JPS6346106B2 - - Google Patents

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JPS6346106B2
JPS6346106B2 JP54077599A JP7759979A JPS6346106B2 JP S6346106 B2 JPS6346106 B2 JP S6346106B2 JP 54077599 A JP54077599 A JP 54077599A JP 7759979 A JP7759979 A JP 7759979A JP S6346106 B2 JPS6346106 B2 JP S6346106B2
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weight
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graft
abs
rubber
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JP54077599A
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JPS553494A (en
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Arunoruto Berunharuto
Kobitsu Furiidoritsuhi
Kuuruman Deiitaa
Otsuto Kaaruuhaintsu
Morubitsutsuaa Reo
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Bayer AG
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Bayer AG
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Publication date
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    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00—Use of organic ingredients
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00—Use of organic ingredients
    • C08K5/04—Oxygen-containing compounds
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    • C08K5/5415—Silicon-containing compounds containing oxygen containing at least one Si—O bond
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    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L55/00—Compositions of homopolymers or copolymers, obtained by polymerisation reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds, not provided for in groups C08L23/00 - C08L53/00
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L83/00—Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon only; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L83/04—Polysiloxanes

Description

【発明の詳細な説明】
本発明に関連して、ABSポリマーという術語
はグラフト物（graft products）と熱可塑性樹脂
の混合物を意味する。グラフト物すなわちグラフ
トゴムはゴムの存在下で重合したエチレン型不飽
和モノマーのポリマーである。熱可塑性樹脂は対
応するモノマーから製造する。それらは混合物中
で連続相（マトリツクス）を形成し、そしてまた
以後SAN樹脂と呼ぶ。 実際の重合プロセスに加えて、ABSポリマー
の製造には、グラフトゴムと熱可塑性樹脂を強く
混合し、同時に続く加工または実際の応用に必要
な添加物を混入する配合工程が含まれる。このよ
うな添加物には例えば滑剤、顔料および帯電防止
剤が含まれる。 一般に用いられる混合ユニツトは、２本ロール
スタンドをバンド製粒機またはストランドもしく
は水中製粒機につないだインターナルニーダーま
たは２軸から４軸までの押出機である。配合ユニ
ツトの選択はABSを製造するために用いる方法
