JPWO2006093007A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子、画像表示装置および照明装置 - Google Patents

有機エレクトロルミネッセンス素子、画像表示装置および照明装置 Download PDF

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Abstract

基板上に陽極、陰極及び該陽極と該陰極との間にある発光ユニットを有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記発光ユニットは３層以上の発光層を有し、前記３層以上の発光層は発光ピークの異なる発光層を２種以上持ち、前記発光ユニットが有する発光層のうち、最も短波長に発光ピークを有する発光層が、より長波長に発光ピークを有する発光層により挟まれた構造を有することを特徴とし、高い発光効率が得られる有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することができる。

Description

本発明は、陽極と陰極との間に発光層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子に関し、特に発光効率が高い白色発光に適する有機エレクトロルミネッセンス素子に関する。
有機ＥＬ素子は自己発光のため、視認性に優れ、かつ数Ｖ〜数十Ｖの低電圧駆動が可能なため駆動回路を含めた軽量化が可能である。そこで、有機ＥＬ素子は、薄膜型ディスプレイ、照明、バックライトとしての活用が期待されている。
また、有機ＥＬ素子は色バリエーションが豊富であることも特徴である。また、複数の発光色を組み合わせる混色によってさまざまな発光が可能となることも特徴である。
発光色の中で、特に白色発光のニーズは高く、またディスプレイのバックライトとしても活用できる。さらに、カラーフィルターを用いて青、緑、赤の画素に分けることが可能である。
この様な白色発光を行う方法としては次の２種類の方法がある。
１，一つの発光層に複数の発光化合物をドープする。
２．複数の発光層から複数の発光色を組み合わせる。
例えば、青（Ｂ）、緑（Ｇ）、赤（Ｒ）の３色により白色を達成する場合、１の場合は、素子作製方法として真空蒸着法を用いた場合は、ＢＧＲと発光ホスト化合物の４元蒸着となる。また、ＢＧＲと発光ホスト化合物を溶液に溶解或いは分散にして塗布する方法もあるが、いまのところ、塗布型有機ＥＬは蒸着型に比べ耐久性が劣るという問題がある。
一方、２の複数の発光層を組み合わせる方法が提案されている。蒸着型を用いる場合には１に比べ容易となる。
このような白色発光を行う有機ＥＬ素子としては、短波長発光である青色発光層と長波長発光である黄色発光層との２層を積層することにより、両発光層の混色として白色の発光を得るようにしたものが提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
又、発光材としてオルトメタル錯体を用いることにより高効率の有機エレクトロルミネッセンス素子が得られるとし、白色光を得る方法として、ＢＧＲの三色を積層して白色を得るものが開示されている（例えば、特許文献２参照。）。
また、２層以上の積層構造において、発光層の膜厚及び有機ホスト材料と蛍光材料の比率を発光効率をパラメータとして設計する方法が開示されており、発光効率の低い方（即ち、青色発光層）を電極側に用いることが開示されている。（例えば、特許文献３参照。）。
しかし、これらのように発光層の一番外側に、もっとも短波長な青色発光層を積層するとバンドギャップの小さい正孔輸送層や電子輸送層へエネルギー移動が起こり、発光効率の低下につながる。
発光層からのエネルギー移動を防止するために、たとえば、発光層よりもさらにバンドギャップの広い材料をキャリア阻止層として設けることが提案されている（たとえば、非特許文献１）。
しかし、これまでのところ青色発光材料のようなバンドギャップの大きな材料のエネルギー移動も防止できるような性能のよいキャリア阻止層材料は少なく、また、バンドギャップの大きな材料はその性質上総じて耐久性が悪いと言う問題があった。
さらに発光ドーパントが燐光発光材料である場合、蛍光発光材料よりもさらにバンドギャップの大きな材料が求められるが、そのような材料は少ない。
また、異なるピーク波長を有する複数の発光層からの混色発光を行うようにした有機ＥＬ素子において、駆動時間や電圧変化に伴う色度変化を極力抑制できるようにする方法として、比較的短波長の発光層を比較的長波長の発光層で交互に３層以上積層する有機エレクトロンルミネセンス素子が開示されている（例えば、特許文献４参照。）。
しかし、色度変化は抑制できるものの、発光ドーパントが蛍光発光材料であるため、高い効率が得られなかった。
特開２００３−３４７０５１号公報 特開２００１−３１９７８０号公報 特開２００４−６３３４９号公報 特開２００３−１８７９７７号公報 Ｍｏｏｎ−Ｊａｅ Ｙｏｕｎ．０ｇ，Ｔｅｔｓｕｏ Ｔｓｕｔｓｕｉｅｔ ａｌ．，Ｔｈｅ １０ｔｈ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｗｏｒｋｓｈｏｐ ｏｎ Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ ａｎｄ Ｏｒｇａｎｉｃ Ｅｌｅｃｔｒｏｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ（ＥＬ’００、浜松）
本発明は、高い発光効率が得られる有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することを目的とする。
上記課題は、以下の構成により解決することができた。
１．基板上に陽極、陰極及び該陽極と該陰極との間にある発光ユニットを有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記発光ユニットは３層以上の発光層を有し、前記３層以上の発光層は発光ピークの異なる発光層を２種以上持ち、前記発光ユニットが有する発光層のうち、最も短波長に発光ピークを有する発光層が、より長波長に発光ピークを有する発光層により挟まれた構造を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
２．前記発光ピークの異なる発光層のうち少なくとも１種の発光層は、燐光性化合物を含有することを特徴とする１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
３．前記発光ピークの異なる発光層のうち、少なくとも２種の発光層は燐光性化合物を含有することを特徴とする１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
４．前記発光ピークの異なる発光層のすべてが燐光性化合物を含有することを特徴とする１〜３の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
５．前記発光ピークの異なる発光層の全てが発光ドーパントと発光ホスト化合物を含有し、前記発光ユニットが有する発光層の間にあり、発光ドーパントを含まない中間層を少なくとも１層有することを特徴とする１〜４の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
６．前記発光ピークの異なる発光層の全てが発光ドーパントと発光ホスト化合物を含有し、前記発光ユニットが有する発光層の、隣接する２つの発光層の組のうち少なくとも１組が同じ発光ホスト化合物を含有することを特徴とする１〜４の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
７．前記発光ピークの異なる発光層の全てが同じ発光ホスト化合物を含有することを特徴とする１〜４の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
