔＹＩ値
分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して、得られた合わせガラスの透過法によるＹＩ値（黄色度、イエローインデックス）を測定した。

合わせガラスの端部における初期のＹＩ値を測定した。次に、合わせガラスを１００℃で４週間加熱した。加熱後に、合わせガラスの端部における加熱後のＹＩ値を測定した。なお、ＹＩ値の測定領域は、端部から該端部を有する端辺に直交する方向に内側に向かって５ｍｍの距離までの領域（０−５ｍｍ）とした。初期のＹＩ値と加熱後のＹＩ値との差の絶対値をΔＹＩとし求めた。ΔＹＩ値を下記の基準で判定した。

［ΔＹＩ値の判定基準］
○：ΔＹＩ値が２０以下
×：ΔＹＩ値が２０を超える

（４）遮音性
合わせガラスをダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振し、そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレッドパッカード社製「ＦＦＴアナライザー ＨＰ３５８２Ａ」）により解析した。

結果を下記の表１〜３に示す。なお、ポリビニルアセタール樹脂の含有量は１００重量部である。遮音性の評価に関しては、全ての実施例１〜２４の合わせガラスにおいて、遮音性に優れていた。また、中間膜中におけるＭｇの含有量（ｐｐｍ）とは、第２，第３の層中のＭｇの含有量である。Ｍｇは酢酸マグネシウム、又は、酢酸マグネシウムと２−エチル酪酸マグネシウムとの混合物（酢酸マグネシウムの重量比：２−エチル酪酸マグネシウムの重量比＝５０重量％：５０重量％）として、添加してもよい。

１…中間膜
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第１の層
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
３…第２の層
３ａ…外側の表面
４…第３の層
４ａ…外側の表面
１１…合わせガラス
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材

Claims (11)

1. ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第１の層と、
   前記第１の層の第１の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第２の層とを備え、
   前記第１の層が、ピペリジン構造の窒素原子にアルキル基又はアルコキシ基が結合しているヒンダードアミン光安定剤をさらに含む、合わせガラス用中間膜。
2. 中間膜が、アルカリ土類金属、亜鉛及びアルミニウムからなる群から選択された少なくとも１種の第１の金属原子を含み、
   中間膜が、アルカリ金属を含まないか又は含み、
   中間膜における前記第１の金属原子の含有量が１５０ｐｐｍ以下である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
3. 前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第１の層に含まれる前記可塑剤の含有量が、前記第２の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対する前記第２の層に含まれる前記可塑剤の含有量よりも多い、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
4. 前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂が、平均重合度が１５００以上のポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られる、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
5. 前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であり、
   前記第１の層に含まれる前記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率が２０モル％以上、３０モル％未満である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
6. 前記第１の層のガラス転移温度が、２０℃以下である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
7. 前記第１の層が、分子量が２５０以上であり、かつフェノール骨格を含む酸化防止剤を含む、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
8. 前記ヒンダードアミン光安定剤の分子量が１０００以下である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
9. 前記第１の層の前記第１の表面とは反対の第２の表面側に配置されており、かつポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む第３の層を備える、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
10. 自動車の合わせガラスを得るために用いられる、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
11. 第１の合わせガラス部材と、
    第２の合わせガラス部材と、
    請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
    前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。

Images