によつてきまる。例えばもしもSAN樹脂を溶液
ポリマーとして得るならば、それは別に製造した
グラフトゴムとスクリユーニーダーで混合する。
エマルジヨン重合を用いる場合には、最初に得た
粉末をしばしばさらにインターナルニーダーで処
理する。 一般に、約１〜３重量％の滑剤を加工助剤とし
てABSポリマーの流動性を改良し、それから製
造した賦型品中の内部応力を減少させるために加
える。適当な滑剤は例えば脂肪酸のアルカリおよ
びアルカリ土類塩、一価もしくは多価アルコール
の脂肪酸エステルおよび長鎖脂肪酸とスルホン酸
のアミドである。 本発明は、非常に少量のシリコンオイルの
ABSポリマーへの添加がそれらの衝撃強度とノ
ツチ衝撃強度を、とくに低温において、それらの
自由流動性にいかなる影響をもおよぼすことなく
顕著に改良するという発見にもとずく。本発明
は、100重量部のABSポリマーに対して、0.05〜
0.5重量部の、20℃において20〜100000cStの粘度
を有する液状ポリメチルフエニルシロキサンまた
は液状ポリジメチルシロキサン、および0.25〜５
重量部のステアリン酸カルシウム、ペンタエリス
リトールテトラステアレート、エチレンジアミン
のビスステアリルアミドまたはそれらの混合物を
添加してなることを特徴とするノツチ衝撃強度お
よびほかの性質が改良されたABSポリマー組成
物に関する。ポリメチルフエニルシロキサンの場
合に、好ましい量の範囲はABSポリマーに基づ
いて0.05〜0.25重量％である。ポリメチルフエニ
ルシロキサンは好ましくは20℃において30〜
1000cStの粘度を有し、ポリジメチルシロキサン
は50〜50000cStの粘度を有する。 本発明に関連して、ABSグラフトポリマーは
とくに (a) １種類もしくはそれ以上のグラフト物50〜70
重量％、および (b) １種類もしくはそれ以上の熱可塑性樹脂95〜
30重量％、 の混合物である。 好ましいグラフト物ａはグラフトモノマーをグ
ラフトベースとしてのゴムの存在下で重合させる
ことによつて得たポリマーである。ゴム含量は好
ましくは５〜80重量％であり、用いた個々の重合
法によつてきまる。 適当なグラフトベースはとくにポリブタジエ
ン、天然ゴム、ブタジエン／アクリロニトリル共
重合体およびブタジエン／スチレン共重合体およ
びブロツクポリマーである。アクリルエステル／
ビニルエーテルポリマー、そしてまたEPDMタ
ーポリマーを用いることもまた可能である。グラ
フトモノマーはおもにスチレン好ましくは重量比
90：10〜50：50のスチレンとアクリロニトリルの
混合物、好ましくは重量比５：95〜95：５のスチ
レンと（メタ）アクリル酸メチルの混合物および
スチレン、アクリロニトリルと（メタ）アクリル
酸メチルの混合物である。 このようなグラフト物の製造はそれ自体公知で
ある。グラフトモノマーはゴムラテツクスの存在
下でエマルジヨンで重合してもよく、そのときグ
ラフト反応はラジカル開始剤で開始させる。もし
もゴムがはじめに橋かけしているならば、そして
もしもグラフトモノマーとグラフトベースの間に
ある量比がグラフト反応の間に維持されるなら
ば、ラテツクス中のゴム粒子の大きさが生じたグ
ラフトポリマーの粒子の大きさをきめるであろ
う。ゴム粒子に化学的に付いたグラフトモノマー
のポリマーの鎖のグラフトコーテイングは比較的
うすく、ゴム粒子の大きさを著しくは変えない。
これに関して、臨界値はd50値、すなわちそれ以
上、そしてまたそれ以下に粒子直径の50％が入る
直径の値として公知である。グラフト反応は不完
全であり、その生成物はグラフト物と呼ぶ。実際
のグラフトポリマーに加えて、それはまたグラフ
トモノマーの未グラフトの共重合体を含む。 グラフトポリマーはまた、好ましくはモノマー
可溶性ゴムからバルク／溶液またはバルク／サス
ペンジヨン重合によつて製造してもよい。グラフ
トゴム粒子の大きさは次に相変換段階で確立さ
れ、機械的に（かきまぜによつて）および相平衡
に化学的に影響をおよぼすことによつて（分散剤
の添加）左右することができる。一般に、1μま
たはそれ以上の直径を有する粒子をバルク／溶液
グラフト法でうる。グラフト物のゴム含量は最大
25重量％に限定される。 本発明によつて、その粒子が0.05〜20μの直径
を有する生成物とグラフトモノマーのかなりの割
合がゴム粒子内部のホモポリマーまたは共重合体
として含まれる生成物を用いることが可能であ
る。好ましい粒子の大きさは0.05〜1.2μ、より詳
細には0.05〜0.6μである。また数種の異なつたグ
ラフト物を一緒に、例えばそれらのグラフト度
（またはそれらのグラフト密度）、それらの粒子
径、あるいはそれらのグラフト度と粒子径の両方
が異なつた２種のグラフト物を用いることが可能
である。例えば、0.35〜10μのd50値を有する粒子
を持つたグラフト物と0.05〜0.32μのd50値を有す
る粒子を持つたグラフト物との混合物がとくに適
当である（この方法で製造したABSポリマーも
またバイモーダル系（bimodal systems）として
公知である）。 グラフト物は好ましくは35〜80重量％、より詳
細には40〜70重量％のゴムを含み、0.1〜0.5μの
d50粒子径を有する。それらは最終ABSポリマー
