JPWO2013008720A1 - 熱可塑性樹脂プリプレグ、それを用いた予備成形体および複合成形体、ならびにそれらの製造方法 - Google Patents
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Abstract
少なくとも、構成要素（Ｉ）：直鎖状または分岐状の高分子構造を有する熱可塑性樹脂（Ａ）２０〜６０重量部、構成要素（ＩＩ）：表面部位に偏在し、該熱可塑性樹脂（Ａ）よりも低い融点を有する熱可塑性樹脂（Ｂ）２〜１０重量部、構成要素（ＩＩＩ）：強化繊維３０〜７８重量部、により構成されていることを特徴とする熱可塑性樹脂プリプレグ、それを用いた予備成形体および複合成形体、ならびにそれらの製造方法。熱可塑性樹脂プリプレグ同士を積層する、または、熱可塑性プリプレグを用いてインサート成形する際に、機械特性の低下を発生させることなくプリプレグ表面の接着性を効率よく向上し、予備成形体や複合成形体成形時の望ましい接着性を確保することができる。
Description
本発明は、例えば、熱可塑性樹脂プリプレグ同士を積層する、または、熱可塑性プリプレグを用いてインサート（またはアウトサート）成形する際に、優れた接着性を発現する熱可塑性樹脂プリプレグ、それを用いた予備成形体および複合成形体、ならびにそれらの製造方法に関する。
強化繊維と熱可塑性マトリックス樹脂からなる従来の熱可塑性樹脂プリプレグは、プリプレグ同士を重ね合わせたプレス成形や、プリプレグをインサート（またはアウトサート）した射出成形、射出プレス成形等において、プリプレグ間の接着性が低かった。そのため、成形された複合成形体そのものの機械特性を十分に発揮する前に熱可塑性樹脂プリプレグが剥離してしまうという問題があった。
この問題に対し、接着性改善のため、熱可塑性樹脂プリプレグのマトリックス樹脂そのものに、融点が低く、流動性の高い樹脂を使用する手法があるが（例えば、特許文献１）、融点の低い低分子量の樹脂では機械強度に劣るという問題がある。
さらに、熱可塑性樹脂プリプレグの接着性を高めるために、例えば温度や圧力を上げてプレス成形を行うと、プレス成形時に流動性の高い樹脂と共に強化繊維が流れて配向が乱れてしまう傾向にあり、複合成形体の機械強度や反り、外観の制御が難しく、成形条件が限られ、また複合成形体の薄肉化が困難であった。
そこで本発明の課題は、上記のような現状に鑑み、例えば、熱可塑性樹脂プリプレグ同士を積層する、または、熱可塑性プリプレグを用いてインサート（またはアウトサート）成形する際に、熱可塑性樹脂プリプレグのマトリックス樹脂そのものの種類による機械特性の低下を発生させることなくプリプレグ表面の接着性を効率よく向上し、それを用いた予備成形体および／または複合成形体の成形時の望ましい接着性を確保することを可能とした熱可塑性樹脂プリプレグ、それを用いた予備成形体および複合成形体、ならびにそれらの製造方法を提供することにある。
上記課題を解決するために、本発明に係る熱可塑性樹脂プリプレグは、少なくとも次の構成要素（Ｉ）〜（ＩＩＩ）により構成されていることを特徴とするものからなる。
構成要素（Ｉ）：直鎖状または分岐状の高分子構造を有する熱可塑性樹脂（Ａ）２０〜６０重量部
構成要素（ＩＩ）：表面部位に偏在し、該熱可塑性樹脂（Ａ）よりも低い融点を有する熱可塑性樹脂（Ｂ）２〜１０重量部
構成要素（ＩＩＩ）：強化繊維３０〜７８重量部
構成要素（Ｉ）：直鎖状または分岐状の高分子構造を有する熱可塑性樹脂（Ａ）２０〜６０重量部
構成要素（ＩＩ）：表面部位に偏在し、該熱可塑性樹脂（Ａ）よりも低い融点を有する熱可塑性樹脂（Ｂ）２〜１０重量部
構成要素（ＩＩＩ）：強化繊維３０〜７８重量部
このような本発明に係る熱可塑性樹脂プリプレグにおいては、表面部位に偏在する融点のより低い熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる構成要素（ＩＩ）が、高い接着性を発現し、その高い接着性は、専らプリプレグの表面部位においてのみ発揮される。一方、プリプレグの内層部は、直鎖状または分岐状の高分子構造を有する、融点のより高い熱可塑性樹脂（Ａ）の構成要素（Ｉ）からなるマトリックス樹脂と、強化繊維からなる構成要素（ＩＩＩ）とから構成されるので、成形後には、通常のＦＲＰ（繊維強化プラスチック）と同等の高い機械特性を発現でき、融点の低い熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂として用いる場合の機械特性の低下が防止される。したがって、この本発明に係る熱可塑性樹脂プリプレグを使用することにより、プリプレグ同士を重ね合わせて積層したプレス成形や、プリプレグをインサートした射出成形、射出プレス成形等において、基材間の優れた接着性が得られ、基材の剥離が防止されるとともに、成形体の高い機械特性が達成される。
上記のような本発明に係る熱可塑性樹脂プリプレグにおいては、例えば、上記熱可塑性樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）が、分子構造以外、同種の樹脂からなる構成とすることができる。同種の樹脂であれば互いに親和性が高いので、熱可塑性樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）の層が層間剥離を生じるような事態も容易に回避される。
より具体的には、例えば、本発明に係る熱可塑性樹脂プリプレグにおいては、上記熱可塑性樹脂（Ａ）がホモポリマー樹脂からなり、上記熱可塑性樹脂（Ｂ）が共重合ポリマー樹脂、または、ランダムポリマー樹脂からなることで実現できる。共重合ポリマー樹脂、または、ランダムポリマー樹脂を熱可塑性樹脂（Ｂ）とすることで、より低い融点を実現でき、プリプレグの表面部位において、望ましい優れた接着性を実現できる。
あるいは、本発明に係る熱可塑性樹脂プリプレグにおいては、上記熱可塑性樹脂（Ａ）がポリアミド６樹脂、ポリアミド６６樹脂、ポリアミド４６樹脂、または、ポリアミド９Ｔ樹脂からなり、上記熱可塑性樹脂（Ｂ）が共重合ポリアミド樹脂、ポリアミド１１樹脂、ポリアミド１２樹脂、または、ポリアミド６１０樹脂からなることで実現できる。共重合ポリアミド樹脂、ポリアミド１１樹脂、ポリアミド１２樹脂、または、ポリアミド６１０樹脂を熱可塑性樹脂（Ｂ）とすることで、より低い融点を実現でき、プリプレグの表面部位において、望ましい優れた接着性を実現できる。
また、本発明に係る熱可塑性樹脂プリプレグにおいては、上記熱可塑性樹脂（Ａ）が直鎖状または分岐状の高分子構造を有し、上記熱可塑性樹脂（Ｂ）が環状分子構造を有することで実現できる。環状分子構造を有する熱可塑性樹脂（Ｂ）とすることで、より低い融点を実現でき、プリプレグの表面部位において、望ましい優れた接着性を実現できる。