８．前記発光ピークの異なる発光層の全てが発光ドーパントと発光ホスト化合物を含有し、前記発光ピークの異なる発光層のうち少なくとも２層が隣接した発光層であり、該隣接した発光層の接合部分のうち、少なくとも一つの接合部分が、隣接する各々２種の発光層が含有する発光ドーパントを含有することを特徴とする７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
９．前記発光ユニットの発光層の全層において、各々の発光層が２種以上の発光ドーパントを含有し、かつ前記接合部分が、発光ドーパンの含有比率が連続的に変化する傾斜領域を有することを特徴とする８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
１０．前記有機エレクトロルミネッセンス素子からの発光が白色であることを特徴とする１〜９の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
１１．前記最も短波長に発光ピークを有する発光層を挟む２つの発光層の発光ピークが異なることを特徴とする１〜１０の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
１２．前記最も短波長に発光ピークを有する発光層を挟む２つの発光層の発光ピークが同じであることを特徴とする１〜１０の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
１３．前記最も短波長に発光ピークを有する発光層より陽極側にある、より長波長に発光ピークを有する発光層の発光ドーパントのイオン化ポテンシャルＩｐＤと発光ホスト化合物のイオン化ポテンシャルＩｐＨの差が０．５ｅＶより小さいことを特徴とする１〜５又は１０〜１２の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
１４．前記最も短波長に発光ピークを有する発光層より陰極側にある、より長波長に発光ピークを有する発光層の発光ドーパントの電子親和力ＥａＤと発光ホスト化合物の電子親和力ＥａＨの差が０．５ｅＶより小さいことを特徴とする１〜５又は１０〜１２の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
１５．前記最も短波長に発光ピークを有する発光層の膜厚をｄ１とし、該発光層が挟まれる、前記より長波長に発光ピークを有する発光層の膜厚をｄ２とするとき、前記長波長に発光ピークを有する発光層の両側の層とも、ｄ１／ｄ２≧５であることを特徴とする１〜１４の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
１６．１〜１５の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を用いたことを特徴とする画像表示装置。
１７．１〜１５の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を用いたことを特徴とする照明装置。
本発明の構成により、高い発光効率が得られる有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することができた。
本発明の基本的な層構成を示す図である。 複数の発光ホスト化合物用及び複数の発光ドーパント用の蒸着用ボートを有す蒸着装置の模式図である。 実施例３における、隣接する２種の発光層の接合部分に、各々２種の発光ドーパントの混合領域を有する発光ユニットを示す図であり、混合領域を設けた場合のドーパント濃度の割合を示す図である。 実施例４における、発光ユニットの全層において、各々２種以上の発光ドーパントを含有し、かつ含有比率が徐々に変化する傾斜領域を有する発光ユニットを示す図であり、発光層全体を傾斜領域としたときのドーパント濃度の割合を示す図である。 有機ＥＬ素子から構成される表示装置の一例を示した模式図である。 表示部の模式図である。 画素の模式図である。 パッシブマトリクス方式フルカラー表示装置の模式図である。
符号の説明
１ ディスプレイ
３ 画素
５ 走査線
６ データ線
７ 電源ライン
１０ 有機ＥＬ素子
１１ スイッチングトランジスタ
１２ 駆動トランジスタ
１３ コンデンサ
２１ シャッター
２２ 蒸着用ボート
２３ 支持基板
Ａ 表示部
Ｂ 制御部
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）の層構成に関し、図を用いて説明するが、本発明はこれらに限定されるものでは無い。
図１の素子構成１で示される構造は、陰極と陽極の間に発光ユニットを有し、発光ユニットを挟み込むように正孔輸送層、電子輸送層が設けられている。正孔輸送層、電子輸送層は既知の材料を用いることが出来る。駆動電圧低下の面から伝導度の高い材料を用いることが好ましい。
本発明において、発光ユニットとは、有機エレクトロルミネッセンス素子の最も陰極側に位置する発光層から、最も陽極側に位置する発光層までのことをいう（例えば図１では、発光層１、発光層２、発光層３が発光ユニットとなる）。
本発明においては、発光ユニットは少なくとも３層以上から構成され、発光ピークの異なる発光層を少なくとも２種以上有するが、好ましくは２種もしくは３種類であり、最も好ましくは３種類である。
本発明において、発光ピークの異なる発光層とは、発光ピークがＰＬ測定したとき発光極大波長が少なくとも１０ｎｍ以上異なることを言う。
尚、ＰＬ測定とは、発光ドーパントと発光ホスト化合物を発光層で用いる組成で石英基板に蒸着膜を作製するか、或いはポリマーなどのウェットプロセスにて作製するものは、スピンコートもしくはディップにより薄膜を作製し、得られた蒸着膜或いは薄膜を蛍光光度計で発光を測定することにより発光極大波長を決定できる。
本発明においては、最も短波長に発光ピークを有する発光層（短波長な発光層とも呼ぶ）が、より長波長に発光ピークを有する発光層（長波長な発光層とも呼ぶ）により挟まれた構造を有することを特徴とする。
この構成により、たとえ短波長な発光層からエネルギーがもれてしまっても、短波長な発光層を挟んでいる長波長な発光層がエネルギーをトラップして発光するため、短波長な発光層から発光層以外へのエネルギー移動を防止でき、発光層全体での発光効率の低下を防止できる。
また、これらの発光層の発光ドーパントに燐光発光材料を用いることで、更に高効率となる。
本発明の発光ユニットの発光層は全て発光ホストと発光ドーパントを含有するが、本発明においては、発光ユニット中の発光ピークの異なる２層の発光層の間に発光ドーパントの含まれない中間層（非発光性の中間層ともいう）が設けられていることが好ましい。これにより短波長な発光層からのエネルギー移動をより制御しやすくなる。中間層の材料としては、既知の材料を使用できる。
本発明においては、発光ユニットの隣接する２つの発光層が同じ発光ホスト化合物で構成されていることが好ましく、すべての発光層が同じ発光ホスト化合物で構成されていることが好ましい。発光層の発光ホスト化合物を同じにすることにより、層間の密着性が改良され、異なる層間でのキャリアの注入障壁が緩和され、駆動電圧を低電圧化できる。混合層や傾斜層でも同様の効果が得られる。
本発明の有機ＥＬを点灯させた時の色は特に限定されないが、白色になることが好ましい。
本発明においては、最も短波長に発光ピークを有する発光層を挟む２つの発光層の発光ピークが同じであってもよい。
例えば、発光ピークの異なる発光層が２種で発光層が３層の場合、青色と黄色、或いは青とオレンジ、若しくは青緑と赤、に発光する発光層の組み合わせで、黄、青、黄或いはオレンジ、青、オレンジ、若しくは赤、青緑、赤というように短波長の青或いは青緑を中心としその両側を長波長の発光層で挟み、白色を得るのが好ましい。
また、本発明においては、最も短波長に発光ピークを有する発光層を挟む２つの発光層の発光ピークが異なっていてもよい。
例えば、発光ピークの異なる発光層が３種で、３層の発光層で構成されている場合、青、緑、赤に発光する組み合わせで、緑、青、赤或いは赤、青、緑の順で積層することにより、最も短波長に発光ピークを有する発光層が、より長波長に発光ピークを有する発光層により挟まれた構造とすることにより白色を得るのが好ましい。
こうすることで、照明やバックライトなど様々な光源に用いることが出来る。
また、発光色は白色だけに限定するものではない。
