JPWO2005007588A1 - 硫黄化合物含有排水の嫌気性処理方法及び装置 - Google Patents
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Abstract
Description
微生物濃度の高い高効率型の発酵槽を利用する嫌気性処理方法として、上向流嫌気性汚泥床法(Upflow Anaerobic Sludge Blanket Process、以後「UASB」と記す)がある。これは近年普及してきた方法で、メタン菌等の嫌気性菌をグラニュール状に造粒化することにより、リアクタ内のメタン菌の濃度を高濃度に維持できるという特徴があり、その結果、排水中の有機物の濃度が相当高い場合でも効率よく処理できる。
しかしながら、紙・パルプ産業排水などの化学工業排水等における、硫化水素などの無機硫黄化合物を高濃度に含む排水での従来型UASB法では、原水中の硫化水素及び硫酸イオンから硫酸還元により生成した硫化水素がメタン発酵に阻害を及ぼすため、その除去が必要であった。
特開平5−84499号公報では、クラフトパルプ排水の上向流嫌気性汚泥床法で中温メタン発酵する方法において、パルプ蒸解工程のメタノール含有排水中のイオウ分を除去した後、該排水と、高分子炭水化物を含有する排水とを混合し、これをメタン発酵リアクタに供給して処理するメタン発酵処理法が開示されているが、許容されるイオウ分が不明で過剰にイオウ分を除去する問題があった。
特開2001−79590号公報の方法では、硫化水素を発生させた硫酸根含有有機排水に、硫化水素生成阻害剤を添加して硫化物を生成させ、生成した硫化物を沈殿除去する方法が提案されている。この方法では、硫化水素阻害剤に含有される重金属により硫化物が生成されることで、硫化水素が沈殿・除去される。しかし、この方法では、硫化水素生成阻害剤が過剰に添加されると、含有される重金属によりメタン発酵へ阻害が生じるなどの問題があった。
さらに、特開平8−323387号公報では、有機性排水に、排水中に含まれるイオウ化合物と等モル以上の鉄イオンを添加して、嫌気性処理を行うことを特徴とする有機性排水の嫌気性処理方法が提案されている。この方法では、イオウ化合物に対して過剰に添加された鉄イオンにより水酸化鉄フロックが形成されるため、メタン発酵槽内部に鉄が蓄積するなどの問題がある。
(a)硫酸イオンの還元により硫化水素が発生し、さらにpHが低下すると非解離性の硫化水素が発生する。この非解離性の硫化水素はメタン発酵を阻害する。
(b)スチームストリッピングやエアストリッピングによる過剰な硫化水素の除去は、運転コストを著しく上昇させる。
(c)過剰な脱硫剤の添加はコストがかかるだけではなく、過剰な脱硫剤がメタン発酵槽内に流入すると嫌気性微生物に多大のダメージを与える。
(d)硫化水素除去剤として鉄イオンをイオウ化合物に対して過剰に添加すると、リアクタ内部に鉄が蓄積する。
こうしたことから、本発明は、無機硫黄化合物を含む排水を対象とした高性能の上向流嫌気性汚泥床処理方法及び装置の提供を目的とする。
本発明は、上記従来技術の問題点を解消し、硫黄化合物を含む排水を対象とした高性能の上向流嫌気性メタン発酵処理方法及び装置を提供することを課題とする。
本発明者等は、上記の課題を解決するために鋭意研究を行い、メタン発酵処理で発生するバイオガス中の硫化水素濃度が1%未満であれば、硫化水素によりメタン発酵が阻害されないことを見出し、この知見に基づいて本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明は、以下に記載する手段によって前記課題を解決した。