が５〜25重量％、好ましくは５〜20重量％のゴム
を含むような量を用いる。 ABSポリマーの第二の成分を形成する熱可塑
性樹脂ｂは連続マトリツクスを表わし、スチレ
ン、α−メチルスチレン／アクリロニトリル／
（メタ）アクリル酸メチルまたは無水マレイン酸
の重合体または共重合体である。ポリスチレン、
20〜35重量％のアクリロニトリル含量を有するス
チレン／アクリロニトリル共重合体、20〜31重量
％のアクリロニトリルを含んでいるα−メチルス
チレン／アクリロニトリル共重合体を用いるのが
とくに好ましい。これらの個々の樹脂の分子量の
重量平均は50000と550000の間になり、それらの
分子量の不均一度Un（Mw／Mn−１＝Un）は1.0と 3.5の間になる。 １種類のグラフト物を用いる場合、グラフトモ
ノマーと樹脂の量的な組成が類似であるか同じで
あるのが有利である。粒子径が異なつた２種のグ
ラフト物の混合物を用いる場合、より大きい粒子
径を有するグラフト物のグラフトモノマーの量的
組成が樹脂の組成と異なるのが有利である。α−
メチルスチレンはアクリロニトリルと組み合わせ
てグラフトさせることができず、樹脂中にのみ用
いねばならない。 熱可塑性樹脂、例えばスチレン／アクリロニト
リルまたはα−メチルスチレン／アクリロニトリ
ル共重合体は公知の方法、例えばバルク重合、溶
液重合、サスペンジヨン重合またはエマルジヨン
重合によつて製造することができる。 グラフト物と熱可塑性樹脂はしばしば別々に、
多くの場合エマルジヨン重合によつて製造する。
もしも成分がラテツクスの形で蓄積するならば、
ラテツクスは混合し、一緒に沈殿させてもよい。
本発明においてノツチ衝撃強度の改良のための添
加物として用いられるシリコンオイルは標準的な
滑剤と組み合わせてもよい。一般に、ABSポリ
マー100重量部に対して滑剤0.25〜５重量部を用
いる。好ましい組合わせは次のものである（各々
の場合にABSポリマー100重量部に基づく）。 (1) ポリジメチルシロキサン0.05〜0.25重量部お
よびペンタエリスリトールテトラステアレート
0.25〜3.0重量部、 (2) ポリジメチルシロキサン0.05〜0.25重量部、
ペンタエリスリトールテトラステアレート0.25
〜2.0重量部、 エチレンジアミンのビスステアリルアミド
0.5〜1.5重量部、 (3) ポリジメチルシロキサン0.05〜0.25重量部、
およびエチレンジアミンのビスステアリルアミ
ド0.25〜3.0重量部、 (4) ポリメチルフエニルシロキサン0.05〜0.5重
量部、 ペンタエリスリトールテトラステアレート
0.25〜2.0重量部および エチレンジアミンのビスステアリルアミド
0.5〜1.5重量部。 組合せ(1)は最適硬度および荷重下の熱安定性と
ともに最適タフネスを与える。組合せ番号(3)は非
常に良好な流動性とともに高いタフネスを与え、
最後に組合せ番号(2)および(4)は上記の特徴の最適
の歩み寄りを与える。もちろんリシコンオイルは
またほかの公知の滑剤と組み合わせてもよい。 とくに好ましいABSポリマーは次のものであ
る。 （） グラフト物５〜50重量部 ポリブタジエン40〜80重量部、およびd50粒
子径0.1〜0.6μ、好ましくは0.25〜0.5μを有す
る、それぞれの重量比が75：25〜70：30のスチ
レン／アクリロニトリル共重合体60〜20重量部 スチレン／アクリロニトリル共重合体（それ
ぞれの重量比75：25〜70：30）95〜50重量部 またはα−メチルスチレン／アクリロニトリ
ル共重合体（比75：30）95〜50重量部 からなる混合物、 ABSポリマーは適宜20重量％までのポリブ
タジエンを含む；並びに （） グラフト物混合物90〜10重量部および平
均分子量50000〜300000を有し、重量比がそれ
ぞれ80：20〜60：40のスチレンおよび／または
α−メチルスチレンとアクリロニトリルの共重
合体10〜90重量部、ここでグラフト物混合物
は、(i)ブタジエン含量が少なくとも70重量％で
平均のd50粒子直径が0.26〜0.65μであるブタジ
エンのホモポリマーまたは共重合体80〜40重量
部にそれぞれの重量比が88：12〜60：40のスチ
レンとアクリロニトリル20〜60重量部がグラフ
トとしたグラフト物90〜20重量部と(ii)ブタジエ
ン含量が少なくとも70％で平均のd50粒子径が
0.08〜0.25μであるブタジエンのホモポリマー
または共重合体40〜60重量部にそれぞれの重量
比が80：20〜60：40のスチレンとアクリロニト
リルの混合物60〜40重量部がグラフトとしたグ
ラフト物10〜80重量部からなる。 本発明で用いるポリシロキサンは、シリコンオ
イルを混合を行う混和ユニツトに直接導入するこ
とによつて配合の間にABSポリマーに加えるの
が有利である。バルクまたはバルク／サスペンジ
ヨン重合を利用する場合、シリコンオイルは実際
の重合反応の間に加えてもよい。シリコンオイル
添加物の効果はABSポリマーのほかの物理的性
質に不利な影響をおよぼすことなく、ノツチ衝撃
強度を増加させることにある。 実施例 Ａ ABSポリマーの製造と特性 方法 １ グラフトゴムのラテツクスを１種もしくはそれ