発光ピークの異なる複数の発光層で単色（例えば青、緑、赤）を発光させることにより、より微妙な色の調整が可能となる。
発光ユニットの全体の膜厚は特に限定しないが、５から１００ｎｍが好ましい。更に好ましくは７から５０ｎｍが好ましく、最も好ましくは１０ｎｍから４０ｎｍである。
発光ユニットを構成する複数の発光層における、最も短波長の発光ピークを持つ発光層の膜厚をｄ１とし、より長波長に発光ピークを持つ発光層の膜厚をｄ２とするとき、ｄ１／ｄ２≧５であることが好ましい。これにより長波長な発光層がエネルギートラップとなるのを防ぎ、長波長発光層から短波長発光層へのエネルギー移動がスムーズになる。
同様に、前記短波長に発光ピークを持つ発光層より陽極側にある、より長波長に発光ピークを持つ発光層の発光ドーパントのイオン化ポテンシャルＩｐＤと発光ホスト化合物のイオン化ポテンシャルＩｐＨの差を０．５ｅＶより小さく、また前記短波長に発光ピークを持つ発光層より陰極側にある、より長波長に発光ピークを持つ発光層の発光ドーパントの電子親和力ＥａＤと発光ホスト化合物の電子親和力ＥａＨの差が０．５ｅＶより小さいくすることで、陽極側から注入された正孔または陰極側から注入された電子が長波長発光ドーパントのＨＯＭＯまたはＬＵＭＯから発光ホスト化合物のＨＯＭＯまたはＬＵＭＯに移動しやすくなり、その結果長波長発光層から短波長発光層へのエネルギー移動がスムーズになる。
（発光ドーパント）
発光層中の主成分である発光ホスト化合物に対する発光ドーパントとの混合比は好ましくは質量で０．１質量％〜３０質量％未満の範囲である。
ただし、本発明においては発光層の少なくとも１層に燐光性化合物（燐光性ドーパント）を用いることが好ましく、発光ドーパントは複数種の化合物を混合して用いても良く、金属錯体やその他の構造を有する燐光性ドーパントでもよい。
発光ドーパントは、大きくわけて、蛍光を発光する蛍光性ドーパントと燐光を発光する燐光性ドーパントの２種類がある。
蛍光性ドーパントの代表例としては、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素、又は希土類錯体系蛍光体等が挙げられる。
燐光性ドーパントの代表例としては、好ましくは元素の周期表で８属、９属、１０属の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくは、イリジウム化合物、オスミウム化合物であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。
燐光性ドーパントの具体例としては以下の特許公報に記載されている化合物である。
国際公開第００／７０６５５号パンフレット、特開２００２−２８０１７８号公報、特開２００１−１８１６１６号公報、特開２００２−２８０１７９号公報、特開２００１−１８１６１７号公報、特開２００２−２８０１８０号公報、特開２００１−２４７８５９号公報、特開２００２−２９９０６０号公報、特開２００１−３１３１７８号公報、特開２００２−３０２６７１号公報、特開２００１−３４５１８３号公報、特開２００２−３２４６７９号公報、国際公開第０２／１５６４５号パンフレット、特開２００２−３３２２９１号公報、特開２００２−５０４８４号公報、特開２００２−３３２２９２号公報、特開２００２−８３６８４号公報、特表２００２−５４０５７２号公報、特開２００２−１１７９７８号公報、特開２００２−３３８５８８号公報、特開２００２−１７０６８４号公報、特開２００２−３５２９６０号公報、国際公開第０１／９３６４２号パンフレット、特開２００２−５０４８３号公報、特開２００２−１００４７６号公報、特開２００２−１７３６７４号公報、特開２００２−３５９０８２号公報、特開２００２−１７５８８４号公報、特開２００２−３６３５５２号公報、特開２００２−１８４５８２号公報、特開２００３−７４６９号公報、特表２００２−５２５８０８号公報、特開２００３−７４７１号公報、特表２００２−５２５８３３号公報、特開２００３−３１３６６号公報、特開２００２−２２６４９５号公報、特開２００２−２３４８９４号公報、特開２００２−２３５０７６号公報、特開２００２−２４１７５１号公報、特開２００１−３１９７７９号公報、特開２００１−３１９７８０号公報、特開２００２−６２８２４号公報、特開２００２−１００４７４号公報、特開２００２−２０３６７９号公報、特開２００２−３４３５７２号公報、特開２００２−２０３６７８号公報等。
その具体例の一部を下記に示す。
（発光ホスト化合物）
本発明に用いられる発光ホスト化合物とは、室温（２５℃）においてリン光発光のリン光量子収率が０．０１未満の化合物である。
本発明に用いられる発光ホスト化合物としては、構造的には特に制限はないが、代表的にはカルバゾール誘導体、トリアリールアミン誘導体、芳香族ボラン誘導体、含窒素複素環化合物、チオフェン誘導体、フラン誘導体、オリゴアリーレン化合物等の基本骨格を有するもの、または、カルボリン誘導体やジアザカルバゾール誘導体（ここで、ジアザカルバゾール誘導体とは、カルボリン誘導体のカルボリン環を構成する炭化水素環の少なくとも一つの炭素原子が窒素原子で置換されているものを表す。）等が挙げられる。
中でもカルボリン誘導体、ジアザカルバゾール誘導体等が好ましく用いられる。
以下に、カルボリン誘導体、ジアザカルバゾール誘導体、カルバゾール誘導体等の具体例を挙げるが、本発明はこれらに限定されない。
また、本発明に用いられる発光ホストは低分子化合物でも、繰り返し単位をもつ高分子化合物でもよく、ビニル基やエポキシ基のような重合性基を有する低分子化合物（蒸着重合性発光ホスト）でもいい。
発光ホストとしては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、且つ、発光の長波長化を防ぎ、高Ｔｇ（ガラス転移温度）である化合物が好ましい。
発光ホストの具体例としては、以下の文献に記載されている化合物が好適である。例えば、特開２００１−２５７０７６号公報、同２００２−３０８８５５号公報、同２００１−３１３１７９号公報、同２００２−３１９４９１号公報、同２００１−３５７９７７号公報、同２００２−３３４７８６号公報、同２００２−８８６０号公報、同２００２−３３４７８７号公報、同２００２−１５８７１号公報、同２００２−３３４７８８号公報、同２００２−４３０５６号公報、同２００２−３３４７８９号公報、同２００２−７５６４５号公報、同２００２−３３８５７９号公報、同２００２−１０５４４５号公報、同２００２−３４３５６８号公報、同２００２−１４１１７３号公報、同２００２−３５２９５７号公報、同２００２−２０３６８３号公報、同２００２−３６３２２７号公報、同２００２−２３１４５３号公報、同２００３−３１６５号公報、同２００２−２３４８８８号公報、同２００３−２７０４８号公報、同２００２−２５５９３４号公報、同２００２−２６０８６１号公報、同２００２−２８０１８３号公報、同２００２−２９９０６０号公報、同２００２−３０２５１６号公報、同２００２−３０５０８３号公報、同２００２−３０５０８４号公報、同２００２−３０８８３７号公報等。
次に、本発明の有機ＥＬ素子に用いることができる他の構成層について述べる。
《正孔阻止層》
正孔阻止層とは広い意味では電子輸送層の機能を有し、電子を輸送する機能を有しつつ正孔を輸送する能力が著しく小さい材料からなり、電子を輸送しつつ正孔を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。
正孔阻止層としては、例えば特開平１１−２０４２５８号公報、同１１−２０４３５９号公報、及び「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日 エヌ・ティー・エス社発行）」の２３７頁等に記載の正孔阻止（ホールブロック）層等を本発明に係る正孔阻止層として適用可能である。また、後述する電子輸送層の構成を必要に応じて、本発明に係る正孔阻止層として用いることが出来る。
《電子阻止層》
一方、電子阻止層とは広い意味では正孔輸送層の機能を有し、正孔を輸送する機能を有しつつ電子を輸送する能力が著しく小さい材料からなり、正孔を輸送しつつ電子を阻止することで電子と正孔の再結合確率を向上させることができる。また、後述する正孔輸送層の構成を必要に応じて電子阻止層として用いることが出来る。