(1) 硫黄化合物を含む有機性排水をメタン発酵処理する方法において、該メタン発酵処理工程より発生するバイオガス中の硫化水素濃度を検出し、該バイオガス中の硫化水素濃度が所定値を超えた場合に、前記有機性排水に脱硫処理操作を加える制御を行うことを特徴とする有機性排水のメタン発酵処理方法。
(2) 前記硫化水素濃度の所定値を1%以上4%以下、好ましくは1%以上2%以下とすることを特徴とする前記(1)記載の有機性排水のメタン発酵処理方法。
(3) 前記脱硫処理操作が、硫黄に対する鉄イオンのモル比が0.05〜1となるように鉄イオンを含む脱硫剤を加える脱硫処理であることを特徴とする前記(1)記載の有機性排水のメタン発酵処理方法。
(4) 前記脱硫処理操作が、非溶解性の鉄を含む脱硫剤を加える脱硫処理操作であることを特徴とする前記(1)記載の有機性排水のメタン発酵処理方法。
(5) 前記脱硫処理操作が、曝気による脱硫剤の再生機能を備えていることを特徴とする前記(3)又は(4)記載の有機性排水のメタン発酵処理方法。
(6) 硫黄化合物を含む有機性排水に脱硫処理操作を行う脱硫処理槽又は送液管と、該脱硫処理した有機性排水をメタン発酵処理するメタン発酵槽とを備え、該メタン発酵槽には、該槽内で発生するガス中の硫化水素濃度を測定する手段と、該測定値に基づいて、脱硫処理を制御する制御手段を有することを特徴とする有機性排水のメタン発酵処理装置。
(7) 前記脱硫処理槽が、曝気による脱硫剤の再生機能を備えていることを特徴とする前記(6)記載の有機性排水のメタン発酵処理装置。
本発明は、硫黄化合物を含む有機性排水をメタン発酵処理する方法において、該メタン発酵処理工程より発生するバイオガス中の硫化水素濃度を検出し、バイオガス中の硫化水素濃度が1%以上4%以下、好ましくは1%以上2%以下の所定値を超えると、該有機性排水に脱硫処理操作を加える制御を行うことにより、安定的に高い処理成績を得るものである。
図2は、本発明の各実施例のフローを例示するブロック図である。
図3は、バイオガス中の硫化水素濃度の経時変化を示す点グラフである。
図4は、COD除去率の経時変化を示す点グラフである。
図5は、バイオガス中の硫化水素濃度とCOD除去率の関係を示す点グラフである。
図6は、比較例2のFeCl3添加量を1とした時の実施例1のFeCl3添加量の経時変化を示す点グラフである。
なお、図中の符号は以下のとおりである。
1 原水
2 原水槽
3 原水送液管
4 メタン発酵槽
5 邪魔板
6 気相部
7 処理水配管
8 処理水槽
9 発生ガス回収管
10 硫化水素濃度計
11 水封槽
12 ガスメータ
13 ガスホルダ
14 脱硫剤
15 脱硫剤供給制御装置
16 栄養源
17 処理水循環配管
本発明におけるメタン発酵処理には、溶解性物質を嫌気性処理する上向流汚泥床法、流動床法、固定床法などの高負荷嫌気性処理方式があるが、いずれの方式でも採用することができる。また、酸発酵とメタン発酵とを一つの反応槽で行う一相式でも、両反応を別々の反応槽で行う二相式でも良い。
図1は、本発明のメタン発酵処理方法を実施するのに好ましい上向流嫌気性処理装置の一形態の概要を例示した図である。
原水送液管3が接続し、上下を閉塞した筒状のリアクタ(メタン発酵槽)4を設けている。リアクタ4内部の左右両側壁には、それぞれに一方の端部を固定し、他方の端部を反対側の側壁方向に向かって下降しながら延ばしている邪魔板5を設けている。邪魔板5は、上下方向に2箇所左右交互に設けている。反応が開始すると発生ガスが集まる気相部6には、外部と通じる発生ガス回収配管9の排出口を設けてある。