より具体的には、例えば、上記熱可塑性樹脂（Ａ）が重量平均分子量が１０，０００以上の高分子量ポリフェニレンスルフィドからなり、上記熱可塑性樹脂（Ｂ）が下記一般式（１）で表される環状ポリフェニレンスルフィドを主成分とする樹脂組成物からなる構成を挙げることができる。なお、ここで、環状ポリフェニレンスルフィドを主成分とする樹脂組成物とは、環状ポリフェニレンスルフィドを５０ｗｔ％以上含む樹脂組成物を指し、例えば、環状ポリフェニレンスルフィド５０ｗｔ％と、直鎖状または分岐状の高分子ポリフェニレンスルフィド５０ｗｔ％との混合物も、本発明の熱可塑性樹脂（Ｂ）に含まれる。もちろん、環状ポリフェニレンスルフィドを１００ｗｔ％でもよい。
また、上記熱可塑性樹脂（Ａ）が重量平均分子量が１０，０００以上の高分子量ポリエーテルエーテルケトンからなり、上記熱可塑性樹脂（Ｂ）が環状ポリエーテルエーテルケトンを主成分とする樹脂組成物からなる構成も同様に好ましい態様として挙げることができる。これらの他にも、高分子量ポリブチレンテレフタレートと環状ポリブチレンテレフタレートとの組み合わせ、高分子量ポリカーボネートと環状ポリカーボネートとの組み合わせ、も例として挙げられる。
また、本発明に係る熱可塑性樹脂プリプレグにおいては、上記熱可塑性樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）が、異種の樹脂からなる構成とすることもできる。異種の樹脂であっても、層間剥離を生じさせることなく、熱可塑性樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）のそれぞれに要求される特性を満足できるものであれば、上述の同種の樹脂の場合と同等の性能を得ることが可能である。
より具体的には、例えば、上記熱可塑性樹脂（Ａ）がポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリアミド樹脂、または、ポリオレフィン樹脂からなり、上記熱可塑性樹脂（Ｂ）が硬化剤を実質的に含まないエポキシ樹脂を主成分とする樹脂組成物からなる構成を挙げることができる。硬化剤を実質的に含まないエポキシ樹脂は、擬似的に熱可塑性樹脂と同様に熱による可塑性を示すため、硬化剤を含まない樹脂組成物の場合は熱可塑性樹脂として扱うことができる。ここで実質的に硬化剤を含まないとは、一部のエポキシ樹脂は硬化しても全体としては熱による可塑性を示す範囲を指す。もちろん、硬化剤を含んで樹脂として硬化できるエポキシ樹脂は、熱による可塑性を示さなくなるので、熱硬化性樹脂である。
また、本発明に係る熱可塑性樹脂プリプレグにおいては、表面部位に偏在する上記熱可塑性樹脂（Ｂ）の存在形態としては特に限定されず、例えば、熱可塑性樹脂（Ｂ）が、上記熱可塑性樹脂（Ａ）の全表面に層状に存在している形態や、熱可塑性樹脂（Ｂ）が、熱可塑性樹脂（Ａ）の表面に粒子状または繊維状に存在している形態を採用することができる。更に、熱可塑性樹脂（Ｂ）が、熱可塑性樹脂（Ａ）の表面に海島状（または逆海島状）の形態で存在していてもよい。
また、本発明に係る熱可塑性樹脂プリプレグ全体の形態も特に限定されないが、シート状に構成された熱可塑性樹脂プリプレグであれば、積層が容易であり、かつ、比較的複雑な型内面にも容易に沿わせることが可能であるので、プレス成形やインサート成形にとって好ましい形態と言える。
また、上記強化繊維の形態も特に限定されず、強化繊維の少なくとも一部が、連続強化繊維が一方向に並行に配列された一方向強化繊維基材の形態を有していると、特定の方向に強化繊維を効率よく配向させることができ、とくに特定の方向の機械特性を容易に高めることができる。また、上記強化繊維の少なくとも一部が、強化繊維織物の形態を有していると、容易に疑似等方性の機械特性を得ることができる。
また、上記強化繊維の種類も特に限定されず、炭素繊維やガラス繊維、アラミド繊維、あるいはこれらのいずれかを組み合わせた混在形態の強化繊維等が適用可能であるが、強化繊維が炭素繊維を含む構成であると、容易に高い機械特性（強度、弾性率）を得ることができる
本発明は、上記のような熱可塑性樹脂プリプレグが、複数積層されて、加熱・加圧されて、熱可塑性樹脂プリプレグ同士の間に介在する熱可塑性樹脂（Ｂ）を介して一体化している予備成形体も提供する。このような予備成形体においては、プリプレグ同士が優れた接着性を有する熱可塑性樹脂（Ｂ）を介して一体化されているので、過酷な成形条件下でも、プリプレグが容易に剥離することが抑えられる。また、熱可塑性樹脂プリプレグを用いて前記予備成形体や後述の複合成形体を成形する際、例えば、成形する前にプリプレグ同士を仮接着（仮固定、仮どめ）する場合がある。この場合にも、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）を介して仮接着することができる。かかる仮接着により、成形する前に、例えばプリプレグ同士の積層体を安定して搬送できる適度なコシを付与できるだけでなく、プリプレグの目ズレを防止して、正確な配向角度を維持できる等の形態安定効果をも発現し、優れた取扱性を付与することができる。更に、仮接着（仮固定、仮どめ）であるため、不都合が生じた場合は、例えば熱可塑性樹脂（Ｂ）の融点を超え、熱可塑性樹脂（Ａ）の融点未満に加熱して、仮接着を剥がし、改めて接着することもできるのである。
あるいは、本発明では、上記のような熱可塑性樹脂プリプレグが、熱可塑性樹脂シートと積層されて、加熱・加圧されて、熱可塑性樹脂プリプレグの表面部位に偏在する熱可塑性樹脂（Ｂ）を介して一体化している予備成形体とすることもできる。上記熱可塑性樹脂プリプレグを型内に配置し、型内の熱可塑性樹脂プリプレグの周りに溶融樹脂を供給して上記熱可塑性樹脂プリプレグをインサート成形して複合成形体を得る場合、上記熱可塑性樹脂シートが積層されていることにより、熱可塑性樹脂シートがスペーサーの役割を果たし、熱可塑性樹脂プリプレグが成形されるべき複合成形体の厚み方向中心を含む位置に熱可塑性樹脂プリプレグを配置することができる。即ち、熱可塑性樹脂プリプレグの表面部位に偏在する熱可塑性樹脂（Ｂ）が予め配置されているので、容易に予備成形体を形成することができ、かつ、上記熱可塑性樹脂シートが型の内面に当接するように予備成形体を型内に配置するだけで、特別な治具等を用いることなく、極めて容易に、インサート成形時の熱可塑性樹脂プリプレグを、成形されるべき複合成形体の厚み方向中央部に位置させることが可能になる。とくに、熱可塑性樹脂シートの厚みを、成形されるべき複合成形体の全体厚みや熱可塑性樹脂プリプレグの厚みに対して適切な厚みに設定しておくことにより、極めて容易に、熱可塑性樹脂プリプレグを成形されるべき複合成形体の厚み方向中心を含む位置に配置することが可能になる。