本発明に係る正孔阻止層、電子阻止層の膜厚としては好ましくは３ｎｍ〜１００ｎｍであり、更に好ましくは５ｎｍ〜３０ｎｍである。
《正孔輸送層》
正孔輸送層とは正孔を輸送する機能を有する材料を含み、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層もしくは複数層設けることができる。
正孔輸送材料としては、特に制限はなく、従来、光導伝材料において、正孔の電荷注入輸送材料として慣用されているものやＥＬ素子の正孔注入層、正孔輸送層に使用される公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。
正孔輸送材料は、正孔の注入もしくは輸送、電子の障壁性のいずれかを有するものであり、有機物、無機物のいずれであってもよい。例えばトリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、また、導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。
正孔輸送材料としては、上記のものを使用することができるが、ポルフィリン化合物、芳香族第三級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第三級アミン化合物を用いることが好ましい。
芳香族第三級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノフェニル；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）−〔１，１′−ビフェニル〕−４，４′−ジアミン（ＴＰＤ）；２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）プロパン；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラ−ｐ−トリル−４，４′−ジアミノビフェニル；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−４−フェニルシクロヘキサン；ビス（４−ジメチルアミノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン；ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ジ（４−メトキシフェニル）−４，４′−ジアミノビフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノジフェニルエーテル；４，４′−ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン；４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４′−〔４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル〕スチルベン；４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン；３−メトキシ−４′−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチルベンゼン；Ｎ−フェニルカルバゾール、さらには、米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されている２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）、特開平４−３０８６８８号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが３つスターバースト型に連結された４，４′，４″−トリス〔Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）等が挙げられる。
さらにこれらの材料を高分子鎖に導入した、またはこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。
また、ｐ型−Ｓｉ、ｐ型−ＳｉＣ等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することができる。また、正孔輸送材料は、高Ｔｇであることが好ましい。
この正孔輸送層は、上記正孔輸送材料を、例えば真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、ＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。正孔輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５０００ｎｍ程度である。この正孔輸送層は、上記材料の１種または２種以上からなる１層構造であってもよい。
又、不純物ドープしたｐ性の高い正孔輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号、特開２０００−１９６１４０号、特開２００１−１０２１７５号、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）などに記載されたものが挙げられる。
《電子輸送層》
電子輸送層とは電子を輸送する機能を有する材料からなり、広い意味で電子注入層、正孔阻止層も電子輸送層に含まれる。電子輸送層は、単層もしくは複数層を設けることができる。
従来、単層の電子輸送層、及び複数層とする場合は発光層に対して陰極側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、下記の材料が知られている。
さらに、電子輸送層は、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることができる。
この電子輸送層に用いられる材料（以下、電子輸送材料という）の例としては、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、ナフタレンペリレンなどの複素環テトラカルボン酸無水物、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体などが挙げられる。さらに、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることができる。
さらにこれらの材料を高分子鎖に導入した、またはこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。
また、８−キノリノール誘導体の金属錯体、例えばトリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ3）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）亜鉛（Ｚｎｑ）など、及びこれらの金属錯体の中心金属がＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、Ｇａ又はＰｂに置き替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることができる。その他、メタルフリー若しくはメタルフタロシアニン、又はそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基などで置換されているものも、電子輸送材料として好ましく用いることができる。また、発光層の材料として例示したジスチリルピラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることができるし、正孔注入層、正孔輸送層と同様に、ｎ型−Ｓｉ、ｎ型−ＳｉＣなどの無機半導体も電子輸送材料として用いることができる。