なお、気相部6から接続されている発生ガス回収配管9の吐出口は、水を充填した水封槽11の水中内で開口している。開口位置は水圧が異なる適宜な水深位にあり、水封槽11には発生ガス回収配管9から吐き出されたガス流量を測定するガスメータ12が設けてある。ガスメータ12の先には、ガスホルダ13が設けられている。また、リアクタ4の上端には上澄み液を排出する処理水配管7が開口している。硫化水素濃度計10は、気相部6から水封槽11の間に設けられている。
リアクタ4は、嫌気性菌からなるグラニュール汚泥を投入して使用する。本発明の対象となる嫌気性処理は、30℃〜35℃を至適温度とした中温メタン発酵処理、50℃〜55℃を至適温度とした高温メタン発酵処理の温度範囲の嫌気性処理を対象としている。嫌気性菌からなるグラニュール汚泥を投入し、原水(被処理水)1を送液管3からリアクタ4へ導入する。原水1は処理水の循環液や系外から供給する水等により必要に応じて適宜希釈を行い、流入水のリアクタ内部での通水速度が0.5〜5m/hとなるように調節する。
一般的なメタン発酵では、メタン発酵槽4の前段に酸発酵槽(図示省略)を設けている。本処理方法では、酸発酵槽の前段で脱硫処理操作を行っても、酸発酵槽とメタン発酵槽4の間で脱硫処理操作を行っても良いが、酸発酵槽にて硫酸イオンの還元により硫化水素が発生するので、酸発酵槽とメタン発酵槽4の間で脱硫処理操作を行うことが好ましい。また、メタン発酵槽4へ接続する配管3に脱硫剤14を添加する脱硫処理操作を行うこともできる。
また、原水1にCo、Ni等の微量金属等の栄養源16を添加することでメタン細菌の活性を高め、グラニュール形成能力を向上させることができる。
脱硫処理操作は、例として図2に示されるフローが挙げられる。脱硫処理は、脱硫処理槽あるいは原水送液管内で行うが、脱硫処理槽として専用の槽を設けないで、他の槽、例えば原水槽と兼用することもできる。脱硫処理を脱硫剤を添加して行う場合には、例えば図1に示すように原水槽に脱硫剤を添加することにより好適に行うことができる。
原水1に含有される硫黄化合物が硫化水素を主成分とする場合、スチームストリッピングやガスストリッピングを用いて処理することが出来る。ガスストリッピングで空気等酸素が含まれるガスを使用する場合は、メタン発酵槽4の嫌気性微生物に阻害を及ぼさないような溶存酸素濃度に下げてからメタン発酵槽4へ原水1を流入させる必要がある。
添加する脱硫剤は、後段のメタン発酵に阻害を及ぼさない脱硫剤であれば何でも良く、硫黄と難溶性の硫化物を形成するFeCl3等の重金属あるいは鉄イオンを含有する脱硫剤、硫黄と難溶性の硫化物を形成する粉末状やスラリー状の酸化鉄や水酸化鉄などの重金属を含む脱硫剤、硫黄化合物を吸着する活性炭などの脱硫剤、還元性の硫黄化合物を硫黄分子に酸化するオゾン・塩素系酸化剤・臭素系酸化剤等の酸化剤からなる脱硫剤が好ましい。
酸化剤の添加量は、過剰だとコストがかかるだけではなく、後段の嫌気性微生物に阻害をもたらす。特に塩化鉄などの鉄イオンを脱硫剤として使用した場合、硫黄の等モル以下の鉄イオンの添加であれば、鉄は硫化鉄コロイドを形成し、メタン発酵槽4内部に蓄積することなく系外へ排出される。硫黄の等モル以上の鉄イオン添加は、過剰な鉄イオンにより沈降性の大きい水酸化鉄フロックが形成され、メタン発酵槽4内部に蓄積するので好ましくない。
排水中の硫黄化合物濃度が安定している場合は、一定条件のまま脱硫処理操作を行うだけでよいが、排水中の硫黄化合物濃度に変動がある場合には、脱硫処理操作を制御する必要がある。本発明の方法では、脱硫処理操作をメタン発酵処理で発生するバイオガス中の硫化水素濃度を指標として制御できる。ガス中の硫化水素濃度は、脱硫処理操作に応じた水相の硫化水素濃度に追随して変化するからである。また、水中の硫化水素濃度を測定するよりバイオガス中の硫化水素濃度を測定する方が容易である。