以上のSAN共重合体ラテツクスとある量比で混
合する。水性安定剤デイスパージヨン（ポリマー
100重量部あたり0.25〜1.5重量部のフエノール系
酸化剤を含む）の添加に続いて、ラテツクス混合
物は電解質または酸の添加によつて凝析させる。
得られた粉末は70〜80℃の温度で真空乾燥箱で乾
燥する。 方法 ２ 安定剤の添加に続いて、グラフトゴム（または
グラフトゴム混合物）のラテツクスを凝析させ、
粉末に加工する。SAN共重合体はこの後(B)に従
つて適宜混合する。用いるABSグラフトゴムと
SAN共重合体は第１表および第２表により詳細
に特性を示す。
【表】
【表】
【表】 Ｂ ABSポリマーの製造 140〜260℃の温度において均一な混合を保証す
る公知の配合ユニツトをABSポリマーの製造に
用いてもよい。適当な配合ユニツトはなかでも加
熱混合ロールと続く製粒機、二軸および四軸ニー
ダーと続く製粒機、そしてインターナル・ミキサ
ーおよびバンバリーミキサーと続く２本ロールス
タンドおよび製粒機である。 配合をBRバンバリーミキサー（ポミニ−フア
レル（Pomini−Farrel））で行う場合、次の混合
条件をABSポリマーに適用する。 溶融温度 190〜225℃ 混合時間 1.5〜２分 サイクル時間 2.0〜４分 混合物、原料はプラスチツクのかたまりの形で
２本ロールスタンド（ロール１ Ｔ＝160℃、ロ
ール２ Ｔ＝150℃）に送り、バンドの形で出る。
次にそれを冷却後製粒する。 インターナルニーダーに充てんするための一般
的な配合 ABSポリマー 10000重量部 滑剤 １ ｘ重量部 滑剤 ２ ｙ重量部 ポリジメチルシロキサン ｚ重量部 顔料 ｎ重量部 Ｃ 試験操作 標準的な小さい棒状試験片は粒から溶融温度
220℃において射出成形によつて製造する。ノツ
チ衝撃強度、衝撃強度、硬度およびビカツトＢ法
による荷重下の熱安定性はDIN法によつて求め
る。加工性はH.エブネス（Ebneth）、K.ボーム
（Bohm）、「ABSポリマーの流動性
（Flieβfahigkeit von ABS−Poly−
merisation）」、プラストフエルアルバイテル
（Plastverarbeiter）、第19巻（1968年）、４号、
261−269頁によるフラツト・スパイラル試験によ
つて求める。 試験温度：220℃。 実施例１−５ 比較例ａ，a1，ｂ 次の組成のABSポリマーをラテツクスの混合
と粉末の形への加工によつて製造する。 グラフトポリマー P1 25.0重量部 SAN共重合体 S5 75.0重量部 次の成分を上の反応条件下（Ｂに記載）インタ
ーナルニーダー（ABS粉末100重量部あたりの重
量部）で加える。
【表】
【表】 粒をさらに標準的な小さい棒状試験片に加工し
て、上のＣ）に従つて試験した後、第３表に示し
た結果を得る。
【表】 第３表からわかるように、本発明によつて製造
したポリマーで得た結果はポリジメチルシロキサ
ンの粘度（分子量）によつてほとんど影響を受け
ない。 実施例６〜８ 比較例ｃ，ｄ，ｅ，ｆ 次の組成のABSポリマーをラテツクス混合に
よつて製造する。 グラフトポリマー P2 12.6重量部 グラフトポリマー P3 20.0重量部 SAN共重合体 S1 67.4重量部 次の成分（ABSポリマー100重量部にもとづ
く）を上のＢ）によつて配合段階の間に加える。
【表】 上のＣ）によつてさらに加工した後これらの形
で得られた結果を第４表に示す。
【表】 第４表からみられるように、ポリジメチルシロ
キサン、ペンタエリスリトールテトラステアレー
トおよびエチレンジアミンのビスステアリルアミ
ドからなる滑剤系を用いる場合に最適データを得
る。 実施例 ９〜12 次の成分を上のＢ）に記載した反応条件下イン
ターナルニーダーで混合する。
【表】 上のＣ）によつて製造した試験片は次の機械的
性質を示す（第５表）。
【表】 ラル
第５表はポリジメチルシロキサンを用いること
によつてなされた驚くべき進歩を説明する。全ゴ
ム含量10重量％でさえも、ノツチ衝撃強度値
15kJ／m2を得る。 実施例13，14および15 次の成分を上のＢ）に記載した反応条件下イン
ターナルニーダーで混合する。
【表】 さらにＣ）によつて加工した後、これらの生成
物について次の性質を求めた（第６表）。
【表】 第６表からわかるように、ポリジメチルポリシ
ロキサンの利用はすぐれた製品の性質に導く。 実施例16および17 次の組成のABSポリマーをラテツクス混合に
よつて製造する。
【表】 次の成分を上の条件下（Ｂに記載）インターナ
ルニーダーでさらに加工の間粉末（粉末100重量
部あたり）に加える。
【表】 さらに粒を加工した後、第７表に示す試験デー
タを得た。
【表】 実施例18、比較例ｇ 次の組成のABSポリブレンドをラテツクス混
合によつて製造し、続いて粉末の形に加工する。 プラストポリマー P1 60重量部 SAN共重合体 S5 40重量部 次の成分を上のＢ）に記載した条件下インター
ナルニーダーでさらに加工する間ポリブレンド粉
末（100重量部あたり）に加える。
【表】 粒をさらに標準的な小さい棒状試験片に加工
し、上のＣ）によつて試験した後、第８表に示す
データを測定する。
【表】