この電子輸送層は、上記電子輸送材料を、例えば真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、ＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５〜５０００ｎｍ程度である。この電子輸送層は、上記材料の１種または２種以上からなる１層構造であってもよい。
又、不純物ドープしたｎ性の高い電子輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号、特開２０００−１９６１４０号、特開２００１−１０２１７５号、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）などに記載されたものが挙げられる。
《注入層》：電子注入層、正孔注入層
注入層は必要に応じて設け、電子注入層と正孔注入層があり、上記のごとく陽極と発光層または正孔輸送層の間、及び、陰極と発光層または電子輸送層との間に存在させてもよい。
注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日 エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）に詳細に記載されており、正孔注入層（陽極バッファー層）と電子注入層（陰極バッファー層）とがある。
陽極バッファー層（正孔注入層）は、特開平９−４５４７９号公報、同９−２６００６２号公報、同８−２８８０６９号公報等にもその詳細が記載されており、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニンバッファー層、酸化バナジウムに代表される酸化物バッファー層、アモルファスカーボンバッファー層、ポリアニリン（エメラルディン）やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子バッファー層等が挙げられる。
陰極バッファー層（電子注入層）は、特開平６−３２５８７１号公報、同９−１７５７４号公報、同１０−７４５８６号公報等にもその詳細が記載されており、具体的には、ストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファー層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファー層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファー層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファー層等が挙げられる。
上記バッファー層（注入層）はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるが、その膜厚は０．１ｎｍ〜１００ｎｍの範囲が好ましい。
この注入層は、上記材料を、例えば真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、ＬＢ法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することができる。注入層の膜厚については特に制限はないが、通常は５〜５０００ｎｍ程度である。この注入層は、上記材料の１種または２種以上からなる１層構造であってもよい。
《陽極》
本発明の有機ＥＬ素子に係る陽極としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。このような電極物質の具体例としてはＡｕ等の金属、ＣｕＩ、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）、ＳｎＯ2、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。また、ＩＤＩＸＯ（Ｉｎ2Ｏ3−ＺｎＯ）等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。陽極は、これらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により、薄膜を形成させ、フォトリソグラフィー法で所望の形状のパターンを形成してもよく、あるいはパターン精度をあまり必要としない場合は（１００μｍ以上程度）、上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してパターンを形成してもよい。この陽極より発光を取り出す場合には、透過率を１０％より大きくすることが望ましく、また、陽極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましい。さらに膜厚は材料にもよるが、通常１０ｎｍ〜１０００ｎｍ、好ましくは１０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
《陰極》
一方、本発明に係る陰極としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属（電子注入性金属と称する）、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。このような電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えばマグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）混合物、リチウム／アルミニウム混合物、アルミニウム等が好適である。陰極は、これらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により、薄膜を形成させることにより、作製することができる。また、陰極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍ〜１０００ｎｍ、好ましくは５０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。なお、発光を透過させるため、有機ＥＬ素子の陽極または陰極のいずれか一方が、透明または半透明であれば発光輝度が向上し好都合である。
《基体（基板、基材、支持体、支持基板等ともいう）》
本発明の有機ＥＬ素子に係る基体としては、ガラス、プラスチック等の種類には特に限定はなく、また、透明のものであれば特に制限はないが、好ましく用いられる基板としては、例えばガラス、石英、光透過性樹脂フィルムを挙げることができる。特に好ましい基体は、有機ＥＬ素子にフレキシブル性を与えることが可能な樹脂フィルムである。
樹脂フィルムとしては、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンスルフィド、ポリアリレート、ポリイミド、ポリカーボネート（ＰＣ）、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）等からなるフィルム等が挙げられる。
樹脂フィルムの表面には、無機物もしくは有機物の被膜またはその両者のハイブリッド被膜が形成されていてもよく、水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ2・ｄａｙ・ａｔｍ以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の発光の室温における外部取り出し効率は１％以上であることが好ましく、より好ましくは２％以上である。ここに、外部取り出し量子効率（％）＝有機ＥＬ素子外部に発光した光子数／有機ＥＬ素子に流した電子数×１００である。
照明用途で用いる場合には、発光ムラを低減させるために粗面加工したフィルム（アンチグレアフィルム等）を併用することもできる。
《有機ＥＬ素子の作製方法》
本発明の有機ＥＬ素子の作製方法の一例として、陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層（３層以上）／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファー層／陰極からなる有機ＥＬ素子の作製法について説明する。