このような予備成形体の配置状態で、溶融樹脂によるインサート成形が行われるが、インサート成形中、インサート成形後において、熱可塑性樹脂プリプレグが、配置された成形されるべき複合成形体の厚み方向中央部（とくに、成形されるべき複合成形体の厚み方向中心を含む位置）に配置された状態に保たれるので、熱可塑性樹脂プリプレグのマトリックス樹脂と溶融樹脂との収縮率の差に起因する複合成形体の反りの発生は防止ないしは大きく抑制される。また、インサート成形自体としては、熱可塑性樹脂プリプレグが、上記の予備成形体に代わるだけで、通常のインサート成形方法が問題なく適用できるので、例えば特開２００１−２９３７４６号公報に示されているような特別の位置決め保持具を使用したりする必要も全くないので、優れた成形性、優れた生産性が容易に確保される。更に、上記樹脂シートが成形されるべき複合成形体の外表面側の位置に配置されるように型内に配置すると、容易に優れた外観を有する複合成形体を得ることができ、生産性、外観にも優れた複合成形体を得ることができる。
上記のような本発明に係る予備成形体においては、予備成形体の側面として、凹型形状、または、段差形状の側面を有している構成を採用することができる。このような構成においては、予備成形体の側面における凹型形状、または、段差形状に、例えば予備成形体を溶融した樹脂でインサート成形する際の、予備成形体の側面部分に、溶融した樹脂が流れ込み、その結果、予備成形体と液状化した樹脂との良好な接着性が確保される。特に、凹型形状、かつ、段差形状の場合には、複合成形体の表面における溶融した樹脂の未充填も最小限に抑制されるため、得られる複合成形体の外観の品位の低下も防止される。
また、上記のような予備成形体においては、予備成形体の側面として、凹型形状、または、段差形状を有し、かつ、少なくとも一部にアンダーカット形状を有する側面を有している構成とすることもできる。このような構成においては、上記のようなインサート成形が行われる際、予備成形体が液状化した樹脂側から極めて脱落しにくい形態となり、両者の間の接合強度が極めて高い複合成形体が実現される。
また、本発明は、上記のような熱可塑性樹脂プリプレグ、または、上記のような予備成形体が、次の構成要素（ＩＶ）もしくは（Ｖ）によりインサート（またはアウトサート）成形されている複合成形体も提供する。
構成要素（ＩＶ）：上記熱可塑性樹脂（Ａ）と同一または同種の樹脂からなる熱可塑性樹脂（Ｃ）
構成要素（Ｖ）：上記熱可塑性樹脂（Ａ）の融点以下の融点を有する熱可塑性樹脂（Ｄ）
構成要素（ＩＶ）：上記熱可塑性樹脂（Ａ）と同一または同種の樹脂からなる熱可塑性樹脂（Ｃ）
構成要素（Ｖ）：上記熱可塑性樹脂（Ａ）の融点以下の融点を有する熱可塑性樹脂（Ｄ）
このような複合成形体においては、インサート（またはアウトサート）成形に用いられる構成要素（ＩＶ）もしくは（Ｖ）が熱可塑性樹脂（Ａ）と同一または同種の樹脂からなる熱可塑性樹脂（Ｃ）あるいは熱可塑性樹脂（Ａ）の融点以下の融点を有する熱可塑性樹脂（Ｄ）からなるので、熱可塑性樹脂プリプレグや予備成形体に使用されている熱可塑性樹脂（Ｂ）が熱可塑性樹脂（Ｃ）や（Ｄ）に対して優れた接着性を発揮することが可能になり、インサート（またはアウトサート）成形に要求される樹脂同士の十分に高い接着性が発現される。
上記複合成形体においては、とくに、上記予備成形体を型内に配置して、前記熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）を射出成形することによりインサート成形されている構成とすることができる。射出成形により、成形が容易になるとともに、量産にも容易に対応できる。
また、上記複合成形体においては、上記熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）が強化繊維を含む繊維強化樹脂からなる構成とすることができる。熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）を繊維強化樹脂とすることにより、複合成形体全体としての強度、剛性の向上が可能になる。
この場合、上記熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）が、繊維長１ｍｍ以下の強化繊維を含む繊維強化樹脂からなると、強化繊維による高い補強効果が得られる。
また、上記複合成形体においては、熱可塑性樹脂プリプレグが熱可塑性樹脂シートと積層され、該熱可塑性樹脂シートが、上記熱可塑性樹脂（Ａ）もしくは（Ｃ）から構成されている形態とすることもできる。上記熱可塑性樹脂プリプレグを型内に配置し、型内の熱可塑性樹脂プリプレグの周りに溶融樹脂を供給して上記熱可塑性樹脂プリプレグをインサート成形して複合成形体を得る場合、このような形態の複合成形体においては、溶融樹脂と上記熱可塑性樹脂シートとが効率よく接着・一体化することができ、優れた外観を有する複合成形体を、生産性高く得ることができる。
さらに、本発明は、前述のような熱可塑性樹脂プリプレグが複数積層された熱可塑性樹脂プリプレグ同士、または、上記のような予備成形体が、プレス成形されている複合成形体についても提供する。このような複合成形体においては、プレス成形において熱可塑性樹脂プリプレグの表面部位に偏在している熱可塑性樹脂（Ｂ）が優れた接着性を発揮し、容易に良好なプレス成形が可能となる。また、プリプレグ同士のプレス成形では、プリプレグに使用しているマトリックス樹脂（構成要素（Ｉ））が溶融しない低温で熱可塑性樹脂（Ｂ）を介しての接着が可能となる。したがって、マトリックス樹脂中の強化繊維の配列を乱すことなく、容易に所望の積層体が得られる。
本発明に係る熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法は、上述したような熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法であって、少なくとも次の工程を経ることを特徴とする方法からなる。
工程（１）：少なくとも構成要素（ＩＩＩ）の基材を引き出す引出工程
工程（２）：引出工程（１）で引き出された構成要素（ＩＩＩ）の基材に溶融した構成要素（Ｉ）を含浸させる樹脂含浸工程
工程（３）：樹脂含浸工程（２）で得られた樹脂含浸物の表面のみに構成要素（ＩＩ）を接着する樹脂接着工程
工程（４）：樹脂接着工程（３）で得られた熱可塑性樹脂プリプレグを冷却して引き取る引取工程
工程（１）：少なくとも構成要素（ＩＩＩ）の基材を引き出す引出工程