最適な脱硫処理操作を決定するため、前述の硫化水素濃度計により検知された硫化水素濃度が所定値を超えた時には脱硫処理操作を加えるように制御することがよい。所定値とは、硫化水素濃度が1%以上4%以下、好ましくは1%以上2%以下である。発生ガス中の硫化水素濃度が1%以下であれば、非解離性の硫化水素によるメタン発酵への阻害はない。
硫黄と難溶性の硫化物を形成するFeCl3等の重金属鉄イオンを脱硫剤として使用するかわりに、鉄棒、スチールウール、砂鉄、くず鉄、酸化鉄を含有する脱硫剤のペレット、水酸化鉄のフロック等の非溶解性の鉄を使用することもできる。非溶解性の鉄を用いて脱硫すると生成する硫化鉄の大部分は脱硫剤の表面に付着するので固液分離が容易である。また金属鉄の場合には、通電することにより鉄を溶解でき脱硫の反応を制御することができる。
非溶解性の鉄を含む脱硫剤を加える脱硫処理操作において、空気を吹き込む曝気をおこなうと酸素により硫化鉄が酸化され脱硫剤の再生が行われるので、薬注量を削減することができる。この脱硫剤の再生は、脱硫処理操作と同時に行ってもよいし、脱硫処理操作と別に行ってもよい。曝気による脱硫剤の再生は速やかに反応するため、曝気量はエアーストリッピングにくらべて大幅に少なくてすむ。
脱硫反応処理は、対象原水の全量を処理しても良いし、対象原水の一部を処理して脱硫処理水を原水と混合しても良い。
[実施例1〜5及び比較例1〜2]
(処理方法)
実施例1はバイオガス中の硫化水素濃度が1.5%を超えた場合、原水に脱硫処理操作としてFeCl3を添加する方法、実施例2はバイオガス中の硫化水素濃度が1.5%を超えた場合、原水に脱硫処理操作として酸化剤の次亜塩素酸ナトリウムを添加する方法、実施例3はバイオガス中の硫化水素濃度が1.5%を超えた場合、原水に脱硫処理操作として酸化鉄からなる脱硫剤のペレットを添加する方法、実施例4はバイオガス中の硫化水素濃度が1.5%を超えた場合、原水に脱硫処理操作としてスチームストリッピングを行う方法、実施例5は、バイオガス中の硫化水素濃度が1.5%を超えた場合、脱硫処理操作として脱硫剤ペレットを充填した原水槽に空気による曝気を行なう方法である。
比較例1は脱硫処理操作をしない方法、比較例2はバイオガス中の硫化水素濃度に関わらず一定量のFeCl3を脱硫剤として添加する方法である。
(処理方式)
下記の硫黄含有排水を図1に示す本発明の装置にて処理した。なお、実施例5の曝気は原水槽低部に設置した散気管から行なった。
図2において、(a)が実施例1、(b)が実施例2、(c)が実施例3、(d)が実施例4、(e)が実施例5のフローを示す。
実施例1〜5及び比較例2では、原水はメタン発酵槽の前段の原水槽にて脱硫処理操作を行った後、メタン発酵槽へ送られる。比較例1では、原水槽にて脱硫剤を添加されないままメタン発酵槽に送られる。
(実験条件)
メタン発酵槽の容量は3m3である。各邪魔板で捕集された発生ガスの量は、水封槽に設けられたガスメータで測定した。メタン発酵槽内部の水温は35℃に保たれるよう温度制御されている。
原水には、メタノールを主成分とする排水(CODcr:7000〜10000mg/リットル、溶存硫化物:100〜600mg/リットル)に窒素、リンなどの無機栄養塩類、微量元素としてNi、Coを添加したものを用いた。
処理水の一部を循環液として原水とともにリアクタへ流入させることにより、通水速度を2m/hに設定した。原水流量と処理水循環水量の割合は排水のCOD負荷に応じて設定した。