まず適当な基体上に、所望の電極物質、例えば陽極用物質からなる薄膜を、１μｍ以下、好ましくは１０ｎｍ〜２００ｎｍの膜厚になるように、蒸着やスパッタリング等の方法により形成させ、陽極を作製する。次に、この上に素子材料である正孔注入層、正孔輸送層、発光層（３層以上）、正孔阻止層、電子輸送層等の有機化合物を含有する薄膜を形成させる。
この有機化合物を含有する薄膜の形成方法としては、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、蒸着法、印刷法等があるが、均質な膜が得られやすく、かつピンホールが生成しにくい等の点から、真空蒸着法またはスピンコート法が特に好ましい。さらに層ごとに異なる製膜法を適用してもよい。
製膜に蒸着法を採用する場合、その蒸着条件は、使用する化合物の種類等により異なるが、一般にボート加熱温度５０℃〜４５０℃、真空度１０-6Ｐａ〜１０-2Ｐａ、蒸着速度０．０１ｎｍ〜５０ｎｍ／秒、基板温度−５０℃〜３００℃、膜厚０．１ｎｍ〜５μｍの範囲で適宜選ぶことが望ましい。
本発明の有機ＥＬ素子の形成方法に用いることができる蒸着装置を図２に示す。
図２は、複数の発光ホスト化合物用及び複数の発光ドーパント用の蒸着用ボート２を有する蒸着装置の模式図である。各蒸着用ボート２の加熱温度と各蒸着用ボートに付随するシャッター１の開閉をコントロールすることにより、各発光ピークの異なる発光層を有する発光ユニットを形成することができる。
上記蒸着装置内に、中間層用のボートを設け、発光ユニットの、隣接する２層の発光層の間に発光ドーパントの含まれない中間層を設けることにより、電圧変動による色ずれの防止効果等が得られ好ましい。
また、上記蒸着装置を用いることにより、発光ピークの異なる発光層の全てが発光ドーパントと発光ホスト化合物を含有し、隣接する２つの発光層を同じ発光ホスト化合物で構成することができ、更には発光ピークの異なる発光層の全てを同じ発光ホスト化合物で構成することができ、また、発光ユニットの隣接する２種の発光層の接合部分において、各々２種の発光ドーパントの混合領域を有するようにすること、発光ユニットの全層において、各々２種以上の発光ドーパントを含有し、かつ含有比率が徐々に変化する傾斜混合領域を有するようにすること等、種々の目的とする構成とすることができ、駆動電圧を低電圧化する効果等を得ることができた。
これらの層の形成後、その上に陰極用物質からなる薄膜を、１μｍ以下好ましくは５０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲の膜厚になるように、例えば蒸着やスパッタリング等の方法により形成させ、陰極を設けることにより、所望の有機ＥＬ素子が得られる。この有機ＥＬ素子の作製は、一回の真空引きで一貫して正孔注入層から陰極まで作製するのが好ましいが、途中で取り出して異なる製膜法を施してもかまわない。その際、作業を乾燥不活性ガス雰囲気下で行う等の配慮が必要となる。
《表示装置》
本発明の表示装置について説明する。
本発明の有機ＥＬ素子を用いた画像表示装置としては単色でも多色でもよい。多色表示装置の場合は、各色発光ユニット毎に、シャドーマスクを設け、各色毎に蒸着法、キャスト法、スピンコート法、インクジェット法、印刷法等により３層以上の発光層を形成する。
発光ユニットにパターニングを行う場合、その方法に限定はないが、好ましくは蒸着法、インクジェット法、印刷法である。蒸着法を用いる場合においてはシャドーマスクを用いたパターニングが好ましい。
単色、例えば白色の場合は、パターニングすることなく一面に蒸着法、キャスト法、スピンコート法、インクジェット法、印刷法等により３層以上の発光層を形成する。
また作製順序を逆にして、陰極、電子輸送層、正孔阻止層、発光層（３層以上）、正孔輸送層、陽極の順に作製することも可能である。
このようにして得られた画像表示装置に、直流電圧を印加する場合には、陽極を＋、陰極を−の極性として電圧２〜４０Ｖ程度を印加すると、発光が観測できる。また、逆の極性で電圧を印加しても電流は流れずに発光は全く生じない。さらに、交流電圧を印加する場合には、陽極が＋、陰極が−の状態になったときのみ発光する。なお、印加する交流の波形は任意でよい。
白色表示装置の場合は、表示デバイス、ディスプレー、各種発光光源として用いることができる。表示デバイス、ディスプレーにおいて、白色有機ＥＬ素子をバックライトに用いることにより、フルカラーの表示が可能となる。
表示デバイス、ディスプレーとしてはテレビ、パソコン、モバイル機器、ＡＶ機器、文字放送表示、自動車内の情報表示等が挙げられる。特に静止画像や動画像を再生する表示装置として使用してもよい。
発光光源としては家庭用照明、車内照明、時計や液晶用のバックライト、看板広告、信号機、光記憶媒体の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源等が挙げられるがこれに限定するものではない。
《照明装置》
本発明の照明装置について説明する。
本発明の有機ＥＬ素子に共振器構造を持たせた有機ＥＬ素子として用いてもよく、このような共振器構造を有した有機ＥＬ素子の使用目的としては光記憶媒体の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源等が挙げられるが、これらに限定されない。
また、本発明の有機ＥＬ素子は、照明用や露光光源のような一種のランプとして使用しても良いし、画像を投影するタイプのプロジェクション装置や、静止画像や動画像を直接視認するタイプの表示装置（ディスプレイ）として使用しても良い。動画再生用の表示装置として使用する場合の駆動方式は単純マトリクス（パッシブマトリクス）方式でもアクティブマトリクス方式でもどちらでも良い。または、異なる発光色を有する本発明の有機ＥＬ素子を２種以上使用することにより、フルカラー表示装置を作製することが可能である。
本発明の有機ＥＬ素子を白色発光の素子として用いる場合は、ＢＧＲのカラーフィルターとの組み合わせによりフルカラー表示を行うことが出来る。
本発明に係わる有機ＥＬ素子は、また、照明装置として、実質白色の発光を生じる有機ＥＬ素子に適用できる。
以下、本発明の有機ＥＬ素子を有する表示装置の一例を図面に基づいて説明する。
図５は、有機ＥＬ素子から構成される表示装置の一例を示した模式図である。有機ＥＬ素子の発光により画像情報の表示を行う、例えば、携帯電話等のディスプレイの模式図である。
ディスプレイ１は、複数の画素を有する表示部Ａ、画像情報に基づいて表示部Ａの画像走査を行う制御部Ｂ等からなる。
制御部Ｂは、表示部Ａと電気的に接続され、複数の画素それぞれに外部からの画像情報に基づいて走査信号と画像データ信号を送り、走査信号により走査線毎の画素が画像データ信号に応じて順次発光して画像走査を行って画像情報を表示部Ａに表示する。
図６は、表示部Ａの模式図である。
表示部Ａは基板上に、複数の走査線５及びデータ線６を含む配線部と、複数の画素３等とを有する。表示部Ａの主要な部材の説明を以下に行う。
図においては、画素３の発光した光が、白矢印方向（下方向）へ取り出される場合を示している。
配線部の走査線５及び複数のデータ線６は、それぞれ導電材料からなり、走査線５とデータ線６は格子状に直交して、直交する位置で画素３に接続している（詳細は図示していない）。
画素３は、走査線５から走査信号が印加されると、データ線６から画像データ信号を受け取り、受け取った画像データに応じて発光する。発光の色が赤領域の画素、緑領域の画素、青領域の画素を、適宜、同一基板上に並置することによって、フルカラー表示が可能となる。
本発明の有機ＥＬ素子を白色発光の素子として用いる場合は、ＢＧＲのカラーフィルターとの組み合わせによりフルカラー表示を行うことが出来る。
次に、画素の発光プロセスを説明する。
図７は、画素の模式図である。
画素は、有機ＥＬ素子１０、スイッチングトランジスタ１１、駆動トランジスタ１２、コンデンサ１３等を備えている。複数の画素に区分された有機ＥＬ素子１０として白色発光の有機ＥＬ素子を用い、ＢＧＲのカラーフィルターと組み合わせることでフルカラー表示を行うことができる。
図７において、制御部Ｂからデータ線６を介してスイッチングトランジスタ１１のドレインに画像データ信号が印加される。そして、制御部Ｂから走査線５を介してスイッチングトランジスタ１１のゲートに走査信号が印加されると、スイッチングトランジスタ１１の駆動がオンし、ドレインに印加された画像データ信号がコンデンサ１３と駆動トランジスタ１２のゲートに伝達される。