工程（２）：引出工程（１）で引き出された構成要素（ＩＩＩ）の基材に溶融した構成要素（Ｉ）を含浸させる樹脂含浸工程
工程（３）：樹脂含浸工程（２）で得られた樹脂含浸物の表面のみに構成要素（ＩＩ）を接着する樹脂接着工程
工程（４）：樹脂接着工程（３）で得られた熱可塑性樹脂プリプレグを冷却して引き取る引取工程
このような本発明に係る熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法においては、引出工程（１）で引き出された構成要素（ＩＩＩ）の基材に溶融した構成要素（Ｉ）が含浸されることにより強化繊維とマトリックス樹脂からなるプリプレグ形態が形成され、例えばその直後に、構成要素（Ｉ）が冷却されきれないうちに、樹脂接着工程（３）にて樹脂含浸工程（２）で得られた樹脂含浸物の表面のみに構成要素（ＩＩ）が接着されて構成要素（ＩＩ）が表面部位に偏在され、しかる後に、引取工程（４）にて樹脂接着工程（３）で得られた熱可塑性樹脂プリプレグが冷却されて引き取られる。このような一連の工程により、前述した熱可塑性樹脂プリプレグが効率よく連続的に製造される。
より具体的には、後述の実施形態にも示すように、上記樹脂含浸工程（２）において、上記引出工程（１）で引き出された構成要素（ＩＩＩ）の基材を、溶融した構成要素（Ｉ）が供給されたダイ中に通し、該ダイ中で基材に溶融した構成要素（Ｉ）を含浸させることができる。
また、上記樹脂含浸工程（２）において、上記引出工程（１）で引き出された構成要素（ＩＩＩ）の基材の中に、粉末状の構成要素（Ｉ）を配置し、次いで粉末状の構成要素（Ｉ）を溶融して含浸させることもできる。
また、上記樹脂含浸工程（２）において、上記引出工程（１）で引き出された構成要素（ＩＩＩ）の基材と、シート状の構成要素（Ｉ）とを積層すると同時、または積層した後に、シート状の構成要素（Ｉ）を溶融して含浸させることもできる。
また、上記樹脂含浸工程（２）において、上記引出工程（１）で引き出された構成要素（ＩＩＩ）の基材と、繊維状の構成要素（Ｉ）とを混繊すると同時、または混繊した後に、繊維状の構成要素（Ｉ）を溶融して含浸させることもできる。
また、上記樹脂接着工程（３）においては、上記樹脂含浸工程（２）を経た直後の樹脂含浸物の表面のみに構成要素（ＩＩ）を付与することができる。例えば、上記樹脂接着工程（３）において、上記樹脂含浸工程（２）を経た樹脂含浸物の片表面または全表面に溶融した構成要素（ＩＩ）を層状に接着することができる。この場合、溶融樹脂を塗布する方法に加え、シート状の構成要素（ＩＩ）を接着する方法も可能である。また、上記樹脂接着工程（３）において、上記樹脂含浸工程（２）を経た樹脂含浸物の表面に粒子状または繊維状の構成要素（ＩＩ）を接着することもできる。
また、本発明に係る予備成形体の製造方法は、前述したような熱可塑性樹脂プリプレグを複数積層し、加熱・加圧して、熱可塑性樹脂プリプレグ同士の間に介在する熱可塑性樹脂（Ｂ）を介して一体化する方法からなる。熱可塑性樹脂（Ｂ）を介して熱可塑性樹脂プリプレグ同士が一体化されるので、成形時に予備成形体のいずれかのプリプレグ層が剥離することが防止され、所望の積層体としての予備成形体が容易に得られる。熱可塑性樹脂プリプレグの積層にあたっては、前記熱可塑性樹脂プリプレグの積層を、自動積層装置にて行うのが好ましい。自動積層装置としては、例えば、オート・ファイバー・プレースメント装置（ＡＦＰ、自動ファイバー積層装置）、オート・テープ・レイアップ装置（ＡＴＬ、自動テープ積層装置）等が挙げられる。本発明の熱可塑性プリプレグにおける熱可塑性樹脂（Ｂ）を介してプリプレグ同士を接着できることから、より低い温度、低い圧力で容易に一体化することが可能となる。これら自動積層装置により積層すると、加熱・加圧が正確に行えるだけでなく、複雑な形状にも容易に追従でき、さらに積層する効率も高くできる。なお、自動ファイバー積層装置、自動テープ積層装置については、例えば、「http://www.compositesworld.com/articles/afpatl-design-to-manufacture-bridging-the-gap.aspx」や、「http://www.compositesworld.com/articles/atl-and-afp-defining-the-megatrends-in-composite-aerostructures」、「http://www.compositesworld.com/articles/atl-and-afp-signs-of-evolution-in-machine-process-control」に解説があり、これらの装置を適宜選択して用いることができる。
また、本発明に係る予備成形体の製造方法は、前述したような熱可塑性樹脂プリプレグと、熱可塑性樹脂シートとを積層し、加熱・加圧して、熱可塑性樹脂プリプレグの表面に偏在する熱可塑性樹脂（Ｂ）を介して一体化する方法からなる。このような方法においては、熱可塑性樹脂プリプレグの表面部位に偏在する熱可塑性樹脂（Ｂ）が予め配置されているので、容易に上記熱可塑性樹脂シートを一体化、予備成形体を形成することが可能になる。
また、本発明に係る複合成形体の製造方法は、前述したような熱可塑性樹脂プリプレグ、または、予備成形体を型内に配置し、該熱可塑性樹脂プリプレグまたは該予備成形体周りに次の構成要素（ＩＶ）もしくは（Ｖ）を供給して該熱可塑性樹脂プリプレグまたは該予備成形体を熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）によりインサート成形する方法からなる。
構成要素（ＩＶ）：上記熱可塑性樹脂（Ａ）と同一または同種の樹脂からなる熱可塑性樹脂（Ｃ）
構成要素（Ｖ）：上記熱可塑性樹脂（Ａ）の融点以下の融点を有する熱可塑性樹脂（Ｄ）
構成要素（ＩＶ）：上記熱可塑性樹脂（Ａ）と同一または同種の樹脂からなる熱可塑性樹脂（Ｃ）
構成要素（Ｖ）：上記熱可塑性樹脂（Ａ）の融点以下の融点を有する熱可塑性樹脂（Ｄ）
このような方法においては、熱可塑性樹脂プリプレグまたは該予備成形体は表面部位に接着性に優れた熱可塑性樹脂（Ｂ）を有しているので、該熱可塑性樹脂（Ｂ）を介して高い接着性をもって熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）によりインサート成形される。
また、上記のような複合成形体の製造方法においては、上記複合成形体を、上記予備成形体を型内に配置し、上記熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）を射出成形することによりインサート成形することができる。