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 100重量部のABSポリマーに対して、0.05〜
    0.5重量部の、20℃において20〜100000cStの粘度
    を有する液状ポリメチルフエニルシロキサンまた
    は液状ポリジメチルシロキサン、および 0.25〜５重量部のステアリン酸カルシウム、ペ
    ンタエリスリトールテトラステアレート、エチレ
    ンジアミンのビスステアリルアミドまたはそれら
    の混合物 を添加してなることを特徴とするABSポリマー
    組成物。
JP7759979A 1978-06-23 1979-06-21 Abs polymer having high notchhshock strength Granted JPS553494A (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE2827594A DE2827594B1 (de) 1978-06-23 1978-06-23 Kerbschlagfeste ABS-Polymere

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPS553494A JPS553494A (en) 1980-01-11
JPS6346106B2 true JPS6346106B2 (ja) 1988-09-13

Family

ID=6042571

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP7759979A Granted JPS553494A (en) 1978-06-23 1979-06-21 Abs polymer having high notchhshock strength

Country Status (6)

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US (1) US4248778A (ja)
EP (1) EP0006521B2 (ja)
JP (1) JPS553494A (ja)
CA (1) CA1137670A (ja)
DE (2) DE2827594B1 (ja)
ES (1) ES481816A1 (ja)

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