画像データ信号の伝達により、コンデンサ１３が画像データ信号の電位に応じて充電されるとともに、駆動トランジスタ１２の駆動がオンする。駆動トランジスタ１２は、ドレインが電源ライン７に接続され、ソースが有機ＥＬ素子１０の電極に接続されており、ゲートに印加された画像データ信号の電位に応じて電源ライン７から有機ＥＬ素子１０に電流が供給される。
制御部Ｂの順次走査により走査信号が次の走査線５に移ると、スイッチングトランジスタ１１の駆動がオフする。しかし、スイッチングトランジスタ１１の駆動がオフしてもコンデンサ１３は充電された画像データ信号の電位を保持するので、駆動トランジスタ１２の駆動はオン状態が保たれて、次の走査信号の印加が行われるまで有機ＥＬ素子１０の発光が継続する。順次走査により次に走査信号が印加されたとき、走査信号に同期した次の画像データ信号の電位に応じて駆動トランジスタ１２が駆動して有機ＥＬ素子１０が発光する。
すなわち、有機ＥＬ素子１０の発光は、複数の画素それぞれの有機ＥＬ素子１０に対して、アクティブ素子であるスイッチングトランジスタ１１と駆動トランジスタ１２を設けて、複数の画素３それぞれの有機ＥＬ素子１０の発光を行っている。このような発光方法をアクティブマトリクス方式と呼んでいる。
ここで、有機ＥＬ素子１０の発光は、複数の階調電位を持つ多値の画像データ信号による複数の階調の発光でもよいし、２値の画像データ信号による所定の発光量のオン、オフでもよい。
また、コンデンサ１３の電位の保持は、次の走査信号の印加まで継続して保持してもよいし、次の走査信号が印加される直前に放電させてもよい。
本発明においては、上述したアクティブマトリクス方式に限らず、走査信号が走査されたときのみデータ信号に応じて有機ＥＬ素子を発光させるパッシブマトリクス方式の発光駆動でもよい。
図８は、パッシブマトリクス方式による表示装置の模式図である。複数の走査線５と複数の画像データ線６が画素３を挟んで対向して格子状に設けられている。
順次走査により走査線５の走査信号が印加されたとき、印加された走査線５に接続している画素３が画像データ信号に応じて発光する。パッシブマトリクス方式では画素３にアクティブ素子が無く、製造コストの低減が計れる。
本発明に係わる白色有機ＥＬ素子においては、必要に応じ製膜時にメタルマスクやインクジェットプリンティング法等でパターニングを施してもよい。パターニングする場合は、電極のみをパターニングしてもいいし、電極と発光層をパターニングしてもいいし、素子全層をパターニングしてもいい。
このように、本発明の白色発光有機ＥＬ素子は、前記表示デバイス、ディスプレーに加えて、各種発光光源、照明装置として、家庭用照明、車内照明、また、露光光源のような一種のランプとして、液晶表示装置のバックライト等、表示装置にも有用に用いられる。
その他、時計等のバックライト、看板広告、信号機、光記憶媒体等の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源等、更には表示装置を必要とする一般の家庭用電気器具等広い範囲の用途が挙げられる。
実施例１
有機ＥＬ素子１−１の作製
陽極として１００ｍｍ×１００ｍｍ×１．１ｍｍのガラス基板上にＩＴＯ（インジウムチンオキシド）を１００ｎｍ製膜した基板（ＮＨテクノグラス社製ＮＡ４５）にパターニングを行った後、このＩＴＯ透明電極を設けた透明支持基板をイソプロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し、ＵＶオゾン洗浄を５分間行なった。この透明支持基板を市販の真空蒸着装置の基板ホルダーに固定した。一方、モリブデン製抵抗加熱ボートに銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）を２００ｍｇ入れ、別のモリブデン製抵抗加熱ボートにα−ＮＰＤを２００ｍｇ入れ、別のモリブデン製抵抗加熱ボートにＨ−１４を２００ｍｇ入れ、別のモリブデン製抵抗加熱ボートにＨ−１５を２００ｍｇ入れ、別のモリブデン製抵抗加熱ボートにＩｒ−１２を１００ｍｇ入れ、別のモリブデン製抵抗加熱ボートにＩｒ−１５を１００ｍｇ入れ、別のモリブデン製抵抗加熱ボートにＢＡｌｑを２００ｍｇ入れ、更に別のモリブデン製抵抗加熱ボートにＡｌｑ3を２００ｍｇ入れ、真空蒸着装置に取付けた。
次いで、真空槽を４×１０-4Ｐａまで減圧した後、ＣｕＰｃの入った前記加熱ボートに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／ｓｅｃで透明支持基板に蒸着し３０ｎｍの正孔注入層を設けた。
更に、α−ＮＰＤの入った前記加熱ボートに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／ｓｅｃで前記正孔注入層上に蒸着し４０ｎｍの正孔輸送層を設けた。
更に、Ｈ−１５とＩｒ−１５の入った前記加熱ボートに通電して加熱し、表１のような質量比と膜厚で前記正孔輸送層上に共蒸着して黄色発光の発光層１を設けた。
更に、Ｈ−１４とＩｒ−１２の入った前記加熱ボートに通電して加熱し、表１のような質量比と膜厚で前記発光層１上に共蒸着して青色発光の発光層２を設けた。
更に、Ｈ−１５とＩｒ−１５の入った前記加熱ボートに通電して加熱し、表１のような質量比と膜厚で前記発光層２上に共蒸着して黄色発光の発光層３を設けた。
更に、ＢＡｌｑの入った前記加熱ボートに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／ｓｅｃで前記発光層３上に蒸着して膜厚１０ｎｍの第１電子輸送層を設けた。
更に、Ａｌｑ3の入った前記加熱ボートに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／ｓｅｃで前記第１電子輸送層上に蒸着して膜厚３０ｎｍの第２電子輸送層を設けた。
なお、蒸着時の基板温度は室温であった。
引き続き陰極バッファー層としてフッ化リチウム０．５ｎｍを蒸着し、更に、アルミニウム１１０ｎｍを蒸着して陰極を形成し、有機ＥＬ素子１−１を作製した。
有機ＥＬ素子１−２〜１−６
有機ＥＬ素子１−１において、発光層を表１に示すような構成に変更した以外は有機ＥＬ素子１−１と同様にして有機ＥＬ素子１−２〜１−６を作製した。
〈比較例有機ＥＬ素子１−７〜１−８の作製〉
有機ＥＬ素子１−１において、発光層を表１に示すような構成に変更した以外は有機ＥＬ素子１−１と同様にして有機ＥＬ素子１−７〜１−８を作製した。
《評価》
得られた各素子を次のような方法で評価した。
（外部取りだし量子効率）
作製した有機ＥＬ素子について、２３℃、乾燥窒素ガス雰囲気下で２．５ｍＡ／ｃｍ2定電流を印加した時の外部取り出し量子効率（％）を測定した。なお測定には同様に分光放射輝度計ＣＳ−１０００（コニカミノルタ製）を用いた。
表１の外部取りだし量子効率の測定結果は、有機ＥＬ素子１−９の測定値を１００とした時の相対値で表した。
尚、各層の形成に用いた化合物を以下に示す。
実施例２
有機ＥＬ素子２−１の作製
有機ＥＬ素子１−１〜１−６において、それぞれの発光層の間に中間層としてＢＡｌｑを３ｎｍ蒸着法により設けた以外は同様にして、有機ＥＬ素子２−１〜２−６を作製した。
《色度のずれ評価》
色度のずれはＣＩＥ色度図において、１００ｃｄ／ｍ２輝度時の色度座標と５０００ｃｄ／ｍ２輝度時の色度座標のずれを表す。尚、２３℃、乾燥窒素ガス雰囲気下でＣＳ−１０００（コニカミノルタミノルタ（株）製）を用いて測定を行った。
結果を表３に示す。
表３に示した結果からもわかるように、有機ＥＬ素子２−１〜２−６は有機ＥＬ素子１−１〜１−６と比較して、高電圧時の色度ずれが抑制された。
実施例３
有機ＥＬ素子１−６の作製において、図３のように発光ユニット中の発光層１と発光層２の間にＨ−１６とＩｒ−１とＩｒ−１３の混合領域１、発光層２と発光層３の間にＨ−１６とＩｒ−１３とＩｒ−９の混合領域２をそれぞれ２ｎｍ設けた他は同様にして有機ＥＬ素子３−６を作製した。ただし、混合領域１において、Ｉｒ−１の蒸着速度は蒸着開始時点から減少させ膜厚２ｎｍに達した時点で０になるように、Ｉｒ−１３の蒸着速度は蒸着開始時点から増加させ膜厚２ｎｍに達した時点でＨ−１６との質量比が発光層２と同じになるように調整した。混合領域２も同様に、Ｉｒ−１３の蒸着速度は蒸着開始時点から減少させ膜厚２ｎｍに達した時点で０になるように、Ｉｒ−９の蒸着速度は蒸着開始時点から増加させ膜厚２ｎｍに達した時点でＨ−１６との質量比が発光層３と同じになるように調整した。