また、上記のような複合成形体の製造方法においては、熱可塑性樹脂プリプレグが熱可塑性樹脂シートと積層された予備成形体を、熱可塑性樹脂プリプレグ部分が成形されるべき複合成形体の厚み方向中心を含む位置に配置されるように、かつ、熱可塑性樹脂シート部分が成形されるべき複合成形体の外表面側の位置に配置されるように、型内に配置して、上記熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）によるインサート成形を行うこともできる。
さらに、本発明に係る複合成形体の製造方法は、前述したような熱可塑性樹脂プリプレグを複数積層したもの、または、前述したような予備成形体をプレス成形する方法からなる。プレス成形に際して、熱可塑性樹脂プリプレグまたは該予備成形体の表面部位に偏在されている熱可塑性樹脂（Ｂ）が優れた接着性を発現するので、容易に所望のプレス成形を行うことができる。また、前述したように、プリプレグ同士のプレス成形では、プリプレグに使用しているマトリックス樹脂（構成要素（Ｉ））が溶融しない低温で熱可塑性樹脂（Ｂ）を介しての接着が可能となり、マトリックス樹脂中の強化繊維の配列を乱すことなく、容易に所望の積層体が得られる。
このように、本発明に係る熱可塑性樹脂プリプレグおよびその製造方法によれば、内部は所望の強化繊維とマトリックス樹脂の形態に保ちつつ、表面部位の接着性を大幅に高めた熱可塑性樹脂プリプレグが得られ、この熱可塑性樹脂プリプレグを用いて成形を行うことにより、容易に、所望の強化繊維配列形態で目標とする機械特性を発現可能な成形品を生産性よく製造することができる。
また、このような熱可塑性樹脂プリプレグを用いた本発明に係る予備成形体および複合成形体ならびにそれらの製造方法によれば、該熱可塑性樹脂プリプレグの表面部位に偏在された熱可塑性樹脂（Ｂ）の優れた接着性を活用して、容易に所望の予備成形体および複合成形体を製造することができる。
以下に、本発明の望ましい実施の形態を、図面を参照しながら説明する。
図１は、本発明の一実施態様に係る熱可塑性樹脂プリプレグの概略断面を示している。図１において、１はシート状に形成された熱可塑性樹脂プリプレグを示しており、熱可塑性樹脂プリプレグ１は、少なくとも次の構成要素（Ｉ）〜（ＩＩＩ）により構成されている。
構成要素（Ｉ）：直鎖状または分岐状の高分子構造を有する熱可塑性樹脂（Ａ）２０〜６０重量部（図１における２）
構成要素（ＩＩ）：表面部位に偏在し、該熱可塑性樹脂（Ａ）よりも低い融点を有する熱可塑性樹脂（Ｂ）２〜１０重量部（図１における３）
構成要素（ＩＩＩ）：強化繊維３０〜７８重量部（図１における４）
図１は、本発明の一実施態様に係る熱可塑性樹脂プリプレグの概略断面を示している。図１において、１はシート状に形成された熱可塑性樹脂プリプレグを示しており、熱可塑性樹脂プリプレグ１は、少なくとも次の構成要素（Ｉ）〜（ＩＩＩ）により構成されている。
構成要素（Ｉ）：直鎖状または分岐状の高分子構造を有する熱可塑性樹脂（Ａ）２０〜６０重量部（図１における２）
構成要素（ＩＩ）：表面部位に偏在し、該熱可塑性樹脂（Ａ）よりも低い融点を有する熱可塑性樹脂（Ｂ）２〜１０重量部（図１における３）
構成要素（ＩＩＩ）：強化繊維３０〜７８重量部（図１における４）
とくに、本実施態様では、好ましい形態として、上記熱可塑性樹脂（Ａ）（２）が直鎖状または分岐状の高分子構造を有し、上記熱可塑性樹脂（Ｂ）（３）が環状分子構造を有する。そして、熱可塑性樹脂（Ａ）（２）と熱可塑性樹脂（Ｂ）（３）が、分子構造以外、同種の樹脂からなる。より具体的に好ましい樹脂種を示せば、熱可塑性樹脂（Ａ）（２）が重量平均分子量が１０，０００以上の高分子量ポリフェニレンスルフィドからなり、熱可塑性樹脂（Ｂ）（３）が前述の一般式（１）で表される環状ポリフェニレンスルフィドからなる。
このような熱可塑性樹脂プリプレグ１は、例えば、図２や図３や図４に示すような方法で製造できる。図２に示す方法においては、例えば連続強化繊維（例えば、炭素繊維）が一方向に引き揃えられた帯状でかつシート状の強化繊維基材１１が引出工程で引き出される。引出工程で引き出された強化繊維基材１１は、溶融した熱可塑性樹脂（Ａ）（例えば、重量平均分子量が１０，０００以上の高分子量ポリフェニレンスルフィド）が供給されたダイ１３中に通される。ダイ１３中では、溶融した熱可塑性樹脂（Ａ）が強化繊維基材１１に含浸される。熱可塑性樹脂（Ａ）は、例えば、ペレット状の熱可塑性樹脂（Ａ）１５が、供給装置１６のホッパー１７に投入され、押出機１８で溶融された後ダイ１３中に供給される。
上記樹脂含浸工程を経た樹脂含浸物１９（つまり、溶融した熱可塑性樹脂（Ａ）が含浸された強化繊維基材１１）には、実質的に樹脂含浸物１９がダイ１３から出た後に、樹脂接着工程において、その表面部位に溶融した熱可塑性樹脂（Ｂ）２０（例えば、前述の一般式（１）で表される環状ポリフェニレンスルフィド）が層状に塗布、接着される。溶融した熱可塑性樹脂（Ｂ）２０は、例えば、ペレット状の熱可塑性樹脂（Ｂ）２１が、塗布装置２２のホッパー２３に投入され、押出機２４で溶融された後先端部のノズル２５から吐出されて樹脂含浸物１９の表面に塗布、接着される。
上記樹脂接着工程で得られた熱可塑性樹脂プリプレグ２６は、例えば図１に示したような断面形態を有しており、これが冷却されて引き取られる。この引取工程については、図示を省略するが、巻取手段や、シート状のまま適当な寸法に切断しつつ積み重ねていく手段等、適宜周知の手段を採用できる。
図３に示す方法においては、ダイ１３の出口までは図１に示した方法と同等であり、実質的に樹脂含浸物１９がダイ１３から出た直後に、樹脂接着工程において、樹脂含浸物１９の表面部位に粒子状の熱可塑性樹脂（Ｂ）３１（例えば、前述の一般式（１）で表される環状ポリフェニレンスルフィド）が散布されて、樹脂含浸物１９の表面に接着される。散布された熱可塑性樹脂（Ｂ）３１は、融点が低いので、高温状態の樹脂含浸物１９によって多かれ少なかれ溶融し、樹脂含浸物１９の表面上で全面にわたって、あるいは、まばらに、層状に広がり、熱可塑性樹脂（Ｂ）層３２を形成する。上記樹脂接着工程で得られた熱可塑性樹脂プリプレグ３３もまた、例えば図１に示したのと同様の断面形態を有しており（熱可塑性樹脂（Ｂ）層３２が連続的に広がっている場合と、断続的に広がっている場合があり得る）、これが冷却されて引き取られる。この引取工程については、図示を省略するが、巻取手段や、シート状のまま適当な寸法に切断しつつ積み重ねていく手段等、適宜周知の手段を採用できる。