実験は、予めスチームストリッピングにより脱硫した排水を用いて、100日間安定してCODcr容積負荷25kg/(m3・d)で運転を行った後、バイオガス中の硫化水素濃度が1.5%を超えた場合に所定の方法で脱硫処理を行った。
(実験結果)
図3にメタン発酵槽におけるバイオガス中の硫化水素濃度、図4に処理成績の変化を示す。図5にバイオガス中の硫化水素濃度とCODcr除去率の関係を示す。バイオガス中の硫化水素濃度が3%を超えるとCODcr除去率は著しく低下した。
実施例1〜5は、いずれにおいても、CODcr除去率は約80%を安定して達成した。一方、比較例1ではCODcr除去率が急激に低下し、30日後にはCODcr除去率は10%程度に下がった。また、比較例2ではCODcr除去率が不安定であった。本発明の方式の方が高いCODcr除去率が得られた。
なお、図3〜5においては、各実施例の点が同じ領域に集中しているために、実施例ごとの違いを明確に区別することはできないが、図3では実施例のいずれもが、バイオガス中の硫化水素濃度が2%以下であることが分かり、また図4では実施例のいずれもが、CODcr除去率が70%以上と高いことが分かり、図5はこの図3と図4を総合したもので、各実施例の点がごく狭い領域に集中しているが、これは実施例のいずれもが、バイオガス中の硫化水素濃度が2%以下であることにより、CODcr除去率が70%以上となることを明らかに示している。
図6は比較例2のFeCl3添加量を1とした時の実施例1のFeCl3添加量の経時変化を示す点グラフである。比較例2に比べて、実施例1の方がFeCl3添加量を減少できた。
本発明を詳細にまた特定の実施態様を参照して説明したが、本発明の精神と範囲を逸脱することなく様々な変更や修正を加えることができることは当業者にとって明らかである。
本出願は、2003年7月16日出願の日本特許出願(特願2003−278308)に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。
Claims (7)
- 硫黄化合物を含む有機性排水をメタン発酵処理する方法において、該メタン発酵処理工程より発生するバイオガス中の硫化水素濃度を検出し、該バイオガス中の硫化水素濃度が所定値を超えた場合に、前記有機性排水に脱硫処理操作を加える制御を行うことを特徴とする有機性排水のメタン発酵処理方法。
- 前記硫化水素濃度の所定値を1%以上4%以下、好ましくは1%以上2%以下とすることを特徴とする請求項1記載の有機性排水のメタン発酵処理方法。
- 前記脱硫処理操作が、硫黄に対する鉄イオンのモル比が0.05〜1となるように鉄イオンを含む脱硫剤を加える脱硫処理であることを特徴とする請求項1記載の有機性排水のメタン発酵処理方法。
- 前記脱硫処理操作が、非溶解性の鉄を含む脱硫剤を加える脱硫処理操作であることを特徴とする請求項1記載の有機性排水のメタン発酵処理方法。
- 前記脱硫処理操作が、曝気による脱硫剤の再生機能を備えていることを特徴とする請求項3又は請求項4記載の有機性排水のメタン発酵処理方法。
- 硫黄化合物を含む有機性排水に脱硫処理操作を行う脱硫処理槽又は送液管と、該脱硫処理した有機性排水をメタン発酵処理するメタン発酵槽とを備え、該メタン発酵槽には、該槽内で発生するガス中の硫化水素濃度を測定する手段と、該測定値に基づいて、脱硫処理を制御する制御手段を有することを特徴とする有機性排水のメタン発酵処理装置。
- 前記脱硫処理槽が、曝気を行うことで脱硫剤の再生機能を備えていることを特徴とする請求項6記載の有機性排水のメタン発酵処理装置。
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