有機ＥＬ素子３−６は有機ＥＬ素子１−６と比較して駆動電圧が低電圧化されることが確認された。
実施例４
有機ＥＬ素子１−６の作製において、図４のように発光ユニットの全層において、発光ドーパントの濃度が発光ユニット中で連続的に変化するようにした他は同様にして有機ＥＬ素子４−６を作製した。
ただし、図４の発光ユニットは以下のように作製した。
Ｈ−１６、Ｉｒ−１、Ｉｒ−１３、Ｉｒ−９に同時に通電して加熱し蒸着速度を調節して真空蒸着を開始した。発光ユニット膜厚０ｎｍの時点で質量比がＨ−１６：Ｉｒ−１：Ｉｒ−１３：Ｉｒ−９＝９３．８：６：０．１：０．１となるようにして蒸着を開始し、Ｈ−１６の蒸着速度を一定に保った状態で、膜厚４ｎｍに達した時点で質量比が９４．９：３：２：０．１、膜厚が２９ｎｍに達した時点で質量比が９２．９：０．１：２：５、膜厚が３３ｎｍに達した時点で質量比が９０．８：０．１：０．１：９となるようにＩｒ−１、Ｉｒ−１３、Ｉｒ−９の蒸着速度を調整した。
有機ＥＬ素子４−６は有機ＥＬ素子１−６と比較して駆動電圧が低電圧化することが確認された。
実施例５
有機ＥＬ素子１−１〜１−６のＣｕＰｃをｍ−ＭＴＤＡＴＡ：Ｆ４−ＴＣＮＱ（質量比９９：１）共蒸着膜に変更し、Ａｌｑ3をＢＰｈｅｎ：Ｃｓ（質量比７５：２５）共蒸着膜に変更しＬｉＦを蒸着しなかった以外は同様にして有機ＥＬ素子５−１〜５−６を作製した。
有機ＥＬ素子５−１〜５−６は有機ＥＬ素子１−１〜１−６と比較して、どれも駆動電圧が３〜６Ｖ低電圧化することが確認された。
実施例６
〈白色の有機ＥＬ素子を用いた画像表示装置〉
有機ＥＬ素子１−７の非発光面をガラスケースで覆い、発光面にカラーフィルターを付け画像表示装置として用いたところ、良好なフルカラーの色表示性能を示し、優れた画像表示装置として使用することができた。
実施例７
〈白色の有機ＥＬ素子を用いた照明装置の作製〉
有機ＥＬ素子１−２の非発光面をガラスケースで覆い、照明装置とした。照明装置は、発光効率が高い白色光を発する薄型の照明装置として使用することができた。

Claims (17)

  1. 基板上に陽極、陰極及び該陽極と該陰極との間にある発光ユニットを有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記発光ユニットは３層以上の発光層を有し、前記３層以上の発光層は発光ピークの異なる発光層を２種以上持ち、前記発光ユニットが有する発光層のうち、最も短波長に発光ピークを有する発光層が、より長波長に発光ピークを有する発光層により挟まれた構造を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
  2. 前記発光ピークの異なる発光層のうち少なくとも１種の発光層は、燐光性化合物を含有することを特徴とする請求の範囲第１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  3. 前記発光ピークの異なる発光層のうち、少なくとも２種の発光層は燐光性化合物を含有することを特徴とする請求の範囲第１又は２項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  4. 前記発光ピークの異なる発光層のすべてが燐光性化合物を含有することを特徴とする請求の範囲第１〜３項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  5. 前記発光ピークの異なる発光層の全てが発光ドーパントと発光ホスト化合物を含有し、前記発光ユニットが有する発光層の間にあり、発光ドーパントを含まない中間層を少なくとも１層有することを特徴とする請求の範囲第１〜４項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  6. 前記発光ピークの異なる発光層の全てが発光ドーパントと発光ホスト化合物を含有し、前記発光ユニットが有する発光層の、隣接する２つの発光層の組のうち少なくとも１組が同じ発光ホスト化合物を含有することを特徴とする請求の範囲第１〜４項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  7. 前記発光ピークの異なる発光層の全てが同じ発光ホスト化合物を含有することを特徴とする請求の範囲第１〜４項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  8. 前記発光ピークの異なる発光層の全てが発光ドーパントと発光ホスト化合物を含有し、前記発光ピークの異なる発光層のうち少なくとも２層が隣接した発光層であり、該隣接した発光層の接合部分のうち、少なくとも一つの接合部分が、隣接する各々２種の発光層が含有する発光ドーパントを含有することを特徴とする請求の範囲第７項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  9. 前記発光ユニットの発光層の全層において、各々の発光層が２種以上の発光ドーパントを含有し、かつ前記接合部分が、発光ドーパンの含有比率が連続的に変化する傾斜領域を有することを特徴とする請求の範囲第８項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  10. 前記有機エレクトロルミネッセンス素子からの発光が白色であることを特徴とする請求の範囲第１〜９項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  11. 前記最も短波長に発光ピークを有する発光層を挟む２つの発光層の発光ピークが異なることを特徴とする請求の範囲第１〜１０項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  12. 前記最も短波長に発光ピークを有する発光層を挟む２つの発光層の発光ピークが同じであることを特徴とする請求の範囲第１〜１０項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  13. 前記最も短波長に発光ピークを有する発光層より陽極側にある、より長波長に発光ピークを有する発光層の発光ドーパントのイオン化ポテンシャルＩｐＤと発光ホスト化合物のイオン化ポテンシャルＩｐＨの差が０．５ｅＶより小さいことを特徴とする請求の範囲第１〜５項又は１０〜１２項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  14. 前記最も短波長に発光ピークを有する発光層より陰極側にある、より長波長に発光ピークを有する発光層の発光ドーパントの電子親和力ＥａＤと発光ホスト化合物の電子親和力ＥａＨの差が０．５ｅＶより小さいことを特徴とする請求の範囲第１〜５項又は１０〜１２項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  15. 前記最も短波長に発光ピークを有する発光層の膜厚をｄ１とし、該発光層が挟まれる、前記より長波長に発光ピークを有する発光層の膜厚をｄ２とするとき、前記より長波長に発光ピークを有する発光層の両側の層ともに、ｄ１／ｄ２≧５であることを特徴とする請求の範囲第１〜１４項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
  16. 請求の範囲第１〜１５項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を用いたことを特徴とする画像表示装置。
  17. 請求の範囲第１〜１５項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を用いたことを特徴とする照明装置。
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