図４に示す方法においては、ダイ１３の出口までは図１に示した方法と同等であり、実質的に樹脂含浸物１９がダイ１３から出た直後に、樹脂接着工程において、樹脂含浸物１９の表面部位にシート状の不織布（ミクロ的にみると繊維の集合体なので繊維状といえる）の熱可塑性樹脂（Ｂ）１４（例えば、前述の一般式（１）で表される環状ポリフェニレンスルフィド）がニップロール１２で加熱・加圧されて、樹脂含浸物１９の表面に接着される。散布された熱可塑性樹脂（Ｂ）１４は、融点が低いので、高温状態の樹脂含浸物１９によって多かれ少なかれ溶融し、樹脂含浸物１９の表面上で全面にわたって、あるいは、まばらに、層状に広がり、熱可塑性樹脂（Ｂ）層３４を形成する。上記樹脂接着工程で得られた熱可塑性樹脂プリプレグ３５もまた、例えば図１に示したのと同様の断面形態を有しており（熱可塑性樹脂（Ｂ）層３２が連続的に広がっている場合と、断続的に広がっている場合があり得る）、これが冷却されて引き取られる。この引取工程については、図示を省略するが、巻取手段や、シート状のまま適当な寸法に切断しつつ積み重ねていく手段等、適宜周知の手段を採用できる。
このように製造された熱可塑性樹脂プリプレグ２６、３３、３５は、前述したように、表面部位に偏在する熱可塑性樹脂（Ｂ）により、優れた接着性を有する。この優れた接着性は表面部位のみに付与されたものであるから、内層部の強化繊維とマトリックス樹脂（熱可塑性樹脂（Ａ））との望ましいプリプレグ形態はそのまま維持されており、インサート成形やプレス成形における接着性が向上されつつ、成形体としての所望の機械特性が確保される。したがって、この熱可塑性樹脂プリプレグ２６、３３、３５を用いた予備成形体や複合成形体についても、所望の成形特性、機械特性が確保される。
図５は、本発明の一実施態様に係る複合成形体の製造方法を示している。図３に示す方法で得られた熱可塑性樹脂プリプレグ５ａと、熱可塑性樹脂シート５ｃとが、熱可塑性樹脂プリプレグの表面部位に偏在する熱可塑性樹脂（Ｂ）５ｂを介して一体化され、予備成形体５が形成される。この予備成形体５を型内に配置し、型内に溶融した熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）６を射出成形にて供給、インサート成形により複合成形体７が得られる。上記熱可塑性樹脂シート５ｃが積層されていることにより、熱可塑性樹脂プリプレグ５ａが成形されるべき複合成形体７の厚み方向中心を含む位置に熱可塑性樹脂プリプレグ５ａが配置できる。以上の通り、極めて容易に、インサート成形時の熱可塑性樹脂プリプレグを、成形されるべき複合成形体の厚み方向中央部に位置させることが可能であり、かつ、得られた複合成形体も反りの発生を最小限に抑えることができる。
また、図５の予備成形体５は、その側面として、凹型形状、および、段差形状のいずれの形状も側面を有しているため、溶融した熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）６を射出成形にて供給した際に、上記凹型形状、および、段差形状に溶融樹脂が流れ込み、良好な接着性を確保することができる。図５の場合、複合成形体の表面における溶融した樹脂の未充填も最小限に抑制されるため、得られる複合成形体の外観品位の低下を最小限に抑えることができる。
本発明に係る熱可塑性樹脂プリプレグは、例えば、熱可塑性樹脂プリプレグ同士を積層する、または、熱可塑性プリプレグを用いてインサート（アウトサート）成形する際に、機械特性を損なうことなく優れた接着性が要求されるあらゆる成形に適用でき、とくにインサート成形やプレス成形に好適なものである。
１、５ａ 熱可塑性樹脂プリプレグ
２ 熱可塑性樹脂（Ａ）
３、５ｂ 熱可塑性樹脂（Ｂ）
４ 強化繊維
５ 予備成形体
５ｃ 熱可塑性樹脂シート
６ 熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）
７ 複合成形体
１１ 強化繊維基材
１２ ニップロール
１３ ダイ
１４ 不織布状の熱可塑性樹脂（Ｂ）
１５ ペレット状の熱可塑性樹脂（Ａ）
１６ 供給装置
１７ ホッパー
１８ 押出機
１９ 樹脂含浸物
２０ 溶融した熱可塑性樹脂（Ｂ）
２１ ペレット状の熱可塑性樹脂（Ｂ）
２２ 塗布装置
２３ ホッパー
２４ 押出機
２５ ノズル
２６、３３、３５ 熱可塑性樹脂プリプレグ
３１ 粒子状の熱可塑性樹脂（Ｂ）
３２、３４ 熱可塑性樹脂（Ｂ）層
２ 熱可塑性樹脂（Ａ）
３、５ｂ 熱可塑性樹脂（Ｂ）
４ 強化繊維
５ 予備成形体
５ｃ 熱可塑性樹脂シート
６ 熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）
７ 複合成形体
１１ 強化繊維基材
１２ ニップロール
１３ ダイ
１４ 不織布状の熱可塑性樹脂（Ｂ）
１５ ペレット状の熱可塑性樹脂（Ａ）
１６ 供給装置
１７ ホッパー
１８ 押出機
１９ 樹脂含浸物
２０ 溶融した熱可塑性樹脂（Ｂ）
２１ ペレット状の熱可塑性樹脂（Ｂ）
２２ 塗布装置
２３ ホッパー
２４ 押出機
２５ ノズル
２６、３３、３５ 熱可塑性樹脂プリプレグ
３１ 粒子状の熱可塑性樹脂（Ｂ）
３２、３４ 熱可塑性樹脂（Ｂ）層
図３に示す方法においては、ダイ１３の出口までは図２に示した方法と同等であり、実質的に樹脂含浸物１９がダイ１３から出た直後に、樹脂接着工程において、樹脂含浸物１９の表面部位に粒子状の熱可塑性樹脂（Ｂ）３１（例えば、前述の一般式（１）で表される環状ポリフェニレンスルフィド）が散布されて、樹脂含浸物１９の表面に接着される。散布された熱可塑性樹脂（Ｂ）３１は、融点が低いので、高温状態の樹脂含浸物１９によって多かれ少なかれ溶融し、樹脂含浸物１９の表面上で全面にわたって、あるいは、まばらに、層状に広がり、熱可塑性樹脂（Ｂ）層３２を形成する。上記樹脂接着工程で得られた熱可塑性樹脂プリプレグ３３もまた、例えば図１に示したのと同様の断面形態を有しており（熱可塑性樹脂（Ｂ）層３２が連続的に広がっている場合と、断続的に広がっている場合があり得る）、これが冷却されて引き取られる。この引取工程については、図示を省略するが、巻取手段や、シート状のまま適当な寸法に切断しつつ積み重ねていく手段等、適宜周知の手段を採用できる。
図４に示す方法においては、ダイ１３の出口までは図２に示した方法と同等であり、実質的に樹脂含浸物１９がダイ１３から出た直後に、樹脂接着工程において、樹脂含浸物１９の表面部位にシート状の不織布（ミクロ的にみると繊維の集合体なので繊維状といえる）の熱可塑性樹脂（Ｂ）１４（例えば、前述の一般式（１）で表される環状ポリフェニレンスルフィド）がニップロール１２で加熱・加圧されて、樹脂含浸物１９の表面に接着される。散布された熱可塑性樹脂（Ｂ）１４は、融点が低いので、高温状態の樹脂含浸物１９によって多かれ少なかれ溶融し、樹脂含浸物１９の表面上で全面にわたって、あるいは、まばらに、層状に広がり、熱可塑性樹脂（Ｂ）層３４を形成する。上記樹脂接着工程で得られた熱可塑性樹脂プリプレグ３５もまた、例えば図１に示したのと同様の断面形態を有しており（熱可塑性樹脂（Ｂ）層３４が連続的に広がっている場合と、断続的に広がっている場合があり得る）、これが冷却されて引き取られる。この引取工程については、図示を省略するが、巻取手段や、シート状のまま適当な寸法に切断しつつ積み重ねていく手段等、適宜周知の手段を採用できる。
Claims (39)
- 少なくとも次の構成要素（Ｉ）〜（ＩＩＩ）により構成されていることを特徴とする熱可塑性樹脂プリプレグ。
構成要素（Ｉ）：直鎖状または分岐状の高分子構造を有する熱可塑性樹脂（Ａ）２０〜６０重量部
構成要素（ＩＩ）：表面部位に偏在し、該熱可塑性樹脂（Ａ）よりも低い融点を有する熱可塑性樹脂（Ｂ）２〜１０重量部
構成要素（ＩＩＩ）：強化繊維３０〜７８重量部 - 前記熱可塑性樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）とが、分子構造以外、同種の樹脂からなる、請求項１に記載の熱可塑性樹脂プリプレグ。
- 前記熱可塑性樹脂（Ａ）がホモポリマー樹脂からなり、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が共重合ポリマー樹脂、または、ランダムポリマー樹脂からなる、請求項１または２に記載の熱可塑性樹脂プリプレグ。
- 前記熱可塑性樹脂（Ａ）がポリアミド６樹脂、ポリアミド６６樹脂、ポリアミド４６樹脂、または、ポリアミド９Ｔ樹脂からなり、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が共重合ポリアミド樹脂、ポリアミド１１樹脂、ポリアミド１２樹脂、または、ポリアミド６１０樹脂からなる、請求項１または２に記載の熱可塑性樹脂プリプレグ
- 前記熱可塑性樹脂（Ａ）が直鎖状または分岐状の高分子構造を有し、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が環状分子構造を有する、請求項１または２に記載の熱可塑性樹脂プリプレグ。
- 前記熱可塑性樹脂（Ａ）が重量平均分子量が１０，０００以上の高分子量ポリフェニレンスルフィドからなり、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が一般式（１）で表される環状ポリフェニレンスルフィドを主成分とする樹脂組成物からなる、請求項１、２および５のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグ。
- 前記熱可塑性樹脂（Ａ）が重量平均分子量が１０，０００以上の高分子量ポリエーテルエーテルケトンからなり、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が環状ポリエーテルエーテルケトンを主成分とする樹脂組成物からなる、請求項１、２および５のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグ。
- 前記熱可塑性樹脂（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）とが、異種の樹脂からなる、請求項１に記載の熱可塑性樹脂プリプレグ。
- 前記熱可塑性樹脂（Ａ）がポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリアミド樹脂、または、ポリオレフィン樹脂からなり、前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が硬化剤を実質的に含まないエポキシ樹脂を主成分とする樹脂組成物からなる、請求項１または６に記載の熱可塑性樹脂プリプレグ。
- 前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が、前記熱可塑性樹脂（Ａ）の全表面に層状に存在している、請求項１〜９のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグ。
- 前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が、前記熱可塑性樹脂（Ａ）の表面に粒子状または繊維状に存在している、請求項１〜９のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグ。
- シート状に構成されている、請求項１〜１１のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグ。
- 前記強化繊維の少なくとも一部が、連続強化繊維が一方向に並行に配列された一方向強化繊維基材の形態を有する、請求項１〜１２のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグ。
- 前記強化繊維の少なくとも一部が、強化繊維織物の形態を有する、請求項１〜１３のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグ。
- 前記強化繊維が炭素繊維を含む、請求項１〜１４のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグ。
- 請求項１〜１５のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグが、複数積層されて、加熱・加圧されて、熱可塑性樹脂プリプレグ同士の間に介在する熱可塑性樹脂（Ｂ）を介して一体化している予備成形体。
- 請求項１〜１５のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグが、熱可塑性樹脂シートと積層されて、加熱・加圧されて、熱可塑性樹脂プリプレグの表面部位に偏在する熱可塑性樹脂（Ｂ）を介して一体化している予備成形体。
- 前記予備成形体の側面として、凹型形状、または、段差形状の側面を有している、請求項１６または１７に記載の予備成形体。
- 請求項１〜１５のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグ、または、請求項１６〜１８のいずれかに記載の予備成形体が、次の構成要素（ＩＶ）もしくは（Ｖ）によりインサート成形されている複合成形体。
構成要素（ＩＶ）：前記熱可塑性樹脂（Ａ）と同一または同種の樹脂からなる熱可塑性樹脂（Ｃ）
構成要素（Ｖ）：前記熱可塑性樹脂（Ａ）の融点以下の融点を有する熱可塑性樹脂（Ｄ） - 前記複合成形体が、前記予備成形体を型内に配置して、前記熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）を射出成形することによりインサート成形されている、請求項１９に記載の複合成形体。
- 前記熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）が強化繊維を含む繊維強化樹脂からなる、請求項１９または２０に記載の複合成形体。
- 前記熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）が、繊維長１ｍｍ以下の強化繊維を含む繊維強化樹脂からなる、請求項２１に記載の複合成形体。
- 熱可塑性樹脂プリプレグが熱可塑性樹脂シートと積層され、該熱可塑性樹脂シートが、前記熱可塑性樹脂（Ａ）もしくは（Ｃ）から構成されている、請求項１９〜２２のいずれかに記載の複合成形体。
- 請求項１〜１５のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグが複数積層された熱可塑性樹脂プリプレグ同士、または、請求項１６〜１８に記載の予備成形体が、プレス成形されている複合成形体。
- 請求項１〜１５のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法であって、少なくとも次の工程を経ることを特徴とする、熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
工程（１）：少なくとも構成要素（ＩＩＩ）の基材を引き出す引出工程
工程（２）：引出工程（１）で引き出された構成要素（ＩＩＩ）の基材に溶融した構成要素（Ｉ）を含浸させる樹脂含浸工程
工程（３）：樹脂含浸工程（２）で得られた樹脂含浸物の表面のみに構成要素（ＩＩ）を接着する樹脂接着工程
工程（４）：樹脂接着工程（３）で得られた熱可塑性樹脂プリプレグを冷却して引き取る引取工程 - 前記樹脂含浸工程（２）において、前記引出工程（１）で引き出された構成要素（ＩＩＩ）の基材を、溶融した構成要素（Ｉ）が供給されたダイ中に通し、該ダイ中で基材に溶融した構成要素（Ｉ）を含浸させる、請求項２５に記載の熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
- 前記樹脂含浸工程（２）において、前記引出工程（１）で引き出された構成要素（ＩＩＩ）の基材の中に、粉末状の構成要素（Ｉ）を配置し、次いで粉末状の構成要素（Ｉ）を溶融して含浸させる、請求項２５に記載の熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
- 前記樹脂含浸工程（２）において、前記引出工程（１）で引き出された構成要素（ＩＩＩ）の基材と、シート状の構成要素（Ｉ）とを積層すると同時、または積層した後に、シート状の構成要素（Ｉ）を溶融して含浸させる、請求項２５に記載の熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
- 前記樹脂含浸工程（２）において、前記引出工程（１）で引き出された構成要素（ＩＩＩ）の基材と、繊維状の構成要素（Ｉ）とを混繊すると同時、または混繊した後に、繊維状の構成要素（Ｉ）を溶融して含浸させる、請求項２５に記載の熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
- 前記樹脂接着工程（３）において、前記樹脂含浸工程（２）を経た樹脂含浸物の表面のみにシート状の構成要素（ＩＩ）を付与する、請求項２５〜２９のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
- 前記樹脂接着工程（３）において、前記樹脂含浸工程（２）を経た樹脂含浸物の片表面または全表面に溶融した構成要素（ＩＩ）を層状に接着する、請求項２５〜３０のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
- 前記樹脂接着工程（３）において、前記樹脂含浸工程（２）を経た樹脂含浸物の表面に粒子状または繊維状の構成要素（ＩＩ）を接着する、請求項２５〜３１のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグの製造方法。
- 請求項１〜１５のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグを複数積層し、加熱・加圧して、熱可塑性樹脂プリプレグ同士の間に介在する熱可塑性樹脂（Ｂ）を介して一体化する、予備成形体の製造方法。
- 前記熱可塑性樹脂プリプレグの積層を、自動積層装置にて行う、請求項３３に記載の予備成形体の製造方法。
- 請求項１〜１５のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグと、熱可塑性樹脂シートとを積層し、加熱・加圧して、熱可塑性樹脂プリプレグの表面部位に偏在する熱可塑性樹脂（Ｂ）を介して一体化する、予備成形体の製造方法。
- 請求項１〜１５のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグ、または、請求項１６〜１８に記載の予備成形体を型内に配置し、該熱可塑性樹脂プリプレグまたは該予備成形体周りに次の構成要素（ＩＶ）もしくは（Ｖ）を供給して該熱可塑性樹脂プリプレグまたは該予備成形体を熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）によりインサート成形する、複合成形体の製造方法。
構成要素（ＩＶ）：前記熱可塑性樹脂（Ａ）と同一または同種の樹脂からなる熱可塑性樹脂（Ｃ）
構成要素（Ｖ）：前記熱可塑性樹脂（Ａ）の融点以下の融点を有する熱可塑性樹脂（Ｄ） - 前記複合成形体が、前記予備成形体を型内に配置し、前記熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）を射出成形することによりインサート成形される、請求項３６に記載の複合成形体の製造方法。
- 熱可塑性樹脂プリプレグが熱可塑性樹脂シートと積層された予備成形体を、前記熱可塑性樹脂プリプレグ部分が成形されるべき複合成形体の厚み方向中心を含む位置に配置されるように、かつ、前記熱可塑性樹脂シート部分が成形されるべき複合成形体の外表面側の位置に配置されるように、型内に配置して、前記熱可塑性樹脂（Ｃ）もしくは（Ｄ）によるインサート成形を行う、請求項３６または３７に記載の複合成形体の製造方法。
- 請求項１〜１５のいずれかに記載の熱可塑性樹脂プリプレグを複数積層したもの、または、請求項１６〜１８のいずれかに記載の予備成形体をプレス成形する、複合成形体の製造方法。
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